WO2012011587A1 - Alumina ceramic and substrate for mounting light-emitting element using same - Google Patents

Alumina ceramic and substrate for mounting light-emitting element using same Download PDF

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坂口　忍
敦司 芝田
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Definitions

  • the alumina ceramic of the present invention is characterized in that alumina ceramic particles containing a Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase and alumina ceramic particles not containing a phase containing Ba are dispersed. To do.
  • a material in which frit powder, alumina powder, and silica powder are mixed is molded so as to include the prototype of the light emitting element mounting substrate 1 shown in FIG.
  • alumina ceramic is not used as the light emitting element mounting substrate 1, it may be molded into another shape.
  • a material in which frit powder, alumina powder, and silica powder are mixed can be formed into a sheet shape. In the case of forming the material and the sheet in this way, the material mixed with the barium compound powder, the alumina powder, and the silica powder in the preparation step P1 may be formed in the same manner as the sheet is formed.
  • the water absorption measurement was performed according to the following procedure according to the procedure defined as the water absorption test of JIS C2141 (2002), which is a ceramic material test for electrical insulation.
  • the alumina ceramic of this invention it has confirmed that a reflectance was higher than the conventional alumina ceramic. This is because the alumina ceramic of Example 1 is generally composed of alumina ceramic particles containing the Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase and alumina ceramic particles not containing the phase containing Ba. This is thought to be due to dispersion. Further, it was confirmed that the alumina ceramic of Example 1 had a high bending strength and a small warp. This is considered to be because the production of the alumina ceramic of Example 1 can suppress the occurrence of unintended voids inside.

Abstract

Provided are an alumina ceramic having excellent light reflection characteristics and a substrate for mounting a light-emitting element using the alumina ceramic. An alumina ceramic is obtained by dispersing alumina ceramic particles that contain a Ba0.808Al1.71Si2.29O8 phase and alumina ceramic particles that do not contain a phase including Ba. It is possible to obtain excellent light reflection characteristics by means of this type of ceramic particle configuration. Moreover, a substrate (1) for mounting a light-emitting element uses this alumina ceramic.

Description

アルミナセラミック、及び、これを用いた発光素子搭載用基板Alumina ceramic and light emitting element mounting substrate using the same
　本発明は、アルミナセラミック、及び、これを用いた発光素子搭載用基板に関し、特に、優れた光の反射特性を有するアルミナセラミック、及び、これを用いた発光素子搭載用基板に関する。 The present invention relates to an alumina ceramic and a light emitting element mounting substrate using the same, and more particularly to an alumina ceramic having excellent light reflection characteristics and a light emitting element mounting substrate using the same.
　高輝度の発光ダイオード（ＬＥＤ）、半導体レーザー（ＬＤ）等の発光素子を収納するためのパッケージ（基板）として、セラミック製のパッケージが使用されている。このようなパッケージは、発光素子を搭載する基体と、基体上に設けられ貫通孔を有する枠体とを備えている。そして、発光素子は、枠体の貫通孔内に収容されて、基体上に配置される。この基体には外部から通電するための配電導体が設けられており、発光素子はこの配電導体とボンディングワイヤーにより電気的に接続されている。そして、発光素子は、配電導体とボンディングワイヤーを介して外部から通電されて発光し、発光素子から放出された光は直接外部へ放出されるか、基体の表面や枠体の内周面で反射して外部に放出される。従って、基体の表面や枠体の内周面における形状や組成は、発光装置の発光効率に多大な影響を与える。 Ceramic packages are used as packages (substrates) for housing light-emitting elements such as high-intensity light-emitting diodes (LEDs) and semiconductor lasers (LDs). Such a package includes a base body on which the light emitting element is mounted and a frame body provided on the base body and having a through hole. And a light emitting element is accommodated in the through-hole of a frame, and is arrange | positioned on a base | substrate. The base is provided with a power distribution conductor for energizing from the outside, and the light emitting element is electrically connected to the power distribution conductor by a bonding wire. The light emitting element emits light when it is energized from the outside through the power distribution conductor and the bonding wire, and the light emitted from the light emitting element is directly emitted to the outside or reflected on the surface of the base or the inner peripheral surface of the frame. And released to the outside. Accordingly, the shape and composition of the surface of the substrate and the inner peripheral surface of the frame greatly affect the light emission efficiency of the light emitting device.
　上述のような発光装置の枠体として、反射率の高い金属からなるものが知られている。しかし、このような枠体は、セラミックからなる基体と熱膨張率が異なるため、発光素子から発生する熱により基体から剥離することがある。そこで、下記特許文献１の枠体においては、このような基板と枠体との剥離を防止するために、セラミック製の枠体に金属メッキを施している。この枠体においては、めっきの材料として銀（Ａｇ）が用いられており、波長が約４６０ｎｍの光の反射率が、硫酸バリウムの反射率に対して約９０％となる。しかし、この枠体は、約４６０ｎｍ以下の波長の光の反射率が低く、波長が２５０ｎｍ～８００ｎｍの範囲における反射率が、平均で７７％である。 As the frame of the light emitting device as described above, one made of a metal having a high reflectance is known. However, such a frame body has a coefficient of thermal expansion different from that of a ceramic substrate, and may be peeled off from the substrate by heat generated from the light emitting element. Therefore, in the frame body of Patent Document 1 below, in order to prevent such peeling between the substrate and the frame body, metal plating is applied to the ceramic frame body. In this frame, silver (Ag) is used as a plating material, and the reflectance of light having a wavelength of about 460 nm is about 90% of the reflectance of barium sulfate. However, this frame has a low reflectance of light having a wavelength of about 460 nm or less, and the average reflectance in the wavelength range of 250 nm to 800 nm is 77%.
　そこで、下記特許文献２には、光反射性に優れたアルミナセラミックが記載されている。このアルミナセラミックは、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミックであり、このアルミナセラミックによれば、３００ｎｍ以上の波長において、９０％を超える反射率が実現できるとされている。 Therefore, in Patent Document 2 below, an alumina ceramic excellent in light reflectivity is described. This alumina ceramic is an alumina ceramic containing a Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase, and according to this alumina ceramic, a reflectance exceeding 90% can be realized at a wavelength of 300 nm or more. It is said that.
特開２００４-２２８５３１号公報Japanese Patent Laid-Open No. 2004-228531 国際公開第２０１０／００１７６０号International Publication No. 2010/001760
　しかし、近年、輝度の高いＬＥＤやＬＤのニーズが高まっており、発光素子から放出される光をより効率良く外部に放出することが求められている。従って、上記特許文献２よりもさらに優れた光の反射率を有する材料が求められている。 However, in recent years, there is an increasing need for high-brightness LEDs and LDs, and there is a demand for more efficiently emitting light emitted from light-emitting elements to the outside. Therefore, a material having a light reflectance better than that of Patent Document 2 is required.
　そこで、本発明は、優れた光の反射特性を有するアルミナセラミック、及び、これを用いた発光素子搭載用基板を提供することを目的とする。 Therefore, an object of the present invention is to provide an alumina ceramic having excellent light reflection characteristics, and a light-emitting element mounting substrate using the same.
　本発明のアルミナセラミックは、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子と、Ｂａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子とが分散していることを特徴とするものである。 The alumina ceramic of the present invention is characterized in that alumina ceramic particles containing a Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase and alumina ceramic particles not containing a phase containing Ba are dispersed. To do.
　Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子は、Ｂａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子よりも屈折率が高いことが知られている。このような、屈折率の高いＢａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子と、屈折率の低いＢａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子とが分散していることにより、全体的に、屈折率の高い粒子と、この粒子よりも屈折率の低い粒子とが隣接する場所ができる。この隣接する粒子の界面において、粒子同士の屈折率差が大きい場所においては、光の反射が大きい。従って、このようなアルミナセラミックによれば、屈折率差の大きな粒子同士の界面が全体に分散しているので、優れた光の反射特性を有することができる。 It is known that alumina ceramic particles containing a Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase have a higher refractive index than alumina ceramic particles not containing a phase containing Ba. Such alumina ceramic particles containing a Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase having a high refractive index and alumina ceramic particles not containing a phase containing Ba having a low refractive index are dispersed. As a whole, a place where particles having a high refractive index and particles having a lower refractive index than these particles are adjacent to each other is formed. At the interface between the adjacent particles, the reflection of light is large in a place where the difference in refractive index between the particles is large. Therefore, according to such an alumina ceramic, since the interface between particles having a large refractive index difference is dispersed throughout, it can have excellent light reflection characteristics.
　また、上記アルミナセラミックにおいて、ＢａとＳｉとのモル比が、
Ｂａ／Ｓｉ＝８／１～８／３２
であることが好ましい。 In the alumina ceramic, the molar ratio of Ba and Si is
Ba / Si = 8/1 to 8/32
It is preferable that
　このようなアルミナセラミックによれば、波長３００～４００ｎｍの光に対して、より優れた反射特性を有することができる。 Such an alumina ceramic can have more excellent reflection characteristics with respect to light having a wavelength of 300 to 400 nm.
　さらに、上記アルミナセラミックにおいて、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子におけるＢａとＳｉとのモル比が、
Ｂａ／Ｓｉ＝１０／１５～１０／２７
であることが好ましい。 Furthermore, in the alumina ceramic, the molar ratio of Ba and Si in the alumina ceramic particles containing the Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase is:
Ba / Si = 10/15 to 10/27
It is preferable that
　このようなアルミナセラミックによれば、互いに隣接するＢａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子と、Ｂａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子との屈折率差を適切に大きくすることができ、より優れた光の反射特性を有することができる。 According to such an alumina ceramic, the difference in refractive index between alumina ceramic particles containing Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase adjacent to each other and alumina ceramic particles not containing a phase containing Ba. Can be appropriately increased, and more excellent light reflection characteristics can be obtained.
　また、上記アルミナセラミックにおいて、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子と、Ｂａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子との波長５８９ｎｍの光における屈折率差が、０．１～０．３であることが好ましい。 Further, in the above-mentioned alumina ceramic, a difference in refractive index in light of wavelength 589 nm between alumina ceramic particles containing the Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase and alumina ceramic particles not containing the phase containing Ba. Is preferably 0.1 to 0.3.
　このようなアルミナセラミックによれば、互いに隣接するＢａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子と、Ｂａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子との屈折率差が適切に大きいため、より優れた光の反射特性を有することができる。 According to such an alumina ceramic, the difference in refractive index between alumina ceramic particles containing Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase adjacent to each other and alumina ceramic particles not containing a phase containing Ba. Therefore, it is possible to have more excellent light reflection characteristics.
　また、本発明の発光素子搭載用基板は、上記のいずれかのアルミナセラミックを用いたことを特徴とするものである。 The light-emitting element mounting substrate of the present invention is characterized by using any one of the above-mentioned alumina ceramics.
　このような発光素子搭載用基板によれば、優れた光の反射特性を有するアルミナセラミックを用いているので、発光素子から放出される光を優れた反射率で反射することができる。従って、このような発光素子搭載用基板を用いた、ＬＥＤやＬＤは、高い輝度を実現することができる。 According to such a light emitting element mounting substrate, since the alumina ceramic having excellent light reflection characteristics is used, light emitted from the light emitting element can be reflected with an excellent reflectance. Therefore, LEDs and LDs using such a light emitting element mounting substrate can achieve high luminance.
　以上のように、本発明によれば、優れた光の反射特性を有するアルミナセラミック、及び、これを用いた発光素子搭載用基板が提供される。 As described above, according to the present invention, an alumina ceramic having excellent light reflection characteristics, and a light-emitting element mounting substrate using the same are provided.
本発明の実施形態に係る発光素子搭載用基板を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the light emitting element mounting substrate which concerns on embodiment of this invention. アルミナセラミック、及び、発光素子搭載用基板の製造方法の手順を示すフローチャートである。It is a flowchart which shows the procedure of the manufacturing method of an alumina ceramic and a light emitting element mounting substrate. 図３は、各波長における実施例１及び比較例１の反射率を示す図である。FIG. 3 is a diagram showing the reflectance of Example 1 and Comparative Example 1 at each wavelength.
　以下、本発明に係るアルミナセラミック、及び、これを用いた発光素子搭載用基板の好適な実施形態について図面を参照しながら詳細に説明する。 Hereinafter, preferred embodiments of an alumina ceramic according to the present invention and a light-emitting element mounting substrate using the same will be described in detail with reference to the drawings.
　図１は、本発明の実施形態に係る発光素子搭載用基板を示す断面図である。 FIG. 1 is a cross-sectional view showing a light emitting element mounting substrate according to an embodiment of the present invention.
　図１に示すように、発光素子搭載用基板１は、基台１１と、基台１１上に形成された枠体１２とを備える。基台１１は、板状に形成されている。また、基台１１上の枠体１２は、円筒状に形成されており、開口１３が形成されている。そして、枠体１２は、外周面が基台１１の一方の面に対して略垂直に形成されており、内周面が、基台１１の一方の面に対して斜めにされて、この内周面が基台１１側とは反対側、すなわち開口１３側を向くように形成されている。また、基台１１及び枠体１２は、アルミナセラミックにより構成されており、一体成型されている。 As shown in FIG. 1, the light-emitting element mounting substrate 1 includes a base 11 and a frame body 12 formed on the base 11. The base 11 is formed in a plate shape. The frame body 12 on the base 11 is formed in a cylindrical shape, and an opening 13 is formed. The outer peripheral surface of the frame 12 is formed substantially perpendicular to one surface of the base 11, and the inner peripheral surface is inclined with respect to the one surface of the base 11. The peripheral surface is formed so as to face the side opposite to the base 11 side, that is, the opening 13 side. The base 11 and the frame 12 are made of alumina ceramic and are integrally molded.
　なお、この発光素子搭載用基板１が用いられる発光装置においては、発光素子が、発光素子搭載用基板１の開口１３内の基台１１上に配置され、この発光素子が、基台１１上に設けられている図示しない配線とボンディングワイヤーにより接続される。 In the light emitting device using the light emitting element mounting substrate 1, the light emitting elements are arranged on the base 11 in the opening 13 of the light emitting element mounting substrate 1, and the light emitting elements are placed on the base 11. It is connected to a wiring (not shown) provided by a bonding wire.
　また、この発光素子搭載用基板１を構成するアルミナセラミックにおいては、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子と、Ｂａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子とが分散している。従って、このアルミナセラミックにおいては、全体的に、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子と、Ｂａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子とが隣接して、それぞれの粒子による界面が形成されている。 Further, in this alumina ceramic constituting the substrate for mounting a light-emitting element 1, Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 and alumina ceramic particles containing O 8 phase, alumina ceramic particles which do not contain a phase containing Ba And are dispersed. Therefore, in this alumina ceramic, as a whole, alumina ceramic particles containing the Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase and alumina ceramic particles not containing the phase containing Ba are adjacent to each other. The interface by each particle is formed.
　これらのアルミナセラミック粒子の平均粒径は、１．５μｍ～３．５μｍであることが安定した光の反射特性を得る観点から好ましく、１．５μｍ～２．０μｍであることがより好ましい。また、このＢａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子は、粒子の３０％以上が、平均粒径の±１．５μｍ以内の範囲とされる粒度分布であることが、高い強度を得る観点から好ましく、粒子の５０％以上が、平均粒径の±１．０μｍ以内の範囲とされる粒度分布であることが、さらに好ましい。 The average particle size of these alumina ceramic particles is preferably 1.5 μm to 3.5 μm from the viewpoint of obtaining stable light reflection characteristics, and more preferably 1.5 μm to 2.0 μm. The alumina ceramic particles containing the Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase have a particle size distribution in which 30% or more of the particles are within a range of ± 1.5 μm of the average particle size. It is preferable from the viewpoint of obtaining high strength, and it is more preferable that 50% or more of the particles have a particle size distribution that is within a range of ± 1.0 μm of the average particle size.
　なお、上述のアルミナセラミック粒子の測定は、旭化学エンジニアリング株式会社製の粒子解析ソフトＡ像くん（登録商標）により、次の手順に従って行った。まず、本発明のアルミナセラミックの切断面を、適当な装置を用いて鏡面研磨する。そして、研磨された切断面上にカーボンを蒸着し、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて結晶構造を撮影する。このときの撮影倍率は、２,０００倍、画素数は、縦方向が９６０画素であり、横方向が１２８０画素である。その画像を上記の粒子解析ソフトにて解析して、結晶径を求めた。そして、この結晶径を複数測定して、平均を取ることにより平均粒径とした。 In addition, the measurement of the above-mentioned alumina ceramic particles was performed according to the following procedure using particle analysis software A Image-kun (registered trademark) manufactured by Asahi Chemical Engineering Co., Ltd. First, the cut surface of the alumina ceramic of the present invention is mirror-polished using an appropriate apparatus. Then, carbon is vapor-deposited on the polished cut surface, and the crystal structure is photographed with a scanning electron microscope (SEM). The photographing magnification at this time is 2,000 times, and the number of pixels is 960 pixels in the vertical direction and 1280 pixels in the horizontal direction. The image was analyzed with the above particle analysis software to determine the crystal diameter. A plurality of the crystal diameters were measured and averaged to obtain an average particle diameter.
　また、このアルミナセラミックは、セラミック全体におけるＢａとＳｉとのモル比が、
Ｂａ／Ｓｉ＝８／１～８／３２
であることが、波長３００～４００ｎｍの光に対して、より優れた反射特性を有することができる観点から好ましい。さらに、セラミック全体におけるＢａとＳｉとのモル比が、
Ｂａ／Ｓｉ＝８／３～８／３２
であることが、波長３００～４００ｎｍの光に対して、さらに優れた反射特性を有することができる観点からより好ましい。 Moreover, this alumina ceramic has a molar ratio of Ba and Si in the whole ceramic.
Ba / Si = 8/1 to 8/32
It is preferable from the viewpoint that it can have more excellent reflection characteristics with respect to light having a wavelength of 300 to 400 nm. Furthermore, the molar ratio of Ba and Si in the entire ceramic is
Ba / Si = 8/3 to 8/32
It is more preferable from the viewpoint that it can have more excellent reflection characteristics with respect to light having a wavelength of 300 to 400 nm.
　さらに、このセラミックは、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子におけるＢａとＳｉとのモル比が、
Ｂａ／Ｓｉ＝１０／１５～１０／２７
であることが、より優れた反射特性を有することができる観点から好ましく、さらに
Ｂａ／Ｓｉ＝１０／１８～１０／２４
であることが、さらに優れた反射特性を有することができる観点から好ましい。 Furthermore, this ceramic has a molar ratio of Ba and Si in alumina ceramic particles containing the Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase.
Ba / Si = 10/15 to 10/27
Is preferable from the viewpoint of having more excellent reflection characteristics, and Ba / Si = 10/18 to 10/24.
It is preferable from the viewpoint that it is possible to have more excellent reflection characteristics.
　このようにセラミック全体に分散された、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子と、Ｂａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子との波長５８９ｎｍの光における屈折率差が、０．１～０．３であることが、それぞれの粒子間の界面において、適切な屈折率差となり、波長３００ｎｍ～４００ｎｍの光に対する優れた反射特性を有する観点から好ましい。 In the light of wavelength 589 nm, alumina ceramic particles containing the Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase and alumina ceramic particles not containing the phase containing Ba dispersed throughout the ceramic in this way. A refractive index difference of 0.1 to 0.3 is preferable from the viewpoint of providing an appropriate refractive index difference at the interface between the respective particles and having excellent reflection characteristics with respect to light having a wavelength of 300 nm to 400 nm.
　以上のように、本実施形態におけるアルミナセラミックによれば、優れた光の反射特性を得ることができる。このようなアルミナセラミックにおいては、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子と、Ｂａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子とが分散しており、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子は、Ｂａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子よりも屈折率が高いことが知られている。従って屈折率の高いＢａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子と、屈折率の低いＢａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子とが分散していることにより、全体的に、屈折率の高い粒子と、この粒子よりも屈折率の低い粒子とが隣接する界面ができる。このように隣接する粒子同士の屈折率差が大きい界面においては、光の反射が大きいため、優れた光の反射特性を有することができる。 As described above, according to the alumina ceramic of the present embodiment, excellent light reflection characteristics can be obtained. In such an alumina ceramic, alumina ceramic particles containing the Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase and alumina ceramic particles not containing the phase containing Ba are dispersed, and Ba 0 It is known that alumina ceramic particles containing .808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase have a higher refractive index than alumina ceramic particles not containing a phase containing Ba. Therefore, the alumina ceramic particles containing the Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase having a high refractive index and the alumina ceramic particles not containing a phase containing Ba having a low refractive index are dispersed. Overall, an interface is formed in which particles having a high refractive index and particles having a lower refractive index than these particles are adjacent to each other. In this way, at the interface where the difference in refractive index between adjacent particles is large, the reflection of light is large, so that it can have excellent light reflection characteristics.
　次に、このようなアルミナセラミック、及び、発光素子搭載用基板１の製造方法について説明する。 Next, a method for manufacturing such an alumina ceramic and the light emitting element mounting substrate 1 will be described.
　図２は、アルミナセラミック、及び、発光素子搭載用基板１の製造方法の手順を示すフローチャートである。図２に示すように、発光素子搭載用基板１の製造方法は、バリウム化合物、アルミナ、シリカを含む原料粉末を準備して、これらの原料粉末を混合後に成形する準備工程Ｐ１、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するフリットを焼成する第１焼成工程Ｐ２と、このフリットを粉砕して、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子を含むフリット粉末とする粉砕工程Ｐ３と、少なくとも、フリット粉末と、アルミナを含有するアルミナ粉末と、シリカを含有するシリカ粉末とを混合し、混合材料とする混合工程Ｐ４と、混合材料を成形する成形工程Ｐ５と、成形された混合材料を焼結する第２焼成工程Ｐ６とを、主な工程として備える。 FIG. 2 is a flowchart showing a procedure of a manufacturing method of the alumina ceramic and the light emitting element mounting substrate 1. As shown in FIG. 2, the manufacturing method of the light emitting element mounting substrate 1 is a preparation step P1, Ba 0.808 in which raw material powders containing a barium compound, alumina, and silica are prepared, and these raw material powders are mixed and then molded. A first firing step P2 for firing a frit containing an Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase, and this frit is pulverized to contain a Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase. A pulverization step P3 for producing a frit powder containing alumina ceramic particles, a mixing step P4 for mixing at least a frit powder, an alumina powder containing alumina, and a silica powder containing silica to obtain a mixed material, and a mixed material And a second firing step P6 for sintering the molded mixed material as main steps.
　（準備工程Ｐ１）
　まず、バリウム化合物、アルミナ、シリカを準備して、準備したバリウム化合物、アルミナ、シリカを粉末化して混合する。 (Preparation process P1)
First, a barium compound, alumina, and silica are prepared, and the prepared barium compound, alumina, and silica are powdered and mixed.
　なお、混合時にバリウム化合物、アルミナ、シリカをボールミル等に投入して、それぞれのバリウム化合物、アルミナ、シリカを粉砕して粉末化しつつ混合しても良い。このとき、分散剤や可塑剤や染料をそれぞれの材料と共にボールミル等に投入しても良い。こうして、バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末の混合材料を得る。 In addition, the barium compound, alumina, and silica may be charged into a ball mill or the like at the time of mixing, and the respective barium compound, alumina, and silica may be mixed while being pulverized and powdered. At this time, a dispersing agent, a plasticizer, or a dye may be added to a ball mill or the like together with each material. In this way, a mixed material of barium compound powder, alumina powder, and silica powder is obtained.
　バリウム化合物の材料としては、特に限定されないが、水素化バリウム、フッ化バリウム、水酸化バリウム、酸化バリウム、塩化バリウム、炭酸バリウム、硫酸バリウム、硝酸バリウム等を挙げることができ、中でも酸化バリウム、炭酸バリウムが好ましく、特に炭酸バリウムが、原料純度が高く価格が安いという観点から好ましい。また、バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された状態におけるバリウム化合物粉末の平均粒径は、１．０～２．０μｍであることが、バリウム化合物粉末を充分に分散させることができる観点から好ましい。 Although it does not specifically limit as a material of a barium compound, Barium hydride, barium fluoride, barium hydroxide, barium oxide, barium chloride, barium carbonate, barium sulfate, barium nitrate, etc. can be mentioned, especially barium oxide, carbonic acid Barium is preferable, and barium carbonate is particularly preferable from the viewpoint of high raw material purity and low price. The average particle diameter of the barium compound powder in a state where the barium compound powder, alumina powder, and silica powder are mixed is 1.0 to 2.0 μm, from the viewpoint that the barium compound powder can be sufficiently dispersed. To preferred.
　バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された状態におけるアルミナ粉末の平均粒径は、５μｍ以下であることが、第１焼結工程Ｐ２により、より均一に焼結したフリットを得ることができる観点から好ましい。また、製造後のアルミナセラミックの光反射性能や、可撓性、製造時の焼結性等を考慮すると、バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された状態におけるアルミナ粉末の平均粒径は、０．１μｍ～３μｍであることが特に好ましい。 The average particle size of the alumina powder in a state where the barium compound powder, the alumina powder, and the silica powder are mixed is 5 μm or less, so that a frit that is more uniformly sintered can be obtained by the first sintering step P2. It is preferable from the viewpoint. In addition, considering the light reflection performance of the alumina ceramic after production, flexibility, sinterability at the time of production, etc., the average particle size of the alumina powder in the state where the barium compound powder, alumina powder, and silica powder are mixed is Particularly preferred is 0.1 to 3 μm.
　また、アルミナ粉末においては、上述の光反射性能や、可撓性、焼結性を調整するために、異なる平均粒径を有するアルミナ粉末を混合して用いることができる。例えば、平均粒径の異なる２種類のアルミナ粉末の粒径の組み合わせとしては、特に限定されないが、３μｍと０．２μｍ、３μｍと０．３μｍ、３μｍと０．４μｍ、３μｍと０．５μｍ、３μｍと０．６μｍ、２μｍと０．２μｍ、２μｍと０．３μｍ、２μｍと０．４μｍ、２μｍと０．５μｍ、２μｍと０．６μｍ等を挙ることができる。また、互いに平均粒径が異なる２種類のアルミナ粉末の組み合わせに限らず、互いに平均粒径が異なる３種類以上のアルミナ粉末を組み合わせても良い。平均粒径の異なる２種のアルミナを使用する場合、（大粒径のアルミナ粉末）／（小粒径のアルミナ粉末）の重量部数による配合比は、１００／１～６０／４０であることが好ましい。特に、異なる平均粒径のアルミナ粉末を混合したことにより、優れた光反射性能や、可撓性、焼結性を得るためには、（大粒径のアルミナ粉末）／（小粒径のアルミナ粉末）の重量部数による配合比が、８５／１５～６５／３５であることが好ましく、８０／２０～７０／３０がより好ましい。 Further, in the alumina powder, alumina powders having different average particle diameters can be mixed and used in order to adjust the above-described light reflection performance, flexibility, and sinterability. For example, the combination of particle sizes of two types of alumina powders having different average particle sizes is not particularly limited, but 3 μm and 0.2 μm, 3 μm and 0.3 μm, 3 μm and 0.4 μm, 3 μm and 0.5 μm, and 3 μm. And 0.6 μm, 2 μm and 0.2 μm, 2 μm and 0.3 μm, 2 μm and 0.4 μm, 2 μm and 0.5 μm, 2 μm and 0.6 μm, and the like. Further, the combination is not limited to two kinds of alumina powders having different average particle diameters, and three or more kinds of alumina powders having different average particle diameters may be combined. When two types of alumina having different average particle diameters are used, the blending ratio by weight parts of (large particle diameter alumina powder) / (small particle diameter alumina powder) is 100/1 to 60/40. preferable. In particular, in order to obtain excellent light reflection performance, flexibility, and sinterability by mixing alumina powders having different average particle diameters, (alumina powder having a large particle diameter) / (alumina having a small particle diameter) The blending ratio by weight part of the powder is preferably 85/15 to 65/35, more preferably 80/20 to 70/30.
　また、バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された状態におけるシリカ粉末の平均粒径は、１μｍ以下であることが、製造後のアルミナセラミックの吸湿性を低くする観点から好ましく、０．１～０．７μｍであることがより好ましく、０．３～０．６μｍであることがさらに好ましい。 In addition, the average particle diameter of the silica powder in a state where the barium compound powder, the alumina powder, and the silica powder are mixed is preferably 1 μm or less from the viewpoint of reducing the hygroscopicity of the alumina ceramic after the production, It is more preferably from 0.7 to 0.7 μm, still more preferably from 0.3 to 0.6 μm.
　また、バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された状態におけるアルミナ、シリカ、バリウム化合物の重量部数による配合比は、バリウム化合物の重量部数をＢａＯで換算する場合に、
（ＢａＯ＋ＳｉＯ２）／（Ａｌ２Ｏ３）＝４／９６～２４／７６
であることが好ましい。このように混合することで、高い反射特性を有しつつ高い基板強度を有することができるアルミナセラミックとすることができる。 Moreover, the compounding ratio by the weight part of the alumina, silica, and barium compound in the state where the barium compound powder, the alumina powder, and the silica powder are mixed is, when the weight part of the barium compound is converted by BaO,
(BaO + SiO 2 ) / (Al 2 O 3 ) = 4/96 to 24/76
It is preferable that By mixing in this way, it can be set as the alumina ceramic which can have high board | substrate intensity | strength, having a high reflective characteristic.
　また、バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された状態におけるＢａとＳｉの配合モル比は、
Ｂａ／Ｓｉ＝１０／１５～１０／２７
であることが、より優れた反射特性を有することができる観点から好ましく、さらに
Ｂａ／Ｓｉ＝１０／１８～１０／２４
であることが、さらに優れた反射特性を有することができる観点から好ましい。 Further, the mixing molar ratio of Ba and Si in the state where the barium compound powder, the alumina powder, and the silica powder are mixed,
Ba / Si = 10/15 to 10/27
Is preferable from the viewpoint of having more excellent reflection characteristics, and Ba / Si = 10/18 to 10/24.
It is preferable from the viewpoint that it is possible to have more excellent reflection characteristics.
　次に、バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された混合材料を成形する。成形においては、この混合材料を粉体成形法やグリーンシート法により成形すれば良い。 Next, a mixed material in which barium compound powder, alumina powder, and silica powder are mixed is formed. In molding, the mixed material may be molded by a powder molding method or a green sheet method.
　粉体形成法により成形する場合は、バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末の混合材料を金型等の成形体により厚密して成形する。具体的には、バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末の混合材料と、バインダーと、滑剤と、溶媒とを混合してスラリー状にする。そして、スラリー状にされた混合材料をスプレードライヤー等を用いて造粒する。このとき、造粒粒子の直径は、２５μｍ～２００μｍであることが好ましく、３０μｍ～１５０μｍであることがより好ましい。なお、造粒後においては、造粒粒子を篩い等を使用して分級することが好ましい。これは、粒子の成形体への充填性を良くし、かつ、成形体のクリアランス等に入り込んでバリ等が発生することを抑制するためである。 When molding by the powder forming method, a mixed material of barium compound powder, alumina powder, and silica powder is molded densely by a molded body such as a mold. Specifically, a mixed material of a barium compound powder, alumina powder, and silica powder, a binder, a lubricant, and a solvent are mixed to form a slurry. Then, the slurry-like mixed material is granulated using a spray dryer or the like. At this time, the diameter of the granulated particles is preferably 25 μm to 200 μm, and more preferably 30 μm to 150 μm. In addition, after granulation, it is preferable to classify the granulated particles using a sieve or the like. This is to improve the filling property of the particles into the molded body and to suppress the occurrence of burrs and the like by entering the clearance of the molded body.
　このときに用いるバインダーとしては、特に制限されないが、例えばアクリル系、ＰＶＡ（ポリビニルアルコール）系等を挙げることができる。また、スラリーの固形分中に対するバインダー樹脂の含有量は、０．５質量％～５．０質量％であることが好ましく、１．５質量％～３．５質量％であることがさらに好ましい。 The binder used at this time is not particularly limited, and examples thereof include acrylic and PVA (polyvinyl alcohol). The content of the binder resin with respect to the solid content of the slurry is preferably 0.5% by mass to 5.0% by mass, and more preferably 1.5% by mass to 3.5% by mass.
　また、滑剤としては、特に制限されないが、例えばステアリン酸エマルジョンを挙げることができ、固形分中の含有量は、０．０５質量％～０．５質量％であることが好ましく、０．１質量％～０．３質量％であることがさらに好ましい。 The lubricant is not particularly limited, and examples thereof include a stearic acid emulsion. The content in the solid content is preferably 0.05% by mass to 0.5% by mass, and 0.1% by mass. More preferably, the content is from 0.3% to 0.3% by mass.
　また、溶媒としては、特に限定されないが、上述の様なバインダー及び滑剤を使用する場合には、水を挙げることができる。溶媒の量は、特に制限されないが、例えば、バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末の総量に対して、２０質量％～８０質量％であることが好ましく、４０質量％～６０質量％であることがより好ましい。 Further, the solvent is not particularly limited, but water can be used when the binder and the lubricant as described above are used. The amount of the solvent is not particularly limited, but is preferably 20% by mass to 80% by mass, for example, 40% by mass to 60% by mass with respect to the total amount of barium compound powder, alumina powder, and silica powder. Is more preferable.
　また、造粒粒子を金型等の成形体により厚密して成形するとき、造粒粒子を金型の中に充填し、常温にて圧力をかけて成型すれば良い。このとき、造粒粒子に加える圧力は、０．５ｔ／ｃｍ２～２．０ｔ／ｃｍ２であることが好ましく、０．７ｔ／ｃｍ２～１．５ｔ／ｃｍ２であることが更に好ましい。 Further, when the granulated particles are densely molded by a molded body such as a mold, the granulated particles are filled in the mold and molded by applying pressure at room temperature. In this case, pressure applied to the granulated particles is preferably from 0.5t / cm 2 ~ 2.0t / cm 2, and further preferably from 0.7t / cm 2 ~ 1.5t / cm 2.
　こうして、成形されたバリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された材料を得る。 Thus, a material in which the molded barium compound powder, alumina powder, and silica powder are mixed is obtained.
　グリーンシート法により成形する場合は、バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末の混合材料に溶剤、バインダー樹脂、分散剤、可塑剤等を加え混練することによりスラリーを得る。 In the case of molding by the green sheet method, a slurry is obtained by adding and kneading a solvent, a binder resin, a dispersant, a plasticizer and the like to a mixed material of barium compound powder, alumina powder, and silica powder.
　バインダー樹脂としては、例えばアクリル系、ＰＶＢ（ポリビニルブチラール）系等のバインダー樹脂を挙げることができる。また、スラリーの固形分に対するバインダー樹脂の含有量は、４．０質量％～２０質量％であることが好ましく、６．０質量％～８．０質量％であることが更に好ましい。 Examples of the binder resin include acrylic and PVB (polyvinyl butyral) binder resins. The content of the binder resin with respect to the solid content of the slurry is preferably 4.0% by mass to 20% by mass, and more preferably 6.0% by mass to 8.0% by mass.
　また、分散剤としては、界面活性剤を使用することができ、固形分に対しての含有率は、０．１質量％～１．０質量％が好ましく、０．３質量％～０．５質量％であることが更に好ましい。 Further, as the dispersant, a surfactant can be used, and the content relative to the solid content is preferably 0.1% by mass to 1.0% by mass, and 0.3% by mass to 0.5% by mass. More preferably, it is mass%.
　また、可塑剤としては、例えば、ＤＯＰ（Ｄｉｏｃｔｙｌ　Ｐｈｔｈａｌａｔｅ）、ＤＢＰ（Ｄｉｂｕｔｙｌ　Ｐｈｔｈａｌａｔｅ）等が使用することができ、固形分中の含有量は、３．０質量％～１５質量％であることが好ましく、４．０質量～６．０質量％であることがより好ましい。 As the plasticizer, for example, DOP (Dioctyl Phthalate), DBP (Dibutyl Phthalate) and the like can be used, and the content in the solid content is preferably 3.0% by mass to 15% by mass. More preferably, the content is 4.0 to 6.0% by mass.
　溶剤としては、例えばアルコールやトルエン等を使用することができ、固形分の総合が７０質量％～８０質量％となることが好ましい。また、スラリーの粘度は、３，０００ｃｐｓ～３０，０００ｃｐｓとすることが好ましく、１０，０００ｃｐｓ～２０，０００ｃｐｓとすることがさらに好ましい。 As the solvent, for example, alcohol or toluene can be used, and the total solid content is preferably 70% by mass to 80% by mass. The viscosity of the slurry is preferably 3,000 cps to 30,000 cps, and more preferably 10,000 cps to 20,000 cps.
　次いで、得られたスラリーを離型剤が塗布されたフィルムに流し込み、乾燥によって溶剤を蒸発させる。このとき、乾燥温度を８０℃～１３０℃とすることが好ましく、１００℃～１２０℃とすることがより好ましい。また、乾燥速度は、０．２ｍ／ｍｉｎ～２．０ｍ／ｍｉｎとすることが好ましい。 Next, the obtained slurry is poured into a film coated with a release agent, and the solvent is evaporated by drying. At this time, the drying temperature is preferably 80 ° C. to 130 ° C., more preferably 100 ° C. to 120 ° C. The drying speed is preferably 0.2 m / min to 2.0 m / min.
　この後、フィルムを剥離することでグリーンシートを生成する。このグリーンシートを、所望の形状にプレス成型機にて打ち抜いて、成形されたバリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された材料を得る。 After this, the green sheet is generated by peeling the film. This green sheet is punched into a desired shape with a press molding machine to obtain a material in which the molded barium compound powder, alumina powder, and silica powder are mixed.
　（第１焼成工程Ｐ２）
　次に、成形されたバリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された材料を焼成する。このときの焼成温度は、１４００℃～１６００℃であることが、十分にＢａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するフリットを得る観点から好ましく、１５００℃～１６００℃であることがより好ましい。こうして、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するフリットが焼成される。 (First firing step P2)
Next, the mixed material of the barium compound powder, alumina powder, and silica powder is fired. The firing temperature at this time is preferably 1400 ° C. to 1600 ° C. from the viewpoint of obtaining a frit sufficiently containing the Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase. More preferably. Thus, the frit containing the Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase is fired.
　（粉砕工程Ｐ３）
　次に、得られたフリットを粉砕する。粉砕においては、得られたフリットを、適当な方法により、例えば、２ｍｍ四方程度に粉砕した後、溶媒と共にボールミルに投入して、さらに粉砕する方法が挙げられる。この場合、ボールミルによりフリットを粉砕してフリット粉末とした後、溶媒と共にフリット粉末を取り出して、乾燥させることにより溶媒を除去する。こうして、フリット粉末を得る。 (Crushing process P3)
Next, the obtained frit is pulverized. In the pulverization, the obtained frit can be pulverized by an appropriate method, for example, about 2 mm square, and then charged into a ball mill together with a solvent, and further pulverized. In this case, the frit is pulverized by a ball mill to form a frit powder, and then the frit powder is taken out together with the solvent and dried to remove the solvent. In this way, a frit powder is obtained.
　（混合工程Ｐ４）
　次に、アルミナ粉末と、シリカ粉末とを準備して、先に得られたフリット粉末と、アルミナ粉末と、シリカ粉末とを少なくとも混合して、混合材料とする。混合工程Ｐ４においては、粉砕工程Ｐ３において、所望の粒径にされたそれぞれの粉末を準備して、それぞれの粉末を混合すれば良い。このとき、分散剤や可塑剤や染料等をそれぞれの粉末と共に混合しても良い。 (Mixing process P4)
Next, alumina powder and silica powder are prepared, and at least the frit powder obtained previously, alumina powder, and silica powder are mixed to obtain a mixed material. In the mixing step P4, the respective powders having a desired particle diameter in the pulverizing step P3 may be prepared and mixed. At this time, you may mix a dispersing agent, a plasticizer, dye, etc. with each powder.
　なお、粉砕工程Ｐ３の少なくとも１部と、混合工程Ｐ４の少なくとも１部とを同時に行っても良い。すなわち、それぞれの適当な大きさまで粉砕されたフリットと、アルミナと、シリカとを、例えばボールミルに投入して、それぞれの材料を粉砕しつつ混合しても良い。このとき、分散剤や可塑剤や染料をそれぞれの材料と共に混合する場合においては、分散剤や可塑剤や染料をそれぞれの材料と共にボールミルに投入すれば良い。 In addition, you may perform at least 1 part of the grinding | pulverization process P3 and at least 1 part of the mixing process P4 simultaneously. That is, the frit pulverized to each appropriate size, alumina, and silica may be charged into, for example, a ball mill and mixed while pulverizing each material. At this time, when the dispersant, the plasticizer, and the dye are mixed together with the respective materials, the dispersant, the plasticizer, and the dye may be added to the ball mill together with the respective materials.
　フリット粉末とアルミナ粉末とシリカ粉末とが混合された状態におけるフリット粉末の平均粒径は、２．０μｍ～３．０μｍであることが、より高い反射特性を有するアルミナセラミックを得る観点から好ましい。従って、上述のようにフリットと、アルミナと、シリカとを、粉砕しつつ混合する場合においては、準備するフリットの粒径を、上記の粒径よりも大きな粒径とする。一方、所望の粒径にされたそれぞれの粉末を準備して、これ以上粉砕せずに混合する場合においては、粉砕工程Ｐ３において、フリット粉末の粒径が、上記の粒径となるように粉砕する。 The average particle size of the frit powder in the state where the frit powder, the alumina powder and the silica powder are mixed is preferably 2.0 μm to 3.0 μm from the viewpoint of obtaining an alumina ceramic having higher reflection characteristics. Therefore, when the frit, alumina, and silica are mixed while being pulverized as described above, the particle size of the prepared frit is set to be larger than the above particle size. On the other hand, when each powder having a desired particle size is prepared and mixed without further pulverization, in the pulverization step P3, the frit powder is pulverized so as to have the above particle size. To do.
　また、アルミナは、上述の準備工程Ｐ１において用いたアルミナと同様のアルミナを用いればよい。そして、それぞれの粉末が混合された状態におけるアルミナ粉末の粒径は、準備工程Ｐ１において、バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された状態におけるアルミナ粉末と同様とすればよい。 Further, the alumina may be the same alumina as the alumina used in the preparation step P1 described above. And the particle diameter of the alumina powder in the state where each powder was mixed may be the same as that of the alumina powder in the state where barium compound powder, alumina powder and silica powder are mixed in the preparation step P1.
　また、シリカは、上述の準備工程Ｐ１において用いたシリカと同様のシリカを用いればよい。そして、それぞれの粉末が混合された状態におけるシリカ粉末の粒径は、準備工程Ｐ１において、バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された状態におけるシリカ粉末と同様とすればよい。 Further, the silica may be the same silica as the silica used in the preparation step P1 described above. And the particle diameter of the silica powder in the state in which each powder is mixed may be the same as that in the state in which the barium compound powder, alumina powder, and silica powder are mixed in the preparation step P1.
　また、フリット粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末の混合後におけるアルミナ、シリカ、バリウム化合物の重量部数による配合比は、バリウム化合物の重量部数をＢａＯで換算する場合に、
（ＢａＯ＋ＳｉＯ２）／（Ａｌ２Ｏ３）＝４／９６～２４／７６
であることが好ましい。このように混合することで、より高い反射特性を有しつつ高い基板強度を保つことができるアルミナセラミックとすることができる。 In addition, the blending ratio by weight parts of alumina, silica, and barium compound after mixing frit powder, alumina powder, and silica powder is as follows when the weight part of barium compound is converted to BaO:
(BaO + SiO 2 ) / (Al 2 O 3 ) = 4/96 to 24/76
It is preferable that By mixing in this way, it is possible to obtain an alumina ceramic that has higher reflection characteristics and can maintain high substrate strength.
　また、それぞれの粉末が混合された状態におけるＢａとＳｉの配合モル比は、
（Ｂａ／Ｓｉ）＝８／１～８／３２
であることが好ましい。このように混合することで、より高い反射特性を有しつつ基板の吸湿性を抑えることができるアルミナセラミックとすることができる。 Moreover, the compounding molar ratio of Ba and Si in the state where each powder is mixed is
(Ba / Si) = 8/1 to 8/32
It is preferable that By mixing in this way, it is possible to obtain an alumina ceramic that has higher reflection characteristics and can suppress the hygroscopicity of the substrate.
　さらに、波長３００～４００ｎｍの光の反射率に優れたアルミナセラミックを作製するためには、焼結後のアルミナセラミック中のＢａとＳｉのモル比が８／３～８／３２となるようにフリット粉末およびシリカ粉末を配合することがより好ましい。 Furthermore, in order to produce an alumina ceramic excellent in the reflectance of light having a wavelength of 300 to 400 nm, the frit is adjusted so that the molar ratio of Ba and Si in the sintered alumina ceramic is 8/3 to 8/32. It is more preferable to mix powder and silica powder.
　（成形工程Ｐ５）
　次に、フリット粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された材料を成形する。成形においては、図１に示す発光素子搭載用基板１の原型を含むように成形する。例えば、発光素子搭載用基板１の原型が複数連なった形状に成形する。 (Molding process P5)
Next, a material in which frit powder, alumina powder, and silica powder are mixed is formed. In the molding, the light emitting element mounting substrate 1 shown in FIG. For example, the light emitting element mounting substrate 1 is formed into a shape in which a plurality of prototypes are connected.
　この成形においては、フリット粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された材料を金型等の成形体に厚密して成形する粉体形成法により、粉末が混合された材料を成形すれば良い。この場合においては、フリット粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末と、バインダーと、滑剤と、溶媒とを混合してスラリー状にする。そして、スラリー状にされた材料をスプレードライヤー等を用いて造粒する。このとき、造粒された粒子の直径は、２５μｍ～２００μｍであることが好ましく、３０μｍ～１５０μｍであることがより好ましい。なお、造粒後においては、得られた造粒された粒子を準備工程Ｐ１において、造粒された粒子を分級したのと同様の理由、手段より、分級することが好ましい。 In this molding, the material mixed with powder may be formed by a powder forming method in which a material mixed with frit powder, alumina powder, and silica powder is densely formed into a molded body such as a mold. In this case, the frit powder, alumina powder, silica powder, binder, lubricant and solvent are mixed to form a slurry. Then, the slurry material is granulated using a spray dryer or the like. At this time, the diameter of the granulated particles is preferably 25 μm to 200 μm, and more preferably 30 μm to 150 μm. In addition, after granulation, it is preferable to classify the obtained granulated particles for the same reason and means as the classification of the granulated particles in the preparation step P1.
　また、このときに用いるバインダーとしては、特に制限されないが、準備工程Ｐ１と同様のバインダーを同様の量用いれば良く、滑剤としては、特に制限されないが、準備工程Ｐ１と同様の滑剤を同様の量用いれば良く、溶媒としては、特に限定されないが、準備工程Ｐ１と同様の溶媒を同様の量用いれば良い。 Further, the binder used at this time is not particularly limited, but the same amount of the same binder as in the preparation step P1 may be used. The lubricant is not particularly limited, but the same amount of the same lubricant as in the preparation step P1 is used. The solvent may be used, and the solvent is not particularly limited, but the same amount of the solvent as in the preparation step P1 may be used.
　また、造粒されたフリット粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された材料を金型等の成形体により厚密するときにおいては、準備工程Ｐ１において、バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された材料を厚密したのと同様に行えばよい。 Further, when the material mixed with the granulated frit powder, alumina powder, and silica powder is densely formed by a molded body such as a mold, the barium compound powder, alumina powder, and silica powder are mixed in the preparation step P1. What is necessary is just to carry out like the dense material.
　こうして、成形されたフリット粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末の混合材料を得る。 Thus, a mixed material of the molded frit powder, alumina powder, and silica powder is obtained.
　（第２焼成工程Ｐ６）
　次に、成形されたフリット粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末の混合材料を焼成する。この時の焼成温度は、第１焼成温度よりも低く、１４５０℃～１６００℃であることが好ましく、さらに１５２０℃～１５９０℃であることがより好ましい。 (Second firing step P6)
Next, the mixed material of the formed frit powder, alumina powder, and silica powder is fired. The firing temperature at this time is lower than the first firing temperature, preferably 1450 ° C. to 1600 ° C., and more preferably 1520 ° C. to 1590 ° C.
　こうして、図１に示す発光素子搭載用基板１を含むアルミナセラミックを得る。 In this way, an alumina ceramic including the light emitting element mounting substrate 1 shown in FIG. 1 is obtained.
　次に得られたアルミナセラミックの不要部分を削ったり、複数の発光素子搭載用基板１に分割する。こうして図１に示す発光素子搭載用基板１を得る。 Next, an unnecessary portion of the obtained alumina ceramic is shaved or divided into a plurality of light emitting element mounting substrates 1. In this way, the light emitting element mounting substrate 1 shown in FIG. 1 is obtained.
　以上説明したように、本実施形態のアルミナセラミックの製造方法によれば、一旦、第１焼成工程Ｐ２において、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するフリットを焼成する。このとき、バリウム化合物に起因するガスが発生し、フリット内にボイド等が生じる場合があるが、このフリットは、第１焼成工程Ｐ２後の粉砕工程Ｐ３において粉砕されるため、ボイド等が発生しても問題とならない。そして、混合工程Ｐ４において、フリットを粉砕したフリット粉末に、アルミナ粉末、シリカ粉末を混合し、成形工程Ｐ５において成形して、第２焼成工程Ｐ６において、成形した混合材料を焼成して、アルミナセラミック得る。この第２焼成工程Ｐ６においては、第１焼成工程Ｐ２において、既にバリウム化合物に起因するガスが発生しているため、新たなガスの発生を抑制することができる。従って、第２焼成工程Ｐ６において、ボイドや不要のポーラスな部分が生じることを抑制して、所望の空隙率を有するアルミナセラミックを得ることができる。よって、ソリや抗折強度の低下が抑制されたアルミナセラミックを得ることができる。 As described above, according to the method for producing an alumina ceramic of the present embodiment, the frit containing the Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase is once fired in the first firing step P2. . At this time, gas due to the barium compound is generated, and voids or the like may be generated in the frit. However, since the frit is pulverized in the pulverization step P3 after the first firing step P2, voids and the like are generated. It doesn't matter. Then, in the mixing step P4, alumina powder and silica powder are mixed with the frit powder obtained by pulverizing the frit, molded in the molding step P5, and in the second firing step P6, the molded mixed material is fired to obtain an alumina ceramic. obtain. In the second firing step P6, since the gas due to the barium compound has already been generated in the first firing step P2, the generation of new gas can be suppressed. Therefore, in the second firing step P6, it is possible to suppress the generation of voids and unnecessary porous portions, and to obtain an alumina ceramic having a desired porosity. Therefore, it is possible to obtain an alumina ceramic in which warpage and bending strength are suppressed.
　さらに第２焼成工程Ｐ６においては、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するフリット粉末が混合された混合材料を焼成するため、従来のようにバリウム化合物粉末と、アルミナ粉末と、シリカ粉末とが混合された混合粉末を焼成してＢａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミックを得る場合よりも、焼成温度を低くすることができる。これに対して、第１焼成工程Ｐ２は、上記の従来のアルミナセラミックの焼成温度と同様とされ、一般に高価である高温炉を必要する。しかし、第１焼成工程Ｐ２において、従来のアルミナセラミックを製造する場合と同じ規模の高温炉を使用して、従来のアルミナセラミックと同量のフリットを焼成することにより、最終的に従来のアルミナセラミックよりも量の多いアルミナセラミックを製造することができる。別言すれば、従来と同量のアルミナセラミックを製造する場合において、規模の小さい高温炉とすることができ、安価にＢａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミックを製造することができる。 Further, in the second firing step P6, since the mixed material mixed with the frit powder containing Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase is fired, the barium compound powder and the alumina are conventionally used. The firing temperature can be lowered as compared with the case of obtaining an alumina ceramic containing a Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase by firing a mixed powder in which powder and silica powder are mixed. . On the other hand, the 1st baking process P2 is made the same with the baking temperature of said conventional alumina ceramic, and generally requires the expensive high temperature furnace. However, in the first firing step P2, a high-temperature furnace having the same scale as that for producing the conventional alumina ceramic is used to fire the same amount of frit as that of the conventional alumina ceramic. Higher amounts of alumina ceramic can be produced. In other words, when producing the same amount of alumina ceramic as in the prior art, it can be a high-temperature furnace with a small scale, and alumina containing Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase at low cost. Ceramic can be produced.
　また、このアルミナセラミックの製造方法により、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子と、Ｂａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子とが分散しているアルミナセラミックを得ることができ、このようなアルミナセラミックによれば、上述のように、優れた光の反射特性を得ることができる。 Further, by this alumina ceramic manufacturing method, alumina ceramic particles containing Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase and alumina ceramic particles not containing a phase containing Ba are dispersed. A ceramic can be obtained, and according to such an alumina ceramic, excellent light reflection characteristics can be obtained as described above.
　以上、本発明について、実施形態を例に説明したが、本発明はこれらに限定されるものではない。 As mentioned above, although this invention was demonstrated to the example for embodiment, this invention is not limited to these.
　例えば、上記実施形態においては、成形工程Ｐ５において、図１に示す発光素子搭載用基板１の原型を含むように、フリット粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された材料を成形するものとしたが、アルミナセラミックを発光素子搭載用基板１として用いない場合には、他の形状に成型しても良い。例えば、成形工程Ｐ５において、フリット粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された材料をシート状に成形することを挙げることができる。このように材料とシート状に成形する場合においては、準備工程Ｐ１において、バリウム化合物粉末、アルミナ粉末、シリカ粉末が混合された材料をシート状に成形したのと同様にして成形すれば良い。 For example, in the above embodiment, in the molding step P5, a material in which frit powder, alumina powder, and silica powder are mixed is molded so as to include the prototype of the light emitting element mounting substrate 1 shown in FIG. When alumina ceramic is not used as the light emitting element mounting substrate 1, it may be molded into another shape. For example, in the forming step P5, a material in which frit powder, alumina powder, and silica powder are mixed can be formed into a sheet shape. In the case of forming the material and the sheet in this way, the material mixed with the barium compound powder, the alumina powder, and the silica powder in the preparation step P1 may be formed in the same manner as the sheet is formed.
　以下、実施例及び比較例を挙げて本発明の内容をより具体的に説明するが、本発明はこれに限定されるものでは無い。 Hereinafter, the contents of the present invention will be described more specifically with reference to Examples and Comparative Examples, but the present invention is not limited to these.
　＜実施例１＞
　まず、フリットの原料として、高純度の炭酸バリウム（製品名：ＬＳＲ、日本化学工業株式会社製）を３１．０重量部（５２．７ｋｇ）、及び、低ソーダアルミナ（製品名：ＨＱ－Ｃ、住友化学株式会社製）を４８．０重量部（８１．６ｋｇ）、及び、合成球状シリカ（製品名：アドマファインＳＯ－Ｃ２、株式会社アドマテックス製）を２１．０重量部（３５．７ｋｇ）準備した。次に、炭酸バリウム、低ソーダアルミナ、合成球状シリカを容量が２００リットルのアルミナライナーのボールミルに投入した。このとき上記材料と共に、分散剤としてソルビタンセスキオレエート（製品名：ソルゲン３０、第一工業薬品株式会社製）を０．４重量部（０．６８ｋｇ）、及び、可塑剤（ＤＯＰ）を５．０重量部（８．５ｋｇ）、及び、染料（製品名：アミニールブルーＥ－２ＧＬ、田岡化学工業株式会社製）を０．０２重量部（０．０３５ｋｇ）、及び、溶媒として混合有機溶剤（トルエン５０重量％、エタノール５０重量％）を３３．２重量部（５６．５ｋｇ）投入した。そして、毎分２６回転で２４時間混合した。 <Example 1>
First, 31.0 parts by weight (52.7 kg) of high-purity barium carbonate (product name: LSR, manufactured by Nippon Chemical Industry Co., Ltd.) and low soda alumina (product name: HQ-C, 48.0 parts by weight (81.6 kg) manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd., and 21.0 parts by weight (35.7 kg) synthetic spherical silica (product name: Admafine SO-C2, manufactured by Admatex Co., Ltd.) Got ready. Next, barium carbonate, low soda alumina, and synthetic spherical silica were charged into a 200-liter alumina liner ball mill. At this time, 0.4 parts by weight (0.68 kg) of sorbitan sesquioleate (product name: Sorgen 30, manufactured by Daiichi Kogyo Seiyaku Co., Ltd.) as a dispersant and 5. 5 of a plasticizer (DOP) as a dispersant. 0 part by weight (8.5 kg), 0.02 part by weight (0.035 kg) of dye (product name: Aminyl Blue E-2GL, manufactured by Taoka Chemical Co., Ltd.), and a mixed organic solvent ( 33.2 parts by weight (56.5 kg) of toluene (50% by weight of toluene and 50% by weight of ethanol) was added. And it mixed for 24 hours at 26 rotations per minute.
　次にポリビニルブチラール（製品名：エスレックＢＬ－Ｓ、及び、ＢＭ－ＳＺの混合物、積水化学工業株式会社製）を１０．０重量部（１７．０ｋｇ）投入し、毎分２６回転で更に２４時間混合して、青色の懸濁体を得た。 Next, 10.0 parts by weight (17.0 kg) of polyvinyl butyral (product name: a mixture of S-LEC BL-S and BM-SZ, manufactured by Sekisui Chemical Co., Ltd.) is added, and further 24 hours at 26 rpm. Mixing to give a blue suspension.
　得られた懸濁体をドクターブレード法にて塗工し、幅３０ｃｍ、長さ１ｍ、厚さ約０．３４ｍｍのフリット用グリーンシートを複数作製した。こうして得られた複数のグリーンシートをロール状に丸めて、アルミナ製の匣鉢に隙間無く並べ、焼成炉（装置名：ＨＳＴ－３０－１７Ｆ、中外プロックス社製）に設置し、１５１８℃で４０分間、大気焼成してフリットを得た。 The obtained suspension was applied by a doctor blade method to produce a plurality of green sheets for frits having a width of 30 cm, a length of 1 m, and a thickness of about 0.34 mm. A plurality of the green sheets thus obtained were rolled up, arranged in an alumina mortar without gaps, and placed in a firing furnace (device name: HST-30-17F, manufactured by Chugai Prox). Frit was obtained by firing in air for a minute.
　次に、得られたフリットを適当な道具を用いて、約２ｍｍ四方に粗く粉砕して、容量が２リットルのアルミナ製ポットミルに０．４４４６ｋｇ投入した。また、溶媒として混合有機溶剤（トルエン５０重量％、エタノール５０重量％）を０．２９６６ｋｇ投入し（固形分６０%）、毎分５０回転で９６時間混合粉砕した。その後、ステンレス製のバットに中身を出して溶剤を乾燥させ、フリット粉末を回収した。回収したフリット粉末の粒度分布を測定装置（日機装社製：マイクロトラックＭＴ－３０００）で測定したところ、Ｄ５０は２．６μｍであった。 Next, the obtained frit was roughly pulverized to about 2 mm square using an appropriate tool, and 0.4446 kg was put into an alumina pot mill having a capacity of 2 liters. Further, 0.2966 kg of mixed organic solvent (50% by weight of toluene and 50% by weight of ethanol) was added as a solvent (solid content 60%), and mixed and ground for 96 hours at 50 rpm. Thereafter, the contents were put into a stainless steel vat to dry the solvent, and the frit powder was recovered. The particle size distribution of the recovered frit powder was measured with a measuring device (manufactured by Nikkiso Co., Ltd .: Microtrac MT-3000), and D50 was 2.6 μm.
　次に、先に得られたフリット粉末を２５．５重量部（２４０．０ｇ）、及び、低ソーダアルミナ（製品名：ＨＱ－Ｃ、住友化学株式会社製）を７３．８重量部（６９３．５ｇ）、及び、合成球状シリカ（製品名：アドマファインＳＯ－Ｃ２、株式会社アドマテックス製）を０．６重量部（６．０ｇ）準備し、容量が２リットルのアルミナ製のポットミルに投入した。このとき分散剤としてソルビタンセスキオレエート（製品名：ソルゲン３０、第一工業薬品株式会社製）を０．４重量部（３．８ｇ）、及び、可塑剤（ＤＯＰ）を２．５重量部（２３．５ｇ）、及び、染料（製品名：アミニールブルーＥ－２ＧＬ、田岡化学工業株式会社製）を０．０２０重量部（０．２ｇ）、及び、溶媒として混合有機溶剤（トルエン５０重量％、エタノール５０重量％）を３１．０重量部（２９１．０ｇ）投入した。そして、毎分５０回転で２４時間混合した。 Next, 25.5 parts by weight (240.0 g) of the previously obtained frit powder and 73.8 parts by weight (693. 5 parts) of low soda alumina (product name: HQ-C, manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) 5 g), and 0.6 parts by weight (6.0 g) of synthetic spherical silica (product name: Admafine SO-C2, manufactured by Admatex Co., Ltd.) were prepared and charged into an alumina pot mill having a capacity of 2 liters. . At this time, 0.4 parts by weight (3.8 g) of sorbitan sesquioleate (product name: Sorgen 30, manufactured by Daiichi Kogyo Kagaku Co., Ltd.) and 2.5 parts by weight of plasticizer (DOP) as a dispersant ( 23.5 g) and 0.020 parts by weight (0.2 g) of a dye (product name: Aminil Blue E-2GL, manufactured by Taoka Chemical Co., Ltd.) and a mixed organic solvent (toluene 50% by weight) 31.0 parts by weight (291.0 g) of ethanol was added. And it mixed for 24 hours at 50 rpm.
　次にポリビニルブチラール（製品名：エスレックＢＬ－Ｓ、及び、ＢＭ－ＳＺの混合物、積水化学工業株式会社製）をそれぞれ５．０重量部（４７．０ｇ）投入した。そして、毎分５０回転で更に２４時間混合して、青色の懸濁体を得た。 Next, 5.0 parts by weight (47.0 g) of polyvinyl butyral (a product name: a mixture of ESREC BL-S and BM-SZ, manufactured by Sekisui Chemical Co., Ltd.) was added. The mixture was further mixed for 24 hours at 50 revolutions per minute to obtain a blue suspension.
　次に、得られた懸濁体を２リットルのディスカップに取り出し、０．０４ＭＰａで１０分間攪拌脱泡した。脱泡後の粘度は、Ｂ型粘度計を用い、ローター番号４、ローター回転数６ｒｐｍ、温度４℃の条件で測定したところ、１５，０００ｃｐｓであった。 Next, the obtained suspension was taken out into a 2 liter disc and stirred and defoamed at 0.04 MPa for 10 minutes. The viscosity after defoaming was 15,000 cps when measured using a B-type viscometer under the conditions of rotor number 4, rotor rotational speed 6 rpm, and temperature 4 ° C.
　次に、脱泡した懸濁体をドクターブレード法にて塗工し、グリーンシートとした。このときドクターブレードとキャリアフィルムのギャップを０．８５０ｍｍ、ラインスピードは０．１ｍ／ｍｉｎとし、乾燥温度を第一ゾーンが５０℃、第二ゾーンが１００℃とし、風量を第一ゾーンが４．０ｍ／秒、第二ゾーンが５．６ｍ／秒とした。塗工したグリーンシートは、キャリアフィルムから注意深く剥離し、約２４０ｍｍの長さで切断して回収した。グリーンシートの先頭における厚さを計測したところ、約８８０μｍであった。なお、グリーンシート表面には塗工スジおよび気泡などの異常は見られなかった。 Next, the defoamed suspension was applied by a doctor blade method to obtain a green sheet. At this time, the gap between the doctor blade and the carrier film is 0.850 mm, the line speed is 0.1 m / min, the drying temperature is 50 ° C. in the first zone, the second zone is 100 ° C., and the air volume is 4. 0 m / sec, the second zone was 5.6 m / sec. The coated green sheet was carefully peeled off from the carrier film, cut to a length of about 240 mm, and collected. When the thickness at the top of the green sheet was measured, it was about 880 μm. No abnormalities such as coating streaks and bubbles were observed on the green sheet surface.
　次に、得られたグリーンシートの厚さを計測し、厚さが６４０μｍから７６０μｍの範囲のグリーンシートを切り出した。そして、切り出したグリーンシートをプレス機にて成形した。成形時においては、打ち抜き外形を縦７２ｍｍ、横８４ｍｍとした。 Next, the thickness of the obtained green sheet was measured, and a green sheet having a thickness in the range of 640 μm to 760 μm was cut out. And the cut-out green sheet was shape | molded with the press. At the time of molding, the punched outer shape was 72 mm long and 84 mm wide.
　次に、成形したグリーンシートをアルミナ製の棚板の上に乾燥面とキャリア面が交互に重なるように３枚組みで重ねて、焼成炉（製品名：ＨＳＴ－３０－１７Ｆ、中外プロックス社製）に設置し、１５８０℃で４０分間大気焼成した。こうして、実施例１のアルミナセラミックを得た。このアルミナセラミックにおける、アルミナ、シリカ、バリウム化合物の重量部数による配合比は、バリウム化合物の重量部数をＢａＯで換算する場合に、Ａｌ２Ｏ３：ＳｉＯ２：ＢａＯ＝８５．７％：４．１％：１０.２％となる。 Next, the molded green sheets are stacked on an alumina shelf board in a stack of three so that the dry surface and the carrier surface overlap each other, and a firing furnace (product name: HST-30-17F, manufactured by Chugai Prox Co., Ltd.) ) And baked in the atmosphere at 1580 ° C. for 40 minutes. Thus, the alumina ceramic of Example 1 was obtained. In this alumina ceramic, the compounding ratio by weight parts of alumina, silica, and barium compound is Al 2 O 3 : SiO 2 : BaO = 85.7%: 4.1 when the weight part of the barium compound is converted to BaO. %: 10.2%.
　＜比較例１＞
　まず、高純度炭酸バリウム（製品名：ＬＳＲ、日本化学工業株式会社製）を８．０重量部（８０．０ｇ）準備した。そして、容量が２リットルのアルミナ製のポットミルに、この高純度炭酸バリウムを、溶媒として混合有機溶剤（トルエン５０重量％、エタノール５０重量％）を１３．８重量部（１３８．２ｇ）と共に投入し、毎分５０回転で１０時間混合した。 <Comparative Example 1>
First, 8.0 parts by weight (80.0 g) of high-purity barium carbonate (product name: LSR, manufactured by Nippon Chemical Industry Co., Ltd.) was prepared. Then, a high-purity barium carbonate and a mixed organic solvent (toluene 50% by weight, ethanol 50% by weight) as a solvent together with 13.8 parts by weight (138.2 g) are charged into a 2 liter alumina pot mill. For 10 hours at 50 rpm.
　次に、低ソーダアルミナ（製品名：ＨＱ－Ｃ、住友化学株式会社製）を６８．８重量部（６８８．２ｇ）、及び、微粒子アルミナ（製品名：ＡＥＳ－１２、住友化学株式会社製）を１７．２重量部（１７１．８ｇ）、及び、合成球状シリカ（製品名：アドマファインＳＯ－Ｃ２、株式会社アドマテックス製）を６．０重量部（６０．０ｇ）準備した。そして、準備した低ソーダアルミナ、及び、微粒子アルミナ、及び、合成球状シリカと共に、分散剤としてソルビタンセスキオレエート（製品名：ソルゲン３０、第一工業薬品株式会社製）を０．４重量部（４．０ｇ）と、及び、可塑剤としてビス（２－エチルヘキサン酸）トリエチレングリコール（製品名：Ｇ－２６０、住友化学株式会社製）を５．０重量部（５０．０ｇ）、及び、染料（製品名：アミニールブルーＥ－２ＧＬ、田岡化学工業株式会社製）を０．０２０重量部（０．２ｇ）、及び、溶媒として混合有機溶剤（トルエン５０重量％、エタノール５０重量％）を２０．７重量部（２０７．４ｇ）ポットミルに投入し、毎分５０回転で１５時間混合した。 Next, 68.8 parts by weight (688.2 g) of low soda alumina (product name: HQ-C, manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) and fine particle alumina (product name: AES-12, manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) And 17.2 parts by weight (171.8 g) and 6.0 parts by weight (60.0 g) of synthetic spherical silica (product name: Admafine SO-C2, manufactured by Admatex Co., Ltd.) were prepared. Then, together with the prepared low soda alumina, fine particle alumina, and synthetic spherical silica, 0.4 part by weight of sorbitan sesquioleate (product name: Sorgen 30, manufactured by Daiichi Kogyo Kagaku Co., Ltd.) as a dispersant (4 0.0 g), and 5.0 parts by weight (50.0 g) of bis (2-ethylhexanoic acid) triethylene glycol (product name: G-260, manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.) as a plasticizer, and a dye (Product name: Aminyl Blue E-2GL, manufactured by Taoka Chemical Co., Ltd.) 0.020 parts by weight (0.2 g), and 20 organic solvents (toluene 50% by weight, ethanol 50% by weight) as a solvent .7 parts by weight (207.4 g) was put into a pot mill and mixed at 50 rpm for 15 hours.
　次に、ポリビニルブチラール（製品名：エスレックＢＬ－Ｓ、及び、ＢＭ－ＳＺの混合物、何れも積水化学工業株式会社製）を９．０重量部（９０．０ｇ）投入し、毎分５０回転で２４時間更に混合して、青色の懸濁体を得た。 Next, 9.0 parts by weight (90.0 g) of polyvinyl butyral (product name: a mixture of ESREC BL-S and BM-SZ, both manufactured by Sekisui Chemical Co., Ltd.) was charged at 50 rpm. Further mixing for 24 hours gave a blue suspension.
　得られた懸濁体は、容量が２リットルのディスカップに取り出し、０．０４ＭＰａで１０分間攪拌脱泡した。脱泡後の粘度は、Ｂ型粘度計を用い、ローター番号４、ローター回転数６ｒｐｍ、泥漿温度１１℃の条件で測定したところ、２０，５００ｃｐｓであった。 The obtained suspension was taken out into a 2 liter disc and stirred and degassed at 0.04 MPa for 10 minutes. The viscosity after defoaming was 20,500 cps when measured using a B-type viscometer under the conditions of rotor number 4, rotor rotational speed 6 rpm, and slurry temperature 11 ° C.
　次に脱泡した懸濁体をドクターブレード法にて塗工し、グリーンシートとした。このとき、ドクターブレードとキャリアフィルムのギャップは１．２００ｍｍ、ラインスピードは０．１ｍ／ｍｉｎ、乾燥温度は第一ゾーンが５０℃、第二ゾーンが１００℃、風量は第一ゾーンが４．０ｍ／秒、第二ゾーンが５．６ｍ／秒とした。そして、塗工したグリーンシートをキャリアフィルムから注意深く剥離し、約２４０ｍｍの長さで切断して回収した。このグリーンシートの先頭の厚さを計測したところ、約９７０μｍであった。このグリーンシートの表面には塗工スジおよび気泡などの異常は見られなかった。 Next, the defoamed suspension was applied by a doctor blade method to obtain a green sheet. At this time, the gap between the doctor blade and the carrier film is 1.200 mm, the line speed is 0.1 m / min, the drying temperature is 50 ° C. in the first zone, the second zone is 100 ° C., and the air volume is 4.0 m in the first zone. / Second, the second zone was 5.6 m / second. Then, the coated green sheet was carefully peeled off from the carrier film, cut to a length of about 240 mm, and collected. When the thickness of the head of this green sheet was measured, it was about 970 μm. No abnormalities such as coating streaks and bubbles were observed on the surface of the green sheet.
　次に、得られたグリーンシートを実施例１と同様に成形した。そして、焼成温度が１６１５℃であることを除き、実施例１と同様にグリーンシートを焼成した。こうして、比較例１のアルミナセラミックを得た。このアルミナセラミックにおける、アルミナ、シリカ、バリウム化合物の重量部数による配合比は、バリウム化合物の重量部数をＢａＯで換算する場合に、実施例１と同様にして、Ａｌ２Ｏ３：ＳｉＯ２：ＢａＯ＝８５．７％：４．１％：１０.２％となる。 Next, the obtained green sheet was molded in the same manner as in Example 1. And the green sheet was baked like Example 1 except a calcination temperature being 1615 degreeC. Thus, an alumina ceramic of Comparative Example 1 was obtained. In this alumina ceramic, the compounding ratio by weight parts of alumina, silica, and barium compound is the same as in Example 1 when the weight parts of barium compound is converted to BaO, and Al 2 O 3 : SiO 2 : BaO = 85.7%: 4.1%: 10.2%.
　＜吸水率測定＞
　吸水率測定は、電気絶縁用セラミック材料試験であるＪＩＳ　Ｃ２１４１（２００２）の吸水率試験として定められた手順に準じて、次の手順により行った。 <Water absorption measurement>
The water absorption measurement was performed according to the following procedure according to the procedure defined as the water absorption test of JIS C2141 (2002), which is a ceramic material test for electrical insulation.
　まず、実施例１、比較例１のアルミナセラミックを１１０℃に設定した恒温槽中で乾燥し、恒量に達したときに恒温槽から取り出し、デシケータに入れて室温に戻した後、はかりで質量を量り、乾燥重量ｍ１とする。 First, the alumina ceramics of Example 1 and Comparative Example 1 were dried in a thermostatic bath set at 110 ° C., and when they reached a constant weight, they were removed from the thermostatic bath, placed in a desiccator and returned to room temperature, and then the mass was measured with a balance. Weigh and dry weight m 1 .
　次に、乾燥、恒量したアルミナセラミックを水の入った金属容器の中に入れ３０分間煮沸する。このとき、水はアルミナセラミックを充分に浸せるだけの量とする。また、アルミナセラミックが金属容器の底から１ｃｍ程度上に位置するように、適当な治具を用いる。 Next, the dried and constant alumina ceramic is placed in a metal container containing water and boiled for 30 minutes. At this time, the amount of water is sufficient to sufficiently immerse the alumina ceramic. Further, an appropriate jig is used so that the alumina ceramic is positioned about 1 cm above the bottom of the metal container.
　次に、アルミナセラミックを水中から取り出し、湿ったガーゼで手早く表面の水滴をぬぐった後、質量を量り、飽水試験基板の質量ｍ２とする。 Then removed alumina ceramic from the water, after wiping water droplets quickly surface with a damp gauze, weighed mass, and the mass m 2 of water-saturated test substrate.
　吸水率（％）は、｛（ｍ２－ｍ１）／ｍ１｝×１００を計算して求める。 The water absorption rate (%) is obtained by calculating {(m 2 −m 1 ) / m 1 } × 100.
　この結果、実施例１のアルミナセラミックの吸水率は、０．００１％であり、比較例１のアルミナセラミックの吸水率は、０．００４％であり、実施例１、比較例１のアルミナセラミックに吸水率の大きな差はなかった。 As a result, the water absorption of the alumina ceramic of Example 1 is 0.001%, and the water absorption of the alumina ceramic of Comparative Example 1 is 0.004%. There was no significant difference in water absorption.
　＜反射率評価＞
　実施例１及び比較例１で得られたアルミナセラミックの反射率の測定を行った。反射率の測定には、日立製作所社製の分光光度計Ｕ－４０００を用い、２５０ｎｍ～８００ｎｍの波長領域の光に対する反射率を測定した。このとき測定条件として、バンドパスを５ｎｍとし、スキャンスピードを３００ｎｍ／ｍｉｎとした。 <Reflectance evaluation>
The reflectance of the alumina ceramic obtained in Example 1 and Comparative Example 1 was measured. For the reflectance measurement, a spectrophotometer U-4000 manufactured by Hitachi, Ltd. was used, and the reflectance with respect to light in the wavelength region of 250 nm to 800 nm was measured. At this time, the measurement conditions were a band pass of 5 nm and a scan speed of 300 nm / min.
　その結果を図３に示す。図３は、各波長における実施例１及び比較例１の反射率を示す図である。なお、図３において、反射率を示す数値は、硫酸バリウムから成る標準白板の反射率を１００とした場合の相対値を示す。図３に示す通り、実施例１のアルミナセラミックと比較例１のアルミナセラミックは、上記のように、吸水率がさほど変わらないにもかかわらず、実施例１のアルミナセラミックは、比較例１のアルミナセラミックと比べて、測定した全ての波長領域において、高い反射率を示した。 The result is shown in FIG. FIG. 3 is a diagram showing the reflectance of Example 1 and Comparative Example 1 at each wavelength. In FIG. 3, the numerical value indicating the reflectance indicates a relative value when the reflectance of a standard white plate made of barium sulfate is 100. As shown in FIG. 3, although the alumina ceramic of Example 1 and the alumina ceramic of Comparative Example 1 do not change much in water absorption as described above, the alumina ceramic of Example 1 is the alumina of Comparative Example 1. Compared with ceramics, it showed high reflectance in all measured wavelength regions.
　＜抗折強度測定＞
　オリエンテック製卓上型材料試験機ＳＴＡ－１２２５にて３点曲げ指示具を用いて測定した。測定条件としては、試験速度を０．５ｍｍ／ｍｉｎ、荷重フルスケール５０Ｎ、支点間距離３０ｍｍとした。 <Bending strength measurement>
The measurement was carried out using a three-point bending indicator with an orientec desktop material testing machine STA-1225. The measurement conditions were a test speed of 0.5 mm / min, a load full scale of 50 N, and a fulcrum distance of 30 mm.
　その結果、実施例１の抗折強度は、３０３．５ＭＰａとなり、比較例１の抗折強度は、２８４．１ＭＰａとなり、実施例１のアルミナセラミックと比較例１のアルミナセラミックは、上記のように、吸水率がさほど変わらないにもかかわらず、実施例１のアルミナセラミックは、比較例１のアルミナセラミックよりも高い抗折強度であることが分かった。これは、比較例１のアルミナセラミックにおいては、焼成時に発生するガスにより、抗折強度に影響するボイドが生じているためであると考えられる。 As a result, the bending strength of Example 1 is 303.5 MPa, the bending strength of Comparative Example 1 is 284.1 MPa, and the alumina ceramic of Example 1 and the alumina ceramic of Comparative Example 1 are as described above. Although the water absorption rate did not change so much, it was found that the alumina ceramic of Example 1 had a higher bending strength than the alumina ceramic of Comparative Example 1. This is considered to be because in the alumina ceramic of Comparative Example 1, voids that affect the bending strength are generated by the gas generated during firing.
　＜ソリの測定＞
　東京精密社製の測定装置（商品名：Ｅ－ＲＣ－Ｓ０１Ｂ）を用いて実施例１及び比較例１のアルミナセラミックのソリを測定した。測定部位は、左右の端部からそれぞれ７ｍｍにおける縦方向のソリ、アルミナセラミックの縦方向における上端部、下端部からそれぞれ７ｍｍにおける横方向のソリを、アルミナセラミックの表面側、裏面側について測定した。その結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 <Measurement of sled>
The warpage of the alumina ceramics of Example 1 and Comparative Example 1 was measured using a measuring device (trade name: E-RC-S01B) manufactured by Tokyo Seimitsu. As the measurement site, a vertical warp at 7 mm from each of the left and right ends, an upper end in the vertical direction of the alumina ceramic, and a horizontal warp at 7 mm from the lower end were measured on the front side and the back side of the alumina ceramic. The results are shown in Table 1.
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示すように、実施例１のアルミナセラミックは、比較例１のアルミナセラミックよりもソリが小さく、設計値に近い外形となることが分かった。 As shown in Table 1, it was found that the alumina ceramic of Example 1 has a smaller warp than the alumina ceramic of Comparative Example 1, and has an external shape close to the design value.
　以上より、本発明のアルミナセラミックによれば、従来のアルミナセラミックよりも反射率が高いことが確認できた。これは、実施例１のアルミナセラミックは、全体的に、Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子と、Ｂａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子とが分散しているためであると考えられる。さらに、実施例１のアルミナセラミックは、抗折強度が高く、ソリが小さいことが確認できた。これは、実施例１のアルミナセラミックの製造方法によれば、内部に意図しないボイドが生じることを抑制できるためと考えられる。 As mentioned above, according to the alumina ceramic of this invention, it has confirmed that a reflectance was higher than the conventional alumina ceramic. This is because the alumina ceramic of Example 1 is generally composed of alumina ceramic particles containing the Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase and alumina ceramic particles not containing the phase containing Ba. This is thought to be due to dispersion. Further, it was confirmed that the alumina ceramic of Example 1 had a high bending strength and a small warp. This is considered to be because the production of the alumina ceramic of Example 1 can suppress the occurrence of unintended voids inside.
　本発明によれば、優れた光の反射特性を有するアルミナセラミック、及び、これを用いた発光素子搭載用基板が提供される。 According to the present invention, an alumina ceramic having excellent light reflection characteristics, and a light emitting element mounting substrate using the same are provided.
　１・・・発光素子搭載用基板
　１１・・・基台
　１２・・・枠体
　１３・・・開口
　Ｐ１・・・準備工程
　Ｐ２・・・焼成工程
　Ｐ３・・・粉砕工程
　Ｐ４・・・混合工程
　Ｐ５・・・成形工程
　Ｐ６・・・焼成工程 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Light emitting element mounting substrate 11 ... Base 12 ... Frame 13 ... Opening P1 ... Preparatory process P2 ... Firing process P3 ... Grinding process P4 ... Mixing process P5 ... Molding process P6 ... Firing process

Claims (5)

  1. 　Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子と、Ｂａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子とが分散している
    ことを特徴とするアルミナセラミック。     An alumina ceramic characterized in that alumina ceramic particles containing a Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase and alumina ceramic particles not containing a phase containing Ba are dispersed.
  2. 　ＢａとＳｉとのモル比が、
    Ｂａ／Ｓｉ＝８／１～８／３２
    であることを特徴とする請求項１に記載のアルミナセラミック。     The molar ratio of Ba and Si is
    Ba / Si = 8/1 to 8/32
    The alumina ceramic according to claim 1, wherein:
  3. 　Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子におけるＢａとＳｉとのモル比が、
    Ｂａ／Ｓｉ＝１０／１５～１０／２７
    であることを特徴とする請求項２に記載のアルミナセラミック。     The molar ratio of Ba and Si in the alumina ceramic particles containing the Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase is
    Ba / Si = 10/15 to 10/27
    The alumina ceramic according to claim 2, wherein:
  4. 　Ｂａ０．８０８Ａｌ１．７１Ｓｉ２．２９Ｏ８相を含有するアルミナセラミック粒子と、Ｂａを含む相を含有しないアルミナセラミック粒子との波長３００～４００ｎｍにおける光の屈折率差が、０．１～０．３であることを特徴とする請求項１から３のいずれか１項に記載のアルミナセラミック。 The difference in refractive index of light at a wavelength of 300 to 400 nm between alumina ceramic particles containing Ba 0.808 Al 1.71 Si 2.29 O 8 phase and alumina ceramic particles not containing a phase containing Ba is 0.1 The alumina ceramic according to any one of claims 1 to 3, wherein the alumina ceramic is .about.0.3.
  5. 　請求項１から４のいずれか１項に記載のアルミナセラミックを用いたことを特徴とする発光素子搭載用基板。 A substrate for mounting a light emitting element, wherein the alumina ceramic according to any one of claims 1 to 4 is used.
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