WO2010116893A1 - 燃料電池 - Google Patents

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fuel
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大介 渡邉
元太 大道
信保 根岸
博史 菅
行伯 赤本
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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present invention relates to a fuel cell, and more particularly to a fuel cell using liquid fuel.
  • a fuel cell is characterized in that it can generate electric power simply by supplying fuel and air, and can continuously generate electric power for a long time if fuel is replenished. For this reason, if the fuel cell can be reduced in size, it can be said that the system is extremely advantageous as a power source for portable electronic devices.
  • Direct methanol fuel cell (Direct Methanol Fuel Cell: DMFC) is expected to be a power source for portable electronic devices because it can be downsized and the fuel can be handled easily.
  • liquid fuel supply method in the DMFC there are known an active method such as a gas supply type and a liquid supply type, and a passive method such as an internal vaporization type in which the liquid fuel in the fuel container is vaporized inside the cell and supplied to the fuel electrode. It has been.
  • a liquid fuel such as an aqueous methanol solution can be directly circulated under the anode conductive layer, or a gas fuel can be generated by evaporating methanol etc. outside the fuel cell, and the gaseous fuel can be circulated under the anode conductive layer.
  • An external vaporization type to be used, an internal vaporization type in which liquid fuel such as pure methanol or an aqueous methanol solution is accommodated in the fuel accommodating portion, and the liquid fuel is vaporized inside the cell and supplied to the anode, etc. are conceivable.
  • an active type that forcibly supplies air by a fan or blower, or a spontaneous breathing (passive) type that supplies only by natural diffusion from the atmosphere. And so on.
  • passive methods such as an internal vaporization type are particularly advantageous for downsizing of the DMFC.
  • a membrane electrode assembly fuel cell
  • a fuel electrode having a fuel electrode, an electrolyte membrane, and an air electrode
  • the membrane electrode assembly is sandwiched between an anode conductive layer disposed on the fuel electrode side and a cathode conductive layer disposed on the air electrode side.
  • the liquid fuel supplied to the fuel supply unit from the fuel storage unit via the flow path remains as the liquid fuel or the fuel distribution layer and the anode conductive layer are formed in a state where the liquid fuel and the vaporized fuel in which the liquid fuel is vaporized are mixed.
  • the fuel supplied to the anode gas diffusion layer is diffused in the anode gas diffusion layer and supplied to the anode catalyst layer.
  • methanol fuel is used as the liquid fuel, an internal reforming reaction of methanol represented by the following formula (1) occurs in the anode catalyst layer.
  • Electrons (e ⁇ ) generated by this reaction are guided to the outside via the conductive layer, and are operated to the cathode after operating a portable electronic device or the like as so-called electricity.
  • this conductive layer the use of a conductive layer integrated on a fixed layer made of an insulating film or the like has also been studied (see, for example, International Publication No. 2005/112172 pamphlet).
  • protons (H + ) generated by the internal reforming reaction of the formula (1) are guided to the cathode through the electrolyte membrane. Air is supplied to the cathode as an oxidant gas through the moisture retention layer. Electrons (e ⁇ ) and protons (H + ) that have reached the cathode cause a reaction shown in the following formula (2) with oxygen in the air in the cathode catalyst layer, and water is generated along with this power generation reaction.
  • a moisturizing layer that impregnates water generated in the cathode catalyst layer to suppress transpiration is disposed near the cathode, and the moisture retention amount of the cathode catalyst layer is greater than the moisture retention amount of the anode catalyst layer.
  • the water generated in the cathode catalyst layer using the osmotic pressure phenomenon is supplied to the anode catalyst layer through the electrolyte membrane.
  • the ease of occurrence of this flooding is closely related to the temperature of the cathode during power generation of the fuel cell.
  • the cathode temperature is high, the vapor pressure of water in the cathode catalyst layer is high, so that water vapor easily permeates through the moisture retaining layer to the outside air.
  • the temperature of the cathode is low, the vapor pressure of water in the cathode catalyst layer and its surroundings is low, and the water vapor does not evaporate much to the outside air, and flooding is likely to occur.
  • the temperature of the cathode is not always the same in all locations, and a temperature distribution is generally generated in the planar direction of the membrane electrode assembly (XY direction shown in FIG. 1). It is. In particular, water vapor condensation is likely to occur at the boundary between the cathode catalyst layer and the surrounding space due to a rapid change in temperature, and therefore, flooding tends to occur particularly at the periphery of the cathode catalyst layer. It was.
  • the present invention has been made in view of the above circumstances, and an object of the present invention is to provide a fuel cell capable of stably maintaining output over a long period of time.
  • a fuel cell according to an aspect of the present invention is sandwiched between a plurality of anodes, a plurality of cathodes paired with the plurality of anodes, the plurality of anodes, and the plurality of cathodes.
  • a membrane electrode assembly comprising an electrolyte membrane, a current collector sandwiching the membrane electrode assembly, and disposed on the plurality of anode sides of the membrane electrode assembly for supplying fuel to the plurality of anodes
  • a fuel supply mechanism and a moisturizing layer disposed on the plurality of cathode sides of the membrane electrode assembly, wherein the current collector has a slit disposed to face a region between the plurality of cathodes.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view for explaining a configuration example of a fuel cell according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a diagram for explaining a configuration example of the current collector of the fuel cell according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a view for explaining a configuration example of a current collector of a fuel cell according to a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a diagram for explaining an example of the measurement result of the output voltage of the fuel cell according to the first embodiment, the second embodiment, and the first comparative example of the present invention.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view for explaining a configuration example of a fuel cell according to a third embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view for explaining a configuration example of a fuel cell according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a diagram for explaining a configuration example of the current collector of the fuel cell according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 is a view for explaining a configuration example of a current collector of a fuel cell according to a third embodiment of the present invention.
  • FIG. 7 is a view for explaining a configuration example of a current collector of a fuel cell according to a fourth embodiment of the present invention.
  • FIG. 8 is a view for explaining a configuration example of a current collector of a fuel cell according to a sixth embodiment of the present invention.
  • FIG. 9 is a diagram for explaining an example of the measurement result of the output voltage of the fuel cell according to the third to sixth examples and the second comparative example of the present invention.
  • a fuel cell according to an embodiment of the present invention is sandwiched between a plurality of anodes (fuel electrodes), a plurality of cathodes (air electrodes), a plurality of anodes, and a plurality of cathodes, for example, as shown in FIG.
  • a membrane electrode assembly 10 including an electrolyte membrane 15 is provided.
  • Each of the plurality of anodes has an anode gas diffusion layer 12 and an anode catalyst layer 11 disposed on the anode gas diffusion layer 12.
  • Each of the plurality of cathodes has a cathode gas diffusion layer 14 and a cathode catalyst layer 13 disposed on the cathode gas diffusion layer 14.
  • the membrane electrode assembly 10 is sandwiched by the current collector A.
  • the current collector A includes a cathode conductive layer 17 that contacts the cathode gas diffusion layer 14, an anode conductive layer 16 that contacts the anode gas diffusion layer 12, and a fixed layer 18 that fixes the cathode conductive layer 17 and the anode conductive layer 16. And.
  • a fuel supply mechanism 40 for supplying fuel to the anode is disposed on the anode side of the membrane electrode assembly 10.
  • a moisturizing layer 21 that is difficult to evaporate the water generated at the cathode is disposed on the cathode side of the membrane electrode assembly 10.
  • the fuel cell according to the present embodiment is fixed so as to face a region between the cathode gas diffusion layer 14 and the cathode catalyst layer 13 (hereinafter, these two are collectively referred to as “cathode”) arranged side by side.
  • the layer 18 is provided with a slit 18A. Examples of the fuel cell according to this embodiment will be described below.
  • a substantially rectangular anode catalyst layer 11 was obtained by applying the paste obtained as described above to porous carbon paper as the anode gas diffusion layer 12.
  • a perfluorocarbon sulfonic acid solution as a proton conductive resin and water and methoxypropanol as a dispersion medium are added to disperse the carbon black carrying the cathode catalyst particles.
  • a paste was prepared.
  • the obtained paste was applied to porous carbon paper as the cathode gas diffusion layer 14 to obtain a substantially rectangular cathode catalyst layer 13.
  • the anode gas diffusion layer 12 and the cathode gas diffusion layer 14 have the same shape and size, and the anode catalyst layer 11 applied to these gas diffusion layers 12 and 14.
  • the cathode catalyst layer 13 has the same shape and size.
  • a perfluorocarbon sulfonic acid membrane (trade name: nafion membrane, manufactured by DuPont) as the electrolyte membrane 15 is disposed between the anode catalyst layer 11 and the cathode catalyst layer 13 produced as described above, and the above-described anode catalyst layer.
  • the membrane electrode assembly 10 was obtained by performing hot pressing in a state where the position of the cathode 11 and the cathode catalyst layer 13 were aligned so as to face each other.
  • the outer shapes of the anode gas diffusion layer 12 and the cathode gas diffusion layer 14 are both substantially rectangular, and two pairs of anode gas diffusion layers 12 and The two cathode gas diffusion layers 14 are hot-pressed so that their longitudinal directions (Y direction) are substantially parallel and the distance between them is 1.5 mm, and the membrane electrode assembly 10 is Created.
  • the current collector A is formed by integrating an anode conductive layer 16 having a plurality of openings and a cathode conductive layer 17 into a fixed layer 18 having openings having the same shape.
  • the anode conductive layer 16 and the cathode conductive layer 17 are made of, for example, a porous layer (for example, mesh) made of a metal material such as gold or nickel, or a conductive metal material such as a foil, a thin film, or stainless steel (SUS).
  • a composite material coated with a highly conductive metal such as gold can be used.
  • the fixed layer 18 may be an insulating film made of polyethylene terephthalate (PET) having the same outer shape as the electrode.
  • the cathode conductive layer 17, the anode conductive layer 16 and the fixed layer 18 are each in the shape shown in FIG. 2, and the current collector A is folded in two with the membrane electrode assembly 10 interposed therebetween, so that the two pairs of anodes described above
  • the catalyst layer 11 and the cathode catalyst layer 13 are formed so as to be electrically connected in series.
  • the cathode conductive layer 17 is integrated with the fixed layer 18 at a position in contact with the cathode.
  • the anode conductive layer 16 is integrated with the fixed layer 18 at a position in contact with the anode.
  • the fixed layer 18 is provided with one slit 18A.
  • the slit 18A is disposed in a portion of the fixed layer 18 facing the region between the two cathodes so as to extend substantially parallel to the longitudinal direction (Y direction) of the cathode.
  • the width in the direction (X direction) substantially orthogonal to the longitudinal direction of the slit 18A is about 0.3 mm.
  • the length of the slit was half of the longitudinal direction of the electrode, and the central portion in the longitudinal direction of the electrode was aligned with the central portion in the longitudinal direction of the slit.
  • a seal is applied between the electrolyte membrane 15 and the fixing layer 18 by sandwiching an O-ring 19 made of rubber and having a cross-sectional width of 2 mm as shown in FIG. did.
  • a gas vent hole 20 was provided in the portion of the electrolyte membrane 15 facing the region between the anode gas diffusion layers 12 arranged substantially in parallel.
  • the cathode conductive layer 17 On the cathode conductive layer 17, there is a moisturizing layer 21 and a surface cover 22 having a plurality of air inlets 23 laminated on the moisturizing layer 21.
  • the moisturizing layer 21 is located on the opposite side of the electrolyte membrane 15 with respect to the cathode gas diffusion layer 14.
  • the moisturizing layer 21 impregnates part of the water generated in the cathode catalyst layer 13 to suppress water evaporation and uniformly introduce an oxidant into the cathode gas diffusion layer 14. 13 has a function of promoting uniform diffusion of the oxidant (air) to 13.
  • the moisturizing layer 21 is composed of, for example, a porous member, and specific constituent materials include polyethylene and polypropylene porous bodies.
  • the moisture retaining plate 9 is a foamed polyethylene sheet.
  • the front cover 22 is located on the opposite side of the cathode conductive layer 17 with respect to the moisturizing layer 21.
  • the surface cover 22 has a substantially box-like appearance, and is formed of, for example, stainless steel (SUS).
  • SUS stainless steel
  • the surface cover 22 has a plurality of air inlets 23 for taking in air as an oxidant.
  • the air inlet 23 is provided in a matrix, for example.
  • a hole was provided in the moisture retaining layer 21 and the surface cover 22 at a position corresponding to the gas vent hole 20 so that the gas discharged from the gas vent hole 20 was not obstructed.
  • the fuel supply mechanism 40 that supplies the liquid fuel F to the fuel distribution layer 30 mainly includes a fuel storage portion 41, a fuel supply portion 42, and a flow path 43, as shown in FIG.
  • the fuel storage unit 41 stores liquid fuel F corresponding to the fuel battery cell.
  • the liquid fuel F include methanol fuels such as methanol aqueous solutions having various concentrations and pure methanol.
  • the liquid fuel F is not necessarily limited to methanol fuel.
  • Liquid fuel F may be, for example, an ethanol fuel such as an ethanol aqueous solution or pure ethanol, a propanol fuel such as a propanol aqueous solution or pure propanol, a glycol fuel such as a glycol aqueous solution or pure glycol, dimethyl ether, formic acid, or other liquid fuel.
  • the fuel storage unit 41 stores liquid fuel corresponding to the fuel cell.
  • the fuel supply unit 42 is connected to the fuel storage unit 41 via the flow path 43 of the liquid fuel F configured by piping or the like. Liquid fuel F is introduced into the fuel supply unit 42 from the fuel storage unit 41 via the flow path 43, and the introduced liquid fuel F and / or the vaporized component of the liquid fuel F vaporized are the fuel distribution layer 30 and It is supplied to the membrane electrode assembly 10 through the anode conductive layer 16.
  • the flow path 43 is not limited to piping independent of the fuel supply unit 42 and the fuel storage unit 41.
  • a flow path of the liquid fuel F that connects them may be used. That is, the fuel supply unit 42 only needs to communicate with the fuel storage unit 41 through a flow path or the like.
  • the liquid fuel F accommodated in the fuel accommodating part 41 can be dropped and sent to the fuel supply part 42 via the flow path 43 using gravity.
  • the flow path 43 may be filled with a porous body or the like, and the liquid fuel F stored in the fuel storage section 41 may be fed to the fuel supply section 42 by capillary action.
  • the liquid fuel F stored in the fuel storage unit 41 may be forcibly sent to the fuel supply unit 42 by interposing a pump 44 in a part of the flow path 43.
  • the fuel distribution layer 30 is constituted by, for example, a flat plate in which a plurality of openings 31 are formed, and is sandwiched between the anode gas diffusion layer 12 and the fuel supply unit 42.
  • the fuel distribution layer 30 is made of a material that does not allow the vaporized component of the liquid fuel F or the liquid fuel F to permeate. Specifically, for example, a polyethylene terephthalate (PET) resin, a polyethylene naphthalate (PEN) resin, or a polyimide resin. Etc.
  • the fuel distribution layer 30 may be constituted by, for example, a gas-liquid separation membrane that separates the vaporized component of the liquid fuel F and the liquid fuel F and transmits the vaporized component to the membrane electrode assembly 10 side.
  • gas-liquid separation membrane include silicone rubber, low density polyethylene (LDPE) thin film, polyvinyl chloride (PVC) thin film, polyethylene terephthalate (PET) thin film, fluororesin (for example, polytetrafluoroethylene (PTFE), tetrafluoroethylene). -Perfluoroalkyl vinyl ether copolymer (PFA) etc.) A microporous film etc. are used.
  • each slits 18A are provided in a portion of the current collector A facing the region between the cathodes.
  • the four slits 18A are arranged side by side in the Y direction so that the longitudinal direction thereof is substantially parallel to the longitudinal direction (Y direction) of the cathode.
  • the width in the direction (X direction) substantially orthogonal to the longitudinal direction of the slit 18A is about 0.3 mm.
  • the length of the slit was set to 1/5 of the length in the longitudinal direction of the electrode, and the slits were arranged at equal intervals with the central portion in the longitudinal direction of the electrode as the center of symmetry.
  • the fuel cell according to the present embodiment is the same as the fuel cell according to the first embodiment except for the configuration of the slit 18A.
  • the output voltage was measured in the same manner as in the first example.
  • the fuel cell according to the first comparative example will be described below.
  • the fuel cell according to this comparative example is the same as the fuel cell according to the first example, except that no slit is provided in a portion facing the region between the cathodes of the current collector A.
  • the output voltage was measured in the same manner as in the first example.
  • the output voltages of the fuel cells according to the first and second examples are considered to be higher than those of the fuel cell according to the first comparative example.
  • the fuel cells according to the first and second embodiments it is possible to provide a fuel cell that can stably maintain the output over a long period of time.
  • the fuel cell according to the third embodiment will be described below.
  • the fuel cell according to the present embodiment is configured such that the outer shapes of the anode gas diffusion layer 12 and the cathode gas diffusion layer 14 are both substantially rectangular, and four pairs of anode gas diffusion layers 12 and The four cathode gas diffusion layers 14 are hot-pressed so that the respective longitudinal directions (Y direction) are substantially parallel and the distance between the cathode gas diffusion layers 14 is 1.5 mm. Created.
  • the O-ring 19 has a cross-sectional width of 2 mm shown in FIG. 5 and a substantially rectangular shape having the same outer shape as the electrode.
  • the gas vent holes 20 are formed in the electrolyte membrane 15 between the anode gas diffusion layers arranged substantially in parallel. 4 places were provided.
  • the cathode conductive layer 17, the anode conductive layer 16, and the fixed layer 18 are formed in the shape shown in FIG. 6 so that the above-described four pairs of the anode catalyst layer 11 and the cathode catalyst layer 13 are electrically connected in series.
  • the fixed layer 18 is provided with two slits 18A.
  • the length of the slit was set to 1/3 of the length in the longitudinal direction of the electrode, and the slits were arranged at equal intervals with the center in the longitudinal direction of the electrode as the center of symmetry.
  • the two slits 18A are arranged side by side in the Y direction so that the longitudinal direction thereof is substantially parallel to the longitudinal direction (Y direction) of the cathode in the portion of the current collector A facing the region between the cathodes.
  • two slits 18A are provided in the central region of the portion of the current collector A facing the region between the three cathodes arranged in the X direction.
  • the width in the direction (X direction) substantially orthogonal to the longitudinal direction of the slit 18A is about 0.3 mm.
  • the fuel cell is the same as that of the first embodiment.
  • the output voltage of the fuel cell was measured in the same manner as in the first embodiment.
  • nine slits 18A are provided in the portion of the current collector A facing the region between the cathodes.
  • three slits 18 ⁇ / b> A are provided in each of the portions facing the region between the three cathodes arranged in the X direction.
  • the three slits 18A are arranged side by side in the Y direction so that the longitudinal direction thereof is substantially parallel to the longitudinal direction (Y direction) of the cathode.
  • the width in the direction substantially perpendicular to the longitudinal direction of the slit 18A (X direction) is 0.3 mm.
  • the fuel cell is the same as that of the third embodiment.
  • the output voltage of the fuel cell was measured in the same manner as in the first example.
  • the fuel cell according to the fifth embodiment will be described below.
  • nine slits 18A are provided in the portion of the current collector A facing the region between the cathodes.
  • three slits 18A are provided in each of the portions facing the region between the three cathodes arranged in the X direction.
  • the three slits 18A are arranged side by side in the Y direction so that the longitudinal direction thereof is substantially parallel to the longitudinal direction (Y direction) of the cathode.
  • the width in the direction (X direction) substantially orthogonal to the longitudinal direction of the slit 18A is 0.05 mm.
  • the fuel cell is the same as that of the third embodiment.
  • the output voltage of the fuel cell was measured in the same manner as in the first example.
  • the fuel cell according to the sixth embodiment will be described.
  • twelve slits 18A are provided in the portion of the current collector A facing the region between the cathodes.
  • four slits 18A are provided in each of the portions facing the region between the three cathodes arranged in the X direction.
  • the four slits 18A are arranged side by side in the Y direction so that the longitudinal direction thereof is substantially parallel to the longitudinal direction (Y direction) of the cathode.
  • the width in the direction (X direction) substantially orthogonal to the longitudinal direction of the slit 18A is 0.3 mm.
  • the fuel cell is the same as that of the third embodiment.
  • the output voltage of the fuel cell was measured in the same manner as in the first example.
  • the output voltage measured for the fuel cell according to the second comparative example is 100
  • the output voltage of the fuel cell according to the third embodiment is 105
  • the fuel cell according to the fourth embodiment was 110
  • the output voltage measured for the fuel cell according to the fifth example was 103
  • the output voltage measured for the fuel cell according to the sixth example was 115.
  • the output voltage of the fuel cells according to the third to sixth examples is higher than that of the fuel cell according to the second comparative example.
  • the fuel cells according to the third to sixth embodiments it is possible to provide a fuel cell that can stably maintain the output over a long period of time.
  • the present invention is not limited to the above-described embodiment as it is, and can be embodied by modifying the constituent elements without departing from the scope of the invention in the implementation stage.
  • the current collector A includes a fixed layer that fixes the cathode conductive layer and the anode conductive layer, and the fixed layer is provided with slits. If not provided, a slit may be provided in the conductive layer. Even in that case, the same effect as the fuel cell according to the above-described embodiment can be obtained.
  • various inventions can be formed by appropriately combining a plurality of constituent elements disclosed in the embodiment. For example, some components may be deleted from all the components shown in the embodiment. Furthermore, you may combine suitably the component covering different embodiment.

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Abstract

　複数のアノードと、前記複数のアノードと対となる複数のカソードと、前記複数のアノードと前記複数のカソードとに挟持された電解質膜とからなる膜電極接合体と、前記膜電極接合体を挟持する集電体と、前記膜電極接合体の前記複数のアノード側に配置され、前記複数のアノードに燃料を供給するための燃料供給機構と、前記膜電極接合体の前記複数のカソード側に配置される保湿層とを備え、前記集電体は、前記複数のカソード間の領域と対向して配置されたスリットを有している燃料電池。

Description

燃料電池
　本発明は、燃料電池に関し、特に液体燃料を用いる燃料電池に関する。
　近年、ノートパソコンや携帯電話等の各種携帯用電子機器を長時間充電しないで使用可能とするために、これら携帯用電子機器の電源に燃料電池を用いる試みがなされている。燃料電池は燃料と空気とを供給するだけで発電することができ、燃料を補給すれば連続して長時間発電することが可能であるという特徴を有している。このため、燃料電池を小型化できれば、携帯用電子機器の電源として極めて有利なシステムといえる。
　直接メタノール型燃料電池（Direct Methanol Fuel Cell：ＤＭＦＣ）は小型化が可能であり、さらに燃料の取り扱いも容易であるため、携帯用電子機器の電源として期待されている。
　ＤＭＦＣにおける液体燃料の供給方式としては、気体供給型や液体供給型等のアクティブ方式、また燃料収容部内の液体燃料を電池内部で気化させて燃料極に供給する内部気化型等のパッシブ方式が知られている。
　アノード（燃料極）に燃料を供給する手段としては、さまざまな方法が採用可能である。例えば、メタノール水溶液等の液体燃料を、アノード導電層の下に直接流通させる方式や、燃料電池の外部で、メタノール等を蒸発させて気体燃料を生じ、その気体燃料をアノード導電層の下に流通させる外部気化型、燃料収容部に純メタノールやメタノール水溶液等の液体燃料を収容し、液体燃料を電池内部で気化させてアノードに供給する内部気化型等が考えられる。
　また、カソード（空気極）に酸化剤である空気を供給する手段としては、空気をファンやブロワにより強制的に供給するアクティブ型や、大気からの自然拡散のみにより供給する自発呼吸（パッシブ）型などが考えられる。
　これらのうち、内部気化型等のパッシブ方式はＤＭＦＣの小型化に対して特に有利である。パッシブ型ＤＭＦＣにおいては、例えば燃料極、電解質膜および空気極を有する膜電極接合体（燃料電池セル）を、樹脂製の箱状容器からなる燃料収容部上に配置した構造が提案されている（例えば国際公開第２００５／１１２１７２号パンフレット参照）。膜電極接合体は、燃料極側に配置されるアノード導電層と、空気極側に配置されるカソード導電層とに挟持されている。
　燃料収容部から流路を介して燃料供給部に供給された液体燃料は、液体燃料のまま、もしくは液体燃料と液体燃料が気化した気化燃料が混在する状態で、燃料分配層およびアノード導電層を介して燃料電池セルのアノードガス拡散層に供給される。アノードガス拡散層に供給された燃料は、アノードガス拡散層で拡散してアノード触媒層に供給される。液体燃料としてメタノール燃料を用いた場合、アノード触媒層で次の式（１）に示すメタノールの内部改質反応が生じる。
　　　　　　ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ　→　ＣＯ２＋６Ｈ＋＋６ｅ－　…式（１）
　なお、メタノール燃料として純メタノールを使用した場合には、メタノールは、カソード触媒層で生成した水や電解質膜中の水と上記した式（１）の内部改質反応によって改質されるか、または水を必要としない他の反応機構により改質される。
　この反応で生成した電子（ｅ－）は、導電層を経由して外部に導かれ、いわゆる電気として携帯用電子機器等を動作させた後、カソードに導かれる。この導電層としては、この導電層を絶縁フィルム等からなる固定層上に一体化されたものを使用することも検討されている（例えば国際公開第２００５／１１２１７２号パンフレット参照）。
　また、式（１）の内部改質反応で生成したプロトン（Ｈ＋）は、電解質膜を経てカソードに導かれる。カソードには、保湿層を介して、酸化剤ガスとして空気が供給される。カソードに到達した電子（ｅ－）とプロトン（Ｈ＋）は、カソード触媒層で空気中の酸素と次の式（２）に示す反応を生じ、この発電反応に伴って水が生成する。
　　　　　　（３／２）Ｏ２＋６ｅ－＋６Ｈ＋　→　３Ｈ２Ｏ　…式（２）
　上記した内部改質反応が円滑に行なわれ、高出力で安定した出力を燃料電池において得るためには、式（２）によってカソード触媒層で生成した水（Ｈ２Ｏ）のうち少なくとも一部が、電解質膜を透過してアノード触媒層に拡散し、式（１）の反応によって消費されるというサイクルが、円滑に行なわれる必要がある。
　これを実現するため、カソードの近傍に、カソード触媒層において生成した水を含浸して蒸散を抑止する保湿層を配置し、前記カソード触媒層の水分保持量が前記アノード触媒層の水分保持量よりも多い状態を形成し、浸透圧現象を利用して前記カソード触媒層で生成した水を前記電解質膜を通して前記アノード触媒層に供給している。
　上記のような、保湿層を利用してカソードからアノードへの水の供給を促進する燃料電池では、燃料電池の発電中は常に、カソード触媒層に大量の水分を保持した状態となり、この状態で発電を長期間続けていると、カソード触媒層の気孔が水で塞がれ、カソード触媒層における空気の拡散性が低下する、いわゆるフラッディングを生じ、発電特性が低下する場合があった。
　このフラッディングの発生のしやすさは、燃料電池の発電中のカソードの温度と密接な関係がある。カソードの温度が高い場合、そのカソード触媒層における水の蒸気圧は高いため、水蒸気は保湿層を透過して外気へ蒸散しやすい。一方、カソードの温度が低い場合、そのカソード触媒層やその周辺における水の蒸気圧は低く、水蒸気は外気へは余り蒸散せず、フラッディングが発生しやすい。
　ところが、通常の燃料電池では、カソードの温度は全ての場所で等しいとは限らず、膜電極接合体の平面方向（図１に示すＸ－Ｙ方向）で温度分布が生じているのが一般的である。特に、カソード触媒層と、その周辺の空間の境目に当たる部分では、温度が急激に変化するために水蒸気の凝縮が生じやすく、従ってカソード触媒層のうち周縁部においては特にフラッディングを生じやすい傾向があった。
　また、カソードへ空気の供給が円滑に行なわれない場合には、カソードでの上記反応が円滑に行なわれなくなり、発電特性が低下することになる。
　本発明は、上記の事情に鑑みて成されたものであって、その目的は、長期間に亘って安定に出力を維持できる燃料電池を提供することにある。
　上記の課題を解決するために、本発明の一態様による燃料電池は、複数のアノードと、前記複数のアノードと対となる複数のカソードと、前記複数のアノードと前記複数のカソードとに挟持された電解質膜とからなる膜電極接合体と、前記膜電極接合体を挟持する集電体と、前記膜電極接合体の前記複数のアノード側に配置され、前記複数のアノードに燃料を供給するための燃料供給機構と、前記膜電極接合体の前記複数のカソード側に配置される保湿層と、を備え、前記集電体は、前記複数のカソード間の領域と対向して配置されたスリットを有している燃料電池である。
図１は本発明の第１実施例に係る燃料電池の構成例を説明するための断面図である。 図２は本発明の第１実施例に係る燃料電池の集電体の構成例を説明するための図である。 図３は本発明の第２実施例に係る燃料電池の集電体の構成例を説明するための図である。 図４は本発明の第１実施例、第２実施例および第１比較例に係る燃料電池の出力電圧の測定結果の一例を説明するための図である。 図５は本発明の第３実施例に係る燃料電池の構成例を説明するための断面図である。 図６は本発明の第３実施例に係る燃料電池の集電体の構成例を説明するための図である。 図７は本発明の第４実施例に係る燃料電池の集電体の構成例を説明するための図である。 図８は本発明の第６実施例に係る燃料電池の集電体の構成例を説明するための図である。 図９は本発明の第３乃至第６実施例および第２比較例に係る燃料電池の出力電圧の測定結果の一例を説明するための図である。
　以下、本発明の一実施形態に係る燃料電池について図面を参照して説明する。本発明の一実施形態に係る燃料電池は、例えば図１に示すように、複数のアノード（燃料極）と、複数のカソード（空気極）と、複数のアノードと複数のカソードとに挟持された電解質膜１５とからなる膜電極接合体１０とを備える。
　複数のアノードのそれぞれは、アノードガス拡散層１２と、アノードガス拡散層１２上に配置されたアノード触媒層１１とを有している。複数のカソードのそれぞれは、カソードガス拡散層１４と、カソードガス拡散層１４上に配置されたカソード触媒層１３とを有している。
　膜電極接合体１０は、集電体Ａによって挟持されている。集電体Ａは、カソードガス拡散層１４と接触するカソード導電層１７と、アノードガス拡散層１２と接触するアノード導電層１６と、カソード導電層１７およびアノード導電層１６とを固定する固定層１８とを備えている。
　膜電極接合体１０のアノード側には、アノードに燃料を供給するための燃料供給機構４０が配置されている。膜電極接合体１０のカソード側には、カソードで生成した水を蒸散させづらく保持しやすい保湿層２１が配置されている。
　ここで、本実施形態に係る燃料電池は、並んで配置されたカソードガス拡散層１４およびカソード触媒層１３（以下、この２つを合わせて「カソード」と称する）間の領域と対向ように固定層１８にスリット１８Ａが設けられている。以下に、本実施形態に係る燃料電池の実施例について説明する。
（第１実施例）
　以下、第１実施例に係る燃料電池について説明する。アノード用触媒粒子（Ｐｔ：Ｒｕ＝１：１）を担持したカーボンブラックに、プロトン伝導性樹脂としてパーフルオロカーボンスルホン酸溶液と、分散媒として水およびメトキシプロパノールを添加し、アノード用触媒粒子を担持したカーボンブラックを分散させてペーストを調製した。
　上記のようにして得られたペーストをアノードガス拡散層１２としての多孔質カーボンペーパに塗布することにより、略矩形状のアノード触媒層１１を得た。
　カソード用触媒粒子（Ｐｔ）を担持したカーボンブラックに、プロトン伝導性樹脂としてパーフルオロカーボンスルホン酸溶液と、分散媒として水およびメトキシプロパノールを添加し、カソード用触媒粒子を担持したカーボンブラックを分散させてペーストを調製した。得られたペーストをカソードガス拡散層１４としての多孔質カーボンペーパに塗布することにより、略矩形状のカソード触媒層１３を得た。なお、Ｘ－Ｙ平面と略平行な方向において、アノードガス拡散層１２と、カソードガス拡散層１４とは、同形同大で、これらのガス拡散層１２、１４に塗布されたアノード触媒層１１およびカソード触媒層１３も同形同大である。
　上記したように作製したアノード触媒層１１とカソード触媒層１３との間に、電解質膜１５としてのパーフルオロカーボンスルホン酸膜（商品名：nafion膜、デュポン社製）を配置し、上記したアノード触媒層１１とカソード触媒層１３とを相互に対向するように位置を合わせた状態でホットプレスを施すことにより、膜電極接合体１０を得た。
　本実施例に係る燃料電池では、図１および図２に示すように、アノードガス拡散層１２、カソードガス拡散層１４の外形を、いずれもの略矩形状とし、２対のアノードガス拡散層１２および２つのカソードガス拡散層１４が、それぞれの長手方向（Ｙ方向）が略平行で、その間隔が１．５ｍｍとなるように並んで配置されるようにホットプレスを施し、膜電極接合体１０を作成した。
　続いて、この膜電極接合体１０を、集電体Ａで挟んだ。この集電体Ａは、複数の開孔を有するアノード導電層１６およびカソード導電層１７を、同形状の開孔を有する固定層１８に一体化することで形成される。ここで、アノード導電層１６およびカソード導電層１７は、例えば、金、ニッケルなどの金属材料からなる多孔質層（例えばメッシュ）または箔体、薄膜あるいはステンレス鋼（ＳＵＳ）などの導電性金属材料に金などの良導電性金属を被覆した複合材などをそれぞれ使用することができる。また、固定層１８は、電極の外形形状と同一のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製等の絶縁フィルムを使用することができる。
　カソード導電層１７、アノード導電層１６および固定層１８は、それぞれ図２に示す形状で、この集電体Ａを膜電極接合体１０を間に挟み二つ折りすることで、上記した２対のアノード触媒層１１とカソード触媒層１３とが電気的に直列に接続されるように、形成されている。図１に示すように、カソード導電層１７はカソードと接触する位置において固定層１８に一体化されている。アノード導電層１６はアノードと接触する位置において固定層１８に一体化されている。
　図１および図２に示すように、固定層１８には、１つのスリット１８Ａが設けられている。スリット１８Ａは、２つのカソード間の領域と対向する固定層１８の部分に、カソードの長手方向（Ｙ方向）と略平行に延びて配置されている。スリット１８Ａの長手方向と略直交する方向（Ｘ方向）の幅は略０．３ｍｍである。また、スリットの長さは、電極の長手方向の半分とし、電極長手方向の中心部をスリットの長さ方向の中心部と合わせるように配置した。
　電解質膜１５と固定層１８との間には、それぞれゴム製で図１に示す断面の幅２ｍｍで、外形が固定層１８と同型の略矩形状であるＯリング１９を挟持してシールを施した。その上で、略平行に並んだアノードガス拡散層１２の間の領域と対向する電解質膜１５の部分に、ガス抜き穴２０を設けた。
　カソード導電層１７の上には、保湿層２１と、この保湿層２１に積層された、複数の空気導入口２３を有する表面カバー２２とを有する。
　保湿層２１は、カソードガス拡散層１４に対して電解質膜１５の反対側に位置している。この保湿層２１は、カソード触媒層１３で生成された水の一部を含浸して、水の蒸散を抑制すると共に、カソードガス拡散層１４に酸化剤を均一に導入することで、カソード触媒層１３への酸化剤（空気）の均一拡散を促進する機能を有している。この保湿層２１は、たとえば多孔質構造の部材で構成され、具体的な構成材料としては、ポリエチレンやポリプロピレンの多孔質体などが挙げられる。この実施の形態において、保湿板９は発泡ポリエチレンシートである。
　表面カバー２２は、保湿層２１に対してカソード導電層１７の反対側に位置している。表面カバー２２は、外観が略箱状のものであり、例えばステンレス鋼（ＳＵＳ）によって形成されている。また、表面カバー２２は、酸化剤である空気を取入れるための複数の空気導入口２３を有している。この空気導入口２３は、例えばマトリクス状に設けられている。
　なお、保湿層２１、表面カバー２２のいずれにも、ガス抜き穴２０に相当する位置に、穴を設け、ガス抜き穴２０から排出されるガスを阻害しないようにした。
　一方、燃料分配層３０に液体燃料Ｆを供給する燃料供給機構４０は、図１に示すように、燃料収容部４１と、燃料供給部４２と、流路４３とを主に備える。燃料収容部４１には、燃料電池セルに対応した液体燃料Ｆが収容されている。液体燃料Ｆとしては、各種濃度のメタノール水溶液や純メタノール等のメタノール燃料が挙げられる。液体燃料Ｆは、必ずしもメタノール燃料に限られるものではない。
　液体燃料Ｆは、例えばエタノール水溶液や純エタノール等のエタノール燃料、プロパノール水溶液や純プロパノール等のプロパノール燃料、グリコール水溶液や純グリコール等のグリコール燃料、ジメチルエーテル、ギ酸、その他の液体燃料であってもよい。いずれにしても、燃料収容部４１には、燃料電池セルに応じた液体燃料が収容される。
　燃料供給部４２は、配管等で構成される液体燃料Ｆの流路４３を介して燃料収容部４１と接続されている。燃料供給部４２には、燃料収容部４１から流路４３を介して液体燃料Ｆが導入され、導入された液体燃料Ｆおよび／またはこの液体燃料Ｆが気化した気化成分は、燃料分配層３０およびアノード導電層１６を介して膜電極接合体１０に供給される。
　流路４３は、燃料供給部４２や燃料収容部４１と独立した配管に限られるものではない。例えば、燃料供給部４２や燃料収容部４１を積層して一体化する場合、これらを繋ぐ液体燃料Ｆの流路であってもよい。すなわち、燃料供給部４２は、流路等を介して燃料収容部４１と連通されていればよい。
　燃料収容部４１に収容された液体燃料Ｆは、重力を利用して流路４３を介して燃料供給部４２まで落下させて送液することができる。また、流路４３に多孔体等を充填して、毛細管現象により燃料収容部４１に収容された液体燃料Ｆを燃料供給部４２まで送液してもよい。さらに、図１に示すように、流路４３の一部にポンプ４４を介在させて、燃料収容部４１に収容された液体燃料Ｆを燃料供給部４２まで強制的に送液してもよい。
　燃料分配層３０は、例えば、複数の開口部３１が形成された平板で構成され、アノードガス拡散層１２と燃料供給部４２との間に挟持される。この燃料分配層３０は、液体燃料Ｆの気化成分や液体燃料Ｆを透過させない材料で構成され、具体的には、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）樹脂、ポリイミド系樹脂等で構成される。
　また、燃料分配層３０は、例えば、液体燃料Ｆの気化成分と液体燃料Ｆとを分離し、その気化成分を膜電極接合体１０側へ透過させる気液分離膜で構成されてもよい。気液分離膜には、例えば、シリコーンゴム、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）薄膜、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）薄膜、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）薄膜、フッ素樹脂（たとえばポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）など）微多孔膜などが用いられる。
　温度が２５℃、相対湿度が５０％の環境の下、上記したように作成した燃料電池に、純度９９.９重量％の純メタノールを供給した。上記した条件の下、１００時間発電を行った後の燃料電池の出力電圧（または、発電を開始したときの燃料電池の出力電圧）を計測した。
（第２実施例）
　以下に第２実施例に係る燃料電池について説明する。なお、以下の説明において、上述の第１実施例に係る燃料電池と同様の構成については同一の符号を付して説明を省略する。
　本実施例に係る燃料電池では、図３に示すように、集電体Ａのカソード間の領域と対向する部分に、４つのスリット１８Ａが設けられている。４つのスリット１８Ａは、その長手方向がカソードの長手方向（Ｙ方向）と略平行となるように、Ｙ方向に並んで配置されている。スリット１８Ａの長手方向と略直交する方向（Ｘ方向）の幅は、略０．３ｍｍである。また、スリットの長さは、電極の長手方向の長さの１／５とし、電極長手方向の中心部を対称中心として等間隔で配置した。
　本実施例に係る燃料電池は、上記のスリット１８Ａの構成以外は上述の第１実施例に係る燃料電池と同様である。本実施例に係る燃料電池について、第１実施例の場合と同様にして出力電圧を測定した。
（第１比較例）
　　以下に第１比較例に係る燃料電池について説明する。本比較例に係る燃料電池は、集電体Ａのカソード間の領域と対向する部分にスリットを設けていない以外は、第１実施例に係る燃料電池と同様である。この第１比較例の燃料電池において、第１実施例の場合と同様にして出力電圧を測定した。
　図４に示すように、上記第１比較例に係る燃料電池について測定された出力電圧を１００としたとき、第１実施例に係る燃料電池の出力電圧は１０５であって、第２実施例に係る燃料電池について測定された出力電圧は１１５であった。
　すなわち、カソード間の領域と対向する集電体Ａの部分にスリット１８Ａを設けることによって、カソードで生成された水蒸気を逃がすとともに、外部から空気を取り入れることが可能となり、カソードでの反応が円滑に行なわれた結果、上記第１実施例および第２実施例に係る燃料電池では第１比較例に係る燃料電池よりも出力電圧が高くなったものと考えられる。
　すなわち、上記第１実施例および第２実施例に係る燃料電池によれば、長期間に亘って安定に出力を維持できる燃料電池を提供することができる。
（第３実施例）
　　以下に、第３実施例に係る燃料電池について説明する。本実施例に係る燃料電池は、図５および図６に示すように、アノードガス拡散層１２、カソードガス拡散層１４の外形を、いずれも略矩形状とし、４対のアノードガス拡散層１２および４つのカソードガス拡散層１４が、それぞれの長手方向（Ｙ方向）が略平行で、その間隔が１．５ｍｍとなるように並んで配置されるようにホットプレスを施し、膜電極接合体１０を作成した。
　Ｏリング１９は、図５に示す断面の幅２ｍｍで、外形が電極と同形状の略矩形状であり、ガス抜き穴２０は、略平行に並んだアノードガス拡散層の間の電解質膜１５に、４箇所に設けた。
　カソード導電層１７、アノード導電層１６および固定層１８は、図６に示す形状で、上記した４対のアノード触媒層１１とカソード触媒層１３とが電気的に直列に接続されるように、形成されている。また、本実施例に係る燃料電池では、固定層１８に２つのスリット１８Ａが設けられている。また、スリットの長さは、電極の長手方向の長さの１／３とし、電極長手方向の中心部を対称中心として等間隔で配置した。
　２つのスリット１８Ａは、カソード間の領域と対向する集電体Ａの部分において、その長手方向がカソードの長手方向（Ｙ方向）と略平行となるようにＹ方向に並んで配置されている。本実施例では、Ｘ方向に並ぶ３つのカソード間の領域と対向する集電体Ａの部分の、中央の領域に２つのスリット１８Ａが設けられている。スリット１８Ａの長手方向と略直交する方向（Ｘ方向）の幅は、略０．３ｍｍである。
　上記した以外は、第１実施例に係る燃料電池と同様である。この第３実施例の燃料電池において、第１実施例の場合と同様にして燃料電池の出力電圧を測定した。
（第４実施例）
　　以下、第４実施例に係る燃料電池について説明する。なお、以下の説明において、上述の第３実施例に係る燃料電池と同様の構成については、同一の符号を付して説明を省略する。
　本実施例に係る燃料電池では、カソード間の領域と対向する集電体Ａの部分において、９つのスリット１８Ａが設けられている。図７に示すように、Ｘ方向に並ぶ３つのカソード間の領域と対向する部分のそれぞれに、３つのスリット１８Ａが設けられている。この３つのスリット１８Ａは、その長手方向がカソードの長手方向（Ｙ方向）と略平行となるように、Ｙ方向に並んで配置されている。スリット１８Ａの長手方向と略直交する方向（Ｘ方向）の幅は０.３ｍｍである。
　上記した以外は、第３実施例に係る燃料電池と同様である。この第４実施例に係る燃料電池において、第１実施例の場合と同様にして、燃料電池の出力電圧を測定した。
（第５実施例）
　　以下、第５実施例に係る燃料電池について説明する。本実施例に係る燃料電池では、カソード間の領域と対向する集電体Ａの部分において、９つのスリット１８Ａが設けられている。第４実施例の場合と同様に、Ｘ方向に並ぶ３つのカソード間の領域と対向する部分のそれぞれに、３つのスリット１８Ａが設けられている。この３つのスリット１８Ａは、その長手方向がカソードの長手方向（Ｙ方向）と略平行となるように、Ｙ方向に並んで配置されている。本実施例では、スリット１８Ａの長手方向と略直交する方向（Ｘ方向）の幅は０.０５ｍｍである。
　上記した以外は、第３実施例に係る燃料電池と同様である。この第５実施例に係る燃料電池において、第１実施例の場合と同様にして、燃料電池の出力電圧を測定した。
（第６実施例）
　　以下、第６実施例に係る燃料電池について説明する。本実施例に係る燃料電池では、カソード間の領域と対向する集電体Ａの部分において、１２のスリット１８Ａが設けられている。図８に示すように、Ｘ方向に並ぶ３つのカソード間の領域と対向する部分のそれぞれに、４つのスリット１８Ａが設けられている。この４つのスリット１８Ａは、その長手方向がカソードの長手方向（Ｙ方向）と略平行となるように、Ｙ方向に並んで配置されている。本実施例では、スリット１８Ａの長手方向と略直交する方向（Ｘ方向）の幅は０.３ｍｍである。
　上記した以外は、第３実施例に係る燃料電池と同様である。この第６実施例に係る燃料電池において、第１実施例の場合と同様にして、燃料電池の出力電圧を測定した。
（第２比較例）
　　以下、第２比較例に係る燃料電池について説明する。本比較例に係る燃料電池では、カソード間の領域と対向する集電体Ａの部分にスリットが設けられていない。上記した以外は第３実施例に係る燃料電池と同様である。この第２比較例に係る燃料電池において、第１実施例の場合と同様にして、燃料電池の出力電圧を測定した。
　図９に示すように、上記第２比較例に係る燃料電池について測定された出力電圧を１００としたとき、第３実施例に係る燃料電池の出力電圧は１０５、第４実施例に係る燃料電池について測定された出力電圧は１１０、第５実施例に係る燃料電池について測定された出力電圧は１０３、第６実施例に係る燃料電池について測定された出力電圧は１１５であった。
　すなわち、カソード間の領域と対向する集電体Ａの部分にスリット１８Ａを設けることによって、カソードで生成された水蒸気を逃がすとともに、外部から空気を取り入れることが可能となり、カソードでの反応が円滑に行なわれた結果、上記第３乃至第６実施例に係る燃料電池では第２比較例に係る燃料電池よりも出力電圧が高くなったものと考えられる。
　すなわち、上記第３乃至第６実施例に係る燃料電池によれば、長期間に亘って安定に出力を維持できる燃料電池を提供することができる。
　なお、この発明は、上記実施形態そのままに限定されるものではなく、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形して具体化できる。例えば、上記実施形態に係る燃料電池では、集電体Ａがカソード導電層およびアノード導電層を固定する固定層を備え、固定層にスリットが設けられていたが、集電体Ａが固定層を備えない場合には、導電層にスリットを設けてもよい。その場合であっても、上述の実施形態に係る燃料電池と同様の効果を得ることができる。
　また、上記実施形態に開示されている複数の構成要素の適宜な組み合せにより種々の発明を形成できる。例えば、実施形態に示される全構成要素から幾つかの構成要素を削除してもよい。更に、異なる実施形態に亘る構成要素を適宜組み合せてもよい。
　本発明によれば、長期間に亘って安定に出力を維持できる燃料電池を提供することができる。

Claims (3)

  1. 　複数のアノードと、前記複数のアノードと対となる複数のカソードと、前記複数のアノードと前記複数のカソードとに挟持された電解質膜とからなる膜電極接合体と、
    　前記膜電極接合体を挟持する集電体と、
    　前記膜電極接合体の前記複数のアノード側に配置され、前記複数のアノードに燃料を供給するための燃料供給機構と、
    　前記膜電極接合体の前記複数のカソード側に配置される保湿層と、を備え、
    　前記集電体は、前記複数のカソード間の領域と対向して配置されたスリットを有している燃料電池。
  2. 　前記集電体は、前記カソードと接触するカソード導電層と、前記カソード導電層を固定する固定層とを備え、前記スリットは前記固定層に設けられている請求項１記載の燃料電池。
  3. 　前記電解質膜は、ガス排出口を備え、
    　前記ガス排出口は、前記スリットと対向して配置されている請求項１または請求項２記載の燃料電池。
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