WO2015110631A1 - Dispositif de mesure de quantite de beryllium dans un objet radioactif - Google Patents

Dispositif de mesure de quantite de beryllium dans un objet radioactif Download PDF

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WO2015110631A1
WO2015110631A1 PCT/EP2015/051484 EP2015051484W WO2015110631A1 WO 2015110631 A1 WO2015110631 A1 WO 2015110631A1 EP 2015051484 W EP2015051484 W EP 2015051484W WO 2015110631 A1 WO2015110631 A1 WO 2015110631A1
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WO
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neutrons
source
hollow cylinder
thermalizing
material capable
Prior art date
Application number
PCT/EP2015/051484
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Inventor
Cédric CARASCO
Bertrand Perot
Alain Mariani
Sébastien COLAS
Nicolas Saurel
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Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives
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Priority to US15/113,370 priority patent/US9915738B2/en
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Classifications

    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T1/00—Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
    • G01T1/16—Measuring radiation intensity
    • G01T1/167—Measuring radioactive content of objects, e.g. contamination
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T3/00—Measuring neutron radiation

Definitions

  • the invention relates to a device for measuring the amount of beryllium present in a radioactive object and, more particularly, in plutonium waste contained in powder form in containers.
  • Beryllium is a metal whose traceability is necessary in objects likely to contain it and, more particularly, in radioactive objects.
  • radiochemical analysis such as, for example, fluorometry (beryllium then forms a complex with a ligand which has fluorescence properties), laser-induced atomic emission spectrometry (emission of visible or ultraviolet radiation under the action of excitation), infrared spectrometry (beryllium is extracted under a chemical form whose infrared emission is measured by an infrared spectrometer), etc.
  • ⁇ gamma photons are bombarded on beryllium ( 9 Be).
  • a gamma photon of sufficient energy that interacts with a beryllium nucleus produces a photoneutron n.
  • the photoneutrons produced are then counted and the amount of beryllium is deduced from the counting information.
  • the document "Determination of Beryllium by Use of Photonuclear Activation Techniques" (A. Moussavi-Zarandi / Applied Radiation and Isotopes 66 (2008) page 158-161) discloses such a technique.
  • a sample of beryllium-containing material is irradiated with photons from a 124 Sb source.
  • the photoneutrons that result from this irradiation are counted and the neutron count leads to the determination of the amount of beryllium present in the sample.
  • a disadvantage of this technique is being intrusive and working on small samples.
  • the information on the amount of beryllium present in the object under study is therefore not representative in the case where the beryllium is not homogeneously distributed in a large object, for example an object of volume greater than one liter.
  • the object is radioactive, there is a strong neutron noise due to the radioactivity of the object which disturbs the measurement, such as the noise due to the neutron emission of plutonium (Pu).
  • the device of the invention does not have the drawbacks mentioned above.
  • the invention relates to a device for measuring the amount of beryllium in a radioactive object, the device comprising:
  • a hollow cylinder consisting of a part made of a material adapted to heat the neutrons emitted by the radioactive object and a metal part capable of attenuating the dose rate on the radioactive object, the piece of suitable material.
  • the metal part comprising a solid part inserted into a space corresponding to the wall fraction amputated of the piece made of a material suitable for thermalizing the neutrons and a recessed portion which extends the solid part and is housed inside the wall of the part made of a material capable of thermalizing the neutrons, in contact with the part made of a material suitable for thermalizing the neutrons,
  • a source of gamma radiation housed in a recess in the recessed part of the metal part
  • At least one neutron detector placed in the mass of the part made of a material suitable for thermalizing the neutrons.
  • the neutron detector is a helium gas counter 3.
  • the gamma radiation source is a point source.
  • the device further comprises means adapted to move the source along an axis substantially parallel to the axis of the hollow cylinder.
  • the gamma radiation source is a linear source fixed in the recess of the recessed part of the metal part and having an axis substantially parallel to the axis of the hollow cylinder.
  • the device comprises means capable of rotating the radioactive object.
  • the gamma radiation source is a source of 124 Sb.
  • the hollow cylinder is a hollow cylinder of revolution.
  • a plurality of neutron detectors are uniformly distributed in the piece of material capable of thermalizing the neutrons, at an equal distance from each other. a center of a circle defined by the circular straight section of the hollow cylinder of revolution.
  • the material capable of thermalizing neutrons is polyethylene.
  • the metal piece is a lead piece.
  • a distance separating, in the part made of material suitable for thermalizing neutrons, the metal part of a detector of neutrons is less than or equal to 5 cm and a distance which separates, in the part made of material suitable for thermalizing neutrons, a neutron detector of an outer surface which delimits the part made of material suitable for thermalizing neutrons is superior or equal to 2 cm.
  • the distance between the metal part of a neutron detector is less than or equal to 3 cm and the distance between a neutron detector and an outer surface which delimits the piece made of material capable of thermalizing neutrons is substantially between 2cm and 4cm.
  • the device of the invention is designed to minimize the disturbance caused by the neutron noise due to the radioactivity of the object.
  • the device of the invention is also able to determine and quantify the amount of beryllium present in a bulky object in which the beryllium is not distributed uniformly.
  • FIGS. 1A and 1B show a perspective view and a top view of a device for measuring the amount of beryllium in a radioactive object according to the invention
  • Figure 2 shows a sectional view of a simplified structure used to model the main components of the device of the invention
  • FIGS. 3A and 3B show a view from above and a view in longitudinal section of an improvement of the device for measuring the amount of beryllium in a radioactive object according to the invention.
  • Figures 1A and 1B show a perspective view and a top view of a device for measuring the amount of beryllium in a radioactive object, according to the preferred embodiment of the invention.
  • the device of the invention comprises:
  • a hollow cylindrical block formed of a piece 1 made of material capable of thermalizing the neutrons emitted by the radioactive object and of a metal part 2 able to attenuate the dose rate on the radioactive object and which is housed in the piece of material adapted to heat the neutrons, the radioactive object 5 being itself placed in the hollow of the hollow cylindrical block,
  • a source of gamma radiation 4 placed in a recess in the hollow part of the metal part 2 and which emits gamma radiation in the direction of the object to be studied, and
  • At least one neutron detector 3 placed in the body of the part 1 made of material adapted to heat the neutrons.
  • the material capable of thermalizing the neutrons is polyethylene, the metal part is a lead part and the neutron detector is a helium 3 gas meter ( 3 He).
  • the neutron detector is a helium 3 gas meter ( 3 He).
  • the material suitable for thermalizing the neutrons may be paraffin or water or graphite, etc.
  • the metal may be a metal other than lead, and - the neutron detector can be other than gaseous helium counter 3 (3 He) such as, for example, a gas meter boron deposit.
  • gaseous helium counter 3 (3 He) such as, for example, a gas meter boron deposit.
  • the polyethylene part 1 has a hollow cylinder shape amputated a wall fraction.
  • the lead part 2 comprises a solid part 2a inserted into the space corresponding to the amputated wall fraction of the piece of polyethylene 1 and a recessed part 2b which extends the solid part and is housed inside the wall of the polyethylene part 1, in contact with the polyethylene part.
  • a gamma radiation source 4 is housed in a recess in the recessed part of the lead part 2.
  • At least one neutron detector (eleven detectors are shown in FIG. 1B) is placed in the mass of the polyethylene part 1.
  • the purpose of the lead part 2 is to limit the dose rate at the level of the neutron detectors.
  • the lead piece has a thickness chosen for this purpose.
  • the dose rate limit is around 0.1 g / h gamma.
  • the lead part 2 also makes it possible to protect the operators from the irradiation of the gamma radiation source. For this protection, screens and / or exclusion zone to prohibit the approach of the device may also be considered.
  • the lead part 2 also has the advantage of limiting, if necessary, the rate of production of photoneutron parasites in elements other than beryllium such as, for example, the deuterium that is present in the polyethylene.
  • the source of gamma radiation 4 is a point or linear source.
  • the device of the invention preferably comprises means capable of ensuring a displacement along the axis of the cylinder.
  • the source is linear, it is fixed on the piece of lead, for example using a stainless steel tube placed in a notch of the lead piece.
  • the linear source is longer (for example twice as long) as the height of the object under study.
  • the device of the invention also comprises means capable of rotating the object studied around the axis of the hollow cylinder.
  • the device for the invention makes it possible to homogenise the irradiation of the object, thus minimizing the uncertainty that exists as to the distribution of beryllium in the object.
  • detectors 3 are preferably uniformly distributed, on the same circumference, in the polyethylene part 1 around the object 5.
  • the source of gamma radiation is preferably a source of 124 Sb.
  • the source of 124 Sb has a main radiation of 1691 keV which favors the following nuclear reaction:
  • the triggering threshold of this reaction is located at 1666 keV, without there being excitation of other elements likely to exist in the studied object, which have a threshold much higher than this level of energy.
  • the photoneutrons emitted in this nuclear reaction therefore have an energy of the order of 25keV (1691keV-1666keV).
  • the neutron detector (s) 3 count (s) the n neutrons that result from this nuclear reaction.
  • the counting of neutrons makes it possible to determine the quantity of beryllium that is present in the object, via a multiplication coefficient of calibration measured or calculated by numerical simulation.
  • the device of the invention advantageously makes it possible to favor the detection of photoneutrons with respect to the detection of neutrons emitted spontaneously by the measured object. This makes it possible to very substantially improve the signal-to-noise ratio and therefore the statistical accuracy on the net noise signal.
  • Neutrons that participate in neutron background noise result either from spontaneous fission with an average energy of neutrons emitted in the order of 2 MeV, or from a reaction ( ⁇ , ⁇ ) with an average energy of neutrons emitted greater than MeV, for example 4.2 MeV for the reaction 9 Be (a, n) in the presence of intense alpha emitters such as 238 Pu, 241 Am, etc.
  • the best signal-to-noise ratio performance is obtained by the judicious choice of the position of the neutron detectors in the thickness of the polyethylene part.
  • Figure 2 shows a sectional view of a simplified structure used to model the main components of the device of the invention.
  • the structure chosen for the modeling is a sphere of metal powder S of radius r surrounded by a succession of spherical layers, namely: a lead layer Ci of thickness e 0 , a first layer of polyethylene Ci of thickness ei, a layer of helium gas 3 C3 of thickness and a second layer of polyethylene C 4 of thickness e2.
  • the structure shown in FIG. 2 makes it possible to optimize the thicknesses of the polyethylene layers which are placed, in the device of the invention, in front of and behind the gaseous helium counters 3.
  • the radius r of the sphere S is equal to 4.3 cm and the thickness in the helium gas layer 3 is equal to 2.54 cm.
  • the lead layer Ci has a thickness e o chosen to limit the dose rate at the detectors, for example LCM. It is considered that the neutrons are emitted homogeneously in the sphere of metal powder. Two energy spectra are used for modeling, ie representative 25 keV neutron photoneutrons from the reactions ( ⁇ , n) Beryllium and a spectrum that corresponds to the spontaneous fission neutron 2 0 Pu which are a significant source of noise passive background.
  • Table 1 gives the values of the detection efficiency of the neutrons emitted by reaction (y, n) on beryllium as a function of the thicknesses ei and e2.
  • the neutron detection efficiency having a given energy spectrum is, by definition, the ratio between the number of detected shots and the number of neutrons emitted which present the energy spectrum.
  • the first row of Table 1 consists of different values of the thickness ei and the first column consists of different values of the thickness e2.
  • the detection efficiency is greater than 15%, which is very satisfactory.
  • the detection efficiency goes through a maximum when ei increases. This is due to two antagonistic effects: the slowing down (or thermalization) of the neutrons in the polyethylene which favors their detection by helium 3 and the absorption of the neutrons thermalised in this same polyethylene.
  • Table 2 shows the detection efficiency of spontaneous fission neutrons of 240 Pu as a function of the thicknesses ei and e2.
  • the thickness ei is also carried in the first row of the table and the thickness e2 in the first column, each intersection (ei, e2) giving the associated value of the detection efficiency.
  • Table 3 illustrates the ratio of the detection efficiencies given in Tables 1 and 2.
  • the thickness ei is carried on the first row of the table and the thickness e 2 is carried on the first column.
  • the ratio R of the detection efficiencies takes the highest values for the lowest thicknesses ei and e 2 .
  • the detection efficiency of the photoneutrons also takes, in these cases (small thicknesses ei and e 2 ), the lowest values (see Table 1).
  • the choice of the optimal thicknesses e 1 and e 2 is thus effected by a compromise between the value of the ratio R and the value of the detection efficiency of the photoneutrons.
  • a thickness ei equal to 1.5 cm and a thickness e 2 equal to 3 cm have been retained for the device shown in FIG. 1A and 1B.
  • the other dimensions of the device are:
  • Inner diameter dl of the hollow cylinder 10.6 cm
  • Thickness of the wall of the hollowed out piece of lead which is housed in contact with the polyethylene part 1 cm
  • Length of the linear source 25cm (the source being centered inside the hollow cylinder).
  • Diameter D of a neutron detector 2.54 cm
  • the structure of the invention makes it possible to implement an advantageously simple method of measuring the amount of beryllium which minimizes the noise due to the intrinsic neutron emission of the objects measured and leads to reliable and accurate results.
  • the beryllium quantity measurement method implemented with the device of the invention comprises a step of measuring the intrinsic neutron noise emitted by the radioactive object. This measurement is performed in the absence of a radiation source. The intrinsic noise is then subtracted from the measured signal in the presence of the radiation source. As is known to those skilled in the art, this subtraction of the intrinsic noise introduces a statistical uncertainty on the measured useful signal. Advantageously, this uncertainty is greatly reduced thanks to the device of the invention.
  • the device of the invention makes it possible to carry out passive neutron counting. It is then possible to measure the amount of plutonium that is present in the object.
  • a neutron coincidence measurement is generally necessary, in this case, to discriminate, in a manner known per se, the useful signal emitted by the plutonium during spontaneous fission reactions, the background noise due to the presence of alpha emitters, in particular. because of reactions (a, n) on light nuclei such as those of beryllium or oxygen.
  • This coincidence measurement requires, in a manner known per se, the presence of at least two neutron detectors and an electronics of treatment capable of managing coincidences.
  • the quasi-polyethylene cylinder 1 is then completely covered with cadmium plates 6 to limit, in a manner known per se, the lifetime of the neutrons in the detection device and thus promote the analysis of neutron coincidences (see FIGS. and 3B).
  • the detection efficiency of the latter remains advantageously sufficient (typically greater than 20% for the device shown in Figure 1) to allow for coincidence analysis.

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Abstract

L'invention concerne un dispositif de mesure de quantité de béryllium dans un objet radioactif (5), caractérisé en ce qu'il comprend: - un cylindre creux constitué d'une pièce en matériau apte à thermaliser des neutrons (1) et d'une pièce en métal apte à atténuer un débit de dose sur l'objet radioactif (2), la pièce en matériau apte à thermaliser des neutrons ayant une forme de cylindre creux amputé d'une fraction de paroi, la pièce en métal (2) comprenant une partie massive (2a) insérée dans un espace qui correspond à la fraction de paroi amputée de la pièce en matériau apte à thermaliser des neutrons et une partie évidée (2b) qui prolonge la partie massive et se loge à l'intérieur de la paroi de la pièce en matériau apte à thermaliser des neutrons, au contact de la pièce apte à thermaliser des neutrons, - une source de rayonnement gamma (4) logée dans un renfoncement de la partie évidée de la pièce en métal, et - au moins un détecteur de neutrons (3) placé dans la masse de la pièce faite en matériau apte à thermaliser des neutrons.

Description

DISPOSITIF DE MESURE
DE QUANTITE DE BERYLLIUM DANS UN OBJET RADIOACTIF
DESCRIPTION
Domaine technique et art antérieur
L'invention concerne un dispositif de mesure de quantité de béryllium présente dans un objet radioactif et, plus particulièrement, dans des déchets plutonifères contenus sous forme de poudre dans des containers.
Le béryllium est un métal dont la traçabilité est nécessaire dans les objets susceptibles d'en contenir et, plus particulièrement, dans les objets radioactifs.
A ce jour, différentes techniques sont connues pour mesurer la quantité de béryllium présente dans un objet.
Parmi ces techniques, certaines mettent en œuvre des méthodes d'analyse radiochimiques. Parmi ces techniques, il existe l'analyse par spectrométrie de masse couplée à un plasma inductif. L'analyse s'effectue alors exclusivement sur des échantillons gazeux. Pour un liquide, il est donc nécessaire d'effectuer une évaporation d'un échantillon de liquide. Pour un solide, il est nécessaire, tout d'abord, de dissoudre un échantillon solide pour former un échantillon liquide, par exemple à l'aide d'acide nitrique, puis de d'effecteur une évaporation de l'échantillon liquide. Il est également possible, dans le cas d'un solide, d'évaporer ponctuellement le solide en surface par application d'un faisceau laser. Dans tous les cas, une fois obtenu un échantillon gazeux, cet échantillon est transformé en plasma au moyen de décharges électriques. Des ions sont extraits du plasma et leur masse est déterminée par spectrométrie de masse.
D'autres techniques connues mettent en œuvre des méthodes d'analyse radiochimique comme, par exemple, la fluorométrie (le béryllium forme alors un complexe avec un ligand qui possède des propriétés de fluorescence), la spectrométrie d'émission atomique induite par laser (émission de rayonnement visible ou ultra-violet sous l'action d'une excitation), la spectrométrie infrarouge (le béryllium est extrait sous une forme chimique dont l'émission infrarouge est mesurée par un spectromètre infrarouge) , etc.
Toutes ces techniques sont intrusives et nécessitent des prélèvements d'échantillons sur l'objet étudié. Ce travail sur échantillons pose le problème de la représentativité des échantillons. En effet, dans le cas où l'objet à étudier n'est pas homogène (conteneur de déchets, contamination surfacique d'un objet de forme complexe avec des surfaces difficiles d'accès), les résultats de mesure sur échantillons ne sont pas représentatifs de la quantité réelle de béryllium contenue dans l'objet. Ceci est un inconvénient.
Par ailleurs, les techniques qui mettent en œuvre les méthodes d'analyse radiochimiques délivrent souvent des résultats de mesure très tardivement par rapport au moment où les mesures sont effectuées. Ce délai dans l'obtention des résultats de mesure est également un inconvénient.
D'autres techniques connues sont basées sur la réaction nucléaire suivante :
9Be + y -> 8Be + n
Des photons gamma γ sont bombardés sur du béryllium (9Be). Un photon gamma d'énergie suffisante qui interagit avec un noyau de béryllium produit un photoneutron n. Les photoneutrons produits sont alors comptés et la quantité de béryllium est déduite de l'information de comptage. Le document « Détermination of béryllium by use of photonuclear activation techniques » (A. Moussavi-Zarandi / Applied Radiation and Isotopes 66 (2008) page 158-161) divulgue une telle technique. Un échantillon de matière contenant du béryllium est irradié par des photons issus d'une source de 124Sb. Les photoneutrons qui résultent de cette irradiation sont comptés et le comptage des neutrons conduit à la détermination de la quantité de béryllium présente dans l'échantillon.
Un inconvénient de cette technique est le fait d'être intrusive et de travailler sur des échantillons de petite taille. L'information sur la quantité de béryllium présente dans l'objet étudié n'est donc pas représentative dans le cas où le béryllium n'est pas réparti de façon homogène dans un objet de grandes dimensions, par exemple un objet de volume supérieur à un litre. Par ailleurs, dans le cas où l'objet est radioactif, il existe un fort bruit neutronique dû à la radioactivité de l'objet qui perturbe la mesure, tel que le bruit du à l'émission neutronique du plutonium (Pu).
Le dispositif de l'invention ne présente pas les inconvénients mentionnés ci-dessus.
Exposé de l'invention
En effet, l'invention concerne un dispositif de mesure de quantité de béryllium dans un objet radioactif, le dispositif comprenant :
- un cylindre creux constitué d'une pièce faite d'un matériau apte à thermaliser les neutrons émis par l'objet radioactif et d'une pièce en métal apte à atténuer le débit de dose sur l'objet radioactif, la pièce en matériau apte à thermaliser les neutrons ayant une forme de cylindre creux amputé d'une fraction de paroi, la pièce en métal comprenant une partie massive insérée dans un espace qui correspond à la fraction de paroi amputée de la pièce faite d'un matériau apte à thermaliser les neutrons et une partie évidée qui prolonge la partie massive et se loge à l'intérieur de la paroi de la pièce faite d'un matériau apte à thermaliser les neutrons, au contact de la pièce faite d'un matériau apte à thermaliser les neutrons,
- une source de rayonnement gamma logée dans un renfoncement de la partie évidée de la pièce en métal, et
- au moins un détecteur de neutrons placé dans la masse de la pièce faite d'un matériau apte à thermaliser les neutrons.
Selon une caractéristique supplémentaire de l'invention, le détecteur de neutrons est un compteur gazeux à hélium 3.
Selon une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, la source de rayonnement gamma est une source ponctuelle.
Selon encore une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, dans le cas où la source de rayonnement est ponctuelle, le dispositif comprend, en outre, des moyens aptes à déplacer la source selon un axe sensiblement parallèle à l'axe du cylindre creux. Selon encore une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, la source de rayonnement gamma est une source linéaire fixée dans le renfoncement de la partie évidée de pièce en métal et ayant un axe sensiblement parallèle à l'axe du cylindre creux.
Selon encore une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, le dispositif comprend des moyens aptes à mettre l'objet radioactif en rotation.
Selon encore une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, la source de rayonnement gamma est une source de 124Sb.
Selon encore une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, le cylindre creux est un cylindre creux de révolution.
Selon encore une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, dans le cas où le cylindre creux est un cylindre creux de révolution, une pluralité de détecteurs de neutrons sont répartis uniformément dans la pièce en matériau apte à thermaliser les neutrons, à égale distance d'un centre d'un cercle défini par la section droite circulaire du cylindre creux de révolution.
Selon encore une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, le matériau apte à thermaliser les neutrons est du polyéthylène.
Selon encore une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, la pièce en métal est une pièce en plomb.
Selon encore une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, dans un plan de section droite perpendiculaire à l'axe du cylindre, une distance qui sépare, dans la pièce faite en matériau apte à thermaliser des neutrons, la pièce en métal d'un détecteur de neutrons est inférieure ou égale à 5 cm et une distance qui sépare, dans la pièce faite en matériau apte à thermaliser des neutrons, un détecteur de neutrons d'une surface extérieure qui délimite la pièce faite en matériau apte à thermaliser des neutrons est supérieure ou égale à 2 cm.
Selon encore une autre caractéristique supplémentaire de l'invention, la distance qui sépare la pièce en métal d'un détecteur de neutrons est inférieure ou égale à 3 cm et la distance qui sépare un détecteur de neutrons d'une surface extérieure qui délimite la pièce faite en matériau apte à thermaliser des neutrons est sensiblement comprise entre 2cm et 4cm.
Le dispositif de l'invention est conçu pour minimiser la perturbation apportée par le bruit neutronique dû à la radioactivité de l'objet.
De façon avantageuse, le dispositif de l'invention est également apte à déterminer et à quantifier la quantité de béryllium présente dans un objet volumineux dans lequel le béryllium n'est pas réparti uniformément.
Brève description des figures
D'autres caractéristiques et avantages de l'invention apparaîtront à la lecture de la description qui va suivre, faite en référence aux figures jointes, parmi lesquelles :
Les figures 1A et 1B représentent une vue en perspective et une vue de dessus d'un dispositif de mesure de quantité de béryllium dans un objet radioactif selon l'invention ;
La figure 2 représente une vue en coupe d'une structure simplifiée utilisée pour modéliser les principaux éléments constitutifs du dispositif de l'invention ;
Les figures 3A et 3B représentent une vue de dessus et une vue en coupe longitudinale d'un perfectionnement du dispositif de mesure de quantité de béryllium dans un objet radioactif selon l'invention.
Exposé détaillé de modes de réalisation particuliers de l'invention
Les figures 1A et 1B représentent une vue en perspective et une vue de dessus d'un dispositif de mesure de quantité de béryllium dans un objet radioactif, selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention.
Le dispositif de l'invention comprend :
- un bloc cylindrique creux formé d'une pièce 1 en matériau apte à thermaliser les neutrons émis par l'objet radioactif et d'une pièce en métal 2 apte à atténuer le débit de dose sur l'objet radioactif et qui se loge dans la pièce en matériau apte à thermaliser les neutrons, l'objet radioactif 5 étant lui-même placé dans le creux du bloc cylindrique creux,
- une source de rayonnement gamma 4 placée dans un renfoncement de la partie creuse de la pièce en métal 2 et qui émet un rayonnement gamma en direction de l'objet à étudier, et
- au moins un détecteur de neutrons 3 placé dans le corps de la pièce 1 faite en matériau apte à thermaliser les neutrons.
Selon le mode de réalisation préférentiel de l'invention, le matériau apte à thermaliser les neutrons est du polyéthylène, la pièce en métal est une pièce en plomb et le détecteur de neutrons est un compteur gazeux à hélium 3 (3He). Toutefois, selon d'autres modes de réalisation de l'invention :
le matériau apte à thermaliser les neutrons peut être la paraffine ou l'eau ou le graphite, etc.,
le métal peut être un autre métal que le plomb, et - le détecteur de neutrons peut être autre qu'un compteur gazeux à hélium 3 (3He) tel que, par exemple, un compteur gazeux à dépôt de bore.
La pièce en polyéthylène 1 a une forme de cylindre creux amputé d'une fraction de paroi. La pièce en plomb 2 comprend une partie massive 2a insérée dans l'espace qui correspond à la fraction de paroi amputée de la pièce de polyéthylène 1 et une partie évidée 2b qui prolonge la partie massive et se loge à l'intérieur de la paroi de la pièce en polyéthylène 1, au contact de la pièce en polyéthylène. Une source de rayonnement gamma 4 est logée dans un renfoncement de la partie évidée de la pièce en plomb 2. Au moins un détecteur de neutrons (onze détecteurs sont représentés sur la figure 1B) est placé dans la masse de la pièce en polyéthylène 1.
La pièce en plomb 2 a pour fonction de limiter le débit de dose au niveau des détecteurs de neutrons. La pièce en plomb a une épaisseur choisie à cette fin. Pour des compteurs gazeux à hélium 3, par exemple, la limite du débit de dose se situe aux environs de 0,lmGy/h gamma. La pièce en plomb 2 permet également de protéger les opérateurs de l'irradiation de la source de rayonnement gamma. Pour cette protection, des écrans et/ou une zone d'exclusion destinée à interdire l'approche du dispositif pourront également être envisagés. La pièce en plomb 2 présente également l'avantage de limiter, si nécessaire, le taux de production de photoneutrons parasites dans d'autres éléments que le béryllium tels que, par exemple, le deutérium qui est présent dans le polyéthylène.
La source de rayonnement gamma 4 est une source ponctuelle ou linéaire. Lorsque la source est ponctuelle, le dispositif de l'invention comprend préférentiellement des moyens aptes à en assurer un déplacement selon l'axe du cylindre. Lorsque la source est linéaire, elle est fixée sur la pièce de plomb, par exemple à l'aide d'un tube en inox placé dans une encoche de la pièce de plomb. De façon préférentielle, la source linéaire est plus longue (par exemple deux fois plus longue) que la hauteur de l'objet étudié. Selon un mode de réalisation particulier de l'invention, le dispositif de l'invention comprend également des moyens aptes à mettre en rotation l'objet étudié autour de l'axe du cylindre creux.
Grâce à la présence d'une source de rayonnement gamma ponctuelle mobile ou d'une source de rayonnement gamma linéaire et, dans le mode de réalisation particulier mentionné ci-dessus, de moyens aptes à mettre en rotation l'objet étudié, le dispositif de l'invention permet d'homogénéiser l'irradiation de l'objet, minimisant ainsi l'incertitude qui existe quant à la répartition du béryllium dans l'objet.
Lorsque plusieurs détecteurs 3 sont utilisés, comme cela est représenté sur les figures, ils sont préférentiellement répartis uniformément, sur une même circonférence, dans la pièce de polyéthylène 1 autour de l'objet 5.
La source de rayonnement gamma est préférentiellement une source de 124Sb. Avantageusement, la source de 124Sb a un rayonnement principal de 1691 keV qui favorise la réaction nucléaire suivante :
9Be + y - 8Be + n.
Le seuil de déclenchement de cette réaction est situé à 1666 keV, sans qu'il y ait excitation d'autres éléments susceptibles d'exister dans l'objet étudié, lesquels présentent un seuil largement supérieur à ce niveau d'énergie. Les photoneutrons émis dans cette réaction nucléaire ont donc une énergie de l'ordre de 25keV (1691keV- 1666keV).
Le (Les) détecteur(s) de neutrons 3 compte(nt) les neutrons n qui résultent de cette réaction nucléaire. De façon connue en soi, le comptage des neutrons permet de déterminer la quantité de béryllium qui est présente dans l'objet, via un coefficient multiplicatif d'étalonnage mesuré ou calculé par simulation numérique.
Le dispositif de l'invention permet avantageusement de privilégier la détection des photoneutrons par rapport à la détection des neutrons émis spontanément par l'objet mesuré. Cela permet d'améliorer très sensiblement le rapport signal sur bruit et donc la précision statistique sur le signal net de bruit de fond.
Les neutrons qui participent au bruit de fond neutronique résultent soit d'une fission spontanée avec une énergie moyenne des neutrons émis de l'ordre de 2 MeV, soit d'une réaction (α,η) avec une énergie moyenne des neutrons émis supérieure au MeV, par exemple de 4,2 MeV pour la réaction 9Be(a,n) en présence d'intenses émetteurs alpha comme le 238Pu, le 241Am, etc.
Les meilleures performances de rapport signal sur bruit sont obtenues par le choix judicieux de la position des détecteurs de neutrons dans l'épaisseur de la pièce de polyéthylène.
La figure 2 représente une vue en coupe d'une structure simplifiée utilisée pour modéliser les principaux éléments constitutifs du dispositif de l'invention.
La structure choisie pour la modélisation est une sphère de poudre métallique S de rayon r entourée d'une succession de couches sphériques, à savoir : une couche de plomb Ci d'épaisseur e0, une première couche de polyéthylène Ci d'épaisseur ei, une couche de gaz hélium 3 C3 d'épaisseur et une deuxième couche de polyéthylène C4 d'épaisseur e2. Avantageusement, la structure représentée en figure 2 permet d'optimiser les épaisseurs des couches de polyéthylène qui sont placées, dans le dispositif de l'invention, devant et derrière les compteurs gazeux à hélium 3. Le rayon r de la sphère S est égal à 4,3cm et l'épaisseur en de la couche de gaz à hélium 3 est égale à 2,54cm. Comme cela a déjà été mentionné précédemment, la couche de plomb Ci a une épaisseur eo choisie pour limiter le débit de dose au niveau des détecteurs, par exemple lcm. Il est considéré que les neutrons sont émis de façon homogène dans la sphère de poudre métallique. Deux spectres énergétiques sont utilisés pour la modélisation, à savoir des neutrons de 25keV représentatifs des photoneutrons issus des réactions (γ, n) sur le béryllium et un spectre qui correspond aux neutrons de fission spontanée du 2 0Pu qui constituent une source significative de bruit de fond passif.
Le tableau 1 ci-dessous donne les valeurs de l'efficacité de détection des neutrons émis par réaction (y, n) sur le béryllium en fonction des épaisseurs ei et e2. Comme cela est connu de l'homme de l'art, l'efficacité de détection de neutrons ayant un spectre énergétique donné est, par définition, le rapport entre le nombre de coups détectés et le nombre de neutrons émis qui présentent le spectre énergétique.
Figure imgf000011_0001
Tableau 1
La première ligne du tableau 1 est constituée de différentes valeurs de l'épaisseur ei et la première colonne est constituée de différentes valeurs de l'épaisseur e2. A chaque intersection (ei, e2) est associée la valeur d'efficacité de détection correspondante. Il ressort du tableau 1 que, quelles que soient les valeurs de ei et e2, l'efficacité de détection est supérieure à 15%, ce qui est très satisfaisant. On remarque également que, pour une valeur de fixée, l'efficacité de détection passe par un maximum quand ei augmente. Ceci est dû à deux effets antagonistes : le ralentissement (ou thermalisation) des neutrons dans le polyéthylène qui favorise leur détection par l'hélium 3 et l'absorption des neutrons thermalisés dans ce même polyéthylène. Par ailleurs, pour une valeur de ei fixée, on remarque que l'efficacité de détection augmente puis atteint une valeur asymptotique lorsque ei augmente. Ceci est dû au fait que le polyéthylène situé derrière l'hélium 3 joue un rôle de réflecteur pour les plus faibles valeurs d'épaisseur e2, ce rôle de réflecteur n'étant plus tenu au-delà d'une certaine épaisseur, les neutrons étant alors absorbés et ne pouvant plus revenir jusqu'aux compteurs à l'hélium 3.
De même, le tableau 2 ci-dessous représente l'efficacité de détection des neutrons de fission spontanée du 240Pu en fonction des épaisseurs ei et e2. L'épaisseur ei est également portée dans la première ligne du tableau et l'épaisseur e2 dans la première colonne, chaque intersection (ei, e2) donnant la valeur associée de l'efficacité de détection.
Figure imgf000012_0001
Tableau 2 On constate que, pour une épaisseur e2 fixée, l'efficacité de détection augmente avec l'épaisseur ei, la plage de variation de l'épaisseur ei étudiée (située entre 0 et 5 cm) ne permettant toutefois pas d'observer le maximum d'efficacité qui est observé avec les photoneutrons (cf. tableau 1). Ceci est dû à l'énergie plus élevée des neutrons de fission spontanée du 240Pu : l'optimum d'efficacité de détection est alors obtenu pour une épaisseur ei supérieure à 5 cm. Si on fixe l'épaisseur ei, on observe comme précédemment (cf. tableau 1) une augmentation puis une saturation de l'efficacité de détection lorsque l'épaisseur e2 augmente.
Compte tenu de la bonne sensibilité de détection du dispositif de l'invention, il est avantageusement possible de sacrifier en partie le rendement de détection des seuls photoneutrons et de privilégier le rapport entre le rendement de détection des photoneutrons et le rendement de détection des neutrons de fission spontanée.
Le tableau 3 ci-dessous illustre le rapport des efficacités de détection qui sont données dans les tableaux 1 et 2.
L'épaisseur ei est portée sur la première ligne du tableau et l'épaisseur e2 est portée sur la première colonne.
A chaque intersection (ei, e2) est associée une valeur du rapport des efficacités de détection.
e2 \ ei
(cm) 0 1 2 3 4 5
2 5.005 3.950 3.133 2.625 2.017 1.648
4 2.987 2.673 2.357 2.002 1.682 1.414
6 2.425 2.280 2.087 1.823 1.558 1.323
8 2.224 2.134 1.988 1.756 1.510 1.290
10 2.147 2.080 1.951 1.730 1.492 1.277
12 2.117 2.060 1.935 1.719 1.486 1.273
14 2.107 2.052 1.930 1.715 1.483 1.271
16 2.101 2.050 1.928 1.714 1.483 1.271
18 2.098 2.046 1.926 1.714 1.483 1.271
20 2.097 2.046 1.926 1.713 1.482 1.270
22 2.095 2.047 1.925 1.713 1.483 1.270
Tableau 3
Il apparaît, sur le tableau 3, que le rapport R des efficacités de détection prend les valeurs les plus élevées pour les plus faibles épaisseurs ei et e2. Par contre, l'efficacité de détection des photoneutrons prend aussi, dans ces cas (faibles épaisseurs ei et e2), les valeurs les plus faibles (cf. tableau 1). Le choix des épaisseurs optimales ei et e2 s'effectue ainsi par un compromis entre la valeur du rapport R et la valeur de l'efficacité de détection des photoneutrons.
Il faut également noter qu'en l'absence de polyéthylène (cas non représenté dans les tableaux 1-3 et pour lequel les deux épaisseurs ei et e2 sont nulles), l'efficacité de détection deviendrait beaucoup trop faible (typiquement inférieure à 1%) pour qu'une mesure de quantité de béryllium soit envisageable.
A titre d'exemple non limitatif, une épaisseur ei égale à 1,5cm et une épaisseur e2 égale à 3cm ont été retenues pour le dispositif présenté en Fig. 1A et 1B. Pour cet exemple, les autres dimensions du dispositif sont :
Hauteur H du cylindre creux : 30cm,
Diamètre intérieur dl du cylindre creux : 10,6cm, Epaisseur de la paroi de la pièce évidée en plomb qui est logée au contact de la pièce en polyéthylène : 1cm,
Longueur de la source linéaire : 25cm (la source étant centrée à l'intérieur du cylindre creux).
Diamètre D d'un détecteur de neutrons : 2,54 cm,
Hauteur d'un détecteur de neutrons rempli en gaz hélium 3 ayant une pression de 4 bars : 25cm,
Hauteur de l'objet étudié : 11cm (l'objet étant centré dans le cylindre creux).
La structure de l'invention permet de mettre en œuvre un procédé de mesure de quantité de béryllium avantageusement simple qui minimise le bruit dû à l'émission neutronique intrinsèque des objets mesurés et conduit à des résultats fiables et précis.
De façon connue en soi, le procédé de mesure de quantité de béryllium mis en œuvre avec le dispositif de l'invention comprend une étape de mesure du bruit neutronique intrinsèque émis par l'objet radioactif. Cette mesure est effectuée en l'absence de source de rayonnement. Le bruit intrinsèque est ensuite soustrait du signal mesuré en présence de la source de rayonnement. Comme cela est connu de l'homme de l'art, cette soustraction du bruit intrinsèque introduit une incertitude statistique sur le signal utile mesuré. De façon avantageuse, cette incertitude est fortement diminuée grâce au dispositif de l'invention.
De façon avantageuse également, en l'absence de source de rayonnement gamma, le dispositif de l'invention permet d'effectuer un comptage neutronique passif. Il est alors possible de mesurer la quantité de plutonium qui est présente dans l'objet. Une mesure de coïncidences neutroniques est généralement nécessaire, dans ce cas, pour discriminer, de façon connue en soi, le signal utile émis par le plutonium lors de réactions de fission spontanée, du bruit de fond dû à la présence d'émetteurs alpha, en raison de réactions (a, n) sur des noyaux légers comme ceux du béryllium ou de l'oxygène. Cette mesure de coïncidences nécessite, de façon connue en soi, la présence d'au moins deux détecteurs de neutrons et d'une électronique de traitement apte à gérer les coïncidences. Le quasi-cylindre de polyéthylène 1 est alors entièrement recouvert de plaques de cadmium 6 pour limiter, de façon connue en soi, le temps de vie des neutrons dans le dispositif de détection et favoriser ainsi l'analyse des coïncidences neutroniques (cf. figures 3A et 3B). Malgré l'optimisation du positionnement des détecteurs 3 dans le bloc de polyéthylène 1 faite dans le but de favoriser la détection des photoneutrons au détriment de celle des neutrons émis spontanément par l'objet radioactif, l'efficacité de détection de ces derniers reste avantageusement suffisante (typiquement supérieure à 20% pour le dispositif présenté en Figure 1) pour permettre une analyse des coïncidences.

Claims

REVENDICATIONS
1. Dispositif de mesure de quantité de béryllium dans un objet radioactif (5), caractérisé en ce qu'il comprend :
- un cylindre creux constitué d'une pièce (1) faite d'un matériau apte à thermaliser des neutrons émis par l'objet radioactif et d'une pièce en métal (2) apte à atténuer un débit de dose sur l'objet radioactif, la pièce en matériau apte à thermaliser des neutrons ayant une forme de cylindre creux amputé d'une fraction de paroi, la pièce en métal (2) comprenant une partie massive (2a) insérée dans un espace qui correspond à la fraction de paroi amputée de la pièce faite d'un matériau apte à thermaliser des neutrons et une partie évidée (2b) qui prolonge la partie massive et se loge à l'intérieur de la paroi de la pièce faite d'un matériau apte à thermaliser des neutrons, au contact de la pièce faite d'un matériau apte à thermaliser des neutrons,
- une source de rayonnement gamma (4) logée dans un renfoncement de la partie évidée de la pièce en métal, et
- au moins un détecteur de neutrons (3) placé dans la masse de la pièce faite d'un matériau apte à thermaliser des neutrons.
2. Dispositif selon la revendication 1, dans lequel le détecteur de neutrons (3) est un compteur gazeux à hélium 3.
3. Dispositif selon la revendication 1 ou 2, dans lequel la source de rayonnement gamma (4) est une source ponctuelle.
4. Dispositif selon la revendication 3 et qui comprend, en outre, des moyens aptes à déplacer la source (4) selon un axe sensiblement parallèle à l'axe du cylindre creux.
5. Dispositif selon la revendiation 1 ou 2, dans lequel la source de rayonnement gamma (4) est une source linéaire fixée dans le renfoncement de la partie évidée de pièce en métal (2) et ayant un axe sensiblement parallèle à l'axe du cylindre creux.
6. Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes et qui comprend des moyens aptes à mettre l'objet radioactif en rotation.
7. Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel la source de rayonnement gamma (4) est une source de 124Sb.
8. Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le cylindre creux est un cylindre creux de révolution.
9. Dispositif selon la revendication 8, dans lequel une pluralité de détecteurs de neutrons (3) sont répartis uniformément dans la pièce en matériau apte à thermaliser des neutrons (1), à égale distance d'un centre d'un cercle défini par la section droite circulaire du cylindre creux de révolution.
10. Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le matériau apte à thermaliser des neutrons est du polyéthylène.
11. Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel la pièce en métal (2) est une pièce en plomb.
12. Dispositif selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel, dans un plan de section droite perpendiculaire à l'axe du cylindre, une distance (ei) qui sépare, dans la pièce faite en matériau apte à thermaliser des neutrons, la pièce en métal (2) d'un détecteur de neutrons (3) est inférieure ou égale à 5 cm et une distance (e2> qui sépare, dans la pièce faite en matériau apte à thermaliser des neutrons, un détecteur de neutrons (3) d'une surface extérieure qui délimite la pièce faite en matériau apte à thermaliser des neutrons est supérieure ou égale à 2 cm.
13. Dispositif selon la revendication 12, dans lequel la distance (ei) qui sépare la pièce en métal (2) d'un détecteur de neutrons (3) est inférieure ou égale à 3 cm et la distance (e2) qui sépare un détecteur de neutrons (3) d'une surface extérieure qui délimite la pièce faite en matériau apte à thermaliser des neutrons est sensiblement comprise entre 2cm et 4cm.
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