WO2018080266A1 - 가스 처리 방법 및 가스 처리 장치 - Google Patents

가스 처리 방법 및 가스 처리 장치 Download PDF

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박주용
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심형도
권우택
장세득
최한영
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    • Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
    • Y02C20/00—Capture or disposal of greenhouse gases
    • Y02C20/40—Capture or disposal of greenhouse gases of CO2

Definitions

  • the present invention relates to a gas treating method and a gas treating apparatus, and more particularly, to a gas treating method and a gas treating apparatus capable of continuously purifying a treating gas and increasing an amount of sodium hydrogen sulfide produced in the refining process. will be.
  • coke oven gas contains various components, and acidic gases such as carbon dioxide, hydrogen sulfide, ammonia, hydrogen cyanide, etc. May cause corrosion or blockage.
  • acidic gases such as carbon dioxide, hydrogen sulfide, ammonia, hydrogen cyanide, etc. May cause corrosion or blockage.
  • the coke oven gas is used as a fuel, it causes pollution, so that the acidic gas is lowered below a certain concentration and used.
  • hydrogen sulfide is a substance that causes air pollution and bad smell caused by sulfuric acid, and supplies hydrogen ammonia to the hydrogen sulfide collection tower and absorbs hydrogen sulfide into the ammonia, thereby separating and removing hydrogen sulfide from the acid gas.
  • the carbon dioxide contained in the acid gas is a cause of inhibiting the hydrogen sulfide collection in the hydrogen sulfide collection tower. That is, when hydrogen sulfide is absorbed in ammonia, as carbon dioxide is also absorbed, the collection rate of hydrogen sulfide decreases.
  • Patent Document 1 Korea Patent Publication 2005-0029924
  • the present invention provides a gas treatment method and a gas treatment apparatus capable of purifying a process gas continuously without interruption.
  • the present invention provides a gas treating method and a gas treating apparatus capable of increasing the amount of production of sodium hydrogen sulfide generated during the purification treatment of a treating gas.
  • the gas treatment method according to the present invention supplies a mixed gas of a mixed process gas and ammonia gas to a carbon dioxide collector to cool the mixed gas to generate ammonium carbonate salt in which the carbon dioxide is collected, thereby separating the carbon dioxide from the treated gas. Process of doing; And collecting hydrogen sulfide from the process gas discharged from the carbon dioxide collector by separating the carbon dioxide, separating the hydrogen sulfide and ammonia, and generating sodium hydrogen sulfide.
  • the carbon dioxide is separated to collect hydrogen cyanide from the process gas discharged from the carbon dioxide collector, to separate the hydrogen cyanide.
  • the ammonia separated from the carbon dioxide is reused as the ammonia gas mixed with the treatment gas.
  • the mixed gas In cooling the mixed gas, the mixed gas is indirectly cooled to a temperature of 60 ° C or lower.
  • the carbon dioxide collector In heating and melting the ammonium carbonate, the carbon dioxide collector is heated and water is added.
  • the carbon dioxide collector is provided in plural, and in the plurality of carbon dioxide collectors, the production process of the ammonium carbonate and the melting process of the produced ammonium carbonate are alternately performed.
  • the mixed gas is alternately supplied to the plurality of carbon dioxide collectors to process the mixed gas continuously through the plurality of carbon dioxide collectors.
  • each of the plurality of carbon dioxide collectors by cooling the carbon dioxide collector, preparing a salt for producing the ammonium carbonate;
  • a salt generation process of generating the ammonium carbonate salt by supplying the mixed gas to the cooled carbon dioxide collector and cooling it;
  • a condensate and process gas discharge process for discharging condensate by-produced in the ammonium carbonate process and the process gas from which the carbon dioxide is separated to the outside of the carbon dioxide collector;
  • And a salt discharge process of discharging the molten ammonium carbonate to the salt cracker A process including a is carried out sequentially, at least one of the plurality of carbon dioxide collectors is a salt generation process, condensate and treatment gas discharge process, salt melting process, salt discharge process, salt generation preparation process at the same time as the other carbon dioxide collector Another process is performed.
  • the plurality of carbon dioxide collectors perform different processes.
  • At least one of the plurality of carbon dioxide collectors performs a different process from that of the other plurality of carbon dioxide collectors, and the other plurality of carbon dioxide collectors performs the same process.
  • the gas treating apparatus cools a mixed gas in which a processing gas and ammonia gas are mixed, collects carbon dioxide in the processing gas, and generates ammonium carbonate, thereby separating the carbon dioxide from the processing gas.
  • Collector and a hydrogen sulfide collector which separates the carbon dioxide and captures hydrogen sulfide from the process gas discharged from the carbon dioxide collector to generate sodium hydrogen sulfide.
  • the carbon dioxide collector melts the produced ammonium carbonate salt.
  • a salt decomposer receiving molten ammonium carbonate from the carbon dioxide collector and heating the ammonium carbonate salt to decompose it into a gas state; And an ammonia scrubber for separating carbon dioxide and ammonia by reacting the gas generated in the salt cracker with the washing water to absorb the ammonia into the washing water.
  • a hydrogen cyanide collector for separating hydrogen cyanide from the treated gas from which the carbon dioxide is separated before the processing gas from which the carbon dioxide is separated is transferred to the hydrogen sulfide collector.
  • a plurality of carbon dioxide collectors are provided, and a plurality of processes are performed in each of the plurality of carbon dioxide collectors, and one of the plurality of processes is performed in one carbon dioxide collector, while one process is performed, and one of the plurality of processes is performed in another carbon dioxide collector. , Another work process is carried out.
  • the plurality of carbon dioxide collectors are operated such that the production process of the ammonium carbonate and the melting process of the produced ammonium carbonate are alternately performed.
  • the plurality of carbon dioxide collectors perform different processes of salt generation process, condensate and process gas discharge process, salt melting process, salt discharge process, and salt generation preparation process.
  • the salt cracker alternately receives molten ammonium carbonate salt from the plurality of carbon dioxide collectors to gasify.
  • the hydrogen sulfide collection rate can be improved, and thus the quality of sodium hydrogen sulfide produced can be improved.
  • a plurality of carbon dioxide collectors are included, and in the operation of the plurality of carbon dioxide collectors, the production process of ammonium carbonate and the melting process of the produced ammonium carbonate alternately alternately.
  • the processing gas supplied to the carbon dioxide collector, the process of collecting carbon dioxide can be carried out continuously without interruption. Therefore, a large amount of processing gas can be purified in a short time, and the yield of sodium hydrogen sulfide can be increased.
  • FIG. 1 is a block diagram conceptually showing a gas treating apparatus according to an embodiment of the present invention
  • FIG. 2 illustrates an operation of a plurality of carbon dioxide collectors.
  • the present invention relates to a gas treatment apparatus and a gas treatment method for separating or removing hydrogen sulfide that generates air pollution and odor from a gas (a treatment object) containing acidic gases such as carbon dioxide, hydrogen sulfide, and ammonia. More specifically, in the separation of hydrogen sulfide from an acidic treatment gas containing carbon dioxide, hydrogen sulfide, and ammonia, the gas treating apparatus increases the separation or removal rate of hydrogen sulfide, and improves the quality and production rate of sodium hydrogen sulfide as a byproduct. It relates to a gas treatment method.
  • the processing gas containing acidic gas such as carbon dioxide, hydrogen sulfide, ammonia
  • the processing gas is an acidic gas containing at least carbon dioxide, hydrogen sulfide, ammonia and the like.
  • 1 is a block diagram conceptually illustrating a gas treating apparatus according to an exemplary embodiment of the present invention.
  • 2 is a diagram illustrating the operation of a plurality of carbon dioxide collectors.
  • the treatment gas device produces sodium hydrogen sulfide by the operation thereof, and thus may also be referred to as a sodium hydrogen sulfide production device.
  • a gas treating apparatus includes a gas mixer 100 for mixing a processing gas, ammonia gas (NH 3 gas), and steam, a processing gas, Cooling the mixed gas mixed with ammonia gas and steam, to separate the carbon dioxide, and to collect hydrogen sulfide from the carbon dioxide collector 200 for performing the carbon dioxide separation and the processing gas from which carbon dioxide is removed in the carbon dioxide collector 200, sodium hydrogen sulfide Hydrogen sulfide collector 320 to produce a.
  • a gas mixer 100 for mixing a processing gas, ammonia gas (NH 3 gas), and steam, a processing gas, Cooling the mixed gas mixed with ammonia gas and steam, to separate the carbon dioxide, and to collect hydrogen sulfide from the carbon dioxide collector 200 for performing the carbon dioxide separation and the processing gas from which carbon dioxide is removed in the carbon dioxide collector 200, sodium hydrogen sulfide Hydrogen sulfide collector 320 to produce a.
  • the gas treatment apparatus by receiving a gas in which carbon dioxide is collected from the carbon dioxide collector 200 into a gas (gas), a salt decomposer 410 for decomposing the salt and the salt decomposer It includes an ammonia scrubber tower 420 for absorbing ammonia from the gaseous product delivered at 410, separating carbon dioxide and ammonia, and an ammonia collector 500 for collecting ammonia water as a product of the ammonia scrubber tower 420. do. It may also include an ammonia collector for collecting ammonia from the process gas from which hydrogen sulfide has been removed.
  • hydrogen cyanide is separated from the process gas from which carbon dioxide has been removed from the process gas from which the carbon dioxide has been removed from the carbon dioxide collector 200 and the hydrogen sulfide collector 320, and delivered to the hydrogen sulfide collector 320. It may include a collector 310.
  • the gas mixer 100 mixes the processing gas, which is an acidic gas, with ammonia gas, and further mixes high temperature steam to effectively react the processing gas with the ammonia gas.
  • the ammonia gas depends on the amount of carbon dioxide to be removed before the hydrogen sulfide is removed from the process gas.
  • the carbon dioxide collector 200 cools the mixed gas in which the processing gas and the ammonia gas are mixed to induce a reaction between carbon dioxide and ammonia in the mixed gas to generate an ammonium carbonate salt.
  • the carbon dioxide-containing salt ammonium carbonate salt
  • other substances It is separated into a processing gas containing phosphorus hydrogen sulfide, ammonia, hydrogen cyanide and the like.
  • hydrogen sulfide, ammonia and hydrogen cyanide are not collected as much as possible from the processing gas, and only carbon dioxide is selectively collected and separated.
  • the carbon dioxide collector 200 is treated to be 60 ° C. or less, more preferably 50 ° C. or less. This is because a reaction between carbon dioxide and ammonia occurs at a temperature of 60 ° C. or lower, thereby producing ammonium carbonate salt.
  • other gases sulphide gas or ammonia gas
  • carbon dioxide which is a target component
  • the temperature of the carbon dioxide collector 200 is adjusted to 60 ° C. using an indirect cooling method using cooling water.
  • the mixed gas which is the processing gas supplied into the carbon dioxide collector 200
  • the mixed gas is cooled by an indirect method instead of direct cooling.
  • the cooling water is supplied into the carbon dioxide collector 200 and the mixed gas and the cooling water are directly contacted and cooled, the carbon dioxide is condensed in the salt due to the dissolution of gas other than carbon dioxide (sulphide gas or ammonia gas) or separation efficiency. Since this falls and the process of processing the by-product produced
  • the processing gas (containing hydrogen sulfide, ammonia, and hydrogen cyanide) except for the ammonium carbonate salt is transferred to a subsequent treatment facility, that is, hydrogen cyanide collector 310 or hydrogen sulfide collector 320.
  • the carbon dioxide collector 200 does not move but dissolves or melts the ammonium carbonate salt remaining therein. Ammonium carbonate salts are easily dissolved and decomposed by moisture or heat. Therefore, in the embodiment, ammonium carbonate is dissolved by using steam containing both water and heat to slurry.
  • the salt decomposer 410 decomposes by heating and gasifying ammonium carbonate salt in a slurry state, which is a product of the carbon dioxide collector 200. That is, in the salt decomposer 410, the ammonium carbonate salt is heated to decompose to the gas phase.
  • the salt decomposer according to the embodiment decomposes by gasifying or gasifying ammonium carbonate in a slurry state through a heat exchange action between steam and ammonium carbonate of 90 ° C. or more.
  • the gas, which is a product of the salt decomposer 410 may contain some carbon dioxide and ammonia gas remaining in ammonium carbonate without being moved out of the carbon dioxide collector 200.
  • the ammonium carbonate salt is decomposed into carbon dioxide gas, ammonia and water through heating in the salt decomposer 410.
  • the ammonia scrubbing tower 420 absorbs the ammonia from the carbon dioxide and ammonia gas delivered from the salt cracker 410 into the washing water separately supplied to separate carbon dioxide and ammonia. When ammonia is absorbed into the washing water, the washing water becomes ammonia water, and the carbon dioxide separated from the ammonia is discharged to the outside through the upper side of the ammonia washing tower 420.
  • water is used as the scrubbing water, but is not limited thereto.
  • the scrubbing water may include washing water containing another solution which is in contact with a gas and easily absorbs and removes ammonia contained in the gas. Can be used.
  • ammonia collector 500 heat is applied to the ammonia water to separate the washing water and the ammonia gas.
  • the ammonia gas generated in the ammonia collector 500 is recovered and supplied to the gas mixer, and reused as a gas mixed with the process gas.
  • process gases containing hydrogen sulfide, ammonia, hydrogen cyanide
  • ammonium carbonate salts are transferred to subsequent treatment facilities, i.e., hydrogen cyanide collector 310 or hydrogen sulfide collector 320.
  • hydrogen cyanide collector 310 hydrogen cyanide is collected from a process gas delivered from a carbon dioxide collector), and sulfur (S) is introduced into the hydrogen cyanide collector 310, through reaction between the hydrogen cyanide and sulfur (S).
  • Ammonium thiocyanate salt NH 4 SCN. That is, hydrogen cyanide is trapped in the solid ammonium thiocyanate salt (NH 4 SCN), thereby separating the unreacted hydrogen sulfide and hydrogen cyanide.
  • Ammonium thiocyanate salt (NH 4 SCN) in which hydrogen cyanide is collected is fixed or remaining in the hydrogen cyanide collector 310, and hydrogen sulfide and ammonia are moved to a hydrogen sulfide collector 320, which is a subsequent process.
  • the hydrogen cyanide collection step may be omitted.
  • hydrogen sulfide is sodium hydrogen sulfide to separate hydrogen sulfide and ammonia, and sodium hydrogen sulfide is produced in this process.
  • a sodium hydroxide (NaOH) solution is added to the hydrogen sulfide collector 320, and ammonia and hydrogen sulfide are separated by preparing an aqueous sodium hydrogen sulfide solution through a reaction between hydrogen sulfide and sodium hydroxide.
  • hydrogen sulfide collector 320 hydrogen sulfide reacts with the introduced sodium hydroxide to become sodium hydrogen sulfide, and ammonia is not reactive with sodium hydroxide and remains in ammonia state, whereby hydrogen sulfide and ammonia are separated.
  • sodium hydrogen sulfide is discharged from the hydrogen sulfide collector 320
  • the ammonia gas is discharged from the hydrogen sulfide collector 320 is re-supplied to the gas mixer, or moved to the ammonia collector is collected, and then supplied to the ammonia scrubber tower 420 Can be converted to ammonia water.
  • Ammonia water can be used in appropriate places according to concentration and quality, and can be sold as ammonia water after a separate purification process.
  • Sodium hydrogen sulfide produced during the hydrogen sulfide capture process in the hydrogen sulfide collector 320 may be used in various industrial processes, for example, a water treatment agent or a plating process for removing heavy metals from wastewater.
  • concentration of the aqueous sodium hydrogen sulfide solution produced by the hydrogen sulfide collector 320 depends on the amount of hydrogen sulfide contained in the processing gas and the amount of sodium hydroxide added. Therefore, it is preferable to adjust the concentration according to the utilization of sodium hydrogen sulfide.
  • Gas treatment apparatus may include a plurality of carbon dioxide collectors (200a, 200b, 200c).
  • each of the carbon dioxide collectors 200a, 200b, and 200c, as described above two processes are sequentially performed: cooling the processing gas to prepare ammonium carbonate in which carbon dioxide is collected, melting the ammonium carbonate salt, and the like. do. That is, in one carbon dioxide collector, a mixed gas is cooled to produce ammonium carbonate, a discharge step of discharging condensate generated in the cooling step, and a processing gas containing sulfide and ammonia separated from carbon dioxide, and melting ammonium carbonate. The step of discharging the molten ammonium carbonate salt is carried out sequentially.
  • the carbon dioxide collector before the mixed gas is introduced into the carbon dioxide collector, the carbon dioxide collector is cooled to a temperature at which salt generation is easy in advance, which is called a salt production preparation step.
  • the step of producing ammonium carbonate is carried out by introducing a mixed gas into the pre-cooled carbon dioxide collector in the salt production preparation step, which is named as salt generation step.
  • the carbon dioxide collector sequentially performs a 'salt generation step-condensate and process gas discharge step-ammonium carbonate melting step-ammonium carbonate discharge step-salt generation preparation step' sequentially. This cycle is repeated a plurality of times.
  • each step is a plurality of carbon dioxide collectors (200a, Alternately at 200b and 200c).
  • the plurality of carbon dioxide collectors 200a, 200b, and 200c may perform different steps at the same time during the process of purifying the process gas, thereby allowing the plurality of carbon dioxide collectors 200a, 200b, In 200c) the salt production step and the salt dissolution step are largely allowed to be carried out alternately.
  • the salt generating step and the salt dissolving step are alternately performed in the plurality of carbon dioxide collectors 200a, 200b, 200c.
  • the other carbon dioxide collector causes a step other than the salt generation step, such as dissolving ammonium carbonate salt (salt dissolution step), to be performed. .
  • the carbon dioxide-depleted process gas is transferred to a subsequent step, and in the step of melting the ammonium carbonate salt, the mixture to be processed into another carbon dioxide collector.
  • the gas is introduced and cooled to produce ammonium carbonate. That is, while the ammonium carbonate salt produced in one carbon dioxide collector is melted, the other carbon dioxide collector produces ammonium carbonate.
  • the mixed gas mixed in the gas mixer 100 is treated by supplying the mixed gas alternately or sequentially to the plurality of carbon dioxide collectors 200a, 200b, and 200c.
  • the mixed gas mixed with the disposal gas is continuously supplied to the plurality of carbon dioxide collectors 200a, 200b, and 200c sequentially or alternately, the stagnation treatment process of the processing gas may be continuously performed.
  • the amount of purified gas and the amount of produced sodium hydrogen sulfide are improved.
  • FIGS. 1 and 2 the operation of a plurality of carbon dioxide collectors according to an embodiment of the present invention will be described with reference to more specific examples. At this time, an example will be described as having three carbon dioxide collectors.
  • the process time interval for purifying the processing gas is divided into time points A, B, C, and D in order of passage of time.
  • the first carbon dioxide collector 200a is performing a salt generation step of generating ammonium carbonate by inputting a mixed gas of a process gas and ammonia gas into a collector previously cooled (preparation of salt generation), and A
  • the second carbon dioxide collector 200b is performing a step of melting the ammonium carbonate salt generated before A
  • the third carbon dioxide collector 200c is discharging the molten ammonium carbonate salt before A.
  • the first carbon dioxide collector 200a receives a process gas containing condensed water and carbon dioxide separated during generation of ammonium carbonate at the time point A, that is, hydrogen sulfide and ammonia gas, from outside the first carbon dioxide collector 200a.
  • a process gas containing condensed water and carbon dioxide separated during generation of ammonium carbonate at the time point A that is, hydrogen sulfide and ammonia gas
  • the second carbon dioxide collector 200b discharges the molten ammonium carbonate salt at time A and moves to the salt decomposer 410
  • the third carbon dioxide collector 200c includes a processing gas. A mixed gas is added to produce ammonium carbonate.
  • the operating cycle of the plurality of carbon dioxide collectors 200a, 200b, 200c is determined in consideration of the concentration of the acid gas contained in the processing gas, the production of ammonium carbonate, melting and decomposition time.
  • the plurality of carbon dioxide collectors 200a, 200b, and 200c may be organically operated to alternately produce and melt ammonium carbonate.
  • different steps are performed in the plurality of carbon dioxide collectors, but at least one of the plurality of carbon dioxide collectors may be performed at a different stage from the other plurality of carbon dioxide collectors. That is, some of the plurality of carbon dioxide collectors may perform the same step of the plurality of collectors. For example, when three or more carbon dioxide collectors are provided, at least one carbon dioxide collector may perform a different process from the other two or more carbon dioxide collectors, and the other two carbon dioxide collectors may perform the same process.
  • the first and second examples and the first to third comparative examples all used a processing gas containing 50 wt% of carbon dioxide as the object to be treated.
  • Table 1 shows the results of purifying the process gas by the method according to the first embodiment and the first comparative example of the present invention.
  • the mixed gas including the processing gas supplied into the carbon dioxide collector is cooled by using 27 ° C cooling water to collect carbon dioxide, and then hydrogen sulfide is collected.
  • the first comparative example is a result of collecting hydrogen sulfide after indirect cooling using nitrogen gas cooled to a temperature of 16 ° C. using a chiller to collect carbon dioxide.
  • the carbon dioxide capture rates of the first and first comparative examples are similar to each other at 98%.
  • the hydrogen sulfide concentration in the exhaust gas separated from the carbon dioxide collector and discharged is 79% in the first embodiment and 23% in the first comparative example, which is high in the first embodiment.
  • the exhaust gas discharged from the carbon dioxide collector is transferred to the hydrogen sulfide collector to produce sodium hydrogen sulfide by collecting hydrogen sulfide, so that the higher the hydrogen sulfide concentration in the exhaust gas of the carbon dioxide collector, the production amount of sodium hydrogen sulfide increases. Therefore, through the experimental results of Table 1, it can be seen that in the case of indirect cooling using cooling water, process economics can be secured compared to using a chiller.
  • Table 2 shows that the second comparative example and the third comparative example are connected to the first and second carbon dioxide collectors in series, regardless of the cooling method, so that the primary gaseous carbon is collected in the first carbon dioxide collector (that is, the first”
  • This is an experimental result showing the concentration of hydrogen sulfide in the exhaust gas when secondary carbon dioxide is collected by a second carbon dioxide collector.
  • the second comparative example is a case where both the cooling temperature at the time of primary and secondary carbon dioxide collection is 27 °C, the cooling temperature at the time of primary carbon dioxide collection is 27 °C, the cooling temperature at the time of secondary carbon dioxide collection in the third comparison Is the case of 16 degreeC.
  • Table 3 shows two experimental results of producing sodium hydrogen sulfide by providing two carbon dioxide collectors according to an embodiment of the present invention and treating the treating gas continuously for 6 hours.
  • Cooling water supply temperature 27 °C Acid gas flow rate 75 Nm 3 / hr Ammonia Gas Input 20 Nm 3 / hr NaOH input 85 kg CO2 collector internal temperature 87 °C PH 10 Hydrogen Sulfide Production 152 kg Hydrogen Sulfide Removal Rate 99%
  • the treatment gas containing 50 wt% or more of carbon dioxide can be purified and treated for 6 hours or more using the gas treatment apparatus according to the present invention, and sodium hydrogen sulfide can be continuously produced. can confirm.
  • the gas treatment apparatus may improve the hydrogen sulfide capture rate by selectively collecting carbon dioxide before hydrogen sulfide capture, thereby improving the quality of sodium hydrogen sulfide produced.
  • the gas treatment apparatus including a plurality of carbon dioxide collector 200, in operating the plurality of carbon dioxide collectors (200a, 200b, 200c), the production process of ammonium carbonate, the melting process of the produced ammonium carbonate are alternately performed .
  • the processing gas to the carbon dioxide collector 200 the process of collecting carbon dioxide can be carried out continuously without interruption. Therefore, a large amount of processing gas can be purified in a short time, and the yield of sodium hydrogen sulfide can be increased.
  • the hydrogen sulfide collection rate can be improved, and the quality of the sodium hydrogen sulfide produced by this can be improved.

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Abstract

본 발명에 따른 가스 처리 방법은 처리 가스와 암모니아 가스가 혼합된 혼합 가스를 이산화탄소 포집기로 공급하여, 혼합 가스를 냉각시켜 상기 이산화탄소가 포집된 탄산암모늄염을 생성함으로써, 상기 처리 가스로부터 상기 이산화탄소를 분리하는 과정 및 이산화탄소가 분리되어 상기 이산화탄소 포집기로부터 배출된 처리 가스로부터 황화수소를 포집하여, 상기 황화수소와 암모니아를 분리하고, 황화수소나트륨을 생성하는 과정을 포함한다. 따라서, 본 발명의 실시형태에 따른 가스 처리 장치는 황화수소 포집 전에 이산화탄소를 선택적으로 포집함으로써, 황화수소 포집율을 향상시킬 수 있으며, 이에 따라 생산되는 황화수소나트륨의 품질을 향상시킬 수 있다.

Description

가스 처리 방법 및 가스 처리 장치
본 발명은 가스 처리 방법 및 가스 처리 장치에 관한 것으로, 보다 상세하게는 연속적으로 처리 가스를 정제시킬 수 있고, 정제 과정에서 생산되는 황화수소나트륨 생산량을 증가시킬 수 있는 가스 처리 방법 및 가스 처리 장치에 관한 것이다.
일반적으로 코크스 오븐에서 석탄을 건류하여 코크스를 생산하는 경우, 코크스 오븐 가스(Coke Oven Gas; COG)에는 여러 가지 성분들이 함유되어 있는데, 이중이산화탄소, 황화수소, 암모니아, 시안화수소 등과 같은 산성 가스는 가스 배관을 부식시키거나, 폐색의 원인이 된다. 그리고, 코크스 오븐 가스가 연료로 사용되는 경우, 공해를 유발하기 때문에, 산성 가스를 일정 농도 이하로 낮추어 사용하게 된다.
특히, 황화수소는 황산물에 의한 대기 오염 및 악취 유발이 심한 물질로서, 황화수소 포집탑에 암모니아를 공급하여, 암모니아에 황화수소를 흡수시킴으로써, 산성 가스 중 황화 수소를 분리, 제거하고 있다.
그런데, 산성 가스에 포함되어 있는 이산화탄소는 황화수소 포집탑에서 황화수소의 포집을 저해하는 원인이 된다. 즉, 황화수소가 암모니아에 흡수될 때, 이산화탄소도 같이 흡수됨에 따라, 황화수소의 포집율이 감소하게 된다.
이에, 이산화탄소의 분리가 선행되어야 하며, 이는 CCUS(Carbon Capture, Utilization, and storage) 개발 기술을 통해 각 공정 별 특성에 맞는 기술을 활발히 개발 중이나, 이는 미량의 황화수소가 포함된 조건에서는 이산화탄소 제거가 용이하나, 고농도의 황화수소가 포함된 경우, 이산화탄소 제거가 용이하지 않은 문제가 있다.
(선행문헌)
(특허문헌 1) 한국공개특허 2005-0029924
본 발명은 중단 없이 연속적으로 처리 가스를 정제시킬 수 있는 가스 처리 방법 및 가스 처리 장치를 제공한다.
본 발명은 처리 가스의 정제 처리 중에 생성되는 황화수소나트륨의 생산량을 증대시킬 수 있는 가스 처리 방법 및 가스 처리 장치를 제공한다.
본 발명에 따른 가스 처리 방법은 처리 가스와 암모니아 가스가 혼합된 혼합 가스를 이산화탄소 포집기로 공급하여, 상기 혼합 가스를 냉각시켜 상기 이산화탄소가 포집된 탄산암모늄염을 생성함으로써, 상기 처리 가스로부터 상기 이산화탄소를 분리하는 과정; 및 상기 이산화탄소가 분리되어 상기 이산화탄소 포집기로부터 배출된 처리 가스로부터 황화수소를 포집하여, 상기 황화수소와 암모니아를 분리하고, 황화수소나트륨을 생성하는 과정;을 포함한다.
상기 이산화탄소 포집기에서 상기 탄산암모늄염을 용융시키는 과정; 용융된 상기 탄산암모늄을 염 분해기로 공급하여, 용융된 상기 탄산암모늄염을 가열하여 가스 상태로 분해하는 과정; 및 상기 가스 분해기로부터 제공된 가스 중 암모니아와 세정수를 반응시켜, 상기 세정수에 암모니아를 흡수시킴으로써, 상기 이산화탄소와 암모니아를 분리하는 과정;을 포함한다.
상기 황화수소를 포집하는 과정 전에, 상기 이산화탄소가 분리되어 상기 이산화탄소 포집기로부터 배출된 처리 가스로부터 시안화수소를 포집하여, 상기 시안화수소를 분리하는 과정을 포함한다.
상기 이산화탄소와 분리된 암모니아를 상기 처리 가스와 혼합하는 암모니아 가스로 재 사용한다.
상기 혼합 가스를 냉각시키는데 있어서, 상기 혼합 가스를 60℃ 이하의 온도로 간접 냉각시킨다.
상기 탄산암모늄을 가열하여 용융시키는데 있어서, 상기 이산화탄소 포집기를 가열하고 수분을 투입한다.
상기 염 분해기에서 상기 탄산암모늄염을 가열하여 가스 상태로 분해하는 과정에 있어서, 스팀(steam)을 이용한 열교환 방법을 이용한다.
상기 이산화탄소 포집기는 복수개로 구비되고, 상기 복수개의 이산화탄소 포집기에서, 상기 탄산암모늄의 생성 과정, 생성된 상기 탄산암모늄의 용융 과정이 엇갈리게 교대로 실시된다.
상기 복수개의 이산화탄소 포집기에 상기 혼합 가스를 교대로 공급하여, 상기 복수의 이산화탄소 포집기를 통해 연속적으로 상기 혼합 가스를 처리한다.
상기 복수의 이산화탄소 포집기 각각에서는, 상기 이산화탄소 포집기를 냉각시켜, 상기 탄산암모늄 생성을 위한 염 생성 준비 과정; 냉각된 상기 이산화탄소 포집기에 상기 혼합 가스를 공급하여 냉각시킴으로써, 상기 탄산암모늄염을 생성하는 염 생성 과정; 상기 탄산암모늄염 과정에서 과정에서 부생된 응축수와, 상기 이산화탄소가 분리된 처리 가스를 상기 이산화탄소 포집기 외부로 배출시키는 응축수 및 처리 가스 배출 과정; 상기 이산화탄소 포집기 내 탄산암모늄을 가열하여 용융시키는 염 용융 과정; 및 용융된 상기 탄산암모늄을 상기 염 분해기로 배출시키는 염 배출 과정; 을 포함하는 공정이 순차적으로 실시되며, 상기 복수의 이산화탄소 포집기 중 적어도 하나는 다른 이산화탄소 포집기와 동일 시점에 염 생성 과정, 응축수 및 처리 가스 배출 과정, 염 용융 과정, 염 배출 과정, 염 생성 준비 과정 중 다른 과정이 수행된다.
상기 복수의 이산화탄소 포집기는 각기 다른 과정을 수행한다.
상기 복수의 이산화탄소 포집기 중 적어도 하나는 다른 복수의 이산화탄소 포집기와 다른 과정을 수행하고, 상기 다른 복수의 이산화탄소 포집기는 동일한 과정을 수행한다.
본 발명의 실시예에 따른 가스 처리 장치는 처리 가스와 암모니아 가스가 혼합된 혼합 가스를 냉각시켜, 상기 처리 가스로 중 이산화탄소를 포집시켜 탄산암모늄염을 생성함으로써, 상기 처리 가스로부터 상기 이산화탄소를 분리하는 이산화탄소 포집기; 및 상기 이산화탄소가 분리되어 상기 이산화탄소 포집기에서 배출된 처리 가스로부터 황화수소를 포집하여 황화수소나트륨을 생성하는 황화수소 포집기;를 포함한다.
상기 이산화탄소 포집기는 생성된 상기 탄산암모늄염을 용융시킨다.
상기 이산화탄소 포집기로부터 용융된 탄산암모늄을 제공받아, 상기 탄산암모늄염을 가열하여 가스 상태로 분해하는 염 분해기; 상기 염 분해기에서 생성된 가스와 세정수를 반응시켜, 상기 세정수에 암모니아를 흡수시킴으로써, 이산화탄소와 암모니아를 분리하는 암모니아 세정탑;을 포함한다.
상기 이산화탄소가 분리된 처리 가스가 상기 황화수소 포집기로 이송되기 전에, 상기 이산화탄소가 분리된 처리 가스로부터 시안화수소를 분리하는 시안화수소 포집기를 포함한다.
상기 이산화탄소 포집기가 복수개로 구비되고, 상기 복수개의 이산화탄소 포집기 각각에서 복수의 과정이 진행되며, 일 이산화탄소 포집기에서 상기 복수의 과정 중, 일 과정이 실시되는 동안, 다른 일 이산화탄소 포집기에서 상기 복수의 과정 중, 다른 일 과정이 실시된다.
상기 복수의 이산화탄소 포집기는, 상기 탄산암모늄의 생성 과정, 생성된 상기 탄산암모늄의 용융 과정이 엇갈리게 교대로 실시되도록 운영된다.
상기 복수의 이산화탄소 포집기는 동일 시점에 염 생성 과정, 응축수 및 처리 가스 배출 과정, 염 용융 과정, 염 배출 과정, 염 생성 준비 과정 중 각기 다른 과정이 수행된다.
상기 염 분해기는 상기 복수의 이산화탄소 포집기로부터 용융된 탄산암모늄염을 교대로 제공받아 가스화한다.
본 발명의 실시형태에 따른 가스 처리 장치는 황화수소 포집 전에 이산화탄소를 선택적으로 포집함으로써, 황화수소 포집율을 향상시킬 수 있으며, 이에 따라 생산되는 황화수소나트륨의 품질을 향상시킬 수 있다.
그리고, 본 발명의 실시형태에 따른 가스 처리 장치에 의하면, 복수의 이산화탄소 포집기를 포함하며, 복수의 이산화탄소 포집기를 동작시키는데 있어서, 탄산암모늄의 생성 과정, 생성된 상기 탄산암모늄의 용융 과정이 엇갈리게 교대로 실시되도록 한다. 이에, 처리 가스를 이산화탄소 포집기로 공급하여, 이산화탄소를 포집하는 공정이 중단없이 연속적으로 실시될 수 있다. 따라서, 많은 양의 처리 가스를 짧은 시간에 정제 처리할 수 있고, 황화수소나트륨의 생산량을 증대시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 가스 처리 장치를 개념적으로 도시한 블록도
도 2는 복수의 이산화탄소 포집기의 동작을 예시한 도면
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 더욱 상세히 설명하기로 한다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이다. 도면상에서 동일 부호는 동일한 요소를 지칭한다.
본 발명은 이산화탄소, 황화수소, 암모니아 등의 산성 가스가 함유된 가스(처리 대상물)로부터 대기오염 및 악취를 발생시키는 황화수소를 분리 또는 제거하여 정제시키는 가스 처리 장치 및 가스 처리 방법에 관한 것이다. 보다 구체적으로는 이산화탄소, 황화수소, 암모니아를 포함하는 산성의 처리 가스로부터 황화수소를 분리하는데 있어서, 황화 수소의 분리 또는 제거율을 높이고, 이때 부생되는 산물인 황화수소나트륨의 품질 및 생산율을 향상시키는 가스 처리 장치 및 가스 처리 방법에 관한 것이다.
여기서, 이산화탄소, 황화수소, 암모니아 등의 산성 가스가 함유된 처리 가스는, 코크스 오븐에서 석탄을 건류시켜 코크스를 제조하는 과정 중에 발생되는 코크스 오븐 가스이거나, 탈황 공정에서 발생된 배 가스일 수 있다.
이하, 도 1 및 도 2를 참조하여, 본 발명의 실시예에 따른 가스 처리 장치에 대해 설명한다. 이하에서는 본 발명의 실시예에 따른 가스 처리 장치에 의해 처리 또는 정제하고자 하는 가스를 '처리 가스'로 명명한다. 그리고, 처리 가스는 적어도 이산화탄소, 황화수소, 암모니아 등이 포함된 산성 가스이다.
도 1은 본 발명의 실시예에 따른 가스 처리 장치를 개념적으로 도시한 블록도이다. 도 2는 복수의 이산화탄소 포집기의 동작을 예시한 도면이다.
본 발명의 실시예에 따른 처리 가스 장치는 그 동작에 의해 황화수소나트륨을 생산하므로, 황화수소나트륨 제조 장치로도 명명될 수 있다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 실시예에 따른 가스 처리 장치는, 정제 대상물인 처리 가스와, 암모니아 가스(NH3 gas), 스팀(steam)을 혼합하는 가스 혼합기(100)와, 처리 가스, 암모니아 가스 및 스팀이 혼합된 혼합 가스를 냉각시켜, 이산화탄소를 분리하며, 이산화탄소 분리를 실시하는 이산화탄소 포집기(200)와, 이산화탄소 포집기(200)에서 이산화탄소가 제거된 처리 가스로부터 황화수소를 포집하여, 황화수소나트륨을 생성하는 황화수소 포집기(320)를 포함한다.
또한, 본 발명의 실시예에 따른 가스 처리 장치는, 이산화탄소 포집기(200)로부터 이산화탄소가 포집된 염을 전달받아 가스(gas)화시킴으로써, 상기 염을 분해하는 염 분해기(410)와, 상기 염 분해기(410)에서 전달받은 가스 상태의 생성물로부터 암모니아를 흡수시켜, 이산화탄소와 암모니아를 분리하는 암모니아 세정탑(420)과, 암모니아 세정탑(420)의 생성물인 암모니아수를 포집하는 암모니아 포집기(500)를 포함한다. 또한, 황화수소가 제거된 처리 가스로부터 암모니아를 포집하는 암모니아 포집기를 포함할 수 있다.
그리고, 이산화탄소 포집기(200)에서 이산화탄소가 제거된 처리 가스를 황화수소 포집기(320)로 전달하기 전에, 상기 이산화탄소가 제거된 처리 가스로부터 시안화수소를 분리하고, 이를 황화수소 포집기(320)로 전달하는 시안화수소 포집기(310)를 포함할 수 있다.
가스 혼합기(100)에서는 산성 가스인 처리 가스와, 암모니아 가스를 혼합하는데, 이때, 처리 가스와 암모니아 가스의 효과적인 반응을 위해 고온의 스팀(steam)을 추가로 더 혼합한다. 물론, 처리 가스가 자체적으로 수분을 함유하고 있다면, 스팀을 추가로 더 혼합할 필요는 없다. 그리고 암모니아 가스는 처리 가스 중 황화수소 제거 전에 먼저 제거하고자 하는 이산화탄소의 양에 따라 달라지는데, 제고하고자 하는 이산화탄소와 암모니아 가스의 몰비가 1 : 2(이산화탄소 : 암모니아 = 1 : 2) 이상이 되도록 혼합한다.
이산화탄소 포집기(200)에서는 처리 가스와 암모니아 가스가 혼합된 혼합 가스를 냉각시켜, 혼합 가스 중 이산화탄소와 암모니아 간의 반응을 유도하여 탄산암모늄염을 생성시킴으로써, 이산화탄소가 포함된 염(탄산암모늄염)과 그외의 물질인 황화수소, 암모니아, 시안화수소 등을 포함하는 처리 가스로 분리시킨다. 즉, 처리 가스로부터 황화수소, 암모니아, 시안화수소는 최대한 포집하지 않고, 이산화탄소만을 선택적으로 포집하여 분리한다.
이렇게 이산화탄소 포집기(200)에서 혼합 가스를 냉각시키는데 있어서, 실시예에서는 이산화탄소 포집기(200)를 60℃ 이하, 보다 바람직하게는 50℃ 이하가 되도록 처리한다. 이는, 60℃ 이하의 온도에서 이산화탄소와 암모니아 간의 반응이 이루어져, 탄산암모늄염이 생성되기 때문이다. 그리고, 이산화탄소 포집기(200)가 과냉각되는 경우, 목적 성분인 이산화탄소 외에 다른 가스(황화가스 또는 암모니아 가스)가 함께 응축되어 동반 분리, 제거될 수 있기 때문이다.
그리고, 실시예에서는 이산화탄소 포집기(200)를 60℃ 이하로 냉각시키는데 있어서, 냉각수를 이용한 간접 냉각 방식을 이용하여 이산화탄소 포집기(200)의 온도를 60℃로 조절한다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 실시예에서는 이산화탄소 포집기(200) 내부로 공급된 처리 가스인 혼합 가스를 직접 냉각이 아닌 간접적인 방법으로 냉각시킨다. 이는, 이산화탄소 포집기(200) 내부로 냉각수를 공급하여 혼합 가스와 냉각수를 직접적으로 접촉시켜 냉각시키는 경우, 이산화탄소 외 다른 가스(황화가스 또는 암모니아 가스)의 용해로 인해, 이산화탄소가 염에 응축되는 또는 분리 효율이 저하되고, 부생되는 생성 용액의 처리 공정이 수반되기 때문에, 간접 냉각 방식이 효율적이다.
이산화탄소 포집기(200)에서 탄산암모늄염이 생성되면, 탄산암모늄염을 제외한 처리 가스(황화수소, 암모니아, 시안화수소 함유)는 후속 처리 설비 즉, 시안화수소 포집기(310) 또는 황화수소 포집기(320)로 이동된다.
그리고, 이산화탄소 포집기(200)에서는 이동하지 않고 그 내부에 잔류하고 있는 탄산암모늄염을 용해 또는 용융시킨다. 탄산암모늄염은 수분 또는 열에 의해 쉽게 용해되어 분해되는 특성이 있다. 이에, 실시예에서는 수분 및 열을 모두 포함하는 스팀(steam)을 이용하여 탄산암모늄염을 용해시켜, 슬러리화한다.
염 분해기(410)는 이산화탄소 포집기(200)의 생성물인 슬러리 상태의 탄산암모늄염 가열하여 가스화 함으로써 분해한다. 즉, 염 분해기(410)에서는 탄산암모늄염을 가열하여 기체 상으로 분해를 진행한다. 실시예에 따른 염 분해기는 90℃ 이상의 스팀(steam)과 탄산암모늄 간의 열교환 작용을 통해 슬러리 상태의 탄산암모늄을 기체화 또는 가스화함으로써 분해한다. 이때, 염 분해기(410)에서의 생성물인 가스에는 이산화탄소와, 이산화탄소 포집기(200) 외부로 이동하지 빠져나가지 못하고 탄산암모늄에 잔류하고 있던 암모니아 가스가 일부 포함되어 있을 수 있다. 이에, 염 분해기(410)에서의 가열을 통해 탄산암모늄염이 이산화탄소 가스, 암모니아 및 수분으로 분해된다.
암모니아 세정탑(420)은 염 분해기(410)로부터 전달된 이산화탄소 및 암모니아 가스 중, 상기 암모니아를 별도로 공급된 세정수에 흡수시켜, 이산화탄소와 암모니아를 분리한다. 암모니아가 세정수에 흡수되면, 상기 세정수는 암모니아수가 되고, 이렇게 암모니아와 분리된 이산화탄소는 암모니아 세정탑(420) 상측을 통해 외부로 배출된다.
실시예에 따른 암모니아 세정탑(420)에서는 세정수로 물을 사용하나, 이에 한정되지 않고, 가스에 접촉되어, 상기 가스에 함유된 암모니아를 흡수 및 제거하기 용이한 다른 용액이 포함된 세정수를 사용할 수 있다.
암모니아 포집기(500)에서는 암모니아수에 열을 가하여 세정수와 암모니아 가스로 분리하고, 암모니아 포집기(500)에서 생성된 암모니아 가스는 회수되어 가스 혼합기로 공급되어, 처리 가스와 혼합되는 가스로 재사용한다.
이렇게, 탄산암모늄으로부터 이산화탄소, 암모니아를 분리하는 동안, 탄산암모늄염을 제외한 처리 가스(황화수소, 암모니아, 시안화수소 함유)는 후속 처리 설비 즉, 시안화수소 포집기(310) 또는 황화수소 포집기(320)로 이동된다.
시안화수소 포집기(310)에서는 이산화탄소 포집기)로부터 전달된 처리 가스로부터 시안화수소를 포집하는데, 시안화수소 포집기(310)로 황(S)을 투입하여, 상기 시안화수소와 황(S)과의 반응을 통해 티오시안산암모늄염(NH4SCN)이 된다. 즉, 시안화수소가 고체 상태의 티오시안산암모늄염(NH4SCN)에 포집되며, 이에 따라 반응하지 않은 황화수소와 시안화수소가 분리된다.
시안화수소가 포집되어 있는 티오시안산암모늄염(NH4SCN)은 시안화수소 포집기(310)에 고정 또는 잔류되고, 황화수소와 암모니아는 후속 공정인 황화수소 포집기(320)로 이동된다.
한편, 처리 가스 중 시안화수소가 생산물인 황화수소나트륨의 품질에 영향을 미치지 않을 만큼 미량으로 함유되어 있는 경우, 시안화수소 포집 단계는 생략될 수 있다.
황화수소 포집기(320)에서는 황화수소를 황화수소나트륨화하여, 황화수소와 암모니아를 분리하며, 이러한 과정에서 황화수소나트륨이 생산된다. 이를 위해, 황화수소 포집기(320)에 수산화나트륨(NaOH) 용액을 투입하여, 황화수소와 수산화나트륨 간의 반응을 통해, 황화수소나트륨 수용액을 제조함으로써, 암모니아와 황화수소를 분리한다. 즉, 황화수소 포집기(320)로 이동한 처리 가스 중, 황화수소는 투입된 수산화나트륨과 반응하여 황화수소나트륨이 되고, 암모니아는 수산화나트륨과 반응성이 없어 암모니아 상태로 유지되며, 이에 황화수소와 암모니아가 분리된다. 그리고, 황화수소나트륨은 황화수소 포집기(320)로부터 배출되며, 암모니아 가스는 황화수소 포집기(320)로부터 배출되어 가스 혼합기로 재 공급되거나, 암모니아 포집기로 이동되어 포집된 후, 암모니아 세정탑(420)으로 공급되어 암모니아수로 전환될 수 있다. 암모니아수는 농도 및 품질에 따라 적정 개소에 활용하고, 별도의 정제 작업을 거쳐 암모니아수로 판매 가능하다.
황화수소 포집기(320)에서 황화수소 포집 과정에서 생산된 황화수소나트륨은 여러 산업 공정에 사용할 수 있는데, 예를 들어 폐수 중 중금속을 제거하는 수처리제 또는 도금 공정에 사용한다. 그리고, 황화수소 포집기(320)에서 생성된 황화수소나트륨 수용액의 농도는 처리 가스에 포함된 황화수소량과, 투입되는 수산화나트륨의 양에 따라 달라진다. 이에, 황화수소나트륨의 활용 용도에 따라 그 농도를 조절하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 가스 처리 장치는 복수의 이산화탄소 포집기(200a, 200b, 200c)를 포함할 수 있다. 그리고 각각의 이산화탄소 포집기(200a, 200b, 200c)에서는 상술한 바와 같이, 처리 가스를 냉각시켜 이산화탄소가 포집된 탄산암모늄염을 제조하는 공정과, 탄산암모늄염을 용융시키는 공정, 2가지의 공정이 순차적으로 실시된다. 즉, 하나의 이산화탄소 포집기에서는 혼합 가스를 냉각시켜 탄산암모늄염을 생산하는 단계, 냉각 단계에서 생성된 응축수와 이산화탄소와 분리된 황화수와 암모니아를 포함하는 처리 가스를 배출시키는 배출 단계, 탄산암모늄염을 용융시키는 단계, 용융된 탄산암모늄염을 배출시키는 단계가 순차적으로 실시된다. 그리고, 실시예에서는 이산화탄소 포집기로 혼합 가스를 투입하기 전에, 이산화탄소 포집기를 사전에 미리 염 생성이 용이한 온도로 냉각시키는데, 이를 염 생성 준비 단계라고 명명한다. 또한, 탄산암모늄을 생산하는 단계는 염 생성 준비 단계에서 사전에 냉각된 이산화탄소 포집기에 혼합 가스를 투입함으로써 이루어지며, 이를 염 생성 단계로 명명한다. 즉, 하나의 이산화탄소 포집기에서의 공정 처리 단계를 다시 정리하자면, 이산화탄소 포집기에서는 '염 생성 단계 - 응축수 및 처리 가스 배출 단계 - 탄산암모늄염 용융 단계 - 탄산암모늄염 배출 단계 - 염 생성 준비 단계'가 순차적으로 진행되며, 이 사이클이 복수번 반복된다.
이때, 복수의 이산화탄소 포집기(200a, 200b, 200c)를 운영하는데 있어서, 복수의 이산화탄소 포집기(200a, 200b, 200c)에서 각각에서 서로 다른 단계가 수행되도록 하여, 각 단계가 복수의 이산화탄소 포집기(200a, 200b, 200c)에서 교대로 실시되도록 한다. 이를 다른 말로 설명하면, 처리 가스를 정제하는 과정 중, 동일한 시점에서 복수의 이산화탄소 포집기(200a, 200b, 200c)가 각각 다른 단계의 공정이 수행될 수 있도록 함으로써, 복수의 이산화탄소 포집기(200a, 200b, 200c)에서 크게는 염 생성 단계와 염 용해 단계가 교대로, 엇갈리게 수행될 수 있도록 한다.
예컨대, 복수의 이산화탄소 포집기(200a, 200b, 200c)에서 염 생성 단계 및 염 용해 단계가 교대로 실시되도록 한다. 다른 말로 하면, 하나의 이산화탄소 포집기에서 탄산암모늄염을 생성하고 있을 때(염 생성 단계), 다른 이산화탄소 포집기에서는 염 생성 단계가 아닌 다른 단계 예컨대, 탄산암모늄염을 용해시키는 단계(염 용해 단계)가 수행되도록 한다.
또 다른 말로 설명하면, 복수의 이산화탄소 포집기(200a, 200b, 200c) 중 어느 하나에서 이산화탄소가 제거된 처리 가스를 후속 단계로 이송시키고, 탄산암모늄염을 용융시키는 단계에서, 다른 이산화탄소 포집기 내부로 처리할 혼합 가스를 유입시켜 냉각시킴으로써 탄산암모늄염이 생성되도록 한다. 즉, 어느 하나의 이산화탄소 포집기에서 생성된 탄산암모늄염을 용융시키는 동안에, 다른 이산화탄소 포집기에서는 탄산암모늄을 생성시킨다. 이를 위해, 가스 혼합기(100)에서 혼합된 혼합 가스는 복수의 이산화탄소 포집기(200a, 200b, 200c)로 교대로 또는 순차적으로 혼합 가스를 공급하여 처리한다. 즉, 처기 가스가 혼합된 혼합 가스가 연속적으로 복수의 이산화탄소 포집기(200a, 200b, 200c)로 순차적 또는 교대로 공급되므로, 처리 가스의 정체 처리 공정이 연속적으로 수행될 수 있다. 이에, 처리 가스의 정제량 및 황화수소나트륨의 생산량이 향상되는 효과가 있다.
이하, 도 1 및 도 2를 참조하여, 본 발명의 실시예에 따른 복수의 이산화탄소 포집기의 동작에 대해 보다 구체적인 예를 들어 설명한다. 이때, 3개의 이산화탄소 포집기를 구비하는 것으로 예를 들어 설명한다. 그리고, 설명의 편의를 위하여, 처리 가스를 정제 처리하는 공정 시간 구간을 시간 경과 순으로 A, B, C, D 시점으로 나눈다.
예컨대, A 시점에서 제 1 이산화탄소 포집기(200a)에서는 사전에 냉각(염 생성 준비)된 포집기에 처리 가스와 암모니아 가스가 혼합된 혼합 가스를 투입하여 탄산암모늄염을 생성하는 염 생성 단계를 수행중이고, A 시점에 제 2 이산화탄소 포집기(200b)에서는 A 이전 시점에 생성된 탄산암모늄염을 용융시키는 단계를 수행중이며, A 시점에 제 3 이산화탄소 포집기(200c)에서는 A 시점 이전에 용융된 탄산암모늄염을 배출하는 단계를 수행중이다.
또한, B 시점에 제 1 이산화탄소 포집기(200a)에서는 A 시점에서 탄산암모늄염 생성중에 부생된 응축수와 이산화탄소가 분리된 가스 즉, 황화수소와 암모니아 가스가 포함된 처리 가스를 제 1 이산화탄소 포집기(200a)의 외부로 배출한다. 그리고, 동일 시점인 B 시점에 제 2 이산화탄소 포집기(200b)에서는 A 시점에서 용융된 탄산암모늄염을 배출하여 염 분해기(410)로 이동시키며, B 시점에서 제 3 이산화탄소 포집기(200c)는 처리 가스를 포함하는 혼합 가스를 투입하여 탄산암모늄염를 생성한다.
그리고, 이후 더 구체적으로 설명하지는 않지만, C 시점 및 D 시점 각각에서 제 1 내지 제 3 이산화탄소 포집기(200a, 200b, 200c)에서는 각기 다른 단계가 수행된다.
이때, 복수의 이산화탄소 포집기(200a, 200b, 200c)의 운전 주기는 처리 가스 내 포함된 산성 가스의 농도, 탄산암모늄 생성, 용융 및 분해 시간을 고려하여 결정된다. 그리고 복수의 이산화탄소 포집기(200a, 200b, 200c)에서 교대로 탄산암모늄 생성 및 용융이 교대로 이루어지도록 유기적으로 운전될 수 있도록 한다.
상기에서는 복수의 이산화탄소 포집기에서 각기 다른 단계가 수행되는 것을 설명하였으나, 복수의 이산화탄소 포집기 중, 적어도 하나는 다른 복수의 이산화탄소 포집기와 다른 단계의 공정이 수행될 수 있다. 즉, 복수의 포집기 중, 일부 복수의 이산화탄소 포집기는 동일 단계의 공정을 수행할 수도 있다. 예를 들어, 3개 이상의 이산화탄소 포집기가 마련되는 경우, 적어도 하나의 이산화탄소 포집기는 다른 2개 이상의 이산화탄소 포집기와 다른 공정을 수행하고, 상기 다른 2개의 이산화탄소 포집기는 동일 공정을 수행할 수도 있다.
이하, 표 1 내지 표 3을 참조하여, 본 발명의 실시예 및 비교예에 따른 가스 처리 장치를 이용한 처리 가스의 정제 시에, 이산화탄소 제거율, 배가스 중 황화수소 농도 및 황화수소 제거율에 대해 설명한다.
이때, 실험을 위하여, 제 1 및 제 2 실시예와, 제 1 내지 제 3 비교예는 모두 이산화탄소가 50 wt% 함유된 처리 가스를 피처리물로 사용하였다.
표 1은 본 발명의 제 1 실시예 및 제 1 비교예에 따른 방법으로 처리 가스를 정제한 결과이다. 제 1 실시예는 이산화탄소 포집기 내로 공급된 처리 가스를 포함하는 혼합 가스를 27℃의 냉각수를 이용하여 냉각시켜 이산화탄소를 포집한 후, 황화수소를 포집한 결과이다. 그리고, 제 1 비교예는 칠러(chiller)를 이용하여 16℃의 온도로 냉각시킨 질소 가스를 이용하여 간접 냉각시켜 이산화탄소를 포집한 후, 황화수소를 포집한 결과이다.
구분 제 1 실시예 제 1 비교예
냉각수 공급 온도 27℃ 16℃
산성 가스 유량 75 Nm3/hr
암모니아가스 투입량 20 Nm3/hr
냉각수 배출온도 32℃ 19℃
이산화탄소 포집기 내부 온도 36℃ 25℃
이산화탄소 제거율 98% 98%
배가스 중 황화수소 농도 79% 23%
표 1을 참조하면, 제 1 실시예와 제 1 비교예는 이산화탄소 포집율은 각각이 98%로 유사하다. 하지만, 이산화탄소 포집기로부터 이산화탄소와 분리되어 배출되는 배가스 중 황화수소 농도는 제 1 실시예가 79%, 제 1 비교예가 23%로서, 제 1 실시예가 높다. 여기서 이산화탄소 포집기로부터 배출된 배가스는 황화수소 포집기로 이송되어 황화수소가 포집됨으로써 황화수소나트륨을 생산하므로, 이산화탄소 포집기의 배가스중 황화수소 농도가 높을수록 황화수소 나트륨의 생산량이 증가하는 효과가 있다. 따라서, 표 1의 실험결과를 통해, 냉각수를 이용한 간접 냉각의 경우 칠러를 이용하는 경우에 비해 공정 경제성을 확보할 수 있음을 알 수 있다.
구분 제 2 비교예 제 3 비교예
냉각수 공급 온도 27℃(1차) + 27℃(2차) 27℃(1차) + 16℃(2차)
산성 가스 유량 75 Nm3/hr
암모니아가스 투입량 20 Nm3/hr
냉각수 배출온도 32℃ 19℃
이산화탄소 제거율 99% 99%
배가스 중 황화수소 농도 3% 1 % 미만
표 2는 제 2 비교예 및 제 3 비교예 각각은 냉각 방식에 구분없이, 제 1 및 제 2 이산화탄소 포집기를 직렬 연결하여, 제 1 이산화탄소 포집기에서 1차 이산화탄소가 포집된 처리 가스(즉, 1차로 이산화탄소가 분리된 처리 가스)를 제 2 이산화탄소 포집기에서 2차 이산화탄소 포집을 실시할 때의 배가스 중 황화수소 농도를 나타낸 실험 결과이다. 여기서, 제 2 비교예는 1차 및 2차 이산화탄소 포집시의 냉각 온도가 모두 27℃인 경우이고, 제 3 비교에는 1차 이산화탄소 포집시의 냉각 온도는 27℃, 2차 이산화탄소 포집시의 냉각 온도는 16℃인 경우이다.
표 1의 제 1 실시예와, 표 2의 제 2 및 제 3 비교예를 비교하면, 이산화탄소 포집을 1회 진행한 제 1 실시예와, 이산화탄소를 연속을 2회 진행한 제 2 및 제 3 실시예의 이산화탄소 제거율이 유사하고, 제 2 및 제 3 비교예의 경우 제 1 실시예에 비해 배가스 중 황화수소 농도가 현저히 낮음을 확인할 수 있다. 이로부터, 본 발명의 실시예에 따른 이산화탄소 포집기를 이용하여 이산화탄소 포집을 1회 진행하는 것의 이산화탄소 포집율이 연속으로 복수번 진행하는 것과 유사 또는 동일한 효과가 있음을 알 수 있고, 더욱이 배가스 중 황화수소 농도의 측면에서는 황화수소 포집을 1회 진행하는 것이 효과적임을 확인할 수 있다.
표 3은 본 발명의 실시예에 따른 이산화탄소 포집기를 2개 마련하여, 처리 가스를 6 시간 연속 처리하여 황화수소 나트륨을 생산한 실험 결과를 나타내었다.
구분 제 2 실시예
냉각수 공급 온도 27℃
산성 가스 유량 75 Nm3/hr
암모니아가스 투입량 20 Nm3/hr
NaOH 투입량 85 kg
이산화탄소 포집기 내부 온도 87℃
PH 10
황화수소 생산량 152 kg
황화수소 제거율 99%
표 3과 같은 조건으로 이산화탄소 및 황화수소를 포집함으로써, 이산화탄소가 50 wt% 이상 포함된 처리 가스를 본 발명에 따른 가스 처리 장치를 이용하여 6시간 이상 정제 처리할 수 있고, 황화수소나트륨을 연속 생산할 수 있음을 확인할 수 있다.
이와 같이, 본 발명의 실시형태에 따른 가스 처리 장치는 황화수소 포집 전에 이산화탄소를 선택적으로 포집함으로써, 황화수소 포집율을 향상시킬 수 있으며, 이에 따라 생산되는 황화수소나트륨의 품질을 향상시킬 수 있다. 그리고, 복수의 이산화탄소 포집기(200)를 포함하며, 복수의 이산화탄소 포집기(200a, 200b, 200c)를 동작시키는데 있어서, 탄산암모늄의 생성 과정, 생성된 상기 탄산암모늄의 용융 과정이 엇갈리게 교대로 실시되도록 한다. 이에, 처리 가스를 이산화탄소 포집기(200)로 공급하여, 이산화탄소를 포집하는 공정이 중단없이 연속적으로 실시될 수 있다. 따라서, 많은 양의 처리 가스를 짧은 시간에 정제 처리할 수 있고, 황화수소나트륨의 생산량을 증대시킬 수 있다.
본 발명의 실시형태에 따른 가스 처리 방법 및 가스 처리 장치에 의하면, 황화수소 포집 전에 이산화탄소를 선택적으로 포집함으로써, 황화수소 포집율을 향상시킬 수 있으며, 이에 따라 생산되는 황화수소나트륨의 품질을 향상시킬 수 있다.

Claims (20)

  1. 처리 가스와 암모니아 가스가 혼합된 혼합 가스를 이산화탄소 포집기로 공급하여, 상기 혼합 가스를 냉각시켜 상기 이산화탄소가 포집된 탄산암모늄염을 생성함으로써, 상기 처리 가스로부터 상기 이산화탄소를 분리하는 과정; 및
    상기 이산화탄소가 분리되어 상기 이산화탄소 포집기로부터 배출된 처리 가스로부터 황화수소를 포집하여, 상기 황화수소와 암모니아를 분리하고, 황화수소나트륨을 생성하는 과정;
    을 포함하는 가스 처리 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 이산화탄소 포집기에서 상기 탄산암모늄염을 용융시키는 과정;
    용융된 상기 탄산암모늄을 염 분해기로 공급하여, 용융된 상기 탄산암모늄염을 가열하여 가스 상태로 분해하는 과정; 및
    상기 가스 분해기로부터 제공된 가스 중 암모니아와 세정수를 반응시켜, 상기 세정수에 암모니아를 흡수시킴으로써, 상기 이산화탄소와 암모니아를 분리하는 과정;
    을 포함하는 가스 처리 방법.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 황화수소를 포집하는 과정 전에, 상기 이산화탄소가 분리되어 상기 이산화탄소 포집기로부터 배출된 처리 가스로부터 시안화수소를 포집하여, 상기 시안화수소를 분리하는 과정을 포함하는 가스 처리 방법.
  4. 청구항 2에 있어서,
    상기 이산화탄소와 분리된 암모니아를 상기 처리 가스와 혼합하는 암모니아 가스로 재 사용하는 가스 처리 방법.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 혼합 가스를 냉각시키는데 있어서, 상기 혼합 가스를 60℃ 이하의 온도로 간접 냉각시키는 가스 처리 방법.
  6. 청구항 2에 있어서,
    상기 탄산암모늄을 가열하여 용융시키는데 있어서, 상기 이산화탄소 포집기를 가열하고 수분을 투입하는 가스 처리 방법.
  7. 청구항 2에 있어서,
    상기 염 분해기에서 상기 탄산암모늄염을 가열하여 가스 상태로 분해하는 과정에 있어서, 스팀(steam)을 이용한 열교환 방법을 이용하는 가스 처리 방법.
  8. 청구항 2 내지 청구항 7 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 이산화탄소 포집기는 복수개로 구비되고, 상기 복수개의 이산화탄소 포집기에서, 상기 탄산암모늄의 생성 과정, 생성된 상기 탄산암모늄의 용융 과정이 엇갈리게 교대로 실시되는 가스 처리 방법.
  9. 청구항 8에 있어서,
    상기 복수개의 이산화탄소 포집기에 상기 혼합 가스를 교대로 공급하여, 상기 복수의 이산화탄소 포집기를 통해 연속적으로 상기 혼합 가스를 처리하는 가스 처리 방법.
  10. 청구항 9에 있어서,
    상기 복수의 이산화탄소 포집기 각각에서는,
    상기 이산화탄소 포집기를 냉각시켜, 상기 탄산암모늄 생성을 위한 염 생성 준비 과정;
    냉각된 상기 이산화탄소 포집기에 상기 혼합 가스를 공급하여 냉각시킴으로써, 상기 탄산암모늄염을 생성하는 염 생성 과정;
    상기 탄산암모늄염 과정에서 과정에서 부생된 응축수와, 상기 이산화탄소가 분리된 처리 가스를 상기 이산화탄소 포집기 외부로 배출시키는 응축수 및 처리 가스 배출 과정;
    상기 이산화탄소 포집기 내 탄산암모늄을 가열하여 용융시키는 염 용융 과정; 및
    용융된 상기 탄산암모늄을 상기 염 분해기로 배출시키는 염 배출 과정;
    을 포함하는 공정이 순차적으로 실시되며,
    상기 복수의 이산화탄소 포집기 중 적어도 하나는 다른 이산화탄소 포집기와 동일 시점에 염 생성 과정, 응축수 및 처리 가스 배출 과정, 염 용융 과정, 염 배출 과정, 염 생성 준비 과정 중 다른 과정이 수행되는 가스 처리 방법.
  11. 청구항 10에 있어서,
    상기 복수의 이산화탄소 포집기는 각기 다른 과정을 수행하는 가스 처리 방법.
  12. 청구항 10에 있어서,
    상기 복수의 이산화탄소 포집기 중 적어도 하나는 다른 복수의 이산화탄소 포집기와 다른 과정을 수행하고, 상기 다른 복수의 이산화탄소 포집기는 동일한 과정을 수행하는 가스 처리 방법.
  13. 처리 가스와 암모니아 가스가 혼합된 혼합 가스를 냉각시켜, 상기 처리 가스로 중 이산화탄소를 포집시켜 탄산암모늄염을 생성함으로써, 상기 처리 가스로부터 상기 이산화탄소를 분리하는 이산화탄소 포집기; 및
    상기 이산화탄소가 분리되어 상기 이산화탄소 포집기에서 배출된 처리 가스로부터 황화수소를 포집하여 황화수소나트륨을 생성하는 황화수소 포집기;
    를 포함하는 가스 처리 장치.
  14. 청구항 13에 있어서,
    상기 이산화탄소 포집기는 생성된 상기 탄산암모늄염을 용융시키는 가스 처리 장치.
  15. 청구항 14에 있어서,
    상기 이산화탄소 포집기로부터 용융된 탄산암모늄을 제공받아, 상기 탄산암모늄염을 가열하여 가스 상태로 분해하는 염 분해기;
    상기 염 분해기에서 생성된 가스와 세정수를 반응시켜, 상기 세정수에 암모니아를 흡수시킴으로써, 이산화탄소와 암모니아를 분리하는 암모니아 세정탑;
    을 포함하는 가스 처리 장치.
  16. 청구항 13에 있어서,
    상기 이산화탄소가 분리된 처리 가스가 상기 황화수소 포집기로 이송되기 전에, 상기 이산화탄소가 분리된 처리 가스로부터 시안화수소를 분리하는 시안화수소 포집기를 포함하는 가스 처리 장치.
  17. 청구항 15 또는 청구항 16에 있어서,
    상기 이산화탄소 포집기가 복수개로 구비되고,
    상기 복수개의 이산화탄소 포집기 각각에서 복수의 과정이 진행되며,
    일 이산화탄소 포집기에서 상기 복수의 과정 중, 일 과정이 실시되는 동안, 다른 일 이산화탄소 포집기에서 상기 복수의 과정 중, 다른 일 과정이 실시되는 가스 처리 장치.
  18. 청구항 17에 있어서,
    상기 복수의 이산화탄소 포집기는, 상기 탄산암모늄의 생성 과정, 생성된 상기 탄산암모늄의 용융 과정이 엇갈리게 교대로 실시되도록 운영되는 가스 처리 장치.
  19. 청구항 18에 있어서,
    상기 복수의 이산화탄소 포집기는 동일 시점에 염 생성 과정, 응축수 및 처리 가스 배출 과정, 염 용융 과정, 염 배출 과정, 염 생성 준비 과정 중 각기 다른 과정이 수행되는 가스 처리 장치.
  20. 청구항 18에 있어서,
    상기 염 분해기는 상기 복수의 이산화탄소 포집기로부터 용융된 탄산암모늄염을 교대로 제공받아 가스화하는 가스 처리 장치.
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