WO2014136990A1 - シンチレータの自己放射化を用いた高感度中性子検出法 - Google Patents

シンチレータの自己放射化を用いた高感度中性子検出法 Download PDF

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ray
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昭弘 納冨
源一郎 若林
伊藤　哲夫
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国立大学法人九州大学
学校法人近畿大学
株式会社ア・アトムテクノル近大
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    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T3/00—Measuring neutron radiation
    • G01T3/06—Measuring neutron radiation with scintillation detectors
    • G01T3/065—Spectrometry

Definitions

  • the present invention relates to a highly sensitive neutron detection method and apparatus based on self-activation measurement of scintillators such as NaI, CsI, SrI 2 and LiI.
  • neutrons generated in the medical field increase with the advancement of radiation medical technology and energy.
  • IMRT intensity modulated radiation therapy
  • X-rays generated by a high energy electron accelerator having an acceleration voltage of 10 MV or more are often used, and in this case, neutron generation by a photonuclear reaction is inevitable.
  • particle beam therapy high-energy proton beams or heavy particle beams are used, and neutrons are generated by nuclear reactions caused by high-energy charged particles.
  • neutron capture therapy treatment is performed by irradiating a patient with neutrons generated by a nuclear reactor or accelerator, and inevitably unnecessary neutron exposure occurs.
  • neutrons have a larger radiation load coefficient than X-rays and the like, and more than 10 in particular from 100 keV to 10 MeV, and have a large biological effect (ICRP Publication 103, 2007).
  • cancer treatment using X-rays is the most popular external radiation treatment method in Japan, and currently nearly 1000 treatment apparatuses are in operation.
  • high energy X-rays exceeding the threshold value for the occurrence of a photonuclear reaction are used in more than half of the above treatment apparatuses. Therefore, grasping the neutron generation status of these devices is considered indispensable in terms of radiation protection and optimization of radiation therapy.
  • the present invention provides a method and apparatus for measuring thermal neutrons with high sensitivity by using a scintillator such as NaI, CsI, SrI 2 , LiI or the like as a radiation detector at the same time as an activation method target.
  • a scintillator such as NaI, CsI, SrI 2 , LiI or the like
  • the present inventor can measure neutrons by measuring ⁇ -rays from 128 I and the like generated by activation of iodine and the like contained in the scintillator by the scintillator itself.
  • the present invention has been completed. That is, the present invention is as follows.
  • a scintillator containing iodine Means for detecting, by the scintillator itself, ⁇ rays emitted as a result of the activation of iodine by neutrons entering the scintillator; Characterized by comprising means for evaluating the fluence rate of neutrons incident on the scintillator using the detected energy spectrum information of ⁇ -rays and the time change information of the intensity of the ⁇ -rays, Neutron measuring device.
  • a scintillator containing iodine Means for detecting ⁇ -rays emitted as a result of activation of iodine by neutrons entering the scintillator with a geometric efficiency of a solid angle of 4 ⁇ by the scintillator itself; Means for separating and counting the wave height distribution corresponding to the energy spectrum of the ⁇ rays from the background ⁇ rays, Neutron measuring device.
  • a scintillator containing iodine Means for continuously detecting, by the scintillator itself, a temporal change in ⁇ -rays emitted as a result of activation of iodine by neutrons entering the scintillator; And means for separating and counting the continuous time change of the incident intensity of neutrons from the background ⁇ -rays based on the time change information of the detected beta ray radiation decay, Neutron measuring device.
  • a scintillator containing iodine containing iodine
  • a cover covering the periphery of the scintillator
  • ⁇ -rays released as a result of the activation of iodine by neutrons entering the scintillator containing iodine are detected by the scintillator itself, Using the detected ⁇ -ray energy spectrum information and the ⁇ -ray intensity temporal change information, the fluence rate of neutrons incident on the scintillator is evaluated, Neutron measurement method.
  • ⁇ -rays released as a result of the activation of iodine by neutrons entering the scintillator containing iodine are detected by the scintillator itself,
  • the amount of the detected ⁇ -ray is separated and counted from the background ⁇ -ray based on the wave height distribution information corresponding to the ⁇ -ray energy spectrum and the time change information of radiation decay, Neutron measurement method.
  • a neutron measurement method characterized by determining an energy region of incident neutrons based on the presence or absence of a cover that covers the periphery of a scintillator containing iodine, Detecting ⁇ -rays emitted as a result of activation of iodine by neutrons entering a scintillator that is entirely or partially covered by a cover, by the scintillator itself, Comparing the detection result of the ⁇ ray and the detection result of the ⁇ ray detected by a scintillator not covered with a cover to determine an energy region of incident neutrons, Said method.
  • FIG. 1 is a diagram showing an outline of a method for evaluating the neutron fluence rate ⁇ by measuring the amount of activation.
  • FIG. 2 is a diagram showing an example of the wave height distribution of the NaI detector obtained during and after irradiation.
  • FIG. 3 is a diagram showing a time change after irradiation in the pulse height distribution spectrum of the NaI detector.
  • FIG. 4 is a diagram showing normalization of the time change spectrum of the NaI detector at different elapsed times after irradiation with the total count. The four spectra after normalization almost completely overlap. Statistical variations are observed in the parts where the count is small.
  • FIG. 5 is a diagram showing the change over time in the count rate of the NaI detector after irradiation.
  • FIG. 6 is a diagram showing a comparison result of 128 I ⁇ -ray spectra obtained by the NaI detector.
  • the vertical axis in FIG. 4 is changed from a logarithmic axis to a linear axis.
  • FIG. 7 is a diagram showing the result of measuring the ⁇ -ray wave height distribution spectrum generated from the NaI scintillator with a Ge detector.
  • FIG. 8 is a diagram showing a spectrum 35 days after irradiation in the pulse height distribution spectrum of the NaI detector.
  • FIG. 9 is a diagram showing a CsI detector (1 cm square, 5.5 mm square) that has performed irradiation.
  • FIG. 10 is a diagram showing the change over time in the count rate after irradiation with the CsI detector (1 cm square, 5.5 mm square).
  • FIG. 11 is a diagram showing a CsI detector (2.5 cm square) that has performed irradiation.
  • FIG. 12 is a diagram showing a comparison result of 128 I ⁇ -ray spectra obtained after irradiation to a CsI detector (2.5 cm square).
  • FIG. 13 is a diagram showing the change over time in the count rate obtained when a plurality of irradiations (15 minutes) are repeated on the CsI detector (2.5 cm square).
  • FIG. 14 is a diagram showing activation during thermal neutron irradiation of different substances (I-127, Na-23, Cs-133).
  • FIG. 15 is a diagram showing activation and subsequent attenuation due to irradiation for 30 minutes with respect to different substances (I-127, Na-23, Cs-133).
  • FIG. 16 is a diagram showing the arrangement of NaI and CsI detectors during irradiation with the therapeutic linac.
  • FIG. 17 is a diagram showing an example of the counting efficiency of the used measurement system (MCA).
  • FIG. 18 is a diagram showing a wave height spectrum of a NaI detector ( ⁇ 1 inch: in the irradiation field) measured every 10 minutes after the end of irradiation. The time in the figure indicates the elapsed time from the end of irradiation.
  • FIG. 19 is a diagram showing the normalized spectrum of the time change of the wave height distribution of the NaI detector ( ⁇ 1 inch: within the irradiation field) 30 minutes to 80 minutes after the end of irradiation.
  • FIG. 20 is a diagram showing a change in the count rate of the NaI detector ( ⁇ 1 inch: in the irradiation field) 80 minutes after the end of irradiation.
  • FIG. 21 is a diagram showing a change in the count rate of the NaI detector ( ⁇ 1 inch: within the irradiation field) from the end of irradiation until 30 days later.
  • FIG. 22 is a diagram showing a change in the count rate of the NaI detector ( ⁇ 1 inch: outside the irradiation field) from the end of irradiation until 30 days later.
  • FIG. 23 is a diagram showing a change in the count rate of the NaI detector ( ⁇ 3 inch: outside the irradiation field) from the end of irradiation to 4 days later.
  • FIG. 24 is a diagram showing a comparison of wave height distributions of NaI detectors ( ⁇ 1 inch, ⁇ 3 inch: irradiation field outside).
  • FIG. 25 is a diagram showing a spectrum obtained by measurement with a NaI detector ( ⁇ 3 inch: in the irradiation field) after 20 days from the end of irradiation.
  • FIG. 23 is a diagram showing a change in the count rate of the NaI detector ( ⁇ 1 inch: outside the irradiation field) from the end of irradiation until 30 days later.
  • FIG. 23 is a diagram showing a change in the count
  • FIG. 26 is a diagram showing the arrangement of 2.5 cm square CsI detectors during irradiation with the therapeutic linac.
  • FIG. 27 is a diagram showing a change in the count rate of the CsI detector (2.5 cm square: outside the irradiation field) from the end of irradiation to 350 minutes later.
  • FIG. 28 is a conceptual diagram of an apparatus of a neutron monitor system during treatment using a ⁇ -capsel detector.
  • FIG. 29 is a conceptual diagram of data processing of the neutron monitor system during treatment by ⁇ -capsel detector.
  • FIG. 30 summarizes the outline of the present invention.
  • FIG. 31 is a diagram showing nuclear data of thermal neutron capture reaction related to NaI and CsI, and a relationship between generated radioactivity and average thermal neutron flux in the activation method.
  • ⁇ -rays which are charged particles generated from the radioactivity generated in the detector, with a geometric efficiency of 4 ⁇ .
  • Excellent and weak neutron fluence rate can be measured with high accuracy.
  • the energy spectrum of the component that decreases with time after irradiation matches the ⁇ -ray energy spectrum inherent to I-128, and the count rate shown in FIGS.
  • the time-dependent half-life of this is 25 minutes, which also coincides with the intrinsic half-life of I-128 decay, which is attributed to I-128 in the output wave height distribution of the NaI and CsI detectors after irradiation. Ingredients can be identified.
  • FIG. 30 is a diagram showing the configuration and principle of the neutron measurement apparatus of the present invention. As shown in FIG. 30, this apparatus has a scintillator that performs scintillation detection, and a signal analysis system. The scintillator is a neutron detector that converts ⁇ -rays caused by incident neutrons into electrical signals, and supplies the obtained electrical signals to the analysis system.
  • I-127 is activated to I-128 when neutrons are incident on a scintillator containing iodine ( 127 I (n, ⁇ ) 128 I).
  • “Activation” means that a stable isotope that originally has no radioactivity becomes a radioisotope by receiving radiation generated from other radioactive substances. Since I-128 emits beta rays, the scintillator itself detects the beta rays. In this case, ⁇ rays can be detected with a geometric efficiency of a solid angle of 4 ⁇ by the scintillator itself. Further, the scintillator can continuously detect the temporal change of ⁇ rays by itself.
  • the form of iodine contained in the scintillator is not particularly limited.
  • LiI Lithium iodide
  • LiI Lithium iodide
  • a reagent containing iodine can be used.
  • the most common method of using a liquid scintillator is to dissolve the radioactivity to be measured in the liquid scintillator and measure the ⁇ rays. Therefore, in the present invention, it is possible to use a liquid form.
  • the signal analysis system uses the detected ⁇ -ray energy spectrum information and ⁇ -ray intensity temporal change information to determine the amount of I-128 generated, and based on this generated amount, enters the scintillator. Evaluate the fluence rate of neutrons. In addition, the signal analysis system generates ⁇ -rays emitted from I-128, which is the radioactivity generated as a result of neutrons entering the scintillator and activating I-127, and either the wave height distribution information or the time change information. Alternatively, based on both, separate and count from background gamma rays and the like.
  • the pulse height distribution information is information corresponding to the ⁇ -ray energy spectrum that is unique to I-128, and the time change information is change information that undergoes radiation decay according to the physical half-life that is specific to I-128.
  • FIG. 1 shows an outline of the “activation method” which is the basis of the method for evaluating the neutron fluence rate ⁇ in the present invention.
  • FIG. 31 shows the nuclear data of the thermal neutron capture reaction related to NaI and CsI, and the relationship between the generated radioactivity and the average thermal neutron flux in the activation method.
  • a 0 Radioactivity of sample at the time of removal, ⁇ : Detection efficiency of measurement, ⁇ : decay constant of radioactive material generated by activation reaction B: Background count of measurement, C: Count obtained by measurement A ⁇ : Saturated radioactivity Specimen in neutron field 0 Take out after irradiation for 2 seconds, time t 1 To t 2 Assume that measurements were taken during Neutron to t 0 When irradiated for 2 seconds, the radioactivity is A 0 To rise.
  • the sample sintillator
  • the radioactivity draws a decay curve.
  • fitting means that a set of sampling count values obtained for discrete times can be best expressed by one or a plurality of curves that decay with different half-lives.
  • This is a mathematical method for obtaining the optimum value of the existing ratio of each half-life component.
  • Measurement methods such as NaI and CsI are not particularly limited, and any apparatus can be used. For example, a Kinki University nuclear reactor, Kyushu University 10MV linac, etc. can be used. When performing measurements at the Kinki University nuclear reactor (rated output 1 W), use the leaked neutrons from the Kinki University nuclear reactor to irradiate detectors such as NaI and CsI, and then measure the generated radioactivity. .
  • NaI detectors there are two types of NaI detectors ( ⁇ 1 inch ⁇ H1 inch, ⁇ 3 inch ⁇ H3 inch) manufactured by BICRON, etc.
  • the photomultiplier tube as an optical amplifier includes ORTEC276 (HT divider and HT divider). Pre-amp is incorporated).
  • the applied voltage to the photomultiplier tube at this time is, for example, 1000V.
  • ⁇ 1 inch ⁇ H1 inch NaI detector and “ ⁇ 3 inch ⁇ H3 inch NaI detector” are abbreviated as “ ⁇ 1 inch NaI detector” and “ ⁇ 3 inch NaI detector”, respectively. To do.
  • a CsI detector (2.5 cm square, 1 cm square) manufactured by Toyonobu Electronics or a self-made CsI detector using a 5.5 mm square CsI crystal can also be used.
  • a photodiode is connected as the optical amplifier, and a bias voltage of about 24V is applied.
  • the above detector for example, NaI detector or CsI detector
  • the above detector is installed in the upper lid of the reactor and irradiated for 15 minutes to several hours, and measurement is performed during and after irradiation.
  • Outputs from the NaI detector, CsI detector, and the like are amplified by a Spectroscope Amplifier (SSA) and input to a multichannel analyzer (MCA) for wave height analysis.
  • SSA Spectroscope Amplifier
  • MCA multichannel analyzer
  • Wave height distribution spectrum of NaI detector [ ⁇ 1 inch NaI detector] 2 shows an example of the wave height distribution of the ⁇ 1 inch NaI detector obtained during and after irradiation.
  • the time change of the wave height distribution after irradiation is shown in FIG. When this time change is seen, it turns out that the count is decreasing with progress of time.
  • FIG. 7 shows an example of a result obtained by measuring ⁇ -rays from a NaI detector ( ⁇ 3 inch) into which neutrons are incident in a nuclear reactor using a Ge semiconductor detector.
  • a NaI detector ⁇ 3 inch
  • the wave height spectrum obtained with the Ge semiconductor detector 24 Na and 128 A peak of ⁇ rays due to I was confirmed.
  • Activation of sodium and iodine the components of the NaI detector, in the detector 24 Na and 128 It can be seen that I is generated.
  • Wave height distribution spectrum of NaI detector 35 days after irradiation [ ⁇ 1 inch NaI detector] In the wave height distribution of the ⁇ 1 inch NaI detector 35 days after irradiation, the nuclide generated by the activation reaction was attenuated by decay, and only background radiation was observed (FIG. 8).
  • FIG. 9 Wave height distribution spectrum of CsI detector [1 cm square CsI detector, 5.5 mm square CsI detector] After the CsI detector shown in FIG. 9 (5.5 mm square, 1 cm square) was irradiated for several hours, the count value was measured every 10 minutes. As a result, the behavior of the decay curve can be fitted with a half-life of 25 minutes. It was. An example of the result is shown in FIG. Wave height distribution spectrum of CsI detector [2.5 cm square CsI detector] FIG. 12 shows an example of the wave height distribution obtained after irradiating the 2.5 cm square CsI detector of FIG. 11 for 15 minutes.
  • FIG. 14 shows the relationship between the radioactivity generated by thermal neutron irradiation of iodine, sodium, and cesium, which are components of the NaI detector and CsI detector, and the irradiation time.
  • FIG. 14 shows a comparison of the situation during continuous irradiation for 100 hours.
  • the generated radioactivity includes the thermal neutron capture cross section ⁇ and the half-life T of the produced nuclide. 1/2 The behavior is determined by. Since the number density of Na, Cs and I is equal in the NaI crystal and CsI crystal, the evaluation was performed assuming the same neutron fluence rate. 128 I rises quickly in a short time, and for short-time (1 hour or less) irradiation, 24 Na and 134 It can be seen that the radioactivity generated is orders of magnitude greater than that of Cs. Activation by thermal neutrons related to NaI and CsI [30 minutes irradiation and subsequent decay] Fig. 15 is generated when a NaI detector and a CsI detector are irradiated with neutrons for 30 minutes.
  • CsI in terms of price and usability.
  • CsI Easy to process without deliquescence. For this reason, it is easy to reduce the size and number.
  • -Photodiodes can be used instead of photomultiplier tubes. For this reason, it is not necessary to prepare a high voltage power supply of several kV. Photodiodes are overwhelmingly cheaper than photomultiplier tubes. -Overall low cost (crystal, photodetector, power supply) Therefore, system construction can be easily performed. -Only I-128 radioactivity is generated, and there is almost no competition. The amount of Cs-134 produced is very small.
  • the CsI detector is the most commonly used scintillation detector like the NaI detector, has a lot of experience in use, and is well understood. Advantages of activation of I-127 in NaI and CsI -Suitable for short-time irradiation due to the balance between the cross-sectional area and half-life. ⁇ In the irradiation within 1 hour, the generated radioactivity is larger than that of gold leaf. ⁇ Measures 4 ⁇ of ⁇ rays. It is a charged particle, and its detection efficiency is overwhelmingly higher than that of ⁇ rays. With very little activation, radioactivity can be accurately quantified in a short time [absolute measurement]. ⁇ Even with extremely weak neutron flux, sufficient measurement is possible.
  • Photoneutron measurement example with 10MV linac As an example of neutron measurement in a medical irradiation field using activation, there is a previous study using In foil and gold foil in 10MV linac (Kato et al., Journal of Japanese Society for Radiation Safety Management, Vol. 9, No. 1, pages 19-25, 2010). Under the condition that the absorbed dose rate of X-rays at the isocenter position is 2 Gy / min, the thermal neutron fluence rate at the isocenter position is about 7 ⁇ 10 when a 5 cm thick phantom is used. 4 [N / cm 2 / S]. The thermal neutron fluence rate at the side of 55 cm from there is about 3 ⁇ 10 when a phantom with a thickness of 5 cm is used.
  • FIG. 16 shows the position of the detector. Measurement and analysis methods The measurement was started after the irradiation was completed, and the spectrum was recorded by MCA every 10 minutes or every minute. In each measurement, the spectrum of the change (difference) from the previous spectrum was evaluated. Moreover, the time change of the count integral value of 300 keV or more was analyzed, and the half-life was found by fitting processing of count rate attenuation information.
  • FIG. 19 is a diagram showing the normalized spectrum of the time change from 30 minutes to 80 minutes after the end of irradiation (the results obtained at the Kinki University nuclear reactor are also shown in the figure for comparison). is there).
  • the obtained spectrum is stored in ICRP107. 128 It agrees well with the ⁇ -ray spectrum of I and the spectrum obtained at the Kinki University reactor.
  • the self-shielding factor Fss of the detector was evaluated by Monte Carlo calculation, and was 0.86 for 1 inch NaI and 0.64 for 3 inch NaI. Further, the probability of ⁇ -ray emission per destruction was 0.931, and the proportion of ⁇ -rays emitted with an energy exceeding 300 keV was 0.847. As a result, 6.0 ⁇ 10 6 at the isocenter position. 3 [N / cm 2 / S], 5.4 ⁇ 10 at 30 cm lateral from the isocenter 3 [N / cm 2 / S] was obtained. These are about an order of magnitude lower than the values reported by Kato (Kato et al., Journal of Japanese Society for Radiation Safety Management, Vol. 9, No. 1, pages 19-25, 2010).
  • Wave height distribution spectrum of NaI detector [1 inch NaI, 3 inch NaI, irradiation field] (3)
  • the ICRP 107 shows the wave height distribution obtained with 1 inch NaI and 3 inch NaI. 128 It is shown in comparison with the theoretical value of ⁇ -ray spectrum of I. In both cases, the peak position is almost the same as that of the ICRP 107, and the overall shapes are almost the same.
  • a neutron detector operating on the principle of the present invention is designated as ⁇ -capsel ( ⁇ -Rays from the cap true-originated sel f-activation of an iodine-containing scintillator) detector.
  • the treatment neutron monitor system using a ⁇ -capsel detector using a CsI scintillator is to install a detection element, which is a combination of a small CsI scintillator, a photodiode (PD) and a preamplifier (PA), in an irradiation field (FIG. 28). ). Measured from the end of irradiation until the next irradiation, and measured from energy spectrum information and time change information 128 I radioactivity is calculated, the neutron fluence rate is calculated, and the result is displayed online (FIG. 29).
  • This measurement method is considered to be extremely sensitive in principle, and it is judged that I-128 can be detected significantly even if the activation by thermal neutrons is very small.
  • the amount of radioactivity generated in NaI by this 30-minute irradiation can be estimated to be on the order of several kBq from the ⁇ -ray count rate, and is less than 10% of the IAEA BSS exemption level (100 kBq). It was. Furthermore, the radioactivity of I-128 is 4.6 ⁇ 10 after one day. -18 Until it disappears.
  • CsI is preferable as the scintillator to be used.
  • Cs-133 also generates radioactivity by neutron capture reaction, but its amount is extremely small compared to that of I-128 for short-time irradiation. If direct treatment X-rays are avoided, the generation of I-126 can be suppressed to a negligible level. Advantages of activation of I-127 in NaI and CsI -Suitable for short-time irradiation due to the balance between the cross-sectional area and half-life. ⁇ In the irradiation within 1 hour, the generated radioactivity is larger than that of gold leaf. ⁇ Measures 4 ⁇ of ⁇ rays.
  • 0.18 eV is the boundary energy between thermal neutrons and epithermal neutrons If a scintillator with the same specifications is prepared and a cadmium cover is attached to one side and one is placed in the irradiation field at the same time without a cover, the former is only the epithermal neutron component, the latter is the thermal neutron component and the epithermal neutron component. Signals corresponding to both are obtained. Since the difference between the two corresponds to the thermal neutral component, it is possible to discriminate and evaluate thermal neutron fluences in different energy regions.
  • V “Thermal neutron detection system with self-energy calibration function using CsI scintillator and MPPC”
  • MPPC using a Geiger-mode avalanche photodiode is used as the light-receiving element of the CsI detector, noise characteristics are superior to those using a photodiode. Low energy gamma rays (128 keV) and internal conversion electrons can be observed.
  • Example 1 Highly sensitive neutron detection with NaI scintillator (1) -Measurement in a research reactor Background / Purpose It has been pointed out that in recent radiation therapy, attention should be paid to neutrons generated by photonuclear reactions. Until now, the amount of neutron generation has been evaluated by measuring thermal neutrons by activation method (Fujibuchi T, Yamaguchi I, Kasahara T, et al .: Measurement of thermal neutral flu ration 23 radioactivity around a medical compact cyclotron, Radiol. Phys. Technol. 2, 159-165, 2009.).
  • a NaI scintillator is used as a radiation detector at the same time as the activation target, so that a method for measuring thermal neutrons with high sensitivity is studied. Investigate basic characteristics.
  • Method A NaI scintillator was installed at the top of the Kinki University nuclear reactor UTR-KINKI (thermal power 1 W) and irradiated with leakage radiation (neutron rays, ⁇ rays) for 1 to 4 hours. After the irradiation, the time change of the wave height distribution obtained from NaI was measured. The wave height distribution of ⁇ rays emitted from NaI was measured with a Ge detector. 3.
  • the amount of radioactivity generated in NaI by this 30-minute irradiation can be estimated to be on the order of several kBq from the ⁇ -ray count rate, which is less than 10% of the IAEA BSS exemption level (100 kBq). It was. Furthermore, the radioactivity of I-128 decreases to 4.6 ⁇ 10 ⁇ 18 after 1 day and disappears. In the future, by examining the relationship between the yield of ⁇ -rays and the thermal neutron fluence rate, it is possible to develop a method for accurately evaluating the thermal neutron fluence rate in the X-ray treatment room. Since the method of the present invention is based on the detection of ⁇ -ray of I-128, it is considered that CsI is suitable as a scintillator to be used.
  • Cs-133 also generates radioactivity by neutron capture reaction, but the amount thereof is extremely small compared to that of I-128 for short-time irradiation as shown in FIG. If direct treatment X-rays are avoided, the generation of I-126 can be suppressed to a negligible level.
  • the apparatus of the present invention it is useful for detecting the thermal neutron fluence rate in the X-ray treatment room by examining the relationship between the yield of ⁇ rays and the thermal neutron fluence rate.

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Abstract

シンチレータに中性子が入射して、(n,γ)反応により放射化された結果生成するI-128から放出されるβ線を前記シンチレータによりシンチレーション検出する手段と、前記シンチレータで検出されたI-128のβ線のエネルギースペクトル情報、並びにI-128のβ線の強度の時間変化情報を利用してI-128の生成量を把握し、シンチレータに入射した中性子のフルエンス率を評価する手段とを有することを特徴とする中性子フルエンス率測定装置。

Description

シンチレータの自己放射化を用いた高感度中性子検出法
　本発明は、ＮａＩやＣｓＩ，ＳｒＩ２，ＬｉＩ等のシンチレータの自己放射化測定にもとづく高感度中性子検出方法及び装置に関する。
　近年、放射線医療技術の高度化・高エネルギー化に伴い、医療現場で発生する中性子の増加が指摘されてきている。たとえば、強度変調放射線治療（ＩＭＲＴ）では、加速電圧１０ＭＶ以上の高エネルギー電子加速器によって発生させたＸ線が利用されることが多く、この場合、光核反応による中性子発生が避けられない。粒子線治療では、高エネルギーの陽子線や重粒子線が利用され、高エネルギーの荷電粒子による核反応により中性子が発生する。また、中性子捕捉療法では、原子炉や加速器で発生させた中性子を患者に照射して治療を行い、必然的に不必要な中性子被曝が発生する。中性子はＸ線等に比べて放射線荷重係数が大きく、特に１００ｋｅＶから１０ＭｅＶでは１０を超え、生物影響が大きいことが知られている（ＩＣＲＰ　Ｐｕｂｌｉｃａｔｉｏｎ　１０３，２００７）。
　これらのうち、Ｘ線を用いたがん治療は、国内で最も普及している外部放射線治療方法であり、現在１０００台近くの治療装置が稼働している。この治療現場では、上記治療装置の半分以上で光核反応発生のしきい値以上の高エネルギーＸ線が使用されている。従って、これらの装置の中性子発生状況を把握することは、放射線防護並びに放射線治療の最適化の点で不可欠と考えられる。
　これまでは、主に熱中性子を放射化法で測定することにより中性子発生量の評価がなされてきている（“Ｎｅｕｔｒｏｎ　Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓ　ａｒｏｕｎｄ　Ｈｉｇｈ　Ｅｎｅｒｇｙ　Ｘ−ｒａｙ　Ｒａｄｉｏｔｈｅｒａｐｙ　Ｍａｃｈｉｎｅｓ”：ＡＡＰＭ　Ｒｅｐｏｒｔ　Ｎｏ．１９，１９８６）、（Ｆｕｊｉｂｕｃｈｉ　Ｔ，Ｙａｍａｇｕｃｈｉ　Ｉ，Ｋａｓａｈａｒａ　Ｔ，ｅｔ　ａｌ．：Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ　ｏｆ　ｔｈｅｒｍａｌ　ｎｅｕｔｒｏｎ　ｆｌｕｅｎｃｅ　ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ　ｗｉｔｈ　ｕｓｅ　ｏｆ　２３Ｎａ　ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｉｔｙ　ａｒｏｕｎｄ　ａ　ｍｅｄｉｃａｌ　ｃｏｍｐａｃｔ　ｃｙｃｌｏｔｒｏｎ，Ｒａｄｉｏｌ．Ｐｈｙｓ．Ｔｅｃｈｎｏｌ．２，１５９−１６５，２００９．）。しかしながら、金箔を用いた最も標準的な放射化法は、短時間照射に対しては感度が低く、オンライン評価ができないので、Ｘ線治療室内の定常的な中性子評価に対しては実用的ではなかった。
　本発明は、ＮａＩやＣｓＩ，ＳｒＩ２，ＬｉＩ等のシンチレータを、放射化法のターゲットと同時に放射線の検出器として用いることにより、高感度で熱中性子を測定する方法及びその装置を提供することを目的とする。
　本発明者は、上記課題を解決するため鋭意検討した結果、シンチレータに含まれているヨウ素等の放射化によって生成する１２８Ｉ等からのβ線を、シンチレータ自身で測定することにより中性子を測定できることを見出し、本発明を完成するに至った。
　すなわち、本発明は以下のとおりである。
（１）ヨウ素を含むシンチレータと、
　前記シンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により検出する手段と、
　前記検出されたβ線のエネルギースペクトル情報、及び前記β線の強度の時間変化情報を利用して、シンチレータに入射した中性子のフルエンス率を評価する手段とを有することを特徴とする、
　中性子測定装置。
（２）ヨウ素を含むシンチレータと、
　前記シンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により検出する手段と、
　前記検出されたβ線の量を、β線エネルギースペクトルに対応する波高分布情報、及び放射線壊変の時間変化情報をもとにしてバックグラウンドのγ線から分離計数する手段とを有することを特徴とする、
　中性子測定装置。
（３）ヨウ素を含むシンチレータと、
　前記シンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により立体角４πの幾何学的効率で検出する手段と、
　前記β線のエネルギースペクトルに対応する波高分布を、バックグラウンドのγ線から分離計数する手段とを有することを特徴とする、
　中性子測定装置。
（４）ヨウ素を含むシンチレータと、
　前記シンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線の時間的変化を、当該シンチレータ自身により連続的に検出する手段と、
　検出されたβ線の放射線壊変の時間変化情報をもとにして、中性子の入射強度の連続的時間変化をバックグラウンドのγ線から分離計数する手段とを有することを特徴とする、
　中性子測定装置。
（５）ヨウ素を含むシンチレータと、
　前記シンチレータの周囲を覆うカバーと、
　前記シンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により検出する手段と、
　前記β線の検出結果に基づいて、入射中性子のエネルギー領域を判別する手段とを有することを特徴とする、
　中性子測定装置。
（６）ヨウ素を含むシンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により検出し、
　前記検出されたβ線のエネルギースペクトル情報、及び前記β線の強度の時間変化情報を利用して、シンチレータに入射した中性子のフルエンス率を評価することを特徴とする、
　中性子測定方法。
（７）ヨウ素を含むシンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により検出し、
　前記検出されたβ線の量を、β線エネルギースペクトルに対応する波高分布情報、及び放射線壊変の時間変化情報をもとにしてバックグラウンドのγ線から分離計数することを特徴とする、
　中性子測定方法。
（８）ヨウ素を含むシンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により立体角４πの幾何学的効率で検出し、
　前記β線のエネルギースペクトルに対応する波高分布を、バックグラウンドのγ線から分離計数することを特徴とする、
　中性子測定方法。
（９）ヨウ素を含むシンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線の時間的変化を、当該シンチレータ自身により連続的に検出し、
　検出されたβ線の放射線壊変の時間変化情報をもとにして、中性子の入射強度の連続的時間変化をバックグラウンドのγ線から分離計数することを特徴とする、
　中性子測定方法。
（１０）ヨウ素を含むシンチレータの周囲を覆うカバーの有無に基づいて、入射中性子のエネルギー領域を判別することを特徴とする中性子測定方法であって、
　カバーにより全部又は一部が覆われたシンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により検出し、
　前記β線の検出結果と、カバーにより覆われていないシンチレータにより検出されたβ線の検出結果とを対比して入射中性子のエネルギー領域を判別することを特徴とする、
　前記方法。
　図１は、放射化量測定による中性子フルエンス率φを評価する手法の概要を示す図である。
　図２は、照射中及び照射後に得られたＮａＩ検出器の波高分布の例を示す図である。
　図３は、ＮａＩ検出器の波高分布スペクトルにおける照射後の時間変化を示す図である。
　図４は、照射後の異なる経過時間におけるＮａＩ検出器の時間変化分スペクトルを総計数で正規化したものを示す図である。正規化後の四つのスペクトルはほぼ完全に重なっている。計数が少ない部分では、統計的なばらつきが見られる。
　図５は、照射後のＮａＩ検出器の計数率の時間変化を示す図である。
　図６は、ＮａＩ検出器で得られた１２８Ｉのβ線スペクトルの比較結果を示す図である。左側の図は、図４の縦軸を対数軸から線形軸へ変更したものである。
　図７は、ＮａＩシンチレータから発生するγ線波高分布スペクトルをＧｅ検出器で測定した結果を示す図である。
　図８は、ＮａＩ検出器の波高分布スペクトルにおける照射３５日後のスペクトルを示す図である。
　図９は、照射を行ったＣｓＩ検出器（１ｃｍ角、５．５ｍｍ角）を示す図である。
　図１０は、ＣｓＩ検出器（１ｃｍ角、５．５ｍｍ角）を照射した後の計数率の時間変化を示す図である。
　図１１は、照射を行ったＣｓＩ検出器（２．５ｃｍ角）を示す図である。
　図１２は、ＣｓＩ検出器（２．５ｃｍ角）に照射行った後に得られた１２８Ｉのβ線スペクトルの比較結果を示す図である。
　図１３は、ＣｓＩ検出器（２．５ｃｍ角）に複数の照射（１５分間）を繰り返した際に得られた計数率の時間変化を示す図である。
　図１４は、異なる物質（Ｉ−１２７，Ｎａ−２３，Ｃｓ−１３３）に対する熱中性子照射時の放射化を示す図である。
　図１５は、異なる物質（Ｉ−１２７，Ｎａ−２３，Ｃｓ−１３３）に対する３０分間の照射時による放射化とその後の減衰を示す図である。
　図１６は、治療用ライナックでの照射の際のＮａＩ，ＣｓＩ検出器の配置を示す図である。
　図１７は、使用した測定システム（ＭＣＡ）の計数効率の一例を示す図である。
　図１８は、照射終了後１０分ごとに測定したＮａＩ検出器（φ１インチ：照射野内）の波高スペクトルを示す図である。図中の時間は、照射終了からの経過時間を示している。
　図１９は、照射終了３０分後から８０分後のＮａＩ検出器（φ１インチ：照射野内）の波高分布の時間変化分スペクトルを規格化して示した図である。
　図２０は、照射終了から８０分後までのＮａＩ検出器（φ１インチ：照射野内）の計数率の変化を示す図である。
　図２１は、照射終了から３０日後までのＮａＩ検出器（φ１インチ：照射野内）の計数率の変化を示す図である。
　図２２は、照射終了から３０日後までのＮａＩ検出器（φ１インチ：照射野外）の計数率の変化を示す図である。
　図２３は、照射終了から４日後までのＮａＩ検出器（φ３インチ：照射野外）の計数率の変化を示す図である。
　図２４は、ＮａＩ検出器（φ１インチ，φ３インチ：照射野外）の波高分布を比較して示す図である。
　図２５は、照射終了から２０日経過後以降のＮａＩ検出器（φ３インチ：照射野内）の測定で得られたスペクトルを示す図である。
　図２６は、治療用ライナックでの照射の際の２．５ｃｍ角ＣｓＩ検出器の配置を示す図である。
　図２７は、照射終了から３５０分後までのＣｓＩ検出器（２．５ｃｍ角：照射野外）の計数率の変化を示す図である。
　図２８は、β−ｃａｐｓｅｌ　ｄｅｔｅｃｔｏｒによる治療時中性子モニタシステムの装置の概念図である。
　図２９は、β−ｃａｐｓｅｌ　ｄｅｔｅｃｔｏｒによる治療時中性子モニタシステムのデータ処理の概念図である。
　図３０は、本発明の概要をまとめた図である。
　図３１は、ＮａＩ及びＣｓＩに関連する熱中性子捕獲反応の核データ、および放射化法における生成放射能と平均熱中性子束の関係を示す図である。
　以下、本発明を詳細に説明する。
１．ＮａＩ、ＣｓＩシンチレータを用いた高感度熱中性子検出の試み（１）
　−測定原理と研究用原子炉中性子場における実証実験−
　従来の代表的な放射化法による熱中性子測定では、金箔に中性子を照射し、放射化反応によって生成した１９８Ａｕからの０．４１２ＭｅＶγ線をエネルギー分解能の優れたＧｅ半導体検出器等によって測定していた。
　本発明においては、シンチレータに含まれているヨウ素等の放射化によって生成する１２８Ｉ等からのβ線を、シンチレータ自身で測定することを特徴とする。測定は、主に、半減期２５分の１２８Ｉを積極的に利用する。本発明によれば、検出器内に生じた放射能から発生する荷電粒子であるβ線を４πの幾何学的効率で測定できることから、極めて高い検出効率での測定が可能であり、定量性に優れ、弱い中性子フルエンス率を高精度で測定することができる。
　本発明においては、図６及び１２に示すように、照射後に時間とともに減少する成分のエネルギースペクトルがＩ−１２８に固有のβ線エネルギースペクトルと一致すること、さらに図５及び１３に示される計数率の時間変化の半減期が２５分であり、これもまたＩ−１２８の壊変に固有の半減期と一致することから、照射後のＮａＩおよびＣｓＩ検出器の出力波高分布のＩ−１２８に起因する成分を特定することができる。これによりＩ−１２８の放射能を決定し、図１に記載されている放射化法の原理を用いて中性子フルエンス率を算出する（Ｄｏｕｂｌｅ　Ｆｉｔｔｉｎｇ　Ａｐｐｒｏａｃｈ）。
　図３０は、本発明の中性子測定装置の構成と原理を示す図である。
　図３０に示すように、この装置は、シンチレーション検出を行うシンチレータ、及びシグナル解析システムを有する。
　シンチレータは、入射した中性子に起因するβ線を電気信号に変換する中性子検出器であり、得られた電気信号を解析システムに供給する。
　本発明では、ヨウ素を含むシンチレータに中性子が入射することにより、Ｉ−１２７をＩ−１２８に放射化する（１２７Ｉ（ｎ，γ）１２８Ｉ）。「放射化」とは、もともとは放射能が無い安定同位体が、他の放射性物質等から発生する放射線を受けることによって、放射性同位体となることを意味する。Ｉ−１２８はβ線を放出するので、前記シンチレータ自身によりこのβ線を検出する。この場合、β線は、前記シンチレータ自身により立体角４πの幾何学的効率で検出することができる。また、シンチレータは、β線の時間的変化を、それ自身により連続的に検出することができる。
　ここで、シンチレータに含まれるヨウ素の形態は特に限定されるものではなく、例えば、ヨウ化ナトリウム（ＮａＩ）、ヨウ化セシウム（ＣｓＩ）、ヨウ化ストロンチウム（ＳｒＩ２）、ヨウ化リチウム（ＬｉＩ）などが挙げられ、結晶形態でも液体の形態でもよい。
　シンチレータによく用いられる物質は、次の三つに大別される。
　ｉ）無機のアルカリハライド結晶　　（ＮａＩ，ＣｓＩなど）
　ｉｉ）有機の液体　　（液体シンチレータ　ＰＰＯ，ＮＥ２１３など）
　ｉｉｉ）有機の固体　　（固体シンチレータ　ブラスチックシンチレータ）
　ここで、ｉｉ）の液体シンチレータは、それ自身有機溶媒であり、さまざまな試薬を溶かしこむことができるので、ヨウ素を含む試薬を利用することができる。また、もっとも一般的な液体シンチレータの使用方法は、その中に測定したい放射能を溶かして、そのβ線を測定するというものである。そこで本発明においても、液体の形態使用することが可能である。
　信号解析システムは、検出されたβ線のエネルギースペクトル情報と、β線の強度の時間変化情報を利用して、Ｉ−１２８の生成量を把握し、この生成量をもとに、シンチレータに入射した中性子のフルエンス率を評価する。
　また、信号解析システムは、シンチレータに中性子が入射してＩ−１２７を放射化した結果生成される放射能であるＩ−１２８が放出するβ線を、波高分布情報及び時間変化情報のいずれか一方又は両者をもとにして、バックグラウンドのγ線等から分離計数する。波高分布情報は、Ｉ−１２８に固有であるβ線エネルギースペクトルに対応する情報であり、時間変化情報は、Ｉ−１２８に固有である物理的半減期に従い放射線壊変する変化情報である。
放射化量測定による中性子フルエンス率φの評価
　本発明において、中性子フルエンス率φを評価する方法の基礎となる「放射化法」の概略を図１に示す。また、ＮａＩ及びＣｓＩに関連する熱中性子捕獲反応の核データ、および放射化法における生成放射能と平均熱中性子束の関係を図３１に示す。
　Ａ０：取り出し時の試料の放射能、ε：測定の検出効率、
　λ：放射化反応によって生成した放射性物質の壊変定数
　Ｂ：測定のバックグラウンド計数、Ｃ：測定によって得られる計数
　Ａ∞：飽和放射能
　試料を中性子場中でｔ０秒間照射した後に取り出し、時刻ｔ１からｔ２の間測定を行ったとする。中性子をｔ０秒間照射すると、放射能はＡ０に上昇する。ここで試料（シンチレータ）を中性子場から解くと、放射能は減衰曲線を描く。この減衰時のｔ１からｔ２までの計数の積分値Ｃを求め、これから飽和放射能Ａ∞を得る。
　測定によって求めたＡ∞との関係から、下記式により中性子フルエンス率φが求められる。
　φ＝Ａ∞／ＭσａｃｔＶ
　（σａｃｔは、中性子スペクトルについて平均化した微視的放射化断面積を意味する。）
　ただし、本発明では、図１に示すＡ０（取り出し時の試料の放射能）を求めるために、Ｃ（測定によって得られる計数）を積分的な測定により単純に求めるのでは無く、短時間（たとえば１分間）のサンプリングを複数回行って、得られた計数率の時間変化をｆｉｔｔｉｎｇすることにより半減期２５分で変化する成分を抽出し、これをもとにＡ０を評価することを特徴とする。ここでｆｉｔｔｉｎｇとは、離散的な時間に対して得られたサンプリング計数値の一組のデータ群を、異なる半減期で減衰するひとつ、あるいは複数の曲線の足し合せで最もよく表現することができる、それぞれの半減期成分の存在割合の最適値を求めるための、数学的手法のことである。
　ＮａＩおよびＣｓＩ等の測定方法は特に限定されるものではなく、任意の装置を用いることができる。例えば、近畿大学原子炉、九州大学１０ＭＶライナックなどを用いることができる。
近畿大学原子炉での測定（定格出力１Ｗ）を行う場合は、近畿大学原子炉からの漏洩中性子線を用いて、ＮａＩおよびＣｓＩ等の検出器に照射を行い、引き続き生成放射能の測定を行う。使用する検出器としては、ＢＩＣＲＯＮ社製のＮａＩ検出器２種類（φ１インチ×Ｈ１インチ、φ３インチ×Ｈ３インチ）などが挙げられ、光増幅器としての光電子増倍管には、ＯＲＴＥＣ２７６（ＨＴ　ｄｉｖｉｄｅｒとＰｒｅ−ａｍｐを内蔵）などが接続される。このときの光電子増倍管への印加電圧は、例えば１０００Ｖである。
　なお、本明細書において、「φ１インチ×Ｈ１インチＮａＩ検出器」、「φ３インチ×Ｈ３インチＮａＩ検出器」は、それぞれ　「φ１インチＮａＩ検出器」、「φ３インチＮａＩ検出器」　と略して表記する。
　また本発明では、豊伸電子製のＣｓＩ検出器（２．５ｃｍ角，１ｃｍ角）、あるいは５．５ｍｍ角のＣｓＩ結晶を利用した自作のＣｓＩ検出器も使用することができる。この場合は、光増幅器としてはホトダイオードを接続し、２４Ｖ程度のバイアス電圧を印加して使用する。
　具体的には、上記検出器（例えばＮａＩ検出器またはＣｓＩ検出器等）を原子炉の上蓋中に設置して１５分~数時間の照射を行い、照射中及び照射後に測定を行う。ＮａＩ検出器やＣｓＩ検出器等からの出力は、Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ　Ａｍｐｌｉｆｉｅｒ（ＳＳＡ）で増幅し、マルチチャンネルアナライザ（ＭＣＡ）に入力して波高分析を行う。
ＮａＩ検出器の波高分布スペクトル［φ１インチＮａＩ検出器］
　照射中及び照射後に得られたφ１インチＮａＩ検出器の波高分布の例を図２に示す。また、照射後の波高分布の時間変化を図３に示す。この時間変化をみると、時間の経過とともに計数が減少していることが分かる。
　さらに、照射後の波高分布中の減少成分を取り出して比較するため、照射後の異なる経過時間における時間変化分のみを総計数値で規格化して比較すると、エネルギースペクトルの形状はほぼ完全に一致した（図４）。このことから、照射後の波高分布の時間変化は、特定の放射性核種の壊変に起因することが分かる。次に、計数率の時間変化をｆｉｔｔｉｎｇ処理により解析すると、半減期が２５分の成分と時間に依存しない一定成分でよく説明できることが分かった（図５）。１２８Ｉの半減期は２５分であり、照射後の波高分布の時間変化は、１２８Ｉの壊変にほぼ起因するものと考えられた。
　さらに、得られた時間変化成分のエネルギースペクトルをＩＣＲＰ１０７に収められている理論値と比較したところ、１２８Ｉのβ線スペクトルとよく一致した（図６）。このことから照射後の波高分布の時間変化は、１２８Ｉの壊変に起因するものと考えて間違いないことが確認された。
Ｇｅ検出器で測定したγ線波高分布スペクトル［φ３インチＮａＩ検出器］
　他方、原子炉で中性子が入射したＮａＩ検出器（φ３インチ）からのγ線をＧｅ半導体検出器で測定したときの結果の一例を図７に示す。Ｇｅ半導体検出器で得られた波高スペクトル中に、２４Ｎａ及び１２８Ｉに起因するγ線のピークが確認できた。ＮａＩ検出器の成分であるナトリウムとヨウ素の放射化により、検出器中に２４Ｎａと１２８Ｉが生成されていることが分かる。
照射３５日後のＮａＩ検出器の波高分布スペクトル［φ１インチＮａＩ検出器］
　照射３５日後のφ１インチＮａＩ検出器の波高分布では、放射化反応によって生成された核種は壊変によって減衰してしまい、バックグラウンド放射線だけが観測された（図８）。
ＣｓＩ検出器の波高分布スペクトル［１ｃｍ角ＣｓＩ検出器、５．５ｍｍ角ＣｓＩ検出器］
　図９に示すＣｓＩ検出器（５．５ｍｍ角、１ｃｍ角）を数時間照射後、１０分毎に計数値を測定した結果、その減衰曲線の振舞いはほぼ半減期２５分でｆｉｔｔｉｎｇすることができた。その結果の一例を図１０に示す。
ＣｓＩ検出器の波高分布スペクトル［２．５ｃｍ角ＣｓＩ検出器］
　図１１の２．５ｃｍ角ＣｓＩ検出器に１５分間の照射を行った後に得られた波高分布の例を図１２に示す。これは、照射後の約１１６分間における波高分布中の減少成分を取り出したものであり、図６のＮａＩ検出器で観測された波高分布とほぼ同様の結果が得られていることが分かる。また、照射後の波高分布の時間変化を図１３に示す。この図では異なる時間間隔をはさんで１５分間の照射を４回行った結果が同時に表示されている。この時の熱中性子フルエンス率は約２×１０４［ｎ／ｃｍ２／ｓ］であった。最初の照射から約３時間をおいて照射をおこなうと、第一回目の場合と同じ計数率が得られている。また、３回目と４回目の照射は一つ前の放射能が減衰しきっておらず、その計数が足された結果としての減衰曲線が得られている。これから、全ての減衰曲線は２５分の半減期で振舞いが説明できることが確認された。
熱中性子照射時の放射化
・ＮａＩ及びＣｓＩに関連する熱中性子による放射化［１００時間照射］
　ＮａＩ検出器およびＣｓＩ検出器の成分であるヨウ素、ナトリウム、セシウムの熱中性子照射により生成する放射能と照射時間の関係を図１４に示す。図１４には、１００時間の連続照射時の状況が比較して示してある。生成する放射能は熱中性子捕獲断面積σと生成核種の半減期Ｔ１／２によって振る舞いが決まっている。ＮａＩ結晶、ＣｓＩ結晶ではＮａ，ＣｓとＩの数密度は等しいので、同じ中性子フルエンス率を仮定した場合の評価を行った。１２８Ｉが短時間で速やかに立ち上がり、短時間（１時間以下）の照射に対しては、２４Ｎａ及び１３４Ｃｓの放射能にくらべて桁違いに大きな放射能を生成することが分かる。
・ＮａＩ及びＣｓＩに関連する熱中性子による放射化［３０分間照射とその後の減衰］
　図１５は、ＮａＩ検出器およびＣｓＩ検出器を３０分間中性子照射した場合に生成する１２８Ｉ、２４Ｎａ及び１３４Ｃｓ放射能の時間変化を示す。照射終了時の２４Ｎａ及び１３４Ｃｓ放射能と１２８Ｉ放射能との比は、それぞれ３．５×１０−３及び１．６×１０−４であり、１２８Ｉ放射能が占める割合が圧倒的に大きく、他の成分は無視しうるほど小さい。また、照射終了後、１２８Ｉの放射能は２４Ｎａ及び１３４Ｃｓに比べて速やかに減衰することがわかる。
　関連する熱中性子捕獲反応のデータ比較を実施例１のＴａｂｌｅ１に示す。
結論
　以上より、ＮａＩシンチレータおよびＣｓＩシンチレータに研究用原子炉からの中性子を照射した後の自己放射化スペクトルでは、Ｉ−１２８のβ線の寄与が圧倒的であることが確認された。このβ線の放出量を測定することにより、微弱な熱中性子束を極めて高感度に評価することができる。
　ＮａＩシンチレータの場合、図７にあるようにＮａ−２４からカスケードで放出される二本のγ線をＧｅ検出器で測定してサムピーク法を適用すれば、Ｉ−１２８の生成に基づいた上記方法とは独立の方法で熱中性子フルエンス率を評価することが可能であり、自己放射化の測定による評価結果との整合性の確認に役立つ。
　さらに、本発明の応用においては、ＣｓＩを使用することが、価格や使い勝手の面で好ましい。
ＣｓＩを用いたときの特徴
・潮解性が無く加工が容易である。この為小型化、複数化が容易。
・光電子増倍管の代わりにホトダイオードが使用可能。この為、数ｋＶの高圧電源を準備することが不要。また、ホトダイオードは光電子増倍管より圧倒的に安価。
・総合的に安価（結晶、光検出器、電源）このため、システム構築を容易に行うことができる。
・ほぼＩ−１２８の放射能のみ生成し、競合するものがほとんど無い。Ｃｓ−１３４の生成量は、極めて少ない。
・ＣｓＩ検出器は、ＮａＩ検出器と同様に最も一般的に使われているシンチレーション検出器であり、使用経験が多く、特性もよく把握されている。
ＮａＩ、ＣｓＩ中のＩ−１２７の放射化法の利点
・断面積と半減期のバランスで、短時間照射に適している。
　１時間以内の照射では、金箔より生成放射能が大きい。
・β線の４π測定が可能。荷電粒子であり、γ線に比べて圧倒的に検出効率が高い。極微量の放射化で、短時間の測定で精度よく放射能の定量が可能［絶対測定］。
・極めて弱い中性子フラックスでも充分に測定が可能。
・試料を放射能測定器に移動させる手間が不要であり、オンライン測定が可能。
・Ｉ−１２８の半減期２５分なので、短時間で生成放射能は消滅する。
（１０時間で２４半減期が経過するので、１０００万分の１以下に減衰）
・１時間以内の照射でＮａ−２４、Ｃｓ−１３４の生成量は、Ｉ−１２８のそれぞれ１／１０００、１／１００００のオーダーであり、Ｉ−１２８測定に影響しない。
・試料を金箔のように、薄くすることが困難であるが、中性子捕獲反応の断面積が金のように大きくなく、密度も低いので自己遮蔽効果があまり問題にならない。
２．ＮａＩ、ＣｓＩシンチレータを用いた高感度熱中性子検出の試み（２）
　−がん治療用Ｘ線照射装置の場における実証実験−
　近畿大学原子炉で得られた結果をもとにして、九州大学１０ＭＶライナックでさらに本発明の実証実験を行った。
九州大学大病院　１０ＭＶライナックでの測定　（先行研究）
　先行研究として、同装置において光核反応によって生じた中性子を２７Ａｌの放射化反応によって評価したものがあるが、オフライン測定であった（清水、平成２２年度九州大学医学部保健学科放射線技術科学専攻　卒業論文集、１６２~１６７頁、２０１１）。すなわち、この先行研究においては、加速電圧１０ＭＶのＶａｒｉａｎライナック（Ｃｌｉｎａｃ２１ＥＸ）用いて、全身照射（ＴＢＩ）条件にて１０ＭＶ−Ｘ線を２７分間照射後、ポータブルＮａＩスペクトロメータを治療室内に持ちこんで、室内の残留放射能からのγ線エネルギースペクトルを測定した。そのスペクトル中に、放射化によって室内の物質中に生じた２８Ａｌからのγ線のピークが観測された。これにより、この装置から光中性子が発生していることが確認された。
１０ＭＶライナックでの光中性子測定例
　放射化を利用した医療用照射場の中性子測定例として、１０ＭＶライナックにおいてＩｎ箔と金箔を使用した先行研究がある（加藤等、日本放射線安全管理学会誌、９巻１号、１９~２５頁、２０１０）。アイソセンター位置でのＸ線の吸収線量率が２Ｇｙ／ｍｉｎの条件で、アイソセンター位置での熱中性子フルエンス率は、５ｃｍ厚のファントムを用いた場合、約７×１０４［ｎ／ｃｍ２／ｓ］であった。そこから５５ｃｍ側方位置での熱中性子フルエンス率は、やはり５ｃｍ厚のファントムを用いた場合、約３×１０４［ｎ／ｃｍ２／ｓ］であった。
ＮａＩの自己放射化による熱中性子検出の例
　医療用照射場では、本発明と同様の原理により中性子を測定した例は存在しないが、素粒子物理学実験において、希少ミューオン崩壊事象（μ→ｅ＋γ）測定のバックグランド中性子評価に利用された例がＴｅｃｈｎｉｃａｌ　ｎｏｔｅとして報告されている。［Ｂａｌｄｉｎｉ　ｅｔ　ａｌ．，Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ　ａｎｄ　Ｍｅｔｈｏｄｓ　ｉｎ　Ｐｈｙｓｉｃｓ　Ｒｅｓｅａｒｃｈ　Ａ５７０（２００７）５６１−５６４］
本発明での測定条件
　Ｖａｒｉａｎライナック（照射野４０ｃｍ×９ｃｍ）のアイソセンター位置（照射野内）およびアイソセンターから３０ｃｍの位置（照射野外）にＮａＩ検出器（φ１インチ及びφ３インチ）およびＣｓＩ検出器（２．５ｃｍ角）を設置し、全身照射（ＴＢＩ）条件で１０ＭＶ−Ｘ線を３０分間または３分間照射した。アイソセンター位置におけるＸ線の線量率は３Ｇｙ／ｍｉｎ（ｔｏｔａｌ　９０Ｇｙまたは９Ｇｙ）とした。この値は、日本国内で行われているがん治療の線量率の平均（２．８Ｇｙ／ｍｉｎ）にほぼ等しい（Ｙａｍａｇｕｃｈｉ　Ｉ，Ｔａｎａｋａ　Ｓ，Ｆｕｊｉｂｕｃｈｉ　Ｔ　ｅｔ　ａｌ．：Ｎａｔｉｏｎｗｉｄｅ　ｓｕｒｖｅｙ　ｏｎ　ｔｈｅ　ｏｐｅｒａｔｉｏｎａｌ　ｓｔａｔｕｓ　ｏｆ　ｅｌｅｃｔｒｏｎ　ａｃｃｅｌｅｒａｔｏｒｓ　ｆｏｒ　ｒａｄｉａｔｉｏｎ　ｔｈｅｒａｐｙ　ｉｎ　Ｊａｐａｎ，Ｒａｄｉｏｌ．Ｐｈｙｓ．Ｔｅｃｈｎｏｌ．３，９８−１０３，２０１０）。図１６に検出器の配置位置を示す。
測定と解析手法
　照射終了後に測定を開始し、１０分間毎あるいは１分間毎にスペクトルをＭＣＡで記録した。各測定で、前回スペクトルからの変化分（差分）のスペクトルを評価した。また、３００ｋｅＶ以上のカウント積分値の時間変化を解析し、計数率の減衰の情報のｆｉｔｔｉｎｇ処理により半減期を見出した。
測定システム（ＭＣＡ）のｃｏｕｎｔｉｎｇ　ｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙの補正［１インチＮａＩ，照射野内］
　１インチＮａＩ検出器をアイソセンター位置（照射野内）に配置して３０分照射した場合、照射終了直後は検出器の放射能が比較的高く計数の数え落としが多かったが１００００秒を超えるあたりからほぼ数え落としは無くなった（図１７）。数え落としがある場合は、ＭＣＡのデータ収集の際に得られるＲｅａｌ　ＴｉｍｅとＬｉｖｅ　Ｔｉｍｅのデータをもとにして補正を行った。
ＮａＩ検出器の波高分布スペクトル［１インチＮａＩ，照射野内］（１）
　図１８は、照射終了後１０分ごとに測定した波高スペクトルを示す。時間の経過とともに計数が減少していく様子が分かる。また波高スペクトルは近畿大学原子炉の実験で得られたものと類似している。
ＮａＩ検出器の波高分布スペクトル［１インチＮａＩ，照射野内］（２）
　図１９は、照射終了３０分後から８０分後の時間変化分のスペクトルを規格化して示した図である（近畿大学原子炉で得られた結果も比較のために同図中に表示してある）。得られたスペクトルはＩＣＲＰ１０７に収められている１２８Ｉのβ線スペクトル、および近畿大学原子炉で得られたスペクトルとよく一致した。
照射終了後８０分までの計数率の変化［１インチＮａＩ，照射野内］
　照射終了から８０分後までの計数率の変化からおよその半減期を算出したところ、約２４．５分となった（図２０）。これは１２８Ｉの半減期２５分とほぼ一致する。このことから照射後の計数率の減少は、１２８Ｉの壊変に起因するものと考えられる。
照射終了後から３０日後までの計数率の変化［１インチＮａＩ，照射野内］
　照射終了から３０日後までの計数率の変化をみると、半減期２５分の成分の他に、半減期１３日の成分が見られる（図２１）。これは、Ｘ線中に存在する９．１ＭｅＶ以上の高エネルギー光子の１２７Ｉ（γ，ｎ）１２６Ｉ反応によって生じる１２６Ｉの半減期に相当する。また、半減期１５時間の２４Ｎａの生成も確認されたが計数率はバックグラウンド（Ｂ．Ｇ．）の１／４以下であった。
照射終了後から３０日後までの計数率の変化［１インチＮａＩ，照射野外］
　１インチＮａＩ検出器をアイソセンターから３０ｃｍ離れた照射野外に配置して３０分間の照射を行い、照射終了から３０日後までの計数率の変化を調べた（図２２）。この場合、高エネルギーのＸ線が直接あたることがないため１２６Ｉの生成が抑制されることにより、半減期１３日の成分はみられなかった。その結果、１２８Ｉ（半減期２５分）、２４Ｎａ（半減期１５時間）および一定成分のＢ．Ｇ．の足し合わせで計数率の変化を説明することができる。
照射終了後から４日後までの計数率の変化［３インチＮａＩ，照射野外］
　３インチＮａＩ検出器をアイソセンターから３０ｃｍ離れた照射野外に配置して３分間の照射を行い、照射終了から４日後までの計数率の変化を調べた（図２３）。その結果、１２８Ｉ（半減期２５分）、２４Ｎａ（半減期１５時間）および一定成分のＢ．Ｇ．の足し合わせで、計数率の変化をよく説明することができた。
中性子フルエンス率の評価
　図２１~２３のＮａＩ検出器の結果より、照射終了時の１２８Ｉの生成量を評価し、これをもとに照射中の平均熱中性子フルエンス率を評価した。この時、検出器の自己遮蔽因子Ｆｓｓは、モンテカルロ計算により評価し、１インチＮａＩに対して０．８６、３インチＮａＩに対して０．６４とした。また、一壊変あたりのβ線放出確率を０．９３１、放出されるβ線のうちエネルギーが３００ｋｅＶをこえるものの割合を０．８４７とした。その結果、アイソセンター位置において６．０×１０３［ｎ／ｃｍ２／ｓ］、アイソセンターから３０ｃｍ側方において５．４×１０３［ｎ／ｃｍ２／ｓ］という値が得られた。これらは、加藤が報告している値より約１桁程度低い（加藤等、日本放射線安全管理学会誌、９巻１号、１９~２５頁、２０１０）。この不一致の主たる原因は、今回の測定ではファントムを使用していないので、高速中性子の熱化の状況が異なっていることであると推測される。
ＮａＩ検出器の波高分布スペクトル［１インチＮａＩ，３インチＮａＩ，照射野外］（３）
　図２４に、１インチＮａＩ、３インチＮａＩで得られた波高分布を、ＩＣＲＰ１０７にある１２８Ｉのβ線スペクトルの理論値と比較して示す。どちらも、ピーク位置がＩＣＲＰ１０７のそれとほぼ同じであり全体的な形状もほぼ一致している。
照射終了から２０日経過後以降のスペクトル変化［３インチＮａＩ，照射野内］
　照射野内に配置した３インチＮａＩの波高分布を調べたところ、照射終了から２０日経過後以降の測定で、１２６Ｉからのγ線（０．３７９ＭｅＶ、０．６６６ＭｅＶ）による２本のピークが観測された（図２５）。このことから、ＮａＩ検出器中で１２８Ｉとともに１２６Ｉが生成されていることが確認できた。
照射終了後から６時間後までの計数率の変化［２．５ｃｍ角ＣｓＩ，照射野外］
　照射野外に２．５ｃｍ角ＣｓＩを配置し、３０分間照射を行った（図２６）。その後、１分間毎にデータをサンプリングして、計数率の変化を調べたところ、半減期２５分で減衰する成分が確認された（図２７）。計数率は、照射終了から３時間後には、Ｂ．Ｇ．レベルまで減衰した。
β−ｃａｐｓｅｌ　ｄｅｔｅｃｔｏｒによる治療時中性子モニタシステムの概念
　本発明の原理で動作する中性子検出器をβ−ｃａｐｓｅｌ（β−ｒａｙｓ　ｆｒｏｍ　ｔｈｅ　ｃａｐｔｕｒｅ−ｏｒｉｇｉｎａｔｅｄ　ｓｅｌｆ−ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ　ｏｆ　ａｎ　ｉｏｄｉｎｅ−ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ　ｓｃｉｎｔｉｌｌａｔｏｒ）ｄｅｔｅｃｔｏｒと称する。ＣｓＩシンチレータ用いたβ−ｃａｐｓｅｌ　ｄｅｔｅｃｔｏｒによる治療時中性子モニタシステムは、小型のＣｓＩシンチレータにホトダイオード（ＰＤ）、前置増幅器（ＰＡ）を組み合わせた検出素子を照射場に設置するというものである（図２８）。
　測定方法としては、照射終了から次の照射までの間に測定を行い、エネルギースペクトルの情報と時間変化の情報から１２８Ｉ放射能を求め、中性子フルエンス率を算出し、結果をオンライン表示する（図２９）。
付随する熱中性子放射化
　短時間（１時間程度）の照射では、２４Ｎａの生成量は１２８Ｉの１／１０００のオーダー、１３４Ｃｓの生成量は１２８Ｉの１／１００００のオーダーとなる。
結論（１）
　治療用１０ＭＶ−Ｘ線の照射場に配置したＮａＩ，ＣｓＩシンチレータにＩ−１２８が生成されることから、この場に熱中性子が存在していることが確認された。今回、ＮａＩ，ＣｓＩ検出器の周りに中性子の減速材を配置しなかったが、実際の治療では人体によりエネルギーの高い中性子が減速されて、熱中性子のフルエンス率は更に高くなる。
　この測定法は原理的に極めて高感度であると考えており、熱中性子による放射化が微量でも有意にＩ−１２８を検出できていると判断される。
　今回の３０分間の照射でＮａＩ中に生じた放射能の量は、β線の計数率から数ｋＢｑのオーダーであると見積もることができ、ＩＡＥＡのＢＳＳ免除レベル（１００ｋＢｑ）の１０％以下であった。さらにＩ−１２８の放射能は、１日経過すると４．６×１０−１８まで減少し、事実上消滅する。
結論（２）
　本発明において、β線の収量と熱中性子フルエンス率の関係を調べることにより、Ｘ線治療室内の熱中性子フルエンス率を高精度で評価する方法が示された。本発明の方法は、Ｉ−１２８のβ線検出を原理としているので、使用するシンチレータとしては、ＣｓＩが好ましい。
　Ｃｓ−１３３も中性子捕獲反応により放射能を生成するが、短時間の照射に対して、その量はＩ−１２８のそれに比べて極めて少ない。治療用Ｘ線が直接あたることを避ければ、Ｉ−１２６の生成も無視できる程度に低く抑えることができると考える。
ＮａＩ、ＣｓＩ中のＩ−１２７の放射化法の利点
・断面積と半減期のバランスで、短時間照射に適している。
　１時間以内の照射では、金箔より生成放射能が大きい。
・β線の４π測定が可能。荷電粒子であり、γ線に比べて圧倒的に検出効率が高い。極微量の放射化で、短時間の測定で精度よく放射能の定量が可能［絶対測定］。
・極めて弱い中性子フラックスでも充分に測定が可能。
・試料を放射能測定器に移動させる手間が不要であり、オンライン測定が可能。
・Ｉ−１２８の半減期２５分なので、短時間で生成放射能は消滅する。
（１０時間で２４半減期が経過するので、１０００万分の１以下に減衰）
・１時間以内の照射でＮａ−２４、Ｃｓ−１３４の生成量は、Ｉ−１２８のそれぞれ１／１０００、１／１００００のオーダーであり、Ｉ−１２８測定に影響しない。
・試料を金箔のように、薄くすることが困難であるが、中性子捕獲反応の断面積が金のように大きくなく、密度も低いので自己遮蔽効果があまり問題にならない。
　シンチレータをカバーで覆うことによるエネルギー領域の判別
　本発明では、シンチレータをカドミウムのカバーで覆うことにより、熱中性子と熱外中性子を分離して測定することが可能である。すなわち、カドミウムは、０．１８ｅＶ付近に大きな共鳴吸収ピークを持つので、カドミウムのカバーを用いると、このエネルギーよりも低いエネルギーの中性子の寄与をほぼ完全に取り除くことができる。一方、このピークよりもエネルギーの高い中性子は、ほとんど反応を起こさずに通過する。０．１８ｅＶは熱中性子と熱外中性子の境界エネ
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000001
の同仕様のシンチレータを用意し、片方にカドミウムのカバーをつけ、一方はカバーをつけずに同時に照射場に配置すると、前者は熱外中性子成分のみ、後者は熱中性子成分と熱外中性子成分の両方に対応する信号が得られる。両者の差分は、熱中性成分に対応するので、異なるエネルギー領域の熱中性子フルエンスを弁別して評価することが可能である。
　本発明の応用例
（ｉ）「ＰＥＴ核種製造用サイクロトロン周辺の中性子束フルエンス率測定への応用」
　病院に設置されているＰＥＴ核種製造用サイクロトロンからは中性子が発生することが知られている。この設備の遮蔽の外側で、管理目的のために中性子測定が必要な場合があるが、一般に漏えい中性子線の強度は低い（~１０２［ｎ／ｃｍ２／ｓ］）ので放射化法の適用は難しく、実行したとしても結果が出るまでに長い時間がかかる場合が多い。本発明の手法を用いることにより、ほぼオンラインで平均熱中性子フルエンス率の評価ができる。
（ｉｉ）「中性子エネルギースペクトル評価ボナー球熱用中性子検出器への応用」
　中性子のエネルギーを評価する「ボナー球スペクトロメータ」では、異なる大きさの複数のモデレータ（ボナー球）と熱中性子検出器を組合わせて使用する。熱中性子検出器としては、放射化箔やＨｅ−３比例計数管などが用いられるが、放射化箔はオンライン測定ができないため時間がかかる。Ｈｅ−３比例計数管システムは高価であるので、複数揃えることが難しい。これらを本発明の手法に置き換えることにより、安価で使い勝手のよいシステムが構築できる。
（ｉｉｉ）「中性子線量当量測定器への応用」
　上記（ｉｉ）の手法と同様に、異なる大きさの数個のモデレータと本発明の手法を組み合わせることにより、中性子線量当量を評価するシステムを簡便に構築することが可能である。
（ｉｖ）「ＢＮＣＴの熱中性子フルエンス率測定システムへの利用」
　低エネルギーの中性子を用いたがん治療法である「ホウ素中性子捕捉療法（ＢＮＣＴ）」ではがんへの投与線量を制御するために、治療中に金箔の放射化法により熱中性子フルエンス率の絶対値を決定することが、日常的に行われている。これは、完全にオフライン測定であるので、最終的な結果を取得するまでに時間がかかる。これを本発明の手法を用いたシステム置き換えることにより、熱中性子フルエンス率の絶対測定を簡便に行うことが可能となり、治療の効率化が達成されると考える。小型の結晶を使用することにより、高い中性子フルエンス率の場にも対応可能となる。
（ｖ）「ＣｓＩシンチレータとＭＰＰＣを用いた自己エネルギー校正機能を有する熱中性子検出システム」
　ガイガーモードのアバランシュ・ホトダイオードを利用したＭＰＰＣをＣｓＩ検出器の受光素子とすると、ホトダイオードを用いた場合に比べて雑音特性が優れているため、ＣｓＩ中に極少量生じるＣｓ−１３４ｍ（核異性体）からの低エネルギーγ線（１２８ｋｅＶ）と内部転換電子を観測することができる。これらの信号は、通常はディスクリ設定によりＩ−１２８のβ線信号に混入することはないが、ディスクリを下げるとピークとして観測される。この情報を用いて、ＣｓＩのエネルギースペクトルを自己校正することが可能となる。これにより、ＣｓＩの劣化が懸念される高線量の場合のクエンチングの影響を簡便かつ正確に補正することができ、システムの信頼性が大きく向上する。
（ｖｉ）「簡易熱中性子分布イメージングシステム」
　市販のＸ線フラットパネル検出器（ＦＰＤ）は、放射線検出部にＣｓＩシンチレータを用いたものが多い。これに熱中性子を照射すると、本発明の原理と同様にＩ−１２８が生成される。各ピクセル毎の信号を時系列処理してＩ−１２８に対応する成分を抽出することにより、熱中性子空間分布の測定、すなわちイメージングが可能なシステムが簡便に実現される。
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明する。但し、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
実施例１
ＮａＩシンチレーターによる高感度中性子検出（１）
−研究用原子炉での測定
１．背景・目的
　最近の放射線治療では、光核反応により発生する中性子に注意すべきであることが指摘されている。これまでは、熱中性子を放射化法で測定することにより中性子発生量の評価がなされてきている（Ｆｕｊｉｂｕｃｈｉ　Ｔ，Ｙａｍａｇｕｃｈｉ　Ｉ，Ｋａｓａｈａｒａ　Ｔ，ｅｔ　ａｌ．：Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ　ｏｆ　ｔｈｅｒｍａｌ　ｎｅｕｔｒｏｎ　ｆｌｕｅｎｃｅ　ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ　ｗｉｔｈ　ｕｓｅ　ｏｆ　２３Ｎａ　ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｉｔｙ　ａｒｏｕｎｄ　ａ　ｍｅｄｉｃａｌ　ｃｏｍｐａｃｔ　ｃｙｃｌｏｔｒｏｎ，Ｒａｄｉｏｌ．Ｐｈｙｓ．Ｔｅｃｈｎｏｌ．２，１５９−１６５，２００９．）。本実施例では、ＮａＩシンチレータを放射化法のターゲットと同時に、放射線の検出器として用いることにより、高感度で熱中性子を測定する方法について検討するため、中性子源として研究用原子炉を利用して、基礎特性を調査する。
２．方法
　ＮａＩシンチレータを、近畿大学原子炉ＵＴＲ−ＫＩＮＫＩ（熱出力１Ｗ）の炉頂に設置して、漏洩放射線（中性子線、γ線）の照射を１~４時間行った。照射終了後、ＮａＩから得られる波高分布の時間変化を測定した。また、ＮａＩから放射されるγ線の波高分布をＧｅ検出器で測定した。
３．結果・考察
　照射終了から約３時間後にかけて、ＮａＩ検出器（φ１”×Ｈ１”）自身により得られるエネルギースペクトル成分の変化分を調べたところ、Ｉ−１２７の中性子捕獲反応の結果生じたＩ−１２８（半減期約２５分）のβ線の寄与が圧倒的に大きいことが分かった。Ｉ−１２８から放出されるβ線は、４πの立体角にてほぼ１００％の効率で検出される為、図６に示すように特徴的なβ線のスペクトルが得られている（Ｇａｒｄｎｅｒ　Ｒ　Ｐ，Ｓａｙｙｅｄ　Ｅｌ，Ｚｈｅｎｇ　Ｙ，ｅｔ　ａｌ．：ＮａＩ　ｄｅｔｅｃｔｏｒ　ｎｅｕｔｒｏｎ　ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ　ｓｐｅｃｔｒａ　ｆｏｒ　ＰＧＮＡＡ　ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，Ａｐｐｌ．Ｒａｄｉａｔ．Ｉｓｏｔｏｐｅｓ　５３，４８３−４９７，２０００．２）。この場合、Ｎａ−２３の中性子捕獲反応によりＮａ−２４も生じるが、反応断面積がＩ−１２８の１／１０以下であり、また半減期が約１５時間と長いので生成量はＩ−１２８に比べて少ない（Ｔａｂｌｅ１）。このため、Ｎａ−２４の影響はほとんどあらわれていないと考えられる。また、Ｇｅ検出器にてφ３”×Ｈ３”のＮａＩから放出されるγ線スペクトルを、照射が終了してから測定したところ、Ｉ−１２８（０．４４３ＭｅＶ）、Ｎａ−２４（１．３６９，２．７５４ＭｅＶ）のピークが観測された（図７）。
４．結論
　ＮａＩシンチレータに研究用原子炉からの漏洩放射線を照射した後のＮａＩ検出器自身得られる放射化スペクトルでは、Ｉ−１２８のβ線が支配的であることがわかった。この時、Ｉ−１２８のγ線の寄与は小さかった。同時にＮａ−２４も生成されることがγ線測定により確認されたが、生成量が相対的に少ない為、ＮａＩで得られるβ線スペクトルへの寄与はやはり小さかった。つまり、照射終了から数時間のあいだに観測されるβ線の収量は「Ｉ−１２８の生成量のよい指標」となっており、この情報から熱中性子フルエンス率を極めて高感度に評価できる。Ｎａ−２４からカスケードで放出される二本のγ線の測定結果にサムピーク法を適用すれば、独立の方法で熱中性子フルエンス率を評価することも可能であり、新手法の精度検証に有効であると思われる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000002
実施例２
ＮａＩシンチレーターによる高感度中性子検出（２）
−治療用ライナックでの測定
１．背景・目的
　加速電圧が１０ＭＶを越えるような高エネルギーＸ線装置を用いてがん治療を行う場合、光核反応により高速中性子が発生することが知られている（“Ｎｅｕｔｒｏｎ　Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓ　ａｒｏｕｎｄ　Ｈｉｇｈ　Ｅｎｅｒｇｙ　Ｘ−ｒａｙ　Ｒａｄｉｏｔｈｅｒａｐｙ　Ｍａｃｈｉｎｅｓ”：ＡＡＰＭ　Ｒｅｐｏｒｔ　Ｎｏ．１９，１９８６）。これまでＸ線治療室内の中性子は、主に金箔などを用いて放射化法で測定することにより評価されてきた。本実施例では、ＮａＩシンチレータを放射化法のターゲットと同時に、放射線の検出器にも利用することにより、高感度で熱中性子を測定する方法について検討する。
２．方法
　実験は九州大学病院の治療用ライナック（Ｖａｒｉａｎ）を用いておこなった。全身照射（ＴＢＩ）の条件にてアイソセンター位置にφ１”×Ｈ１”のＮａＩシンチレータを配置し、１０ＭＶ−Ｘ線を３０分間照射した。その後、ＮａＩ検出器自身から得られる波高分布を測定した。
３．結果・考察
　照射直後のＮａＩ検出器のスペクトルでは、近大炉での実験と同様、Ｉ−１２８のβ線と思われる連続分布の寄与が支配的であった。そこで、スペクトルの時間変化を調べて半減期を評価したところ、図２１に示すように半減期が０．４１６７ｈｏｕｒ（２４．５ｍｉｎ）と３１２ｈｏｕｒ（１３ｄａｙ）の成分が見出された。それぞれＩ−１２７の中性子捕獲反応（Ｉ−１２８）と高エネルギーＸ線による光核反応（Ｉ−１２６）に由来している。後者の光核反応のしきい値は９．１ＭｅＶであり、１０ＭＶ−Ｘ線中に少量含まれているこのエネルギー以上の光子により発生していると判断される。一方、Ｎａ−２３の中性子捕獲反応によるＮａ−２４（半減期１５ｈｏｕｒ）の寄与は有意には観測されなかった。これは図１５に示すように、３０分間の短時間照射では生成量がＩ−１２８に比べて非常に少なかったため（３．５×１０−３程度）であると考えられる。
４．結論・展望
　治療用１０ＭＶ−Ｘ線の照射場に配置したＮａＩシンチレータにＩ−１２８が生成されることから、この場に熱中性子が存在していることが確認された。この測定法は原理的に極めて高感度であると考えており、熱中性子による放射化が微量でも有意にＩ−１２８を検出できていると判断される。今回の３０分間の照射でＮａＩ中に生じた放射能の量は、β線の計数率から数ｋＢｑのオーダーであると見積もることができ、ＩＡＥＡのＢＳＳ免除レベル（１００ｋＢｑ）の１０％以下であった。さらにＩ−１２８の放射能は、１日経過すると４．６×１０−１８まで減少し、消滅する。今後、β線の収量と熱中性子フルエンス率の関係を調べることにより、Ｘ線治療室内の熱中性子フルエンス率を高精度で評価する方法を開発できる。本発明の方法は、Ｉ−１２８のβ線検出を原理としているので、使用するシンチレータとしては、ＣｓＩが適していると考えられる。Ｃｓ−１３３も中性子捕獲反応により放射能を生成するが、図１５に示すように短時間の照射に対して、その量はＩ−１２８のそれに比べて極めて少ない。治療用Ｘ線が直接あたることを避ければ、Ｉ−１２６の生成も無視できる程度に低く抑えることができると考える。
　本発明の装置において、β線の収量と熱中性子フルエンス率の関係を調べることにより、Ｘ線治療室内での熱中性子フルエンス率の検出に有用である。

Claims (10)

  1. ヨウ素を含むシンチレータと、
    　前記シンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により検出する手段と、
    　前記検出されたβ線のエネルギースペクトル情報、及び前記β線の強度の時間変化情報を利用して、シンチレータに入射した中性子のフルエンス率を評価する手段とを有することを特徴とする、
    　中性子測定装置。
  2. ヨウ素を含むシンチレータと、
    　前記シンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により検出する手段と、
    　前記検出されたβ線の量を、β線エネルギースペクトルに対応する波高分布情報、及び放射線壊変の時間変化情報をもとにしてバックグラウンドのγ線から分離計数する手段とを有することを特徴とする、
    　中性子測定装置。
  3. ヨウ素を含むシンチレータと、
    　前記シンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により立体角４πの幾何学的効率で検出する手段と、
    　前記β線のエネルギースペクトルに対応する波高分布を、バックグラウンドのγ線から分離計数する手段とを有することを特徴とする、
    　中性子測定装置。
  4. ヨウ素を含むシンチレータと、
    　前記シンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線の時間的変化を、当該シンチレータ自身により連続的に検出する手段と、
    　検出されたβ線の放射線壊変の時間変化情報をもとにして、中性子の入射強度の連続的時間変化をバックグラウンドのγ線から分離計数する手段とを有することを特徴とする、
    　中性子測定装置。
  5. ヨウ素を含むシンチレータと、
    　前記シンチレータの周囲を覆うカバーと、
    　前記シンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により検出する手段と、
    　前記β線の検出結果に基づいて、入射中性子のエネルギー領域を判別する手段とを有することを特徴とする、
    　中性子測定装置。
  6. ヨウ素を含むシンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により検出し、
    　前記検出されたβ線のエネルギースペクトル情報、及び前記β線の強度の時間変化情報を利用して、シンチレータに入射した中性子のフルエンス率を評価することを特徴とする、
    　中性子測定方法。
  7. ヨウ素を含むシンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により検出し、
    　前記検出されたβ線の量を、β線エネルギースペクトルに対応する波高分布情報、及び放射線壊変の時間変化情報をもとにしてバックグラウンドのγ線から分離計数することを特徴とする、
    　中性子測定方法。
  8. ヨウ素を含むシンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により立体角４πの幾何学的効率で検出し、
    　前記β線のエネルギースペクトルに対応する波高分布を、バックグラウンドのγ線から分離計数することを特徴とする、
    　中性子測定方法。
  9. ヨウ素を含むシンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線の時間的変化を、当該シンチレータ自身により連続的に検出し、
    　検出されたβ線の放射線壊変の時間変化情報をもとにして、中性子の入射強度の連続的時間変化をバックグラウンドのγ線から分離計数することを特徴とする、
    　中性子測定方法。
  10. ヨウ素を含むシンチレータの周囲を覆うカバーの有無に基づいて、入射中性子のエネルギー領域を判別することを特徴とする中性子測定方法であって、
    　カバーにより全部又は一部が覆われたシンチレータに中性子が入射することによりヨウ素が放射化された結果放出されるβ線を、当該シンチレータ自身により検出し、
    　前記β線の検出結果と、カバーにより覆われていないシンチレータにより検出されたβ線の検出結果とを対比して入射中性子のエネルギー領域を判別することを特徴とする、
    　前記方法。
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