WO2014057941A1 - ロールの製造方法、およびパターン形成方法 - Google Patents

ロールの製造方法、およびパターン形成方法 Download PDF

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寛 坂本
公介 高山
海田　由里子
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Definitions

  • the present invention relates to a roll manufacturing method and a pattern forming method.
  • the length of the plate-shaped master is equal to or greater than the length of the outer periphery of the roll body, and the master becomes larger.
  • the production of the master was difficult, and as a result, the production of the roll was difficult.
  • This invention was made in view of the said subject, Comprising: It aims at provision of the method of manufacturing easily the roll which has the arranged uneven
  • a molding material may be sandwiched between the master rotating around the center line of the roll-shaped master and the roll main body rotating around the center line of the roll main body.
  • a pattern forming method may be provided in which a roll is obtained by the roll manufacturing method and a pattern is formed using the roll.
  • the roll may be used as a phase shift mask.
  • the roll may be used as an imprint mold.
  • the roll may be used as an imprint mold to produce another roll having an uneven pattern on the outer periphery. Another roll may be obtained and the pattern may be further formed using the other roll.
  • a method for easily producing a roll having a uniform uneven pattern on the outer periphery is provided.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view showing a roll manufacturing method according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of a roll according to an embodiment of the present invention.
  • the roll 10 has a concavo-convex pattern on the outer periphery, and has, for example, a roll body 12 and a concavo-convex layer 14 formed on the outer periphery of the roll body 12 as shown in FIG.
  • the uneven layer 14 is formed over the entire outer periphery of the roll body 12.
  • the roll 10 is manufactured by sandwiching the molding material 4 between a roll-shaped master 20 having a shorter outer peripheral length than the roll 10 and the roll body 12, and the uneven pattern of the master 20 is changed to the roll body. 12 to the molding material 4 on the substrate 12. After the molding material 4 is sandwiched between the master 20 and the roll body 12, the molding material 4 is peeled off from the master 20 while being in close contact with the roll body 12. The molding material 4 is solidified in a state in which the concave / convex pattern of the master 20 is transferred to become the concave / convex layer 14.
  • the convex portion of the concave / convex layer 14 has a shape corresponding to the concave portion of the master 20, and the concave portion of the concave / convex layer 14 has a shape corresponding to the convex portion of the master 20.
  • the molding material 4 since the molding material 4 has fluidity at the time of molding, there is almost no seam between the start and end of the concavo-convex layer 14, and a roll 10 having a uniform concavo-convex pattern on the surface is obtained. It is done. Further, since the outer peripheral length of the master 20 is shorter than the outer peripheral length of the roll 10 and the concave / convex pattern of the master 20 is easy to manufacture, the roll 10 can be easily manufactured.
  • the concave / convex pattern of the master 20 is, for example, a micro pattern having an average pitch of convex portions or concave portions of less than 1 mm, preferably a nano pattern having an average pitch of convex portions or concave portions of less than 1 ⁇ m.
  • the pattern dimension is obtained from an AFM image taken with an atomic force microscope (AFM) and a cross-sectional profile thereof.
  • the uneven pattern of the master 20 is formed by an anodic oxidation method, EB drawing method, laser drawing method, photolithography method, machining, or the like. From these forming methods, a forming method suitable for the shape and size of the concavo-convex pattern is selected. For example, when a plurality of concave portions having a uniform depth are formed on the outer periphery of the roll-shaped master 20, an anodizing method is preferable.
  • the anodic oxidation method may include the following steps (1) to (3). (1) The surface of the aluminum substrate is anodized to form a first oxide film. (2) The formed first oxide film is removed. (3) The surface from which the first oxide film has been removed is anodized to form a second oxide film having a plurality of pores.
  • each depression serves as a starting point for generating pores, and the regularity of the pores is improved.
  • the pores may be formed in a cylindrical shape.
  • the anodizing method may include the following step (4) after the step (3). (4) Enlarge the pore diameter. By repeating the step (3) and the step (4), it is possible to form tapered pores.
  • the master 20 may be one whose outer periphery has been subjected to a release treatment in order to enhance the releasability between the master 20 and the molding material 4.
  • a release treatment examples include fluorine coat treatment and silicone coat treatment.
  • the molding material 4 may be any of a photocurable resin, a thermoplastic resin, and a thermosetting resin.
  • the photocurable resin a general resin used in the photoimprint method can be used.
  • the photocurable resin is composed of a monomer, a photopolymerization initiator, and the like.
  • the monomer include an acrylic monomer and a vinyl monomer in the case of the radical polymerization type, and an epoxy monomer and a vinyl ether monomer in the case of the ionic polymerization type.
  • a photocurable silicone composition containing a siloxane as a main chain and an oligomer having an acryloyl group or a methacryloyl group at the terminal and a photoinitiator can be mentioned.
  • the photocurable resin is irradiated with light, the photocurable resin is solidified and the uneven layer 14 is formed.
  • Examples of the light applied to the photocurable resin include ultraviolet light, visible light, and infrared light.
  • Examples of ultraviolet light sources include ultraviolet fluorescent lamps, ultraviolet LEDs, low-pressure mercury lamps, high-pressure mercury lamps, ultrahigh-pressure mercury lamps, xenon lamps, and carbon arc lamps.
  • a visible light fluorescent lamp, a visible light incandescent lamp, a visible light LED, or the like is used as a light source for visible light.
  • the light emitted from the light source passes through either the roll body 12 or the master 20 and is irradiated to the photocurable resin sandwiched between the roll body 12 and the master 20.
  • the master 20 is opaque, as shown in FIG.
  • the light source 30 is installed inside the cylindrical roll body 12, and the light emitted from the light source 30 is formed of a translucent material such as quartz or glass.
  • the light passes through the roll body 12 and is irradiated to the photocurable resin sandwiched between the roll body 12 and the master 20.
  • the optical imprint method can be molded at room temperature and has high transfer accuracy.
  • photocurable resin may be heated.
  • thermoplastic resin a general resin used in the thermal imprint method can be used, for example, an acrylic resin, a polycarbonate resin, an olefin resin, or the like.
  • a heated thermoplastic resin is sandwiched between the roll main body 12 and the master 20, and the uneven pattern of the master 20 is transferred to the thermoplastic resin, and then the thermoplastic resin is cooled and solidified.
  • the heating temperature is equal to or higher than the glass transition temperature of the thermoplastic resin.
  • thermoplastic resin As the heating source, a light source (for example, a halogen lamp or a laser) that radiates heating light, a heater, or the like is used.
  • a light source for example, a halogen lamp or a laser
  • the order of the step of sandwiching the thermoplastic resin between the roll body 12 and the master 20 and the step of heating the thermoplastic resin is not particularly limited, and may be simultaneous.
  • the thermoplastic resin may be heated by heating the master 20 or the roll body 12.
  • the thermoplastic resin may be applied to the master 20 or the roll body 12 after the thermoplastic resin is heated.
  • thermosetting resin unsaturated hydrocarbon group-containing compounds such as acrylic monomers, vinyl monomers, epoxy monomers, vinyl ether monomers, and the like can be used.
  • a heat-reactive initiator As the thermally reactive radical initiator, an organic peroxide, an azo compound, or the like can be preferably used.
  • thermosetting silicone resin precursor using a silanol condensation reaction or a hydrosilylation reaction can also be used.
  • the molding material 4 may be applied to either the master 20 or the roll body 12, and after being sandwiched between the master 20 and the roll body 12, the molding material 4 is peeled from the master 20 while being in close contact with the roll body 12. .
  • the roll body 12 may have a surface treated on the outer periphery in order to improve the adhesion with the molding material 4. Examples of the surface treatment include primer treatment, ozone treatment, and plasma etching treatment. An acrylic silane coupling agent or the like is used as the primer.
  • a die coater is used as the applicator 40 for the molding material 4.
  • the applicator 40 of this embodiment is a die coater, a roll coater, a dip coater, etc. can also be used and the kind of applicator is not specifically limited.
  • the molding material 4 may be sandwiched between the master 20 that rotates about the center line of the roll-shaped master 20 and the roll body 12 that rotates about the center line of the roll body 12. Since the positional relationship between the center line of the master 20 and the center line of the roll main body 12 does not change, it is not necessary to move the applicator 40. Further, in the case of optical imprinting, it is not necessary to move the light source 30, and in the case of thermal imprinting, it is not necessary to move the heating source.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view showing a roll manufacturing method according to a first modification.
  • Either the master 20 or the roll body 12 may not rotate, and the other may roll.
  • the roll body 12 does not rotate, and the master 20 revolves around the center line of the roll body 12 while rotating around the center line of the master 20. Similar to the manufacturing method shown in FIG. 1, there is almost no seam between the start and end of the uneven layer 14.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing a roll manufacturing method according to a second modification.
  • the master 20 is pressed against the molding material 4. Since the molding material 4 is applied over the entire outer periphery of the roll body 12 before the molding material 4 is solidified, the seam of the uneven layer 14 becomes less noticeable.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing a pattern forming method using a roll according to an embodiment of the present invention as a phase shift mask.
  • the pattern forming method of FIG. 5 uses the roll 110 as a halftone phase shift mask to manufacture an electronic device.
  • the electronic device include a semiconductor and a solar cell.
  • the roll 110 is manufactured in the same manner as the roll 10 illustrated in FIG. 2, and includes a roll body 112 and a phase shift layer 114 formed on the roll body 112. Since there is almost no seam between the start and end of the phase shift layer 114, a pattern with almost no seam is formed on the substrate 150.
  • the roll body 112 is formed in a cylindrical shape with a translucent material such as quartz or glass, and has an installation space for the light source 160 for irradiating the photosensitive resist film 152 with exposure light.
  • the light source 160 of this embodiment is installed in the inside of the cylindrical roll main body 112, you may install in the exterior of the roll main body 112.
  • the exposure light from the light source 160 may be reflected toward the resist film 152 by a light reflecting plate installed inside the cylindrical roll body 112.
  • the wavelength of the exposure light is not particularly limited, and examples thereof include 435 nm (g-line of a high-pressure mercury lamp), 365 nm (i-line of a high-pressure mercury lamp), 248 nm (KrF excimer laser), and 193 nm (ArF excimer laser).
  • the phase shift layer 114 is formed by the imprint method in the same manner as the uneven layer 14 of FIG. 2 and has an uneven pattern.
  • This uneven pattern is preferably formed by a master having an uneven pattern formed by an anodic oxidation method. Note that the phase shift layer 114 of this embodiment is a single layer, but may be a plurality of layers.
  • the phase shift layer 114 has a predetermined light transmittance with respect to the exposure light.
  • the phase is inverted by 180 ° between the exposure light transmitted through the convex portion 115 of the phase shift layer 114 and the exposure light transmitted through the concave portion 116 of the phase shift layer 114.
  • a high pattern resolution can be obtained by the interference effect between the exposure light transmitted through the convex 115 and the exposure light transmitted through the concave 116.
  • the average pitch of the convex portions 115 or the concave portions 116 may be shorter than the wavelength of the exposure light.
  • the concave portion 116 of the phase shift layer 114 may be, for example, an opening, and in this case, is formed by removing the remaining imprint film. Examples of methods for removing the remaining film include an etching method and a laser ablation method.
  • JP 2011-526069 A International Publication No. 2009/094009
  • JP 2011-526069 A International Publication No. 2009/094009
  • the pattern forming method using the roll 110 as a phase shift mask includes a step of bringing the outer periphery of the roll 110 into contact with the resist film 152 and irradiating the contact portion of the resist film 152 with the roll 110 with exposure light from the inside of the roll 110. It's okay.
  • the roll 110 may be rotated around the center line of the roll 110 while changing the contact position of the resist film 152 with the roll 110. For example, as shown in FIG. You may roll.
  • the peripheral speed of the roll 110 and the moving speed of the contact position are set to be the same so that the roll 110 does not slide with respect to the resist film 152.
  • the roll 110 is rolled on the resist film 152, but the roll 110 may be rotated about the center line of the roll 110 and the resist film 152 may be moved with respect to the roll 110.
  • the substrate 150 is made of, for example, a semiconductor such as silicon, glass, or resin.
  • a semiconductor such as silicon, glass, or resin.
  • the glass forming the substrate 150 for example, soda lime glass, non-alkali glass, quartz glass, or the like is used.
  • a glass forming method for example, a float method, a fusion method or the like is used.
  • the resin that forms the substrate 150 examples include (meth) acrylic resins such as polymethyl methacrylate, copolymers of vinyl methacrylate such as methyl methacrylate and other alkyl (meth) acrylates, styrene, etc .; polycarbonate, diethylene glycol Polycarbonate resins such as bisallyl carbonate (CR-39); homopolymers or copolymers of (brominated) bisphenol A type di (meth) acrylate, urethane modification of (brominated) bisphenol A mono (meth) acrylate Thermosetting (meth) acrylic resins such as monomers and copolymers; polyesters, especially polyethylene terephthalate, polyethylene naphthalate and unsaturated polyesters, acrylonitrile-styrene copolymers, polyvinyl chloride, Polyurethane, epoxy resins, polyarylate, polyether sulfone, polyether ketone, cycloolefin polymer (trade name: AR
  • the resist film 152 is formed on the substrate 150, and an etching layer 151 such as a conductive layer is formed between the resist film 152 and the substrate 150.
  • the resist film 152 may be either a negative type in which portions other than the exposed portion are removed by development, or a positive type in which the exposed portions are removed by development.
  • the etching layer 151 is patterned by etching the etching layer 151 using the developed resist film 152 as a mask. Thereafter, the resist film 152 is removed.
  • the roll 110 is brought into contact with the resist film 152, but a liquid film such as water may be formed between the roll 110 and the resist film 152. Higher pattern resolution can be obtained.
  • the etching layer 151 is formed between the resist film 152 and the substrate 150, but the etching layer 151 may not be provided.
  • the substrate 150 may be patterned by etching the substrate 150 using the developed resist film 152 as a mask.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view showing a pattern forming method using a roll according to an embodiment of the present invention as an imprint mold.
  • an antireflection sheet is manufactured using the roll 210 as an imprint mold.
  • the roll 210 is manufactured in the same manner as the roll 10 shown in FIG. 2, and includes a roll main body 212 and an uneven layer 214 formed on the roll main body 212. Since there is almost no seam between the start and end of the uneven layer 214, a pattern with almost no seam can be formed.
  • the molding material 204 is sandwiched between the roll 210 and the sheet base material 250, and the uneven pattern of the roll 210 is transferred to the molding material 204 on the sheet base material 250. You may have a process.
  • the molding material 204 can be the same as the molding material 4 in FIG. 1, and may be any of a photocurable resin, a thermoplastic resin, and a thermosetting resin.
  • the light source 230 of light that solidifies the photocurable resin is installed inside a cylindrical roll 210 as shown in FIG. 6, for example.
  • the light from the light source 230 passes through the roll 210 and is irradiated onto the molding material 204 to solidify the molding material 204.
  • the light source 230 may be installed on the side opposite to the roll 210 side with the sheet base material 250 interposed therebetween. Even if the light from the light source 230 passes through the sheet base material 250 and is irradiated onto the molding material 204. Good.
  • the molding material 204 may be applied to either the roll 210 or the sheet base material 250, and after being sandwiched between the roll 210 and the sheet base material 250, the molding material 204 is peeled off from the roll 210 while being in close contact with the sheet base material 250. Is done.
  • the molding material 204 is solidified in a state where the concavo-convex pattern of the roll 210 is transferred, and forms the concavo-convex pattern on the sheet substrate 250.
  • the sheet base material 250 is formed of, for example, glass or resin, and the material of the sheet base material 250 may be the same material as the material of the substrate 150, for example.
  • the concavo-convex pattern formed on the sheet base material 250 includes, for example, a plurality of convex portions 215 protruding from a predetermined flat surface, and each convex portion 215 is formed in a tapered shape.
  • the convex portions 215 are periodically arranged in, for example, a hexagonal lattice shape, a quasi-hexagonal lattice shape, a tetragonal lattice shape, or a quasi-tetragonal lattice shape.
  • Adjacent convex portions 215 may be in contact with each other or separated from each other, and may be arranged such that the bottom portions of the convex portions 215 overlap.
  • the average pitch of the convex portions 215 is set to be equal to or less than the wavelength of visible light (for example, 400 nm or less). Light reflectance can be reduced over a wide wavelength range.
  • an antireflection sheet is manufactured using the roll 210 as an imprint mold.
  • a wire grid type polarizing sheet, a lenticular lens sheet, and the like may be manufactured, and there are various types of products. It's okay.
  • the shape of the convex part 215, the average pitch of the convex part 215 (or concave part), etc. are suitably designed according to the kind of product.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view showing a pattern forming method using a roll having an uneven pattern on the outer periphery as an imprint mold according to a modification.
  • the 1st roll 310 is used as an imprint mold, and the 2nd roll which has an uneven
  • the outer peripheral length of the second roll only needs to be longer than the outer peripheral length of the master, and may be shorter or longer than the outer peripheral length of the first roll 310, or the same.
  • the first roll 310 is manufactured in the same manner as the roll 10 shown in FIG. 2, and includes a first roll body 312 and a first uneven layer 314 formed on the first roll body 312. Since there is almost no seam between the start end and the end of the first uneven layer 314, a pattern with almost no seam can be formed.
  • the molding material 404 is sandwiched between the first roll 310 and the second roll body 412, and the uneven pattern of the first roll 310 is used as the second roll body 412. A step of transferring to the upper molding material 404.
  • the molding material 404 may be sandwiched between the first roll 310 that rotates about the center line of the first roll 310 and the second roll body 412 that rotates about the center line of the second roll body 412.
  • both the 1st roll 310 and the 2nd roll main body 412 rotate, either one may not rotate but the other may roll.
  • the first roll 310 may revolve around the center line of the second roll body 412 while rotating around the center line of the first roll 310 without rotating the second roll body 412.
  • the molding material 404 can be the same as the molding material 4 in FIG. 1, and may be any of a photocurable resin, a thermoplastic resin, and a thermosetting resin.
  • the light source 430 for solidifying the photo-curable resin is installed inside a cylindrical second roll body 412 as shown in FIG. 7, for example. Light from the light source 430 passes through the second roll body 412 and is irradiated onto the molding material 404 to solidify the molding material 404.
  • the light source 430 may be installed inside the cylindrical first roll 310, and the light from the light source 430 may pass through the first roll 310 and be applied to the molding material 404.
  • the molding material 404 may be applied to either the first roll 310 or the second roll main body 412 by the applicator 440. After being sandwiched between the first roll 310 and the second roll main body 412, the second roll The first roll 310 is peeled off while keeping in close contact with the main body 412. The molding material 404 is solidified in a state where the concave / convex pattern of the first roll 310 is transferred to become the second concave / convex layer 414.
  • the convex portion of the second concave / convex layer 414 has a shape corresponding to the concave portion of the first concave / convex layer 314 and has the same shape as the convex portion of the master. Moreover, the recessed part of the 2nd uneven
  • the pattern forming method may further include a step of forming a pattern using the second roll as a phase shift mask or an imprint mold.
  • the roll body 12 shown in FIG. 1 is formed in a cylindrical shape in order to secure an installation space for the light source 30, but when the installation space for the light source 30 is unnecessary, it is formed in either a cylindrical shape or a columnar shape. May be.
  • a reflector that reflects light from the light source in a predetermined direction may be installed inside the cylindrical roll body 12, and the light source may be installed outside the roll body 12.
  • Molding material 10 Roll 12 Roll body 14 Concavity and convexity layer 110 Roll (phase shift mask) 112 Roll body 114 Phase shift layer 115 Convex part 116 Concave part 204 Molding material 210 Roll (imprint mold) 212 Roll body 214 Uneven layer 310 First roll 312 First roll body 314 First uneven layer 404 Molding material 412 Second roll body 414 Second uneven layer

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Abstract

　外周に凹凸パターン（１４）を有するロールの製造方法であって、前記ロールよりも外周長の短いロール状の原盤（２０）と、前記ロールのロール本体（１２）との間に成形材料（４）を挟み、前記ロール状の原盤（２０）の凹凸パターンを前記ロール本体（１２）上の成形材料に転写する、ロールの製造方法。

Description

ロールの製造方法、およびパターン形成方法
　本発明は、ロールの製造方法、およびパターン形成方法に関する。
　凹凸パターンを外周に有するロールの製造方法として、（１）凹凸パターンを表面に有するシートを作製し、作製したシートをロール本体に巻き付ける方法、（２）板状の原盤と、ロール本体との間に成形材料を挟み、原盤の凹凸パターンをロール本体上の成形材料に転写する方法がある（例えば、特許文献１参照）。
日本国特開２０００－１４７２２９号公報
　上記（１）の方法では、ロール本体に巻き付けた、円状に曲げた凹凸パターンを表面に有するシートの端部同士の間に線状の継ぎ目が生じ、ロールの凹凸パターンが乱れていた。
　また、上記（２）の方法では、凹凸パターンがロールの外周全周に形成されるためには、板状の原盤の長さがロール本体の外周の長さと同程度以上となり、原盤が大型化し、原盤の作製が困難であり、ひいては、ロールの製造が困難であった。
　本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであって、整った凹凸パターンを外周に有するロールを容易に製造する方法の提供を目的とする。
　上記課題を解決するため、本発明の一態様によれば、
　外周に凹凸パターンを有するロールの製造方法であって、
　前記ロールよりも外周長の短いロール状の原盤と、前記ロールのロール本体との間に成形材料を挟み、前記ロール状の原盤の凹凸パターンを前記ロール本体上の成形材料に転写する、ロールの製造方法が提供される。
　前記ロールの製造方法において、前記ロール状の原盤の中心線を中心に回転する前記原盤と、前記ロール本体の中心線を中心に回転する前記ロール本体との間に成形材料を挟んでよい。
　前記ロールの製造方法によりロールを得て、該ロールを用いてパターンを形成する、パターン形成方法が提供されてよい。
　前記ロールを位相シフトマスクとして用いてよい。
　前記ロールをインプリント用モールドとして用いてもよい。
　前記ロールをインプリント用モールドとして用いて、外周に凹凸パターンを有する別のロールを製造してもよい。別のロールを得て、該別のロールを用いてパターンをさらに形成してもよい。
　本発明の一態様によれば、整った凹凸パターンを外周に有するロールを容易に製造する方法が提供される。
本発明の一実施形態によるロールの製造方法を示す断面図である。 本発明の一実施形態によるロールの断面図である。 第１変形例によるロールの製造方法を示す断面図である。 第２変形例によるロールの製造方法を示す断面図である。 本発明の一実施形態によるロールを位相シフトマスクとして用いるパターン形成方法を示す断面図である。 本発明の一実施形態によるロールをインプリント用モールドとして用いるパターン形成方法を示す断面図である。 変形例によるロールをインプリント用モールドとして用いるパターン形成方法を示す断面図である。
　以下、本発明を実施するための形態について図面を参照して説明する。各図面において、同一の又は対応する構成には、同一の又は対応する符号を付して、説明を省略する。また、各図面において、図面を見やすくするため、凹凸パターンを実際よりも拡大して示す。
　図１は、本発明の一実施形態によるロールの製造方法を示す断面図である。図２は、本発明の一実施形態によるロールの断面図である。
　ロール１０は、凹凸パターンを外周に有し、例えば図２に示すように、ロール本体１２と、ロール本体１２の外周に形成される凹凸層１４とを有する。凹凸層１４は、ロール本体１２の外周全周にわたって形成される。
　ロール１０の製造方法は、図１に示すように、ロール１０よりも外周長の短いロール状の原盤２０と、ロール本体１２との間に成形材料４を挟み、原盤２０の凹凸パターンをロール本体１２上の成形材料４に転写する工程を有する。成形材料４は、原盤２０とロール本体１２との間に挟まれた後、ロール本体１２に密着したまま、原盤２０から剥離される。成形材料４は、原盤２０の凹凸パターンが転写した状態で固化して凹凸層１４になる。凹凸層１４の凸部は原盤２０の凹部に対応した形状となり、凹凸層１４の凹部は原盤２０の凸部に対応した形状となる。
　本実施形態の製造方法によれば、成形材料４が成形時に流動性を有するので、凹凸層１４の始端と終端との間に継ぎ目がほとんどなく、整った凹凸パターンを表面に有するロール１０が得られる。また、原盤２０の外周長はロール１０の外周長よりも短く、原盤２０の凹凸パターンの作製が容易であるので、ロール１０の作製が容易である。
　原盤２０の凹凸パターンは、例えば凸部または凹部の平均ピッチが１ｍｍ未満のマイクロパターンであり、好ましくは凸部または凹部の平均ピッチが１μｍ未満のナノパターンである。パターン寸法は、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ：Ａｔｏｍｉｃ　Ｆｏｒｃｅ　Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）により撮影したＡＦＭ画像、及びその断面プロファイルから求められる。
　原盤２０の凹凸パターンは、陽極酸化法、ＥＢ描画法、レーザ描画法、フォトリソグラフィ法、機械加工などで形成される。これらの形成方法の中から、凹凸パターンの形状や寸法などに適した形成方法が選択される。例えば、ロール状の原盤２０の外周に深さの均一な複数の凹部を形成する場合、陽極酸化法が好ましい。陽極酸化法は、下記の（１）～（３）の工程を有してよい。（１）アルミニウム基材の表面を陽極酸化して第１の酸化被膜を形成する。（２）形成した第１の酸化被膜を除去する。（３）第１の酸化被膜を除去した面を陽極酸化して、複数の細孔を有する第２の酸化被膜を形成する。第１の酸化被膜を除去した面には複数の窪みが均一に存在するので、再度、酸化被膜を形成するとき、各窪みが細孔の発生起点となり、細孔の規則性が向上する。細孔は、円柱状に形成されてよい。また、陽極酸化法は、（３）の工程後に、下記の（４）の工程を有してよい。（４）細孔の孔径を拡大する。（３）の工程と、（４）の工程とを繰り返すことで、テーパ状の細孔の形成も可能である。
　原盤２０は、原盤２０と成形材料４との離型性を高めるため、外周に離型処理が施されたものであってよい。離型処理としては、例えばフッ素コート処理、シリコーンコート処理などが挙げられる。
　成形材料４は、光硬化性樹脂、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂のいずれでもよい。
　光硬化性樹脂としては、光インプリント法に用いられる一般的なものが使用できる。光硬化性樹脂は、モノマー、光重合開始剤などで構成される。モノマーとしては、ラジカル重合タイプの場合、アクリルモノマー、ビニルモノマーなどがあり、イオン重合タイプの場合、エポキシモノマー、ビニルエーテルモノマーなどがある。光硬化性樹脂の一例として、シロキサンを主鎖としアクリロイル基またはメタクリロイル基を末端に有するオリゴマーと、光開始剤と含む光硬化性シリコーン組成物が挙げられる。光硬化性樹脂に光を照射すると、光硬化性樹脂が固化し、凹凸層１４が形成される。
　光硬化性樹脂に照射する光としては、例えば紫外光、可視光、赤外光などが挙げられる。紫外光の光源としては、紫外線蛍光灯、紫外線ＬＥＤ、低圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、キセノン灯、炭素アーク灯などが挙げられる。可視光の光源としては、可視光蛍光灯、可視光白熱灯、可視光ＬＥＤなどが用いられる。光源から出射した光は、ロール本体１２または原盤２０のいずれかを透過して、ロール本体１２と原盤２０との間に挟まれた光硬化性樹脂に照射される。原盤２０が不透明な場合、図１に示すように、光源３０は円筒状のロール本体１２の内部に設置され、光源３０から出射した光は、石英やガラスなどの透光性材料で形成されるロール本体１２を透過して、ロール本体１２と原盤２０との間に挟まれた光硬化性樹脂に照射される。
　光インプリント法では、室温での成型が可能であり、転写精度が高い。なお、硬化反応の促進のため、光硬化性樹脂は加熱されてもよい。
　熱可塑性樹脂としては、熱インプリント法に用いられる一般的なものが使用でき、例えばアクリル樹脂、ポリカーボネート系樹脂、オレフィン系樹脂などが用いられる。熱インプリント法では、加熱した熱可塑性樹脂をロール本体１２と原盤２０との間に挟み、原盤２０の凹凸パターンを熱可塑性樹脂に転写した後、熱可塑性樹脂を冷却して、固化させる。加熱温度は、熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上である。
　加熱源としては、加熱光を照射する光源（例えばハロゲンランプ、レーザ）、ヒータなどが用いられる。ロール本体１２と原盤２０との間に熱可塑性樹脂を挟む工程と、熱可塑性樹脂を加熱する工程との順序は、特に限定されず、同時でもよい。原盤２０またはロール本体１２を加熱することで、熱可塑性樹脂を加熱してもよい。熱可塑性樹脂を加熱した上で、熱可塑性樹脂を原盤２０またはロール本体１２に塗布してもよい。
　熱硬化性樹脂のモノマーとしては、アクリルモノマー、ビニルモノマー、エポキシモノマー、ビニルエーテルモノマー等の不飽和炭化水素基含有化合物類などを用いることができる。この場合、熱硬化性を向上させるために熱反応性の開始剤を添加して使用することも可能である。熱反応性のラジカル開始剤としては有機過酸化物、アゾ化合物などが好適に使用できる。またこの他に、シラノール縮合反応やヒドロシリル化反応を利用した熱硬化性シリコーン樹脂前駆体も用いることができる。
　成形材料４は、原盤２０、ロール本体１２のいずれに塗布されてもよく、原盤２０と、ロール本体１２との間に挟まれた後、ロール本体１２に密着したまま、原盤２０から剥離される。ロール本体１２は、成形材料４との密着性を高めるため、外周に表面処理が施されたものであってよい。表面処理としては、プライマー処理、オゾン処理、プラズマエッチング処理などが挙げられる。プライマーとしては、アクリル系のシランカップリング剤などが用いられる。
　成形材料４の塗布器４０としては、例えばダイコータが用いられる。なお、本実施形態の塗布器４０は、ダイコータであるが、ロールコータ、ディップコータなども使用可能であり、塗布器の種類は特に限定されない。
　ロール１０の製造方法は、ロール状の原盤２０の中心線を中心に回転する原盤２０と、ロール本体１２の中心線を中心に回転するロール本体１２との間に成形材料４を挟んでよい。原盤２０の中心線と、ロール本体１２の中心線との位置関係が変わらないので、塗布器４０の移動が不要である。また、光インプリントの場合、光源３０の移動が不要であり、熱インプリントの場合、加熱源の移動が不要である。
　図３は、第１変形例によるロールの製造方法を示す断面図である。原盤２０およびロール本体１２のいずれか一方は回転せず、他方が転動してもよい。例えば図３では、ロール本体１２は回転せず、原盤２０が原盤２０の中心線を中心に自転しながら、ロール本体１２の中心線を中心に公転する。図１に示す製造方法と同様に、凹凸層１４の始端と終端との間に継ぎ目がほとんどなくなる。
　図４は、第２変形例によるロールの製造方法を示す断面図である。図４では、ロール本体１２の外周全周にわたって成形材料４を塗布した後、成形材料４に原盤２０を押し付ける。成形材料４の固化前に、ロール本体１２の外周全周にわたって成形材料４が塗布されるので、凹凸層１４の継ぎ目がさらに目立たなくなる。
　図５は、本発明の一実施形態によるロールを位相シフトマスクとして用いるパターン形成方法を示す断面図である。図５のパターン形成方法は、ロール１１０をハーフトーン型の位相シフトマスクとして用いて、電子デバイスを製造する。電子デバイスとしては、例えば半導体、太陽電池などが挙げられる。
　ロール１１０は、図２に示すロール１０と同様に製造され、ロール本体１１２と、ロール本体１１２上に形成される位相シフト層１１４とを有する。位相シフト層１１４の始端と終端との間に継ぎ目がほとんどないので、継ぎ目のほとんどないパターンが基板１５０上に形成される。
　ロール本体１１２は、石英やガラスなどの透光性材料で円筒状に形成され、感光性のレジスト膜１５２に露光光を照射する光源１６０の設置スペースを内部に有する。
　なお、本実施形態の光源１６０は、円筒状のロール本体１１２の内部に設置されるが、ロール本体１１２の外部に設置されてもよい。光源１６０からの露光光は、円筒状のロール本体１１２の内部に設置される光反射板でレジスト膜１５２に向けて反射されてよい。
　露光光の波長は、特に限定されないが、例えば４３５ｎｍ（高圧水銀ランプのｇ線）、３６５ｎｍ（高圧水銀ランプのｉ線）、２４８ｎｍ（ＫｒＦエキシマレーザ）、１９３ｎｍ（ＡｒＦエキシマレーザ）などが挙げられる。
　位相シフト層１１４は、図２の凹凸層１４と同様にインプリント法で形成され、凹凸パターンを有する。この凹凸パターンは、陽極酸化法で形成した凹凸パターンを有する原盤によって形成されることが好ましい。なお、本実施形態の位相シフト層１１４は、単層であるが、複数層でもよい。
　位相シフト層１１４は、露光光に対して所定の光透過率を有する。位相シフト層１１４の凸部１１５を透過した露光光と、位相シフト層１１４の凹部１１６を透過した露光光とでは、位相が１８０°反転する。凸部１１５を透過する露光光と、凹部１１６を透過する露光光との干渉効果によって、高いパターン解像度が得られる。凸部１１５または凹部１１６の平均ピッチは、露光光の波長よりも短くてよい。
　位相シフト層１１４の凹部１１６は、例えば開口部であってよく、その場合、インプリントの残膜を除去して形成される。残膜の除去方法としては、エッチング法、レーザアブレーション法などがある。
　位相シフトマスクは、特表２０１１－５２６０６９号公報（国際公開第２００９／０９４００９号）の内容を援用してよい。
　ロール１１０を位相シフトマスクとして用いるパターン形成方法は、ロール１１０の外周をレジスト膜１５２と接触させ、レジスト膜１５２におけるロール１１０との接触部分にロール１１０の内部から露光光を照射する工程を有してよい。該工程では、レジスト膜１５２におけるロール１１０との接触位置を変えながら、ロール１１０の中心線を中心にロール１１０を回転させてよく、例えば図５に示すように、ロール１１０をレジスト膜１５２上で転動させてよい。ロール１１０がレジスト膜１５２に対して滑らないように、ロール１１０の周速度と、上記接触位置の移動速度とは、同一に設定される。
　なお、本実施形態では、ロール１１０をレジスト膜１５２上で転動させるが、ロール１１０の中心線を中心にロール１１０を回転させると共に、ロール１１０に対してレジスト膜１５２を移動させてもよい。
　基板１５０は、例えばシリコンなどの半導体、ガラス、又は樹脂などで形成される。基板１５０を形成するガラスとしては、例えばソーダライムガラス、無アルカリガラス、石英ガラスなどが用いられる。ガラスの成形方法としては、例えばフロート法、フュージョン法などが用いられる。また、基板１５０を形成する樹脂としては、例えばポリメチルメタアクリレート、メチルメタクリレートと他のアルキル（メタ）アクリレート、スチレンなどといったビニルモノマーとの共重合体などの（メタ）アクリル系樹脂；ポリカーボネート、ジエチレングリコールビスアリルカーボネート（CR-39）などのポリカーボネート系樹脂；（臭素化）ビスフェノールＡ型のジ（メタ）アクリレートの単独重合体ないし共重合体、（臭素化）ビスフェノールＡモノ（メタ）アクリレートのウレタン変性モノマーの重合体及び共重合体などといった熱硬化性（メタ）アクリル系樹脂；ポリエステル特にポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートおよび不飽和ポリエステル、アクリロニトリル－スチレン共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリウレタン、エポキシ樹脂、ポリアリレート、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルケトン、シクロオレフィンポリマー（商品名：アートン、ゼオノア）などが好ましい。また、耐熱性を考慮したアラミド系樹脂の使用も可能である。
　レジスト膜１５２は、基板１５０上に形成され、レジスト膜１５２と基板１５０との間には、導電層などのエッチング層１５１が形成されている。レジスト膜１５２は、露光部分以外の部分が現像で除去されるネガ型、露光部分が現像で除去されるポジ型のいずれでもよい。現像されたレジスト膜１５２をマスクにしてエッチング層１５１をエッチングすることにより、エッチング層１５１がパターン加工される。その後、レジスト膜１５２は除去される。
　なお、本実施形態では、ロール１１０をレジスト膜１５２と接触させるが、ロール１１０とレジスト膜１５２との間に、水などの液体膜が形成されてもよい。さらに高いパターン解像度が得られる。
　また、本実施形態では、レジスト膜１５２と基板１５０との間にエッチング層１５１が形成されているが、エッチング層１５１はなくてもよい。現像されたレジスト膜１５２をマスクにして基板１５０をエッチングすることにより、基板１５０がパターン加工されてもよい。
　図６は、本発明の一実施形態によるロールをインプリント用モールドとして用いるパターン形成方法を示す断面図である。図６のパターン形成方法では、ロール２１０をインプリント用モールドとして用いて、反射防止シートを製造する。
　ロール２１０は、図２に示すロール１０と同様に製造され、ロール本体２１２と、ロール本体２１２上に形成される凹凸層２１４とを有する。凹凸層２１４の始端と終端との間に継ぎ目がほとんどないので、継ぎ目のほとんどないパターンが形成できる。
　ロール２１０をインプリント用モールドとして用いるパターン形成方法は、ロール２１０と、シート基材２５０との間に成形材料２０４を挟み、ロール２１０の凹凸パターンをシート基材２５０上の成形材料２０４に転写する工程を有してよい。
　成形材料２０４は、図１の成形材料４と同様のものが使用でき、光硬化性樹脂、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂のいずれでもよい。成形材料２０４が光硬化性樹脂の場合、光硬化性樹脂を固化させる光の光源２３０は、例えば図６に示すように円筒状のロール２１０の内部に設置される。光源２３０からの光は、ロール２１０を透過して、成形材料２０４に照射され、成形材料２０４を固化させる。なお、光源２３０は、シート基材２５０を挟んでロール２１０側とは反対側に設置されてもよく、光源２３０からの光はシート基材２５０を透過して、成形材料２０４に照射されてもよい。
　成形材料２０４は、ロール２１０およびシート基材２５０のいずれに塗布されてもよく、ロール２１０とシート基材２５０との間に挟まれた後、シート基材２５０に密着したまま、ロール２１０から剥離される。成形材料２０４は、ロール２１０の凹凸パターンが転写された状態で固化し、シート基材２５０上に凹凸パターンを形成する。
　シート基材２５０は、例えばガラス又は樹脂で形成され、シート基材２５０の材料は、例えば基板１５０の材料と同様の材料であってよい。
　シート基材２５０上に形成される凹凸パターンは、例えば平坦な所定面から突き出る複数の凸部２１５で構成され、各凸部２１５は先細り状に形成される。凸部２１５は、例えば六方格子状、準六方格子状、四方格子状、又は準四方格子状に周期的に配列される。隣り合う凸部２１５は、接していても離れていてもよく、凸部２１５の裾部が重なるように配置されてもよい。凸部２１５の平均ピッチは可視光の波長以下（例えば４００ｎｍ以下）に設定される。広い波長範囲で光反射率が低減できる。
　なお、図６ではロール２１０をインプリント用モールドとして用いて、反射防止シートを製造するが、ワイヤグリッド型の偏光シート、レンチキュラーレンズシートなどを製造してもよく、製品の種類は多種多様であってよい。凸部２１５の形状、凸部２１５（または凹部）の平均ピッチなどは製品の種類に応じて適宜設計される。
　図７は、変形例による、外周に凹凸パターンを有するロールをインプリント用モールドとして用いるパターン形成方法を示す断面図である。図７のパターン形成方法では、第１ロール３１０をインプリント用モールドとして用いて、凹凸パターンを外周に有する第２ロールを製造する。第２ロールの外周長は原盤の外周長よりも長ければよく、第１ロール３１０の外周長よりも短くても長くてもよく、同一でもよい。
　第１ロール３１０は、図２に示すロール１０と同様に製造され、第１ロール本体３１２と、第１ロール本体３１２上に形成される第１凹凸層３１４とを有する。第１凹凸層３１４の始端と終端との間に継ぎ目がほとんどないので、継ぎ目のほとんどないパターンが形成できる。
　第１ロール３１０をインプリント用モールドとして用いるパターン形成方法は、第１ロール３１０と、第２ロール本体４１２との間に成形材料４０４を挟み、第１ロール３１０の凹凸パターンを第２ロール本体４１２上の成形材料４０４に転写する工程を有する。第１ロール３１０の中心線を中心に回転する第１ロール３１０と、第２ロール本体４１２の中心線を中心に回転する第２ロール本体４１２との間に成形材料４０４を挟んでよい。
　尚、本実施形態では、第１ロール３１０および第２ロール本体４１２の両方が回転するが、いずれか一方が回転せずに、他方が転動してもよい。例えば、第２ロール本体４１２は回転せずに、第１ロール３１０が第１ロール３１０の中心線を中心に自転しながら、第２ロール本体４１２の中心線を中心に公転してもよい。
　成形材料４０４は、図１の成形材料４と同様のものが使用でき、光硬化性樹脂、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂のいずれでもよい。成形材料４０４が光硬化性樹脂の場合、光硬化性樹脂を固化させる光の光源４３０は、例えば図７に示すように円筒状の第２ロール本体４１２の内部に設置される。光源４３０からの光は、第２ロール本体４１２を透過して、成形材料４０４に照射され、成形材料４０４を固化させる。なお、光源４３０は、円筒状の第１ロール３１０の内部に設置されてもよく、光源４３０からの光は第１ロール３１０を透過して、成形材料４０４に照射されてもよい。
　成形材料４０４は、塗布器４４０によって第１ロール３１０および第２ロール本体４１２のいずれに塗布されてもよく、第１ロール３１０と第２ロール本体４１２との間に挟まれた後、第２ロール本体４１２に密着したまま、第１ロール３１０から剥離される。成形材料４０４は、第１ロール３１０の凹凸パターンが転写した状態で固化して、第２凹凸層４１４になる。
　第２凹凸層４１４の凸部は、第１凹凸層３１４の凹部に対応した形状となり、原盤の凸部と同じ形状になる。また、第２凹凸層４１４の凹部は、第１凹凸層３１４の凸部に対応した形状となり、原盤の凹部と同じ形状になる。従って、第２ロールの外周に形成される凹凸パターンは、原盤と同じパターンを延長したものとなり、原盤の設計通りの凹凸パターンが得られる。
　パターン形成方法は、第２ロールを、位相シフトマスクやインプリント用モールドとして用いて、パターンを形成する工程をさらに有してよい。
　以上、ロールの製造方法および該製造方法により得られるロールを用いたパターン形成方法の実施形態などを説明したが、本発明は上記実施形態などに制限されず、特許請求の範囲に記載された要旨の範囲内において、種々の変形、変更が可能である。
　例えば、図１に示すロール本体１２は、光源３０の設置スペースを確保するため、円筒状に形成されるが、光源３０の設置スペースが不要な場合、円筒状、円柱状のいずれの形状に形成されてもよい。また、光源の代わりに、光源からの光を所定方向に反射する反射板が円筒状のロール本体１２の内部に設置されてもよく、光源はロール本体１２の外部に設置されてもよい。
　本出願は、２０１２年１０月１１日に日本国特許庁に出願された特願２０１２－２２６３３５号に基づく優先権を主張するものであり、特願２０１２－２２６３３５号の全内容を本出願に援用する。
４　　　成形材料
１０　　ロール
１２　　ロール本体
１４　　凹凸層
１１０　ロール（位相シフトマスク）
１１２　ロール本体
１１４　位相シフト層
１１５　凸部
１１６　凹部
２０４　成形材料
２１０　ロール（インプリント用モールド）
２１２　ロール本体
２１４　凹凸層
３１０　第１ロール
３１２　第１ロール本体
３１４　第１凹凸層
４０４　成形材料
４１２　第２ロール本体
４１４　第２凹凸層

Claims (7)

  1. 　外周に凹凸パターンを有するロールの製造方法であって、
    　前記ロールよりも外周長の短いロール状の原盤と、前記ロールのロール本体との間に成形材料を挟み、前記ロール状の原盤の凹凸パターンを前記ロール本体上の成形材料に転写する、ロールの製造方法。
  2. 　前記ロール状の原盤の中心線を中心に回転する前記原盤と、前記ロール本体の中心線を中心に回転する前記ロール本体との間に成形材料を挟む、請求項１に記載のロールの製造方法。
  3. 　請求項１または２に記載のロールの製造方法によりロールを得て、該ロールを用いてパターンを形成する、パターン形成方法。
  4. 　前記ロールを位相シフトマスクとして用いる、請求項３に記載のパターン形成方法。
  5. 　前記ロールをインプリント用モールドとして用いる、請求項３に記載のパターン形成方法。
  6. 　前記ロールをインプリント用モールドとして用いて、外周に凹凸パターンを有する別のロールを製造する、請求項５に記載のパターン形成方法。
  7. 　請求項６に記載のパターン形成方法により別のロールを得て、該別のロールを用いてパターンをさらに形成する、パターン形成方法。
PCT/JP2013/077359 2012-10-11 2013-10-08 ロールの製造方法、およびパターン形成方法 Ceased WO2014057941A1 (ja)

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