WO2012133087A1 - Bonding member for solid oxide fuel cell, solid oxide fuel cell, and solid oxide fuel cell module - Google Patents

Bonding member for solid oxide fuel cell, solid oxide fuel cell, and solid oxide fuel cell module Download PDF

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Abstract

Provided is a bonding member that is for a solid oxide fuel cell and has through holes, and wherein it is difficult for cracks to arise from the through holes to the outer edge of the bonding member during bonding. The bonding member (1) for a solid oxide fuel cell is a bonding member that is for a solid oxide fuel cell and that has through holes (1a, 1b). Concavities (1c, 1d) are provided to the vicinity of the through holes (1a, 1b).

Description

固体酸化物形燃料電池用接合材、固体酸化物形燃料電池及び固体酸化物形燃料電池モジュールSolid oxide fuel cell bonding material, solid oxide fuel cell, and solid oxide fuel cell module
　本発明は、固体酸化物形燃料電池用接合材、固体酸化物形燃料電池及び固体酸化物形燃料電池モジュールに関する。 The present invention relates to a solid oxide fuel cell bonding material, a solid oxide fuel cell, and a solid oxide fuel cell module.
　近年、新たなエネルギー源として、燃料電池に対する注目が大きくなってきている。燃料電池には、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ：Ｓｏｌｉｄ　Ｏｘｉｄｅ　Ｆｕｅｌ　Ｃｅｌｌ）、溶融炭酸塩形燃料電池、リン酸形燃料電池、固体高分子形燃料電池等がある。これらの燃料電池の中でも、固体酸化物形燃料電池では、液体の構成要素を用いる必要が必ずしもなく、炭化水素燃料を用いるときに内部での改質も可能である。このため、固体酸化物形燃料電池に対する研究開発が盛んに行われている。 In recent years, attention has been paid to fuel cells as a new energy source. Examples of the fuel cell include a solid oxide fuel cell (SOFC), a molten carbonate fuel cell, a phosphoric acid fuel cell, and a polymer electrolyte fuel cell. Among these fuel cells, solid oxide fuel cells do not necessarily require liquid components, and can be reformed internally when using hydrocarbon fuel. For this reason, research and development on solid oxide fuel cells are actively conducted.
　固体酸化物形燃料電池では、例えば、発電要素とセパレータとの接合などに接合材が用いられている。この接合材の具体例として、例えば下記の特許文献１には、ガラスを主成分とする固体酸化物形燃料電池用の接合材が記載されている。 In a solid oxide fuel cell, for example, a joining material is used for joining a power generation element and a separator. As a specific example of this bonding material, for example, the following Patent Document 1 describes a bonding material for a solid oxide fuel cell mainly composed of glass.
特開２０１１－３４８７４号公報JP 2011-34874 A
　しかしながら、特許文献１に記載の接合材は、部材を接合するために加熱した際の収縮が大きい。このため、例えば、接合材に、流路の一部を構成するためなどの貫通孔が形成されている場合、接合時に貫通孔から接合材の外縁にまで至るクラックが発生してしまい、リーク孔が形成されてしまう場合がある。 However, the joining material described in Patent Document 1 has a large shrinkage when heated to join the members. For this reason, for example, when a through hole for forming a part of the flow path is formed in the bonding material, a crack from the through hole to the outer edge of the bonding material occurs at the time of bonding, and the leak hole May be formed.
　本発明は、斯かる点に鑑みてなされたものであり、その目的は、貫通孔を有する固体酸化物形燃料電池用接合材であって、接合時に貫通孔から接合材の外縁にまで至るクラックが生じ難い固体酸化物形燃料電池用接合材を提供することにある。 The present invention has been made in view of such points, and an object thereof is a solid oxide fuel cell bonding material having a through-hole, and a crack extending from the through-hole to the outer edge of the bonding material at the time of bonding. It is an object of the present invention to provide a bonding material for a solid oxide fuel cell that is less likely to cause the problem.
　本発明に係る固体酸化物形燃料電池用接合材は、貫通孔を有する固体酸化物形燃料電池用接合材である。貫通孔の周辺に凹部が設けられている。 The solid oxide fuel cell bonding material according to the present invention is a solid oxide fuel cell bonding material having a through hole. A recess is provided around the through hole.
　本発明に係る固体酸化物形燃料電池用接合材のある特定の局面では、貫通孔の横断面形状が矩形である。 In a specific aspect of the solid oxide fuel cell bonding material according to the present invention, the cross-sectional shape of the through hole is rectangular.
　本発明に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の別の特定の局面では、凹部は、貫通孔の角部の周辺に設けられている。 In another specific aspect of the solid oxide fuel cell bonding material according to the present invention, the recess is provided around the corner of the through hole.
　本発明に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の他の特定の局面では、凹部が貫通孔の外周に沿って複数設けられている。 In another specific aspect of the solid oxide fuel cell bonding material according to the present invention, a plurality of recesses are provided along the outer periphery of the through hole.
　本発明に係る固体酸化物形燃料電池用接合材のさらに他の特定の局面では、凹部は、固体酸化物形燃料電池用接合材を厚み方向に貫通している。 In yet another specific aspect of the solid oxide fuel cell bonding material according to the present invention, the recess penetrates the solid oxide fuel cell bonding material in the thickness direction.
　本発明に係る固体酸化物形燃料電池用接合材のさらに別の特定の局面では、ガラスセラミック層を備えている。ガラスセラミック層には、貫通孔及び凹部が設けられている。ガラスセラミック層は、ガラスセラミックスを含む。 In yet another specific aspect of the solid oxide fuel cell bonding material according to the present invention, a glass ceramic layer is provided. The glass ceramic layer is provided with through holes and recesses. The glass ceramic layer includes glass ceramics.
　本発明に係る固体酸化物形燃料電池用接合材のさらにまた他の特定の局面では、固体酸化物形燃料電池用接合材は、ガラスセラミック層の上に積層されており、ガラスセラミック層の貫通孔に連通する貫通孔が設けられた拘束層をさらに備えている。 In still another specific aspect of the solid oxide fuel cell bonding material according to the present invention, the solid oxide fuel cell bonding material is laminated on the glass ceramic layer and penetrates the glass ceramic layer. It further includes a constraining layer provided with a through hole communicating with the hole.
　本発明に係る固体酸化物形燃料電池は、上記本発明に係る固体酸化物形燃料電池用接合材が焼成されてなる接合層を備えている。 The solid oxide fuel cell according to the present invention includes a bonding layer formed by firing the solid oxide fuel cell bonding material according to the present invention.
　本発明に係る固体酸化物形燃料電池のある特定の局面では、固体酸化物形燃料電池は、複数の発電セルを備えている。発電セルは、空気極と、燃料極とを有する。空気極は、固体酸化物電解質層と、固体酸化物電解質層の一の主面の上に配されている。燃料極は、固体酸化物電解質層の他の主面の上に配されている。発電セルには、酸化剤ガス供給用マニホールドと、燃料ガス供給用マニホールドとが形成されている。酸化剤ガス供給用マニホールドは、空気極に酸化剤ガスを供給するためのものである。燃料ガス供給用マニホールドは、燃料極に燃料ガスを供給するためのものである。隣り合う発電セルが接合層により接合されている。接合層は、隣り合う発電セルの酸化剤ガス供給用マニホールド同士を接続している貫通孔と、隣り合う発電セルの燃料ガス供給用マニホールド同士を接続している貫通孔とを有する。 In a specific aspect of the solid oxide fuel cell according to the present invention, the solid oxide fuel cell includes a plurality of power generation cells. The power generation cell has an air electrode and a fuel electrode. The air electrode is arranged on the solid oxide electrolyte layer and one main surface of the solid oxide electrolyte layer. The fuel electrode is disposed on the other main surface of the solid oxide electrolyte layer. In the power generation cell, an oxidant gas supply manifold and a fuel gas supply manifold are formed. The oxidant gas supply manifold is for supplying oxidant gas to the air electrode. The fuel gas supply manifold is for supplying fuel gas to the fuel electrode. Adjacent power generation cells are joined by a joining layer. The joining layer has a through hole that connects the oxidant gas supply manifolds of the adjacent power generation cells and a through hole that connects the fuel gas supply manifolds of the adjacent power generation cells.
　本発明に係る固体酸化物形燃料電池モジュールは、上記本発明に係る固体酸化物形燃料電池用接合材が焼成されてなる接合層を備えている。 The solid oxide fuel cell module according to the present invention includes a bonding layer obtained by firing the solid oxide fuel cell bonding material according to the present invention.
　本発明に係る固体酸化物形燃料電池モジュールのある特定の局面では、固体酸化物形燃料電池モジュールは、燃料電池を備えている。燃料電池は、複数の発電セルを備えている。発電セルは、空気極と、燃料極とを有する。空気極は、固体酸化物電解質層と、固体酸化物電解質層の一の主面の上に配されている。燃料極は、固体酸化物電解質層の他の主面の上に配されている。発電セルには、酸化剤ガス供給用マニホールドと、燃料ガス供給用マニホールドとが形成されている。酸化剤ガス供給用マニホールドは、空気極に酸化剤ガスを供給するためのものである。燃料ガス供給用マニホールドは、燃料極に燃料ガスを供給するためのものである。隣り合う発電セルが接合層により接合されている。接合層は、隣り合う発電セルの酸化剤ガス供給用マニホールド同士を接続している貫通孔と、隣り合う発電セルの燃料ガス供給用マニホールド同士を接続している貫通孔とを有する。 In a specific aspect of the solid oxide fuel cell module according to the present invention, the solid oxide fuel cell module includes a fuel cell. The fuel cell includes a plurality of power generation cells. The power generation cell has an air electrode and a fuel electrode. The air electrode is arranged on the solid oxide electrolyte layer and one main surface of the solid oxide electrolyte layer. The fuel electrode is disposed on the other main surface of the solid oxide electrolyte layer. In the power generation cell, an oxidant gas supply manifold and a fuel gas supply manifold are formed. The oxidant gas supply manifold is for supplying oxidant gas to the air electrode. The fuel gas supply manifold is for supplying fuel gas to the fuel electrode. Adjacent power generation cells are joined by a joining layer. The joining layer has a through hole that connects the oxidant gas supply manifolds of the adjacent power generation cells and a through hole that connects the fuel gas supply manifolds of the adjacent power generation cells.
　本発明に係る固体酸化物形燃料電池モジュールの他の特定の局面では、固体酸化物形燃料電池モジュールは、燃料電池と筐体とを備えている。燃料電池は、空気極と、燃料極とを有する。空気極は、固体酸化物電解質層と、固体酸化物電解質層の一の主面の上に配されている。燃料極は、固体酸化物電解質層の他の主面の上に配されている。燃料電池には、酸化剤ガス供給用マニホールドと、燃料ガス供給用マニホールドとが形成されている。酸化剤ガス供給用マニホールドは、空気極に酸化剤ガスを供給するためのものである。燃料ガス供給用マニホールドは、燃料極に燃料ガスを供給するためのものである。筐体は、燃料電池を収納する筐体であって、酸化剤ガス供給用マニホールドが接続される第１の開口と、燃料ガス供給用マニホールドが接続される第２の開口とを有する。燃料電池と筐体とが接合層により接合されている。接合層は、酸化剤ガス供給用マニホールドと第１の開口とを接続している貫通孔と、燃料ガス供給用マニホールドと第２の開口とを接続している貫通孔とを有する。 In another specific aspect of the solid oxide fuel cell module according to the present invention, the solid oxide fuel cell module includes a fuel cell and a casing. The fuel cell has an air electrode and a fuel electrode. The air electrode is arranged on the solid oxide electrolyte layer and one main surface of the solid oxide electrolyte layer. The fuel electrode is disposed on the other main surface of the solid oxide electrolyte layer. The fuel cell is formed with an oxidant gas supply manifold and a fuel gas supply manifold. The oxidant gas supply manifold is for supplying oxidant gas to the air electrode. The fuel gas supply manifold is for supplying fuel gas to the fuel electrode. The casing is a casing for storing the fuel cell, and has a first opening to which the oxidant gas supply manifold is connected and a second opening to which the fuel gas supply manifold is connected. The fuel cell and the casing are joined by a joining layer. The bonding layer has a through hole connecting the oxidant gas supply manifold and the first opening, and a through hole connecting the fuel gas supply manifold and the second opening.
　本発明によれば、貫通孔を有するシート状の固体酸化物形燃料電池用接合材であって、接合時に貫通孔から接合材の外縁にまで至るクラックが生じ難い固体酸化物形燃料電池用接合材を提供することができる。 According to the present invention, there is provided a sheet-shaped solid oxide fuel cell bonding material having a through-hole, and a solid oxide fuel cell bonding that hardly cracks from the through-hole to the outer edge of the bonding material at the time of bonding. Material can be provided.
図１は、第１の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的斜視図である。FIG. 1 is a schematic perspective view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a first embodiment. 図２は、第２の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的斜視図である。FIG. 2 is a schematic perspective view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a second embodiment. 図３は、第３の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的斜視図である。FIG. 3 is a schematic perspective view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a third embodiment. 図４は、第４の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的斜視図である。FIG. 4 is a schematic perspective view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a fourth embodiment. 図５は、第５の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的斜視図である。FIG. 5 is a schematic perspective view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a fifth embodiment. 図６は、第６の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池モジュールの模式的側面図である。FIG. 6 is a schematic side view of a solid oxide fuel cell module according to a sixth embodiment. 図７は、第６の実施形態における発電セルの略図的分解斜視図である。FIG. 7 is a schematic exploded perspective view of the power generation cell according to the sixth embodiment. 図８は、第６の実施形態における燃料電池の略図的分解斜視図である。FIG. 8 is a schematic exploded perspective view of a fuel cell according to the sixth embodiment. 図９は、第６の実施形態における燃料電池モジュールの一部分の略図的分解斜視図である。FIG. 9 is a schematic exploded perspective view of a part of the fuel cell module according to the sixth embodiment. 図１０は、第７の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的断面図である。FIG. 10 is a schematic cross-sectional view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a seventh embodiment. 図１１は、第８の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的断面図である。FIG. 11 is a schematic cross-sectional view of a solid oxide fuel cell bonding material according to an eighth embodiment. 図１２は、第９の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的断面図である。FIG. 12 is a schematic cross-sectional view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a ninth embodiment. 図１３は、第１０の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的断面図である。FIG. 13 is a schematic cross-sectional view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a tenth embodiment.
　以下、本発明を実施した好ましい形態の一例について説明する。但し、下記の実施形態は、単なる例示である。本発明は、下記の実施形態に何ら限定されない。 Hereinafter, an example of a preferable embodiment in which the present invention is implemented will be described. However, the following embodiment is merely an example. The present invention is not limited to the following embodiments.
　また、実施形態等において参照する各図面において、実質的に同一の機能を有する部材は同一の符号で参照することとする。また、実施形態等において参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された物体の寸法の比率などは、現実の物体の寸法の比率などとは異なる場合がある。図面相互間においても、物体の寸法比率等が異なる場合がある。具体的な物体の寸法比率等は、以下の説明を参酌して判断されるべきである。 In each drawing referred to in the embodiment and the like, members having substantially the same function are referred to by the same reference numerals. The drawings referred to in the embodiments and the like are schematically described, and the ratio of the dimensions of the objects drawn in the drawings may be different from the ratio of the dimensions of the actual objects. The dimensional ratio of the object may be different between the drawings. The specific dimensional ratio of the object should be determined in consideration of the following description.
　《第１の実施形態》
　図１は、第１の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的斜視図である。 << First Embodiment >>
FIG. 1 is a schematic perspective view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a first embodiment.
　図１に示す固体酸化物形燃料電池用接合材１は、固体酸化物形燃料電池モジュールに用いられるシート状の接合材である。具体的には、例えば、酸化剤ガス供給用マニホールドや燃料ガス供給用マニホールドなどの貫通孔が形成された２つの部材を、両部材の貫通孔を接続すると共に、接合する部材である。固体酸化物形燃料電池用接合材１は、例えば、発電セル同士を接合したり、発電セルと固体酸化物形燃料電池モジュールの筐体とを接合したりする用途に使用することができる。 A solid oxide fuel cell bonding material 1 shown in FIG. 1 is a sheet-shaped bonding material used for a solid oxide fuel cell module. Specifically, for example, two members formed with through holes, such as an oxidant gas supply manifold and a fuel gas supply manifold, are members that connect and connect the through holes of both members. The solid oxide fuel cell bonding material 1 can be used, for example, for applications in which power generation cells are bonded to each other, or in which a power generation cell and a solid oxide fuel cell module housing are bonded.
　固体酸化物形燃料電池用接合材１の構成材料は、特に限定されない。固体酸化物形燃料電池用接合材１は、例えばガラスを主成分とする材料により形成されていてもよい。本実施形態では、固体酸化物形燃料電池用接合材１が、ガラスセラミック層１０と、拘束層１１との積層体により構成されている例について説明する。 The constituent material of the solid oxide fuel cell bonding material 1 is not particularly limited. The solid oxide fuel cell bonding material 1 may be formed of, for example, a material mainly composed of glass. In the present embodiment, an example in which the solid oxide fuel cell bonding material 1 is composed of a laminated body of a glass ceramic layer 10 and a constraining layer 11 will be described.
　ガラスセラミック層１０は、ガラスセラミックスを含む。ガラスセラミック層１０は、ガラスセラミックスのみからなるものであってもよいし、ガラスセラミックスに加えて、例えば、非晶質ガラス等を含んでいてもよい。 The glass ceramic layer 10 includes glass ceramics. The glass ceramic layer 10 may be made of only glass ceramics, or may contain, for example, amorphous glass in addition to the glass ceramics.
　ここで、「ガラスセラミックス」とは、ガラスとセラミックスとの混合材料である。 Here, “glass ceramics” is a mixed material of glass and ceramics.
　本実施形態において、ガラスセラミックスは、シリカ、バリウム酸化物及びアルミナを含んでいる。ガラスセラミックスは、ＳｉをＳｉＯ２換算で４８質量％～７５質量％と、ＢａをＢａＯ換算で２０質量％～４０質量％と、ＡｌをＡｌ２Ｏ３換算で５質量％～２０質量％とを含むものであることが好ましい。 In the present embodiment, the glass ceramic contains silica, barium oxide, and alumina. In the glass ceramic, Si is 48 mass% to 75 mass% in terms of SiO 2 , Ba is 20 mass% to 40 mass% in terms of BaO, and Al is 5 mass% to 20 mass% in terms of Al 2 O 3. It is preferable that it is included.
　ガラスセラミックスは、さらに、ＭｎをＭｎＯに換算して２質量％～１０質量％、ＴｉをＴｉＯ２に換算して０．１質量％～１０質量％、及びＦｅをＦｅ２Ｏ３に換算して０．１質量％～１０質量％を含んでいてもよい。ガラスセラミックスは、Ｃｒ酸化物やＢ酸化物を実質的に含まないものであることが好ましい。この場合、例えば、１１００℃以下という温度で焼成可能なガラスセラミックスを得ることができる。 Glass ceramics, further, in terms of 2 mass% to 10 mass% in terms of Mn to MnO, 0.1 wt% to 10 wt% in terms of Ti to TiO 2, and Fe in the Fe 2 O 3 It may contain 0.1% by mass to 10% by mass. The glass ceramic is preferably substantially free of Cr oxide or B oxide. In this case, for example, glass ceramics that can be fired at a temperature of 1100 ° C. or lower can be obtained.
　ガラスセラミック層１０の厚みは、特に限定されないが、例えば、１０μｍ～１５０μｍであることが好ましく、２０μｍ～５０μｍであることがより好ましい。 The thickness of the glass ceramic layer 10 is not particularly limited, but is preferably 10 μm to 150 μm, for example, and more preferably 20 μm to 50 μm.
　ガラスセラミック層１０の上には、拘束層１１が積層されている。本実施形態では、拘束層１１と、ガラスセラミック層１０とは直接接触している。 A constraining layer 11 is laminated on the glass ceramic layer 10. In the present embodiment, the constraining layer 11 and the glass ceramic layer 10 are in direct contact.
　拘束層１１は、ガラスセラミック層１０の焼成温度において面方向に収縮しないものである。すなわち、拘束層１１は、拘束層１１が実質的に面方向に収縮しない状態でガラスセラミック層１０を焼成させることができるような性質を有するものである。 The constraining layer 11 does not shrink in the plane direction at the firing temperature of the glass ceramic layer 10. That is, the constraining layer 11 has such a property that the glass ceramic layer 10 can be fired in a state where the constraining layer 11 does not substantially contract in the plane direction.
　拘束層１１は、例えば、アルミナと、ガラスとを含むものとすることができる。この場合、接合材１を焼成した際に拘束層１１とガラスセラミック層１０が焼成されてなる層との接合強度を高めることができる。なお、拘束層１１において、アルミナとガラスの総体積に対し、ガラスの体積が１０～７０％であることが好ましい。アルミナとガラスの総体積に対するガラスの体積の比が小さすぎると、拘束層におけるガラス量が少なくなりすぎ、拘束層を十分に緻密にできない場合がある。一方、アルミナとガラスの総体積に対するガラスの体積の比が大きすぎると、ガラスセラミック層の焼成時の収縮抑制効果が弱くなる場合がある。拘束層１１に含まれるガラスは、非晶質ガラスであっても、焼成時にその少なくとも一部が結晶化するガラスからなるものであってもよい。また、拘束層１１がアルミナと、ガラスとを含む場合は、拘束層１１は、ガラスセラミックスをさらに含むことが好ましい。この場合、拘束層１１とガラスセラミック層１０や被接合体との接合強度がより高くなる。 The constraining layer 11 can include, for example, alumina and glass. In this case, when the bonding material 1 is fired, the bonding strength between the constraining layer 11 and the layer formed by firing the glass ceramic layer 10 can be increased. In the constraining layer 11, the volume of glass is preferably 10 to 70% with respect to the total volume of alumina and glass. If the ratio of the volume of glass to the total volume of alumina and glass is too small, the amount of glass in the constraining layer may be too small, and the constraining layer may not be sufficiently dense. On the other hand, if the ratio of the volume of glass to the total volume of alumina and glass is too large, the shrinkage suppression effect during firing of the glass ceramic layer may be weakened. The glass contained in the constraining layer 11 may be an amorphous glass or a glass that crystallizes at least partially during firing. Moreover, when the constrained layer 11 contains an alumina and glass, it is preferable that the constrained layer 11 further contains glass ceramics. In this case, the bonding strength between the constraining layer 11 and the glass ceramic layer 10 or the object to be bonded becomes higher.
　拘束層１１の厚みは、０．５μｍ～５０μｍであることが好ましく、１μｍ～１０μｍであることがより好ましい。拘束層１１の厚みが薄すぎると、収縮抑制効果が低減してしまう場合がある。一方、拘束層１１の厚みが厚すぎると、固体酸化物形燃料電池の低背化に対して不利である。また、拘束層１１の厚みは、ガラスセラミック層１０の厚みの０．０５倍～０．２５倍であることが好ましい。 The thickness of the constraining layer 11 is preferably 0.5 μm to 50 μm, and more preferably 1 μm to 10 μm. If the thickness of the constraining layer 11 is too thin, the shrinkage suppression effect may be reduced. On the other hand, if the thickness of the constraining layer 11 is too thick, it is disadvantageous for the reduction in the height of the solid oxide fuel cell. The thickness of the constraining layer 11 is preferably 0.05 to 0.25 times the thickness of the glass ceramic layer 10.
　また、拘束層１１は、複数の孔が形成された金属板によって構成されていてもよい。具体的には、拘束層１１は、エキスパンドメタル、パンチングメタル、金網、発泡金属等により構成されていてもよい。なお、複数の孔は、厚み方向（ｚ方向）に貫通していてもよい。 Further, the constraining layer 11 may be constituted by a metal plate in which a plurality of holes are formed. Specifically, the constraining layer 11 may be made of expanded metal, punching metal, wire mesh, foam metal, or the like. Note that the plurality of holes may penetrate in the thickness direction (z direction).
　ここで、「エキスパンドメタル」とは、一の方向に延び、かつ一の方向に沿って間隔をおいて配列された複数の線状の切り込みを有する切り込み群が、一の方向に対して垂直な他の方向に沿って間隔をおいて複数配列されており、切り込みが他の方向に沿って千鳥状である金属板を、他の方向に延伸してなるものであり、四辺形状や多角形状の開口が斜方行列状に形成された金属板をいう。 Here, “expanded metal” refers to a group of cuts having a plurality of linear cuts extending in one direction and arranged at intervals along one direction, and perpendicular to the one direction. A plurality of metal plates that are arranged at intervals along the other direction, and the cuts are staggered along the other direction, are formed by extending in the other direction. A metal plate having openings formed in an oblique matrix.
　「パンチングメタル」とは、所定の間隔をおいてマトリクス状に形成された複数の開口が形成された金属板をいう。 “Punching metal” refers to a metal plate having a plurality of openings formed in a matrix at predetermined intervals.
　「金網」とは、一の方向に延び、一の方向に対して垂直な他の方向に沿って相互に間隔をおいて配列された複数の第１の金属線と、他の方向にのび、一の方向に沿って相互に間隔をおいて配列されており、複数の第１の金属線と交差している複数の第２の金属線とを有し、複数の第１の金属線と複数の第２の金属線とが一の方向及び他の方向に垂直な厚み方向において固定されている部材をいう。「金網」には、複数の第１の金属線と、複数の第２の金属線とが編まれた部材と、複数の第１の金属線と、複数の第２の金属線とが溶接等によって固定されており、編まれていない部材との両方が含まれる。 “Wire mesh” means a plurality of first metal lines that extend in one direction and are spaced apart from each other along another direction perpendicular to the one direction, and extend in the other direction. A plurality of second metal lines that are arranged at intervals along one direction and intersect with the plurality of first metal lines, and the plurality of first metal lines and the plurality of first metal lines The second metal wire is a member fixed in the thickness direction perpendicular to one direction and the other direction. In the “wire mesh”, a member in which a plurality of first metal wires and a plurality of second metal wires are knitted, a plurality of first metal wires, and a plurality of second metal wires are welded, etc. And both non-knitted members are included.
　「発泡金属」とは、内部に複数の気孔を有する金属部材をいう。発泡金属は、３次元網目状構造を有するものであってもよい。気孔は、連続気孔であってもよいし、閉気孔であってもよい。 “Foamed metal” refers to a metal member having a plurality of pores inside. The foam metal may have a three-dimensional network structure. The pores may be continuous pores or closed pores.
　エキスパンドメタルは、空隙率が、３０％～８６％で、線幅が、３０μｍ～２５０μｍで、厚みが３０μｍ～５００μｍであるものであることが好ましい。パンチングメタルは、空隙率が、１０％～６０％で、開口の直径が、５０μｍ～１０００μｍで、厚みが３０μｍ～２５０μｍであるものであることが好ましい。金網は、空隙率が、５０％～８５％で、線径が５０μｍ～２００μｍであるものであることが好ましい。発泡金属は、空隙率が、１０％～７０％であるものであることが好ましい。 The expanded metal preferably has a porosity of 30% to 86%, a line width of 30 μm to 250 μm, and a thickness of 30 μm to 500 μm. The punching metal preferably has a porosity of 10% to 60%, an opening diameter of 50 μm to 1000 μm, and a thickness of 30 μm to 250 μm. The wire mesh preferably has a porosity of 50% to 85% and a wire diameter of 50 μm to 200 μm. The foam metal preferably has a porosity of 10% to 70%.
　拘束層１１を複数の孔が形成された金属板によって構成する場合は、拘束層１１は、融点が９００℃以上であり、ガラスセラミック層１０の焼成温度において融解しないものであることが好ましい。このため、拘束層１１は、例えば、ステンレス、銀、金、ニッケル等の高融点金属からなることが好ましい。拘束層１１の融点は、１１００℃以上であることがより好ましい。 When the constraining layer 11 is constituted by a metal plate in which a plurality of holes are formed, the constraining layer 11 preferably has a melting point of 900 ° C. or higher and does not melt at the firing temperature of the glass ceramic layer 10. For this reason, it is preferable that the constrained layer 11 consists of high melting point metals, such as stainless steel, silver, gold | metal | money, nickel, for example. The melting point of the constraining layer 11 is more preferably 1100 ° C. or higher.
　固体酸化物形燃料電池用接合材１には、貫通孔１ａ、１ｂが設けられている。この貫通孔１ａは、例えば、発電セルのマニホールドに連通されるものである。従って、貫通孔１ａ、１ｂは、ガス流路を構成するものである。 The through- hole 1a, 1b is provided in the joining material 1 for solid oxide fuel cells. This through-hole 1a communicates with the manifold of the power generation cell, for example. Accordingly, the through holes 1a and 1b constitute a gas flow path.
　この貫通孔１ａ、１ｂの周辺には、凹部１ｃ、１ｄが設けられている。凹部１ｃ、１ｄは、有底であってもよいし、固体酸化物形燃料電池用接合材１を厚み方向に貫通していてもよい。 The recesses 1c and 1d are provided around the through holes 1a and 1b. The recesses 1c and 1d may be bottomed or may penetrate the solid oxide fuel cell bonding material 1 in the thickness direction.
　凹部１ｃ、１ｄは固体酸化物形燃料電池用接合材１にカット刃を用いて切り込みを入れることによって形成されたものであることが好ましい。 The recesses 1c and 1d are preferably formed by cutting the solid oxide fuel cell bonding material 1 using a cutting blade.
　なお、貫通孔１ａ、１ｂは矩形状をしているが、円形状でもよい。貫通孔の形状は特に限定されない。 The through holes 1a and 1b have a rectangular shape, but may have a circular shape. The shape of the through hole is not particularly limited.
　凹部１ｃは、貫通孔１ａの周辺に設けられている。具体的には、凹部１ｃは、貫通孔１ａの角部の周辺に設けられている。凹部１ｃは、貫通孔１ａの外周に沿って複数設けられている。 The recess 1c is provided around the through hole 1a. Specifically, the recess 1c is provided around the corner of the through hole 1a. A plurality of the recesses 1c are provided along the outer periphery of the through hole 1a.
　凹部１ｄは、貫通孔１ｂの周辺に設けられている。具体的には、凹部１ｄは、貫通孔１ｂの角部の周辺に設けられている。凹部１ｄは、貫通孔１ｂの外周に沿って複数設けられている。 The recess 1d is provided around the through hole 1b. Specifically, the recess 1d is provided around the corner of the through hole 1b. A plurality of the recesses 1d are provided along the outer periphery of the through hole 1b.
　ところで、例えば、接合材を用いて２つの発電セルを接合するために接合材を加熱した際における接合材の収縮量と発電セルの収縮量とは異なる。通常は、接合材は、発電セルよりも大きく収縮する。接合時においては、この接合材と発電セルとの収縮量の相違に起因して、接合材に応力が加わる。この応力により、接合材にクラックが発生する場合がある。通常、接合材にガス流路等などの貫通孔が設けられている場合、貫通孔付近に応力が加わる。クラックは、貫通孔を起点として成長する。このクラックが接合材の外周まで達すると、クラックはリーク孔となる。このため、マニホールドを通過するガスがリークすることとなる。 By the way, for example, the amount of contraction of the bonding material and the amount of contraction of the power generation cell when the bonding material is heated to join two power generation cells using the bonding material are different. Normally, the bonding material contracts more than the power generation cell. At the time of bonding, stress is applied to the bonding material due to the difference in shrinkage between the bonding material and the power generation cell. This stress may cause cracks in the bonding material. Usually, when a through hole such as a gas flow path is provided in the bonding material, stress is applied in the vicinity of the through hole. The crack grows starting from the through hole. When this crack reaches the outer periphery of the bonding material, the crack becomes a leak hole. For this reason, the gas passing through the manifold leaks.
　さらに、図１のようなガス流路が非対称で縦横比が大きい流路形状では、接合材にかかる応力が不均一となり、クラックが生じやすい。 Furthermore, in the shape of the flow channel as shown in FIG. 1 where the gas flow channel is asymmetric and the aspect ratio is large, the stress applied to the bonding material becomes non-uniform and cracks are likely to occur.
　ここで、本実施形態の固体酸化物形燃料電池用接合材１では、貫通孔１ａ、１ｂの周辺に凹部１ｃ、１ｄが設けられている。このため、固体酸化物形燃料電池用接合材１に、貫通孔１ａ、１ｂを起点とするクラックが生成したとしても、そのクラックが凹部１ｃ、１ｄに達すると、クラックの進展が停止する。よって、クラックは、固体酸化物形燃料電池用接合材１の外縁にまで達しにくい。従って、リーク孔が形成されることを効果的に抑制することができる。 Here, in the solid oxide fuel cell bonding material 1 of the present embodiment, recesses 1c and 1d are provided around the through holes 1a and 1b. For this reason, even if cracks starting from the through holes 1a and 1b are generated in the solid oxide fuel cell bonding material 1, the progress of the cracks stops when the cracks reach the recesses 1c and 1d. Therefore, the crack is difficult to reach the outer edge of the solid oxide fuel cell bonding material 1. Therefore, the formation of leak holes can be effectively suppressed.
　特に、貫通孔の角部には応力が集中しやすいことからクラックがより発生しやすい。そこで、本実施形態では、凹部１ｃ、１ｄが、貫通孔１ａ、１ｂの角部の周辺に設けられている。従って、リーク孔が形成されることをより効果的に抑制することができる。 Especially, cracks are more likely to occur because stress tends to concentrate on the corners of the through holes. Therefore, in the present embodiment, the recesses 1c and 1d are provided around the corners of the through holes 1a and 1b. Therefore, the formation of leak holes can be more effectively suppressed.
　また、凹部１ｃ、１ｄが貫通孔１ａ、１ｂの外周に沿って複数設けられているため、起点が異なる複数のクラックが生じた場合であっても、リーク孔が形成されることを効果的に抑制することができる。 Further, since a plurality of recesses 1c and 1d are provided along the outer peripheries of the through holes 1a and 1b, it is possible to effectively form a leak hole even when a plurality of cracks having different starting points occur. Can be suppressed.
　以下、本発明を実施した好ましい形態の他の例について説明する。以下の説明において、第１の実施形態と実質的に共通の機能を有する部材を共通の符号で参照し、説明を省略する。 Hereinafter, other examples of preferred embodiments in which the present invention is implemented will be described. In the following description, members having substantially the same functions as those of the first embodiment are referred to by common reference numerals, and description thereof is omitted.
　《第２～第５の実施形態》
　図２は、第２の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的斜視図である。図３は、第３の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的斜視図である。図４は、第４の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的斜視図である。図５は、第５の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的斜視図である。 << Second to Fifth Embodiments >>
FIG. 2 is a schematic perspective view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a second embodiment. FIG. 3 is a schematic perspective view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a third embodiment. FIG. 4 is a schematic perspective view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a fourth embodiment. FIG. 5 is a schematic perspective view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a fifth embodiment.
　第１の実施形態では、平面視円形状の複数の凹部１ｃ、１ｄが貫通孔１ａ、１ｂの外周に沿って設けられている例について説明した。但し、本発明は、この構成に限定されない。 In the first embodiment, an example in which a plurality of concave portions 1c and 1d having a circular shape in plan view is provided along the outer periphery of the through holes 1a and 1b has been described. However, the present invention is not limited to this configuration.
　例えば、図２に示すように、貫通孔１ａ、１ｂの各角部に、貫通孔１ａ、１ｂの長辺の延びる方向に沿って延びる細長形状の凹部をひとつずつ設けてもよい。 For example, as shown in FIG. 2, elongated corners extending along the direction in which the long sides of the through holes 1a and 1b extend may be provided one by one at each corner of the through holes 1a and 1b.
　図３に示すように、凹部１ｃ、１ｄは、貫通孔１ａ、１ｂの長手方向における端部を囲うように略Ｕ字状に設けられていてもよい。 As shown in FIG. 3, the recesses 1c and 1d may be provided in a substantially U shape so as to surround the ends of the through holes 1a and 1b in the longitudinal direction.
　図４に示すように、貫通孔１ａ、１ｂの外周に沿って延びるひとつの線状の凹部１ｃのみを設けてもよい。 As shown in FIG. 4, you may provide only the one linear recessed part 1c extended along the outer periphery of the through- holes 1a and 1b.
　図５に示すように、凹部１ｃ、１ｄは、貫通孔１ａ、１ｂを包囲するように環状に設けられていてもよい。 As shown in FIG. 5, the recesses 1c and 1d may be provided in an annular shape so as to surround the through holes 1a and 1b.
　図２～図５に示す実施形態においても、第１の実施形態と同様の効果が得られる。 In the embodiment shown in FIGS. 2 to 5, the same effect as that of the first embodiment can be obtained.
　《第６の実施形態》
　図６は、第６の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池モジュールの模式的側面図である。 << Sixth Embodiment >>
FIG. 6 is a schematic side view of a solid oxide fuel cell module according to a sixth embodiment.
　図６に示すように、固体酸化物形燃料電池モジュール（ホットモジュールとも言う。）３は、筐体３ａを備えている。筐体３ａの内部には、固体酸化物形燃料電池２が配置されている。 As shown in FIG. 6, the solid oxide fuel cell module (also referred to as a hot module) 3 includes a housing 3a. A solid oxide fuel cell 2 is disposed inside the housing 3a.
　燃料電池２は、複数の発電セル２０を有する。具体的には、燃料電池２は、２つの発電セル２０を有する。 The fuel cell 2 has a plurality of power generation cells 20. Specifically, the fuel cell 2 has two power generation cells 20.
　図７は、第６の実施形態における発電セルの略図的分解斜視図である。図７に示すように、発電セル２０は、第１のセパレータ４０と、発電要素４６と、第２のセパレータ５０とを有する。発電セル２０では、第１のセパレータ４０と、発電要素４６と、第２のセパレータ５０とがこの順番で積層されている。 FIG. 7 is a schematic exploded perspective view of the power generation cell according to the sixth embodiment. As shown in FIG. 7, the power generation cell 20 includes a first separator 40, a power generation element 46, and a second separator 50. In the power generation cell 20, the first separator 40, the power generation element 46, and the second separator 50 are stacked in this order.
　発電セル２０には、貫通孔である酸化剤ガス供給用マニホールド４４と燃料ガス供給用マニホールド４５とが形成されている。 In the power generation cell 20, an oxidant gas supply manifold 44 and a fuel gas supply manifold 45, which are through holes, are formed.
　（発電要素４６）
　発電要素４６は、酸化剤ガス供給用マニホールド４４から供給される酸化剤ガスと、燃料ガス供給用マニホールド４５から供給される燃料ガスとが反応し、発電が行われる部分である。酸化剤ガスは、例えば、空気や酸素ガスなどの有酸素ガスにより構成することができる。また、燃料ガスは、水素ガスや、メタンガスなどの炭化水素ガス等を含むガスとすることができる。 (Power generation element 46)
The power generation element 46 is a portion where the oxidant gas supplied from the oxidant gas supply manifold 44 reacts with the fuel gas supplied from the fuel gas supply manifold 45 to generate power. The oxidant gas can be composed of, for example, an aerobic gas such as air or oxygen gas. The fuel gas may be a gas containing hydrogen gas or hydrocarbon gas such as methane gas.
　（固体酸化物電解質層４７）
　発電要素４６は、固体酸化物電解質層４７を備えている。固体酸化物電解質層４７は、イオン導電性が高いものであることが好ましい。固体酸化物電解質層４７は、例えば、安定化ジルコニアや、部分安定化ジルコニアなどにより形成することができる。安定化ジルコニアの具体例としては、１０ｍｏｌ％イットリア安定化ジルコニア（１０ＹＳＺ）、１１ｍｏｌ％スカンジア安定化ジルコニア（１１ＳｃＳＺ）等が挙げられる。部分安定化ジルコニアの具体例としては、３ｍｏｌ％イットリア部分安定化ジルコニア（３ＹＳＺ）、等が挙げられる。また、固体酸化物電解質層４７は、例えば、ＳｍやＧｄ等がドープされたセリア系酸化物や、ＬａＧａＯ３を母体とし、ＬａとＧａとの一部をそれぞれＳｒ及びＭｇで置換したＬａ０．８Ｓｒ０．２Ｇａ０．８Ｍｇ０．２Ｏ（３－δ）などのペロブスカイト型酸化物などにより形成することもできる。 (Solid oxide electrolyte layer 47)
The power generation element 46 includes a solid oxide electrolyte layer 47. It is preferable that the solid oxide electrolyte layer 47 has high ionic conductivity. The solid oxide electrolyte layer 47 can be formed of, for example, stabilized zirconia or partially stabilized zirconia. Specific examples of the stabilized zirconia include 10 mol% yttria stabilized zirconia (10YSZ), 11 mol% scandia stabilized zirconia (11ScSZ), and the like. Specific examples of the partially stabilized zirconia include 3 mol% yttria partially stabilized zirconia (3YSZ). Further, the solid oxide electrolyte layer 47 is, for example, Sm and Gd or the like ceria oxides doped, a LaGaO 3 as a host, La 0 the part of the La and Ga was substituted with Sr and Mg, respectively. It can also be formed of a perovskite oxide such as 8 Sr 0.2 Ga 0.8 Mg 0.2 O (3-δ) .
　固体酸化物電解質層４７は、空気極層４８と燃料極層４９とにより挟持されている。すなわち、固体酸化物電解質層４７の一主面の上に空気極層４８が形成されており、他主面の上に燃料極層４９が形成されている。 The solid oxide electrolyte layer 47 is sandwiched between the air electrode layer 48 and the fuel electrode layer 49. That is, the air electrode layer 48 is formed on one main surface of the solid oxide electrolyte layer 47, and the fuel electrode layer 49 is formed on the other main surface.
　（空気極層４８）
　空気極層４８は、空気極４８ａを有する。空気極４８ａは、カソードである。空気極４８ａにおいては、酸素が電子を取り込んで、酸素イオンが形成される。空気極４８ａは、多孔質で、電子伝導性が高く、かつ、高温において固体酸化物電解質層４７等と固体間反応を起こしにくいものであることが好ましい。空気極４８ａは、例えば、スカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）、Ｓｎをドープした酸化インジウム、ＰｒＣｏＯ３系酸化物、ＬａＣｏＯ３系酸化物、ＬａＭｎＯ３系酸化物などにより形成することができる。ＬａＭｎＯ３系酸化物の具体例としては、例えば、Ｌａ０．８Ｓｒ０．２ＭｎＯ３（通称：ＬＳＭ）や、Ｌａ０．６Ｃａ０．４ＭｎＯ３（通称：ＬＣＭ）等が挙げられる。空気極４８ａは、上記材料の２種以上を混合した混合材料により構成されていてもよい。 (Air electrode layer 48)
The air electrode layer 48 has an air electrode 48a. The air electrode 48a is a cathode. In the air electrode 48a, oxygen takes in electrons and oxygen ions are formed. The air electrode 48a is preferably porous, has high electron conductivity, and does not easily cause a solid-solid reaction with the solid oxide electrolyte layer 47 and the like at a high temperature. The air electrode 48a can be formed of, for example, scandia-stabilized zirconia (ScSZ), Sn-doped indium oxide, PrCoO 3 oxide, LaCoO 3 oxide, LaMnO 3 oxide, or the like. Specific examples of the LaMnO 3 -based oxide include La 0.8 Sr 0.2 MnO 3 (common name: LSM), La 0.6 Ca 0.4 MnO 3 (common name: LCM), and the like. The air electrode 48a may be made of a mixed material obtained by mixing two or more of the above materials.
　（燃料極層４９）
　燃料極層４９は、燃料極４９ａを有する。燃料極４９ａは、アノードである。燃料極４９ａにおいては、酸素イオンと燃料ガスとが反応して電子を放出する。燃料極４９ａは、多孔質で、電子伝導性が高く、かつ、高温において固体酸化物電解質層４７等と固体間反応を起こしにくいものであることが好ましい。燃料極４９ａは、例えば、ＮｉＯ、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）・ニッケル金属の多孔質サーメットや、スカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）・ニッケル金属の多孔質サーメット等により構成することができる。燃料極層４９は、上記材料の２種以上を混合した混合材料により構成されていてもよい。 (Fuel electrode layer 49)
The fuel electrode layer 49 has a fuel electrode 49a. The fuel electrode 49a is an anode. In the fuel electrode 49a, oxygen ions and fuel gas react to emit electrons. The fuel electrode 49a is preferably porous, has high electron conductivity, and does not easily cause a solid-solid reaction with the solid oxide electrolyte layer 47 and the like at a high temperature. The fuel electrode 49a can be composed of, for example, NiO, yttria stabilized zirconia (YSZ) / nickel metal porous cermet, scandia stabilized zirconia (ScSZ) / nickel metal porous cermet, or the like. The fuel electrode layer 49 may be made of a mixed material obtained by mixing two or more of the above materials.
　（第１のセパレータ４０）
　発電要素４６の空気極層４８の上には、第１のセパレータ本体４１と、第１の流路形成部材４２とにより構成されている第１のセパレータ４０が配置されている。第１のセパレータ４０には、空気極４８ａに酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス流路４３が形成されている。この酸化剤ガス流路４３は、酸化剤ガス供給用マニホールド４４からｘ方向のｘ１側からｘ２側に向かって延びている。 (First separator 40)
On the air electrode layer 48 of the power generation element 46, the first separator 40 constituted by the first separator body 41 and the first flow path forming member 42 is disposed. The first separator 40 is formed with an oxidant gas passage 43 for supplying an oxidant gas to the air electrode 48a. The oxidant gas flow path 43 extends from the oxidant gas supply manifold 44 toward the x2 side from the x1 side in the x direction.
　第１のセパレータ４０の構成材料は、特に限定されない。第１のセパレータ４０は、例えば、イットリア安定化ジルコニアなどの安定化ジルコニアや、部分安定化ジルコニア等により形成することができる。 The constituent material of the first separator 40 is not particularly limited. The first separator 40 can be formed of, for example, stabilized zirconia such as yttria stabilized zirconia, partially stabilized zirconia, or the like.
　（第２のセパレータ５０）
　発電要素４６の燃料極層４９の上には、第２のセパレータ本体５１と、第２の流路形成部材５２とにより構成されている第２のセパレータ５０が配置されている。第２のセパレータ５０には、燃料極４９ａに燃料ガスを供給するための燃料流路５３が形成されている。この燃料流路５３は、燃料ガス供給用マニホールド４５からｙ方向のｙ１側からｙ２側に向かって延びている。 (Second separator 50)
On the fuel electrode layer 49 of the power generation element 46, a second separator 50 constituted by a second separator body 51 and a second flow path forming member 52 is disposed. The second separator 50 is formed with a fuel flow path 53 for supplying fuel gas to the fuel electrode 49a. The fuel flow path 53 extends from the fuel gas supply manifold 45 toward the y2 side from the y1 side in the y direction.
　第２のセパレータ５０の構成材料は、特に限定されない。第２のセパレータ５０は、例えば、安定化ジルコニアや、部分安定化ジルコニア等により形成することができる。 The constituent material of the second separator 50 is not particularly limited. The second separator 50 can be formed of, for example, stabilized zirconia, partially stabilized zirconia, or the like.
　図８は、第６の実施形態における燃料電池の略図的分解斜視図である。図８に示すように、本実施形態では、２つの発電セル２０は、第１の実施形態において説明した接合材１を用いて接合されている。具体的には、接合材１が焼成されてなる第１の接合層２１ａによって接合されている。より具体的には、第１の接合層２１ａは、接合材１のうち、ガラスセラミック層１０が焼成されたものである。すなわち、第１の接合層２１ａは、ガラスセラミック層１０が焼成されてなる焼成層２２と、拘束層１１との積層体により構成されている。 FIG. 8 is a schematic exploded perspective view of the fuel cell according to the sixth embodiment. As shown in FIG. 8, in the present embodiment, the two power generation cells 20 are bonded using the bonding material 1 described in the first embodiment. Specifically, the bonding material 1 is bonded by a first bonding layer 21a formed by firing. More specifically, the first bonding layer 21 a is obtained by firing the glass ceramic layer 10 in the bonding material 1. That is, the first bonding layer 21 a is configured by a laminate of the fired layer 22 obtained by firing the glass ceramic layer 10 and the constraining layer 11.
　第１の接合層２１ａには、貫通孔２１ａ１，２１ａ２が形成されている。２つの発電セル２０の酸化剤ガス供給用マニホールド４４は、貫通孔２１ａ２により接続されている。２つの発電セル２０の燃料ガス供給用マニホールド４５は、貫通孔２１ａ１により接続されている。 Through holes 21a1 and 21a2 are formed in the first bonding layer 21a. The oxidant gas supply manifolds 44 of the two power generation cells 20 are connected by a through hole 21a2. The fuel gas supply manifolds 45 of the two power generation cells 20 are connected by a through hole 21a1.
　このように、本実施形態では、接合材１が焼成されてなる第１の接合層２１ａによって２つの発電セル２０が接合されている。このため、接合層２１ａに、貫通孔２１ａ１，２１ａ２から外縁に至るクラックが生じ難い。従って、第１の接合層２１ａには、リーク孔が生じ難い。なお、接合材２１ａに、電気的接続部５４を設けることにより発電セル間の接合と電気的接続を行うことができる。電気的接続部５４は導電性ペーストなどの導電性材料により形成することができる。 Thus, in the present embodiment, the two power generation cells 20 are joined by the first joining layer 21a formed by firing the joining material 1. For this reason, cracks from the through holes 21a1 and 21a2 to the outer edge hardly occur in the bonding layer 21a. Accordingly, leak holes are unlikely to occur in the first bonding layer 21a. In addition, joining and electrical connection between power generation cells can be performed by providing the electrical connection part 54 in the joining material 21a. The electrical connection portion 54 can be formed of a conductive material such as a conductive paste.
　図９は、第６の実施形態における燃料電池モジュールの一部分の略図的分解斜視図である。なお、図９では、筐体３ａの一部のみを描画し、他の部分の描画を省略している。 FIG. 9 is a schematic exploded perspective view of a part of the fuel cell module according to the sixth embodiment. In FIG. 9, only a part of the housing 3a is drawn, and other parts are omitted.
　図９に示すように、燃料電池２は、第２の接合層２１ｂによって筐体３ａに接合されている。この第２の接合層２１ｂも、第１の接合層２１ａと同様に、接合材１が焼成されてなるものである。よって、酸化剤ガス供給用マニホールド４４と筐体３ａの開口３ａ２とを連通している貫通孔２１ａ２や、燃料ガス供給用マニホールド４５と筐体３ａの開口３ａ１とを接続している貫通孔２１ａ１から外縁に至るクラックが生じ難い。従って、第２の接合層２１ｂにもリーク孔が生じ難い。 As shown in FIG. 9, the fuel cell 2 is joined to the housing 3a by the second joining layer 21b. Similarly to the first bonding layer 21a, the second bonding layer 21b is formed by baking the bonding material 1. Therefore, from the through-hole 21a2 which connects the oxidizing gas supply manifold 44 and the opening 3a2 of the housing 3a, and the through-hole 21a1 which connects the fuel gas supply manifold 45 and the opening 3a1 of the housing 3a. Cracks that reach the outer edge are unlikely to occur. Therefore, it is difficult for a leak hole to occur in the second bonding layer 21b.
　すなわち、本実施形態の燃料電池モジュールは、リーク不良が生じにくく、安定して製造することが容易なものである。 That is, the fuel cell module of the present embodiment is less prone to leak defects and is easy to manufacture stably.
　《第７～第１０の実施形態》
　図１０は、第７の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的断面図である。図１１は、第８の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的断面図である。図１２は、第９の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的断面図である。図１３は、第１０の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池用接合材の略図的断面図である。 << Seventh to Tenth Embodiments >>
FIG. 10 is a schematic cross-sectional view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a seventh embodiment. FIG. 11 is a schematic cross-sectional view of a solid oxide fuel cell bonding material according to an eighth embodiment. FIG. 12 is a schematic cross-sectional view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a ninth embodiment. FIG. 13 is a schematic cross-sectional view of a solid oxide fuel cell bonding material according to a tenth embodiment.
　第１の実施形態では、１層のガラスセラミック層１０と、１層の拘束層１１との積層体により接合材１が構成されている例について説明した。但し、本発明は、この構成に限定されない。 1st Embodiment demonstrated the example in which the bonding | jointing material 1 was comprised by the laminated body of the glass-ceramic layer 10 of one layer, and the constrained layer 11 of one layer. However, the present invention is not limited to this configuration.
　例えば図１０～図１３に示すように、ガラスセラミック層１０と拘束層１１とのうちの少なくとも一方が複数設けられていてもよい。 For example, as shown in FIGS. 10 to 13, a plurality of at least one of the glass ceramic layer 10 and the constraining layer 11 may be provided.
　図１０に示す例では、拘束層１１の一の主面の上に第１のガラスセラミック層１０ａが設けられており、他の主面の上に第２のガラスセラミック層１０ｂが設けられている。よって、接合材の両表面が、ガラスセラミック層により構成されている。従って、接合材の一の主面に接合される被接合材と接合材との接合強度と、接合材の他の主面に接合される被接合材と接合材との接合強度との両方をより高めることができる。 In the example shown in FIG. 10, the first glass ceramic layer 10a is provided on one main surface of the constraining layer 11, and the second glass ceramic layer 10b is provided on the other main surface. . Therefore, both surfaces of the bonding material are composed of glass ceramic layers. Accordingly, both the bonding strength between the bonding material to be bonded to one main surface of the bonding material and the bonding material, and the bonding strength between the bonding material to be bonded to the other main surface of the bonding material and the bonding material. Can be increased.
　図１１に示す例では、ガラスセラミック層１０の両側に拘束層１１ａ、１１ｂが設けられている。すなわち、ガラスセラミック層１０が拘束層１１ａ、１１ｂにより狭持されている。従って、ガラスセラミック層１０の焼成時における面方向の収縮をより効果的に抑制することができる。 In the example shown in FIG. 11, constraining layers 11 a and 11 b are provided on both sides of the glass ceramic layer 10. That is, the glass ceramic layer 10 is sandwiched between the constraining layers 11a and 11b. Accordingly, the shrinkage in the surface direction during firing of the glass ceramic layer 10 can be more effectively suppressed.
　図１２に示す例では、３つのガラスセラミック層１０ａ～１０ｃの間に２つの拘束層１１ａ、１１ｂが配されている。このため、接合材の両表面が、ガラスセラミック層により構成されている。従って、接合材の一の主面に接合される被接合材と接合材との接合強度と、接合材の他の主面に接合される被接合材と接合材との接合強度との両方をより高めることができる。また、ガラスセラミック層の数に対する拘束層の数が、図１０に示す接合材よりも多いため、ガラスセラミック層１０ａ～１０ｃの焼成時における収縮をより効果的に抑制することができる。 In the example shown in FIG. 12, two constraining layers 11a and 11b are arranged between three glass ceramic layers 10a to 10c. For this reason, both surfaces of the bonding material are composed of glass ceramic layers. Accordingly, both the bonding strength between the bonding material to be bonded to one main surface of the bonding material and the bonding material, and the bonding strength between the bonding material to be bonded to the other main surface of the bonding material and the bonding material. Can be increased. Further, since the number of constraining layers with respect to the number of glass ceramic layers is larger than that of the bonding material shown in FIG. 10, shrinkage during firing of the glass ceramic layers 10a to 10c can be more effectively suppressed.
　図１３に示す例では、２つのガラスセラミック層１０ａ、１０ｂと、２つの拘束層１１ａ、１１ｂとが交互に積層されている。この接合材であっても、第１の実施形態に係る接合材１と同様の効果が奏される。 In the example shown in FIG. 13, two glass ceramic layers 10a and 10b and two constraining layers 11a and 11b are alternately laminated. Even if it is this joining material, the effect similar to the joining material 1 which concerns on 1st Embodiment is show | played.
１…固体酸化物形燃料電池用接合材
１ａ、１ｂ…貫通孔
１ｃ、１ｄ…凹部
２…固体酸化物形燃料電池
３…固体酸化物形燃料電池モジュール
３ａ１，３ａ２…開口
３ａ…筐体
１０…ガラスセラミック層
１０ａ～１０ｃ…ガラスセラミック層
１１、１１ａ、１１ｂ…拘束層
２０…発電セル
２１ａ…第１の接合層
２１ａ１、２１ａ２…貫通孔
２１ｂ…第２の接合層
２２…焼成層
４０…第１のセパレータ
４１…第１のセパレータ本体
４２…第１の流路形成部材
４３…酸化剤ガス流路
４４…酸化剤ガス供給用マニホールド
４５…燃料ガス供給用マニホールド
４６…発電要素
４７…固体酸化物電解質層
４８…空気極層
４８ａ…空気極
４９…燃料極層
４９ａ…燃料極
５０…第２のセパレータ
５１…第２のセパレータ本体
５２…第２の流路形成部材
５３…燃料流路
５４…電気的接続部 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Solid oxide fuel cell joining material 1a, 1b ... Through- hole 1c, 1d ... Recess 2 ... Solid oxide fuel cell 3 ... Solid oxide fuel cell module 3a1, 3a2 ... Opening 3a ... Housing 10 ... Glass ceramic layers 10a to 10c ... Glass ceramic layers 11, 11a, 11b ... Restraint layer 20 ... Power generation cell 21a ... First joining layer 21a1, 21a2 ... Through hole 21b ... Second joining layer 22 ... Firing layer 40 ... First Separator 41 ... first separator body 42 ... first flow path forming member 43 ... oxidant gas flow path 44 ... oxidant gas supply manifold 45 ... fuel gas supply manifold 46 ... power generation element 47 ... solid oxide electrolyte Layer 48 ... Air electrode layer 48a ... Air electrode 49 ... Fuel electrode layer 49a ... Fuel electrode 50 ... Second separator 51 ... Second separator body 52 ... Second flow path forming member 53 ... Fuel Road 54 ... electrical connections

Claims (12)

  1. 　貫通孔を有する固体酸化物形燃料電池用接合材であって、
    　前記貫通孔の周辺に凹部が設けられている、固体酸化物形燃料電池用接合材。     A solid oxide fuel cell bonding material having a through-hole,
    A bonding material for a solid oxide fuel cell, wherein a recess is provided around the through hole.
  2. 　前記貫通孔の横断面形状が矩形である、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池用接合材。 2. The solid oxide fuel cell bonding material according to claim 1, wherein the through hole has a rectangular cross-sectional shape.
  3. 　前記凹部は、前記貫通孔の角部の周辺に設けられている、請求項１または２に記載の固体酸化物形燃料電池用接合材。 3. The solid oxide fuel cell bonding material according to claim 1, wherein the recess is provided around a corner of the through hole.
  4. 　前記凹部が前記貫通孔の外周に沿って複数設けられている、請求項１～３のいずれか一項に記載の固体酸化物形燃料電池用接合材。 The solid oxide fuel cell bonding material according to any one of claims 1 to 3, wherein a plurality of the recesses are provided along an outer periphery of the through hole.
  5. 　前記凹部は、前記固体酸化物形燃料電池用接合材を厚み方向に貫通している、請求項１～４のいずれか一項に記載の固体酸化物形燃料電池用接合材。 5. The solid oxide fuel cell bonding material according to claim 1, wherein the recess penetrates the solid oxide fuel cell bonding material in a thickness direction.
  6. 　前記貫通孔及び前記凹部が設けられており、ガラスセラミックスを含むガラスセラミック層を備える、請求項１～５のいずれか一項に記載の固体酸化物形燃料電池用接合材。 The bonding material for a solid oxide fuel cell according to any one of claims 1 to 5, further comprising a glass ceramic layer including glass ceramics, wherein the through hole and the recess are provided.
  7. 　前記ガラスセラミック層の上に積層されており、前記ガラスセラミック層の貫通孔に連通する貫通孔が設けられた拘束層をさらに備える、請求項６に記載の固体酸化物形燃料電池用接合材。 The solid oxide fuel cell bonding material according to claim 6, further comprising a constraining layer laminated on the glass ceramic layer and provided with a through hole communicating with the through hole of the glass ceramic layer.
  8. 　請求項１～７のいずれか一項に記載の固体酸化物形燃料電池用接合材が焼成されてなる接合層を備える固体酸化物形燃料電池。 A solid oxide fuel cell comprising a joining layer formed by firing the joining material for a solid oxide fuel cell according to any one of claims 1 to 7.
  9. 　固体酸化物電解質層と、前記固体酸化物電解質層の一の主面の上に配された空気極と、前記固体酸化物電解質層の他の主面の上に配された燃料極とを有し、前記空気極に酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス供給用マニホールドと、前記燃料極に燃料ガスを供給するための燃料ガス供給用マニホールドとが形成された複数の発電セルを備え、
    　隣り合う前記発電セルが前記接合層により接合されており、
    　前記接合層は、隣り合う前記発電セルの前記酸化剤ガス供給用マニホールド同士を接続している貫通孔と、隣り合う前記発電セルの前記燃料ガス供給用マニホールド同士を接続している貫通孔とを有する、請求項８に記載の固体酸化物形燃料電池。     A solid oxide electrolyte layer; an air electrode disposed on one main surface of the solid oxide electrolyte layer; and a fuel electrode disposed on another main surface of the solid oxide electrolyte layer. A plurality of power generation cells in which an oxidant gas supply manifold for supplying oxidant gas to the air electrode and a fuel gas supply manifold for supplying fuel gas to the fuel electrode are formed,
    The adjacent power generation cells are joined by the joining layer,
    The bonding layer includes a through hole connecting the oxidant gas supply manifolds of the adjacent power generation cells and a through hole connecting the fuel gas supply manifolds of the adjacent power generation cells. The solid oxide fuel cell according to claim 8.
  10. 　請求項１～７のいずれか一項に記載の固体酸化物形燃料電池用接合材が焼成されてなる接合層を備える固体酸化物形燃料電池モジュール。 A solid oxide fuel cell module comprising a joining layer formed by firing the joining material for a solid oxide fuel cell according to any one of claims 1 to 7.
  11. 　固体酸化物電解質層と、前記固体酸化物電解質層の一の主面の上に配された空気極と、前記固体酸化物電解質層の他の主面の上に配された燃料極とを有し、前記空気極に酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス供給用マニホールドと、前記燃料極に燃料ガスを供給するための燃料ガス供給用マニホールドとが形成された複数の発電セルを備え、隣り合う前記発電セルが前記接合層により接合されており、前記接合層は、隣り合う前記発電セルの前記酸化剤ガス供給用マニホールド同士を接続している貫通孔と、隣り合う前記発電セルの前記燃料ガス供給用マニホールド同士を接続している貫通孔とを有する燃料電池を備える請求項１０に記載の固体酸化物形燃料電池モジュール。 A solid oxide electrolyte layer; an air electrode disposed on one main surface of the solid oxide electrolyte layer; and a fuel electrode disposed on another main surface of the solid oxide electrolyte layer. A plurality of power generation cells in which an oxidant gas supply manifold for supplying oxidant gas to the air electrode and a fuel gas supply manifold for supplying fuel gas to the fuel electrode are formed, The adjacent power generation cells are bonded by the bonding layer, and the bonding layer connects the through holes connecting the oxidant gas supply manifolds of the adjacent power generation cells to each other and the adjacent power generation cells. The solid oxide fuel cell module according to claim 10, further comprising a fuel cell having a through hole connecting the manifolds for supplying fuel gas.
  12. 　固体酸化物電解質層と、前記固体酸化物電解質層の一の主面の上に配された空気極と、前記固体酸化物電解質層の他の主面の上に配された燃料極とを有し、前記空気極に酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス供給用マニホールドと、前記燃料極に燃料ガスを供給するための燃料ガス供給用マニホールドとが形成された燃料電池と、
    　前記燃料電池を収納する筐体であって、前記酸化剤ガス供給用マニホールドが接続される第１の開口と、前記燃料ガス供給用マニホールドが接続される第２の開口とを有する筐体と、
    を備え、
    　前記燃料電池と前記筐体とが前記接合層により接合されており、
    　前記接合層は、前記酸化剤ガス供給用マニホールドと前記第１の開口とを接続している貫通孔と、前記燃料ガス供給用マニホールドと前記第２の開口とを接続している貫通孔とを有する、請求項１０または１１に記載の固体酸化物形燃料電池モジュール。     A solid oxide electrolyte layer; an air electrode disposed on one main surface of the solid oxide electrolyte layer; and a fuel electrode disposed on another main surface of the solid oxide electrolyte layer. A fuel cell in which an oxidant gas supply manifold for supplying oxidant gas to the air electrode and a fuel gas supply manifold for supplying fuel gas to the fuel electrode are formed;
    A housing for housing the fuel cell, the housing having a first opening to which the oxidant gas supply manifold is connected, and a second opening to which the fuel gas supply manifold is connected;
    With
    The fuel cell and the housing are joined by the joining layer,
    The bonding layer includes a through hole connecting the oxidant gas supply manifold and the first opening, and a through hole connecting the fuel gas supply manifold and the second opening. The solid oxide fuel cell module according to claim 10 or 11, comprising:
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