WO2014097490A1 - リチウムイオン二次電池モジュール及びその余寿命診断装置、並びにその診断方法 - Google Patents

リチウムイオン二次電池モジュール及びその余寿命診断装置、並びにその診断方法 Download PDF

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剛 有金
裕 奥山
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Definitions

  • the present invention relates to a lithium ion secondary battery module, a remaining life diagnosis device thereof, and a diagnosis method thereof, for example, a remaining life diagnosis device and a diagnosis method thereof for performing life diagnosis in secondary use of a lithium ion secondary battery.
  • a diagnosis method thereof for example, a remaining life diagnosis device and a diagnosis method thereof for performing life diagnosis in secondary use of a lithium ion secondary battery.
  • Lithium ion secondary batteries have been developed as a power source for information communication equipment and home appliances, taking advantage of the feature of high energy density.
  • the use as a power storage battery for hybrid vehicles and electric vehicles, and load level storage batteries for smart grids is also expanding.
  • lithium ion secondary batteries As the application range of lithium ion secondary batteries expands, due to differences in the currents used, for example, lithium ion secondary batteries that have been used in electric vehicles, etc., can be used for natural energy storage such as solar and wind power and for industrial use.
  • the so-called secondary use which is used as a stationary power source of equipment, is increasing.
  • Patent Document 1 discloses a technique for determining deterioration by providing a monitor lithium ion secondary battery having the same specifications as the lithium ion secondary battery cell constituting the lithium ion secondary battery module. It is disclosed.
  • Patent Document 2 discloses a technique for determining a battery life by providing a battery for comparison and determination that starts deterioration earlier than other batteries in a battery module system.
  • Non-Patent Document 1 As a conventional technique for calculating the charge and discharge characteristics of a lithium ion secondary battery, there is a Newman model described in Non-Patent Document 1.
  • the Newman model takes into account the diffusion of lithium ions in the active material, the Butler-Volmer equation, etc., and appropriate physical parameters such as specific capacity, diffusion constant, and reaction rate constant for each electrode material of the lithium ion secondary battery. It is known that the battery characteristics can be reproduced with relatively high accuracy.
  • the lithium ion secondary battery disclosed in Patent Document 1 is intended for a live battery used for a backup power source of an uninterruptible power supply and the main purpose is to determine a calendar life. It is difficult to accurately predict the service life. Therefore, in the secondary use of the battery, a life prediction technique for the cycle life is indispensable.
  • Patent Document 2 a battery that starts to deteriorate earlier than other batteries is used as a determination battery for determining the life, and therefore, the life of the main battery may actually be estimated earlier. For this reason, it is difficult to accurately predict the lifetime.
  • Patent Documents 1 and 2 relate to a live battery used for a backup power source of an uninterruptible power supply, an assembled battery used for an electric vehicle, etc., and a secondary battery. Therefore, a new diagnostic device or diagnostic method is desired in response to a request for life diagnosis according to the usage condition of the secondary use battery.
  • An object of the present invention is to provide a remaining life diagnostic apparatus capable of diagnosing the remaining life of a battery module using a lithium ion secondary battery and the life of a secondary use of the battery with high accuracy, and a diagnostic method therefor. is there.
  • a battery array configured by electrically connecting a plurality of first secondary batteries in series and parallel and a first secondary battery different from the first secondary battery A plurality of secondary batteries, and the second secondary battery is used for predicting the life of the battery array.
  • a plurality of secondary batteries are provided. It is characterized in that different voltages are applied to each of them while being kept constant.
  • a battery array configured by electrically connecting a plurality of first lithium ion secondary batteries in series and parallel, A secondary battery module comprising a plurality of second lithium ion secondary batteries different from the one lithium ion secondary battery, and a first for controlling and detecting a voltage applied to the secondary battery module
  • An apparatus for diagnosing a remaining life of a lithium ion secondary battery having a controller and a second controller that transmits and receives information via communication with the first controller, wherein the first controller includes a plurality of second controllers
  • a voltage adjustment circuit for controlling the lithium ion secondary battery to maintain a constant voltage value is provided, and the voltage adjustment circuit includes a plurality of second lithium ions when the battery array is in an actual use state.
  • a first battery array configured by electrically connecting a plurality of first lithium ion secondary batteries in series and parallel and the first
  • a secondary battery module comprising a plurality of second lithium ion secondary batteries for monitoring different from the lithium ion secondary battery, and a second controller for controlling and detecting a voltage applied to the secondary battery module
  • a remaining life diagnosis apparatus capable of diagnosing the remaining life of a secondary battery module using a lithium ion secondary battery and the life of a secondary use of the battery with high accuracy, and a diagnosis method thereof. it can.
  • FIG. 1 is a schematic diagram of a remaining life diagnosis apparatus shown in Embodiment 1.
  • FIG. 2 is a detailed view of the battery module shown in Embodiment 1.
  • FIG. 5 is a flowchart showing a sequence of a remaining battery life diagnosis in the first embodiment. It is a figure explaining the process (G) shown to the flowchart of FIG. It is a figure explaining the process (H) shown to the flowchart of FIG. It is a figure which shows the effect of the lifetime prediction method of Embodiment 1.
  • FIG. It is a figure which shows the deterioration transition of the battery capacity in the lifetime prediction method of Embodiment 1.
  • 6 is a detailed view of a battery module shown in Embodiment 3.
  • FIG. 6 is a detailed view of a battery module shown in Embodiment 4.
  • FIG. 1 is a schematic diagram of a remaining life diagnosis apparatus shown in Embodiment 1.
  • FIG. 2 is a detailed view of the battery module shown in Embodiment 1.
  • FIG. 5
  • the principle when referring to the number of elements (including the number, numerical value, quantity, range, etc.), unless otherwise specified, the principle is clearly limited to a specific number, etc. It is not limited to the specific number, and it may be greater than or less than the specific number. Furthermore, in the present embodiment, it is needless to say that the constituent elements (including element steps and the like) are not necessarily indispensable unless particularly specified and apparently indispensable in principle. . Similarly, in this embodiment, when referring to the shape and positional relationship of components, etc., the shape or the like is substantially the same unless otherwise specified and in principle it is not considered to be the case with Akina. Includes approximations and similarities. The same applies to the above numerical values and ranges.
  • FIG. 1 shows a schematic view of a remaining life diagnosis apparatus for a lithium ion secondary battery according to the present invention
  • FIG. 2 shows a detailed view of a battery module equipped with a lithium ion secondary battery.
  • the remaining life diagnosis device is a device that performs charge / discharge control of the lithium ion secondary battery and the remaining life diagnosis, and includes a battery controller 101 and a cell controller 102.
  • the battery controller 101 includes a monitor battery deterioration diagnosis circuit 103, a capacity adjustment circuit 104, a memory area 105, and a communication circuit 106 in the battery module 113.
  • the cell controller 102 includes a cell selection control circuit 107a, a monitor battery voltage adjustment circuit 108, a power source 109, a charge / discharge execution circuit 110, a voltage detection circuit 111, a temperature detection circuit 112, and a communication circuit 106.
  • the cell controller 102 may be mounted on the same substrate (shown by a dotted line in FIG. 1) as a battery module described later, or both may be separate.
  • the battery controller 101 and the cell controller 102 exchange information through the communication circuit 106 to perform control.
  • the memory area 105 as deterioration data corresponding to the electrode active material of the battery to be used, (1) the battery use start date and time, (2) the number of times the battery has been charged / discharged, (3) the battery used in the first embodiment And the temperature dependence of deterioration over time such as the active material of the positive and negative electrodes of the same battery peeling off from the electrode, or a modeled mathematical expression, (4) of the same battery as the battery used in Embodiment 1, for example Temperature dependence or time-dependent model of resistance rise over time due to the coating on the active material surface (SEI: Solid-Electrolyte Interface) found in the case of graphite negative electrode, etc. (5) SEI film resistance and battery internal resistance Is stored as data for converting the value or modeled mathematical formula.
  • the battery module 113 includes a plurality of deterioration monitoring batteries 115 (hereinafter abbreviated as monitor batteries) and a battery array that supplies power to a load 114 (a series-parallel connection array of a plurality of batteries). ) 116.
  • the monitor battery 115 is the same battery as each battery constituting the battery array, and the voltages of the plurality of monitor batteries are detected by the voltage detection circuit 111, and the monitor battery voltage adjustment circuit 108 and the charge / discharge are executed.
  • the circuit 110 adjusts the voltage so as to be a predetermined value (a voltage value that differs for each monitor battery).
  • the monitor battery is diagnosed by a deterioration diagnosis circuit 103, a power source 109, and a charge / discharge execution circuit 110 at a predetermined frequency according to a flowchart described later.
  • a plurality of batteries constituting the battery array 116 are each provided with a temperature sensor (not shown), and the temperature is monitored by the temperature detection circuit 112 and stored in the memory area 105 at a constant frequency.
  • charging / discharging is controlled by the power source 109, the charging / discharging execution circuit 110, and the voltage detection circuit 111 so that a charging / discharging pattern determined in advance according to the load 114 is obtained.
  • the battery is controlled by the capacity adjustment circuit 104, the charge / discharge execution circuit 110, and the voltage detection circuit 111 in accordance with the degree of deterioration of the battery. For example, in series-connected batteries, the voltage of each battery is adjusted to be equal.
  • FIG. 3 is a flowchart showing the sequence of the monitor battery remaining life diagnosis in the first embodiment.
  • the active material molar amount of the positive electrode and the negative electrode that contribute to the battery reaction and the lithium stoichiometric coefficient of each electrode are calculated (step 120: (A))
  • Recording is performed in the memory area of the battery controller (step 121: (B)).
  • OCP Open Circuit Potential
  • a predetermined amount of charge (converted in terms of moles using the Faraday constant) is supplied to the battery via the charge / discharge execution circuit 110 for the battery selected by the cell selection circuit 107b. It can be calculated by measuring the battery voltage before and after the voltage detection circuit 111 and simultaneously detecting the environmental temperature by the temperature detection circuit 112.
  • step 123: (D) when the remaining life is diagnosed (step 123: (D)), assuming that each battery constituting the battery array 116 has deteriorated due to actual use of the battery in an electric vehicle or the like (step 122: (C)).
  • a trigger for the remaining life diagnosis operation is determined in advance for each vehicle inspection and the control is performed.
  • a predetermined amount of charge is made to flow through the charge / discharge execution circuit 110 to similarly determine the number of active material moles of the positive and negative electrodes of the deteriorated battery, Obtain the lithium stoichiometric coefficient.
  • the internal resistance is extracted by measuring a plurality of discharge (or charge) characteristics by changing the discharge (or charge) current (step 124: ( E)).
  • the internal resistance is extracted from the number of active material moles of the positive electrode and the negative electrode as parameters relating to deterioration (step 125: (F)).
  • an average temperature representative of the environmental temperature where the battery array 116 was placed is extracted by comparing the parameters relating to deterioration extracted by the plurality of monitor batteries 115 with the data stored in the memory area 105. (Step 126: (G)).
  • FIG. 4A shows changes with time in the electrode deterioration ratio using the environmental temperature (T1 to T4) as a parameter.
  • this figure has shown the temperature dependence of the time-dependent change of the reduction
  • FIG. 4B shows the change in internal resistance with time using the environmental temperature (T1 to T4) as a parameter.
  • FIG. 4C shows the correlation between the internal resistance and the SEI film resistance using the environmental temperature (T1 to T4) as a parameter.
  • the electrode deterioration ratio is expressed by, for example, the ratio of the number of moles of the electrode active material after change with respect to the initial number of moles of the electrode active material, and the internal resistance indicates the resistance value including the inside of the battery and the electrode. .
  • the broken lines from the vertical axis shown in each of FIGS. 4A and 4B correspond to the electrode deterioration ratio and the internal resistance value extracted in step 125F of the flowchart shown in FIG.
  • the broken line from the horizontal axis corresponds to the elapsed time from the battery use start date and time stored in the memory area 105.
  • the voltage 1, voltage 2, and voltage 3 in the figure are the lower limit value, intermediate value, and upper limit value of the charge / discharge pattern when the battery array 116 is actually used, and T1, T2, T3, and T4 are different environmental temperatures. (T1 ⁇ T2 ⁇ T3 ⁇ T4) is shown.
  • step 127 (H) of the flowchart shown in FIG. 3 for extracting the deterioration state of the battery array 116 will be described with reference to FIG.
  • FIG. 5 shows a pattern of charging and discharging a battery in an electric vehicle, for example.
  • the upper and lower limit voltages during charging and discharging correspond to the voltage 1 and voltage 3 of the monitor battery.
  • the voltage 2 is a certain value (for example, median value) between the upper limit and the lower limit.
  • the voltage change associated with the charge / discharge cycle is time-divided, the state of voltage 1 (pause at the lower limit voltage) is t1, the charge / discharge time is t2 (the voltage is representatively voltage 2), and the voltage 3 (the upper limit voltage is ) Is t3.
  • t2 t2 (1) + t2 (2)
  • t2 (1) indicates a time during which the voltage is lowered from voltage 3 to voltage 1
  • t2 (2) indicates a time during which the voltage is increased from voltage 1 to voltage 3.
  • step 124 The elapsed time and the number of cycles from the battery use start time stored in the memory area 105, the number of moles of electrode active material and the internal resistance extracted in step 124: (E) shown in FIG. 3, and step 126: (G)
  • the time required for each voltage value is allocated so that the thermal load temperature extracted in step 1 can be matched with the time-dependent change of the deterioration parameter shown in FIG. 4, and the deterioration parameter of the battery array 116 is calculated.
  • the deterioration parameter is updated in the same manner as described in step 126: (G) according to the subsequent use conditions, and the remaining life is calculated (step 128: (I) ), The deterioration diagnosis control is terminated (step 129: (J)).
  • FIG. 6 shows the measured and calculated values of the battery characteristics diagnosed by the above method.
  • FIG. 7 shows the prediction of the remaining life of the battery characteristics based on the actual measurement result shown in FIG.
  • the prediction of the battery capacity in FIG. 7 is an example in which the number of times of charging / discharging is increased under similar use conditions.
  • FIG. 6 shows the discharge characteristics before battery deterioration (initial stage) and the measured discharge characteristics (during diagnosis) when the battery was deteriorated by repeated charging and discharging a plurality of times.
  • ⁇ and ⁇ indicate the actual measurement values at the initial stage and at the time of diagnosis
  • the solid line indicates the calculated value by the method described below.
  • the calculated value is calculated using the Newman model after estimating the deterioration by the method described above. However, in applying the Newman model, as a deterioration parameter, (1) change in reaction surface area due to electrode deterioration, and (2) change in overvoltage due to SEI film resistance converted from internal resistance were considered.
  • the discharge characteristics have the battery voltage (V) on the vertical axis and the capacity (Ah) on the horizontal axis.
  • the initial capacitance value and the capacitance value at the time of diagnosis at a certain voltage value are respectively expressed as C A and C B.
  • FIG. 6 shows that the degree of coincidence between the actually measured value and the calculated value is high, and the deterioration characteristics can be predicted with relatively high accuracy.
  • FIG. 7 shows the transition of the battery capacity deterioration when the same charging / discharging shown in FIG. 6 is further repeated.
  • a graph indicated by a solid line using the measured values and calculated values described above can be obtained.
  • C A and C B indicate the values shown in FIG.
  • the remaining life can be diagnosed as shown in the figure.
  • the remaining life (including cycle life and calendar life) under the changed usage conditions can be diagnosed by the same estimation method.
  • the present invention has been specifically described by taking the lithium ion secondary potential as an example.
  • the present invention is not limited to the above-described embodiment, for example, a lithium ion polymer secondary battery. It can also be applied to so-called rocking chair type batteries such as sodium ion secondary batteries and magnesium ion secondary batteries.
  • the configuration and composition of the power generation region such as the positive electrode, the negative electrode, the separator, the electrolyte, and the lithium salt, and the battery shape such as the laminate type, the square type, and the cylindrical type can be variously changed without departing from the gist thereof. Needless to say.
  • ⁇ Embodiment 2> The difference between the present embodiment and the first embodiment is that a miniaturized monitor battery is used, and the control method and device configuration for the remaining life diagnosis are the same as those of the first embodiment.
  • the same battery as the battery to be charged / discharged is used.
  • the material and thickness of the electrode and separator, the active material ratio of the positive electrode and the negative electrode, the composition of the electrolytic solution, etc. is the same, but the capacitance is reduced by reducing the area of the electrode.
  • a casing having a size of about 1/10 with respect to the size (not shown) of the casing of the battery constituting the battery array 316 is used. With such a size, even if the battery array 316 is arranged at the center, there is an effect that the arrangement can be made without disturbing the arrangement of the batteries constituting the main body.
  • the electrode structure is the same as the battery to be charged / discharged, the deterioration state does not change when it is stored at a constant voltage.
  • the monitor battery By making the monitor battery small, it is possible to accurately extract the deterioration parameters described in the first embodiment in a short time.
  • the monitor battery is installed at the maximum temperature of the battery module as shown in FIG.
  • a lithium ion secondary battery deteriorates as it is used at a higher temperature. Therefore, since the monitor battery is most deteriorated in the battery module by installing the monitor battery in the highest temperature part in the module, the life expectancy of primary use (battery module) can be diagnosed with high accuracy.
  • the life of each battery is determined based on the most deteriorated monitor battery, and thus it is possible to improve safety. .
  • ⁇ Embodiment 4> A case where a plurality of monitor batteries are installed for each temperature region will be described below. The difference between the present embodiment and the third embodiment is the position and the number of the monitor batteries installed, and the control method and apparatus configuration for the remaining life diagnosis are the same as those of the third embodiment.
  • the battery module is divided into a plurality of areas in accordance with the temperature distribution when the battery is used, and a monitor battery is installed in each area.
  • the temperature distribution referred to here refers to several temperature categories such as a maximum temperature, a minimum temperature, or an intermediate temperature.
  • FIG. 9 shows an example in which the battery module is divided into a central part and an outer peripheral part, and a monitor battery is installed in each.
  • the temperature distribution when the battery of the battery module is used can be known in advance by actually measuring, for example, a simulation or a thermal sensor.
  • the deterioration of the lithium ion secondary battery largely depends on the temperature profile in which the battery is used. Therefore, when temperature distribution occurs in the battery module, the deterioration can be diagnosed in each region to obtain more accurate results. It is possible to diagnose the life expectancy of primary use (battery module) and the life of secondary use well.
  • 101 Battery controller, 102: Cell controller, 103: Monitor battery deterioration diagnosis circuit, 104: Capacity adjustment circuit, 105: Memory area 106: a communication circuit, 107a: cell selection control circuit, 107b: cell selection circuit, 108: Monitor battery voltage adjustment circuit, 109: Power supply, 110: charge / discharge execution circuit, 111: Voltage detection circuit, 112: Temperature detection circuit, 113: battery module, 114: load, 115: battery for monitoring deterioration (monitor battery), 116: battery array, 307: Cell selection circuit, 313: Battery module, 315: Deterioration monitor battery (monitor battery), 316: battery array, 407: Cell selection circuit, 413: Battery module, 415: battery for monitoring deterioration (monitor battery), 416: Battery array.

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Abstract

　リチウムイオン二次電池を用いた電池モジュールの余命および電池を二次利用する際の寿命を高精度に診断できる二次電池モジュールおよび余寿命診断装置を提供する。 二次電池モジュールにおいて、複数個の第１の二次電池を電気的に直並列に接続して構成された電池アレイと、第１の二次電池とは別な第２の二次電池を複数個具備し、第２の二次電池は、電池アレイの寿命予測に供する電池であって、電池アレイが実使用状態においては、複数個の第２の二次電池のそれぞれに互いに異なる電圧が一定に保たれて印加されていることを特徴とする。

Description

リチウムイオン二次電池モジュール及びその余寿命診断装置、並びにその診断方法
　本発明は、リチウムイオン二次電池モジュール及びその余寿命診断装置、並びにその診断方法に係り、例えば、リチウムイオン二次電池の二次利用に際する寿命診断を行う余寿命診断装置とその診断方法に関する。
　リチウムイオン二次電池は、高エネルギー密度という特徴を活かして、情報通信機器および家電用電源として開発されてきた。現在では、携帯電話やノート型のパーソナルコンピュータ用の電源として広く普及している。また、地球温暖化対策や化石燃料代替という観点から、ハイブリッド自動車および電気自動車用電源やスマートグリッド用の負荷平準用蓄電池としての利用も拡大している。
　リチウムイオン二次電池の適用範囲が広がるのにつれて、使用する電流の違いから、例えば、電気自動車などでは使用済みとなったリチウムイオン二次電池を、太陽光・風力などの自然エネルギー貯蔵や産業用機器の定置型電源として利用する、いわゆる二次利用の試みが増加しつつある。
　電池の二次利用するに当たっては、一次利用での電池の劣化を精度良く検出し、二次利用での寿命を診断する技術が必要不可欠となる。電池の劣化検出の先行技術として、特許文献１にはリチウムイオン二次電池モジュールを構成しているリチウムイオン二次電池セルと同一仕様のモニタ用リチウムイオン二次電池を設け劣化判定を行う技術が開示されている。また、特許文献２には電池モジュールシステムにおいて他の電池より早く劣化が始まる比較判定用電池を設け電池寿命判定をする技術が開示されている。
　また、リチウムイオン二次電池の充電および放電特性を計算する従来技術としては、非特許文献１に記載があるＮｅｗｍａｎモデルが存在する。Ｎｅｗｍａｎモデルには活物質中のリチウムイオンの拡散や、Ｂｕｔｌｅｒ－Ｖｏｌｍｅｒ式などが考慮されており、リチウムイオン二次電池の電極材料毎の比容量や拡散定数、反応速度定数などの物理パラメータを適切に与えることによって、比較的精度良く電池特性を再現できることが知られている。
特開２００９－６４６８２号公報 特開２００３－４５３８７号公報
M.Doyle and J.Newman,Journal of The Electrochemical Society, volume143,p.1890,1996年
　特許文献１で開示されるリチウムイオン二次電池は、無停電電源装置のバックアップ電源などに使用される畜電池を対象とするものであり、カレンダー寿命の判定が主な目的であるために、サイクル寿命を精度良く予測することは難しい。従って、電池の二次利用するに当たっては、サイクル寿命に対する寿命予測技術も必要不可欠である。
　また、特許文献２で開示される技術では判定用電池として他の電池より早く劣化が始まる電池を寿命判定に用いているため、実際には本体電池の寿命を早めに見積もる可能性がある。このため、寿命を精度良く予測することは難しい。
　また、特許文献１や２で開示する技術の対象は、無停電電源装置のバックアップ電源などに使用される畜電池や、電気自動車などに使用される組電池に関するものであり、二次利用の電池を対象とするものではないため、二次利用の電池の使用条件に応じた寿命診断の要求に対しては、新たな診断装置あるいは診断方法が望まれる。
　そこで、本発明の目的は、リチウムイオン二次電池を用いた電池モジュールの余命および電池の二次利用に際する寿命を高精度に診断できる余寿命診断装置、およびその診断方法を提供することにある。
　上記目的を達成するための本願発明の特徴の主なものは、以下の通りである。
（１）本発明になる二次電池モジュールにおいて、複数個の第１の二次電池を電気的に直並列に接続して構成された電池アレイと、第１の二次電池とは別な第２の二次電池を複数個具備し、第２の二次電池は、電池アレイの寿命予測に供する電池であって、電池アレイが実使用状態においては、複数個の第２の二次電池のそれぞれに互いに異なる電圧が一定に保たれて印加されていることを特徴とする。
（２）また、本発明になるリチウムイオン二次電池の余寿命診断装置において、複数個の第１のリチウムイオン二次電池を電気的に直並列に接続して構成された電池アレイと、第１のリチウムイオン二次電池とは別な複数個の第２のリチウムイオン二次電池とを具備してなる二次電池モジュールと、二次電池モジュールに与える電圧の制御および検出を行う第１のコントローラーと、第１のコントローラーと通信を介して情報の送受信を行う第２のコントローラーとを有するリチウムイオン二次電池の余寿命診断装置であって、第１のコントローラーは、複数個の第２のリチウムイオン二次電池を一定の電圧値に保つように制御する電圧調整回路を具備し、電圧調整回路は、電池アレイが実使用状態にある時、複数個の第２のリチウムイオン二次電池のそれぞれに互いに異なる電圧を一定に保ちながら印加すること特徴とする。
（３）また、本発明になるリチウムイオン二次電池の余寿命診断方法において、複数個の第１のリチウムイオン二次電池を電気的に直並列に接続して構成された電池アレイと第１のリチウムイオン二次電池とは別なモニター用の複数個の第２のリチウムイオン二次電池とを具備してなる二次電池モジュールと、二次電池モジュールに与える電圧の制御および検出を行う第１のコントローラーと、第１のコントローラーと通信を介して情報の送受信を行う第２のコントローラーとを有する余寿命診断装置を用いたリチウムイオン二次電池の余寿命診断方法であって、電池アレイの実使用状態で計測した前記第２のリチウムイオン二次電池の計測値に基づいて、第１のリチウムイオン二次電池の受けた熱負荷を抽出し、抽出した熱負荷と、第１のリチウムイオン二次電池を所定の条件で放電して得られた内部抵抗および電極劣化比率に係る事前取得データとを用いて第１のリチウムイオン二次電池の劣化状態を抽出することにより、任意の充放電条件における第１のリチウムイオン二次電池の劣化による余寿命を算出することを特徴とする。
　本発明によれば、リチウムイオン二次電池を用いた二次電池モジュールの余命および電池の二次利用に際する寿命を高精度に診断できる余寿命診断装置、およびその診断方法を提供することができる。
実施の形態１に示す余寿命診断装置の概略図である。 実施の形態１に示す電池モジュールの詳細図である。 実施の形態１におけるモニタ用電池の余寿命診断のシーケンスを示すフローチャートである。 図３のフローチャートに示す工程（Ｇ）を説明する図である。 図３のフローチャートに示す工程（Ｈ）を説明する図である。 実施の形態１の寿命予測方法の効果を示す図である。 実施の形態１の寿命予測方法における電池容量の劣化推移を示す図である。 実施の形態３に示す電池モジュールの詳細図である。 実施の形態４に示す電池モジュールの詳細図である。
　本実施の形態において、便宜上その必要があるときは、複数のセクションまたは実施例に分割して説明するが、特に明示した場合を除き、それらはお互いに無関係なものではなく、一方は他方の一部または全部の変形例、詳細、補足説明などの関係にある。
　また、本実施の形態において、要素の数など（個数、数値、量、範囲などを含む）に言及する場合、特に明示した場合および原理的に明らかに特定の数に限定される場合などを除き、その特定の数に限定されるものではなく、特定の数以上でも以下でも構わない。さらに、本実施の形態において、その構成要素（要素ステップなども含む）は、特に明示した場合および原理的に明らかに必須であると考えられる場合を除き、必ずしも必須のものではないことは言うまでもない。同様に、本実施の形態において、構成要素などの形状、位置関係などに言及するときは、特に明示した場合および原理的に明菜にそうでないと考えられる場合を除き、実質的にその形状などに近似および類似するものを含むものとする。このことは、上記数値および範囲についても同様である。
＜実施の形態１＞
　以下に、モジュール構成、劣化診断方法、二次利用時の寿命診断方法に関して説明する。
  図１には本発明に係るリチウムイオン二次電池の余寿命診断装置の概要図を示し、図２にはリチウムイオン二次電池を搭載した電池モジュールの詳細図を示す。余寿命診断装置は、リチウムイオン二次電池の充放電制御およびその余寿命診断を行う装置であり、バッテリーコントローラー１０１とセルコントローラー１０２とから構成されている。
  バッテリーコントローラー１０１は、電池モジュール１１３中にあるモニタ用電池の劣化診断回路１０３、容量調整回路１０４、メモリ領域１０５、通信回路１０６で構成されている。
  セルコントローラー１０２は、セル選択制御回路１０７ａ、モニタ用電池電圧調整回路１０８、電源１０９、充放電実行回路１１０、電圧検出回路１１１、温度検出回路１１２、通信回路１０６から構成されている。
  セルコントローラー１０２は、後述する電池モジュールと同一の基板（図１中の点線で示す）上に搭載されていても良いし、両者は別々であっても構わない。
　バッテリーコントローラー１０１とセルコントローラー１０２は、通信回路１０６を通して情報をやり取りし制御を行う。メモリ領域１０５には、使用する電池の電極活物質に応じた劣化データとして、（１）電池の使用開始日時、（２）電池を充放電した回数、（３）実施の形態１で使用する電池と同一電池の正・負電極の活物質が電極から剥がれるなどの劣化の経時変化に関する温度依存性、もしくはモデル化された数式、（４）実施の形態１で使用する電池と同一電池の、例えば黒鉛負極などの場合に見られる活物質表面の被膜（ＳＥＩ：Solid-Electrolyte Interface）などによる抵抗上昇の経時変化に関する温度依存性、もしくはモデル化された数式、（５）ＳＥＩ被膜抵抗と電池内部抵抗を換算するデータ、もしくはモデル化された数式が格納されている。
　図２に示すように、電池モジュール１１３には、複数本の劣化モニタ用電池１１５（以下、モニタ電池と略称する）と負荷１１４に電力を供給する電池アレイ（複数本の電池の直並列接続アレイ）１１６からなる。ここで、モニタ電池１１５は電池アレイを構成する各電池と同じ電池であり、複数本のモニタ電池のそれぞれの電圧は、電圧検出回路１１１により検出され、モニタ用電池電圧調整回路１０８と充放電実行回路１１０により、あらかじめ決められた値（モニタ電池毎に異なる電圧値）になるように電圧調整される。一例として、モニタ電池が３本の場合には、それぞれ電池アレイ１１６の充放電パターンの下限値、上限値、およびその間の電圧などに設定すると好適である。またモニタ電池は、劣化診断回路１０３、電源１０９、充放電実行回路１１０により、所定の頻度で、後に記述するフローチャートに従って劣化状態が診断される。
　電池アレイ１１６を構成する複数本の電池には、それぞれ温度センサー（図示せず）が付しており温度検出回路１１２により温度がモニタされ、一定の頻度でメモリ領域１０５に記憶される。また、負荷１１４に応じてあらかじめ決められた充放電パターンとなるように電源１０９、充放電実行回路１１０、電圧検出回路１１１により充放電が制御される。また電池の劣化の程度に応じて、容量調整回路１０４、充放電実行回路１１０、電圧検出回路１１１により制御され、例えば直列接続電池においては各電池の電圧が等しくなるように調整される。
　図３は、実施の形態１におけるモニタ電池の余寿命診断のシーケンスを示すフローチャート図である。初めに、劣化前の電池アレイ１１６の各電池で、電池反応に寄与する正極および負極の活物質モル量と、それぞれの電極のリチウム化学量論係数を算出（ステップ１２０：（Ａ））し、バッテリーコントローラーのメモリ領域に記録する（ステップ１２１：（Ｂ））。具体的には、二次電池に用いる各活物質の電極反応の各環境温度下におけるリチウム化学量論係数と電極電位（ＯＣＰ：Open Circuit Potential）の関係は知られているため、電池を所定の電圧まで充電（または放電）した後、セル選択回路１０７ｂにより選択した電池に対して、所定の電荷量（ファラデー定数を用いてモル換算する）を充放電実行回路１１０を介して電池に流し、その前後の電池電圧を電圧検出回路１１１により計測し、同時に環境温度を温度検出回路１１２により検出することで算出することが可能である。
　次に、例えば電気自動車などでの電池の実使用（ステップ１２２：（Ｃ））により電池アレイ１１６を構成する各電池が劣化したとして、余寿命を診断する場合（ステップ１２３：（Ｄ））について述べる。例えば、車検毎など、余寿命診断動作のトリガーをあらかじめ決めておき、その制御を行うものとする。劣化した電池を所定の電圧まで充電（または放電）した後、所定の電荷量を充放電実行回路１１０を介して流すことにより、同様に劣化電池の正極および負極の活物質モル数と、それぞれのリチウム化学量論係数を求める。同様に劣化した電池を所定の電圧まで充電（または放電）した後、放電（または充電）電流を変えて複数の放電（または充電）特性を計測することにより内部抵抗を抽出する（ステップ１２４：（Ｅ））。
　モニタ電池１１５についても同様に、劣化に関するパラメータとして、正極および負極の活物質モル数を内部抵抗を抽出する（ステップ１２５：（Ｆ））。続いて、複数本のモニタ電池１１５で抽出した劣化に関するパラメータをメモリ領域１０５に格納しているデータと比較することで、電池アレイ１１６が置かれていた環境温度を代表する平均的な温度を抽出する（ステップ１２６：（Ｇ））。
　環境温度を代表する平均的な温度を抽出する手順を、以下に図４を用いて説明する。
先ず、図４（Ａ）は、環境温度（Ｔ１～Ｔ４）をパラメータとして電極劣化比率の経時変化を示す。ここで、本図は、メモリ領域１０５に格納されている正極および負極の活物質モル数の初期値からの減少比率の経時変化の温度依存性を示している。次に、図４（Ｂ）は、環境温度（Ｔ１～Ｔ４）をパラメータとして内部抵抗の経時変化を示す。図４（Ｃ）は、環境温度（Ｔ１～Ｔ４）をパラメータとして内部抵抗とＳＥＩ被膜抵抗との相関を示す。
  なお、電極劣化比率は、例えば、初期の電極活物質モル数に対する経時変化後の電極活物質モル数の比率で表わし、また内部抵抗は、電池内部および電極を含んだ抵抗値を指すものとする。
　図４の（Ａ）および（Ｂ）中のそれぞれに示す縦軸からの破線は、図３で示すフローチャートのステップ１２５の（Ｆ）にて抽出した電極劣化比率、および内部抵抗の値に対応し、横軸からの破線は、メモリ領域１０５に記憶されている電池使用開始日時からの経過時間に対応している。
  なお、図中の電圧１、電圧２、電圧３はそれぞれ電池アレイ１１６の実使用時における充放電パターンの下限値、中間値、上限値であり、Ｔ１、Ｔ２、Ｔ３、Ｔ４はそれぞれ異なる環境温度（Ｔ１＜Ｔ２＜Ｔ３＜Ｔ４）を示している。
　従って、図４中で示す縦軸および横軸から延びる破線の交点を求めると、環境温度Ｔ２となり、モニタ電池が電池モジュール１１３の使用中に受けた平均的な熱負荷はＴ２であることがわかる。
　次に、電池アレイ１１６の劣化状態を抽出する図３で示すプローチャートのステップ１２７：（Ｈ）について、図５を用いて説明する。
  図５は、例えば電気自動車などでの電池の充電および放電のパターンを示したものである。充放電時の上限および下限電圧は、モニタ電池の電圧１、電圧３に対応する。また、電圧２は上限、下限値の間のある値（例えば、中央値）である。充放電サイクルに伴う電圧変化を時間分割し、電圧１（下限電圧での休止）の状態をｔ１、充放電の時間をｔ２（電圧は代表して電圧２とする）、電圧３（上限電圧での休止）の状態をｔ３とする。ここで、ｔ２＝ｔ２（１）＋ｔ２（２）と表わし、ｔ２（１）は電圧３から電圧１に降圧される時間、ｔ２（２）は電圧１から電圧３へ昇圧される時間を示すものとする。
　メモリ領域１０５に記憶している電池使用開始時間からの経過時間およびサイクル回数と、図３で示すステップ１２４：（Ｅ）で抽出した電極活物質モル数および内部抵抗と、ステップ１２６：（Ｇ）で抽出された熱負荷温度および図４に示す劣化パラメータの経時変化との整合が取れるように各電圧値にいた時間を配分し、電池アレイ１１６の劣化パラメータの計算を行う。
　続いて、図３のステップ１２８および１２９について説明する。
　抽出した劣化パラメータを初期値として、その後の使用条件に応じてステップ１２６：（Ｇ）で記述した方法と同様の方法で劣化パラメータを更新していき余寿命を計算し（ステップ１２８：（Ｉ））、劣化診断の制御を終了する（ステップ１２９：（Ｊ））。
　図６には、上記の方法により診断した電池特性の実測と計算値を示す。また、図７には、図６で示す実測結果に基づき、電池特性の余寿命の予測を示した。ただし、図７における電池容量の予測は、同様の使用条件で充放電回数を増やしていった場合を例としている。
　図６には電池劣化前の放電特性（初期）、および複数回の充放電を繰返して電池を劣化させた際の実測した放電特性（診断時）を示す。ここで、○印および△印は、初期および診断時の実測値を示し、実線は以下に示す方法による計算値を示す。計算値は、上述した方法で劣化を見積り、Ｎｅｗｍａｎモデルを使用して算出している。ただし、Ｎｅｗｍａｎモデルを適用するに当たり、劣化パラメータとして、（１）電極劣化による反応表面積の変動、（２）内部抵抗から換算したＳＥＩ被膜抵抗により過電圧の変動を考慮した。
　なお、図６において、放電特性は、縦軸に電池電圧（Ｖ）を取り、横軸に容量（Ａｈ）を取っている。また、ある一定の電圧値における初期および診断時の容量値を、それぞれＣＡ、ＣＢと表記している。
　図６から、実測値と計算値の一致度は高く、比較的精度良く劣化特性を予測できていることがわかる。
　図７には、図６で示した同じ充放電をさらに繰返した場合の電池の容量劣化の推移を示した。縦軸には、容量（Ａｈ）を取り、横軸には経過時間を取ることにより、上述した実測値および計算値を用いて実線で示すグラフが得られる。ここで、ＣＡ、およびＣＢは図６で示す値を指している。
図７において、例えば、初期の電池の容量（ＣＡ）に対して７０％（Ｃ７０）まで容量劣化した場合を寿命と定義した場合、図中に示すように余命を診断できる。
　また、劣化を診断した時点以降の時間で使用条件を変更しても、同様の見積り方により変更した使用条件下の余寿命（サイクル寿命およびカレンダー寿命を含む）を診断することができる。
　以上、本願発明者によってなされた発明を、リチウムイオン二次電位を例として具体的に説明したが、本発明は前記した実施の形態に限定されるものではなく、例えば、リチウムイオンポリマー二次電池、ナトリウムイオン二次電池、マグネシウムイオン二次電池などと言った、いわゆるロッキングチェア型と言われる電池にも適用することができる。加えて、正極、負極、セパレータ、電解液、リチウム塩などの発電領域の構成、組成、さらにラミネート型、角型、円筒型などの電池形状など、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能であることは言うまでもない。
＜実施の形態２＞
　本実施の形態と実施の形態１との違いは、小型化したモニタ用の電池を用いることであり、余寿命診断のための制御方法や装置構成は実施の形態１と同様である。
　実施の形態１では充放電させる電池と同じ電池を使用していたのに対して、実施の形態２においては、電極やセパレータの材料・厚み、正極・負極の活物質比率、電解液の組成などは同じであるが、電極の面積を小さくすることで容量を小さくしていることである。
　例えば、図８において、電池アレイ３１６を構成する電池の筐体の大きさ（図示せず）に対して、１／１０程度の大きさの筐体を用いる。このような大きさにすることにより、電池アレイ３１６の中央部に配置しても、本体を構成する電池の配列を乱すことなく、配列が可能となる効果がある。
　さらに、以下のような効果も期待できる。充放電させる電池と電極構造が同じであることから、一定電圧に保存している時の劣化状態は変わらない。モニタ電池を小さくすることにより、実施の形態１に記載した劣化パラメータを短時間で精度良く抽出することができる。
＜実施の形態３＞
　以下に、モニタ電池をモジュール最高温度部に設置した場合について説明する。
  本実施の形態と実施の形態１との違いは、モニタ用の電池を設置する位置であり、余寿命診断のための制御方法や装置構成は実施の形態１と同様である。
　実施の形態３ではモニタ用の電池を図８に示すように電池モジュールの最高温度となるところに設置する。一般に、リチウムイオン二次電池は高温で使用するほど劣化が進む。そのため、モジュール内の最高温度部にモニタ電池を設置することにより、モニタ電池が電池モジュール内で最も劣化していることになるため、一次利用（電池モジュール）の余命を精度良く診断することができる。また、電池モジュールを解体して、各電池を二次利用する場合には、最も劣化しているモニタ電池を基に各電池の寿命を決めることになるために安全性を高めることが可能となる。
＜実施の形態４＞
　以下に、モニタ電池を温度領域ごとに複数設置した場合について説明する。
  本実施の形態と実施の形態３との違いは、モニタ用の電池を設置する位置およびその数であり、余寿命診断のための制御方法や装置構成は実施の形態３と同様である。
　実施の形態４では電池モジュールを電池使用時の温度分布に応じて複数の領域に分割し、各領域に対してモニタ用の電池を設置することにある。なお、ここで言う温度分布は、最高温度、最低温度、あるいはその中間温度などの数段階程度の温度区分を指すものとする。
　図９は、電池モジュールを中心部と外周部に分割して、それぞれにモニタ電池を設置した例を示したものである。ただし、電池モジュールの電池使用時の温度分布に関しては、例えばシミュレーションや熱センサーなどにより実際に測定することにより前もって知ることができる。
　前記したようにリチウムイオン二次電池の劣化は、電池が使用された温度プロファイルに大きく依存するため、電池モジュール内に温度分布が生じる場合には各々の領域で劣化を診断することにより、より精度良く一次利用（電池モジュール）の余命および二次利用時の寿命を診断することができる。
１０１：バッテリーコントローラー、
１０２：セルコントローラー、
１０３：モニタ用電池の劣化診断回路、
１０４：容量調整回路、
１０５：メモリ領域、
１０６：通信回路、
１０７ａ：セル選択制御回路、
１０７ｂ：セル選択回路、
１０８：モニタ用電池電圧調整回路、
１０９：電源、
１１０：充放電実行回路、
１１１：電圧検出回路、
１１２：温度検出回路、
１１３：電池モジュール、
１１４：負荷、
１１５：劣化モニタ用電池（モニタ電池）、
１１６：電池アレイ、
３０７：セル選択回路、
３１３：電池モジュール、
３１５：劣化モニタ用電池（モニタ電池）、
３１６：電池アレイ、
４０７：セル選択回路、
４１３：電池モジュール、
４１５：劣化モニタ用電池（モニタ電池）、
４１６：電池アレイ。

Claims (9)

  1. 　複数個の第１の二次電池を電気的に直並列に接続して構成された電池アレイと、
    　前記第１の二次電池とは別な第２の二次電池を複数個具備し、
    　前記第２の二次電池は、前記電池アレイの寿命予測に供する電池であって、
    　前記電池アレイが実使用状態においては、前記複数個の第２の二次電池のそれぞれに互いに異なる電圧が一定に保たれて印加されていることを特徴とする二次電池モジュール。
  2. 　前記複数の第２の二次電池に印加される一定の電圧の値は、前記第１の二次電池の実使用時における電圧範囲の最大電圧値と最小電圧値とを含むことを特徴とする請求項１に記載の二次電池モジュール。
  3. 　前記第２の二次電池は、前記第１の二次電池を構成する部材仕様と同一仕様で構成された二次電池であることを特徴とする請求項１に記載の二次電池モジュール。
  4. 　前記第２の二次電池は、前記第１の二次電池を構成する電極と、電解液と、セパレータとが同一仕様で構成される二次電池であって、前記第２の二次電池の電極面積を前記第１の二次電池の電極面積より小さくすることにより、前記第１の二次電池よりも容量を小さくしたことを特徴とする請求項１に記載の二次電池モジュール。
  5. 　前記第１の二次電池は、温度をモニタリングする温度センサーを具備し、
    　前記第２の二次電池は、前記温度センサーで計測した温度の中で最も高温となる第１の二次電池に隣接して設置されていることを特徴とする請求項１に記載の二次電池モジュール。
  6. 　前記第１および第２の二次電池は、リチウムイオン二次電池であることを特徴とする請求項１に記載の二次電池モジュール。
  7. 　複数個の第１のリチウムイオン二次電池を電気的に直並列に接続して構成された電池アレイと、前記第１のリチウムイオン二次電池とは別な複数個の第２のリチウムイオン二次電池とを具備してなる二次電池モジュールと、
    　前記二次電池モジュールに与える電圧の制御および検出を行う第１のコントローラーと、
    　前記第１のコントローラーと通信を介して情報の送受信を行う第２のコントローラーとを有するリチウムイオン二次電池の余寿命診断装置であって、
    　前記第１のコントローラーは、前記複数個の第２のリチウムイオン二次電池を一定の電圧値に保つように制御する電圧調整回路を具備し、
    　前記電圧調整回路は、前記電池アレイが実使用状態にある時、前記複数個の第２のリチウムイオン二次電池のそれぞれに互いに異なる電圧を一定に保ちながら印加すること特徴とするリチウムイオン二次電池の余寿命診断装置。
  8. 　前記第２のコントローラーは、情報を保持するメモリ領域と、前記第１のリチウムイオン二次電池の余寿命を診断する診断回路とを有し、
    　前記診断回路は、前記メモリ領域中の情報に基づいて、前記第２のリチウムイオン二次電池により前記第１のリチウムイオン二次電池の受けた熱負荷を抽出し該抽出した熱負荷と、前記第１のリチウムイオン二次電池を所定の条件で放電して得られた内部抵抗と、電極劣化比率とを用いて、前記前記第１のリチウムイオン二次電池の劣化状態を抽出して、前記第１のリチウムイオン二次電池の余寿命を診断することを特徴とする請求項７に記載のリチウムイオン二次電池の余寿命診断装置。
  9. 　複数個の第１のリチウムイオン二次電池を電気的に直並列に接続して構成された電池アレイと前記第１のリチウムイオン二次電池とは別なモニター用の複数個の第２のリチウムイオン二次電池とを具備してなる二次電池モジュールと、前記二次電池モジュールに与える電圧の制御および検出を行う第１のコントローラーと、前記第１のコントローラーと通信を介して情報の送受信を行う第２のコントローラーとを有する余寿命診断装置を用いたリチウムイオン二次電池の余寿命診断方法であって、
    　前記第１のコントローラーにより、互いに異なる電圧を一定に保ちながら印加された第２のリチウムイオン二次電池を前記電池アレイの実使用状態において計測し、
    　前記第２のコントローラーに具備する診断回路を用いて、前記電池アレイの実使用状態で計測した前記第２のリチウムイオン二次電池の計測値に基づいて、前記第１のリチウムイオン二次電池の受けた熱負荷を抽出し、
    　抽出した前記熱負荷と、前記第１のリチウムイオン二次電池を所定の条件で放電して得られた内部抵抗および電極劣化比率に係る事前取得データとを用いて前記第１のリチウムイオン二次電池の劣化状態を抽出することにより、
    　任意の充放電条件における前記第１のリチウムイオン二次電池の劣化による余寿命を算出することを特徴とするリチウムイオン二次電池の余寿命診断方法。
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