WO2015063315A1 - Combustible nucleaire encapsule et procede de fabrication associe - Google Patents

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WO2015063315A1
WO2015063315A1 PCT/EP2014/073651 EP2014073651W WO2015063315A1 WO 2015063315 A1 WO2015063315 A1 WO 2015063315A1 EP 2014073651 W EP2014073651 W EP 2014073651W WO 2015063315 A1 WO2015063315 A1 WO 2015063315A1
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WO
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envelope
nuclear fuel
modules
module
encapsulated
Prior art date
Application number
PCT/EP2014/073651
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English (en)
Inventor
Cédric SAUDER
Maxime Zabiego
Jean-Pierre Roux
Gérard POLI
Original Assignee
Commissariat à l'énergie atomique et aux énergies alternatives
Societe Technique Pour L'energie Atomique
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Publication date
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21H—OBTAINING ENERGY FROM RADIOACTIVE SOURCES; APPLICATIONS OF RADIATION FROM RADIOACTIVE SOURCES, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; UTILISING COSMIC RADIATION
    • G21H1/00—Arrangements for obtaining electrical energy from radioactive sources, e.g. from radioactive isotopes, nuclear or atomic batteries
    • G21H1/10—Cells in which radiation heats a thermoelectric junction or a thermionic converter
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F5/00—Transportable or portable shielded containers
    • G21F5/06—Details of, or accessories to, the containers
    • G21F5/12—Closures for containers; Sealing arrangements
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F1/00—Shielding characterised by the composition of the materials
    • G21F1/02—Selection of uniform shielding materials
    • G21F1/06—Ceramics; Glasses; Refractories

Definitions

  • the present invention relates to an encapsulated nuclear fuel and a method of manufacturing the encapsulated fuel.
  • Such an encapsulated nuclear fuel has been specifically designed to be used as a heat source in a radioisotope generator. More particularly, it is a question of developing a radioisotopic thermal source for direct use of the heat generated or for conversion into electricity by thermoelectric conversion of heat (use in a thermoelectric radioisotope generator).
  • thermoelectric radioisotope generators which are especially used for the production of thermoelectric radioisotope generators are intended to ensure high density (a few tens of W t h / kg) of heat production and of high durability (maintenance power over twenty years).
  • Capsules have been developed in the United States and Russia as part of space programs carried out by these two countries. These capsules, although powerful, are not suitable for development and use in Europe. Indeed, the United States and Russia use Pu0 2 as fuel, but Europe does not have a stock of 238 Pu, which it considers expensive to manufacture. Moreover, The United States and Russia have developed metal encapsulation solutions optimized for Pu0 2 (iridium alloy) which seem difficult to access in Europe in the medium term because they are not performing well in terms of mass or at a cost deemed too high.
  • a first metal casing serving to protect against the gamma radiation emitted by the radioactive decay of the isotopes, this first envelope delimiting a closed cavity in which the pellet is housed;
  • the encapsulated nuclear fuel being characterized in that the second envelope comprises a plurality of modules which together define a closed cavity in which the first envelope is housed, each module comprising two ends connected by a lateral wall extending around an axis of the module passing through both ends, at least one of the two ends being a connection end defining an opening and allowing the mechanical connection of the module with the connection end of another module, these two connecting ends overlapping the the other to form a recovery zone extending laterally around the axis of the modules and respectively forming a male element and a female element.
  • the encapsulated fuel according to the invention is particularly suitable for use in a spacecraft.
  • each overlap zone defines a mechanical connection of the type connection by screwing, connection clipping, connection snap fit ("snap fit" in English) or bayonet connection.
  • the connecting end of a first module may be provided with a thread and the connecting end of a second module, intended to be connected to the first module, may be provided with a thread (tapping) corresponding.
  • the second envelope comprises two modules, a first module being provided with a thread on its inner surface and a second module being provided with a thread on its external surface, the thread of the first module screwing into the thread of the second module.
  • the second envelope comprises three modules consisting of two end modules and a central module, the two end modules being provided with a thread on their inner surface and the central module being provided with a first thread and a second thread on its external surface, the threading of one of the end modules being screwed into the first thread of the central module and the threading of the other of the modules end threaded into the second thread of the central module.
  • the first and second threads of the central module are one and the same thread; preferentially, this one and the same thread runs from one end to the other of the outer surface of the central module.
  • the overlapping zones can define mechanical links of different types, for example with a screw connection for a covering zone and a snap connection for another zone of overlap. recovery.
  • the modules of the second envelope are two in number and the other of the two ends of each module defines a bottom of the module.
  • the modules of the second envelope are at least three, among which two modules, the other of the two ends of which defines a bottom, the rest of the modules having two connecting ends and being intended to be placed. between these two modules with a bottom.
  • modules of the second envelope are preferably of cylindrical shape.
  • the first envelope is formed using two modules which, in an assembled configuration, together define a closed cavity in which the chip is housed. These two modules can be assembled by welding.
  • the first envelope serves both to protect the external environment to this first envelope against gamma radiation emitted by the nuclear fuel during its radioactive decay (decomposition a of 241 Am in the case of a americium oxide fuel) and to confine the radioactivity inside this envelope.
  • the first shell is tantalum or one of its alloys and the second shell is SiC / SiC (i.e., an SiC preform with an SiC matrix).
  • tantalum for the first envelope is particularly judicious. Tantalum is not very expensive and is available in large quantities (unlike iridium and platinum). In addition, it is available in different forms (tubes, plates, bars) and can easily be shaped because of its high ductility. Finally, the welding of tantalum (using a laser) gives excellent results.
  • tantalum is thermochemically compatible with silicon carbide SiC which preferably forms the second envelope (envelope made of CMC composite material), unlike iridium and platinoid alloys (Pt-Rh, for example). example) which tend to form eutectic phases with silicon carbide.
  • tantalum is highly resistant to water up to a temperature of 320 ° C, with a relatively low corrosion rate (around 4 ⁇ per year), which could be useful in case of impact in the sea of a spacecraft equipped with a fuel capsule according to the invention, when returning to earth.
  • tantalum has a sensitivity to oxidation which is likely to lead to interactions with the oxide fuel, on the one hand, and its embrittlement, on the other hand.
  • the metal casing To be able to play its role of protection against gamma radiation, the metal casing must have a minimum thickness, which the skilled person knows how to calculate and which is adjusted according to the requirements in terms of radiation protection.
  • the dose rate is set at 25 ⁇ $ ⁇ / 1 ⁇ at a distance of 1 meter from a source of 100 Wth.
  • an oxide pellet of americium A1TI2O3 (with pure carbon 16 0 and 241 Am), having a density equal to 80% of the theoretical density, the wafer being of cylindrical shape, with flat ends, a diameter of 33 mm and a height of 43 mm;
  • a tantalum metal casing uniformly covering the pellet (constant thickness, with a maximum play of 100 micrometers between the metal casing and the pellet).
  • the fuel pellet could be amerium oxide AmO 2 rather than americium oxide A1TI2O3, that the composition isotopic may not contain only 16 0 and 241 Am atoms (the impact other isotopes on gamma emission should however be limited and mainly affect the neutron emission), that the density of the pellet could be greater than 80%, that the material of the metal shell could be an alloy of tantalum, with the probable addition of dense elements such as tungsten or hafnium, or it is preferable that there is a gap between the pellet and the metal shell, as well as between the metal shell and the envelope in CMC, which further helps to reduce the dose rate.
  • the minimum thickness of the metal casing has not yet been optimized, it is known that a thickness of 700 ⁇ under the operating conditions described above is suitable, even if it is probable that it can be further diminished.
  • the two modules that can be connected by welding to form the first envelope are easily achievable by the usual techniques, such as extrusion, rolling, etc. It should be noted that it is preferable to recrystallize the modules thus formed, in order to optimize their mechanical behavior (improvement of the ductility). It can also be noted that it is possible to use more than two modules to make the metal envelope, but it is easier to use only two.
  • metal elements that are denser than tantalum, such as tungsten or hafnium.
  • the second envelope its main function is to ensure a mechanical resistance to the first envelope.
  • This second envelope must maintain its physical integrity under all operating conditions, so as to ensure that the metal casing retains both its ability to contain the nuclear fuel and to protect against the gamma radiation it emits during its radioactive decay.
  • the choice of the SiC / SiC composite to form the second envelope is judicious because it is particularly well adapted to withstand high temperatures (that is to say temperatures of up to 2000 K, or even 2400 K), and only at oxidation conditions and mechanical stresses. These features of the SiC / SiC composite material are well known and have been used during this process. last decade to produce structural materials for nuclear applications, especially for gas-cooled fast reactors (GFR) (document [1]) or for nuclear fusion applications (document [2]).
  • GFR gas-cooled fast reactors
  • the main difficulty in using an SiC / SiC composite for the encapsulation of a nuclear fuel is the closure of the various modules constituting the envelope.
  • the proposed solution must both allow the envelope to withstand mechanical stresses, while remaining relatively compact.
  • the structures obtained by connecting modules by solders do not have a satisfactory mechanical strength, while the reduction of the volume of the systems used for closing the modules forming an envelope strongly limits the list of possible solutions (pins , rivets, etc.).
  • Hi-Nicalon S fibers manufactured by the company Nippon carbon Co.
  • These Hi-Nicalon S fibers have been widely studied (document [3]) and are particularly interesting because they exhibit a deformation at break greater than 0.6%.
  • a preform of the part that is to be obtained is obtained, for example by winding or by 2D or 3D braiding of the fibers around a mandrel, then the densification of this preform is carried out using the known method of chemical vapor infiltration (CVI), which makes it possible to obtain high purity SiC matrices with a low residual porosity.
  • CVI chemical vapor infiltration
  • the preform comprises a first layer made by winding the SiC fibers onto the mandrel and then multiple layers obtained by 2D braiding until the desired thickness is reached.
  • first layer By producing the first layer by winding, it is possible to obtain the most homogeneous internal surface possible (better circularity in the case of using a mandrel of circular cross section).
  • the other layers made by 2D braiding in turn, to obtain a better mechanical strength. It should be noted that different braiding angles can be used to each of these layers, even if it is preferred to use a 45 ° angle in order to obtain an identical resistance in the axial direction and in the circumferential direction.
  • the preform it is also possible, after the formation of the preform, to perform internal and / or external machining of the preform to get as close to the desired ribs for the part.
  • the internal and external dimensions are typically obtained with a tolerance of ⁇ 0.02 mm.
  • tubular modules are produced, including two modules having a rounded end (end modules). These different modules are obtained by weaving or braiding. The technique used is known and is described in document [4].
  • the preforms of the modules thus obtained are then densified and a thread is machined to allow assembling the different modules together.
  • the nuclear fuel it can be selected from plutonium or americium.
  • the fuel may be a plutonium oxide of chemical formula P U2O3 or Pu0 2 . It is preferably an americium oxide of chemical formula Am 2 O 3 or AmO 2 .
  • the fuel is an americium oxide predominantly composed of the isotope 241 (that is to say at least 98% by weight).
  • Americium oxide Am 2 O 3 has a higher phase stability than Amerio AmO 2 oxide (provided that it is isolated from any source of oxygen free radicals), which is particularly useful when the environment is difficult, especially when the temperature is high; we therefore prefer to use Am 2 03 rather than Am0 2 for its own qualities, which make it insensitive to these unfavorable operating conditions.
  • the americium oxide AmO 2 for its part, has the disadvantage of being capable of evolving stoichiometrically in Am0 2 - x , with x being up to 0.4.
  • this oxide also has a higher oxidation-reduction potential than Alti2O3 americium oxide, which makes it more stable in oxidizing atmospheres. It may therefore be preferable to use this oxide when the nuclear fuel is likely to be exposed to an oxygen-rich environment.
  • the nuclear fuel used in the context of the present invention is in the form of a pellet, which is generally obtained by compacting a powder, followed by sintering, and optionally a rectification to improve the state of surface of the pellet.
  • the first envelope comprises modules (preferably two modules) which, in an assembled configuration, jointly define the closed cavity in which the pellet is housed, and one of the modules of the first envelope comprises means for evacuating gases produced. by the fuel out of the first envelope.
  • one or more gases are produced and it is preferable to evacuate the first envelope to prevent it from being excessively pressurized and damaged.
  • the fuel is an americium oxide
  • radiogenic helium is produced during the radioactive decay of 241 Am.
  • the gas evacuation means are designed so that they prevent the nuclear fuel (possibly having a partial fragmentation into fine powders (that is to say particles whose diameter is between 0.1 and 100 ⁇ ) to escape from the metal casing, while allowing the passage of gas.
  • These gas evacuation means are known to those skilled in the art. Generally, they are made of a sintered material whose porosity is adjusted to prevent the passage of a powder, while allowing a gas to pass. In this case, in addition to the retention of the powders, gamma radiation must also be prevented from escaping. Since it is not conceivable to protect the sintered material by covering it with a layer of material (because there is a risk of causing a clogging of the porosity of the sintered material), it is necessary to find a sintered material that can withstand at all operating conditions and serve as protection against gamma radiation.
  • the pressure evacuation means advantageously comprise an iridium sinter or an iridium alloy; this sinter is preferably integrated by welding into at least one of the modules forming the first envelope.
  • the characteristics of the sinter must be adjusted to limit the pressure inside the first envelope to acceptable levels under all circumstances. There are different factors to consider, namely:
  • the kinetics of relaxation of the gases accumulated in the fuel which depends on the evolution of the microstructure of the fuel, on the one hand, and the history of the accident conditions (such as, for example, the rate of rise in temperature);
  • the encapsulated nuclear fuel comprises a first space, between the pellet and the first shell, and a second space, between the first shell and the second shell.
  • the first space is designed to take into account the volume expansion of the pellet during the radioactive decay of the nuclear fuel. It is indeed preferable to take into account the evolution of the volume of the americium oxide pellet during the encapsulation of the fuel in order to prevent the metal casing from being damaged by the volume expansion of the pellet. . It should be noted that the volume evolution of the americium oxide pellet can be calculated by those skilled in the art (see document [5]).
  • At least one space among the first space and the second space comprises a layer made of a material chosen from iridium, an iridium alloy, an aluminum silicide, a molybdenum silicide and a silicide of niobium.
  • a layer capable of serving as protection against oxidation at the interface between the first envelope (the metal casing) and the nuclear fuel pellet, and possibly to the interface between the first envelope and the second envelope (SiC / SiC envelope).
  • SiC / SiC envelope an oxidation reaction can occur on the inner surface and / or on the outer surface of the metal shell.
  • This protective layer therefore makes it possible to prevent the metal shell from reacting with an environment rich in oxygen.
  • oxidation can be caused by direct contact of the metal shell with the nuclear fuel pellet or by contact with a partial pressure of oxygen from the fuel.
  • oxidation can be caused by direct contact of the metal shell with the nuclear fuel pellet or by contact with a partial pressure of oxygen from the fuel.
  • a carbon or carbon silicide felt is placed in the second space.
  • This felt makes it possible to limit the consequences of impacts and / or vibrations. It should be noted that it is quite possible in this second space to have both a protective layer against oxidation (iridium layer, for example) and a carbon felt or silicide of carbon.
  • the present invention also relates to a method for manufacturing an encapsulated nuclear fuel as described above.
  • This manufacturing method comprises forming a first envelope around the nuclear fuel pellet and forming a second envelope around the first envelope, the formation of the second envelope comprising the following steps: a) setting up a module of the second envelope around the first envelope;
  • step b) assembly of the module set up in step b) with a module of the second envelope placed around the first envelope by mechanical connection of two connecting ends of the two modules;
  • steps b) and c) being repeated until all the modules of the second envelope have been put in place and assembled around the first envelope.
  • the first envelope may for example include the introduction of the nuclear fuel pellet in one of the two modules of the first envelope; placing the other of the two modules of the first envelope around the wafer and assembling, for example by welding, the two modules of the first envelope, so as to form the first envelope.
  • the manufacturing method further comprises, before the formation of the first envelope, the introduction, on the pellet, of a layer made of a material chosen from iridium, an iridium alloy, a silicide of aluminum, molybdenum silicide and niobium silicide.
  • this layer is placed at least in the zone where the two modules of the first envelope meet during their assembly.
  • this layer is in iridium.
  • the manufacturing method further comprises the introduction of a carbon or silicon carbide felt between the first envelope and the second envelope, after the formation of the first envelope and before the formation of the second envelope.
  • FIG. 1 shows a longitudinal sectional view of an encapsulated nuclear fuel according to a first embodiment of the invention
  • FIG. 2 represents a longitudinal sectional view of an encapsulated nuclear fuel according to a second embodiment of the invention
  • FIGS. 3a, 3b and 3c respectively represent an assembly formed of four encapsulated fuels according to the invention arranged in a structure in a side view (FIG. 3a), in a longitudinal sectional view along the line AA (FIG. 3b) and along the line BB ( Figure 3c) of Figure 3a.
  • an encapsulated nuclear fuel is presented according to a first embodiment.
  • the pellet 1 of nuclear fuel is placed in a metal casing 2 formed by the union, by welding, of two modules 2 'and 2 ", which have the shape of two halves of a cylindrical capsule with rounded ends.
  • This metal casing is placed in an envelope made of composite material 3 formed by the joining, by screwing, of two modules 3 'and 3 ", one of the modules being provided with a male thread 4' and the other module being provided with 4 "female thread.
  • the two modules 3 'and 3 "each have two ends, one defining an opening and the other a bottom, and preferably these two modules have the same shape as the modules 2' and 2" of the metal shell. of two halves of a cylindrical capsule with rounded ends. Spaces 5 are left between the fuel pellet 1 and the metal shell 2, on the one hand, and between the metal shell 2 and the envelope of composite material 3.
  • a means for evacuating the gas pressure 7 is produced in one of the two modules forming the metal casing 2.
  • this evacuation means is located at one of the poles of the two modules.
  • the SiC / SiC envelope has a thickness of 3 mm and a thread with a pitch of 1.5 mm.
  • the threads, made on the inner wall for one of the modules and on the outer wall for the other of the modules, can be obtained by machining.
  • the spaces between the pellet and the metal casing, on the one hand, and between the metal casing and the SiC / SiC casing, on the other hand, must be adjusted so as to allow the expansion of the fuel pellet. nuclear.
  • the pellet 1 has a cylindrical shape of 44 mm by 33 mm having rounded ends (which makes it possible to improve their resistance to impact); a gap of 0.25 mm is left between the pellet 1 and the metal shell 2, which has a thickness of 0.8 mm; another gap of 0.25 mm is left between the metal shell 2 and the envelope of composite material 3, which has a thickness of 3 mm.
  • the encapsulated fuel that is thus obtained has dimensions of 52.6 mm by 41.6 mm.
  • iridium (with a thickness preferably less than 100 ⁇ ) on the wafer, so that it surrounds it on the equatorial plane at least at the junction of the two modules intended to be connected by welding to form the metal shell. This layer of iridium protects the pellet during welding of the two modules.
  • the tantalum envelope is sensitive to oxidation (and is more fragile once oxidized), both on its inner wall and on its outer wall, it is preferable to protect it so as to it retains sufficient mechanical properties. This is why it is preferable to have a thin layer of iridium both on the inner wall and on the outer wall of the metal casing tantalum or one of its alloys. It is likely that the layer disposed on the inner wall is damaged during the welding operation of the two modules of the metal casing (the outer layer may quite be deposited after welding), but the presence of this layer damaged iridium (as well as the possible layer of felt between the metal shell and the pellet) can still reduce the oxidation of the pellet.
  • FIG. 2 is shown a second embodiment of the encapsulated pellet according to the invention.
  • the pellet 1 is encapsulated in a metal casing 2 formed by the union by welding of two modules 2 ', 2 "in tantalum.
  • the envelope is here formed from three modules, namely two end modules 3 ', 3 "which provide the mechanical strength and which have a thread 4' on their inner wall, and a central module 3 "'(for example a mounting ring) which has a thread 4" on its outer wall.
  • the two end modules are joined to each other by screwing on the thread of the central module.
  • the threads on the two end modules and the central module have a pitch of 1.5 mm; these threads can be obtained by machining.
  • the pellet 1 has a cylindrical shape of 44 mm by 33 mm with rounded ends; a gap of 0.25 mm is left between the pellet 1 and the metal casing 2, which has a thickness of 0.8 mm and another 0.25 mm gap is left between the metal casing 2 and the casing composite material 3.
  • the two end modules 3 ', 3 "have a thickness of 2 mm, while the central module 3"'has a thickness of 1 mm.
  • the encapsulated fuel that is thus obtained has the same dimensions as in the previous example, namely 52.6 mm by 41.6 mm.
  • the modules 3 ', 3 "of FIG. 1 and the modules 3', 3", 3 "'of FIG. 2 are made by densification of a preform based on continuous SiC fibers. weaving or braiding, according to methods well known to those skilled in the art, so as to obtain the highest density possible.
  • an encapsulated nuclear fuel comprising a pellet 1, a first metal shell 2 made of two tantalizing modules 2 'and 2 ", a second envelope made of composite material (SiC / SiC) 3 composed of two modules 3 'and 3 "and two carbon or carbon silicide felts, arranged for one between the first envelope 2 and the pellet 1 and, for the other, between the first envelope 2 and the second envelope 3, and both composed of two end discs and a rectangular or square peripheral layer, intended to be placed between the two end discs.
  • the felt used is generally in the form of a sheet having a porosity of about 80%.
  • the two end discs are thicker than the peripheral layer, to compensate for thermal expansion.
  • the thickness of an end disk is preferably equal to 4/3 of the thickness of the peripheral layer.
  • the diameter of the end discs is adjusted to cover the flat end of each of the two ends of the disc.
  • the width of the peripheral layer is preferably adjusted to the outer perimeter of the pellet, while the height of the layer may correspond to the right height of the pellet (non-curved portion) or extend over the entire height of the pellet. the pellet, from one end to the other.
  • the dimensions of the various elements of the encapsulated fuel are as follows: • for pellet 1: diameter 33 mm ⁇ 0.05, height 44 mm ⁇ 0.05 and rounded edges with a radius of curvature of 3 mm;
  • radial thickness 0.230 mm ⁇ 0.035, axial thickness of 0.410 mm ⁇ 0.220;
  • step 1 we begin by placing, in an environment at ambient temperature, one of the end discs in one of the modules of the first metal casing (upper module) (step 1); then, the other end discs, and the peripheral layer in the other of the modules of the first metal casing (lower module) (step 2).
  • the peripheral layer may, if necessary, be slightly compressed, for example by performing mechanical compression or densification CVI.
  • an armored cell In an armored cell, the fuel pellet is introduced into the lower module (step 3), then the lower and upper modules are assembled. higher, for example by welding (step 4). It is recalled that an armored cell (or "hot cell” in English) is a cell in which active fuels (also called “hot” fuels) are handled and which is designed in such a way as to protect operators vis-à-vis - ionizing radiation.
  • An end disk is placed in one of the modules of the second SiC / SiC envelope (upper module) (step 5), and the other end disk is placed in the other of the modules of the second envelope. in SiC / SiC (lower module), as well as the peripheral layer, which is slightly compressed to allow the introduction of the first envelope (step 6).
  • the first envelope obtained at the end of step 4 is introduced into the lower module of the second envelope obtained at the end of step 6 (step 7).
  • the upper module of the second envelope is then placed on the lower module of the second envelope and these two modules are assembled by screwing one on the other (step 8).
  • the encapsulated pellet 10 can serve as a source of heat, particularly in a thermoelectric converter that can be used as a radioisotope generator, for example as a source of energy in spacecraft.
  • encapsulated pellets 10 are placed in a structure 11 having the form of a half-cube (for example 130 mm by 130 mm by 65 mm, to accommodate 52.6 mm encapsulated pellets on 41.6 mm), comprising two cavities each of which can accommodate two encapsulated pellets stacked one on top of the other, the cavities once filled being closed by a cap 13.
  • a structure 11 having the form of a half-cube (for example 130 mm by 130 mm by 65 mm, to accommodate 52.6 mm encapsulated pellets on 41.6 mm), comprising two cavities each of which can accommodate two encapsulated pellets stacked one on top of the other, the cavities once filled being closed by a cap 13.
  • Each encapsulated pellet provides a heat source of 36.25 W t hr resulting from the alpha decomposition of 241 Am (for a pellet of 33 mm diameter and a height of 44 mm, for a weight of approximately 350 g of 241 Am ).

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  • Physics & Mathematics (AREA)
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Abstract

L'invention concerne un combustible nucléaire encapsulé comprenant : une pastille (1) d'un combustible nucléaire apte à produire de la chaleur par décroissance radioactive; une première enveloppe métallique (2) servant de protection contre les rayonnements gamma émis par la décroissance radioactive du combustible nucléaire, cette première enveloppe délimitant une cavité fermée dans laquelle est logée la pastille; et une deuxième enveloppe en matériau composite à matrice céramique (3) servant de protection mécanique de la première enveloppe. La deuxième enveloppe comporte des modules qui, en configuration assemblée, définissent conjointement une cavité fermée dans laquelle est logée la première enveloppe, chaque module comprenant deux extrémités reliées par une paroi latérale s'étendant autour d'un axe du module traversant les deux extrémités, au moins l'une des deux extrémités étant une extrémité de raccordement définissant une ouverture et permettant le raccordement mécanique du module avec l'extrémité de raccordement d'un autre module, ces deux extrémités de raccordement se recouvrant l'une l'autre pour former une zone de recouvrement s'étendant latéralement autour de l'axe des modules et formant respectivement un élément mâle et un élément femelle.

Description

COMBUSTIBLE NUCLEAIRE ENCAPSULE
ET PROCEDE DE FABRICATION ASSOCIE
DESCRIPTION DOMAINE TECHNIQUE
La présente invention se rapporte à un combustible nucléaire encapsulé et à un procédé de fabrication de ce combustible encapsulé.
Un tel combustible nucléaire encapsulé a été spécialement conçu pour être utilisé comme source de chaleur dans un générateur radio-isotopique. Plus particulièrement, il s'agit de développer une source thermique radio-isotopique pour une utilisation directe de la chaleur produite ou pour une conversion en électricité par conversion thermoélectrique de la chaleur (utilisation dans un générateur thermoélectrique à radio-isotope).
ÉTAT DE LA TECHNIQUE ANTÉRIEURE Les sources radio-isotopiques qui sont notamment utilisées pour la réalisation de générateurs thermoélectriques à radio-isotope visent à assurer une production de chaleur à forte densité (quelques dizaines de Wth/kg) et à forte durabilité (maintien de la puissance sur une vingtaine d'années).
Dans la mesure où ces sources impliquent l'utilisation de produits fortement radioactifs, soumis à des contraintes de sûreté, il est nécessaire d'encapsuler ces sources de manière à, d'une part, prévenir tout risque d'exposition aux rayonnements émis par ces sources et, d'autre part, à éviter une dissémination des matières radioactives (notamment en situation accidentelle).
Des capsules ont été développées aux Etats-Unis et en Russie dans le cadre de programmes spatiaux réalisés par ces deux pays. Ces capsules, bien que performantes, ne sont pas adaptées à un développement et à une utilisation en Europe. En effet, les Etats-Unis et la Russie utilisent du Pu02 comme combustible, mais l'Europe ne dispose pas de stock de 238Pu, qu'elle considère coûteux à fabriquer. Par ailleurs, les Etats-Unis et la Russie ont développé des solutions d'encapsulation métalliques optimisées pour le Pu02 (alliage d'iridium) qui semblent difficilement accessibles à l'Europe à moyen terme car peu performantes en termes de masse ou au coût jugé trop élevé.
II serait donc intéressant de concevoir une alternative aux combustibles nucléaires encapsulés utilisés par les Etats-Unis et la Russie, qui n'utiliserait ni le Pu02 comme combustible, ni l'iridium pour son encapsulation, tout en étant aussi performante que ces combustibles sur le plan de la fourniture d'énergie et de la sécurité.
EXPOSÉ DE L'INVENTION Cet objectif est atteint par un combustible nucléaire encapsulé comprenant :
- une pastille d'un combustible nucléaire apte à produire de la chaleur par décroissance radioactive d'isotopes présents dans ce combustible ;
- une première enveloppe métallique servant de protection contre les rayonnements gamma émis par la décroissance radioactive des isotopes, cette première enveloppe délimitant une cavité fermée dans laquelle est logée la pastille ; et
- une deuxième enveloppe en matériau composite à matrice céramique servant de protection mécanique de la première enveloppe ;
le combustible nucléaire encapsulé étant caractérisé en ce que la deuxième enveloppe comporte une pluralité de modules qui définissent conjointement une cavité fermée dans laquelle est logée la première enveloppe, chaque module comprenant deux extrémités reliées par une paroi latérale s'étendant autour d'un axe du module traversant les deux extrémités, au moins l'une des deux extrémités étant une extrémité de raccordement définissant une ouverture et permettant le raccordement mécanique du module avec l'extrémité de raccordement d'un autre module, ces deux extrémités de raccordement se recouvrant l'une l'autre pour former une zone de recouvrement s'étendant latéralement autour de l'axe des modules et formant respectivement un élément mâle et un élément femelle. Le combustible encapsulé selon l'invention est particulièrement adapté pour être utilisé dans un engin spatial.
Avantageusement, chaque zone de recouvrement définit une liaison mécanique du type liaison par vissage, liaison par clipsage, liaison par encliquetage (« snap fit » en anglais) ou liaison par baïonnette.
Pour une liaison par vissage, l'extrémité de raccordement d'un premier module pourra être munie d'un filetage et l'extrémité de raccordement d'un deuxième module, destinée à être raccordée au premier module, pourra être munie d'un filetage (taraudage) correspondant. Par exemple, selon un mode de réalisation possible de l'invention, la deuxième enveloppe comporte deux modules, un premier module étant muni d'un filetage sur sa surface interne et un deuxième module étant muni d'un filetage sur sa surface externe, le filetage du premier module se vissant dans le filetage du deuxième module. Selon un autre mode de réalisation possible de l'invention, la deuxième enveloppe comporte trois modules se composant de deux modules d'extrémité et d'un module central, les deux modules d'extrémité étant munis d'un filetage sur leur surface interne et le module central étant muni d'un premier filetage et d'un deuxième filetage sur sa surface externe, le filetage de l'un des modules d'extrémité se vissant dans le premier filetage du module central et le filetage de l'autre des modules d'extrémité se vissant dans le deuxième filetage du module central. De préférence, le premier et le deuxième filetage du module central sont un seul et même filetage ; préférentiellement, ce seul et même filetage court d'une extrémité à l'autre de la surface externe du module central.
Il est à noter que si la deuxième enveloppe comporte plus de deux modules, les zones de recouvrement peuvent définir des liaisons mécaniques de types différents, avec par exemple une liaison par vissage pour une zone de recouvrement et une liaison par encliquetage pour une autre zone de recouvrement.
Selon une variante de l'invention, les modules de la deuxième enveloppe sont au nombre de deux et l'autre des deux extrémités de chaque module définit un fond du module. Selon une autre variante de l'invention, les modules de la deuxième enveloppe sont au moins trois, parmi lesquels deux modules dont l'autre des deux extrémités définit un fond, le reste des modules ayant deux extrémités de raccordement et étant destiné à être placé entre ces deux modules munis d'un fond.
II est à noter que les modules de la deuxième enveloppe sont de préférence de forme cylindrique.
De préférence, la première enveloppe est formée à l'aide de deux modules qui, en configuration assemblée, définissent conjointement une cavité fermée dans laquelle est logée la pastille. Ces deux modules peuvent être assemblés par soudure.
La première enveloppe (l'enveloppe métallique) sert à la fois à protéger l'environnement extérieur à cette première enveloppe contre les rayonnements gamma émis par le combustible nucléaire au cours de sa décroissance radioactive (décomposition a de 241Am dans le cas d'un combustible en oxyde d'américium) et à confiner la radioactivité à l'intérieur de cette enveloppe.
De préférence, la première enveloppe est en tantale ou en l'un de ses alliages et la deuxième enveloppe est en SiC/SiC (c'est-à-dire une préforme en SiC avec une matrice en SiC).
Le choix du tantale pour la première enveloppe est particulièrement judicieux. Le tantale n'est pas très onéreux et il est disponible en grandes quantités (contrairement à l'iridium et au platine). En outre, il est disponible sous différentes formes (tubes, plaques, barres) et peut facilement être mis en forme du fait de sa grande ductilité. Enfin, la soudure du tantale (à l'aide d'un laser) donne des résultats excellents.
Un autre avantage du tantale est qu'il est thermochimiquement compatible avec le carbure de silicium SiC qui, de préférence, forme la deuxième enveloppe (enveloppe en matériau composite CMC), contrairement à l'iridium et aux alliages platinoïdes (Pt-Rh, par exemple) qui ont tendance à former des phases eutectiques avec le carbure de silicium.
De plus, le tantale est hautement résistant à l'eau jusqu'à une température de 320°C, avec une vitesse de corrosion relativement faible (autour de 4 μιη par an), ce qui pourrait s'avérer utile en cas d'impact dans la mer d'un engin spatial équipé d'une capsule de combustible selon l'invention, lors de son retour sur terre.
Néanmoins, le tantale présente une sensibilité à l'oxydation qui est susceptible de conduire à des interactions avec le combustible oxyde, d'une part, et à sa fragilisation, d'autre part.
Pour qu'elle puisse jouer son rôle de protection contre les rayonnements gamma, l'enveloppe métallique doit avoir une épaisseur minimale, que l'homme du métier sait calculer et qui est ajustée en fonction des exigences en matière de radioprotection. Généralement, le débit de dose est fixé à 25 μ$ν/1ι à une distance de 1 mètre d'une source de 100 Wth.
Une simulation a été réalisée avec une pastille de combustible nucléaire encapsulée selon l'invention, sur la base de calculs réalisés avec le logiciel Microshield® (version 7) fourni par la société Grove Software en prenant les hypothèses suivantes :
- une pastille d'oxyde d'américium A1TI2O3 (avec des atomes purs de 160 et 241Am), ayant une densité égale à 80% de la densité théorique, la pastille étant de forme cylindrique, avec des extrémités plates, un diamètre de 33 mm et une hauteur de 43 mm ;
- une enveloppe métallique en tantale, recouvrant uniformément la pastille (épaisseur constante, avec un jeu maximal de 100 micromètres entre l'enveloppe métallique et la pastille).
Les résultats indiquent que, pour une enveloppe en tantale et avec les conditions opératoires ci-dessus, il est nécessaire d'avoir une épaisseur d'environ 800 μιη.
Il nous semble que cette valeur surestime le débit de dose d'un facteur d'environ 2, car la radiation est principalement une énergie gamma basse (60 keV) et l'enveloppe métallique en tantale a une haute densité (16,7 g/cm3), ce qui suggère que l'épaisseur minimale requise est majorée d'environ 100 μιη.
Outre cette approximation induite par l'utilisation de ce logiciel de calculs, il faut tenir compte du fait que la pastille de combustible pourrait être de l'oxyde d'américium Am02 plutôt que de l'oxyde d'américium A1TI2O3, que la composition isotopique pourrait ne pas contenir uniquement des atomes 160 et 241Am (l'impact d'autres isotopes sur l'émission gamma devrait cependant être limitée et affecter principalement l'émission neutronique), que la densité de la pastille pourrait être supérieure à 80%, que le matériau de l'enveloppe métallique pourrait être un alliage de tantale, avec la probable addition d'éléments denses tels que le tungstène ou le hafnium, ou qu'il est préférable qu'il y ait un espace entre la pastille et l'enveloppe métallique, ainsi qu'entre l'enveloppe métallique et l'enveloppe en CMC, ce qui contribue encore à atténuer le débit de dose. Au final, bien que l'on n'ait pas encore optimisé l'épaisseur minimale de l'enveloppe métallique, on sait cependant qu'une épaisseur de 700 μιη dans les conditions opératoires exposées ci-dessus convient, même s'il est probable qu'elle puisse encore être diminuée.
Les deux modules qui peuvent être reliés par soudure pour former la première enveloppe (enveloppe métallique) sont facilement réalisables par les techniques habituelles, comme par exemple par extrusion, par laminage, etc. Il est à noter qu'il est préférable de faire subir une recristallisation aux modules ainsi formés, afin d'optimiser leur comportement mécanique (amélioration de la ductilité). On peut également noter qu'il est possible d'utiliser plus de deux modules pour réaliser l'enveloppe métallique, mais il est plus simple de n'en n'utiliser que deux.
En ce qui concerne les alliages du tantale, on préférera utiliser des éléments métalliques plus denses que le tantale, comme le tungstène ou le hafnium.
En ce qui concerne la deuxième enveloppe, sa fonction principale est d'assurer une résistance mécanique à la première enveloppe. Cette deuxième enveloppe doit conserver son intégrité physique sous toutes les conditions opératoires, de manière à garantir que l'enveloppe métallique conserve à la fois sa capacité à confiner le combustible nucléaire et à servir de protection contre les rayonnements gamma qu'il émet au cours de sa décroissance radioactive.
Le choix du composite SiC/SiC pour former la deuxième enveloppe est judicieux car il est particulièrement bien adapté pour résister à de hautes températures (c'est-à-dire des températures pouvant aller jusqu'à 2000 K, voire 2400 K), ainsi qu'à des conditions d'oxydation et à des sollicitations mécaniques. Ces particularités du matériau composite SiC/SiC sont bien connues et ont notamment été utilisées au cours de cette dernière décennie pour réaliser des matériaux de structures pour des applications nucléaires, notamment pour des réacteurs rapides refroidis au gaz (GFR en anglais) (document [1]) ou encore pour des applications en fusion nucléaire (document [2]).
La principale difficulté que présente l'utilisation d'un composite SiC/SiC pour l'encapsulation d'un combustible nucléaire est la fermeture des différents modules constituant l'enveloppe. La solution proposée doit à la fois permettre à l'enveloppe de résister à des sollicitations mécaniques, tout en restant relativement compacte. Or, il se trouve que les structures obtenues en reliant des modules par des brasures ne présentent pas une résistance mécanique satisfaisante, tandis que la réduction du volume des systèmes servant à la fermeture des modules formant une enveloppe limite fortement la liste des solutions envisageables (goupilles, rivets, etc.).
Dans le cadre de la présente invention et pour la réalisation des modules en matériau composite SiC/SiC, on utilise de préférence des fibres Hi-Nicalon S (fabriquées par la société Nippon carbon Co.), qui sont des fibres contenant en grande majorité du SiC, avec un léger excédent de carbone. Ces fibres Hi-Nicalon S ont été largement étudiées (document [3]) et sont particulièrement intéressantes car elles présentent une déformation à rupture supérieure à 0,6%.
On réalise tout d'abord une préforme de la pièce que l'on souhaite obtenir, par exemple par bobinage ou par tressage 2D ou 3D des fibres autour d'un mandrin, puis on effectue la densification de cette préforme en utilisant le procédé connu d'infiltration chimique en phase vapeur (CVI en anglais), qui permet l'obtention de matrices SiC de grande pureté ayant une faible porosité résiduelle.
De préférence, la préforme comprend une première couche réalisée par bobinage des fibres SiC sur le mandrin, puis des couches multiples obtenues par tressage 2D jusqu'à atteindre l'épaisseur souhaitée. En réalisant la première couche par bobinage, on parvient à obtenir une surface interne la plus homogène possible (meilleure circularité dans le cas de l'utilisation d'un mandrin de section droite circulaire). Les autres couches réalisées par tressage 2D permettent, quant à elles, d'obtenir une meilleure résistance mécanique. Il est à noter que des angles de tressage différents peuvent être utilisés pour chacune de ces couches, même si l'on préfère utiliser un angle de 45° afin d'obtenir une résistance identique dans la direction axiale et dans la direction circonférentielle.
Il est également possible, à l'issue de la formation de la préforme, de réaliser un usinage intérieur et/ou extérieur de la préforme afin de s'approcher au plus près des côtes souhaitées pour la pièce. Par exemple, les dimensions interne et externe sont typiquement obtenues avec une tolérance de ±0,02 mm.
Dans le cadre de la présente invention, on réalise des modules tubulaires, dont deux modules présentant une extrémité arrondie (modules d'extrémité). Ces différents modules sont obtenus par tissage ou tressage. La technique utilisée est connue et est décrite dans le document [4].
Les préformes des modules ainsi obtenus sont ensuite densifiées et un filetage est usiné, pour permettre d'assembler les différents modules entre eux.
En ce qui concerne le combustible nucléaire, celui-ci peut être sélectionné parmi le plutonium ou l'américium. Le combustible peut être en un oxyde de plutonium de formule chimique P U2O3 ou Pu02. Il est de préférence en un oxyde d'américium de formule chimique Am203 ou Am02. De préférence, le combustible est en un oxyde d'américium majoritairement composé de l'isotope 241 (c'est-à-dire à au moins 98 % en poids).
L'oxyde d'américium Am203 présente une stabilité de phase supérieure à celle de l'oxyde d'américium Am02 (à condition qu'il soit isolé de toute source de radicaux libres d'oxygène), ce qui est particulièrement utile lorsque l'environnement est difficile, en particulier lorsque la température est élevée ; on préférera donc utiliser Am203 plutôt que Am02 pour ses qualités propres, qui le rendent insensible à ces conditions d'exploitation défavorables.
L'oxyde d'américium Am02, quant à lui, présente l'inconvénient d'être susceptible d'évoluer stœchiométriquement en Am02-x, avec x pouvant allant jusqu'à 0,4. Cependant, cet oxyde présente par ailleurs un potentiel d'oxydo-réduction supérieur à celui de l'oxyde d'américium A1TI2O3, ce qui le rend plus stable dans des atmosphères oxydantes. Il peut donc être préférable d'utiliser cet oxyde lorsque le combustible nucléaire est susceptible d'être exposé à un environnement riche en oxygène. Le combustible nucléaire utilisé dans le cadre de la présente invention se présente sous la forme d'une pastille, qui est généralement obtenue par compactage d'une poudre, suivi d'un frittage, et éventuellement d'une rectification pour améliorer l'état de surface de la pastille.
Avantageusement, la première enveloppe comporte des modules (de préférence deux modules) qui, en configuration assemblée, définissent conjointement la cavité fermée dans laquelle est logée la pastille et l'un des modules de la première enveloppe comporte des moyens d'évacuation de gaz produits par le combustible hors de la première enveloppe. En effet, au cours de la décroissance radioactive du combustible nucléaire, un ou plusieurs gaz sont produits et il est préférable de les évacuer de la première enveloppe afin d'éviter qu'elle ne soit excessivement pressurisée et endommagée. Par exemple, lorsque le combustible est un oxyde d'américium, de l'hélium radiogénique est produit au cours de la décroissance radioactive de 241Am.
En fait, les moyens d'évacuation de gaz sont conçus de telle sorte qu'ils empêchent le combustible nucléaire (présentant éventuellement une fragmentation partielle en fines poudres (c'est-à-dire des particules dont le diamètre est compris entre 0,1 et 100 μιη) de s'échapper de l'enveloppe métallique, tout en permettant le passage de gaz.
Ces moyens d'évacuation de gaz sont connus de l'homme du métier. Généralement, ils sont réalisés en un matériau fritté dont la porosité est ajustée pour empêcher le passage d'une poudre, tout en laissant passer un gaz. Dans le cas présent, en plus de la rétention des poudres, il faut en outre empêcher les radiations gamma de s'échapper. Etant donné qu'il n'est pas envisageable de protéger le matériau fritté en le recouvrant d'une couche de matériau (car on risque alors de provoquer un colmatage de la porosité du matériau fritté), il faut trouver un matériau fritté qui puisse résister à toutes les conditions opératoires et servir de protection contre les rayonnements gamma.
Dans le cadre de la présente invention, les moyens d'évacuation de la pression comprennent avantageusement un fritté d'iridium ou d'un alliage d'iridium ; ce fritté est de préférence intégré par soudure dans au moins l'un des modules formant la première enveloppe. Les caractéristiques du fritté doivent être ajustées de manière à limiter la pression à l'intérieur de la première enveloppe à des niveaux acceptables, en toutes circonstances. Il faut donc prendre en compte différents facteurs, à savoir :
- la quantité de gaz qui est produite par le combustible nucléaire ; dans le cas d'un combustible nucléaire d'oxyde d'américium, il faut connaître la quantité d'hélium qui est produite, cette quantité étant connue car elle dépend de la quantité initiale d'américium 241Am ;
- la cinétique de relâchement des gaz accumulés dans le combustible, qui dépend de l'évolution de la microstructure du combustible, d'une part, et de l'historique des conditions accidentelles (comme par exemple la vitesse de montée en température) ;
- la résistance mécanique de l'enveloppe, qui définit la pression maximale admissible ; il est à noter que dans le cas du composite SiC/SiC, qui se fissure au-delà de sa limite élastique, il n'y a pas vraiment de problème de surpression puisque le composite une fois fissuré permet la fuite des gaz ;
- la granulométrie de la poudre de combustible nucléaire utilisée pour réaliser la pastille.
De préférence, le combustible nucléaire encapsulé comprend un premier espace, entre la pastille et la première enveloppe, et un deuxième espace, entre la première enveloppe et la deuxième enveloppe. Le premier espace est prévu pour tenir compte de l'expansion volumique de la pastille au cours de la décroissance radioactive du combustible nucléaire. Il est en effet préférable de tenir compte de l'évolution du volume de la pastille d'oxyde d'américium lors de l'encapsulation du combustible afin d'éviter que l'enveloppe métallique ne soit endommagée par l'expansion volumique de la pastille. Il est à noter que l'évolution du volume de la pastille d'oxyde d'américium est calculable par l'homme du métier (cf. document [5]).
Selon une variante de l'invention, au moins un espace parmi le premier espace et le deuxième espace comporte une couche en un matériau choisi parmi l'iridium, un alliage de l'iridium, un siliciure d'aluminium, un siliciure de molybdène et un siliciure de niobium. En effet, comme la première enveloppe est sensible à l'oxydation, en particulier lorsqu'elle est à base de tantale, il est préférable de placer une couche apte à servir de protection contre l'oxydation à l'interface entre la première enveloppe (l'enveloppe métallique) et la pastille de combustible nucléaire, et éventuellement à l'interface entre la première enveloppe et la deuxième enveloppe (enveloppe SiC/SiC). En effet, une réaction d'oxydation peut se produire sur la surface interne et/ou sur la surface externe de l'enveloppe métallique. La présence de cette couche de protection permet donc d'empêcher l'enveloppe métallique de réagir avec un environnement riche en oxygène.
Sur la surface interne, l'oxydation peut être provoquée par le contact direct de l'enveloppe métallique avec la pastille de combustible nucléaire ou par contact avec une pression partielle d'oxygène provenant du combustible. On voit alors l'importance du choix du combustible entre Am203 et Am02 lorsque le combustible est un oxyde d'américium, le choix d'un combustible Am02 étant préférable lorsqu'on prévoit de travailler dans des atmosphères oxydantes.
Sur la surface externe, à supposer que l'environnement atmosphérique du combustible encapsulé puisse être maintenue dans des conditions nominales, des réactions d'oxydation pourraient éventuellement se produire au cours et après des situations accidentelles telles qu'un échec de lancement d'un engin spatial propulsé par une alimentation à base de combustibles nucléaires encapsulés, ou encore une rentrée de ce même engin spatial dans l'atmosphère terrestre.
Selon une autre variante de l'invention, un feutre en carbone ou en siliciure de carbone est disposé dans le deuxième espace. Ce feutre permet de limiter les conséquences d'impacts et/ou de vibrations. Il est à noter qu'il est tout à fait possible, dans ce deuxième espace, d'avoir à la fois une couche de protection contre l'oxydation (couche d'iridium, par exemple) et un feutre en carbone ou en siliciure de carbone.
La présente invention concerne également un procédé de fabrication d'un combustible nucléaire encapsulé tel que décrit ci-dessus. Ce procédé de fabrication comprend la formation d'une première enveloppe autour de la pastille de combustible nucléaire et la formation d'une deuxième enveloppe autour de la première enveloppe, la formation de la deuxième enveloppe comprenant les étapes suivantes : a) mise en place d'un module de la deuxième enveloppe autour de la première enveloppe ;
b) mise en place d'un autre module de la deuxième enveloppe autour de la première enveloppe ;
c) assemblage du module mis en place à l'étape b) avec un module de la deuxième enveloppe mis en place autour de la première enveloppe par raccordement mécanique de deux extrémités de raccordement des deux modules ;
les étapes b) et c) étant répétées jusqu'à ce que l'ensemble des modules de la deuxième enveloppe aient été mis en place et assemblés autour de la première enveloppe.
En ce qui concerne la formation de la première enveloppe, comme nous l'avons déjà précisé plus haut, elle peut par exemple comprendre la mise en place de la pastille de combustible nucléaire dans l'un des deux modules de la première enveloppe ; la mise en place de l'autre des deux modules de la première enveloppe autour de la pastille et l'assemblage, par exemple par soudure, des deux modules de la première enveloppe, de manière à former la première enveloppe.
Avantageusement, le procédé de fabrication comprend en outre, avant la formation de la première enveloppe, la mise en place, sur la pastille, d'une couche en un matériau choisi parmi l'iridium, un alliage d'iridium, un siliciure d'aluminium, un siliciure de molybdène et un siliciure de niobium. De préférence, cette couche est placée au moins dans la zone où les deux modules de la première enveloppe se rejoignent lors de leur assemblage. Préférentiellement, cette couche est en iridium.
Avantageusement, le procédé de fabrication comprend en outre la mise en place d'un feutre de carbone ou de carbure de silicium entre la première enveloppe et la deuxième enveloppe, après la formation de la première enveloppe et avant la formation de la deuxième enveloppe.
L'invention sera mieux comprise à la lumière du complément de description qui suit, qui se rapporte à deux exemples de réalisation d'un combustible nucléaire encapsulé selon l'invention. Bien entendu, ces exemples ne sont donnés qu'à titre d'illustrations de l'objet de l'invention et ne constituent en aucun cas une limitation de cet objet.
BRÈVE DESCRIPTION DES DESSINS
Cette description sera faite au regard des dessins annexés parmi lesquels :
- la figure 1 représente une vue en coupe longitudinale d'un combustible nucléaire encapsulé selon un premier mode de réalisation de l'invention ;
- la figure 2 représente une vue en coupe longitudinale d'un combustible nucléaire encapsulé selon un second mode de réalisation de l'invention ;
- les figures 3a, 3b et 3c représentent respectivement un ensemble formé de quatre combustibles encapsulés selon l'invention disposés dans une structure selon une vue de côté (figure 3a), selon une vue en coupe longitudinale suivant la ligne AA (figure 3b) et suivant la ligne BB (figure 3c) de la figure 3a.
EXPOSÉ DÉTAILLÉ DE MODES DE RÉALISATION PARTICULIERS En référence à la figure 1, il est présenté un combustible nucléaire encapsulé selon un premier mode de réalisation.
La pastille 1 de combustible nucléaire est placée dans une enveloppe métallique 2 formée par la réunion, par soudure, de deux modules 2' et 2", qui ont la forme de deux moitiés d'une capsule cylindrique à extrémités arrondies.
Cette enveloppe métallique est placée dans une enveloppe en matériau composite 3 formée par la réunion, par vissage, de deux modules 3' et 3", l'un des modules étant muni d'un filetage mâle 4' et l'autre module étant muni d'un filetage femelle 4". Les deux modules 3' et 3" comportent chacun deux extrémités, l'un définissant une ouverture et l'autre un fond. De préférence, ces deux modules présentent, comme les modules 2' et 2" de l'enveloppe métallique, la forme de deux moitiés d'une capsule cylindrique à extrémités arrondies. Des espaces 5 sont laissés entre la pastille 1 de combustible et l'enveloppe métallique 2, d'une part, et entre l'enveloppe métallique 2 et l'enveloppe en matériau composite 3.
Un moyen d'évacuation de la pression de gaz 7 est réalisé dans l'un des deux modules formant l'enveloppe métallique 2. De préférence, ce moyen d'évacuation est situé à l'un des pôles des deux modules.
De préférence, l'enveloppe SiC/SiC a une épaisseur de 3 mm et un filetage avec un pas de 1,5 mm. Les filetages, réalisés sur la paroi interne pour l'un des modules et sur la paroi externe pour l'autre des modules, peuvent être obtenus par usinage.
Les espaces entre la pastille et l'enveloppe métallique, d'une part, et entre l'enveloppe métallique et l'enveloppe SiC/SiC, d'autre part, doivent être ajustés de manière à permettre l'expansion de la pastille de combustible nucléaire.
Dans cet exemple de réalisation, la pastille 1 a une forme cylindrique de 44 mm sur 33 mm présentant des extrémités arrondies (ce qui permet d'améliorer leur résistance à l'impact) ; un espace de 0,25 mm est laissé entre la pastille 1 et l'enveloppe métallique 2, qui présente une épaisseur de 0,8 mm ; un autre espace de 0,25 mm est laissé entre l'enveloppe métallique 2 et l'enveloppe en matériau composite 3, qui présente une épaisseur de 3 mm. Le combustible encapsulé qui est ainsi obtenu a des dimensions de 52,6 mm sur 41,6 mm.
Afin de limiter les conséquences d'impacts et/ou de vibrations, on peut introduire dans les espaces une couche de feutre ou de tissé dont la faible densité lui permet d'être compressé lors d'application de charges modérées. En choisissant le matériau de ce feutre de manière appropriée, il est également possible de minimiser les interactions thermochimiques entre la pastille et l'enveloppe métallique. Il est par exemple envisagé de placer un feutre à base de carbone ou de carbure de silicium entre l'enveloppe métallique et l'enveloppe en SiC/SiC.
Il est possible de disposer une fine couche d'iridium (avec une épaisseur de préférence inférieure à 100 μιη) sur la pastille, de manière à ce qu'elle l'entoure sur le plan équatorial au moins au niveau de la jonction des deux modules destinés à être reliées par soudure pour former l'enveloppe métallique. Cette couche d'iridium permet de protéger la pastille lors de la soudure des deux modules.
En outre, comme l'enveloppe en tantale est sensible à l'oxydation (et qu'elle est plus fragile une fois oxydée), à la fois sur sa paroi interne et sur sa paroi externe, il est préférable de la protéger de manière à ce qu'elle conserve des propriétés mécaniques suffisantes. C'est la raison pour laquelle il est préférable de disposer une fine couche d'iridium à la fois sur la paroi interne et sur la paroi externe de l'enveloppe métallique en tantale ou en l'un de ses alliages. Il est probable que la couche disposée sur la paroi interne soit endommagée au cours de l'opération de soudage des deux modules de l'enveloppe métallique (la couche externe pouvant tout à fait être déposée après la soudure), mais la présence de cette couche d'iridium endommagée (ainsi que l'éventuelle couche de feutre entre l'enveloppe métallique et la pastille) peut tout de même atténuer l'oxydation de la pastille.
En référence à la figure 2 est représenté un second mode de réalisation de la pastille encapsulée selon l'invention.
Comme dans l'exemple précédent, la pastille 1 est encapsulée dans une enveloppe métallique 2 formée par la réunion par soudure de deux modules 2', 2" en tantale. La différence par rapport à l'exemple précédent est qu'au lieu d'avoir une enveloppe SiC/SiC 3 formée à partir de deux modules, l'enveloppe est ici formée à partir de trois modules, à savoir deux modules d'extrémité 3', 3" qui assurent la résistance mécanique et qui possèdent un filetage 4' sur leur paroi interne, et un module central 3"' (par exemple un anneau de montage) qui possède un filetage 4" sur sa paroi externe. Les deux modules d'extrémité sont joints l'un à l'autre par vissage sur le filetage du module central. De préférence, les filetages sur les deux modules d'extrémité et le module central ont un pas de 1,5 mm ; ces filetages peuvent être obtenus par usinage.
Comme dans le précédent exemple de réalisation, la pastille 1 a une forme cylindrique de 44 mm sur 33 mm présentant des extrémités arrondies ; un espace de 0,25 mm est laissé entre la pastille 1 et l'enveloppe métallique 2, qui présente une épaisseur de 0,8 mm et un autre espace de 0,25 mm est laissé entre l'enveloppe métallique 2 et l'enveloppe en matériau composite 3. Les deux modules d'extrémité 3', 3" ont une épaisseur de 2 mm, tandis que le module central 3"' a une épaisseur de 1 mm. Le combustible encapsulé qui est ainsi obtenu a donc les mêmes dimensions que dans l'exemple précédent, à savoir 52,6 mm sur 41,6 mm.
Les modules 3', 3" de la figure 1 et les modules 3', 3", 3"' de la figure 2 sont réalisés par densification d'une préforme à base de fibres continues de SiC. Ces fibres sont mises en forme par tissage ou tressage, selon des méthodes bien connues de l'homme de métier, de manière à obtenir la densité la plus haute possible.
A titre d'illustration, nous allons décrire un mode de réalisation possible d'un combustible nucléaire encapsulé selon l'invention, comprenant une pastille 1, une première enveloppe métallique 2 en tantale composée de deux modules 2' et 2", d'une deuxième enveloppe en matériau composite (SiC/SiC) 3 composée de deux modules 3' et 3" et de deux feutres en carbone ou en siliciure de carbone, disposés pour l'un entre la première enveloppe 2 et la pastille 1 et, pour l'autre, entre la première enveloppe 2 et la seconde enveloppe 3, et tous deux composés de deux disques d'extrémité et d'une couche périphérique rectangulaire ou carrée, destinée à être placée entre les deux disques d'extrémité. Le feutre utilisé se présente généralement sous la forme d'une feuille, ayant une porosité d'environ 80%. Il est également possible d'utiliser une feuille de feutre ayant une porosité plus élevée, en prévoyant de comprimer la feuille dans le combustible encapsulé afin d'obtenir la porosité souhaitée. De manière générale, il est préférable que les deux disques d'extrémité soient plus épais que la couche périphérique, pour compenser les dilatations thermiques. L'épaisseur d'un disque d'extrémité est de préférence égale à 4/3 de l'épaisseur de la couche périphérique. De préférence, le diamètre des disques d'extrémité est ajusté de manière à recouvrir l'extrémité plate de chacune des deux extrémités de la pastille. La largeur de la couche périphérique est, de préférence, ajustée au périmètre extérieur de la pastille, tandis que la hauteur de la couche peut correspondre à la hauteur droite de la pastille (partie non incurvée) ou bien s'étendre sur toute la hauteur de la pastille, d'une extrémité à l'autre.
Selon un exemple particulier, les dimensions des différents éléments du combustible encapsulé sont les suivantes : • pour la pastille 1 : diamètre de 33 mm ± 0,05, hauteur de 44 mm ± 0,05 et des bords arrondis avec un rayon de courbure de 3 mm ;
• pour le feutre interne en carbone ou en siliciure de carbone, disposé entre la première enveloppe 2 et la pastille 1 : épaisseur radiale de 0,5 mm ± 0,035 et épaisseur axiale de 0,7 mm ± 0,045 ;
• pour la première enveloppe 2 : épaisseur de 0,84 mm ± 0,04, diamètre intérieur de 34 mm ± 0,02, diamètre extérieur de 35,64 mm ± 0,02, hauteur intérieure des modules 2' et 2" de 22,70 mm ± 0,02, hauteur extérieure des modules 2' et 2" de 23,54 mm ± 0,02 ;
· pour le feutre externe en carbone ou en siliciure de carbone, disposé entre la première enveloppe 2 et la seconde enveloppe 3 : épaisseur radiale de 0,230 mm ± 0,035, épaisseur axiale de 0,410 mm ± 0,220 ;
• pour la deuxième enveloppe 3 : épaisseur de 3 mm ± 0,1, diamètre intérieur de 36,10 mm ± 0,05, hauteur intérieure des modules 3' et 3" de 41,10 mm ± 0,05, hauteur de l'épaulement du module mâle de 12,30 mm ± 0,05, hauteur de l'épaulement du module femelle de 12,80 mm ± 0,05, pas du filetage de 1,50 mm, diamètre du module mâle au niveau de l'épaulement de 40,03 mm ± 0,05, diamètre du module femelle au niveau de l'épaulement de 38,41 mm ± 0,05 ;
• pour le combustible encapsulé : diamètre de 42,10 mm ± 0,05 et hauteur de 53,90 mm ± 0,20.
Dans notre exemple d'assemblage des différents éléments du combustible encapsulé, on commence par placer, dans un environnement à température ambiante, l'un des disques d'extrémité dans l'un des modules de la première enveloppe métallique (module supérieur) (étape 1) ; puis, on place l'autre des disques d'extrémité, ainsi que la couche périphérique dans l'autre des modules de la première enveloppe métallique (module inférieur) (étape 2). La couche périphérique peut, si besoin, être légèrement comprimée, par exemple en réalisant une compression mécanique ou une densification CVI.
Dans une cellule blindée, on procède à l'introduction de la pastille de combustible dans le module inférieur (étape 3), puis on assemble les modules inférieur et supérieur, par exemple par soudure (étape 4). On rappelle qu'une cellule blindée (ou « hot cell » en anglais) est une cellule dans laquelle on manipule des combustibles actifs (également qualifiés de combustibles « chauds ») et qui est conçue de manière à permettre de protéger les opérateurs vis-à-vis des rayonnements ionisants.
On place un disque d'extrémité dans l'un des modules de la seconde enveloppe en SiC/SiC (module supérieur) (étape 5), et on place l'autre disque d'extrémité dans l'autre des modules de la seconde enveloppe en SiC/SiC (module inférieur), ainsi que la couche périphérique, qui est légèrement comprimée afin de permettre l'introduction de la première enveloppe (étape 6).
Dans une cellule blindée, on procède à l'introduction de la première enveloppe obtenue à l'issue de l'étape 4 dans le module inférieur de la seconde enveloppe obtenu à l'issue de l'étape 6 (étape 7). On place ensuite le module supérieur de la seconde enveloppe sur le module inférieur de la seconde enveloppe et on assemble ces deux modules en les vissant l'une sur l'autre (étape 8).
La pastille une fois encapsulée 10 peut servir de source de chaleur, en particulier dans un convertisseur thermoélectrique pouvant être utilisé comme générateur radio-isotopique, par exemple comme source d'énergie dans les engins spatiaux.
Selon un mode de réalisation particulier, on place quatre pastilles encapsulées 10 dans une structure 11 ayant la forme d'un demi-cube (par exemple de 130 mm par 130 mm par 65 mm, pour accueillir des pastilles encapsulées de 52,6 mm sur 41,6 mm), comprenant deux cavités pouvant chacune accueillir deux pastilles encapsulées empilées l'une sur l'autre, les cavités une fois remplies étant obturées par un capuchon 13. On obtient ainsi un ensemble 12 (figures 3a à 3c). Il est à noter que les différents éléments ne sont pas représentés à l'échelle.
Chaque pastille encapsulée fournit une source de chaleur de 36,25 Wth résultant de la décomposition alpha de 241Am (pour une pastille de 33 mm de diamètre et une hauteur de 44 mm, pour un poids d'environ 350 g de 241Am). REFERENCES CITEES [1] Zabiégo et al.
« Overview of CEA's R&D on GFR fuel élément design : from challenges to solutions », Proceedings of the FR13 Conférence, Paris, France, 4-7 March 2013, paper IAEA-CN-199- 282
[2] Katoh et al.
« Current status and critical issues for development of SiC composites for fusion applications », Journal of N uclear Materials, 367-370 (2007), pages 659-671
[3] Buet et al.
« Influence of chemical and physical properties of the last génération of silicon carbide fibres on the mechanical behaviour of SiC/SiC composite », Journal of the European Ceramic Society, 32 [3] (2012), pages 547-557
[4] David et al.
WO 2011/061249
[5] Lebreton et al.
« l n-situ X-ray diffraction study of phase transformations in the Am-0 System », Journal of Solid State Chemistry, 196 (2012), pages 217-224

Claims

REVENDICATIONS
1. Combustible nucléaire encapsulé (10) comprenant :
- une pastille (1) d'un combustible nucléaire apte à produire de la chaleur par décroissance radioactive d'isotopes présents dans ce combustible ;
- une première enveloppe métallique (2) serva nt de protection contre les rayonnements gamma émis par la décroissance radioactive des isotopes, cette première enveloppe délimitant une cavité fermée dans laquelle est logée la pastille ; et
- une deuxième enveloppe en matériau composite à matrice céramique (3) servant de protection mécanique de la première enveloppe ;
le combustible nucléaire encapsulé étant caractérisé en ce que la deuxième enveloppe comporte une pluralité de modules qui définissent conjointement une cavité fermée da ns laquelle est logée la première enveloppe, chaque module comprenant deux extrémités reliées par une paroi latérale s'étendant autour d'un axe du module traversant les deux extrémités, au moins l'une des deux extrémités étant une extrémité de raccordement définissant une ouverture et permettant le raccordement mécanique du module avec l'extrémité de raccordement d'un autre module, ces deux extrémités de raccordement se recouvrant l'une l'autre pour former une zone de recouvrement s'étendant latéralement autour de l'axe des modules et formant respectivement un élément mâle et un élément femelle.
2. Combustible nucléaire encapsulé selon la revendication 1, dans lequel chaque zone de recouvrement définit une liaison mécanique du type liaison par vissage, liaison par clipsage, liaison par encliquetage ou liaison par baïonnette.
3. Combustible nucléaire encapsulé selon la revendication 1 ou 2, da ns lequel les modules sont au nombre de deux et l'autre des deux extrémités de chaque module définit un fond du module.
4. Combustible nucléaire encapsulé selon la revendication 1 ou 2, dans lequel les modules sont au moins trois, parmi lesquels deux modules dont l'autre des deux extrémités définit un fond, le reste des modules ayant deux extrémités de raccordement et étant destiné à être placé entre ces deux modules munis d'un fond.
5. Combustible nucléaire encapsulé selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, dans lequel la première enveloppe (2) est en tantale ou en un alliage de tantale et la deuxième enveloppe (3) est en SiC/SiC.
6. Combustible nucléaire encapsulé selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, dans lequel le combustible nucléaire est un oxyde de plutonium de formule chimique PU2O3 ou Pu02.
7. Combustible nucléaire encapsulé selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, dans lequel le combustible nucléaire est un oxyde d'américium de formule chimique Am203 ou Am02.
8. Combustible nucléaire encapsulé selon l'une quelconque des revendications 1 à 7, dans lequel la première enveloppe (2) comporte des modules qui, en configuration assemblée, définissent conjointement la cavité fermée dans laquelle est logée la pastille, l'un de ces modules comportant des moyens d'évacuation de gaz (7) produits par le combustible hors de la première enveloppe (2).
9. Combustible nucléaire encapsulé selon la revendication 8, dans lequel les moyens d'évacuation de gaz comprennent un fritté d'iridium ou d'un alliage d'iridium.
10. Combustible nucléaire encapsulé selon l'une quelconque des revendications 1 à 9, comprenant un premier espace (5), entre la pastille et la première enveloppe, et un deuxième espace (5), entre la première enveloppe et la deuxième enveloppe.
11. Combustible nucléaire encapsulé selon la revendication 10, dans lequel une couche en un matériau choisi parmi l'iridium, un alliage de l'iridium, un siliciure d'aluminium, un siliciure de molybdène et un siliciure de niobium, est disposée dans au moins l'un des premier et deuxième espaces.
12. Combustible nucléaire encapsulé selon la revendication 10 ou 11, dans lequel un feutre en carbone ou en siliciure de carbone est disposé dans le deuxième espace.
13. Procédé de fabrication d'un combustible nucléaire encapsulé selon l'une quelconque des revendications 1 à 12, comprenant la formation d'une première enveloppe autour de la pastille de combustible nucléaire et la formation d'une deuxième enveloppe autour de la première enveloppe, la formation de la deuxième enveloppe comprenant les étapes suivantes :
a) mise en place d'un module de la deuxième enveloppe autour de la première enveloppe ;
b) mise en place d'un autre module de la deuxième enveloppe autour de la première enveloppe ;
c) assemblage du module mis en place à l'étape b) avec un module de la deuxième enveloppe mis en place autour de la première enveloppe par raccordement mécanique de deux extrémités de raccordement des deux modules ;
les étapes b) et c) étant répétées jusqu'à ce que l'ensemble des modules de la deuxième enveloppe aient été mis en place et assemblés autour de la première enveloppe.
14. Procédé de fabrication selon la revendication 13, comprenant en outre, avant la formation de la première enveloppe, la mise en place, sur la pastille, d'une couche en un matériau choisi parmi l'iridium, un alliage d'iridium, un siliciure d'aluminium, un siliciure de molybdène et un siliciure de niobium.
15. Procédé de fabrication selon la revendication 13 ou 14, comprenant en outre la mise en place d'un feutre de carbone ou de carbure de silicium entre la première enveloppe et la deuxième enveloppe, après la formation de la première enveloppe et avant la formation de la deuxième enveloppe.
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