WO2017135196A1 - ミュオン照射による放射性物質の製造方法およびその製造物質 - Google Patents

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muon
nuclide
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禎市郎 松▲崎▼
博儀 櫻井
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国立研究開発法人理化学研究所
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Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a radioactive substance obtained by muon irradiation and the substance to be produced. More specifically, the present invention relates to a method for producing a radioactive substance produced by causing a radionuclide to undergo a muon nuclear capture reaction (nuclear muon capture reaction) and the substance to be produced.
  • Radioisotopes that is, radionuclides whose lifetime is determined according to quantum mechanical probabilities
  • RI radioisotopes
  • One typical example is nuclear medicine.
  • nuclear medicine a substance containing a radionuclide as a part of its chemical structure, that is, a radioactive substance, is used.
  • SPECT Single Photon Emission Computed Tomography
  • PET PET
  • ositron in the living body (in vivo) Imaging using radiation, such as Emission Tomography, positron emission tomography, and planar images.
  • nuclear medicine for example, treatment using radiation from an internal medicine of RI, for example for pain relief, or in vitro nuclear medicine examination without using imaging while using a tracer is performed.
  • These radioactive substances are used in nuclear medicine and related tests, such as testing the ability to be administered to living organisms (including humans) and to show the amount of metabolism as tracers because they accumulate in specific lesions.
  • examinations include treatment with internal irradiation, imaging, 3D image acquisition, and the like.
  • radionuclide production methods are performed by irradiating charged particles or neutrons using a cyclotron or nuclear reactor, or by extracting from fission products (fission method).
  • a manufacturing method using a cyclotron uses charged particles such as protons, deuterium nuclei, or ⁇ particles ( 4 He nuclei) accelerated to very high energy by the cyclotron.
  • target materials are exposed to neutrons in the reactor, and then only useful nuclides are chemically separated from irradiated target materials and fission products. It is.
  • Radionuclide produced by a nuclear reactor does not necessarily have a complete supply system.
  • the nuclear reactor in order to stably produce radionuclides by the fission method, the nuclear reactor must be operated for a long period of time, and the number of institutions that produce radionuclides is limited to six research reactors (Canada). -NRU furnace, Netherlands-HFR furnace, Belgium-BR2 furnace, France-OSIRIS furnace, South Africa-SAFARI-1 furnace, and Australia-OPAL furnace).
  • 99m Tc to be consumed in their own country (99 Mo) hereinafter, simply in the background section referred to as "99 Mo supply of" the dependence on nuclear reactors in Europe and Canada is doing.
  • HEU Highly enriched uranium
  • NRU reactor Canadian Nuclear Corporation's nuclear reactor
  • the transport itself no longer takes place. This is for the purpose of preventing diffusion of nuclear-related substances (hereinafter abbreviated as “nuclear non-proliferation”).
  • the NRU reactor is scheduled to be shut down in March 2018, and the Canadian government has abandoned the successor reactor plan.
  • the supply of 99 Mo from Europe to Japan was greatly affected by the stagnation of air transportation due to the volcanic eruption of Iceland in 2010. The situation is similar in the United States.
  • NMCR nuclear muon capture, reaction
  • nuclear fuel cycle spent nuclear waste is divided into three types in a reprocessing plant. The first is uranium and plutonium in which used radioactive waste is reused as nuclear fuel. The second is high-level radioactive waste containing minor actinides (MA) and fission products (FP), which are radioactive wastes that are not reused as nuclear fuel. The third is other low-level radioactive waste.
  • MA minor actinides
  • FP fission products
  • Non-patent Documents 1 and 2 A method of combining “transmutation technology” is also conceived (Non-patent Documents 1 and 2).
  • the group separation method the high-level radioactive waste is separated into groups of four nuclides, and processing according to each group is performed.
  • the radioactive waste group containing MA and FP is reduced in amount although it has a higher concentration than before separation, and therefore the amount of substances to be stored by vitrification or the like can be reduced only by group separation.
  • MA and FP still require long-term storage. Therefore, group separation and transmutation technology is aimed at reducing the long half-life MA and FP by applying transmutation with an accelerator etc. for a group of radioactive waste containing MA and FP. (Non-patent Documents 1 and 2).
  • the fission method among the conventional methods for producing radionuclides has some problems.
  • the premise of the operation of the nuclear reactor itself is a drag on supply continuity. Furthermore, it is necessary to handle HEU, and separation / extraction work under high dose is forced. In addition, concerns regarding the supply of raw materials such as HEU and nuclear non-proliferation cannot be wiped out. Furthermore, facilities that can perform these treatments are limited throughout the world.
  • the case of transporting nuclides whose transportation time is limited from the viewpoint of half-life it is difficult to avoid the influence of physical distribution circumstances. For these reasons, depending on the fission law alone, it is not always easy to maintain a radionuclide supply system for medical use.
  • the present invention provides a novel radionuclide production method that is different from any of the above radionuclide production methods. As a result, the present invention contributes to a stable supply of a radioactive material partially containing a radionuclide.
  • the method includes a muon irradiation step of obtaining a first radionuclide by injecting a negative muon into a target nuclide that is a radionuclide to cause a muon nuclear capture reaction,
  • a radioactive substance comprising at least one of the first radionuclide and a second radionuclide that is at least one of progeny nuclides obtained from the first radionuclide via radiolysis
  • a first radionuclide obtained by injecting a negative muon into a target nuclide to cause a muon nuclear capture reaction, and a progeny nuclide obtained from the first radionuclide through radioactive decay A radioactive material containing at least one of the second radionuclides, which is at least one of the above, wherein the target nuclide is a radionuclide is provided.
  • the inventors paid attention to spent nuclear fuel accompanying nuclear power generation in a light water reactor.
  • the inventors have found that radioactive nuclides that can be used as raw materials for producing useful nuclides at NMCR are contained in high concentrations in high-level radioactive waste that remains after processing spent nuclear fuel through the nuclear fuel cycle. .
  • a sufficient amount of the radionuclide that satisfies the demand in nuclear medicine is secured, and there is no problem in stable supply.
  • radioactive waste when LLFP (long-lived fission nuclide) contained in FP is used for the target nuclide, radioactive waste can be said to be a storable raw material with a sufficiently long half-life. For this reason, it is not always necessary to supply the radioactive waste continuously, and even if the power generation reactor stops operating for some reason, it is unlikely that the raw material will be deficient.
  • Negative muons are elementary particles that are a type of leptons.
  • a negative muon is incident on a target nuclide to cause a muon nuclear capture reaction.
  • a progeny nuclide is a nuclide that exhibits radioactivity after one or more steps of radioactive decay. Typically, it includes daughter nuclei generated from the parent nucleus by some radioactive decay, and further grandchild nuclei generated from the daughter nucleus. In any aspect of the present invention, the number of generations is not limited.
  • the radioactive decay in which the progeny nuclide is generated includes a series of radioactive decays (decay series) that sequentially generate a plurality of radionuclides such as a neptunium series, a thorium series, and an actinium series.
  • Radionuclide is a term used to distinguish and specify radioactive nuclei, including the state due to nuclear spins as necessary.
  • the first radionuclide refers to a radionuclide directly generated by a muon nuclear capture reaction.
  • the second radionuclide is a nuclide that is different from the first radionuclide when distinguished from the state due to nuclear spin as necessary.
  • the second radionuclide itself is radioactive, and when viewed from the first radionuclide, it is at least one of the progeny nuclides.
  • daughter nuclei obtained by further radioactive decay from nuclides that should be classified as second radionuclides for a certain first radionuclide are also classified as second radionuclides for the first radionuclide. It should be.
  • Radioactive material is any form of material that contains a radionuclide. If the typical chemical form of the form is shown, the radionuclide simple substance, the compound which includes the radionuclide as a part of the chemical structure (a radioactive compound), and the aggregate associated with the radionuclide or the radioactive compound, and These ionized cations or anions. Further, the physical form of the radioactive substance is not particularly limited, and may be any physical form including not only solid, liquid, and gas but also supercritical fluid, plasma, and dilution.
  • the physical form of the radioactive substance in this application is a crystal, an amorphous solid, an ionic crystal, a molecular crystal, a powder, an aqueous solution, a non-aqueous solution, an ion in a solution, a complex, an aggregate, a small molecule, a polymer, It can take all physical forms that a substance can take, such as an organic compound and an inorganic compound.
  • the radionuclide can be made radioactive, or artificial or natural radionuclides can be artificially generated or the ratio of target nuclides can be increased by some method. It is possible to distinguish between two processes: a process of reducing the ratio of external nuclides, and a process of manufacturing radioactive materials containing radionuclides (hereinafter, including radionuclide simple substances) in accordance with the target chemical structure. it can.
  • the process including the former and including the nuclear reaction is referred to as production of a radionuclide.
  • the production of the radionuclide described in the present application can include a chemical treatment in addition to a physical treatment, as in the conventional radionuclide production process.
  • a useful radionuclide can be produced by a muon nuclear capture reaction using radioactive waste originating from spent nuclear fuel from, for example, a nuclear power plant. This makes it possible to produce a radioactive material containing the target radionuclide by a process that does not worry about the supply of raw materials. It is also possible to produce a 99 Mo- 99m Tc generator by using 99 Tc produced as a by-product from the production of 99 Mo- 99m Tc generator, an unused drug after formulation, and 99 Tc generated in the used generator as a recycled material. It becomes possible.
  • it is process drawing which shows the outline
  • It is explanatory drawing which shows the nuclear reaction in which Xe of mass number 133 is produced
  • It is a schematic block diagram which shows the irradiation processing apparatus for employ
  • FIG. 1 It is a schematic block diagram which shows the irradiation processing apparatus for employ
  • Negative muon nuclear capture reaction The negative muon nuclear capture reaction (NMCR), which is a nuclear reaction by negative muons, used in the present embodiment has already been disclosed by one of the inventors of the present application (Patent Document 1).
  • NMCR nuclear muon capture reaction
  • the muon nuclear capture reaction is a nuclear reaction in which the nucleus of the target raw material nuclide captures the muon, and as a result, the nucleus of another element having an atomic number smaller by 1 than the nucleus is generated.
  • NMCR is expressed in the form of nuclear reaction, ⁇ - + N (Z 0, A 0) ⁇ N'(Z 0 -1, A 0) + ⁇ ( Equation 1) It is written.
  • the atomic number is Z 0 (that is, the proton number is Z 0 )
  • the mass number is A 0 (that is, the sum of the proton number and the neutron number is A 0 )
  • the atomic number Z 0 and the mass number A 0 are designated.
  • a general nucleus to be determined is N, and a new nucleus to be generated is N ′.
  • Equation 1 expresses that when muon ⁇ ⁇ is captured by the target nuclide nucleus N (atomic number Z 0 , mass number A 0 ), the atomic number becomes Z 0 ⁇ 1 which is smaller by 1. It is a reaction mode in which a heavy nucleus N ′ is formed and neutrino ⁇ is generated.
  • the actual NMCR includes several variations depending on the combination of the number of neutrons emitted during the reaction and the number of nucleons generated.
  • the first is a reaction represented by Formula 1 and also expressed as “( ⁇ ⁇ , ⁇ ) reaction”.
  • N ′ ′′ is an atomic nucleus that is not N, N ′, or N ′′, ⁇ - + N (Z 0, A 0) ⁇ N''' (Z 0 -1, A 0 -2) + 2n + ⁇ ( Equation 3)
  • a reaction in which two neutrons n expressed as follows are emitted and the mass number A 0 is reduced by two may occur.
  • FIG. 1 is an explanatory diagram showing the NMCR in the embodiment of the present invention in a nuclear chart, and shows the vicinity of the nucleus N in the nuclear chart with the atomic number Z on the vertical axis and the number of neutrons on the horizontal axis.
  • the ( ⁇ ⁇ , ⁇ ) reaction according to Equation 1 generates a nucleus N ′ located one column right and one row down on the nuclear chart from the nucleus N of the target nuclide that collides with the muon ⁇ ⁇ .
  • NMCR One of the useful properties of NMCR is that there are few restrictions on the types of radionuclides that can be produced, and most radionuclides can be produced. If a target nuclide to be irradiated with muons can be prepared, any radionuclide can be generated. Another useful property of NMCR is that NMCR can be generated with a very high probability as long as muon atoms are formed. In other words, nuclear reactions occur with an extremely high probability compared to the concept of reaction cross section (unit: burn) that determines the efficiency of nuclear reactions with normal neutrons. From these properties, the production of radionuclides by NMCR can be said to be a technique that has a high degree of freedom in selecting radionuclides and can be carried out with high efficiency. NMCR is also an advantageous technique in terms of nuclide production capacity.
  • muons are easily trapped by atoms with a large atomic number, that is, atoms with a large number of protons when multiple types of atoms are irradiated with muons. .
  • an element with a small atomic number and a target nuclide with a large atomic number coexist, such as hydrogen, helium, carbon, nitrogen, and oxygen
  • NMCR is generated with a high probability at a target nuclide with a large atomic number. It will be.
  • the target nuclide forms a compound with an element having an atomic number smaller than that of the target nuclide (“light element”) in the material to be irradiated (hereinafter referred to as “target raw material”) containing the target nuclide.
  • target raw material an element having an atomic number smaller than that of the target nuclide (“light element”) in the material to be irradiated (hereinafter referred to as “target raw material”) containing the target nuclide.
  • Target raw material can also be mixed with other nuclides, other materials consisting only of light elements, dispersed in light elements, or even light element-only media (eg helium gas or water). It may be diluted.
  • the target raw material can be easily changed in manufacturing conditions in accordance with various manufacturing conditions.
  • NMCR can be generated with a high probability in the target nuclide.
  • the target raw material can be easily brought into contact with or mixed with a fluid medium to form NMCR in a form that is easy to transport.
  • the radioactivity of the produced radionuclide is determined by the half-life of the produced radionuclide. This property is that a radionuclide with a short half-life can be produced in a short time to obtain the same amount of radioactivity, and a radionuclide with a long half-life takes a long time.
  • the atomic numbers of the target nuclide and the radionuclide after generation are different. This is because, if the atomic number is different and the physical or chemical properties change, it becomes easy to separate the target nuclide in the target raw material from the generated radionuclide by a physical or chemical method.
  • Radionuclide as a target nuclide is used as a target nuclide for NMCR.
  • the radionuclide can typically be extracted from high level radioactive waste discharged from a reprocessing process that reprocesses spent nuclear fuel from nuclear power plants.
  • FIG. 2 is an explanatory diagram showing a spent nuclear fuel reprocessing system (nuclear fuel cycle) used in a nuclear power plant.
  • Table 1 shows the half-life and the abundance of fission product (FP) nuclides, which are part of spent nuclear fuel, in terms of mass contained per tonne.
  • Radionuclides having a half-life of 200,000 years or more among FPs are also called long-lived fission nuclides (LLFP).
  • the fuel 22 used in the nuclear power plant 30 is obtained by processing the uranium 12 mined in the uranium mine 10 in the fuel processing factory 20. From the nuclear power plant 30, spent nuclear fuel 32 and low-level radioactive waste 34 are discharged. The low-level radioactive waste 34 is disposed of at the low-level radioactive waste disposal facility 40, but the spent nuclear fuel 32 is further sent to the reprocessing plant 50, where recovered uranium / plutonium 52 and high-level radioactive waste 54 are collected. And are separated.
  • the recovered uranium / plutonium 52 is sent again to the fuel processing factory 20 and used for power generation of the nuclear power plant 30 as so-called MOX fuel.
  • the other high-level radioactive waste 54 is processed into a vitrified body, for example, and then sent to the high-level radioactive waste storage facility 60 and finally managed for a long time at the high-level radioactive waste disposal facility 70. Placed below.
  • nuclides that can be a source are 99 Tc, 134 Cs, 135 Cs, 137 Cs, and 90 Sr. is there.
  • high-level radioactive waste contains high concentrations of 90 Sr, 90 Tc, 135 Cs, and 137 Cs.
  • 99 from Tc is produced 99 Mo for obtaining 99m Tc, it is produced 133 Xe from 134 Cs, 135 Cs and 137 Cs, and from 90 Sr 89 Sr is manufactured. Details of the combination of these raw material nuclides and the produced radionuclides will be described in order.
  • 99 Mo manufacturing this embodiment from 99 Tc it is possible to produce a 99 Mo from 99 Tc is a radionuclide.
  • 99 Mo is used to produce the 99 Mo- 99m Tc generators, 99 Mo (half-life: 66.0 hours) is beta - its 82.4% by the collapse is 99m Tc.
  • 99m Tc gamma decays to 99 Tc with a half-life of 6.02 hours and emits 140.5 keV gamma rays. It is mainly used in SPECT, and is used as a brain imaging agent, thyroid function test agent, and parathyroid disease diagnosis. Used for imaging agents of various organs including drugs.
  • 99m Tc is an important nuclide for scintigram organs, accounts for approximately 80% of the species to be consumed as a nuclear medicine RI. In addition, there is also a country that is dependent on all of the consumed is 99 Mo- 99m Tc generator on imports from outside the country.
  • the nuclear reaction in which Mo isotopes are generated by NMCR targeting 99 Tc is shown in FIG. 3 on the nuclear chart.
  • the decay scheme associated with the 99 Mo- 99m Tc generator is shown in FIG.
  • NMCR is used for the process of manufacturing 99 Mo from the target material of Tc containing 99 Tc.
  • 99 Tc ( ⁇ ⁇ , ⁇ ) 99 Mo 99 Tc ( ⁇ ⁇ , n ⁇ ) 98 Mo 99 Tc ( ⁇ ⁇ , 2n ⁇ ) 97 Mo 99 Tc ( ⁇ ⁇ , 3n ⁇ ) 96 Mo 99 Tc ( ⁇ ⁇ , 4n ⁇ ) 95 Mo
  • 99 Mo is used for the 99 Mo- 99m Tc generator that utilizes the decay shown in FIG.
  • NTM I ⁇ - ⁇ R c ⁇ P NC ⁇ P RBR here, I ⁇ - : Muon count / second, R c : abundance ratio of the target nucleus, P NC : Muon nuclear capture rate, and P RBR : Branch ratio of muon nuclear capture reaction.
  • the abundance ratio R c of the target nucleus is a ratio of the target nucleus existing in the irradiation target raw material.
  • Muon nuclear capture rate P NC generates muon atom, a probability that the muon is nuclei captured.
  • the branching ratio PRBR of the muon nuclear capture reaction is a factor indicating how many neutrons are emitted.
  • R c ⁇ P NC ⁇ P RBR is referred to as “reaction coefficient” in the present application. This reaction coefficient represents the transmutation efficiency per muon. It should be noted that the reaction coefficient and muon conversion efficiency do not include the reaction cross section. That is, since the muon can be stopped at the target nuclide, one muon can always transmutate one nucleus.
  • NMCR is a method with high manufacturing efficiency and a short irradiation time required for RI manufacturing.
  • T1 / 2 is the half-life of the target nucleus
  • tirradiation is the muon irradiation time.
  • the total amount of 99m Tc used for nuclear medicine diagnosis in Japan is 900,000 cases per year (Non-Patent Document 4). For this reason, if it is the demand of the scale, it can be covered by 1 muon beam channel. Also, 99 the necessary ingredients of Tc becomes five. 5 days 2.4mg When calculating the amount of 99 Tc commensurate with irradiation. Actually, the amount of 99 Tc solid target having a size (area and thickness) required for producing 99 Mo by efficiently holding the negative muon stationary on the 99 Tc solid target is about 25 g. This amount of 99 Tc can be easily obtained from the raw materials described below.
  • irradiation time in the present embodiment will be described specific activity of 99 Mo obtained when longer than the half-life of 99 Mo.
  • Specific radioactivity is an indicator of radioactivity due to 99 Mo with a certain amount (eg, 1 g) of Mo.
  • the content of 99 Mo in the generated Mo is 5.95%. Therefore, 0.0595 g of 99 Mo is present in 1 g of Mo, and the number N of 99 Mo in 1 g of Mo is the following using the Mo mass number (mass number calculated from the isotope distribution of the generated Mo: 97.50). It is calculated as follows.
  • the production amount in the case of irradiation for 1.0 day is multiplied by 5.5.
  • the amount of production increases by about 1.64 times in the generated radioactivity after irradiation for 1.0 day.
  • 1.04 ⁇ 10 15 Bq. 99m Tc of (30.8 kCi) can be produced.
  • This amount is about 1.54 million doses.
  • the necessary raw materials 99 Tc is 1. A 0.44mg When calculating the amount of 99 Tc to meet the illumination 0 days. This amount can be easily obtained from the raw materials described later, as in the case of irradiation for 5.5 days.
  • the method of this embodiment in which 99 Mo is generated from 99 Tc, which is a radionuclide, by NMCR nuclear conversion is sufficient in both cases where the irradiation time of NMCR is made longer or shorter than the 99 Mo half-life. It is preferable that the irradiation time of NMCR is shorter than the half-life of 99 Mo.
  • 99 Mo describes a target material for obtaining the 99 Tc for the manufacture of, also described a method for recovering 99 Mo.
  • 99 Tc useful as a target nuclide is an artificial radionuclide and needs to be artificially produced.
  • the process of producing 99 Mo- 99m Tc generator from high-level radioactive waste in spent nuclear fuel is firstly extracted 99 Tc from high-level radioactive waste, and secondly 99 Mo is produced by NMCR. And thirdly, a 99 Mo- 99m Tc generator.
  • the process of extracting 99 Tc from the high-level radioactive waste for carrying out this embodiment can employ any chemical treatment / physical treatment.
  • An example of a method for separating nuclides currently considered for high-level radioactive waste is a technique called group separation.
  • group separation a wet method (a method using nitric acid) or some dry methods can be employed.
  • a specific description will be given based on a four-group group separation process as an example employing a wet method (Non-Patent Documents 1 and 2).
  • Nitric acid is already contained in the high level radioactive waste liquid which is a high level radioactive waste.
  • a pretreatment for allowing formic acid to act thereon is performed (denitration).
  • DIDPA diisodecylphosphoric acid
  • solvent extraction when a solvent and an aqueous solution are placed in the same container, elements that do not move and elements that move from the aqueous solution layer to the solvent layer can be separated and extracted.
  • raffinate which is a component that remains in the aqueous solution layer and does not move to the solvent layer, contains Tc.
  • the raffinate is further reacted with formic acid and heated to precipitate (denitration precipitation).
  • This precipitate becomes one group of 4 group group separation, and contains Tc and platinum group.
  • the other groups are included in each separated component or separated by additional operations. These are not particularly hindered by those skilled in the art.
  • Tc can be dissolved in an aqueous solution with a high yield by further dissolving hydrogen peroxide (H 2 O 2 ). It can be easily separated from the white metal elements (Ru, Pd, Rh) (Non-patent Document 3).
  • 99 Mo is produced from 99 Tc by NMCR.
  • a mixture of 99 Mo and stable nucleus Mo can be produced by NMCR by the above-described reaction mode.
  • the high-level radioactive waste as a raw material for example, by a method or the above-mentioned group separation techniques such eluting with nitric acid, 99 Tc aqueous solution extracted therefrom - adopted (99 TcO 4 solution containing ions) as a target material can do.
  • 99 TcO 4 solution containing ions 99 TcO 4 solution containing ions
  • FIG. 5 is an explanatory diagram showing a schematic configuration of a manufacturing apparatus 1200 for manufacturing 99 Mo by using a liquid raw material by NMCR.
  • Mo containing 99 Mo produced by NMCR is collected in the form of MoO 4 2- ion by the column 1212A in the line 1210A or the column 1212B in the line 1210B.
  • the column at this time is an adsorption column or an ion exchange column.
  • MoO 4 2 ⁇ is collected, but 99 TcO 4 ⁇ is not collected due to the difference in charge.
  • the alumina column adsorbs ions by electrostatic action, and strongly adsorbs Mo ions (MoO 4 2 ⁇ ) compared to 99m Tc nuclides and 99 Tc nuclides in the form of 99m TcO 4 ⁇ and 99 TcO 4 ⁇ . To do.
  • the produced Mo can be efficiently collected while preventing the mixing of 99 Tc. That is, if the muon beam MB is irradiated while the liquid target raw material 1202, which is an aqueous solution containing Mo ions at the muon irradiation position, is circulated in the circulation path as the liquid flow LS by an appropriate pump 1220, the muon of the liquid flow LS is irradiated. Mo ions generated when passing through the columns 1212A and 1212B are collected from the one that has flowed out from the irradiation position (irradiated fluid).
  • 99 Mo ions ( 99 MoO 4 2 ⁇ ) containing them are adsorbed to columns 1212A and 1212B such as alumina columns.
  • 99 Mo can be easily separated from the target raw material and collected.
  • These columns themselves can be fabricated by the same material as the column to be employed in the generator of 99m Tc. This collection process is the opposite operation of the 99 Mo- 99m Tc generator in which 99 Mo ions are adsorbed on the ion exchange column (alumina column) and the 99m Tc ions produced by decay are eluted by milking.
  • FIG. 6 is an explanatory diagram showing an outline of a process for producing 99 Mo by the batch production process 1400 by NMCR.
  • Target raw materials that can be employed in this case are Tc 2 O 7 solids or pertechnetate aqueous solutions accommodated in unit quantities in appropriate containers 1404A to 1404D.
  • the process of irradiating the target material 1402 of these unit quantities as a processing batch with a predetermined irradiation amount of the muon beam MB is suitable for sequential processing while replacing the target raw material 1402 for each container as in the containers 1404A to D, and appropriate. Automation using a transport device is also an easy process. Necessary steps for separation treatment, formulation, etc. can be subsequently performed on the irradiated solid or liquid unit amount. In the actual process, muon atomic X-rays and ⁇ -e decay electrons can be measured from the outside, and the muon incident energy can be optimized.
  • the target raw material 1402 in the containers 1404A to 1404D in FIG. 6 can be either solid or liquid.
  • container 1404B only one container (here, container 1404B) is the target of NMCR at a time, but depending on practical conditions such as allocating muon beams and simultaneously irradiating a plurality of containers 1404.
  • container 1404B only one container is the target of NMCR at a time, but depending on practical conditions such as allocating muon beams and simultaneously irradiating a plurality of containers 1404.
  • Various changes can be made.
  • FIG. 7 is a flow diagram showing an overview of 1600 for further processing the product after it has been obtained by batch processing, based on an example of a product containing Mo ions and employing a solid 99 Tc target and liquid 99 The case where a Tc target is employed is shown.
  • processes 1600 when using a solid 99 Tc target 1612 to illuminate the muon beam MB, in order to generate a 99 Mo- 99 Tc ions, suitably a solid 99 Tc target after irradiation 99 Mo is generated
  • An aqueous solution 1620 is prepared by dissolving with an acid.
  • the solid 99 Tc target 1612 is preferably finely divided in advance.
  • an ion separation column 1630 such as an alumina column similar to FIG. Thereby, 99 Mo ions are collected by the ion separation column 1630, and 99 Tc ions pass through while remaining in the aqueous solution.
  • the aqueous solution 1640 containing 99 Tc can be reused as a liquid 99 Tc target, or a solid 99 Tc target can be produced and reused by appropriate chemical treatment or physical treatment. Since 99 Mo is adsorbed on the ion separation column 1630 at this time, it is also useful to use it as a 99 Mo- 99m Tc generator.
  • the eluent 1650 for example, aqueous sodium hydroxide
  • the eluent 1650 is passed through the ion separation column to leave MoO 4 2- ion, or in another form containing 99 Mo.
  • 99 Mo can be eluted from the ion separation column to obtain an aqueous solution 1660. It is possible to adopt any known chemical operation or physical operation technique to make the obtained 99 Mo into a chemical form suitable for subsequent processing.
  • the product containing Mo ions after being obtained by the batch treatment can be separated by a precipitation method or a coprecipitation method in addition to the ion exchange method.
  • the precipitation method (coprecipitation method) that can be adopted is the same as that used for ordinary chemical separation. It is possible to adopt any known chemical operation or physical operation technique to make the obtained 99 Mo into a chemical form suitable for subsequent processing.
  • the reactor will be operated using HEU for 99 Mo for 99 Mo- 99m Tc generator. There is no need to operate.
  • the present method of using high-level radioactive waste as a raw material greatly contributes to the construction and maintenance of the supply system of 99 Mo- 99m Tc generator.
  • the recycled raw material containing 99 Tc in the present embodiment refers to 99 Tc produced as a by-product in an arbitrary process until 99 Mo- 99m Tc generator is manufactured among substances containing 99 Tc, it is a material containing any of the 99 Tc generated after radioactive decay in unused leave a drug and 99 obtained by Tc, 99 Mo- 99m Tc generator itself.
  • 99 Tc nuclide to be a raw material which must be obtained artificially by some means, except for the radioactive waste described above, material containing 99 Tc is substantially in connection with the 99 Mo- 99m Tc generator production It can be said that.
  • Is a nuclide of recycled materials 99 Tc are 99 Tc except those became Among 99 Mo- 99m in accordance with the purpose to produce the Tc generator via a 99m Tc administered from the human body 99 Tc.
  • the manufacturing process for manufacturing 99m Tc that gives the nuclide 99 Tc to be used as a recycle raw material may be a process for manufacturing 99 Mo by a conventional technique, or a process for manufacturing 99 Mo by any technique of this embodiment.
  • the aqueous solution 1640 containing 99 Tc after passing through the ion separation column shown in FIG. 7 is an example of the recycled material.
  • 99 Tc from these nuclides are normal indicates a lower activity is a radioactive substance managed. For this reason, 99 Tc manufactured for medical purposes is continuously managed and most of it is recovered.
  • 99 Tc showing radioactivity is used as a target nuclide as a target of NMCR, and thus any material containing such 99 Tc can be adopted as a target raw material.
  • FIG. 8 is an explanatory diagram showing a nuclear reaction in which Xe having a mass number of 133 is generated by NMCR on a nuclear chart. In the production of 133 Xe, Xe gas containing 133 Xe is separated and recovered and used as nuclear medicine RI. 133 Xe is used for pulmonary function tests and cerebral blood flow tests.
  • 131 keV gamma rays are measured by SPECT.
  • the dose is about 370 MBq (10 mCi) at a time.
  • 135 Cs has a half-life of 2.3 ⁇ 10 6 years
  • 137 Cs has a half-life of 30.08 years.
  • 134 Cs which is not LLFP but has a half-life of 2.06 years was considered, and examination was advanced.
  • 135 Cs and 137 Cs are contained in 1 ton of high-level radioactive waste in the order of 0.5 kg and 1.5 kg, respectively.
  • the reaction mode of NMCR is as follows, with 137 Cs as the target nuclide.
  • 137 Cs ( ⁇ ⁇ , ⁇ ) 137 Xe 137 Cs ( ⁇ ⁇ , n ⁇ ) 136 Xe 137 Cs ( ⁇ ⁇ , 2n ⁇ ) 135 Xe 137 Cs ( ⁇ -, 3n ⁇ ) 134 Xe 137 Cs ( ⁇ ⁇ , 4n ⁇ ) 133 Xe
  • those using 135 Cs as a target nuclide are as follows.
  • 133 Xe is ⁇ to the half-life of 5 25 days 133 Cs (stable) - collapses.
  • 137 Xe has a neutron emission levels
  • 135 Xe is a phenomenon which neutron absorption cross section is huge (a phenomenon known as xenon override the output control of the reactor) occurs, be 136 Xe generation probability increases There is sex.
  • the reaction coefficient of the Cs isotope produced by NMCR was calculated.
  • the beam conditions and reaction branching ratio at that time were assumed to be the same value as 99 Tc.
  • the generated Xe isotopes are generated from Cs having mass numbers ranging from 129 to 137 and having Xe of different mass numbers. Radioactive Xe nuclides with a relatively long half-life that is included in the Xe gas remaining in the Xe gas containing 133 Xe to be only 133 Xe was separated and recovered, and utilized as nuclear medicine RI.
  • Reaction coefficients were calculated using all combinations of Cs and Xe isotopes.
  • the reaction mode leading to the target 133 Xe is 133 Cs ( ⁇ ⁇ , ⁇ ) 133 Xe 134 Cs ( ⁇ ⁇ , n ⁇ ) 133 Xe 135 Cs ( ⁇ ⁇ , 2n ⁇ ) 133 Xe 137 Cs ( ⁇ ⁇ , 4n ⁇ ) 133 Xe
  • This state is shown in FIG. In addition, it omits except mass number 133.
  • the distribution between the isotopes of the reaction coefficient of Xe of each mass number predicted from the reaction branching ratio and the abundance ratio is: 129 Xe: 0.0211 130 Xe: 0.0637 131 Xe: 0.0931 132 Xe: 0.2347 133 Xe: 0.0978 134 Xe: 0.1382 135 Xe: 0.0990 136 Xe: 0.2105 137 Xe: 0.0421 It became.
  • Step 1 Muon irradiation
  • Step 2 Cooling (first time)
  • Step 3 Cooling (second time).
  • muon irradiation is carried out for 5.5 days (during about 1 half-life of 133 Xe) to Cs target materials including 134 Cs, 135 Cs, and 137 Cs.
  • the radioactivity at that time is 133 Xe (5.25 days): 1.57 ⁇ 10 12 Bq 135 Xe (9.10 hours): 3.07 ⁇ 10 12 Bq 137 Xe (3.83 min): 1.31 ⁇ 10 12 Bq Is calculated.
  • Other mass numbers of Xe are stable nuclei, which are produced according to their reaction coefficients but have no radioactivity.
  • step 2 after muon irradiation, it cools for 1 hour as the first cooling. At this time, since the half life of 137 Xe is 3.83 minutes, the cooling period of 1 hour corresponds to the 15.7 half life. With this much time, most of 137 Xe is ⁇ - decayed to 137 Cs (LLFP).
  • the 137 Cs can be separated and recovered in an aqueous solution.
  • the Cs isotope number ratio at the time of completing Step 2 is 133 Cs: 33.7% 134 Cs: 0.0% 135 Cs: 63.5% 136 Cs: 0.0% 137 Cs: 2.6% It becomes. In terms of the radioactivity ratio, 137 Cs is 100%.
  • step 3 as the second cooling, cooling is performed for a longer period (for example, 4 days).
  • Four days corresponds to 10.5 half-life of 135 Xe.
  • 135 half-life of Xe is 9.10 hours, most of beta - a collapse to 135 Cs (LLFP).
  • the 135 Cs can be separated and recovered in an aqueous solution.
  • the Cs isotope number ratio at the time of completing Step 3 is 133 Cs: 74.3% 134 Cs: 0.0% 135 Cs: 25.7% 136 Cs: 0.0% 137 Cs: 0.0% It becomes.
  • the radioactivity ratio 135 Cs is 100%.
  • the ratio of the number of Xe isotopes at the time when Step 3 is finished is 129 Xe: 2.63% 130 Xe: 7.94% 131 Xe: 11.60% 132 Xe: 29.25% 133 Xe: 5.11% 134 Xe: 17.23% 135 Xe: 0.00% 136 Xe: 26.24%
  • the content of 133 Xe in the Xe gas is 5.11%.
  • the radioactivity ratio of 133 Xe is 99.8%, and the radioactivity is 9.23 ⁇ 10 11 Bq (24.9 Ci).
  • the production amount of 133 Xe per muon channel is 9.23 ⁇ 10 11 Bq (24.9 Ci). Since the single dose to the patient is 370 MBq (10 mCi), the production amount corresponds to about 2,500 doses.
  • Solids containing 134 Cs, 135 Cs, and 137 Cs in the form of these simple substances and mixtures can be extracted from high-level radioactive waste.
  • the liquid target is shown with solubility, Cesium hydroxide (CsOH, solubility 395g / 100cm3, 15 ° C) Cesium carbonate (Cs 2 CO 3 , solubility 260.5 g / 100 cm 3 , 15 ° C.), and cesium chloride (CsCl, solubility 162 g / 100 ml), Is typical.
  • Liquid targets can also be extracted from high-level radioactive waste in the form of aqueous solutions containing 134 Cs, 135 Cs, and 137 Cs ions, alone or as a mixture.
  • muons are irradiated using a typical solid target or liquid target as a target raw material.
  • the apparatus configuration is almost the same as that of FIG.
  • the target raw material of cesium nitrate solid or cesium hydroxide aqueous solution is stored in a container (inner sealed container, not shown in FIG. 6). At this time, the remaining internal space of the internal sealed container is replaced with high-purity helium gas.
  • the inner sealed container is stored in a container 1404 (FIG. 6) serving as an outer container, and muon irradiation is performed from the outside.
  • the desired 133 Xe gas can be obtained by separating the Cs ions and the rare gas Xe in the next step.
  • Muon incident energy can be optimized by measuring muon atomic X-rays and ⁇ -e decay electrons.
  • the external container can be used as it is as a protective container for transportation and can be transferred to the next process, and external contamination hardly occurs.
  • the method using the target material container since irradiation can be performed sequentially using a large number of target material containers, there is an advantage that automation is easy.
  • FIG. 10 and 11 are schematic diagram showing a process apparatus for manufacturing a NMCR the 133 Xe to be employed in the present embodiment.
  • FIG. 10 shows an irradiation processing apparatus 2200 for a liquid target raw material
  • FIG. 11 shows an irradiation processing apparatus 2400 for a solid target raw material.
  • the liquid target 2210 in FIG. 10 is irradiated with muons by the same process as that shown for 99 Tc in FIG.
  • the sealed target container 2212 corresponds to the liquid target raw material 1202.
  • a liquid target 2210 is sealed together with helium gas in the sealed target container 2212 to become a target.
  • the valve V2V3 When the muon beam MB is irradiated, the valve V2V3 is closed and the valve V1 is opened.
  • a gas line 2214 is connected to the sealed target container 2212 in an upper space with one end opened, and Xe gas released from the liquid target 2210 is collected above the liquid level.
  • the other end of the gas line 2214 is connected to the buffer tank 2220.
  • the gas in the buffer tank 2220 passes through the gas line 2222 and is bubbled into the liquid in the aqueous solution trap 2240 sealed by the gas line 2232 with the aid of the gas circulation pump 2230. From above the liquid level of the aqueous solution trap 2240, a path for bubbling into the liquid of the sealed target container 2210 through the gas line 2242 is secured.
  • aqueous solution trap 2240 an aqueous solution for collecting Cs generated from the Xe gas is stored. As a result, Cs generated during circulation due to radioactive decay and Cs generated in the buffer tank 2220 are collected in the aqueous solution trap 2240. If muon irradiation is continued while the gas circulation pump is operated, the concentration of Xe gas generated as a result of NMCR at the liquid target 2210 increases in helium gas, and Cs is recovered in the aqueous solution trap 2240.
  • an appropriate trap such as a liquid nitrogen trap 2280 is connected to an appropriate position in the gas path, the valves V2 to V5 are opened, and the valve V1 is closed. Thereafter, by operating the gas circulation pump 2230, the Xe gas contained in the helium gas is collected by the liquid nitrogen trap 2280.
  • an internal container 2414 that is filled with helium gas and accommodates the solid Cs target 2410 is disposed inside the sealed target container 2412.
  • the inner container accommodates a solid Cs target 2410 containing, for example, finely powdered 134 Cs, 135 Cs, and 137 Cs.
  • the inner container 2414 is open to the inner space of the sealed target container 2412, and Xe gas released by muon irradiation is released into the sealed target container 2412.
  • a temperature controller eg, heater 2416
  • Cs produced by decay in the liberated Xe gas is collected in the aqueous solution trap 2240 by the same method as that for the liquid Cs target.
  • FIG. 12 is a schematic configuration diagram showing the configuration of the Xe—Cs separation device 2800.
  • the liquid nitrogen trap 2280 used in the irradiation processing apparatuses 2200 and 2400 (FIGS. 10 and 11) is connected to the Xe—Cs separation apparatus 2800.
  • the Xe gas trapped in the liquid nitrogen trap 2280 is evaporated.
  • the Xe gas is circulated in a path including a suitable buffer tank 2820 and a gas circulation pump 2830 using helium as a circulation gas.
  • a Cs ion trap 2810 is inserted in the path. Since the gas blown into the Cs ion trap 2810 through the gas line 2832, the gas circulation pump 2830, and the gas line 2834 contains Cs generated by decay of radioactive Xe, this is contained in the aqueous solution of the Cs ion trap 2810. It is a mechanism to dissolve and separate and collect. By continuing circulation in a path from the Cs ion trap 2810 to the liquid nitrogen trap 2280 again through the gas line 2822, the buffer tank 2820, and the gas line 2824, the collapsed Cs is removed throughout the cooling period. After recovering Cs ions, Xe gas containing 133 Xe can be recovered by injecting liquid nitrogen into the liquid nitrogen trap 2280 again.
  • 90 producing 89 Sr of 89 Rb- 89 Sr from Sr can be prepared from the Sr raw material containing 90 Sr is LLFP contained in the high-level radioactive waste.
  • 89 Sr is used as an internal therapy for pain relief in the case of painful bone metastasis, and emits ⁇ - rays having a maximum energy of about 1.49 MeV. It is a nuclide with a physical half-life of 50.5 days.
  • FIG. 13 is an explanatory diagram showing a nuclear reaction in which an Rb isotope is generated by NMCR targeting 90 Sr on a nuclear chart.
  • 89 Sr is administered in a form such as strontium chloride 89 SrCl 2, and the dosage is 2.0 MBq / kg intravenously once for an adult (for a 70 kg patient: 1.4 ⁇ 10 8 Bq (3. 8 mCi)). However, the maximum is 141 MBq.
  • About 90 kg of 90 Sr as a target nuclide in this embodiment is contained in 1 ton of high-level radioactive waste.
  • the ratio of Sr isotopes in the spent nuclear fuel is 84 Sr: 0.00% 85 Sr: 0.00% 86 Sr: 0.08% 87 Sr: 0.00% 88 Sr: 41.95% 89 Sr: 0.00% 90 Sr: 57.97% (Non-Patent Document 5).
  • the natural abundance ratio of Sr is 84 Sr: 0.56% 85 Sr: 0.00% 86 Sr: 9.86% 87 Sr: 7.00% 88 Sr: 82.58% 89 Sr: 0.00% 90 Sr: 0.00% It is.
  • Step 1 irradiating muon to a target material of Sr containing 90 Sr
  • Step 2 Rb ions separated and recovered are cooled for 25 minutes
  • Step 3 Rb ions are further cooled for 150 minutes.
  • step 1 for example, a muon is irradiated to a target material of Sr containing 90 Sr for 90 minutes. Then, after muon irradiation, Rb ions are separated and recovered from Sr ions.
  • the reaction mode of NMCR using 90 Sr as the target nuclide is as follows.
  • 90 Sr ( ⁇ ⁇ , ⁇ ) 90 Rb ( ⁇ - decay to 90 Sr with a half-life of 2.6 minutes)
  • 90 Sr ( ⁇ ⁇ , n ⁇ ) 89 Rb ( ⁇ - decay to 89 Sr with a half-life of 15.2 minutes, 89 Sr has ⁇ - decay to 89 Y with a half-life of 50.5 days)
  • 90 Sr ( ⁇ ⁇ , 4n ⁇ ) 86 Rb ( ⁇ - decay to 86 Sr with a half-life of 18.7 days)
  • This nuclear reaction can be understood from the nuclear chart shown in
  • step 1 muon irradiation is performed for 90 minutes on a target material of a solid or aqueous solution of Sr containing 90 Sr. This irradiation time of 90 minutes is 6 times the 89 Rb half-life (15.2 minutes). After muon irradiation, Rb ions are separated and recovered from Sr ions. The subsequent radioactivity of 89 Rb is about 8.84 ⁇ 10 12 Bq.
  • Step 2 Rb ions are cooled for 25 minutes. This period is 10 half-lives of 90 Rb half-life (2.6 minutes). Result, 90 Rb is beta - a collapse to 90 Sr. 90 Sr is LLFP. At this point, also it is mixed daughter nucleus 88 Sr of 89 Sr and 88 Rb is the daughter nucleus of 89 Rb. At this stage, the Sr isotope ratio (atomic number ratio) is 84 Sr: 0.0% 85 Sr: 0.0% 86 Sr: 0.09% 87 Sr: 0.0% 88 Sr: 35.3% 89 Sr: 61.4% 90 Sr: 3.1% It becomes. Radioactivity ratio is 89 Sr: 100.0% 90 Sr: 0.02% It becomes.
  • Step 3 the Rb ions separated from Sr are cooled for 150 minutes. This period is 10 half-lives of 89 Rb half-life (15.2 minutes).
  • 88 Rb, 86 Rb, and 84 Rb are included.
  • 88 Rb is beta - a 88 Sr is collapsed stable nuclei.
  • 86 Rb, 84 Rb has a half-life of 18.7 days and 32.8 days, and has a negligible number of decays during 150 minutes of cooling.
  • Sr ions are separated and recovered from the cooled Rb ions. Thereby, 89 Sr can be utilized as RI for nuclear medicine.
  • the Sr isotope ratio (atomic ratio) at this point is 86 Sr: 1.1% 88 Sr: 42.2% 89 Sr: 56.7% 90 Sr: 0.008% It becomes. Radioactivity ratio is 89 Sr: 100.0% 90 Sr: 0.00007% It becomes.
  • the radioactivity of 89 Sr generated in response to the 90-minute irradiation is 5.90 ⁇ 10 8 Bq (15.9 mCi). In one day (24 hours), it is 9.43 ⁇ 10 9 Bq (255 mCi).
  • the production of 89 Sr per day per muon channel is 9.43 ⁇ 10 9 Bq (255 mCi). Since a single dose for a patient weighing 70 kg is 1.4 ⁇ 10 8 Bq (3.8 mCi), the production amount per day corresponds to about 67 doses.
  • a method for separating Sr ions from Rb ions described above in relation to each step will be described.
  • This separation method can be performed by an ion exchange method and a precipitation method (coprecipitation method).
  • the ion exchange method is the same as the method for separating 99 Tc and 99 Mo described with reference to FIG. Since Rb ions are monovalent ions of alkali metals and Sr ions are divalent ions of alkaline earth metals, the same treatment is performed using an ion separation column using differences in ionic valence and chemical properties. It can be carried out. The same applies to the precipitation method.
  • the method for producing a radioactive substance of the present invention and the substance to be produced can be used for any inspection, apparatus, diagnosis and analysis technique that uses the radioactive substance, and for nuclear medicine.

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Abstract

高レベル放射性廃棄物などに含まれる放射性核種から有用な放射性物質を製造するために、本発明の実施形態においては、放射性核種である標的核種に負ミュオンを入射させてミュオン原子核捕獲反応を引き起こすことにより第１放射性核種を得るミュオン照射工程を含む放射性物質の製造方法が提供され、製造される放射性物質は、第１放射性核種、および第１放射性核種から放射性崩壊を経て得られる子孫核種の少なくとも１種である第２放射性核種、のうちの少なくともいずれかを含んでいる。また、本発明の実施形態においては当該放射性物質も提供される。

Description

ミュオン照射による放射性物質の製造方法およびその製造物質
　本発明はミュオン照射により得られる放射性物質の製造方法およびその製造物質に関する。さらに詳細には本発明は、放射性核種にミュオン原子核捕獲反応（nuclear muon capture reaction）を生じさせて製造する放射性物質の製造方法およびその製造物質に関する。
　従来、量子力学的な確率に従って寿命が定まる放射性同位体（ＲＩ）つまり放射性核種を利用して、原子核の放射性崩壊や原子核反応に伴って放出される放射線を利用する技術が各種の用途に利用されている。その典型例の一つが核医学である。核医学では、放射性核種を化学構造の一部に含む物質すなわち放射性物質が利用され、例えば生物体内（in vivo）でのＳＰＥＣＴ（Single Photon Emission Computed Tomography、単一光子放射断層撮影）、ＰＥＴ(Positron Emission Tomography、陽電子放射断層撮影)、およびプラナー画像といった放射線を利用したイメージングが行われる。また核医学では、例えば疼痛緩和のためなどＲＩ内服薬からの放射線照射を利用する治療や、トレーサーを用いるものの画像化を伴わない生物体外（in vitro）での核医学検査も行われる。これらの放射性物質は、例えば特定の病巣へ集積（accumulate）することから、生物（ヒトを含む）個体に投与しトレーサーとして代謝量を示す能力の検査など、核医学や関連する検査において利用される。そういった検査には、内部照射による治療、イメージング、三次元画像取得などが含まれている。
　従来の放射性核種の製造手法は、サイクロトロンまたは原子炉を利用して荷電粒子や中性子を照射したり、核分裂生成物からの抽出を行なうこと（核分裂法）により行なわれる。これらのうち、サイクロトロンを利用する製造手法では、サイクロトロンにより非常に高いエネルギーに加速された陽子、重水素核、あるいはα粒子（４Ｈｅ核）といった荷電粒子が利用される。これに対し原子炉を利用する核分裂法では、例えば標的原料を原子炉中の中性子に暴露させ、その後の照射済み標的原料や原子核分裂生成物から有用な核種のみを化学的に分離することにより行なわれる。
　原子炉により製造される放射性核種は、供給体制が必ずしも万全とはいえない。例えば、核分裂法により放射性核種を安定して製造するためには原子炉を長期間稼働させなくてはならず、放射性核種の製造を手がけている機関は６機関の研究炉に限定される（カナダ・ＮＲＵ炉、オランダ・ＨＦＲ炉、ベルギー・ＢＲ２炉、フランス・ＯＳＩＲＩＳ炉、南ア・ＳＡＦＡＲＩ－１炉、およびオーストラリア・ＯＰＡＬ炉）。実際にも日本国は、自国内にて消費される９９ｍＴｃ（９９Ｍｏ）の供給（以下、背景技術の欄においては単に「９９Ｍｏの供給」と記す）をヨーロッパやカナダの原子炉に依存している。カナダ原子力公社の原子炉（ＮＲＵ炉）での原料の高濃縮ウラン（ＨＥＵ）は、９９Ｍｏの供給という医学的利用を理由の一つとしてアメリカ合衆国からカナダに例外的に輸出されており、ＨＥＵの輸送自体はもはや行われない。核関連物質の拡散防止（以下「核不拡散」と略記する）の観点のためである。ＮＲＵ炉は２０１８年３月に停止が予定されその後継原子炉の計画をカナダ政府は放棄している。輸送面では、２０１０年、アイスランドの火山噴火による航空輸送の停滞のために、ヨーロッパから日本への９９Ｍｏの供給が大きな影響を受けた。アメリカ合衆国においても事情は類似している。
　これらを背景に、本願の発明者のうちの一人は、放射性を示さない安定核種を原料として、負ミュオンによるミュオン原子核捕獲反応（nuclear muon capture reaction,本出願にて「ＮＭＣＲ」と略記する）を利用して放射性物質を製造する手法を見出している（特許文献１）。
　他方、電力供給のために実用化されている原子力発電において、排出される使用済核廃棄物の処分が課題となっている。原子力発電所からの使用済核廃棄物のその後の管理には種々の手法が提案され、そのうち再処理工場にて再処理を行う手法は核燃料サイクルと呼ばれている。一般に核燃料サイクルでは、再処理工場にて使用済み核廃棄物が３種類に分けられる。第１は、使用済放射性廃棄物が核燃料として再利用されるウランやプルトニウムである。第２は、核燃料としては再利用されない放射性廃棄物であるマイナーアクチノイド（ＭＡ）や核分裂生成物（ＦＰ）を含む高レベル放射性廃棄物である。第３はその他の低レベル放射性廃棄物である。高レベル放射性廃棄物は、数万年の長期保管を前提に地層処分する対処とするほか、処分地の立地や管理を容易にしたりする目的の下、「群分離（または４群分離）」および「核変換技術」を組み合わせる手法も構想されている（非特許文献１および２）。群分離の手法では、高レベル放射性廃棄物を４つの核種の群に分離し、各群に応じた処理が施される。各群のうちＭＡやＦＰを含む放射性廃棄物の群は、分離前よりも高濃度となるものの減量されているため、群分離のみでガラス固化などにより保管するべき物質の分量が削減できる。ただし、ＭＡやＦＰは依然として長期間の保管を必要とする。そこで、ＭＡやＦＰを含む放射性廃棄物の群を対象に、加速器などにより核変換（Transmutation）を施すことにより、長半減期のＭＡやＦＰなどを削減させる、というのが群分離と核変換技術を組み合わせる手法である（非特許文献１および２）。
特開２０１４－１９６９９７号公報
原子力委員会、「群分離・消滅処理技術研究開発長期計画」、オンライン、http://www.aec.go.jp/jicst/NC/senmon/old/backend/siryo/back21/sanko2.htm（最終確認：２０１５年１１月２日） 一般財団法人 高度情報科学技術研究機構、原子力百科事典ＡＴＯＭＩＣＡ、「群分離」、オンライン、http://www.rist.or.jp/atomica/data/dat_detail.php?Title_No=05-01-04-01（最終確認：２０１５年１２月２１日） 森田泰治、溝口研一、山口五十夫、藤原武、久保田益充　「群分離法の開発：小規模実験による４群群分離プロセスにおけるテクネチム挙動の確認」、JAERI-Research 98-046,(1998)　日本原子力研究所、オンライン、http://jolissrch-inter.tokai-sc.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Research-98-046.pdf（最終確認：２０１６年１月１９日） 山林 尚道、「国産化99Mo/99mTcの医療運用に向けての課題―国産化99Mo/99mTcの製造上の課題―」、RADIOISOTOPES, Vol. 61 (2012) No. 9 p. 489-496、公益社団法人 日本アイソトープ協会、doi:/10.3769/radioisotopes.61.489 安藤良平、高野秀機　「使用済軽水炉燃料の核種組成評価」、JAERI-Research 99-004,(1999)　日本原子力研究所、オンライン、http://jolissrch-inter.tokai-sc.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Research-99-004.pdf（最終確認：２０１５年１２月２４日）、http://nsec.jaea.go.jp/ndre/ndre3/trans/sf.htmlにて記載データとともに開示
　上記従来の放射性核種の製造手法のうち核分裂法は、いくつかの問題を内在させている。まず、原子炉の稼働を前提としていることそれ自体が供給の継続性にとっての足かせとなる。さらにＨＥＵを扱う必要があり、高線量下での分離・抽出作業が強いられる。しかも、ＨＥＵ等の原材供給や核不拡散の観点での懸念も拭いきれない。さらには、これらの処理を行いうる施設は全世界中をみても限定されている。また、半減期の観点から輸送時間が限られている核種を航空輸送する場合には、物流事情の影響が避けがたい。これらの理由から核分裂法のみに依存して、医学的な用途に利用する放射性核種の供給体制を維持することは必ずしも容易ではない。
　本発明は、上記いずれの放射性核種の製造手法とも異なる新規な放射性核種の製造手法を提供する。これにより本発明は、放射性核種を一部に含む放射性物質の安定的な供給に貢献するものである。
　本願の発明者は、負ミュオンによるＮＭＣＲを利用する放射性核種の製造方法において、従来採用していた原料である安定核種に代え、放射性核種を原料として採用することを着想した。すなわち、本発明のある態様では、放射性核種である標的核種に負ミュオンを入射させてミュオン原子核捕獲反応を引き起こすことにより第１放射性核種を得るミュオン照射工程を含んでおり、製造される放射性物質が、前記第１放射性核種、および該第１放射性核種から放射性崩壊を経て得られる子孫核種の少なくとも１種である第２放射性核種、のうちの少なくともいずれかを含んでいるものである、放射性物質の製造方法が提供される。
　また、本発明のある態様においては、負ミュオンを標的核種に入射させてミュオン原子核捕獲反応を引き起こすことにより得られた第１放射性核種、および該第１放射性核種から放射性崩壊を経て得られる子孫核種の少なくとも１種である第２放射性核種、のうちの少なくともいずれかを含んでおり、標的核種が放射性核種である放射性物質が提供される。
　本発明者らが着目したのは、軽水炉での原子力発電に伴う使用済核燃料である。有用な核種をＮＭＣＲで製造する際の原料となりうる放射性核種が、使用済核燃料を核燃料サイクルにより処理してなお残る高レベル放射性廃棄物に高濃度で含まれていることに発明者らは気づいた。当該放射性核種は、原子力発電所にて軽水炉などの発電用原子炉が稼働している限り、核医学における需要を満たす十分な量が確保され、安定供給に問題は生じない。
　特に、標的核種のためにＦＰに含まれるＬＬＦＰ（長寿命核分裂核種）を採用する場合には、放射性廃棄物は十分に長い半減期をもち保存可能な原料ともいえる。このため、放射性廃棄物が継続的に供給されることは必ずしも要さず、何らかの理由で発電用原子炉が稼働しなくなっても原料に不足を生じる事態は生じにくい。
　さらに、原料の核種として９９Ｔｃを選択しＮＭＣＲの処理を経て９９ｍＴｃを製造する本発明の態様では、リサイクル原料というべき９９Ｔｃも利用することが可能となる。
　負ミュオンとは、レプトンの一種である素粒子である。本発明のいずれかの態様においては、負ミュオンを標的核種に入射させてミュオン原子核捕獲反応を引き起こす。
　子孫核種とは、１段階以上の放射性崩壊を経た放射性を示す核種である。典型的には親核から何らかの放射性崩壊により生成された娘核や、さらにその娘核から生成された孫核を含む。本発明のいずれの態様においても、その世代数は限定されない。この子孫核種が生成される放射性崩壊は、例えばネプツニウム系列、トリウム系列、およびアクチニウム系列などのように、複数の放射性核種を順次に生成する放射性崩壊の系列（崩壊系列）も含んでいる。
　放射性核種とは、放射性を示す原子核を、必要に応じ核スピンによる状態まで含めて区別して特定するための用語である。本出願において特に第１放射性核種、第２放射性核種といった場合、第１放射性核種はミュオン原子核捕獲反応により直接生成される放射性核種を指している。これに対し、第２放射性核種は、必要に応じ核スピンによる状態まで含めて区別した場合に第１放射性核種とは別のものとなる核種である。第２放射性核種は、それ自体も放射性を示し、第１放射性核種からみると、子孫核種の少なくとも１種となる。なお、子孫核種の定義を適用すれば、ある第１放射性核種にとって第２放射性核種に分類されるべき核種からさらに放射性崩壊により得られる娘核も、当該第１放射性核種にとって第２放射性核種に分類されるべきである。
　放射性物質とは、放射性核種を含む任意の形態の物質である。その形態の典型的な化学形を示せば、放射性核種単体、放射性核種を化学構造の一部に含む無機有機を問わない化合物（放射性化合物）、および放射性核種または放射性化合物と会合した会合体、ならびにこれらの電離した陽イオンまたは陰イオンなどである。また、放射性物質の物理的形態も特に限定されず、固体、液体、気体のみならず、超臨界流体やプラズマ、希釈物を含めて任意の物理的形態となっていてもよい。本出願における放射性物質の物理的形態は、結晶、非晶性固体、イオン性結晶、分子性結晶、粉体、水溶液、非水溶液、溶液中のイオン、錯体、会合体、低分子、高分子、有機化合物、無機化合物、といった、物質が取りうるすべての物理的形態をとることができる。
　放射性物質を製造する工程を大きく分ければ、放射性核種に放射性を生じさせる状態にしたり、何らかの手法によって、人工放射性核種または天然放射性核種を人工的に生じさせたり目的の核種の比率を高めたり、目的外の核種の比率を減じたりする工程と、放射性核種を含む放射性物質（以下、放射性核種単体を含む）を目的の化学構造通りのものに製造する工程と、の二つの工程に区別することができる。本出願においては、前者を含み核反応を含む工程を放射性核種の製造という。なお、本出願にて説明する放射性核種の製造は、従来の放射性核種の製造工程と同様に、物理的処理に加え化学的処理を含むことができる。
　本発明のいずれかの態様においては、例えば原子力発電所からの使用済み核燃料を起源とする放射性廃棄物を利用してミュオン原子核捕獲反応により有用な放射性核種を製造することができる。これにより、原料の供給に不安のないプロセスによって目的とする放射性核種を含む放射性物質を製造することが可能となる。また、９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータ製造にともなう副産物、製剤化した後の未使用薬剤、使用後のジェネレータにて生じる９９Ｔｃをリサイクル原料として利用することにより９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータを製造することも可能となる。
本発明の実施形態におけるＮＭＣＲを核図表により示す説明図である。 核燃料サイクルを示す説明図である。 本発明の実施形態において９９Ｔｃを標的とするＮＭＣＲによりＭｏ同位体が生成される核反応を核図表上で示す説明図である。 ９９ｍＴｃを含む質量数Ａ＝９９の核種間の崩壊図式である。 本発明の実施形態において、ＮＭＣＲにより液体標的原料を採用して９９Ｍｏを製造する製造装置の概略構成を示す説明図である。 本発明の実施形態において、ＮＭＣＲによりバッチ製造工程により９９Ｍｏを製造する処理の概略を示す説明図である。 本発明の実施形態において、バッチ処理により得られた後の生成物をさらに処理するイオン交換法の処理プロセスの概要を示す工程図である。 本発明の実施形態においてＮＭＣＲにより質量数１３３のＸｅが生成される核反応を核図表上で示す説明図である。 質量数１３３のＸｅとＣｓの間の崩壊図式である。 本発明の実施形態にて採用される１３３ＸｅをＮＭＣＲにより液体標的原料を採用して製造するための照射処理装置を示す概略構成図である。 本発明の実施形態にて採用される１３３ＸｅをＮＭＣＲにより固体標的原料を採用して製造するための照射処理装置を示す概略構成図である。 本発明の実施形態におけるＸｅ－Ｃｓ分離装置の構成を示す概略構成図である。 本発明の実施形態において９０Ｓｒを標的とするＮＭＣＲによりＲｂ同位体が生成される核反応を核図表上で示す説明図である。 質量数８９のＳｒとＹとの間の崩壊図式である。
　以下、本発明に係る放射性物質の製造に関する実施形態を図面に基づき説明する。当該説明に際し特に言及がない限り、全図にわたり共通する部分または要素には共通する参照符号が付されている。なお、以下の具体例、適用例、核種別の各論に示す材料、使用量、割合、処理内容、処理手順、要素やそれらの具体例は本発明の趣旨を逸脱しない限り適宜変更することができる。したがって、本発明の範囲は以下の具体的記載内容のみに限定されるものではない。説明は、まず負ミュオン原子核捕獲反応（ＮＭＣＲ）について説明し、標的核種としての放射性核種について説明し、その後、代表的核種について説明する。
１．負ミュオン原子核捕獲反応（ＮＭＣＲ）
　本実施形態において利用される負ミュオンによる核反応である負ミュオン原子核捕獲反応（ＮＭＣＲ）は、本願の発明者のうちの一人により既に開示されている（特許文献１）。そこで説明されるミュオンの性質と用途、核反応機構、負ミュオンの生成方法および負ミュオンによるＮＭＣＲは、本実施形態においても同様に採用される。すなわち、負ミュオンによるＮＭＣＲにおいて、負ミュオンが、標的となる原子（以下、「標的核種」という）に入射されると、最終的に１ｓ軌道に達した負ミュオンは、１ｓ軌道においてミュオンの自然崩壊により消滅するか、さもなければ、その消滅の前に原子核へ捕獲される。この原子核へ捕獲される現象が「ミュオン原子核捕獲」である。本実施形態において利用するのは、このミュオン原子核捕獲によって標的核種の原子核変換を伴う核反応（ミュオン原子核捕獲反応（nuclear muon capture reaction、ＮＭＣＲ））である。以下、特に明示しない限り、単にミュオンやμと記す場合には、負ミュオンを表すものとする。
　ミュオン原子核捕獲反応（ＮＭＣＲ）では、標的原料核種の原子核がミュオンを捕獲する結果、その原子核より原子番号が１だけ小さい別種元素の原子核が生成される核反応である。ＮＭＣＲを核反応の様式で表現すると、
　μ－＋Ｎ（Ｚ０，Ａ０）→Ｎ´（Ｚ０－１，Ａ０）＋ν　（式１）
と記される。なお、原子番号をＺ０（すなわち陽子数をＺ０）、質量数をＡ０（すなわち陽子数と中性子数の和をＡ０）とし、原子番号Ｚ０と質量数Ａ０とを指定して決定される一般的な原子核をＮ、生成される新たな原子核をＮ´としている。式１が表現しているのは、ミュオンμ－が標的核種の原子核Ｎ（原子番号Ｚ０、質量数Ａ０）に捕獲されると、原子番号が１だけ小さいＺ０－１となった同重体の原子核Ｎ´が形成され、ニュートリノνが生成される、という反応様式である。
　実際のＮＭＣＲは、反応の際に放出される中性子の数と生成される原子核の核子数との組合せに応じていくつかのバリエーションを含んでいる。第１は、式１により表され、「（μ－，ν）反応」とも表現される反応である。第２は、ＮでもＮ´でもない原子核をＮ´´として、
　μ－＋Ｎ（Ｚ０，Ａ０）→Ｎ´´（Ｚ０－１，Ａ０－１）＋ｎ＋ν　（式２）
と表現される、中性子ｎを１つ放出し質量数Ａ０が１だけ減少する反応である。さらに、Ｎ´´´をＮ、Ｎ´、Ｎ´´のいずれでもない原子核として、
　μ－＋Ｎ（Ｚ０，Ａ０）→Ｎ´´´（Ｚ０－１，Ａ０－２）＋２ｎ＋ν　（式３）
と表現される中性子ｎを２つ放出し質量数Ａ０が２減少する反応も生じうる。式１～３の反応を端的に表すと、
　中性子０個放出：
　　（μ－，ν）反応：Ｎ´（（Ｚ０－１）、Ａ０）の生成
　中性子１個放出：
　　（μ－，ｎ　ν）反応：Ｎ´´（（Ｚ０－１）、（Ａ０－１））の生成
　中性子２個放出：
　　（μ－，２ｎ　ν）反応：Ｎ´´´（（Ｚ０－１）、（Ａ０－２））の生成
となる。以下同様である。なお、実際にどの同位体がどのような比率で生成されるかは、標的核種の原子核と生成された原子核の構造に依存する。
　式１～３等の示すＮＭＣＲの反応は核図表に基づき説明することができる。図１は本発明の実施形態におけるＮＭＣＲを核図表により示す説明図であり、縦軸に原子番号Ｚ、横軸に中性子数を取った核図表の原子核Ｎ付近を拡大して示している。式１による（μ－，ν）反応は、ミュオンμ－を衝突させる標的核種の原子核Ｎから、核図表上にて１列右、１行下に位置する原子核Ｎ´を生成する、経路Ｔ１により示される核反応である。これに対し、式２および式３による（μ－，ｎ　ν）反応および（μ－，２ｎ　ν）反応などの中性子の放出を伴う反応は、核図表上にて標的核種の原子核Ｎからみた１列右、１行下の位置から、さらに放出される中性子数だけ左に移動した位置の原子核Ｎ´´またはＮ´´´を生成する核反応といえる。これらの核反応は、それぞれ経路Ｔ２およびＴ３により示している。なお、ここでの説明は、核図表中における位置関係を述べるためのみのものである。途中の原子核が順次生成されることは意味せず、例えばＮ´´は、Ｎ´を経由して生成されるわけではない。
　ＮＭＣＲの有用な性質の一つが、製造可能な放射性核種の種類に制限が少なく、ほとんどの放射性核種を製造可能であることである。ミュオンが照射されるべき標的核種を準備できれば、任意の放射性核種の生成が可能である。ＮＭＣＲの別の有用な性質として、ミュオン原子を形成しさえすれば非常に高い確率でＮＭＣＲを生起させうることも挙げられる。つまり、通常の中性子による原子核反応の際の効率を決める反応断面積（単位：バーン）の考え方に比して桁違いに高い確率で核反応が生じる。これらの性質から、ＮＭＣＲによる放射性核種の製造は、放射性核種の選択の自由度が高く、しかも、高い効率にて実施することが可能な手法といえる。ＮＭＣＲは、核種の製造能力（production capacity）においても有利な手法である。
　また、ミュオンを利用する利点には、複数種の原子にミュオンが照射された場合に、原子番号の大きな原子、すなわち陽子数の大きい原子に捕獲されやすい、という実用面で重要な性質も挙げられる。端的には、例えば水素、ヘリウム、炭素、窒素、酸素等の原子番号が小さい元素と原子番号が大きい標的核種とが共存する物質中では、原子番号の大きい標的核種にて高い確率でＮＭＣＲが生じることとなる。このため、標的核種は、その標的核種を含む照射対象の材料（以下、「標的原料」という）において、標的核種より小さな原子番号の元素（「軽元素」）と化合物をなしていたり、軽元素と会合したりしている場合であってもよい。標的核種はまた、標的核種や、標的原料が軽元素のみからなる他の物質と混合されたり、軽元素中に分散されていたり、さらには、軽元素のみの媒体（たとえばヘリウムガスや水）により希釈されていてもよい。その結果、標的原料は、製造上の様々な条件に合わせて製造条件を変更しやすい。典型例としては、標的原料として、標的核種とそれより原子番号の小さい元素との化合物を採用しても、ＮＭＣＲを標的核種にて高い確率により生じさせることができる。別の典型例として、標的原料を流体媒体と接触または混合させ運搬が容易な形態にしてＮＭＣＲを生じさせることも容易である。これらの性質は、ＮＭＣＲを利用する放射性核種や放射性物質の製造の実用性を著しく高めるものである。
　さらに、生成される放射性核種の放射能量が生成される放射性核種の半減期により決定されることも、ＮＭＣＲにおける放射性核種の製造を容易にする有利な性質である。この性質は、同一の放射能量を得るために、半減期の短い放射性核種は短い時間で製造でき、半減期の長い放射性核種には長い時間がかかる、というものである。
　加えて、放射性核種の製造後の分離・回収時には、標的核種と生成後の放射性核種の原子番号が異なることが役立つ。原子番号が異なって物理的または化学的性質が変化すれば、標的原料中の標的核種と生成後の放射性核種とを物理的または化学的な手法によって分離することが容易になるからである。
　ＮＭＣＲにおける放射性核種の製造を容易にする有利な性質には、さらに、適切な搬送装置を利用することによる自動化も容易であること、そして、不純物となる放射性物質の量が少ないこと、を挙げることができる。
２．標的核種としての放射性核種
　本実施形態においては、放射性核種をＮＭＣＲの標的核種として使用する。その放射性核種は、典型的には、原子力発電所からの使用済み核燃料を再処理する再処理工程から排出される高レベル放射性廃棄物から抽出することができる。図２は、原子力発電所にて使用した使用済み核燃料の再処理系統（核燃料サイクル）を示す説明図である。また表１に使用済み核燃料の一部である核分裂生成物（ＦＰ）の核種について半減期とその存在量を１トン当たりに含まれる質量で示す。ＦＰのうち特に２０万年以上の半減期を持つ放射性核種は長寿命核分裂核種（ＬＬＦＰ）とも呼ばれる。ＦＰまたはＬＬＦＰにおいて、ＮＭＣＲにより有用な放射性核種を製造する原料となりうる核種について次に説明する。図２の核燃料サイクル１００に示すように、原子力発電所３０にて使用される燃料２２は、ウラン鉱山１０にて採掘したウラン１２を、燃料加工工場２０にて加工したものである。その原子力発電所３０からは、使用済み核燃料３２および低レベル放射性廃棄物３４が排出される。低レベル放射性廃棄物３４は、低レベル放射性廃棄物処分施設４０で処分されるが、使用済み核燃料３２は、さらに再処理工場５０に送られ、回収ウラン・プルトニウム５２と、高レベル放射性廃棄物５４とに分別される。一方の回収ウラン・プルトニウム５２は、ふたたび燃料加工工場２０に送られ、いわゆるＭＯＸ燃料として原子力発電所３０の発電に使用される。他方の高レベル放射性廃棄物５４は、例えばガラス固化体などに加工された後、高レベル放射性廃棄物貯蔵施設６０に送られ、最終的には高レベル放射性廃棄物処分施設７０にて長期間管理下に置かれる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
３．核種別の各論
　ＦＰまたはＬＬＦＰを原料核種としてＮＭＣＲにより有用な放射性核種を製造する本実施形態において、原料となりうる核種の典型例が、９９Ｔｃ、１３４Ｃｓ、１３５Ｃｓ、１３７Ｃｓ、そして９０Ｓｒである。表１に示すように、高レベル放射性廃棄物には、９０Ｓｒ、９０Ｔｃ、１３５Ｃｓ、１３７Ｃｓが高濃度に含まれている。９９Ｔｃからは９９ｍＴｃを得るための９９Ｍｏが製造され、１３４Ｃｓ、１３５Ｃｓおよび１３７Ｃｓからは１３３Ｘｅが製造され、そして９０Ｓｒからは８９Ｓｒが製造される。これらの原料核種と製造される放射性核種の組合せについて、その製造に関する詳細を順に説明する。
３－１．９９Ｔｃからの９９Ｍｏの製造
　本実施形態では、放射性核種である９９Ｔｃから９９Ｍｏを製造することができる。９９Ｍｏは、９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータを製造するために使用され、９９Ｍｏ（半減期：６６．０時間）はβ－崩壊によってその８２．４％が９９ｍＴｃとなる。９９ｍＴｃは、半減期６．０２時間で９９Ｔｃへガンマ崩壊し１４０．５ｋｅＶのガンマ線を放出する性質を持ち、主にＳＰＥＣＴにて使用され、脳イメージング剤、甲状腺機能検査剤・副甲状腺疾患診断薬をはじめとする各種臓器のイメージング剤などに使用される。９９ｍＴｃは臓器のシンチグラムにとって重要な核種であり、核医学ＲＩとして消費される核種のうちの約８０％を占める。なお、消費される９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータのすべてを国外からの輸入に依存している国も存在する。９９Ｔｃを標的とするＮＭＣＲによりＭｏ同位体が生成される核反応を核図表上で図３に示す。また９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータに関連する崩壊図式について図４に示している。
　本実施形態で９９Ｔｃを含むＴｃの標的原料から９９Ｍｏを製造する処理にはＮＭＣＲを利用する。９９Ｔｃを対象とするＮＭＣＲを行うと、下記のような様式の反応が生じる。
　９９Ｔｃ（μ－，ν）９９Ｍｏ
　９９Ｔｃ（μ－，　ｎ　ν）９８Ｍｏ
　９９Ｔｃ（μ－，２ｎ　ν）９７Ｍｏ
　９９Ｔｃ（μ－，３ｎ　ν）９６Ｍｏ
　９９Ｔｃ（μ－，４ｎ　ν）９５Ｍｏ
この様子は、図３の核図表上の核変換としても理解される。Ｍｏ同位体のうち、９９Ｍｏは、図４に示した崩壊を利用する９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータのために使用される。９９Ｔｃを標的核種とするＮＭＣＲでは、製造されうるＭｏの同位体のうち、９５Ｍｏ～９８Ｍｏのすべてが安定核であり、９９Ｍｏ以外には放射性同位体は含まれない。つまり、ＮＭＣＲによって９９Ｔｃから９９Ｍｏを製造しても、目的の核種のみが製造され放射性廃棄物は生成しない。
３－１－１．ＮＭＣＲの核変換による９９Ｔｃからの９９Ｍｏの生成量
　次にミュオンを照射したＮＭＣＲにより生じる９９Ｍｏの生成量についての見積を２通りの照射条件の場合について説明する。生成される核種の量（個数）はミュオン変換率ＮＴＭと呼ばれ、次式にて算出される。
　ＮＴＭ＝Ｉμ－×Ｒｃ×ＰＮＣ×ＰＲＢＲ
ここで、
　Ｉμ－：ミュオン個数／秒、
　Ｒｃ：目的原子核の存在率、
　ＰＮＣ：ミュオン原子核捕獲率、そして
　ＰＲＢＲ：ミュオン原子核捕獲反応の分岐比
である。目的原子核の存在率Ｒｃは、照射標的原料中の目的原子核の存在割合である。ミュオン原子核捕獲率ＰＮＣは、ミュオン原子を生成し、ミュオンが原子核捕獲される確率である。そして、ミュオン原子核捕獲反応の分岐比ＰＲＢＲは、中性子が何個放出されるかを示す因子である。特にＲｃ×ＰＮＣ×ＰＲＢＲを本出願において「反応係数」と呼ぶ。この反応係数はミュオン１個あたりの核変換効率を表している。留意すべきは、反応係数やミュオン変換効率には、反応断面積を含まない点である。すなわち、標的核種にミュオンを静止させることができるため、１個のミュオンは必ず１個の原子核を核変換することができる。つまりミュオンを標的原料の原子核に捕獲さえすれば、１種以上のＮＭＣＲがある割合で必ず生起する。この割合とは、ｘを０、１、２、３、４、５・・・という整数として（μ－，ｘｎ　ν）反応として表現される複数のＮＭＣＲのそれぞれが生起する生起確率の相対比であり、そのうちの目的の核種の比率が上記分岐比ＰＲＢＲである。そして「必ず」とは、ミュオンを標的原料の原子核に捕獲させると上記表現のＮＭＣＲの少なくともいずれかが生じ、その際のＮＭＣＲの生起確率の合計が１００％である、との意味である。このため、ＮＭＣＲは製造効率が高く、ＲＩ製造に要する照射時間が短くてすむ手法である。
　９９Ｍｏの生成量を見積るための装置の動作条件は、
　陽子加速器：５００ＭｅＶ，５ｍＡ，陽子ビーム
　陽子個数：６．２×１０１８×（５／１０００）＝３．１×１０１６個／秒
とした。さらに、生成された陽子から照射されるミュオンの強度を見積もるために、次の仮定をおいた。
　陽子／負ミュオン変換係数：０．１（１０％）
　　　　　ミュオン輸送効率：０．０１（１％）
その結果、照射できる負ミュオン個数が、３．１×１０１６×０．１×０．０１＝３．１×１０１３個／秒であると見積もられる。上述したように、ミュオンは全て標的原料に静止させることができる。そして、負ミュオンが１ｓ状態から全て原子核吸収され（ＰＮＣ＝１．０）、反応分岐を経て目的核を生成する確率（反応係数）にしたがって核変換が進行すると仮定する。
　さらに、分岐比について、次の仮定を置いた。
　（μ－，ν）反応：１０％
　（μ－，　ｎ　ν）反応：５０％
　（μ－，２ｎ　ν）反応：２０％
　（μ－，３ｎ　ν）反応：１５％
　（μ－，４ｎ　ν）反応：　５％
つまり生起したＮＭＣＲのうち１０％が９９Ｍｏ生成に関与する、と仮定した。なお、現実の分岐比は実験に基づき決定される。さらに、ミュオン照射後の生成核種放射能（単位：Ｂｑ）は、
　ＡＲＩ（ｔｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎ）＝
　　（ミュオン個数）×（反応係数）×
　　　（１－ｅｘｐ（－０．６９３／Ｔ１／２×ｔｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎ））
で与えられる。ただし、Ｔ１／２は目的核の半減期、ｔｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎはミュオン照射時間である。また、冷却後の放射能は、
　ＡＲＩ（ｔ）　（ｔｃｏｏｌｉｎｇ）＝
　　ＡＲＩ（０）ｅｘｐ（－０．６９３／Ｔ１／２×ｔｃｏｏｌｉｎｇ）
となる。ただし、ｔｃｏｏｌｉｎｇは冷却時間、ＡＲＩ（０）はミュオン照射終了後の放射能である。
３－１－１－１．照射時間が９９Ｍｏの半減期より長い場合の見積例
　上述した仮定の下、９９Ｍｏの半減期（６６．０時間）の２倍である５．５日の照射によるＮＭＣＲによる９９Ｍｏの生成量を見積もった。その結果、９９Ｍｏは２．３３×１０１２Ｂｑ（２．３３ＴＢｑ）だけ生成される。これは、かつて使用された単位では６３．０Ｃｉである。また、５．５日の照射後のＭｏの同位体比率は
　９５Ｍｏ：　０．５５％
　９６Ｍｏ：１６．５０％
　９７Ｍｏ：２２．００％
　９８Ｍｏ：５５．０１％
　９９Ｍｏ：　５．９５％
となる。
　この条件でのＮＭＣＲを生成するためのミュオンビームチャンネル１本当たりの生産量について説明する。５．５日ミュオン照射で製造できる９９Ｍｏは、７．９７×１０１７原子、放射能では２．３３×１０１２Ｂｑ（２．３３ＴＢｑ，６３．０Ｃｉ）である。この９９Ｍｏ原子核の８２．４％が９９ｍＴｃ原子核に変換したと仮定する。９９ｍＴｃの崩壊定数は、半減期を６．０２時間とすると３．１９８×１０－５であるので、その放射能は、２．１０×１０１３Ｂｑ（５６８Ｃｉ）となる。その後のイオン分離回収、製薬製造、輸送、放射平衡、ミルキング操作等による損失を５０％と仮定すると、核医学ＲＩとして利用できる９９ｍＴｃの放射能は、１．０５×１０１３Ｂｑ（２８４Ｃｉ）となる。これに対し、１回の投与量は７４０ＭＢｑ（２０ｍＣｉ）程度である。この値をそのまま採用すると、５．５日ミュオン照射で投与回数１４，２００回分に相当する量だけ製造することができる。この処理をまったく休み無く続行する場合、１年間に製造して利用できる量は３６５／５．５＝６６．４倍して得られ、結局６．９７×１０１４Ｂｑ．（１８．８ｋＣｉ）となり、投与回数は、約９４万回分となる。なお、例えば日本国内にて核医学診断に使用される９９ｍＴｃの総量は、年間９０万件実施されている（非特許文献４）。このため、その規模の需要であれば１ミュオンビームチャンネルで賄うことができる。また、９９Ｔｃの必要な原料は、５．５日間照射に見合う９９Ｔｃの量を計算すると２．４ｍｇとなる。現実的には９９Ｔｃ固体標的に負ミュオンを効率よく静止させて９９Ｍｏ製造を行うために必要となるサイズ（面積および厚さ）の９９Ｔｃ固体標的の量は約２５ｇ程度となる。この分量の９９Ｔｃは後述する原料から容易に得ることができる。
　次に、本実施形態にて照射時間が９９Ｍｏの半減期より長い場合に得られる９９Ｍｏの比放射能について説明する。比放射能はある量（例えば１ｇ）のＭｏでの９９Ｍｏによる放射能を示す指標である。上述した５．５日間ミュオン照射した場合、生成したＭｏ中の９９Ｍｏの含有率は５．９５％となる。このため、Ｍｏ１ｇ中に９９Ｍｏが０．０５９５ｇ存在し、Ｍｏ質量数（生成したＭｏの同位体分布から計算した質量数：９７．５０）を用いてＭｏの１ｇにおける９９Ｍｏの個数Ｎが次のように算出される。
　Ｎ＝０．０５９５／９７．５０×６．０２×１０２３＝３．６７×１０２０個／ｇ－Ｍｏ
この値と９９Ｍｏの半減期、Ｔ１／２＝６６．０ｈ、９９Ｍｏの崩壊定数λ＝０．６９３／（６６．０×３６００）＝２．９２×１０－６（ｓｅｃ－１）から、９９Ｍｏの比放射能Ｒは、
　Ｒ＝λＮ＝１．０７×１０１５Ｂｑ／ｇ－Ｍｏ
　　＝１，０７０ＴＢｑ／ｇ－Ｍｏ
と算出される。対比させられるべき比放射能は、核分裂法で得られる９９Ｍｏの比放射能についての３７０ＴＢｑ／ｇ－Ｍｏ、他の手法の一つである天然Ｍｏを標的原料とする中性子放射化法で得られる９９Ｍｏの比放射能についての０．０７４ＴＢｑ／ｇ－Ｍｏ、という値である（非特許文献４）。つまり、標的核種のために放射性核種を選んでＮＭＣＲにより生成した９９Ｍｏには、核分裂法から得られるＭｏの比放射能の値の約２．９倍もの比放射能が期待でき、例えば小型のアルミナカラムで十分な量の９９Ｍｏを供給できるなど、高い有用性があるといえる。
３－１－１－２．照射時間が９９Ｍｏの半減期より短い場合の見積例
　上述した見積りよりも一層効率良く９９Ｍｏの比放射能や生成量を高めて製造する条件が、９９Ｍｏの半減期（６６．０時間）の約１／３倍の１．０日だけＮＭＣＲ照射を実行する条件である。その結果製造される９９Ｍｏは６．９１×１０１１Ｂｑ（０．６９１ＴＢｑ、１８．７Ｃｉ）である。また、１．０日の照射後のＭｏの同位体比率は
　９５Ｍｏ：　０．５３％
　９６Ｍｏ：１５．９０％
　９７Ｍｏ：２１．２０％
　９８Ｍｏ：５３．００％
　９９Ｍｏ：　９．３７％
となる。照射時間を１．０日とした条件でも５．５日の照射の場合と同様の計算を行い、比放射能や生成量を見積もった。その結果を５．５日の照射の値と対比して表２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
 すなわち、上述した９９Ｍｏ濃度が５．５日間のＮＭＣＲでは５．９５％であったのに比して、１．０日では９．３７％となって９９Ｍｏ濃度が１．５７倍となっている。ミュオンビームチャンネル１本当たりの生産量について、１．０日ミュオン照射で製造できる９９Ｍｏは、２．３７×１０１７原子、放射能では６．９１×１０１１Ｂｑ（０．６９１ＴＢｑ，１８．７Ｃｉ）である。くり返しの製造のために最終的に１年間に製造できる回数が５．５日間照射の場合よりも増大することを反映するために１．０日間の照射の場合の製造量を５．５倍して比較すると、１．０日間照射では生成放射能で約１．６４倍も製造量が増大することとなる。結局、１．０日間照射では年間１．１４×１０１５Ｂｑ．（３０．８ｋＣｉ）もの９９ｍＴｃを生産できることとなる。この量は投与回数にした約１５４万回分である。なお、９９Ｔｃの必要な原料は、１．０日間照射に見合う９９Ｔｃの量を計算すると０．４４ｍｇである。この分量は、５．５日照射の場合と同様に後述する原料から容易に得ることができる。
　９９Ｍｏの比放射能Ｒは、１．０日間ミュオン照射した場合、生成したＭｏ中の９９Ｍｏの含有率（９．３７％）から、同様の計算により９９Ｍｏの比放射能Ｒは、
　Ｒ＝λＮ＝１．６９×１０１５Ｂｑ／ｇ－Ｍｏ
　　＝１，６９０ＴＢｑ／ｇ－Ｍｏ
と算出される。標的核種のために放射性核種を選んで１．０日間のＮＭＣＲにより生成した９９Ｍｏには、核分裂法から得られるＭｏの比放射能の値の約４．６倍もの比放射能が期待できる。この照射条件でも十分な量の９９Ｍｏが供給されることから、高い有用性があるといえる。
　このように、放射性核種である９９ＴｃからＮＭＣＲの核変換により９９Ｍｏを生成する本実施形態の手法は、ＮＭＣＲの照射時間を９９Ｍｏ半減期より長くした場合と短くした場合のいずれにおいても十分な実用性を備えており、９９Ｍｏの半減期に比べ短い時間のＮＭＣＲの照射時間とすることが好ましい。
　次に、９９Ｍｏの製造のための９９Ｔｃを得るための標的原料を説明し、９９Ｍｏの回収方法についても説明する。Ｔｃの同位体のうち標的核種として有用な９９Ｔｃは人工放射性核種であり人工的に製造する必要がある。この９９Ｔｃ供給源として有望な候補には２つありうる。一つは使用済み核燃料から再処理により残る高レベル放射性廃棄物、もう一つはリサイクル原料である。
３－１－２．高レベル放射性廃棄物中の９９Ｔｃからの９９Ｍｏの製造
　高レベル放射性廃棄物には、１トン当たり１ｋｇもの比率で９９Ｔｃが含有されており、上記群分離および追加の処理により、Ｔｃを他の金属系元素から単離させることも容易である。また、加圧水型原子炉（ＰＷＲ）にてＵＯ２燃料を燃焼度４５ＧＷｄ／ｔＨＭ程度使用し、５年冷却後の状況では、使用済み核燃料に含まれるＴｃの同位体は９９Ｔｃが１００％であり他の質量数のものを含まない（非特許文献５）。この９９Ｔｃは、約２１万年の半減期をもつＬＬＦＰである。そして使用済み核燃料のＴｃつまり放射性核種である９９Ｔｃからは、上述した原理によりＮＭＣＲによって９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータを製造することができる。
　使用済み核燃料中の高レベル放射性廃棄物から９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータを製造する工程は、第１に、高レベル放射性廃棄物から９９Ｔｃを抽出する工程、第２に、ＮＭＣＲにより９９Ｍｏを製造する工程、そして、第３に、９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータを製造する工程に分かれる。
　本実施形態の実施のための高レベル放射性廃棄物から９９Ｔｃを抽出する工程は任意の化学的処理・物理的処理を採用することができる。高レベル放射性廃棄物を対象に現時点で検討されている核種の分離方法の一例が群分離と呼ばれる手法である。この群分離にも、湿式法（硝酸を用いる手法）や、いくつかの乾式法を採用することができる。ここでは湿式法を採用した例として４群群分離プロセスに基づき具体的に説明する（非特許文献１および２）。高レベル放射性廃棄物である高レベル放射性廃液には硝酸が既に含まれている。そこにギ酸を作用させる前処理を行う（脱硝）。沈殿を除いた溶液に、次に、ＤＩＤＰＡ（diisodecylphosphoric acid、ジイソデシルリン酸）溶媒を作用させて溶媒抽出をおこなう。溶媒抽出では、溶媒と水溶液を同じ容器に入れたとき、水溶液層から溶媒層に移動する元素としない元素を分離して抽出することができる。このうちの水溶液層に残留して溶媒層に移動しない成分であるラフィネートにはＴｃが含まれている。そのラフィネートにさらにギ酸を作用させ加熱して沈殿させる（脱硝沈殿）。この沈殿物は４群群分離の一つの群となり、Ｔｃと白金族を含んでいる。他の群はこれまでの分離した各成分に含まれたり、追加の操作によって分離される。これらは当業者には実施に特段の支障はない。
　脱硝沈殿工程で得られる沈殿物のＴｃと白金族からは、さらに過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）を作用させて溶解することにより、高い収率でＴｃは水溶液中に溶解させることができ、白金属元素（Ｒｕ，Ｐｄ、Ｒｈ）からは容易に分離できる（非特許文献３）。
　次に、ＮＭＣＲにより９９Ｔｃから９９Ｍｏを製造する。そのためには上述した反応様式により９９Ｍｏと安定核のＭｏとの混合物をＮＭＣＲにより製造することができる。高レベル放射性廃棄物を原料とする場合、例えば硝酸で溶出させるなどの手法や上述した群分離の手法により、そこから抽出した９９Ｔｃ水溶液（９９ＴｃＯ４ －イオンを含む水溶液）を標的原料として採用することができる。９９Ｍｏの半減期を基準に設定した時間だけミュオンを照射すれば、効率良く９９Ｍｏを生成することができる。この照射時間は、例えば９９Ｍｏの半減期（６６時間）の２倍の５．５日や、同半減期の１／３倍の１．０日とされる。
　具体的なＮＭＣＲと生成された９９Ｍｏの回収・捕集には、本発明者のうちの一人が特許文献１にて開示した任意の手法を採用することができる。例えば製造された９９ＭｏＯ４ ２－に代表される９９Ｍｏを含むイオン（以下、９９Ｍｏイオンと呼ぶ）はイオン交換カラム（アルミナカラム）で吸収し、標的原料の９９ＴｃＯ４ －などの９９Ｔｃを含むイオン（９９Ｔｃイオン）を含む物質からは分離して回収される。図５は、ＮＭＣＲにより液体原料を採用して９９Ｍｏを製造する製造装置１２００の概略構成を示す説明図である。液体原料を採用する本手法では、ＮＭＣＲによって生成された９９Ｍｏを含むＭｏを、ＭｏＯ４ ２－イオンの形態で系統１２１０Ａにおけるカラム１２１２Ａまたはおよび系統１２１０Ｂにおけるカラム１２１２Ｂにより捕集する。この際のカラムは、吸着カラムまたはイオン交換カラムとされる。カラム１２１２Ａおよび１２１２Ｂでは、ＭｏＯ４ ２－は捕集されるものの、９９ＴｃＯ４ －は電荷の違いから捕集されない。そのアルミナカラムは、静電作用によりイオンを吸着し、９９ｍＴｃＯ４ －や９９ＴｃＯ４ －の形態となる９９ｍＴｃ核種や９９Ｔｃ核種のイオンに比べてＭｏイオン（ＭｏＯ４ ２－）を強く吸着する。そのため、生成されたＭｏは９９Ｔｃの混入を防止しながら効率良く捕集することができる。すなわち、ミュオンの照射位置にあるＭｏイオンを含む水溶液である液体標的原料１２０２を、適当なポンプ１２２０により循環経路中を液流ＬＳとし循環させながらミュオンビームＭＢを照射すれば、液流ＬＳのうちミュオンの照射位置から流出したもの（照射済み流体）からは、カラム１２１２Ａおよび１２１２Ｂを通過する際に生成されたＭｏイオンが捕集される。さらに、カラム１２１２Ａおよび１２１２Ｂにより捕集されない９９Ｔｃイオンが液流ＬＳに残留していたとしても、その９９Ｔｃイオンは再度ミュオンの標的原子としてミュオンビームの照射位置に再配置されると、原料の使用効率がよい。Ｔｃイオン捕集用のカラム１２１２Ａおよび１２１２Ｂのように複数のカラムを配置して互いを予備系統とすることは液体原料を採用する本手法においては有用である。なお、製造装置１２００によりＭｏイオンの形態で９９Ｍｏを製造する場合、カラム１２１２Ａ、Ｂを交換して、そこに吸着したＭｏイオンを回収する頻度がＮＭＣＲ照射時間に対応する。この頻度を５．５日に１回とする場合と１．０日とする場合についての見積は３－１－１の欄に示した通りである。
　このように、Ｔｃイオン（９９ＴｃＯ４ －）を含む標的原料中に９９Ｍｏが生成しても、それを含む９９Ｍｏイオン（９９ＭｏＯ４ ２－）をアルミナカラムなどのカラム１２１２Ａおよび１２１２Ｂに吸着させれば、９９Ｍｏは標的原料から容易に分離して捕集することができる。また、これらカラム自体は９９ｍＴｃのジェネレータに採用するカラムと同様の材質により作製することができる。この捕集過程は、９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータにおいてイオン交換カラム（アルミナカラム）に９９Ｍｏイオンを吸着させておいて崩壊生成した９９ｍＴｃイオンをミルキングにて溶出させる操作の正反対の動作となる。なお、ＮＭＣＲの時点で安定核である９５Ｍｏ～９８Ｍｏも生成されうるものの、たとえそのＭｏが９９Ｍｏと混在していても、９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータの動作においてミルキングの作用により溶出される９９ｍＴｃの純度には影響しない。
　また、別の製造例としては、９９Ｍｏを含む標的原料を採用するバッチ製造工程１４００の手法も採用することができる。ミュオンを継続的に照射する際に、９９Ｍｏの半減期６６時間の半減期は障害とならない。図６はＮＭＣＲによりバッチ製造工程１４００により９９Ｍｏを製造する処理の概略を示す説明図である。この際に採用することができる標的原料は、適当な容器１４０４Ａ～Ｄにある単位量だけ収容したＴｃ２Ｏ７固体や過テクネチウム酸水溶液である。これらの単位量の標的原料１４０２を処理バッチとしてミュオンビームＭＢを所定の照射量だけ照射する処理は、容器１４０４Ａ～Ｄのように容器ごと標的原料１４０２を取り替えながらの順次の処理に適するとともに、適切な搬送装置を利用する自動化も容易な処理である。照射された固体または液体の単位量のものには、その後に分離処理や製剤化等のための必要な工程を実施することができる。実際の工程では、ミュオン原子Ｘ線やμ－ｅ崩壊電子を外部から測定し、ミュオン入射エネルギーを最適化することができる。
　バッチ処理では外部汚染が生じにくく、外部容器はそのまま輸送のための保護容器となる利点がある。そして放射性を示す物質を容器に封入したままＮＭＣＲの処理を行うことは、放射性物質の製造方法として実用面からも有用である。例えば、ＮＭＣＲの後、９９Ｍｏを標的原料から回収したり分離するまで、可能な限り密封したまま輸送することが可能となる。標的核種である９９Ｔｃ、生成後の９９Ｍｏや９９ｍＴｃのいずれもが放射性物質である本実施形態では、放射線防護の観点からも、バッチ処理のＮＭＣＲによる放射性物質の製造手法の実用性は高い。輸送中に生じた９９ｍＴｃイオンは、９９Ｍｏイオンから容易に化学分離することができる。なお、図６の容器１４０４Ａ～Ｄの内部の標的原料１４０２は、固体または液体のいずれを採用することもできる。また、バッチ製造工程１４００では、一度に一つの容器（ここでは容器１４０４Ｂ）のみがＮＭＣＲの対象となっているものの、ミュオンビームを振り分けて、複数の容器１４０４に同時に照射するなど実施上の条件に応じて種々の変更を行うことができる。
　図７は、バッチ処理により得られた後の生成物をさらに処理する１６００の概要を示す工程図であり、Ｍｏイオンを含む生成物の例に基づき、固体９９Ｔｃ標的を採用する場合と液体９９Ｔｃ標的を採用する場合を示している。処理プロセス１６００では、ミュオンビームＭＢを照射するために固体９９Ｔｃ標的１６１２を使用する場合、９９Ｍｏ－９９Ｔｃイオンを生成するために、９９Ｍｏが生成されている照射後の固体９９Ｔｃ標的を適当な酸などにより溶解して水溶液１６２０を準備する。この溶解の容易さのために固体９９Ｔｃ標的１６１２はあらかじめ微粉末としていることが好ましい。ミュオンビームＭＢを照射するために液体９９Ｔｃ標的１６１４を利用する場合には、この水溶液に対応する水溶液がミュオン照射の段階から使用されているためそれをそのまま採用する。これらの水溶液１６２０および液体９９Ｔｃ標的１６１４において９９Ｔｃイオンと９９Ｍｏイオンとを分離するためには、図５と同様のアルミナカラムなどのイオン分離カラム１６３０を採用することが簡便である。これにより、９９Ｍｏイオンがイオン分離カラム１６３０にて捕集され、９９Ｔｃイオンは水溶液に留まったまま素通りする。この９９Ｔｃを含む水溶液１６４０は、液体９９Ｔｃ標的として再利用したり、適当な化学処理や物理処理により固体９９Ｔｃ標的を製造して再利用することができる。この際のイオン分離カラム１６３０には９９Ｍｏが吸着されていることから、これ自体を９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータとすることも有用である。また、イオン分離カラムから９９Ｍｏを離脱させる必要がある場合には、イオン分離カラムに溶離液１６５０（例えば水酸化ナトリウム水溶液）を通してＭｏＯ４ ２－イオンのまま、または９９Ｍｏを含む別の形態でイオン分離カラムから９９Ｍｏを溶出させ水溶液１６６０を得ることができる。得られた９９Ｍｏをさらに事後の処理に適する化学形とすることも、公知の任意の化学操作や物理操作の手法を採用することができる。
　バッチ処理により得られた後のＭｏイオンを含む生成物は、イオン交換法に加え、沈殿法または共沈法により分離することもできる。採用できる沈殿法（共沈法）は通常の化学的分離に利用される手法と同様である。得られた９９Ｍｏをさらに事後の処理に適する化学形とすることも、公知の任意の化学操作や物理操作の手法を採用することができる。
　高レベル放射性廃棄物を原料とした９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータのための９９Ｍｏが必要量だけ得られれば、９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータのための９９Ｍｏを目的にＨＥＵを利用して原子炉を稼働させる必要はなくなる。この点において高レベル放射性廃棄物を原料に利用する本手法は、９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータの供給体制の構築や維持に大きく貢献する。
３－１－３．リサイクル原料の９９Ｔｃからの９９Ｍｏの製造
　核医学用途で利用される核種の大半を占める９９ｍＴｃやそのための９９Ｍｏを実際に製造する処理において、ミルキングのためのジェネレータの製造工程における副産物や、９９ｍＴｃを製剤化した後の未使用薬剤、また使用済みのジェネレータそれ自体から、９９Ｔｃが容易に得られる。この９９Ｔｃを本実施形態において標的核種とすることに特段の困難はない。本実施形態における９９Ｔｃを含むリサイクル原料とは、９９Ｔｃを含む物質のうち、９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータを製造するまでの任意の工程にて副産物として生じた９９Ｔｃや、製剤化した後の未使用薬剤を放置して得られる９９Ｔｃ、９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータそれ自体にて放射性崩壊後に生じた９９Ｔｃのいずれかを含む物質である。原料とする核種の９９Ｔｃは何らかの手法によって人工的に得る必要があるため、上述した放射性廃棄物を除くと、９９Ｔｃを含む物質は実質的には９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータと関係して製造されたものといえる。リサイクル原料の核種である９９Ｔｃは、このうち９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータを製造して目的に合せて人体などに投与された９９ｍＴｃを経て９９Ｔｃとなったものを除く９９Ｔｃである。なお、このリサイクル原料として利用する核種９９Ｔｃをもたらす９９ｍＴｃを製造する製造工程は、９９Ｍｏを従来の手法によって製造する工程のほか、本実施形態のいずれかの手法により製造する工程としてもよく、特に限定されない。例えば図７に示したイオン分離カラム通過後の９９Ｔｃを含む水溶液１６４０は、そのリサイクル原料の一例である。
　図４は、９９ｍＴｃを含む質量数Ａ＝９９の核種間の崩壊図式である。９９ｍＴｃを経て得られる９９Ｔｃ（核スピンＪ＝９／２＋の基底状態）が図４に示されている。９９ｍＴｃは６．０２時間の半減期で９９Ｔｃになることから、９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータを扱う際に必然的に９９Ｔｃが生成される。したがって、リサイクル原料の９９Ｔｃは、９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータ製造するまでの任意の工程や、実際に９９ｍＴｃを使用する現場、または９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータを回収した後の使用済みのものから得られる。医療目的で９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータのために製造された９９Ｍｏや９９ｍＴｃでは、これら核種に由来する９９Ｔｃは低い放射能を示すものの通常は管理対象の放射性物質である。このため、医療目的で製造された９９Ｔｃは管理が継続されて、その大部分が回収される。本実施形態では、放射性を示す９９Ｔｃを標的核種としてＮＭＣＲの対象とすることから、このような９９Ｔｃを含む任意の材料を標的原料として採用することができる。
　なお、リサイクル原料を利用する本手法を実施する上では、新たに核分裂法による核種や、本実施形態の高レベル廃棄物からの核種を入手する必要性はない。このため、医学目的での９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータについての供給体制全体を見ると、リサイクル原料を利用する本手法が実施されれば、従来の核分裂法や本実施形態に従って高レベル廃棄物を扱う手法を実施すべき必要性は、皆無とはならないものの緩和される。この点において、リサイクル原料を利用する本手法は、９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータの供給体制の構築や維持に大きく貢献する。
３－２．１３４Ｃｓ、１３５Ｃｓ、１３７Ｃｓからの１３３Ｘｅの製造
　１３３Ｘｅは、高レベル放射性廃棄物に含まれるＬＬＦＰである１３５Ｃｓ，１３７Ｃｓを含むＣｓ原料から製造することができる。図８はＮＭＣＲにより質量数１３３のＸｅが生成される核反応を核図表上で示す説明図である。１３３Ｘｅの製造では１３３Ｘｅを含むＸｅガスを分離回収し、核医学ＲＩとして利用する。なお、１３３Ｘｅは肺機能検査や脳血流検査のために使用される。図９は質量数Ａ＝１３３のＸｅとＣｓの間の崩壊図式である。１３３Ｘｅの典型的な核医学用途においては、８１ｋｅＶのγ線がＳＰＥＣＴで測定される。投与量は、１回３７０ＭＢｑ（１０ｍＣｉ）程度である。また、例えば日本国は１３３Ｘｅの需要の１００％を輸入している。１３５Ｃｓは２．３×１０６年の半減期をもち、１３７Ｃｓは３０．０８年の半減期をもつ。なお、ＬＬＦＰではないが２．０６年の半減期をもつ１３４Ｃｓも考慮して検討を進めた。特に１３５Ｃｓ，１３７Ｃｓは１トンの高レベル放射性廃棄物に、それぞれ、０．５ｋｇおよび１．５ｋｇ程度含まれている。
　加圧水型原子炉（ＰＷＲ）にてＵＯ２燃料を燃焼度４５ＧＷｄ／ｔＨＭ程度使用し、５年冷却後の状況では、使用済み核燃料に含まれるＣｓの同位体の比率は、
　１３３Ｃｓ：４２．１％
　１３４Ｃｓ：　１．０２％
　１３５Ｃｓ：１４．８％
　１３６Ｃｓ：　０．０％
　１３７Ｃｓ：４２．１％
である（非特許文献５）。なお、Ｃｓの天然存在比は１３３Ｃｓが１００％である。
　ＮＭＣＲの反応様式は、１３７Ｃｓを標的核種とするものが次の通りである。
　１３７Ｃｓ（μ－，ν）１３７Ｘｅ
　１３７Ｃｓ（μ－，　ｎ　ν）１３６Ｘｅ
　１３７Ｃｓ（μ－，２ｎ　ν）１３５Ｘｅ
　１３７Ｃｓ（μ－，３ｎ　ν）１３４Ｘｅ
　１３７Ｃｓ（μ－，４ｎ　ν）１３３Ｘｅ
また、１３５Ｃｓを標的核種とするものが次の通りである。
　１３５Ｃｓ（μ－，ν）１３５Ｘｅ
　１３５Ｃｓ（μ－，　ｎ　ν）１３４Ｘｅ
　１３５Ｃｓ（μ－，２ｎ　ν）１３３Ｘｅ
　１３５Ｃｓ（μ－，３ｎ　ν）１３２Ｘｅ
　１３５Ｃｓ（μ－，４ｎ　ν）１３１Ｘｅ
生成されるＸｅの同位体のうち１３６Ｘｅ，１３４Ｘｅ，１３２Ｘｅ，１３１Ｘｅは安定核であるが、１３７Ｘｅは半減期３．８３分で１３７Ｃｓへβ－崩壊し、１３５Ｘｅは半減期９．１０時間で１３５Ｃｓへβ－崩壊し、１３３Ｘｅは半減期５．２５日で１３３Ｃｓ（安定）へβ－崩壊する。なお、１３７Ｘｅは中性子放出準位を持ち、１３５Ｘｅは中性子吸収断面積が巨大となる現象（原子炉の出力制御においてキセノンオーバライドとして知られる現象）が生じるため、１３６Ｘｅ生成確率が大きくなる可能性がある。
　上記反応係数の値に基づき、ＮＭＣＲにより生成されるＣｓ同位体の反応係数を算出した。その際のビーム条件や反応分岐比は、９９Ｔｃと同じ値を仮定した。生成されるＸｅ同位体は、質量数が１２９～１３７にまでわたり、各質量数のＸｅが異なる質量数のＣｓから生成される。残留するＸｅガスに含まれる比較的長い半減期をもつ放射性Ｘｅ核種は１３３Ｘｅのみとなる１３３Ｘｅを含むＸｅガスを分離回収し、核医学ＲＩとして利用する。
　上記Ｃｓ同位体とＸｅ同位体のすべての組合せを使用した上で反応係数を計算した。例えば、目的の１３３Ｘｅに至る反応様式は、
　１３３Ｃｓ（μ－，ν）１３３Ｘｅ
　１３４Ｃｓ（μ－，　ｎ　ν）１３３Ｘｅ
　１３５Ｃｓ（μ－，２ｎ　ν）１３３Ｘｅ
　１３７Ｃｓ（μ－，４ｎ　ν）１３３Ｘｅ
であり、この様子を図８に示している。なお、質量数１３３以外については省略する。反応分岐比と存在比から予想される各質量数のＸｅの反応係数の同位体間の分布は、
　１２９Ｘｅ：０．０２１１
　１３０Ｘｅ：０．０６３７
　１３１Ｘｅ：０．０９３１
　１３２Ｘｅ：０．２３４７
　１３３Ｘｅ：０．０９７８
　１３４Ｘｅ：０．１３８２
　１３５Ｘｅ：０．０９９０
　１３６Ｘｅ：０．２１０５
　１３７Ｘｅ：０．０４２１
となった。
３－２－１．工程（概要）
　高レベル放射性廃棄物における１３４Ｃｓ、１３５Ｃｓ、１３７ＣｓからＮＭＣＲにより１３３Ｘｅを製造する工程は、次の３工程により実施される。
　ステップ１：ミュオン照射、
　ステップ２：冷却（一回目）、そして
　ステップ３：冷却（二回目）。
ステップ１では、１３４Ｃｓ，１３５Ｃｓ，１３７Ｃｓを含むＣｓの標的原料に５．５日間（１３３Ｘｅの約１半減期の間）だけミュオン照射する。その時点での放射能は、
　１３３Ｘｅ（５．２５日）：１．５７×１０１２Ｂｑ
　１３５Ｘｅ（９．１０時間）：３．０７×１０１２Ｂｑ
　１３７Ｘｅ（３．８３分）：１．３１×１０１２Ｂｑ
と計算される。他の質量数のＸｅは安定核であり、それぞれの反応係数に従い生成されるが放射能を持たない。
　ステップ２では、ミュオン照射後、最初の冷却として１時間冷却する。この際、１３７Ｘｅの半減期が３．８３分なので、１時間の冷却期間はその１５．７半減期分に当たる。これだけの時間を置くと１３７Ｘｅの大部分はβ－崩壊して１３７Ｃｓ（ＬＬＦＰ）となる。その１３７Ｃｓは水溶液中に分離回収することができる。ステップ２を終えた時点でのＣｓの同位体原子数比率は、
　１３３Ｃｓ：３３．７％
　１３４Ｃｓ：　０．０％
　１３５Ｃｓ：６３．５％
　１３６Ｃｓ：　０．０％
　１３７Ｃｓ：　２．６％
となる。放射能比率でみると１３７Ｃｓが１００％となる。
　ステップ３では、第２回目の冷却としてより長期間（例えば４日間）冷却する。４日間は、１３５Ｘｅの１０．５半減期に当たる。その結果、１３５Ｘｅの半減期は９．１０時間なので、その大部分はβ－崩壊して１３５Ｃｓ（ＬＬＦＰ）となる。その１３５Ｃｓは水溶液中に分離回収することができる。ステップ３を終えた時点でのＣｓの同位体原子数比率は、
　１３３Ｃｓ：７４．３％
　１３４Ｃｓ：　０．０％
　１３５Ｃｓ：２５．７％
　１３６Ｃｓ：　０．０％
　１３７Ｃｓ：　０．０％
となる。放射能比率としては、１３５Ｃｓが１００％である。同様に、ステップ３を終えた時点でのＸｅの同位体原子数比率は、
　１２９Ｘｅ：　２．６３％
　１３０Ｘｅ：　７．９４％
　１３１Ｘｅ：１１．６０％
　１３２Ｘｅ：２９．２５％
　１３３Ｘｅ：　５．１１％
　１３４Ｘｅ：１７．２３％
　１３５Ｘｅ：　０．００％
　１３６Ｘｅ：２６．２４％
となり、Ｘｅガス中の１３３Ｘｅの含有率は５．１１％となる。さらに１３３Ｘｅの放射能比率は９９．８％で、放射能は９．２３×１０１１Ｂｑ（２４．９Ｃｉ）となる。
　生成したＸｅの同位体分布から計算した質量数（１３３．００）を用いて生成したＸｅ１ｇ中の１３３Ｘｅ個数を計算すると、２．３１×１０２０個／ｇ－Ｘｅとなる。さらに１３３Ｘｅの半減期（Ｔ１／２＝５．２５日）を用いると、１３３Ｘｅの比放射能は３５３ＴＢｑ／ｇ－Ｘｅとなる。対比すべき比放射能は核分裂法で得られる９９Ｍｏの比放射能の値３７０ＴＢｑ／ｇ－Ｍｏである（非特許文献４）。
　ミュオンチャネル当たりの１３３Ｘｅの製造量は、９．２３×１０１１Ｂｑ（２４．９Ｃｉ）となる。患者への１回投与量は３７０ＭＢｑ（１０ｍＣｉ）なので、上記製造量は約２，５００回分に相当する。
３－２－２．工程の詳細
　１３４Ｃｓ、１３５Ｃｓ、１３７ＣｓからＮＭＣＲにより１３３Ｘｅを製造する工程の具体的工程は、９９Ｍｏについてバッチ製造工程１４００として図６に示したバッチ処理法と、オンライン製造法が有力である。どちらでもＣｓを含む液体標的や固体標的が採用される。固体標的として採用しうるのは、次の固体である。簡単な性状、性質も付記している。
　水酸化セシウム（ＣｓＯＨ、無色、吸湿性あり）、
　炭酸セシウム（Ｃｓ２ＣＯ３、白色粉末）、
　硝酸セシウム（ＣｓＮＯ３、白色固体、水溶性なし）、そして
　塩化セシウム（ＣｓＣｌ、固体）。
これらの単体や混合物の形で、１３４Ｃｓ、１３５Ｃｓ、１３７Ｃｓを含む固体は高レベル放射性廃棄物から抽出することができる。他方、液体標的は、溶解度とともに示せば、
　水酸化セシウム（ＣｓＯＨ、溶解度３９５ｇ／１００ｃｍ３、１５℃）
　炭酸セシウム（Ｃｓ２ＣＯ３、溶解度２６０．５ｇ／１００ｃｍ３、１５℃）、そして
　塩化セシウム（ＣｓＣｌ、溶解度１６２ｇ／１００ｍｌ）、
が典型である。液体標的も、高レベル放射性廃棄物から単体や混合物で、１３４Ｃｓ、１３５Ｃｓ、１３７Ｃｓイオンを含む水溶液の形態で抽出することができる。
　バッチ処理法では、典型的な固体標的や液体標的を標的原料としてミュオンを照射する。その装置構成は図６のものとほぼ同様である。硝酸セシウム固体や水酸化セシウム水溶液の標的原料は容器（内部密封容器、図６に図示しない）に格納される。この際、内部密閉容器の残余の内部空間は高純度のヘリウムガスで置換しておく。その内部密閉容器を外部容器となる容器１４０４（図６）内に格納し、その外側からミュオン照射を行う。これにより次工程でＣｓイオンと希ガスＸｅを分離することにより目的の１３３Ｘｅガスを得ることができる。ミュオン入射エネルギーは、ミュオン原子Ｘ線やμ－ｅ崩壊電子を測定することにより最適化しうる。この手法では、外部容器はそのまま輸送のための保護容器も兼ねさせて次工程に移送することができ、外部汚染が生じにくい。なお、標的原料容器を利用する手法では、多数の標的原料容器を使用して順に照射できるため、自動化が容易な利点もある。
　オンライン製造法ではガスや液体のための流路を利用してＮＭＣＲのミュオン照射が実施される。図１０および図１１は本実施形態にて採用される１３３ＸｅをＮＭＣＲにより製造するための処理装置を示す概略構成図である。図１０は液体標的原料を対象とする照射処理装置２２００、図１１は固体標的原料を対象とする照射処理装置２４００である。図１０の液体標的２２１０には、図５に９９Ｔｃを対象にして示したものと同様の工程により、ミュオンが照射される。その際、液体標的原料１２０２に相当するのは、密閉標的容器２２１２である。密閉標的容器２２１２には液体標的２２１０がヘリウムガスとともに封入され標的となる。ミュオンビームＭＢの照射の際には、バルブＶ２Ｖ３は閉じ、バルブＶ１は開いておく。密閉標的容器２２１２には、上方の空間にガスライン２２１４が一端を開放して接続されており、液体標的２２１０から遊離したＸｅガスが液面より上方にて回収される。ガスライン２２１４の他端はバッファータンク２２２０につながっている。バッファータンク２２２０のガスはガスライン２２２２を経て、ガス循環ポンプ２２３０の助けにより、ガスライン２２３２により密閉された水溶液トラップ２２４０の液中にバブリングされる。水溶液トラップ２２４０の液面より上方からは、ガスライン２２４２をへて密閉標的容器２２１０の液中にバブリングする径路が確保されている。水溶液トラップ２２４０では、Ｘｅガスから生成したＣｓを回収するための水溶液が貯留されている。これにより、放射性崩壊により循環中に生成したＣｓや、バッファータンク２２２０にて生成したＣｓは水溶液トラップ２２４０に回収されていく。ガス循環ポンプを作動させながらミュオン照射を継続すれば、液体標的２２１０にてＮＭＣＲの結果生成したＸｅガスの濃度がヘリウムガス中において高まり、Ｃｓは水溶液トラップ２２４０に回収されてゆく。
　照射が終了した後には、液体窒素トラップ２２８０などの適当なトラップをガスの径路の適当な位置に接続し、バルブＶ２～Ｖ５を開き、バルブＶ１を閉じる。その後ガス循環ポンプ２２３０を動作させることにより、ヘリウムガス中に含まれるＸｅガスは、液体窒素トラップ２２８０にて捕集される。
　図１１の固体Ｃｓ標的を対象とする処理装置２４００では、密閉標的容器２４１２内部には、やはりヘリウムガスを満たしておいて、固体Ｃｓ標的２４１０を収容する内部容器２４１４が配置されている。内部容器には、例えば微粉末とした１３４Ｃｓ、１３５Ｃｓ、１３７Ｃｓを含む固体Ｃｓ標的２４１０が収容される。この内部容器２４１４は密閉標的容器２４１２の内部空間に開放されており、ミュオンが照射されて遊離したＸｅガスは密閉標的容器２４１２内部に放出される。Ｘｅガスの放出を促進するために、固体Ｃｓ標的を適切な温度に制御するための温度制御器（例えばヒーター２４１６）が備わっていることも好ましい。遊離したＸｅガス中で崩壊生成したＣｓは、液体Ｃｓ標的の場合と同様の手法によって水溶液トラップ２２４０に回収される。
　なお、液体標的、固体標的の何れの場合も、ミュオンの照射は中断する必要はなく、液体窒素トラップ２２８０を接続してＸｅガスの回収を適時に行うことができる。これにより、１３３Ｘｅの生成速度の律速要因がミュオンのビーム強度である場合でも、連続照射を行い１３３Ｘｅの製造速度を高めることができる。
　２回の冷却期間の少なくともいずれかの期間において、崩壊して生成する１３３Ｃｓ，１３５Ｃｓ，１３７Ｃｓを水溶液に回収することが有用である。図１２はＸｅ－Ｃｓ分離装置２８００の構成を示す概略構成図である。Ｘｅ－Ｃｓ分離装置２８００には、まず、照射処理装置２２００、２４００（図１０、図１１）にて使用した液体窒素トラップ２２８０が接続される。次いで液体窒素を除去して液体窒素トラップ２２８０を昇温させることによって、液体窒素トラップ２２８０にトラップされていたＸｅガスを蒸発させる。このＸｅガスはヘリウムを循環ガスとして適切なバッファータンク２８２０およびガス循環ポンプ２８３０を備えた径路で循環させる。その径路にＣｓイオントラップ２８１０が挿入されている。ガスライン２８３２、ガス循環ポンプ２８３０、ガスライン２８３４を経てＣｓイオントラップ２８１０に吹き込まれるガスには、放射性Ｘｅの崩壊で生成したＣｓが含まれているため、これをＣｓイオントラップ２８１０の水溶液中に溶解させて分離して回収する仕組みである。Ｃｓイオントラップ２８１０からガスライン２８２２、バッファータンク２８２０、ガスライン２８２４を経て再度液体窒素トラップ２２８０に戻る径路での循環を続けることにより、冷却期間を通じて崩壊後のＣｓは除去される。Ｃｓイオンを回収した後には、ふたたび液体窒素トラップ２２８０に液体窒素を注入することにより、１３３Ｘｅを含むＸｅガスを回収することができる。
３－３．９０Ｓｒからの８９Ｒｂ－８９Ｓｒの製造
　８９Ｓｒは、高レベル放射性廃棄物に含まれるＬＬＦＰである９０Ｓｒを含むＳｒ原料から製造することができる。なお、８９Ｓｒは、核医学用途においては、有痛性の骨転移のケースにおいて疼痛緩和のための内用療法剤に使用され、最大エネルギーが１．４９ＭｅＶ程度のβ－線を放出する。物理的半減期が５０．５日の核種である。図１３は９０Ｓｒを標的とするＮＭＣＲによりＲｂ同位体が生成される核反応を核図表上で示す説明図である。また、図１４は、質量数Ａ＝８９のＳｒとＹとの間の崩壊図式である。８９Ｓｒは塩化ストロンチウム８９ＳｒＣｌ２などの形態で投与され、投与量は、成人には１回２．０ＭＢｑ／ｋｇを静注する（７０Ｋｇの患者の場合：１．４×１０８Ｂｑ（３．８ｍＣｉ））。ただし、最大１４１ＭＢｑまでである。例えば日本国は８９Ｓｒの需要の１００％を輸入している。本実施形態にて標的核種とする９０Ｓｒは１トンの高レベル放射性廃棄物に０．６ｋｇ程度含まれている。
　加圧水型原子炉（ＰＷＲ）にてＵＯ２燃料を燃焼度４５ＧＷｄ／ｔＨＭ程度使用し、５年冷却後の状況では、使用済み核燃料に含まれるＳｒの同位体の比率は、
　８４Ｓｒ：　０．００％
　８５Ｓｒ：　０．００％
　８６Ｓｒ：　０．０８％
　８７Ｓｒ：　０．００％
　８８Ｓｒ：４１．９５％
　８９Ｓｒ：　０．００％
　９０Ｓｒ：５７．９７％
である（非特許文献５）。なお、Ｓｒの天然存在比は
　８４Ｓｒ：　０．５６％
　８５Ｓｒ：　０．００％
　８６Ｓｒ：　９．８６％
　８７Ｓｒ：　７．００％
　８８Ｓｒ：８２．５８％
　８９Ｓｒ：　０．００％
　９０Ｓｒ：　０．００％
である。
３－３－１．工程（概要）
　９０Ｓｒを含むＳｒ標的原料から８９Ｓｒを生成する工程は、次の３つのステップを含む。
　ステップ１：９０Ｓｒを含むＳｒの標的原料にミュオンを照射する、
　ステップ２：分離回収したＲｂイオンを２５分間冷却する、そして
　ステップ３：Ｒｂイオンをさらに１５０分間冷却する。
３－３－２．工程の詳細
　まず、ステップ１では、例えば９０分間９０Ｓｒを含むＳｒの標的原料にミュオンを照射する。その後、ミュオン照射後、ＲｂイオンをＳｒイオンから分離回収する。
　９０Ｓｒを標的核種とするＮＭＣＲの反応様式は次の通りである。
　９０Ｓｒ（μ－，ν）９０Ｒｂ（半減期２．６分で９０Ｓｒへβ－崩壊）
　９０Ｓｒ（μ－，　ｎ　ν）８９Ｒｂ（半減期１５．２分で８９Ｓｒへβ－崩壊、
　　　　　　　　　　　　　８９Ｓｒは半減期５０．５日で８９Ｙへβ－崩壊）
　９０Ｓｒ（μ－，２ｎ　ν）８８Ｒｂ（半減期１７．８分で８８Ｓｒへβ－崩壊）
　９０Ｓｒ（μ－，３ｎ　ν）８７Ｒｂ（安定核、４．８×１０１０年）
　９０Ｓｒ（μ－，４ｎ　ν）８６Ｒｂ（半減期１８．７日で８６Ｓｒへβ－崩壊）
この核反応の様子は図１３に核図表により理解される。留意すべきは、Ｓｒの各同位体から一旦Ｒｂの同位体が生成すること、および、９０Ｓｒを標的核種としてＮＭＣＲが生じ８９Ｒｂが生成した場合には、図１３にて鎖線により示すように、８９Ｒｂは８９Ｓｒへ短時間（半減期１５．２分）でβ－崩壊し、その８９Ｓｒの半減期が５０．５日程度となることである。
　ビーム条件や反応分岐比を上述した９９Ｔｃ、１３３Ｘｅと同様に仮定し、使用済み核燃料に含まれるＳｒの同位体の比率らから各Ｒｂへ至る反応係数を求めると、
　８４Ｒｂ：０．０２１０
　８５Ｒｂ：０．０６２９
　８６Ｒｂ：０．１１２９
　８７Ｒｂ：０．２９６７
　８８Ｒｂ：０．１５７９
　８９Ｒｂ：０．２８９９
　９０Ｒｂ：０．０５７９７
となる。
　ステップ１では、９０Ｓｒを含むＳｒの固体または水溶液の標的原料に９０分間、ミュオン照射する。この照射時間９０分は８９Ｒｂ半減期（１５．２分）の６倍である。ミュオン照射後、ＲｂイオンをＳｒイオンから分離回収する。その後の８９Ｒｂの放射能は８．８４×１０１２Ｂｑ程度となる。
　次に、ステップ２として、Ｒｂイオンを２５分間冷却する。この期間は９０Ｒｂの半減期（２．６分）の１０半減期分である。結果、９０Ｒｂはβ－崩壊して９０Ｓｒとなる。９０ＳｒはＬＬＦＰである。この時点では、８９Ｒｂの娘核である８９Ｓｒや８８Ｒｂの娘核８８Ｓｒも混在している。この段階でＳｒの同位体比（原子数比）は、
　８４Ｓｒ：　０．０％
　８５Ｓｒ：　０．０％
　８６Ｓｒ：　０．０９％
　８７Ｓｒ：　０．０％
　８８Ｓｒ：３５．３％
　８９Ｓｒ：６１．４％
　９０Ｓｒ：　３．１％
となる。放射能比は、
　８９Ｓｒ：１００．０％
　９０Ｓｒ：　０．０２％
となる。
　さらにステップ３として、Ｓｒから分離したＲｂイオンを１５０分間冷却する。この期間は８９Ｒｂの半減期（１５．２分）の１０半減期分である。他にも、８８Ｒｂ，８６Ｒｂ，８４Ｒｂが含まれている。このうち８８Ｒｂはβ－崩壊して安定核である８８Ｓｒとなる。８６Ｒｂ，８４Ｒｂは、半減期が１８．７日および３２．８日であり、１５０分間の冷却中には崩壊数はごく少ない。冷却後のＲｂイオンからＳｒイオンを分離して回収する。これにより、８９Ｓｒを核医学用ＲＩとして利用することができる。
　この時点でのＳｒの同位体比（原子数比）は、
　８６Ｓｒ：１．１％
　８８Ｓｒ：４２．２％
　８９Ｓｒ：５６．７％
　９０Ｓｒ：０．００８％
となる。放射能比は、
　８９Ｓｒ：１００．０％
　９０Ｓｒ：０．００００７％
となる。９０分照射に対応して生成される８９Ｓｒの放射能は、５．９０×１０８Ｂｑ（１５．９ｍＣｉ）となる。１日（２４時間）では、９．４３×１０９Ｂｑ（２５５ｍＣｉ）である。
　９０分間ミュオン照射し、ステップ３を終えた時点では、生成したＳｒの同位体分布から計算した質量数（８８．４６）を用いると、Ｓｒ１ｇ中の８９Ｓｒ個数／ｇ－Ｘｅは、
　Ｎ＝０．５６７／８８．４６×６．０２×１０２３＝３．８６×１０２１個／ｇ－Ｓｒ
と与えられる。ここに８９Ｓｒの半減期：Ｔ１／２＝５０．５日、８９Ｓｒの崩壊定数：λ＝０．６９３／（５０．５×２４×３６００）＝１．５８×１０－７（ｓｅｃ－１）を用いれば、８９Ｓｒの比放射能Ｒは、
　Ｒ＝λＮ＝６．１０×１０１４Ｂｑ／ｇ－Ｓｒ
　　　　＝６１０ＴＢｑ／ｇ－Ｓｒ
と算出される。この８９Ｓｒの比放射能は、核分裂法で得られる９９Ｍｏの比放射能３７０ＴＢｑ／ｇ－Ｍｏ（非特許文献４）の約１．６倍である。
　ミュオンチャネル当たりの一日当たりの８９Ｓｒの製造量は、９．４３×１０９Ｂｑ（２５５ｍＣｉ）となる。体重７０ｋｇの患者への１回投与量は１．４×１０８Ｂｑ（３．８ｍＣｉ）であるため、上記一日当たりの製造量は約６７回分に相当する。
　各ステップに関連して上述したＲｂイオンからＳｒイオンを分離する手法について説明する。この分離手法は、イオン交換法と沈殿法（共沈法）により行うことができる。イオン交換法は図７にて説明した９９Ｔｃと９９Ｍｏを分離する手法と同様である。Ｒｂイオンはアルカリ金属の１価イオン、Ｓｒイオンはアルカリ土類金属の２価イオンであることから、イオン価数や化学的性質の違いを利用してイオン分離カラムを利用して同様の処理を行うことができる。沈殿法についても同様である。
　以上、本発明の実施形態を具体的に説明した。上述の各実施形態および具体例、適用例、そして核種別の各論やその製造方法は、発明を説明するために記載されたものであり、本出願の発明の範囲は、請求の範囲の記載に基づいて定められるべきものである。また、各実施形態の他の組合せを含む本発明の範囲内に存在する変形例もまた、請求の範囲に含まれるものである。
　本発明の放射性物質の製造方法およびその製造物質は、放射性物質を利用する任意の検査、装置、診断、および分析手法、ならびに核医学用途に利用可能である。
　１００　核燃料サイクル
　１０　ウラン鉱山
　１２　ウラン
　２０　燃料加工工場
　２２　燃料
　３０　原子力発電所
　３２　使用済み核燃料
　３４　低レベル放射性廃棄物
　４０　低レベル放射性廃棄物処分施設
　５０　再処理工場
　５２　回収ウラン・プルトニウム
　５４　高レベル放射性廃棄物
　６０　高レベル放射性廃棄物貯蔵施設
　７０　高レベル放射性廃棄物処分施設
　１２００　製造装置
　１２０２　液体標的原料
　１２１０Ａ、Ｂ　系統
　１２１２Ａ、Ｂ　カラム
　１２２０　ポンプ
　１４００　バッチ製造工程
　１４０２　標的原料
　１４０４　容器
　１６００　イオン交換法の処理プロセス
　１６１２　固体９９Ｔｃ標的
　１６２０、１６４０、１６５０、１６６０　水溶液
　１６１４　液体９９Ｔｃ標的
　１６３０　イオン分離カラム
　２２００、２４００　照射処理装置
　２２１０　液体標的
　２２１２　密閉標的容器
　２２１４、２２２２、２２３２、２２４２　ガスライン
　２２２０、２８２０　バッファータンク
　２２３０、２８３０　ガス循環ポンプ
　２２８０　液体窒素トラップ
　２４１０　固体Ｃｓ標的
　２４１２　密閉標的容器
　２４１４　内部容器
　２４１６　ヒーター（温度制御器）
　２８００　Ｘｅ－Ｃｓ分離装置
　２２４０、２８１０　Ｃｓイオントラップ
　２８２２、２８２４、２８３２、２８３４　ガスライン
　ＭＢ　ミュオンビーム
　ＬＳ　液流

Claims (16)

  1. 　放射性核種である標的核種に負ミュオンを入射させてミュオン原子核捕獲反応を引き起こすことにより第１放射性核種を得るミュオン照射工程
    　を含んでおり、
    　製造される放射性物質が、前記第１放射性核種、および該第１放射性核種から放射性崩壊を経て得られる子孫核種の少なくとも１種である第２放射性核種、のうちの少なくともいずれかを含んでいるものである、
    　放射性物質の製造方法。
  2. 　前記ミュオン照射工程より前に、負ミュオンを照射するべき前記標的核種を含む標的原料を準備する工程
    　をさらに含み、
    　前記標的原料中の前記標的核種が、使用済核燃料または使用済核燃料から分離された物質に含まれている長寿命核分裂核種（ＬＬＦＰ）のうちのいずれかの放射性核種である
    　請求項１に記載の放射性物質の製造方法。
  3. 　前記標的核種が９９Ｔｃであり、
    　前記第１放射性核種が９９Ｍｏであり、
    　前記第２放射性核種が９９ｍＴｃである
    　請求項２に記載の放射性物質の製造方法。
  4. 　前記標的核種が９９Ｔｃであり、
    　前記第１放射性核種が９９Ｍｏであり、
    　前記第２放射性核種が９９ｍＴｃであり、
    　前記ミュオン照射工程より前に、負ミュオンを照射するべき標的原料を準備する工程
    　をさらに含み、
    　該標的原料が、９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータを製造するまでの任意の工程にて副産物として生じた９９Ｔｃ、製剤化した後の未使用薬剤を放置して得られる９９Ｔｃ、および９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータそれ自体にて放射性崩壊後に生じた９９Ｔｃのうちの少なくともいずれかを含むリサイクル原料である
    　請求項１に記載の放射性物質の製造方法。
  5. 　前記ミュオン照射工程が、９９Ｍｏの半減期である６６時間より短い照射時間で実行される
    　請求項３または請求項４に記載の放射性物質の製造方法。
  6. 　前記第１放射性核種のイオンである９９Ｍｏイオンをイオン交換カラムに吸着させることにより、前記標的核種のイオンである９９Ｔｃイオンを含む物質から９９Ｍｏイオンを捕集する捕集工程
    　をさらに含む
    　請求項３または請求項４に記載の放射性物質の製造方法。
  7. 　前記標的核種が１３４Ｃｓ、１３５Ｃｓ、および１３７Ｃｓを含む核種群から選択される少なくとも１種の核種を含み、
    　前記第１放射性核種が１３３Ｘｅである
    　請求項２に記載の放射性物質の製造方法。
  8. 　前記標的核種が９０Ｓｒであり、
    　前記第１放射性核種が８９Ｒｂであり、
    　前記第２放射性核種が８９Ｓｒである
    　請求項２に記載の放射性物質の製造方法。
  9. 　前記ミュオン照射工程において前記標的核種から得た前記第１放射性核種または前記第２放射性核種と流体媒体とを含む照射済み流体を、該流体媒体を移動させることにより負ミュオンの照射位置から搬出する搬出工程と、
    　前記照射済み流体から前記第１放射性核種または前記第２放射性核種を選択的に捕集する捕集工程と、
    　該捕集工程を経た前記照射済み流体を、前記流体媒体を移動させることにより前記照射位置に再配置する再配置工程と
    　をさらに含む請求項１に記載の放射性物質の製造方法。
  10. 　前記ミュオン照射工程を継続的に実行しながら、前記搬出工程、前記捕集工程、および前記再配置工程を並行して実行する請求項９に記載の放射性物質の製造方法。
  11. 　負ミュオンを標的核種に入射させてミュオン原子核捕獲反応を引き起こすことにより得られた第１放射性核種、および該第１放射性核種から放射性崩壊を経て得られる子孫核種の少なくとも１種である第２放射性核種、のうちの少なくともいずれかを含んでおり、
    　標的核種が放射性核種である
    　放射性物質。
  12. 　前記標的核種が、使用済核燃料または使用済核燃料から分離された物質に含まれている長寿命核分裂核種（ＬＬＦＰ）のうちのいずれかの放射性核種である
    　請求項１１に記載の放射性物質。
  13. 　前記標的核種が９９Ｔｃであり、
    　前記第１放射性核種が９９Ｍｏであり、
    　前記第２放射性核種が９９ｍＴｃである
    　請求項１２に記載の放射性物質。
  14. 　前記標的核種が９９Ｔｃであり、
    　前記第１放射性核種が９９Ｍｏであり、
    　前記第２放射性核種が９９ｍＴｃであり、
    　負ミュオンが照射される標的原料が、９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータを製造するまでの任意の工程にて副産物として生じた９９Ｔｃ、製剤化した後の未使用薬剤を放置して得られる９９Ｔｃ、および９９Ｍｏ－９９ｍＴｃジェネレータそれ自体にて放射性崩壊後に生じた９９Ｔｃのうちの少なくともいずれかを含むリサイクル原料である
    　請求項１１に記載の放射性物質。
  15. 　前記標的核種が１３４Ｃｓ、１３５Ｃｓ、および１３７Ｃｓを含む核種群から選択される少なくとも１種の核種を含み、
    　前記第１放射性核種が１３３Ｘｅである
    　請求項１２に記載の放射性物質。
  16. 　前記標的核種が９０Ｓｒであり、
    　前記第１放射性核種が８９Ｒｂであり
    　前記第２放射性核種が８９Ｓｒである
    　請求項１２に記載の放射性物質。
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