WO2016005492A1

WO2016005492A1 - Conteneur, son procédé d'obtention, et ensemble de cible pour la production de radio-isotopes utilisant un tel conteneur

Info

Publication number: WO2016005492A1
Application number: PCT/EP2015/065687
Authority: WO
Inventors: Milo CONARD
Original assignee: Pac Sprl
Priority date: 2014-07-10
Filing date: 2015-07-09
Publication date: 2016-01-14
Also published as: BE1023217B1; US20170213614A1; CA2957639C; CN106716548A; US10854349B2; CN106716548B; CA2957639A1; EP3167456B1; EP3167456A1

Abstract

L'invention concerne un conteneur (100, 901, 902, 903, 904, 905,906, 907, 908, 909, 910) pour la production de radio-isotopes par irradiation d'un matériau précurseur qui est constitué d'une enveloppe métallique d'un seul tenant, la paroi de ladite enveloppe présentant une faction mince (130), d'une épaisseur comprise entre 5 et 100 μm, le solde présentant une épaisseur supérieure à 100 μm. L'invention concerne également un procédé d'obtention de ce conteneur, et en ensemble de cible qui l'utilise.

Description

Conteneur, son procédé d'obtention, et ensemble de cible pour la production de radio-isotopes utilisant un tel conteneur

Domaine technique

[0001] L'invention se rapporte à conteneur utilisable pour la production de radio-isotopes, à un procédé permettant d'obtenir un tel conteneur, et à un ensemble de cible comportant un tel conteneur.

Description de l'état de la technique

[0002] Il est connu de produire un radio-isotope par irradiation d'une cible contenant un précurseur du radio-isotope au moyen d'un faisceau de particules. On produit notamment du ¹⁸F par irradiation par un faisceau de protons d'un matériau cible contenant de l'eau enrichie en ¹⁸O.

[0003] On utilise un accélérateur de particules, tel qu'un cyclotron ou un linac, pour la production du faisceau de particules. Lorsque le précurseur du radio-isotope est un liquide ou un gaz, la cible comporte un conteneur comportant une chambre ou cavité, généralement fermée par une fenêtre qui permet le passage du faisceau, sans que celui-ci ne soit affaibli

substantiellement. Cette fenêtre doit donc être aussi mince que possible, mais doit résister aux contraintes thermique, mécaniques et de rayonnement auxquelles elle est soumise en fonctionnement. La puissance dissipée dans la cible lors de l'irradiation par un faisceau de particules est donnée par le produit de l'énergie des particules par le courant de ce faisceau. Cette puissance peut être très importante. La cible est généralement refroidie par des moyens énergiques tels qu'une circulation d'eau.

[0004] Dans le cas de l'utilisation d'un cyclotron, la cible peut être disposée à l'extérieur du cyclotron. Cette solution facilite la construction de la cible et permet un accès aisé à celle-ci, notamment pour les moyens de refroidissement. Cependant, elle requiert que le faisceau soit extrait de l'accélérateur, ce qui présente de nombreuses difficultés. Les divers moyens d'extraction connus, tels que le stripping, le déflecteur électrostatique, ou magnétique, l'auto extraction, présentent chacun des difficultés connues également. L'extraction par stripping est relativement facile, mais fait appel à des ions négatifs, moins stables lors de l'accélération, plus difficiles à produire, et requérant un vide plus poussé. Les déflecteurs comportent en général un septum et une électrode à haute tension, qui ont pour fonction de séparer le dernier tour du faisceau du précédent. Lorsque les tours

successifs sont rapprochés ou se chevauchent, une fraction du faisceau frappe le septum, qui chauffe, est activé, et peut être endommagé.

Cependant, lorsque le faisceau a été extrait, il peut être dirigé vers la cible, et on peut contrôler la taille, l'angle et la position d'impact du faisceau sur la cible.

[0005] Une autre solution consiste à placer la cible à l'intérieur du cyclotron. Il n'est alors pas nécessaire d'extraire le faisceau. La cible est placée dans la région périphérique du plan médian du cyclotron. Le faisceau, qui parcourt des orbites quasi-circulaires de rayons croissants, présente une certaine largeur, et chaque tour est séparé du précédent d'une certaine distance. Cette distance peut être réduite, au point que le faisceau constitue une sorte de nappe continue dans le plan médian du cyclotron. Une fraction du faisceau ou de la nappe, située radialement vers l'extérieur frappe alors la cible, tandis que la fraction du faisceau ou de la nappe située radialement vers l'intérieur poursuit son parcours dans la machine. Cette technique est utilisée largement et avec succès dans le cas de cibles solides.

[0006] Le document WO2013049809 divulgue un ensemble de cible pour produire des radio-isotopes pour la synthèse de produits

radiopharmaceutiques à partir d'un précurseur liquide. La cible, représentée à la Fig.1 comprend un conteneur 10 comportant une chambre 12 apte à contenir un matériau précurseur du radio-isotope désiré. Une feuille de couverture mince 14 faite d'un matériau perméable au faisceau couvre la chambre et est solidarisée au conteneur de manière à assurer l'étanchéité de la chambre au moyen d'une bride de serrage avant 16 et d'une bride de serrage arrière 18. Un canal 24 permet l'accès à la chambre 12 pour le remplissage ou la vidange du matériau précurseur. D'autres modes de solidarisations peuvent être envisagés, tel le soudage ou le brasage. On a représenté par le point O le centre du cyclotron, et par la flèche A un faisceau de particules parcourant un tour ou une orbite d'un rayon inférieur à la position radiale de la cible. Ce faisceau va poursuivre son parcours dans le cyclotron, et réapparaître avec une énergie accrue et un rayon plus grand. La flèche B représente un tour plus extérieur, frappant tangentiellement la feuille de couverture de la cible. Une partie de ce faisceau n'interagit par avec le précurseur contenu dans la chambre, mais avec la feuille de couverture 14, perdant ainsi son énergie sans produire d'effet utile. La flèche C représente un tour encore plus extérieur, qui pénètre dans la chambre 12 et y interagit avec le précurseur du radio-isotope qu'elle contient. On voit qu'il existe une orientation optimale pour l'ensemble de cible, minimisant la fraction de faisceau perdue dans le bord tangentiel de la fenêtre 14. Ceci implique un réglage précis donc difficilement reproductible de l'orientation de la cible lors de chaque intervention. L'assemblage de cette cible, en particulier de la feuille de couverture est fragile et délicat. Lorsqu'une telle feuille de couverture doit être remplacée, une intervention d'un technicien doit être effectuée sur un équipement qui a été activé lors de l'irradiation, ce qui nécessite l'attente d'un temps de décroissance de la radioactivité. La chambre de circulation de l'eau de refroidissement 20, alimentée par le tube 22, est disposée en contact d'échange thermique avec la partie arrière de la chambre 12. Le refroidissement ne peut donc qu'être imparfait.

[0007] Zeisler et al. (Applied Radiation and Isotopes, vol. 53, 2000, pages 449-453) ont construit une cible sphérique en Niobium dans laquelle le faisceau de particules frappe une première fenêtre, constituée d'une feuille d'aluminium de 0.3 mm d'épaisseur, puis une nappe d'eau de

refroidissement, d'épaisseur 1 .1 mm, et enfin la paroi du conteneur, ayant la forme d'une sphère. Cette sphère a été obtenue en soudant deux

hémisphères, elles mêmes obtenues par estampage de flans circulaires en niobium, d'épaisseur 0.25 mm. A la différence des cibles généralement connues, le conteneur de cette cible ne comporte pas de fenêtre mince pour la pénétration du faisceau. Le conteneur doit d'une part résister

mécaniquement aux pressions qui peuvent prendre naissance lors de l'irradiation, et d'autre part être suffisamment mince pour réduire la perte d'énergie du faisceau. La forme sphérique choisie est celle qui donne la meilleure résistance à la pression, les contraintes étant réparties de manière uniforme. Cependant, l'épaisseur nécessaire pour permettre le formage et le soudage des deux hémisphères et des deux tubes a pour effet que le faisceau perd une partie significative de son énergie lors de la traversée, ce qui produit de la chaleur, et nécessite un refroidissement additionnel de la zone de pénétration du faisceau.

Ce refroidissement additionnel est réalisé par une circulation d'eau, ce qui nécessite la fenêtre d'aluminium et la nappe d'eau, qui occasionnent à leur tour une perte d'énergie et une production de chaleur. En raison de la nécessité de ce refroidissement additionnel, cette cible n'est pas adaptée à un usage comme cible interne. Cette cible requiert une énergie relativement élevée des protons (19 MeV) pour permettre une production significative de ¹⁸F car la perte d'énergie de ces protons dans le système de refroidissement et la paroi du conteneur est d'environ 8 MeV.

Résumé de l'invention

[0008] Un but de l'invention est de fournir un conteneur utilisable pour la production de radio-isotopes, un procédé d'obtention d'un tel conteneur, et un ensemble de cible comportant un tel conteneur, qui soit fiable, facile à assembler et à utiliser, et qui présente une très bonne transparence au faisceau de particules. L'invention est définie par les revendications indépendantes. Les revendications dépendantes définissent des modes de réalisation préférés de l'invention.

[0009] Selon un premier aspect de l'invention il est fourni un conteneur pour la production de radio-isotopes par irradiation d'un matériau précurseur. Suivant l'invention, le conteneur est constitué d'une enveloppe métallique d'un seul tenant, la paroi de ladite enveloppe présentant une fraction mince, d'une épaisseur comprise entre 5 et 100 μιτι, le solde présentant une épaisseur supérieure à 100 μιτι.

[0010] Dans un mode de réalisation préféré, ladite enveloppe présente une symétrie de révolution, ladite fraction mince s'étendant sur une fraction de la hauteur de l'enveloppe.

[0011] Le conteneur peut comporter au moins une extrémité

présentant une forme conique, la base du cône étant orientée vers l'extérieur du conteneur.

[0012] Une extrémité de ladite enveloppe peut être refermée.

[0013] La fraction mince peut présenter un diamètre extérieur compris entre 4 mm et 100 mm.

[0014] Le conteneur peut être constitué, au moins pour partie, d'au moins un des métaux sélectionnés parmi le nickel, le titane, le niobium, le tantale et les aciers inoxydables. Des alliages tels que le Havar®, l'Invar® et le Kovar® sont également préférés. Des alliages ayant un faible coefficient de dilatation thermique sont avantageux dans le cas des cibles tournantes.

[0015] Selon un second aspect de l'invention il est fourni un procédé d'obtention d'un conteneur suivant l'invention, qui comporte les étapes de :

- fournir une matrice ;

- electrodéposer sur la matrice une épaisseur d'un matériau métallique, jusqu' obtention d'une première épaisseur comprise entre 5 μιτι et 100 μηι ;

- masquer une fraction de la surface de ladite matrice ;

- electrodéposer sur la portion non masquée jusqu' à obtention d'une épaisseur supérieure à 100 μιτι ;

- éliminer la matrice.

[0016] La matrice peut avantageusement être éliminée par

dissolution.

[0017] Selon un troisième aspect de l'invention, il est fourni un ensemble de cible pour la production de radio-isotopes comportant un conteneur suivant l'invention, et comportant un tube de support comportant à une extrémité une partie filetée, et une bague comportant un filetage intérieur adapté, le tube de support et la bague étant configurés pour enserrer le conteneur.

[0018] Lorsque le conteneur présente une extrémité de forme conique, le tube de support peut alors avantageusement présenter une extrémité conique congruente à l'extrémité du conteneur, et la bague présenter une extrémité conique congruente à l'extrémité du conteneur.

[0019] Suivant un mode de réalisation préféré de l'invention, le tube de support et le conteneur sont montés en rotation autour d'un axe et l'ensemble de cible comporte un moteur agencé pour mettre le tube de support et le conteneur en rotation.

[0020] L'ensemble de cible peut comporter un tube de refroidissement disposé à l'intérieur du conteneur, agencé pour permettre la circulation d'un liquide de refroidissement.

[0021] De manière préférée, le tube de refroidissement peut comporter, à son extrémité inférieure, une tête de refroidissement, qui peut présenter sur une partie de sa périphérie susceptible de recevoir le faisceau, un renfoncement, qui donne au faisceau incident un parcours plus important dans un liquide précurseur.

[0022] L'ensemble de cible suivant l'invention peut être utilisé comme cible interne à un cyclotron ou comme cible externe. Il peut également être utilisé comme arrêt de faisceau.

Brève description des dessins

[0023] La Fig. 1 est une vue en coupe d'un conteneur de l'art antérieur, à savoir celui de WO2013049809.

[0024] La Fig. 2 est une vue en perspective cavalière d'un conteneur suivant l'invention.

[0025] La Fig. 3 est une vue éclatée et en perspective cavalière de la partie inférieure d'un ensemble de cible suivant l'invention.

[0026] La Fig. 4 est une vue en coupe de la partie inférieure d'un ensemble de cible suivant l'invention.

[0027] La Fig. 5 est une vue en coupe axiale et en perspective de la partie supérieure d'un ensemble de cible suivant l'invention, dans un mode de réalisation permettant la mise en rotation du conteneur.

[0028] Les Figs. 6a, 6b et 6c sont une vue en coupe et en perspective cavalière, une vue en coupe, et une vue de détail, respectivement, d'un cyclotron dans lequel un ensemble de cible suivant l'invention, avec possibilité de rotation, est agencé comme cible interne.

[0029] La Fig. 7a est une vue en perspective cavalière de l'extrémité inférieure d'un tube de refroidissement d'un doigt de gant suivant un mode de réalisation particulier de l'invention. La Fig. 7b est une vue du dessus d'une coupe perpendiculaire à l'axe de ce tube en position dans un conteneur.

[0030] La Fig. 8 représente des vues en coupe d'une pluralité de modes de réalisation de conteneurs suivant l'invention et une vue en perspective cavalière de l'un d'entre eux.

Description détaillée de l'invention

[0031] La Fig. 1 est une vue en coupe d'un conteneur de l'art antérieur, à savoir celui de WO2013049809 et a été décrite ci-dessus.

[0032] La Fig. 2 est une vue en perspective cavalière d'un conteneur 100 suivant l'invention. Ce conteneur 100 se présente sous la forme d'un « dé à coudre », ayant une symétrie de révolution autour d'un axe. La partie supérieure 1 10 est ouverte et peut présenter une forme conique, l'ouverture du cône étant orientée vers le haut. Comme expliqué ci-après, cette disposition présente un intérêt pour l'assemblage du conteneur 100 dans un ensemble de cible. Une première partie cylindrique 120 se raccorde vers le haut à la partie supérieure 1 10 et vers le bas à une fraction de paroi mince 130. Cette fraction de paroi mince 130 se raccorde à une deuxième partie cylindrique 140, qui elle-même se raccorde à une coupole 150 refermant le conteneur 100 par le bas. L'épaisseur de la fraction mince est inférieure ou égale à 100 μιτι, par exemple 80, 60, 40,20, 10 ou même 5 μιτι. Une épaisseur plus faible donne une meilleure transparence au faisceau et donc un meilleur rendement de production, mais est plus fragile. Le demandeur a expérimenté que la valeur de 20 μιτι donnait un bon compromis entre ces exigences contradictoires. Les parties non amincies, à savoir la partie supérieure ouverte 1 10, 1a première 120 et la deuxième 140 partie

cylindrique et la coupole 150 sont réalisées dans une épaisseur supérieure à l'épaisseur de la fraction 130 de paroi mince. Par exemple, lorsque la fraction mince présent une épaisseur de 20 μιτι, les parties non-amincies peuvent présenter une épaisseur supérieure ou égale à 100 μιτι, par exemple 200 μιτι ou plus. Les diverses parties du conteneur 100 se raccordent l'une à l'autre sans angles vifs, de telle sorte qu'une meilleure résistance mécanique, notamment à la pression, est obtenue. Le diamètre intérieur peut être de l'ordre de 10 mm, la hauteur totale de 1 1 mm, l'angle du cône peut être de 30°. Le conteneur 100 a été représenté sous forme cylindrique. Cependant, on peut, sans sortir du cadre de la présente invention, réaliser un conteneur 100 présentant une forme plus complexe, avec une courbure vers l'intérieur, comme un hyperboloïde à une nappe, ou une forme enflée, comme un tonneau. Le conteneur 100 a été représenté avec une ouverture vers le haut et un coté fermé vers le bas. Cependant, on peu concevoir, sans sortir du cadre de l'invention, un conteneur 100 présentant deux ouvertures comme celle représentée. On a alors un conteneur 100 qui peut être alimenté en matériau cible par le haut ou par le bas, et dans lequel une circulation de fluide réfrigérant ou de fluide précurseur traversant le conteneur 100 de haut en bas peut être réalisée.

[0033] L'obtention d'un conteneur 100 suivant l'invention, en particulier lorsque la fraction mince 130 est très mince, présente de nombreuses difficultés. Le demandeur a mis au point un procédé de fabrication grâce auquel la forme représentée ou d'autres formes, peut être réalisée aisément. Ce procédé est basé sur l'électroformage :

- On réalise une matrice ayant la forme de l'intérieur du conteneur 100.

Cette matrice peut être réalisée par exemple en aluminium ;

- On procède par électrodéposition au dépôt d'une couche métallique sur toute la surface extérieure de la matrice, jusqu'à obtention de l'épaisseur désirée pour la partie mince ;

- On masque une fraction de la hauteur de la matrice, par application d'une couche isolante, exemple un vernis ou un ruban plastique ;

- On poursuit l'électrodéposition jusqu'à obtenir l'épaisseur désirée pour les parties non-amincies ;

- On élimine la matrice, par exemple dans une solution caustique.

L'épaisseur du dépôt est déterminée par l'intensité du courant et la durée d'application de celui-ci. Les métaux suivants peuvent être utilisés : le nickel, le titane, le niobium, le tantale et des alliages peuvent également être obtenus comme l'acier inoxydable, le Havar® (alliage à base de cobalt), l'Invar® ou le Kovar®. Dans le cas d'une cible tournante, le point de pénétration du faisceau dans le conteneur constitue un point chaud, qui se déplace en continu. Ce point est source de dilatations/contractions

thermiques, qui peuvent conduire à une fatigue du métal. Le choix d'un matériau à faible coefficient de dilatation, tel l'Invar® et le Kovar®, peut alors présenter un intérêt. On peut également déposer des métaux ou alliages différents au cours d'étapes successives d'électrodéposition, de manière à obtenir une première couche dans un matériau, et une ou plusieurs autres couches dans d'autres matériaux. On peut ainsi choisir le matériau

constituant la fraction mince en raison de sa résistance au faisceau, ou la couche en contact avec le matériau précurseur dans un matériau

présentant une compatibilité chimique avec le matériau précurseur. Le niobium peut avantageusement être utilisé pour la première couche, formant la paroi interne du conteneur, qui est en contact avec le matériau précurseur. En effet, il est connu que l'utilisation de niobium ne conduit pas à la contamination du radio-isotope produit par des radio-isotopes non désirés.

[0034] Le choix de l'épaisseur de la partie mince 130 est un élément important de l'invention. Dans le tableau ci-dessous, on a indiqué l'énergie résiduelle d'un faisceau de protons ayant une énergie respectivement de 7, 10, 15, 20, et 30 MeV après passage à travers une feuille de Nickel de diverses épaisseurs. On voit que lorsque la feuille a une épaisseur de 5 μιτι, la perte d'énergie des protons est négligeable, à savoir, mois de 3% à 7 MeV, et moins de 0,2 % à 30 MeV. Par contre, à 100 μιτι, et faible énergie, la perte dans la feuille est substantielle. Il est nécessaire alors de recourir à un accélérateur à plus haute énergie et donc plus coûteux. Il est connu que le rendement de production du ¹⁸F à partir d'H₂ ¹⁸O par réaction (p,n) est pratiquement nul lorsque les protons ont une énergie inférieure à 3MeV. Pour obtenir un rendement supérieur à 60mCi^A, il est nécessaire d'utiliser des protons de 6 MeV au moins. Les valeurs d'épaisseur indiquées en gras dans le tableau ci-dessous, sont donc les épaisseurs maximums préférées, en fonction de l'énergie du faisceau disponible. Si l'on souhaite un

rendement encore supérieur à 60mCi^A, il faut réduire encore l'épaisseur de la fraction mince. NICKEL E incidente <MeV>

Epaisseur

Feuille 7 10 15 20 30

<μιη> E transmise <MeV>

5 6,84 9,87 14,91 19,92 29,94

10 6,67 9,74 14,81 19,85 29,89

20 6,32 9,48 14,62 19,70 29,78

40 5,59 8,95 14,24 19,39 29,55

60 4,77 8,38 13,85 19,07 29,33

80 3,86 7,80 13,43 18,76 29,10

100 2,75 7,16 13,01 18,44 28,86

200 arrêt 3,00 10,79 16,75 27,72

Le choix d'une paroi plus mince, par exemple inférieure ou égale à 100 μιτι, permet de limiter la production de chaleur lors de la traversée du faisceau. Le tableau ci-dessus guide le choix de l'épaisseur lorsque le matériau choisi est le nickel. D'autres métaux, tels le niobium, le titane, ou le Havar®, ont une transparence légèrement plus grande et donneront des résultats meilleurs.

[0035] La Fig. 3 est une vue éclatée et en perspective cavalière de la partie inférieure d'un ensemble de cible suivant l'invention et montre comment le conteneur 100 est agencé à un tube de support 200. Le tube présente une partie filetée mâle 220. Une bague 300 présente une partie filetée femelle correspondante 310. La bague vient recouvrir la partie supérieure 1 10 du conteneur 100 et l'appliquer contre la partie inférieure du tube de support 200. Au moins la fraction de paroi mince 130 du conteneur 100 émerge alors de l'ensemble ainsi formé. Le tube support 200 et la bague 300 peuvent comporter des méplats 210, 320 qui permettent alors à un opérateur d'assembler et désassembler l'ensemble très rapidement au moyen de deux clés plates. Le tube de support 200 et la bague 300 peuvent être réalisés par exemple en acier inoxydable. D'autres moyens

d'assemblages mécaniques peuvent également être utilisés sans sortir du cadre de l'invention, tels que des colliers de serrage à verrouillage rapide. Dans un mode préféré de l'invention, la partie inférieure du tube de support 200 comporte une extrémité conique 230 congruente à la partie conique 1 10 du conteneur 100, elle-même congruente une extrémité conique 330 de la bague 300. Dans ce mode de réalisation, une excellente étanchéité peut être obtenue sans devoir recourir à un joint : l'étanchéité est assurée par le contact métal sur métal.

[0036] La Fig. 4 est une vue en coupe de la partie inférieure d'un ensemble de cible suivant l'invention. Outre les éléments déjà décrits en relation avec la Fig. 3, on y a représente l'ensemble "doigt de gant" 400 qui a pour double fonction d'assurer le refroidissement du matériau précurseur contenu dans le conteneur et qui refroidit à son tour le conteneur, et de permettre le chargement ou le déchargement du matériau précurseur dans le conteneur. Un tube de refroidissement 410 fermé à son extrémité inférieure peut être inséré dans le tube de support 200 et aboutir dans le conteneur 100. Dans un exemple de réalisation, le conteneur 1 00 présente un diamètre interne de 10 mm, et une hauteur de 10 mm, le tube de refroidissement 410 un diamètre externe de 8 mm, la chambre d'irradiation 440 présentant un volume utile de d'approximativement 350 mm³. Un tube intermédiaire 420, ouvert à son extrémité inférieure 425, et de diamètre inférieur à celui du tube de refroidissement est inséré dans celui-ci. On peut ainsi faire circuler un liquide de refroidissement tel que de l'eau dans l'espace compris entre ce tube de refroidissement 410 et ce tube intérieur 420. Les flèches A représentent l'entrée de liquide de refroidissement et les flèches B la sortie de liquide de refroidissement. Les sens de circulation A et B peuvent être inversés. La surface d'échange thermique étant importante et répartie uniformément, cet agencement permet un excellent refroidissement. Dans le cas où l'ensemble de cible permet la rotation de l'ensemble constitué par le conteneur 100, le tube de support 200 et la bague 300, l'ensemble « doigt de gant » 400 reste fixe. Le mouvement relatif de ces deux ensembles produit un brassage qui améliore encore le refroidissement, en induisant une convection forcée. Un tube capillaire 430, placé axialement à l'intérieur du tube intermédiaire 420, et traversant de manière étanche l'extrémité inférieure du tube de refroidissement 410 pour aboutir dans l'espace compris entre le conteneur 100 et le tube de refroidissement 410 permet le chargement et le déchargement du matériau précurseur comme indiqué par la flèche bidirectionnelle C. On a représenté en vue agrandie comment la partie conique 1 10 du conteneur est enserrée entre l'extrémité conique de la bague 330 et l'extrémité conique du tube de support 230, assurant ainsi l'étanchéité sans utilisation d'un joint.

[0037] Que l'ensemble de cible de l'invention soit utilisé comme cible interne ou comme cible externe, il est avantageux de pouvoir la mettre en rotation. On peut soit lui donner successivement des orientations différentes, par exemple, une rotation de 10° pour chaque utilisation, soit de manière préférée, assurer une rotation continue du conteneur 100 au cours de l'irradiation. On peut ainsi faire en sorte que toute la périphérie de la fraction de paroi mince soit traversée par le faisceau, ce qui assure une meilleure répartition de la production de chaleur sur une plus grande surface. En outre, dans le cas d'une cible liquide, la rotation induit un brassage du matériau précurseur, ce qui améliore le refroidissement par convection. La Fig. 5 est une vue en coupe axiale et en perspective de la partie supérieure 500 d'un ensemble de cible suivant l'invention, dans un mode de réalisation

permettant la mise en rotation du conteneur 100. Le conteneur 100 (non représenté sur la figure) et le tube de support 200 sont agencés dans le rotor 570 d'un moteur électrique. Le stator 560 est solidaire d'un boîtier de support 510 qui est fixe. Le maintien et l'étanchéité sont assurés par un palier-joint présentant une partie fixe 540 et une partie tournante 542. Ce palier-joint peut comporter des roulements à billes 550 et 550'. Ce joint peut être par exemple un joint ferrofluidique tels que ceux fournis par la société Rigaku. La tête de distribution du doigt de gant 400 émerge à la partie supérieure de l'ensemble de cible et donne accès aux orifices d'entrée ou de sortie 452, 454 de liquide de refroidissement.et 430 remplissage / vidange du matériau précurseur. Il peut y avoir deux tubes pour entrée et sortie séparées.

[0038] On a représenté aux Figs 6a et 6b un cyclotron 700 dans lequel un ensemble de cible suivant l'invention est disposé. La partie supérieur 500 émerge de la face supérieure du cyclotron 700. Le tube de support 200 a une longueur telle que le conteneur 701 se situe dans le plan médian du cyclotron, la fraction mince de celui-ci étant exposée au faisceau, comme montré à la vue de détail 6c. Lorsque l'ensemble de cible de l'invention est utilisé en cible externe, il peut être disposé à l'extrémité de la ligne de faisceau, et recevoir celui-ci radialement. On peut également réaliser un conteneur dont la partie mince se situe sur la base comme les conteneurs 907 et 909 représentés à la fig.9 et orienter le faisceau vers cette base, parallèlement à l'axe de symétrie du conteneur.

[0039] Certains précurseurs de radio-isotopes, tels le H₂ ¹⁸O, sont précieux et coûteux. Par ailleurs, il est parfois avantageux de pouvoir faire la synthèse radiochimique à partir d'un produit concentré. Il est donc

avantageux de minimiser la quantité à mettre en œuvre. A cette fin, on a conçu un mode préféré de l'invention représenté aux Figs 7a et 7b dans lequel le volume de la chambre est encore plus réduit.. La Fig. 7a est une vue en perspective cavalière de l'extrémité inférieure d'une tête de refroidissement 800 d'un doigt de gant de ce mode préféré. Ce tube présente une face 801 ayant un profil optimisé comme discuté ci-après. Les orifices 802 d'entrée/sortie du liquide de refroidissement permettent de faire circuler le liquide de refroidissement à l'intérieur de la tête de refroidissement 800. Dans cet exemple, il y a deux tubes parallèles d'entrée et de sortie, mais il pourrait n'y en avoir qu'un seul comme dans l'exemple de la Fig.4. Les orifices d'entrée/sortie du liquide précurseur 803 débouchent en dessous de l'extrémité inférieure de la tête de refroidissement 800 et permettent d'accéder à l'espace compris entre le conteneur et la tête de refroidissement 800. Des encoches ou des rainures 804 peuvent être prévues pour le placement de sondes de température par exemple des thermocouples. La Fig. 7b est une vue du dessus d'une coupe perpendiculaire à l'axe de cette tête de refroidissement 800 en position dans un conteneur 860. Comme on le voit sur cette coupe, la tête de refroidissement 800 présente sur une partie de sa périphérie, un renfoncement 851 , qui donne au faisceau incident, représenté par les flèches F, un parcours 852 plus important dans le liquide précurseur, alors que l'espace entre la tête de refroidissement 800 et le conteneur 860 est plus réduit là où il n'y a pas de faisceau incident. La longueur de ce parcours est déterminée pour que le faisceau puisse déposer toute son énergie utile dans le matériau précurseur. Cet agencement présente les avantages suivants : réduction du volume de précurseur nécessaire ; maximisation du refroidissement, due à une épaisseur de liquide minimale ; utilisation de toute l'énergie utile (par exemple l'énergie supérieure à 4 MeV pour des protons dans H₂ ¹⁸0) des particules du faisceau dans le précurseur. Les thermocouples 805 permettent un contrôle en temps réel de la température la cible. Dans le mode de réalisation d'une cible tournante, le conteneur 860 est en rotation, alors que la tête de refroidissement 800 est fixe, ce qui favorise la brassage du liquide précurseur, et l'échange

thermique. Dans cet exemple, le diamètre intérieur du conteneur 860 est de 10 mm, le diamètre extérieur de la tête de refroidissement est de 9,5 mm, et le volume utile de la chambre est de 100 mm³.

[0040] La Fig. 9 représente des vues en coupe d'une pluralité de modes de réalisation de conteneurs suivant l'invention. On a représenté par la flèche X la direction du faisceau incident. La flèche X indique également la position de la paroi mince. Les coupes sont limitées à la section faciale des solides de manière à faciliter la représentation des parois minces.

Le conteneur 901 , à symétrie de révolution, cylindrique, et extrémité supérieure de forme conique, constitue un des modes préférés de l'invention. Le conteneur 902, à symétrie de révolution, présente deux extrémités ouvertes, toutes deux de forme conique.

Les conteneurs 903 et 904 sont semblables au conteneur 901 , si ce n'est qu'ils présentent une extrémité ouverte avec bord plan et une extrémité ouverte avec bord cylindrique, respectivement.

Le conteneur 905 est semblable au conteneur 901 , si ce n'est qu'il présente une forme de "tonneau"

Le conteneur 906 est semblable au conteneur 901 , si ce n'est qu'il présente une forme hyperboloïde à une nappe.

Le conteneur 907 est semblable au conteneur 901 , si ce n'est qu'il présente une paroi mince sur l'extrémité fermée. Il permet ainsi une pénétration axiale du faisceau.

Le conteneur 908, à la différence des autres conteneurs représentés, ne présente pas de symétrie de révolution, mais une section carrée ou rectangulaire, la paroi mince pouvant s'étendre sur une partie de deux ou trois faces. Ce conteneur est également représenté en perspective cavalière. Le conteneur 910 est semblable au conteneur 901 , si ce n'est qu'il présente un diamètre plus grand, par exemple 50 mm, et un fond plat.

Le conteneur 909 est semblable au conteneur 910, si ce n'est que la partie mince est aménagée en couronne sur le fond plat et permet une pénétration axiale du faisceau. Ce conteneur peut avantageusement être utilisé dans une cible externe, dans laquelle le faisceau incident est parallèle à l'axe de rotation, comme représenté par la flèche X.

En cas d'utilisation en cible externe, les cibles 901 à 907 peuvent être disposées de telle sorte que le faisceau pénètre radialement dans la cible.

Avantages de l'invention

[0041] Le conteneur 100 suivant l'invention présente l'avantage d'être d'un seul tenant, c'est-à-dire ne nécessitant pas de moyen d'assemblage, ni de travail de montage ou de démontage. La fraction mince 130 du conteneur 100 constitue en quelque sorte une fenêtre intégrée au conteneur 100. La cible et le conteneur 100 suivant l'invention permettent un démontage et un remontage aisé. L'opérateur peut agir rapidement et peut donc limiter son exposition au rayonnement. Le conteneur de l'invention requiert peu de matière. Il est donc peut coûteux et constitue peu de déchet lorsqu'il doit être éliminé. L'ensemble de cible suivant l'invention peut accessoirement servir d'arrêt de faisceau, par exemple lors de la mise au point d'un accélérateur.

[0042] La présente invention a été décrite en relation avec des modes de réalisations spécifiques, qui ont une valeur purement illustrative et ne doivent pas être considérés comme limitatifs. D'une manière générale, il apparaîtra évident pour l'homme du métier que la présente invention n'est pas limitée aux exemples illustrés et/ou décrits ci-dessus. La présence de numéros de référence aux dessins ne peut être considérée comme limitative, y compris lorsque ces numéros sont indiqués dans les revendications.

L'usage des verbes « comprendre », « inclure », « comporter », ou toute autre variante, ainsi que leurs conjugaisons, ne peut en aucune façon exclure la présence d'éléments autres que ceux mentionnés. L'usage de l'article indéfini « un », « une », ou de l'article défini « le », « la » ou « », pour introduire un élément n'exclut pas la présence d'une pluralité de ces éléments. L'utilisation des mots haut/bas inférieur/supérieur est à

comprendre comme étant relatifs à l'orientation des composants représentés sur les dessins. Bien que les exemples décrits se rapportent à la production de ¹⁸F par irradiation par un faisceau de protons d'un matériau cible contenant de l'eau enrichie en ¹⁸0, l'invention peut s'appliquer à d'autres précurseurs liquides, tels que l'eau ordinaire H₂ ¹⁶0 qui produit ¹³N lors de l'irradiation par des protons, ou gazeux tels que ¹⁴N₂, pour l'obtention de ¹¹C. On peut également appliquer l'invention à des matériaux précurseurs pulvérulents ou des poudres en suspension dans un liquide et formant des boues. Enfin, l'invention s'applique également au cas d'un matériau précurseur tel que le ¹¹ B₂O₃, qui produit du ¹¹C par réaction (p,n) et forme du ¹¹CO₂ que l'on peut recueillir. D'autres particules peuvent être utilisées, tels les deutons et les particules alpha. De même, la cible suivant l'invention peut s'utiliser, la chambre du conteneur étant à la pression atmosphérique, ou la chambre étant maintenue sous pression.

Claims

Revendications

1. Conteneur (100, 901 , 902, 903, 904, 905 ,906, 907, 908, 909, 910) pour la production de radio-isotopes par irradiation d'un matériau précurseur caractérisé en ce qu'il est constitué d'une enveloppe métallique d'un seul tenant, la paroi de ladite enveloppe présentant une fraction mince (130), d'une épaisseur comprise entre 5 et 100 μιτι, le solde présentant une épaisseur supérieure à 100 μιτι.

2. Conteneur (100, 901 , 902, 903, 904, 905, 906, 907, 909, 910) suivant la revendication 1 caractérisé en ce que ladite enveloppe présente une symétrie de révolution, ladite fraction mince s'étendant sur une fraction de la hauteur de l'enveloppe.

3. Conteneur (100, 901 , 902, 905, 906, 907, 908, 909, 910) suivant l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce qu'il comporte au moins une extrémité présentant une forme conique, la base du cône étant orientée vers l'extérieur du conteneur.

4. Conteneur (100, 901 , 903, 904, 905, 907, 908, 909, 910) suivant l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce qu'une extrémité de ladite enveloppe est refermée.

5. Conteneur (100, 901 , 902, 903, 904, 905, 906, 907, 908, 909, 910)

suivant l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce que ladite fraction mince présente un diamètre extérieur compris entre 4 mm et 100 mm.

6. Conteneur (100, 901 , 902, 903, 904, 905, 906, 907, 908, 909, 910)

suivant l'une quelconque des revendications précédentes caractérisé en ce qu'il est constitué, au moins pour partie, d'au moins un des métaux sélectionnés parmi le nickel, le titane, le niobium, le tantale, le fer, le chrome, le cobalt et les aciers inoxydables.

7. Procédé d'obtention d'un conteneur (100, 901 , 902, 903, 904, 905, 906, 907, 908, 909, 910) suivant l'une quelconque des revendications 1 à 6 caractérisé en ce qu'il comporte les étapes de :

- fournir une matrice ; - electrodéposer sur la matrice une épaisseur d'un matériau métallique, jusqu' obtention d'une première épaisseur comprise entre 5 μιτι et 100 μηη ;

- masquer une fraction de la surface de ladite matrice ;

- éliminer la matrice.

8. Procédé suivant la revendication 7 caractérisé en ce que la matrice est éliminée par dissolution.

9. Ensemble de cible pour la production de radio-isotopes comportant un conteneur (100, 901 , 902, 903, 904, 905 , 906, 907, 908, 909, 910) suivant l'une quelconque des revendications 1 à 6 et comportant un tube de support (200) comportant à une extrémité une partie filetée (220), et une bague (300) comportant un filetage intérieur (310) adapté, le tube de support (200) et la bague (300) étant configurés pour enserrer le conteneur.

10. Ensemble de cible suivant la revendication 9 caractérisé en ce que le conteneur (100, 901 , 902, 905, 906, 907, 908, 909, 910) présente une extrémité présentant une forme conique, la base du cône étant orientée vers l'extérieur du conteneur, en ce que le tube de support (200) présente une extrémité conique congruente à l'extrémité du conteneur, et en ce que la bague (300) présente une extrémité conique congruente à l'extrémité du conteneur.

11. Ensemble de cible suivant l'une quelconque des revendications 9 à 10 caractérisé en ce que le tube de support (200) et le conteneur sont montés en rotation autour d'un axe et que l'ensemble de cible comporte un moteur (560, 570) agencé pour mettre le tube de support (200) et le conteneur en rotation.

12. Ensemble de cible suivant l'une quelconque des revendications 9 à 1 1 caractérisé en ce qu'il comporte un tube de refroidissement (410) disposé à l'intérieur du conteneur, et agencé pour permettre la circulation d'un liquide de refroidissement.

13. Ensemble de cible suivant la revendication 12 caractérisé en ce que le tube de refroidissement (410) comporte à son extrémité une tête de refroidissement (800) qui présente sur une partie de sa périphérie susceptible de recevoir le faisceau, un renfoncement (851 ), qui donne au faisceau incident un parcours (852) plus important dans un liquide précurseur.

14. Utilisation de l'ensemble de cible suivant l'une quelconque des

revendications 9 à 13 comme cible interne à un cyclotron (700).

15. Utilisation de l'ensemble de cible suivant l'une quelconque des

revendications 9 à 13 comme cible externe.

16. Utilisation de l'ensemble de cible suivant l'une quelconque des

revendications 9 à 13 comme arrêt de faisceau.