WO2017077697A1 - 蓄電装置用電極板及びそれを備える蓄電装置 - Google Patents

蓄電装置用電極板及びそれを備える蓄電装置 Download PDF

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electrode plate
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mixture layer
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金子　勝
元貴 衣川
明心李 如月
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    • H01G11/00—Hybrid capacitors, i.e. capacitors having different positive and negative electrodes; Electric double-layer [EDL] capacitors; Processes for the manufacture thereof or of parts thereof
    • H01G11/22—Electrodes
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
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    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
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    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present disclosure relates to an electrode plate for a power storage device and a power storage device including the same.
  • Patent Document 2 proposes a coating apparatus that can reduce the area of the plain portion without requiring peeling.
  • This coating apparatus includes a plurality of nozzles. The discharge ports of the plurality of nozzles are arranged so as not to overlap each other when viewed from the length direction of the positive electrode current collector.
  • the rectangular solid portion is moved in the width direction of the positive electrode current collector by appropriately discharging or stopping the positive electrode mixture slurry from each nozzle while running the positive electrode current collector at a constant speed. It is formed only in part, not in whole.
  • the uncoated region is reduced, so that the capacity of the battery can be increased.
  • the positive electrode material mixture layer is easily peeled off starting from corners of a rectangular plain portion.
  • An object of the present disclosure is to provide an electrode plate for a power storage device that has a high capacity and in which peeling of the mixture layer is suppressed, and a power storage device including the electrode plate.
  • An electrode plate for a power storage device of the present disclosure includes a substantially rectangular current collector, and a mixture layer that is provided on at least one surface of the current collector and includes an active material, and the surface has a mixture layer.
  • a matching outer edge, two width-extending edges extending along the width direction of the current collector from each of both ends of the outer edge, and each end of the two width-extending edges It has a substantially straight inner edge to be connected, and the inner edge is connected to the end of one of the two widthwise extending edges via a curved portion, and the two widthwise extending edges The inner edge is connected to the end of the other extending edge in the width direction among the existing edges via a curved portion or directly connected thereto.
  • the capacity can be increased and peeling of the mixture layer can be suppressed.
  • FIG. 1 is a diagram illustrating a structure of a nonaqueous electrolyte secondary battery according to an embodiment of the present disclosure.
  • 2A is a plan view of the positive electrode plate
  • FIG. 2B is a cross-sectional view taken along the line AA in FIG. 2A
  • FIG. 2C is a cross-sectional view taken along the line B-- in FIG. It is B line sectional drawing.
  • FIG. 3 is an enlarged view of the periphery of the uncoated portion of the positive electrode plate in FIG.
  • FIG. 4 is a schematic view showing an outline of a coating process of the positive electrode mixture slurry onto the positive electrode current collector.
  • FIG. 5 is a schematic diagram showing the relative position of the discharge nozzle with respect to the positive electrode current collector as viewed from above the surface of the positive electrode current collector.
  • FIG. 6 is a schematic view showing a plurality of ejection regions extending in the length direction on the positive electrode current collector.
  • FIG. 7 is a diagram comparing the positive electrode plate shape of Example 2 and the positive electrode plate shape of the comparative example.
  • FIG. 1 is a diagram illustrating a structure of a nonaqueous electrolyte secondary battery according to an embodiment of the present disclosure.
  • the nonaqueous electrolyte secondary battery 10 includes a positive electrode plate 1, a positive electrode lead 2, a negative electrode plate 3, a negative electrode lead 4, a separator 5, a battery case 6, a gasket 7, a positive electrode lid 8, and a sealing plate 9.
  • the positive electrode plate 1 and the negative electrode plate 3 are wound through a separator 5 and are accommodated in a cylindrical battery case 6 together with an electrolytic solution.
  • the opening of the battery case 6 is sealed with a sealing plate 9 via a gasket 7, and the inside of the battery case 6 is sealed.
  • the positive electrode plate 1 is connected to the positive electrode lid 8 disposed on the sealing plate 9 by the positive electrode lead 2, and the positive electrode lid 8 serves as a positive electrode terminal.
  • the negative electrode plate 3 is connected to the battery case 6 by a negative electrode lead 4, and the battery case 6 serves as a negative electrode terminal.
  • the positive electrode plate 1 is manufactured as follows. A paste-like positive electrode mixture slurry is generated by mixing a conductive agent, a binder, or the like with the positive electrode active material. Thereafter, the positive electrode mixture slurry is applied onto a hoop-shaped positive electrode current collector formed of a metal foil such as aluminum to form a positive electrode mixture layer. Next, the positive electrode mixture layer is dried and compressed. Finally, the positive electrode plate 1 is produced by cutting the positive electrode current collector provided with the positive electrode mixture layer into a predetermined size.
  • the negative electrode plate 3 is manufactured as follows. A paste-like negative electrode mixture slurry is generated by mixing a conductive agent, a binder, or the like with the negative electrode active material. Thereafter, the negative electrode mixture slurry is applied onto a hoop-shaped negative electrode current collector formed of a metal foil such as copper to form a negative electrode mixture layer. Next, the negative electrode mixture layer is dried and compressed. Finally, the negative electrode current collector provided with the negative electrode mixture layer is cut into a predetermined size to produce the negative electrode plate 3.
  • the positive electrode plate 1 and the negative electrode plate 3 each have a plain portion where the mixture slurry is not applied at a predetermined position.
  • the positive electrode lead 2 and the negative electrode lead 4 are joined to the plain portions of the positive electrode plate 1 and the negative electrode plate 3, respectively.
  • each of the above-mentioned plain parts constitutes a lead connection part.
  • FIG. 2 shows the structure of the positive electrode plate 1. Specifically, FIG. 2 (a) is a plan view of the positive electrode plate 1, FIG. 2 (b) is a cross-sectional view taken along the line AA of FIG. 2 (a), and FIG. 2 (c) is FIG. FIG. The line BB in FIG. 2A crosses the plain portion 40.
  • the positive electrode plate 1 has a substantially rectangular planar shape, and has a plain portion 40 at one end portion in the width direction Y at the center portion in the length direction X. If the plain portion 40 is provided at one end portion in the width direction Y of the positive electrode plate 1, the plain portion 40 can be provided at a position other than the central portion in the length direction X.
  • the positive electrode plate 1 includes a positive electrode current collector 20 and a positive electrode mixture layer 30 provided on both surfaces of the positive electrode current collector 20.
  • the positive electrode mixture layer 30 is provided on the surfaces on both sides of the positive electrode current collector 20, it is preferable to provide the plain portion 40 so as to overlap the front and back of the positive electrode current collector 20 as shown in FIG.
  • the positive electrode mixture layer may be provided only on one surface of the positive electrode current collector.
  • FIG. 3 is an enlarged view around the plain portion 40 of the positive electrode plate 1 in FIG.
  • the outer edge of the plain portion 40 includes a pair of width direction extending edges 40 a and 40 b extending in the width direction Y and a pair of length direction extending edges extending in the substantially length direction X. 40c, 40d.
  • the lengthwise extending edge 40d coincides with a part of the outer edge extending along the length direction X of the positive electrode current collector 20, and constitutes an outer edge.
  • the lengthwise extending edge 40c is connected to the respective ends of the widthwise extending edges 40a and 40b via curved portions, and constitutes an inner edge (hereinafter referred to as an outer edge 40d and an inner edge 40c).
  • Curved portions connecting the width direction extending edges 40a, 40b and the inner edge 40c occupy the inner corners 40e, 40f. It is preferable that a curved portion is interposed between the width direction extending edges 40a and 40b and the inner edge 40c. However, one of the width direction extending edges 40a and 40b and the inner edge 40c are not directly connected to the curved portion. It can be connected to the inner edge 40c.
  • the inner edge 40c and the outer edge 40d are preferably arranged so as to be parallel to each other, but the extending direction of the inner edge 40c is not limited to the substantially length direction X. On the other hand, the extending direction of the width direction extending edges 40a and 40b is preferably substantially the width direction Y.
  • the curved portions of the inner corner portion 40e and the inner corner portion 40f preferably have a shape that protrudes outward from the plain portion 40, and the shape is more preferably an R shape.
  • the positive electrode mixture layer 30 may have a plurality of trailing portions 30a extending in the substantially length direction X from one width direction extending edge 40a. When it has the tailing part 30a, the tailing part 30a is disregarded and the width direction extending edge 40a is specified.
  • FIG. 4 is a schematic diagram showing an outline of a coating process of the positive electrode mixture slurry onto the hoop-shaped positive electrode current collector 20.
  • the hoop-shaped positive electrode current collector 20 is unwound by a driving roll (not shown). In this way, the positive electrode current collector 20 is caused to travel at a constant speed in the direction indicated by the arrow A under the first and second discharge portions 11 and 12.
  • the positive electrode mixture layer 30 is formed on the positive electrode current collector 20 by discharging the positive electrode mixture slurry from the first and second discharge portions 11 and 12 toward the positive electrode current collector 20.
  • the first discharge unit 11 is provided with discharge nozzles 11a and 11b
  • the second discharge unit 12 is provided with a discharge nozzle 12a.
  • FIG. 5 is a schematic diagram showing the relative positions of the discharge nozzles 11a, 11b, and 12a with respect to the positive electrode current collector 20 when viewed from above the front surface 55 of the positive electrode current collector 20.
  • the first discharge part 11 is located at a distance from the second discharge part 12 in the length direction of the positive electrode current collector 20.
  • the length direction X of the positive electrode current collector 20 coincides with the length direction X (see FIG. 2) of the positive electrode plate 1
  • the width direction Y of the positive electrode current collector 20 coincides with the width direction Y of the positive electrode plate 1.
  • the discharge nozzles 11a, 11b, and 12a have rectangular discharge ports 18a, 18b, and 19a, respectively.
  • the discharge ports 18 a, 18 b, 19 a extend in the width direction Y of the positive electrode current collector 20.
  • the length direction of the discharge ports 18 a, 18 b, 19 a coincides with the width direction Y of the positive electrode current collector 20, and the width direction of the discharge ports 18 a, 18 b, 19 a coincides with the length direction X of the positive electrode current collector 20.
  • the dimension in the width direction of the discharge port 18a of the discharge nozzle 11a is the same as the dimension in the width direction of the discharge port 18b of the discharge nozzle 11b.
  • the discharge port 18 a and the discharge port 18 b exist at the same position with respect to the length direction of the strip-shaped positive electrode current collector 20.
  • the discharge port 18a is located at an interval in the length direction X of the positive electrode current collector 20 with respect to the discharge port 19a of the discharge nozzle 12a.
  • Each of the discharge nozzles 11a, 11b, and 12a has a control valve.
  • the control valves of the discharge nozzles 11a, 11b, and 12a can be controlled independently of each other.
  • the supply and stop of the positive electrode mixture slurry to the discharge nozzles 11a, 11b, and 12a are controlled using each control valve.
  • the positive electrode mixture slurry is intermittently discharged from the discharge nozzle 12a by periodically repeating the supply and stop of the positive electrode mixture slurry to the discharge nozzle 12a.
  • the plain part 40 is provided in the positive electrode current collector 20.
  • the positive electrode mixture slurry discharged from the discharge port 18 a is applied to one side region in the width direction Y of the positive electrode current collector 20, and the positive electrode mixture slurry discharged from the discharge port 18 b is applied to the width of the positive electrode current collector 20. It is applied to the other side region in the direction Y.
  • the positive electrode mixture slurry discharged from the discharge port 19 a is applied to the central region in the width direction Y of the positive electrode current collector 20.
  • f 1 [mm] when viewed from the length direction X, a part of the discharge port 19a overlaps a part of the discharge port 18a.
  • the amount of overlap is defined as f 1 [mm].
  • a part of the discharge port 19a overlaps a part of the discharge port 18b.
  • the amount of overlap is set to f 2 [mm].
  • the discharge port 19a has a region that does not overlap either the discharge port 18a or the discharge port 18b.
  • FIG. 6 is a schematic diagram showing the discharge regions 50, 51, 52 on the positive electrode current collector 20 corresponding to the positive electrode mixture slurry discharged from each of the discharge nozzles 11a, 11b, 12a.
  • the discharge regions 50, 51, 52 are set so as to form the overlapping portions 60 a, 60 b and the non-overlapping portions 70, 71, 72.
  • the lengths of the overlapping portions 60a and 60b in the width direction Y are equal to the overlapping amounts f 1 [mm] and f 2 [mm], respectively.
  • the first discharge section 11 is configured such that both ends in the width direction Y of the discharge ports 18a, 18b, 19a coincide with both ends in the width direction Y of the discharge areas 50, 51, 52, respectively.
  • the 2nd discharge part 12 is arrange
  • the first and second discharge parts 11 and 12 that are stationary by unwinding the positive electrode current collector 20 are used. Then, the positive electrode current collector 20 is relatively moved at a constant speed in the direction indicated by the arrow A. Then, by controlling each control valve of the discharge nozzles 11a and 11b so that the positive electrode mixture slurry is continuously supplied by the discharge nozzles 11a and 11b, the positive electrode mixture slurry is discharged from the discharge nozzles 11a and 11b to the discharge region 50, respectively. , 51 are continuously discharged.
  • the positive electrode mixture slurry is intermittently discharged from the discharge nozzle 12a to the belt-like discharge region 52 by controlling the control valve of the discharge nozzle 12a so as to intermittently supply the positive electrode mixture slurry to the discharge nozzle 12a.
  • the plain portion 40 where the positive electrode mixture slurry is not applied to the positive electrode current collector 20 is provided.
  • the positive electrode mixture slurry is applied to both sides of the positive electrode current collector 20 in the width direction in the entire length direction X of the positive electrode current collector 20, and the plain portion 40 forming the lead connection portion is the positive electrode current collector. It exists only in the center part of 20 width direction. Therefore, the application area of the positive electrode mixture slurry can be increased as compared with the case where the solid portion is provided in the entire region in the width direction, and thus the capacity can be increased.
  • the positive electrode current collector 20 moves relative to the first and second discharge units 11 and 12 at a constant speed in the direction indicated by the arrow A. Therefore, in the discharge nozzle 12a, a long pole in which the plain portion 40 is periodically provided along the length direction X is obtained simply by alternately repeating the discharge for the first predetermined time and the discharge stop for the second predetermined time.
  • the plate material 45 can be easily produced.
  • the electrode plate 45 having the periodicity is cut along the line KK shown in FIG. 6 so as to divide the width of the strip-like positive electrode current collector 20 into two equal parts. Further, the electrode plate material 45 is cut along the center line between the two plain portions 40 adjacent to each other in the length direction X.
  • Inner corners 40e and 40f of the plain portion 40 of the positive electrode plate 1 manufactured by the above-described manufacturing method have an R shape.
  • the reason why the R shape is formed in the plain portion is presumed as follows. As shown in FIG. 6, the positive electrode mixture slurry discharged from the discharge nozzles 11 a and 11 b is applied onto the positive electrode current collector 20 in the overlapping portions 60 a and 60 b. Next, the positive electrode mixture slurry is discharged from the discharge nozzle 12a onto the applied positive electrode mixture slurry. Therefore, the positive electrode mixture slurry applied to the overlapping portions 60a and 60b oozes out slightly in the surrounding area, and R shapes are formed in the inner corner portions 40e and 40f of the plain portion 40.
  • the dimensions of the overlapping portions 60a and 60b in the width direction Y coincide with the overlapping amounts f 1 and f 2 of the discharge ports 18a, 18b, and 19a. Therefore, the curvature radii of the inner corner portions 40e and 40f can be adjusted by changing the overlapping amounts f 1 and f 2 of the discharge ports 18a, 18b, and 19a.
  • the electrode plate for a power storage device and the power storage device according to the present disclosure will be described in more detail using examples. Moreover, since the peeling test of the positive electrode mixture layer was performed in order to investigate the relationship between the shape of the plain portion and the positive electrode mixture layer, the contents and results will be described.
  • Example 1 A lithium nickel composite oxide as a positive electrode active material, acetylene black (AB) as a conductive agent, and polyvinylidene fluoride (PVDF) as a binder are dispersed in N-methyl-2-pyrrolidone (NMP).
  • NMP N-methyl-2-pyrrolidone
  • the positive electrode mixture slurry was applied on a positive electrode current collector made of an aluminum foil having a thickness of 15 ⁇ m according to the production method shown in the above example to form a positive electrode mixture layer.
  • the overlapping amounts f 1 and f 2 shown in FIG. 5 were both 3 mm, and a substantially rectangular solid portion 40 was formed at one end in the width direction of the positive electrode current collector as shown in FIG.
  • the positive electrode mixture layer was dried and compressed.
  • a positive electrode plate 1 as an embodiment of an electrode plate for a power storage device according to the present disclosure was produced by cutting the positive electrode current collector on which the positive electrode mixture layer was formed into a predetermined size.
  • the negative electrode plate 3 was produced as follows. Artificial graphite as a negative electrode active material, styrene butadiene rubber (SBR) as a binder, and carboxymethyl cellulose (CMC) as a thickener were dispersed in water to prepare a paste-like negative electrode mixture slurry. . The negative electrode mixture slurry was applied onto a negative electrode current collector made of a copper foil having a thickness of 10 ⁇ m to form a negative electrode mixture layer. Next, the negative electrode mixture layer was dried and compressed. Finally, the negative electrode current collector on which the negative electrode mixture layer was formed was cut into a predetermined size to prepare the negative electrode plate 3. A plain portion where no negative electrode mixture slurry was applied was provided on a part of the negative electrode plate 3.
  • SBR styrene butadiene rubber
  • CMC carboxymethyl cellulose
  • the positive electrode lead 2 was joined to the plain portion 40 of the positive electrode plate 1, and the negative electrode lead 4 was joined to the plain portion 40 of the negative electrode plate 3.
  • An insulating tape was attached to the surface of the joined positive electrode lead 2 and the back surface of the plain portion 40 to which the positive electrode lead 2 was joined.
  • the electrode group was produced by winding the positive electrode plate 1 and the negative electrode plate 3 through a separator. As the separator, a polyethylene microporous film having a thickness of 20 ⁇ m was used.
  • the non-aqueous electrolyte is a lithium hexafluorophosphate (LiPF 6 ) as an electrolyte salt in a mixed solvent of ethylene carbonate (EC) / dimethyl carbonate (DMC) / methyl ethyl carbonate (MEC) having a volume ratio of 80/5/15. ) Was dissolved to 1M.
  • the nonaqueous electrolyte secondary battery 10 according to the first embodiment is obtained by housing the electrode group and the nonaqueous electrolyte in the battery case 6 and sealing the opening of the battery case 6 with the sealing plate 9 via the gasket 7. Produced.
  • Example 2 A positive electrode plate 1 according to Example 2 was manufactured in the same manner as in Example 1 except that the overlapping amounts f 1 and f 2 shown in FIG. Table 1 shows the radii of curvature and the coverage of the inner corners 40e, 40f of the plain portion 40 of the positive electrode plate 1 according to Example 2.
  • a positive electrode plate according to a comparative example was produced in the same manner as in Example 1 except that the overlapping amounts f 1 and f 2 shown in FIG.
  • the planar shape of the plain portion of the positive electrode plate according to the comparative example was a rectangle as shown in FIG. Therefore, the radius of curvature could not be measured and the coverage was calculated as 0%.
  • the inner corner portions 40e and 40f having the R shape are formed by providing an excess positive electrode mixture layer at the corner portions as compared with the plain portion of the comparative example. ing.
  • the coverage is an index of the size of the area occupied by the excess positive electrode mixture layer. Therefore, the radius of curvature of the R shape of the inner corners 40e and 40f increases as the coverage increases. Thereby, it is guessed that peeling of a positive mix layer is prevented more effectively.
  • the coverage is preferably set to 30% or less, and more preferably, the coverage is set to 15% or less.
  • a method of masking the positive electrode current collector so that the positive electrode mixture slurry is not applied to the position where the plain portion is provided, or a method of forming the positive electrode current collector A method of peeling the positive electrode mixture layer can be employed. These methods can arbitrarily change the shape of the plain portion although the number of steps is increased as compared with the method shown in the above embodiment.
  • a positive electrode plate for a nonaqueous electrolyte secondary battery has been described in detail as an example of an electrode plate for a power storage device.
  • the power storage device of the present disclosure includes not only a non-aqueous electrolyte secondary battery but also other batteries such as a nickel cadmium battery and a nickel hydrogen battery.
  • the power storage device of the present disclosure includes a capacitor in addition to the battery. Therefore, the electrode plate for a power storage device of the present disclosure includes a positive electrode plate and a negative electrode plate of a battery or a capacitor, and the materials of the current collector and the mixture layer are not limited to the materials described in the above embodiment.

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Abstract

本開示は高容量化を実現できて合剤層の剥離が起こりにくい蓄電装置用電極板及びそれを備える蓄電装置を提供することを目的とする。本開示の一態様は次の通りである。略矩形の正極集電体の少なくとも一方の表面上に正極合剤層（３０）が設けられる。上記少なくとも一方の表面に、正極合剤層（３０）が設けられない無地部（４０）が長さ方向Ｘの一部領域における幅方向Ｙの一端部に設けられる。無地部（４０）の外縁が、長さ方向Ｘに延在する正極集電体の外縁の一部に一致する外側縁（４０ｄ）、外側縁（４０ｄ）の両端部のそれぞれから正極集電体の幅方向Ｙに沿って延在する２本の幅方向延在縁（４０ａ,４０ｂ）、及び２本の幅方向延在縁（４０ａ,４０ｂ）のそれぞれの端部に曲線部を介して連結される略直線状の内側縁（４０ｃ）を有する。

Description

蓄電装置用電極板及びそれを備える蓄電装置
　本開示は、蓄電装置用電極板及びそれを備える蓄電装置に関する。
　近年、電子機器のポータブル化やコードレス化が急速に進むにしたがって、電子機器の駆動用電源として使用する二次電池を高容量化することへの要請が高まっている。また、自動車用蓄電池や電力貯蔵用蓄電池への二次電池の適用も進みつつあり、この観点からも二次電池の高容量化が求められている。
　このような背景において、特許文献１の非水電解質二次電池では、正極用集電体上に正極合剤スラリーが塗布されて正極合剤層が形成された後、平面視において正極合剤層の矩形状の領域が剥離される。そして、正極合剤層が存在しない矩形状の無地部が形成され、正極リードが無地部に溶接される。無地部の幅を正極板幅よりも短くすることによって、正極合剤層領域を増大させる。このようにして、充放電反応を行う領域を増大させて高容量化を実現している。
　上記特許文献１記載の技術では、無地部を形成するのに剥離が必要となるため工数が増加する。特許文献２では、剥離を必要とせずに無地部の領域を低減できる塗布装置が提案されている。この塗布装置は複数のノズルを備える。複数のノズルの吐出口は正極集電体の長さ方向から見て互いに重ならないように配設される。この塗布装置では、正極集電体を一定速度で走行させながら各ノズルからの正極合剤スラリーの吐出又は停止を適宜実行することによって、矩形状の無地部を正極用集電体の幅方向の全体ではなく一部のみに形成している。
特開２００３－６８２７１号公報 特開２００１－６６６４号公報
　上記特許文献１,２に開示された正極板では、無地部領域が低減されるので電池の高容量化が実現される。しかし、上記特許文献１,２に開示された正極板では、正極合剤層が矩形状の無地部の角部を起点として剥離し易いことが見出された。
　本開示の課題は、高容量で、合剤層の剥離が抑制された蓄電装置用電極板及びそれを備える蓄電装置を提供することにある。
　本開示の蓄電装置用電極板は、略矩形の集電体と、集電体の少なくとも一方の表面上に設けられ、活物質を含む合剤層と、を備え、その表面は合剤層が設けられていない無地部を集電体の長さ方向の一部領域における幅方向の一端部に有し、無地部の外縁は、長さ方向に延在する集電体の外縁の一部に一致する外側縁、その外側縁の両端部のそれぞれから集電体の幅方向に沿って延在する２本の幅方向延在縁、及び２本の幅方向延在縁のそれぞれの端部に連結する略直線状の内側縁を有し、２本の幅方向延在縁のうち一方の幅方向延在縁の端部に内側縁が曲線部を介して連結され、２本の幅方向延在縁のうち他方の幅方向延在縁の端部に内側縁が曲線部を介して連結されているか又は直接連結されている。
　本開示に係る蓄電装置用電極板及び蓄電装置によれば、容量を大きくできて合剤層の剥離を抑制できる。
図１は本開示の一実施形態である非水電解質二次電池の構造を示す図である。 図２（ａ）は、正極板の平面図であり、図２（ｂ）は図２（ａ）のＡ－Ａ線断面図であり、図２（ｃ）は図２（ａ）のＢ－Ｂ線断面図である。 図３は図２（ａ）における正極板の無地部周辺の拡大図である。 図４は正極集電体への正極合剤スラリーの塗布工程の概要を示す模式図である。 図５は正極集電体の表面の上方から見たときの正極集電体に対する吐出ノズルの相対位置を示す模式図である。 図６は正極集電体上にその長さ方向に延在する複数の吐出領域を示す模式図である。 図７は実施例２の正極板形状と比較例の正極板形状とを対比する図である。
　以下に、本開示に係る実施の形態（以下、実施形態という）について添付図面を参照しながら詳細に説明する。この説明において、具体的な形状、材料、数値、方向等は、本開示の理解を容易にするための例示であって、用途、目的、仕様等にあわせて適宜変更することができる。また、以下において複数の実施形態や変形例などが含まれる場合、それらの特徴部分を適宜に組み合わせて用いることは当初から想定されている。また、実施形態の説明で参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された構成要素の寸法比率などは現物と異なる場合がある。本明細書において「略＊＊」との記載は、略全域を例に挙げて説明すると、全域はもとより実質的に全域と認められる場合を含む意図である。
　図１は、本開示の一実施形態である非水電解質二次電池の構造を示す図である。
　この非水電解質二次電池１０は、正極板１、正極リード２、負極板３、負極リード４、セパレータ５、電池ケース６、ガスケット７、正極蓋８及び封口板９を備える。正極板１及び負極板３がセパレータ５を介して巻回され、円筒形の電池ケース６内に電解液と共に収容される。電池ケース６の開口部はガスケット７を介して封口板９で封口され、電池ケース６内は密閉される。正極板１は正極リード２により封口板９上に配設された正極蓋８に接続され、正極蓋８は正極端子となる。また、負極板３は負極リード４により電池ケース６に接続され、電池ケース６は負極端子となる。
　正極板１は、次のように作製される。正極活物質に導電剤や結着剤等を混合することによってペースト状の正極合剤スラリーを生成する。その後、正極合剤スラリーをアルミニウム等の金属箔で形成したフープ状の正極集電体上に塗布して正極合剤層を形成する。次いで、その正極合剤層を乾燥し、及び圧縮する。最後に正極合剤層が設けられた正極集電体を所定寸法に切断することによって正極板１が作製される。
　負極板３は、次のように作製される。負極活物質に導電剤や結着剤等を混合することによってペースト状の負極合剤スラリーを生成する。その後、負極合剤スラリーを銅等の金属箔で形成したフープ状の負極集電体上に塗布して負極合剤層を形成する。次いで、その負極合剤層を乾燥し、圧縮する。最後に負極合剤層が設けられた負極集電体を所定寸法に切断することによって負極板３が作製される。
　正極板１及び負極板３はそれぞれ所定の位置に合剤スラリーが塗布されない無地部を有する。正極リード２及び負極リード４はそれぞれ正極板１及び負極板３の無地部に接合される。このように、上記の各無地部はリード接続部を構成する。
　図２は正極板１の構造を示す図である。詳しくは、図２（ａ）は正極板１の平面図であり、図２（ｂ）は図２（ａ）のＡ－Ａ線断面図であり、図２（ｃ）は図２（ａ）のＢ－Ｂ線断面図である。図２（ａ）のＢ－Ｂ線は無地部４０を横断している。
　図２（ａ）に示すように、正極板１は、略矩形の平面形状を有し、長さ方向Ｘの中央部における幅方向Ｙの一端部に無地部４０を有している。無地部４０は正極板１の幅方向Ｙの一端部に設けられるのであれば、無地部４０は長さ方向Ｘの中央部以外の位置に設けることができる。図２（ｂ）に示すように、正極板１は、正極集電体２０と、正極集電体２０の両側の表面に設けられた正極合剤層３０を有する。正極合剤層３０を正極集電体２０の両側の表面に設ける場合は、図２（ｃ）に示すように正極集電体２０の表裏に重なるように無地部４０を設けることが好ましい。なお、正極合剤層は正極集電体の一方の表面にのみ設けてもよい。
　図３は、図２（ａ）における正極板１の無地部４０周辺の拡大図である。
　図３に示すように、無地部４０の外縁は、幅方向Ｙに延在する一対の幅方向延在縁４０ａ,４０ｂと、略長さ方向Ｘに延在する一対の長さ方向延在縁４０ｃ,４０ｄとを有する。長さ方向延在縁４０ｄは、正極集電体２０の長さ方向Ｘに沿って延在する外縁の一部に一致し、外側縁を構成する。長さ方向延在縁４０ｃは、幅方向延在縁４０ａ,４０ｂのそれぞれの端部と曲線部を介して連結され、内側縁を構成する（以下、外側縁４０ｄ、内側縁４０ｃと表す）。幅方向延在縁４０ａ,４０ｂと内側縁４０ｃとを連結する曲線部は内側角部４０ｅ,４０ｆを占めている。幅方向延在縁４０ａ,４０ｂと内側縁４０ｃの間には曲線部が介在していることが好ましいが、幅方向延在縁４０ａ,４０ｂの一方と内側縁４０ｃは曲線部を介さずに直接内側縁４０ｃに連結することができる。内側縁４０ｃと外側縁４０ｄは互いに平行となるように配置されることが好ましいが、内側縁４０ｃの延在方向は略長さ方向Ｘに限られない。一方、幅方向延在縁４０ａ，４０ｂの延在方向は略幅方向Ｙであることが好ましい。
　内側角部４０ｅ及び内側角部４０ｆのそれぞれの曲線部は、無地部４０の外側に凸となる形状を有することが好ましく、その形状はＲ形状であることがより好ましい。また、正極合剤層３０は、一方の幅方向延在縁４０ａから略長さ方向Ｘに延びる複数の尾引き部３０ａを有してもよい。尾引き部３０ａを有する場合は、尾引き部３０ａを無視して幅方向延在縁４０ａが特定される。
　以下、図４～図６を用いて、正極板１の製造方法の一例を説明する。
　図４は、フープ状の正極集電体２０への正極合剤スラリーの塗布工程の概要を示す模式図である。フープ状の正極集電体２０を、図示しない駆動ロールによって巻き出す。このようにして、正極集電体２０を第１及び第２吐出部１１,１２の下を矢印Ａで示す方向に一定速度で走行させる。この状態で第１及び第２吐出部１１，１２から正極集電体２０に向けて正極合剤スラリーを吐出することによって正極集電体２０上に正極合剤層３０を形成する。第１吐出部１１には、吐出ノズル１１ａ，１１ｂが設けられ、第２吐出部１２には、吐出ノズル１２ａが設けられる。
　図５は、正極集電体２０の表側面５５の上方から見たときの正極集電体２０に対する吐出ノズル１１ａ,１１ｂ,１２ａの相対位置を示す模式図である。
　図５に示すように、第１吐出部１１は、第２吐出部１２に対して正極集電体２０の長さ方向に対して間隔をおいて位置する。正極集電体２０の長さ方向Ｘは正極板１の長さ方向Ｘ（図２参照）に一致し、正極集電体２０の幅方向Ｙは正極板１の幅方向Ｙに一致する。吐出ノズル１１ａ,１１ｂ,１２ａはそれぞれ、長方形の吐出口１８ａ,１８ｂ,１９ａを有する。吐出口１８ａ,１８ｂ,１９ａは正極集電体２０の幅方向Ｙに延在している。吐出口１８ａ,１８ｂ,１９ａの長さ方向は正極集電体２０の幅方向Ｙと一致し、吐出口１８ａ,１８ｂ,１９ａの幅方向は正極集電体２０の長さ方向Ｘと一致する。吐出ノズル１１ａの吐出口１８ａの幅方向の寸法は、吐出ノズル１１ｂの吐出口１８ｂの幅方向の寸法と同一である。吐出口１８ａと吐出口１８ｂは、帯状の正極集電体２０の長さ方向に対して同じ位置に存在する。吐出口１８ａは、吐出ノズル１２ａの吐出口１９ａに対して正極集電体２０の長さ方向Ｘに間隔をおいて位置する。吐出ノズル１１ａ,１１ｂ,１２ａはそれぞれ制御弁を有する。吐出ノズル１１ａ,１１ｂ,１２ａの制御弁は互いに独立に制御されることができる。各制御弁を用いて吐出ノズル１１ａ,１１ｂ,１２ａへの正極合剤スラリーの供給と停止が制御される。本実施形態では、吐出ノズル１２ａへの正極合剤スラリーの供給と停止を周期的に繰り返すことで、正極合剤スラリーが吐出ノズル１２ａから間欠的に吐出される。これにより、無地部４０が正極集電体２０に設けられる。
　吐出口１８ａから吐出される正極合剤スラリーは、正極集電体２０の幅方向Ｙの一方側領域に塗布され、吐出口１８ｂから吐出される正極合剤スラリーは、正極集電体２０の幅方向Ｙの他方側領域に塗布される。また、吐出口１９ａから吐出される正極合剤スラリーは、正極集電体２０の幅方向Ｙの中央領域に塗布される。図５に示すように、長さ方向Ｘから見て、吐出口１９ａ一部は、吐出口１８ａの一部に重なっている。それらの重なり量をｆ１〔ｍｍ〕としている。また、吐出口１９ａの一部は、吐出口１８ｂの一部に重なっている。それらの重なり量をｆ２〔ｍｍ〕としている。長さ方向Ｘから見て吐出口１９ａは、吐出口１８ａ及び吐出口１８ｂのいずれにも重ならない領域を有する。
　図６は、吐出ノズル１１ａ,１１ｂ,１２ａのそれぞれから吐出される正極合剤スラリーに対応する吐出領域５０,５１,５２を正極集電体２０上に示す模式図である。図６に示すように、重なり部６０ａ，６０ｂと非重なり部７０，７１，７２を形成するように吐出領域５０，５１，５２が設定される。重なり部６０ａ，６０ｂの幅方向Ｙの長さはそれぞれ上記の重なり量ｆ１〔ｍｍ〕及びｆ２〔ｍｍ〕に一致する。吐出領域５０，５１，５２の設定後、吐出口１８ａ，１８ｂ，１９ａの幅方向Ｙの両端がそれぞれ吐出領域５０，５１，５２の幅方向Ｙの両端に一致するように、第１吐出部１１及び第２吐出部１２が配置される。
　第１吐出部１１及び第２吐出部１２を正極集電体２０の上部に配置した後、正極集電体２０を巻き出すことによって静止している第１及び第２吐出部１１,１２に対して正極集電体２０を矢印Ａで示す方向に一定速度で相対移動させる。そして、吐出ノズル１１ａ,１１ｂで正極合剤スラリーを連続的に供給するように吐出ノズル１１ａ,１１ｂの各制御弁を制御することにより、吐出ノズル１１ａ,１１ｂから正極合剤スラリーがそれぞれ吐出領域５０,５１に連続的に吐出される。一方、吐出ノズル１２ａへ正極合剤スラリーを間欠的に供給するように吐出ノズル１２ａの制御弁を制御することにより吐出ノズル１２ａから帯状吐出領域５２に正極合剤スラリーが間欠的に吐出される。このようにして、正極集電体２０に正極合剤スラリーが塗布されない無地部４０が設けられる。
　本実施形態では、正極集電体２０の幅方向の両側に正極集電体２０の長さ方向Ｘの全域にわたって正極合剤スラリーが塗布され、リード接続部をなす無地部４０が正極集電体２０の幅方向の中央部にしか存在しない。したがって、幅方向の全域で無地部が設けられる場合と比較して正極合剤スラリーの塗布面積を増大させることができるため、容量を増大させることができる。
　また、本実施形態では、正極集電体２０が第１及び第２吐出部１１,１２に対して矢印Ａで示す方向に一定速度で相対移動する。したがって、吐出ノズル１２ａにおいて、第１所定時間の吐出と第２所定時間の吐出停止とを交互に繰り返すだけで、長さ方向Ｘに沿って無地部４０が周期的に設けられた長尺の極板材４５を簡易に生産できる。
　上記周期性を有する極板材４５は、正極合剤層が形成された後、帯状の正極集電体２０の幅を二等分するように図６に示すＫＫ線に沿って切断される。また、極板材４５は、長さ方向Ｘに隣り合う各２つの無地部４０間の中心線に沿って切断される。
　上述の製造方法で作製された正極板１の無地部４０の内側角部４０ｅ,４０ｆはＲ形状を有する。このように無地部にＲ形状が形成された理由は次のように推察される。図６に示すように、重なり部６０ａ,６０ｂでは、それぞれ吐出ノズル１１ａ,１１ｂから吐出された正極合剤スラリーが正極集電体２０上に塗布される。次に、その塗布された正極合剤スラリー上に吐出ノズル１２ａから正極合剤スラリーが吐出される。そのため、重なり部６０ａ,６０ｂに塗布された正極合剤スラリーは周囲の領域にわずかにしみ出して、無地部４０の内側角部４０ｅ,４０ｆにＲ形状が形成される。なお、重なり部６０ａ,６０ｂの幅方向Ｙの寸法は吐出口１８ａ，１８ｂ，１９ａの重なり量ｆ１，ｆ２に一致する。そのため、吐出口１８ａ，１８ｂ，１９ａの重なり量ｆ１，ｆ２を変えることにより内側角部４０ｅ,４０ｆの曲率半径を調整することが可能である。
　以下に、実施例を用いて本開示に係る蓄電装置用電極板及び蓄電装置についてより詳細に説明する。また、無地部の形状と正極合剤層の関連性を調べるために正極合剤層の剥がれ試験を行ったので、その内容と結果を述べる。
　（実施例1)
　正極活物質としてのリチウムニッケル複合酸化物と、導電剤としてのアセチレンブラック（ＡＢ）と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）とを、Ｎ－メチル－２－ピロリドン（ＮＭＰ）中に分散させてペースト状の正極合剤スラリーを作製した。その正極合剤スラリーを１５μｍの厚さのアルミニウム箔からなる正極集電体上に、上記の例に示した製造方法に従って塗布して正極合剤層を形成した。このとき、図５に示す重なり量ｆ１，ｆ２をいずれも３ｍｍとして図２（ａ）に示すように略矩形の無地部４０を正極集電体の幅方向の一端部に形成した。次いで、その正極合剤層を乾燥し、圧縮した。最後に正極合剤層が形成された正極集電体を所定寸法に切断することによって本開示に係る蓄電装置用電極板の一実施形態としての正極板１を作製した。
　上記のようにして作製した正極板１の無地部４０の内側角部４０ｅ,４０ｆの曲率半径を測定した結果、それぞれ１．４ｍｍ及び１．９ｍｍであった。また、外側縁４０ｄ、２本の幅方向延在縁４０ａ,４０ｂの延長線、及び内側縁４０ｃの延長線で囲まれる長方形の面積Ｓ１〔ｃｍ２〕と無地部４０の面積Ｓ２〔ｃｍ２〕を測定し、次式で表される被覆率（％）を算出した。算出した被覆率を、測定した内側角部４０ｅ,４０ｆの曲率半径とともに表１に示す。
　被覆率　＝　（Ｓ１－Ｓ２）÷Ｓ１×１００
　負極板３は次のように作製した。負極活物質としての人造黒鉛と、結着剤としてのスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）と、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）とを、水中に分散させてペースト状の負極合剤スラリーを作製した。その負極合剤スラリーを１０μｍの厚さの銅箔からなる負極集電体上に塗布して負極合剤層を形成した。次いで、その負極合剤層を乾燥し、圧縮した。最後に負極合剤層が形成された負極集電体を所定寸法に切断することによって負極板３を作製した。負極板３の一部に負極合剤スラリーが塗布されていない無地部を設けた。
　正極板１の無地部４０に正極リード２を接合し、負極板３の無地部４０に負極リード４を接合した。接合した正極リード２の表面と、正極リード２を接合した無地部４０の裏面に絶縁テープを貼り付けた。正極板１及び負極板３をセパレータを介して巻回することによって電極群を作製した。セパレータとして、２０μｍの厚さを有するポリエチレン製微多孔膜を用いた。非水電解液は、体積比が８０／５／１５であるエチレンカーボネート（ＥＣ）／ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）／メチルエチルカーボネート（ＭＥＣ）の混合溶媒に電解質塩としてのヘキサフルオロリン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）を１Ｍとなるように溶解して調製した。電極群と非水電解液とを電池ケース６内に収容し、電池ケース６の開口部をガスケット７を介して封口板９で封口することにより実施例１に係る非水電解質二次電池１０を作製した。
　（実施例２）
　図５に示す重なり量ｆ１，ｆ２をいずれも５ｍｍとしたことを除いては実施例１と同様にして実施例２に係る正極板１を作製した。実施例２に係る正極板１の無地部４０の内側角部４０ｅ,４０ｆの曲率半径及び被覆率を表１に示す。
　（比較例）
　図５に示す重なり量ｆ１，ｆ２をいずれも０ｍｍとしたことを除いては実施例１と同様にして比較例に係る正極板を作製した。比較例に係る正極板の無地部の平面形状は、図７に示すように長方形であった。そのため、曲率半径は測定できず、被覆率は０％と算出された。
　（正極合剤層の剥がれ試験）
　実施例１，２及び比較例の正極板の正極合剤層の剥がれ易さを次のような剥がれ試験により評価した。まず、無地部及び無地部を取り囲む正極合剤層にテープを圧着させ、テープの一方の端部を正極板の平面に対して４５度の角度の方向に一気に引き剥がした。その後、無地部と正極合剤層の境界部からの正極合剤層の剥がれの有無を確認した。その結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示すように、被覆率がそれぞれ６％及び１０％の実施例１及び２には正極合剤層の剥がれは確認されなかった。一方、無地部の平面形状が長方形であるため被覆率が０％と算出された比較例においては無地部と正極合剤層の境界部からの正極合剤層の剥がれが確認された。この結果から、被覆率は特に制限されないが、６％以上であることが好ましいことがわかる。
　図３に示すように、実施例１及び２においては、比較例の無地部に比べて余剰の正極合剤層が角部に設けられることによってＲ形状を有する内側角部４０ｅ,４０ｆが形成されている。被覆率はその余剰の正極合剤層が占める面積の大きさの指標である。したがって、被覆率を大きくするにつれて内側角部４０ｅ,４０ｆのＲ形状の曲率半径が大きくなる。これにより、正極合剤層の剥がれがより効果的に防止されるものと推察される。一方、被覆率が高すぎる場合は、リード部と正極合剤層との隙間が狭くなるためにリード部と正極合剤層とが接触する恐れがある。したがって、被覆率は３０％以下に設定されるのが好ましく、被覆率は１５％以下に設定されるのが更に好ましい。
　尚、本開示は、上記実施形態及びその変形例に限定されるものではなく、本願の特許請求の範囲に記載された事項及びその均等な範囲において種々の改良や変更が可能である。
　上記実施形態で示した無地部４０を形成する方法の他に、無地部を設ける位置に正極合剤スラリーが塗布されないように正極集電体にマスキングする方法や、正極集電体に形成された正極合剤層を剥離する方法を採用することができる。これらの方法は、上記実施形態で示した方法に比べると工数は増えるものの無地部の形状を任意に変更することができる。
　上記実施形態では、蓄電装置用電極板の一例として非水電解質二次電池用正極板を詳細に説明した。しかし、本開示の蓄電装置には非水電解質二次電池だけでなく、ニッケルカドミウム電池やニッケル水素電池などの他の電池が含まれる。さらに、本開示の蓄電装置には電池以外にキャパシタも含まれる。そのため、本開示の蓄電装置用電極板には電池やキャパシタの正極板や負極板が含まれ、集電体及び合剤層の材料は上記実施形態に記載された材料に限定されない。
　１　正極板、　１０　非水電解質二次電池、　２０　正極集電体、　３０　正極合剤層、　４０　無地部、　４０ａ，　４０ｂ　幅方向延在縁、　４０ｃ　内側縁、　４０ｄ　外側縁、　４０ｅ, ４０ｆ　内側角部

Claims (4)

  1. 　略矩形の集電体と、
    　前記集電体の少なくとも一方の表面上に設けられ、活物質を含む合剤層と、
    を備え、
    　前記表面は、前記合剤層が設けられていない無地部を前記集電体の長さ方向の一部領域における幅方向の一端部に有し、
    　前記無地部の外縁は、前記長さ方向に延在する前記集電体の外縁の一部に一致する外側縁、前記外側縁の両端部のそれぞれから前記集電体の幅方向に沿って延在する２本の幅方向延在縁、及び前記２本の幅方向延在縁のそれぞれの端部に連結する略直線状の内側縁を有し、
    　前記２本の幅方向延在縁のうち一方の幅方向延在縁の端部に前記内側縁が曲線部を介して連結され、
    　前記２本の幅方向延在縁のうち他方の幅方向延在縁の端部に前記内側縁が曲線部を介して連結されているか又は直接連結されている、
    　蓄電装置用電極板。
  2. 　請求項１に記載の蓄電装置用電極板において、
    　前記曲線部は、前記無地部の外側に凸となる形状を有する、蓄電装置用電極板。
  3. 　請求項１又は２に記載の蓄電装置用電極板において、
    　前記外側縁、前記２本の幅方向延在縁の延長線、及び前記内側縁の延長線で囲まれた矩形領域の面積をＳ１〔ｃｍ2〕とし、前記無地部の面積をＳ２〔ｃｍ2〕としたとき、６≦１００×（Ｓ１－Ｓ２）／Ｓ１≦３０の関係式を満たす、蓄電装置用電極板。
  4. 　請求項１乃至３のいずれか１つに記載の蓄電装置用電極板を備える、蓄電装置。
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