WO2010101221A1 - 原子核共鳴蛍光散乱を用いた非破壊検査システム - Google Patents

原子核共鳴蛍光散乱を用いた非破壊検査システム Download PDF

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WO2010101221A1
WO2010101221A1 PCT/JP2010/053560 JP2010053560W WO2010101221A1 WO 2010101221 A1 WO2010101221 A1 WO 2010101221A1 JP 2010053560 W JP2010053560 W JP 2010053560W WO 2010101221 A1 WO2010101221 A1 WO 2010101221A1
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inspection system
photon
sample
energy
lcs
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PCT/JP2010/053560
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French (fr)
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弘之 豊川
羽島　良一
岳人 早川
俊行 静間
信宏 菊澤
英明 大垣
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独立行政法人産業技術総合研究所
独立行政法人日本原子力研究開発機構
国立大学法人京都大学
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    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N23/00—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00
    • G01N23/22—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by measuring secondary emission from the material
    • G01N23/223—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by measuring secondary emission from the material by irradiating the sample with X-rays or gamma-rays and by measuring X-ray fluorescence
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01V—GEOPHYSICS; GRAVITATIONAL MEASUREMENTS; DETECTING MASSES OR OBJECTS; TAGS
    • G01V5/00—Prospecting or detecting by the use of ionising radiation, e.g. of natural or induced radioactivity
    • G01V5/20—Detecting prohibited goods, e.g. weapons, explosives, hazardous substances, contraband or smuggled objects
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    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N2223/00—Investigating materials by wave or particle radiation
    • G01N2223/07—Investigating materials by wave or particle radiation secondary emission
    • G01N2223/076—X-ray fluorescence

Definitions

  • the present invention relates to a nondestructive inspection system using nuclear resonance fluorescence scattering.
  • Fuel rods and radioactive waste handled in the nuclear fuel cycle of nuclear power generation contain various isotopes including fission materials. Inspecting these non-destructively and visualizing their spatial distribution are important for realizing a safe and highly efficient nuclear fuel cycle.
  • cesium has a stable isotope Cs-133 with a mass number of 133 and a radionuclide Cs-137 with a mass number of 137, and the handling of the latter is strictly controlled by law.
  • the radioactive waste treatment since these can be identified quickly, the cost for geological disposal can be significantly reduced, and therefore, isotope identification and the realization of the visualization technique of the spatial distribution are eagerly desired.
  • X-ray transmission images using large-scale X-ray inspection equipment that inspects fuel rods and containers as a whole and prompt gamma-ray analyzers using neutron generators. Shape measurement and nondestructive inspection of fissile materials, nuclear fuel materials, explosives, etc. are performed.
  • X-ray inspection uses high energy bremsstrahlung X-rays with high penetrating power and has the advantage that a transmitted image can be clearly obtained, but the substance cannot be identified.
  • Prompt gamma-ray analysis by neutron irradiation can identify substances and isotopes, but the spatial resolution is poor and the spatial resolution is insufficient to visualize the inside.
  • the substance identification referred to here is element identification, that is, identification of atoms. This is possible by observing the electronic state around the nucleus, and can be observed relatively easily with X-rays or the like. Isotope identification is to identify isotopes, ie, nuclei with different numbers of neutrons, among protons and neutrons contained in the nucleus, and can be observed by detecting gamma rays.
  • An isotope identification method based on nuclear resonance fluorescence (NRF) scattering using bremsstrahlung X-rays has been proposed for inspection of substances in imported container cargo and suitcases (Patent Document 1).
  • the nucleus of an isotope has a specific frequency (excitation level) depending on the number of protons and neutrons that are its constituent elements.
  • NRF nuclear resonance fluorescence
  • Isotope identification can be performed by observing NRF gamma rays with a radiation detector.
  • FIG. 1 shows the concept of the method.
  • the sample 2 is irradiated with a photon beam 1 such as an X-ray or a photon.
  • Sample 2 contains the isotope 3 of interest.
  • the isotope 3 absorbs the photon 1, emits NRF gamma rays 4, and is detected by the radiation detector 6.
  • the other photons are scattered by other atoms in the sample and become scattered X-rays 5, which deviate from the system, or are detected by the radiation detector 6.
  • a part of the transmitted photon beam 1 is measured by a photon intensity monitor 7. By scanning the beam 1 or moving the sample 2, the spatial distribution of isotopes is measured.
  • a quasi-monochromatic photon flux is generated by laser Compton scattering (LCS, described later) instead of bremsstrahlung X-rays, and isotope detection is performed using this.
  • LCS laser Compton scattering
  • LCS is an interaction between electrons and photons as in normal Compton scattering, but is characterized by high energy of electrons and using a laser as photons. Photons generated by this method are emitted within a very narrow solid angle of photons, and have a high directivity comparable to synchrotron radiation, and there is a correlation between the photon scattering angle and energy.
  • the photon can be quasi-monochromatic and at the same time the energy spread can be reduced (quasi-monochromatic) (equation (1)), and since the polarization of the laser is preserved in the scattered photon, LCS photons with a high degree of polarization can be obtained (formula (6) described later.
  • Equation (1) E e is the energy of electrons
  • E L is the energy of laser light
  • FIG. 3 shows the relationship between the scattering angle of LCS photons and energy when electrons having an energy of 641 MeV are irradiated with lasers having wavelengths of 1064 nm and 1550 nm.
  • a photon having a desired energy and energy width can be obtained.
  • the scattering angle is limited by arranging a collimator having a thin hole in lead or the like on the beam axis.
  • the energy width is about several percent, which is called a quasi-monochromatic photon.
  • the reaction cross section ⁇ D (E) of the nuclear isotope is expressed by the formula (2).
  • the resonance width ⁇ is widened by the Doppler broadening expressed by the equation (3), but the width of ⁇ is very narrow and is usually about several hundred meV.
  • the excitation photon has a narrow energy spectrum synchronized with the natural vibration of the isotope nucleus.
  • h bar is the Planck constant
  • c is the speed of light
  • E is the photon energy
  • I 0 and I 1 are the total angular momentum of the ground state and the excited state
  • E res is the resonance energy
  • ⁇ is the resonance energy width
  • k is Boltzmann.
  • T eff is the effective temperature of the nucleus
  • m is the static mass energy of the electrons.
  • LCS photon flux can narrow the energy width to several percent or less, it is possible to reduce the background noise (noise) and increase the signal-to-noise ratio (S / N) compared to bremsstrahlung X-rays. It is. Therefore, the measurement method using the LCS photon beam is superior to the case of using the bremsstrahlung X-ray in many aspects such as accuracy, time, reliability, and safety.
  • Non-Patent Document 1 proposes a method using LCS photons for isotope identification using NRF.
  • Non-Patent Document 2 combines an energy recovery linac (ERL), which is being constructed as a next-generation electron accelerator, a state-of-the-art high-power mode-locked fiber laser, and a supercavity that accumulates a pulsed laser.
  • ERP energy recovery linac
  • Techniques have been reported to generate LCS photon fluxes that are much higher in intensity (approximately 10 8 times) than LCS photon fluxes, indicating that the presence of long-lived nuclides in radioactive waste can be detected in seconds.
  • Non-patent Documents 3 and 4 detection of NRF gamma rays with energy of 5512 keV generated from lead 208, which is an isotope of lead, and imaging using the same, and detection of 4439 keV NRF gamma rays from carbon 12 and use of the same
  • substance identification The lead 208 sample was strictly concealed inside the 1.5 cm thick iron box.
  • the nuclear excitation levels of carbon 12 and lead 208 are shown in FIG.
  • An LCS photon beam with a narrow energy width is used for excitation of nuclei.
  • Nuclear nuclei other than hydrogen have their own excited states.
  • the photon flux is irradiated to the level (for example, 5512 keV) of the nuclide (for example, lead 208) to be measured, the photons of 5512 keV are absorbed by the lead 208.
  • the lead 208 emits NRF gamma rays equal to the excitation energy. By detecting this, lead 208 can be detected.
  • An LCS photon beam having a desired energy is generated by irradiating a 560 MeV electron to the lead 208 and a laser having a wavelength of 1064 nm to the 510 MeV electron to the carbon 12.
  • Fluorescent X-ray analysis is a technique for accurately analyzing elements contained in substances. Since fluorescent X-rays have low energy, it is not possible to measure substances concealed inside the container. In addition, since elemental analysis is performed using the atomic structure, that is, X-rays (characteristic X-rays) generated by electronic transitions represent a state unique to the atoms, elements can be identified, but isotopes cannot be identified.
  • Patent Document 2 A method has been proposed in which a sample is irradiated with high-energy gamma rays, a ( ⁇ , n) reaction is induced in the isotope of interest, thereby producing a nuclear isomer, and isotope identification using the deexcited gamma rays.
  • the energy width can be reduced to several percent or less.
  • Patent Document 1 Non-Patent Document 1
  • Non-Patent Document 2 the S / N is improved and the measurement time is shortened using the same method.
  • the methods shown in these documents can excite only a narrow energy width, a plurality of elemental composition ratios cannot be examined by a single measurement.
  • the carbon present in naturally occurring carbon 12 (12 C) is contained 98.89%, the nitrogen of nitrogen 14 (14 N) is, 99.64% oxygen 16 to oxygen (16 O), respectively, and 99.76% is included.
  • Carbon 12 (4439 keV), nitrogen 14 (4915 keV and 7029 keV), and oxygen 16 (6917 keV, 7117 keV) are used as the level of each isotope. Since the above levels are separated in energy, the conventional method can only excite a single level, and even if the presence of carbon 12 is detected with high accuracy, it is derived from explosives. There was a drawback that it was not known whether it was derived from the surrounding structure.
  • the nondestructive inspection system of the present invention includes a plate that holds a sample, a plurality of radiation detectors arranged in a predetermined direction with respect to the sample held on the plate, and a polarization plane that has different energy.
  • a plurality of types of quasi-monochromatic photon beams that are coaxially irradiated onto a sample held on a plate, a drive unit that relatively moves the plate and the photon beam irradiation unit, a drive unit that controls the plurality of radiations
  • the radiation detector includes a control calculation unit to which a detection signal from the detector is input and a display unit, and the radiation detector has a isotope in the sample in a direction depending on the polarization plane of the quasi-monochromatic photon beam irradiated on the sample.
  • the NRF gamma ray emitted from the nuclear level is arranged in a direction that can be detected, and the control calculation unit is configured to detect the photon beam in the sample based on the detection signal of the radiation detector. Morphism identified nuclei isotope of interest present in the region, and displays the visualized spatial distribution thereof on the display unit.
  • LCS photon beams it is preferable to use LCS photon beams, but other photon beams having similar polarization characteristics and energy characteristics may be used.
  • the photon beam irradiation unit uses laser Compton scattering to generate a plurality of LCS photon beams having a single or several energies and controlled polarization planes on the same axis. That is, the photon beam irradiation unit has an electron beam accelerator that generates an electron beam of a predetermined energy, a first laser light source that generates laser light having a first wavelength having a first polarization, and a second polarization. A second laser light source that generates a laser beam having a second wavelength, and collides with the electron beam at a first angle using the first wavelength laser beam and the second wavelength laser beam as coaxial light.
  • the first polarized LCS photon beam caused by the first wavelength laser beam generated by the laser Compton scattering and the second polarized LCS photon beam caused by the second wavelength laser beam are applied to the electron beam. Take out through a collimator arranged in the second angular direction.
  • the first laser light source and the second laser light source are controlled by a control calculation unit to generate pulsed light having different time structures.
  • the planes of polarization of the LCS photon beam may be parallel or perpendicular to the plane of polarization of one of the LCS photon beams.
  • the radiation detector is arranged in a direction parallel to and / or perpendicular to the polarization plane of the LCS photon beam irradiated to the sample.
  • the NRF gamma ray emission direction is controlled by switching the polarization plane of the LCS photon beam, and each NRF gamma ray is emitted in a previously assumed direction. We have devised a method to detect sac with high accuracy.
  • the LCS photon beam irradiated to the sample is polarized, and the radiation detector is arranged in a certain angle direction with respect to the polarization plane.
  • NRF gamma rays are emitted from the sample, each of which is emitted in a specific direction with respect to the plane of polarization of the LCS photon depending on the type of transition. This makes it possible to measure the energy spectrum of NRF gamma rays emitted from a plurality of isotopes and nuclear levels in the vicinity of energy levels with high efficiency and high accuracy using a plurality of radiation detectors.
  • the counting rate per radiation detector is lowered by dispersing the emission direction of the NRF gamma rays emitted from the nuclear level of the isotope in the sample depending on the polarization plane of the photon beam irradiated to the sample. be able to.
  • Explanatory drawing of the isotope detection method using NRF Explanatory drawing of the dynamical system of laser Compton scattering. The figure which shows the relationship between the energy and scattering angle of the LCS photon obtained by irradiating the electron of energy 641MeV with the laser of wavelength 1064nm and 1550nm.
  • 1 is a schematic view of a nondestructive inspection system according to the present invention. It shows the excitation level of the element used in explosives detection (12 C, 14 N, 16 O). The figure which shows the energy spectrum of 2 wavelength LCS photon beam.
  • FIG. 5 is a schematic diagram showing a system configuration example for carrying out the nondestructive inspection method according to the present invention.
  • isotopes in a sample are identified by NRF scattering using LCS photons, and their spatial distribution is imaged and displayed.
  • the nondestructive inspection apparatus of the present embodiment includes an electron beam accelerator 11, laser light sources 13 and 17, a collimator 23, radiation detectors 32 and 33 for detecting NRF gamma rays generated from a sample, and a sample as an LCS photon beam irradiation unit.
  • a photon intensity monitor 34 for monitoring the intensity of the photon beam transmitted through the.
  • the sample 31 is disposed on the movable plate 35. By moving the movable plate 35 two-dimensionally in the direction parallel to the paper surface and in the direction perpendicular to the paper surface by the drive unit 36, the sample 31 can be two-dimensionally scanned with respect to the irradiated LCS photon beam.
  • the laser light sources 13 and 17 and the drive unit 36 are controlled by a control calculation unit 37.
  • the outputs of the radiation detectors 32 and 33 and the photon intensity monitor 34 are processed by a control calculation unit 37 to detect the presence of single or plural isotopes of interest in the sample 31 at each moving position of the movable plate 35. Then, the abundance ratio is quantified, and the spatial distribution is imaged and displayed on the screen of the monitor 38.
  • the radiation detectors 32 and 33 and the photon intensity monitor 34 may be mounted on the movable plate 35. FIG. 5 shows such a case.
  • laser beams 16 and 20 having the same or different wavelengths are generated from the laser light sources 13 and 17.
  • the polarization planes of the laser beams 16 and 20 are adjusted by the wave plates 14 and 18.
  • the laser beam 16 is longitudinally polarized light having an electric field vector in a direction perpendicular to the paper surface
  • the laser light 20 is transversely polarized light having a polarization surface in a plane parallel to the paper surface.
  • the polarization plane of the laser light may be circularly polarized light or random polarized light in addition to linearly polarized light.
  • the polarized laser beams 16 and 20 are deflected by mirrors 15 and 19 and collide with the electron beam 12 at an angle ⁇ 1 as shown in FIG.
  • a dielectric multilayer mirror or the like having a narrow wavelength band for the mirror 15, it can be made transparent to the laser light 20, so that the two laser lights 16 and 20 can be coaxial.
  • each laser beam is condensed at a point where it collides with the electron beam 12 using a condensing optical element or the like, and an LCS photon beam is effectively generated.
  • the laser beams 16 and 20 generate pulse LCS photon beams 21 and 22 at the same scattering angle ⁇ 2 by irradiating the electron beam 12 in the form of pulses having different time structures such as pulse frequency and generation timing, respectively.
  • the pulse LCS photon beams 21 and 22 may have different energies.
  • the polarization plane of the laser is directly used as the polarization plane of the LCS photon (Equation (6), which will be described later), so that a high-energy photon beam whose polarization is freely controlled can be generated.
  • the pulsed LCS photon beams 21 and 22 having different polarization planes form energy and spatial distribution by the collimator 23, and then irradiate the sample 31 to generate NRF gamma rays 39 and 40.
  • Only the polarized pulse LCS photon beam 21 can excite the reaction that generates the focused NRF gamma ray 39 of the focused isotope contained in the sample 31.
  • only the polarized pulsed LCS photon beam 22 can excite the reaction in the sample 31 that generates the focused NRF gamma ray 40 of another focused isotope.
  • the type of isotope may be different or the same, but the type of transition of the excited level must be different. The type of transition will be described later.
  • the NRF gamma ray 39 is emitted only in the direction of the radiation detector 32 due to factors resulting from the nuclear structure, and is detected by the radiation detector 32. In this case, no signal is generated in the radiation detector 33.
  • the NRF gamma ray 40 is emitted only in the direction of the radiation detector 33 and is detected by the radiation detector 33. In this case, no signal is generated in the radiation detector 32.
  • the interaction cross section and energy of NRF scattering are known.
  • the spatial distribution of a plurality of focused isotopes can be imaged by moving the pulse LCS photon beams 21 and 22 and the collimator 23 simultaneously to scan the sample 31 or moving the sample 31.
  • the movable plate 35 on which the sample 31 is placed is driven by the drive unit 36 with respect to the collimator 23, thereby scanning the sample 31 with the pulsed LCS photon beams 21 and 22.
  • the intensity of the pulsed LCS photon beams 21 and 22 can be adjusted, and the abundance ratios of the plurality of isotopes contained in the sample 31 can be quantified.
  • single or multiple wavelength LCS photon beams having the same beam axis and divergence angle are generated by irradiating a single or a plurality of wavelengths of laser light to the same electron beam.
  • Single or multiple levels of one or more isotopes are selectively and simultaneously excited.
  • Japanese Patent Laid-Open No. 2006-318746 discloses quasi-monochromatic X-rays of 100 keV or less at multiple wavelengths by LCS using a small electron accelerator and pulse lasers of several different wavelengths for use in medical imaging such as cardiac catheterization. The method of generating is described.
  • the present invention accurately and safely quantifies the existence, spatial distribution, and ratio of the isotopes concealed in strict shielding boxes with a maximum iron thickness of several centimeters, such as containers and fuel cladding tubes.
  • the purpose is to generate high-energy photon beams and to detect them with high efficiency by using the anisotropy of the nuclear reaction to discriminate them for each pulse in time and space. Different.
  • the detection sensitivity of a specific level of an isotope of interest is improved by controlling the polarization plane of the laser to be irradiated.
  • Some nuclear levels emit NRF gamma rays in a specific direction depending on the plane of polarization of the photon beam to be excited. For example, an electric dipole (E1) transition, a magnetic dipole (M1) transition, an electric quadrupole (E2) transition, etc. emit NRF gamma rays only in a direction perpendicular or horizontal to an electric field or a magnetic field, respectively.
  • Desired NRF gamma rays can be detected with sufficient accuracy and spatial discrimination.
  • Compton scattering has the property of preserving the polarization of photons before and after scattering. This is explained by describing the polarization degree of the electromagnetic wave using the stokes parameter (a x , a y , a z ). The direction in which the laser beam travels is taken as the z axis, and the x and y axes are set perpendicular to it.
  • the linear polarization degree of the laser light is P 1 i and is expressed by the equation (4).
  • K 0 and K represent the energy of the laser and the LCS photon in the electron static system.
  • K f and K f_max are the LCS photon energy and maximum energy in the laboratory system, and ⁇ is their ratio.
  • the present invention focuses on sufficiently reliable isotope levels described in nuclear data tables, etc., and selectively excites them to accurately detect isotopes and abundance ratios.
  • the purpose is that.
  • An important point of practical use of the present invention is that an unknown element is mixed in the sample of interest, and even if the level of the element is close to the isotope of interest, the parity and quantum number If they are different, it is possible to discriminate them with sufficiently high accuracy.
  • the detector in the direction in which the NRF gamma rays are emitted and controlling the polarization plane of the LCS photon, even if there are isotopes close in level, the isotope identification can be performed with high reliability. Quantification of abundance ratios and their imaging can be performed.
  • the present invention is different from the conventional method in that the object is to dramatically increase the accuracy of detection.
  • fissile materials such as uranium concealed inside the container, nuclear fuel materials, explosives and their raw materials, and all other materials other than hydrogen are non-destructive and safe from outside the container.
  • Detection, and the spatial distribution of isotope nuclei can be measured with high spatial resolution, and the purpose of strictly restricting and managing the transport of nuclear materials, and preventing terrorism using explosives, etc., are safe. ⁇ A safe society can be realized.
  • carbon 12, oxygen 16 and nitrogen 14 are detected using a two-wavelength LCS photon beam, and the abundance ratio is measured.
  • two levels of LCS photons with different energy of 7250 keV and 5000 keV (energy spread of about 12%) are generated, and all these levels are set.
  • FIG. 7 shows the energy spectrum of the two-wavelength LCS photon beam generated by such a method.
  • LCS photon beam Since the LCS photon beam is generated in the traveling direction of the electron beam at a divergence angle determined by the electron beam, if the electron beam is common, LCS photon beams of different wavelengths are also generated on the same axis, and the properties as a beam are almost the same. It will be the same.
  • a laser with a wavelength of 1064 nm uses an Nd: YAG or Nd: YVO 4 laser, and a laser with a wavelength of 1550 nm uses a pulse fiber laser doped with Er.
  • a desired LCS photon beam having two wavelengths can be generated on the same beam axis, and the NRF gamma rays of the respective isotopes can be detected.
  • the laser is vertically polarized, and the radiation detector is arranged vertically and horizontally, that is, in a direction perpendicular to and parallel to the polarization plane of the laser light used to generate the LCS photons 51 and 52. .
  • the LCS photon beams 51 and 52 are also linearly polarized.
  • the NRF gamma ray 53 of 4439 keV for carbon 12, 6917 keV for oxygen 16 and 7029 keV for nitrogen 14 is shown in FIG.
  • the NRF gamma rays 54 of 4915 keV of nitrogen 14 and 7117 keV of oxygen 16 are detected by the left and right radiation detectors 66 as shown in FIG.
  • the Each NRF gamma ray 51, 52 is generated by a different laser pulse and has a temporally different structure.
  • a radiation detector having an energy resolution of 100 keV or less is sufficient.
  • the energy resolution of the high-purity germanium detector is about 10 keV at 5000 keV, which is sufficient for this measurement.
  • the irradiation LCS photon beam intensity is measured by a photon intensity monitor 65 disposed behind the sample 61. In order to increase the measurement accuracy, the irradiation LCS photon beam intensity is synchronized with a laser pulse to reduce the influence of background radiation and the like.
  • either the radiation detector 64 or 66 can be omitted by switching the polarization plane of the LCS photon beam to the vertical or horizontal direction.
  • the abundance ratios of carbon 12, oxygen 16 and nitrogen 14 are 98.89%, 99.762% and 99.634%, respectively, the respective abundance ratios can be measured by the NRF gamma ray intensity ratio.
  • FIG. 9 shows various explosives, the ratio of carbon to nitrogen (C / N), and the ratio of oxygen to nitrogen (O / N).
  • the type of explosive can be identified. It should be noted that not only explosives, but also any substances concealed in containers, such as radioactive waste, nuclear fuel, prohibited drugs and their raw materials, can be detected by applying the present invention.
  • FIG. 10 is a diagram showing how a concealment is detected according to the present invention.
  • an isotope of a certain nucleus is contained as a concealment 72 in a thick iron shielding box 71.
  • the LCS photon beam is irradiated there.
  • the LCS photon beam A passes through the shielding box 71 without causing any interaction.
  • the LCS photon beam B causes NRF in the concealed material (nuclear isotope) in the shielding box, and the NRF gamma ray 74 is discriminated in wave height by the detector 73.
  • the other LCS photon beam C causes NRF in the shielding box 71, and the NRF gamma ray 75 is also discriminated by the detector 73. Since the NRF gamma ray 75 is NRF from the shielding box constituent element, it has energy different from that of the NRF gamma ray 74. Therefore, both can be easily identified by the pulse height discrimination method.
  • FIG. 11 is a 4439 keV NRF gamma ray energy spectrum of carbon 12 measured by a high purity germanium detector arranged in a horizontal direction. Thus, a clear peak was observed at 4439 keV.
  • FIG. 10 The shielding box containing the concealment shown in FIG. 10 was installed on the movable plate of the nondestructive inspection system described with reference to FIG. 5, and the shielding box was line-scanned with the LCS photon beam.
  • a heavy element that simulates nuclear material was selected as the concealment, Pb-208, which is a lead isotope, was used, and 5512 keV was used as the excitation level.
  • the same level is known to have an E1 transition, and NRF gamma rays are emitted in a direction perpendicular to the LCS photon polarization plane. Therefore, the radiation detector was placed in the horizontal direction and the LCS photon beam polarization plane was set in the vertical direction.
  • Pb-208 was concealed in an iron box having a thickness of 1.5 cm and irradiated with a vertically polarized LCS photon beam having an energy of 5.7 MeV.
  • the energy of the electron beam, the wavelength of the laser beam, and the polarization plane are 570 MeV, 1064 nm, and the vertical direction, respectively.
  • the scattering direction of NRF gamma rays was cut out with an angular spread of about 330 microradians from the 180 degree direction as the center. The energy spread by this is about 7% in full width at half maximum.
  • a high-purity germanium detector was used as a radiation detector, the energy spectrum was measured for about 30 minutes, and then the sample on the movable plate was moved in the vertical direction. The energy spectrum was measured again at the moved position, and the correlation between the N512 gamma ray count of 5512 keV and the sample position was measured by repeating this.
  • the diameter of the LCS photon beam is 3 mm at the sample location.
  • the NRF gamma ray of the lead isotope Pb-208 is strongly detected in the range of ⁇ 10 mm from the reference position, and the NRF gamma ray of the lead isotope Pb-208 concealed in the 15 mm thick iron box. We succeeded in imaging the spatial distribution of concealment in one dimension.
  • a high-purity germanium detector cannot be used at a high count rate, and the upper limit count rate is about 10 kHz or less.
  • the high count rate that is, the NRF gamma ray intensity is high, measurement cannot be performed with high accuracy.
  • Non-Patent Document 2 When screening is performed by irradiating an LCS photon beam having a diameter of 1 mm every 1 cm, the irradiation time per point is 0.005 to 0.1 seconds. Although detailed examination is described in Non-Patent Document 2, it is now possible to identify isotopes in less than 0.1 seconds using an LCS photon beam with a sufficiently technically feasible intensity. It can be seen that the present invention can be applied to freight shipping container inspection. Since the maximum counting rate expected in this case is 10 kHz or more, a high-purity germanium detector cannot be used.
  • a scintillation detector using an inorganic scintillation material called LaBr 3 (Ce) can be used.
  • This can correspond to a count rate (10 MHz) that is about three orders of magnitude higher than that of a high-purity germanium detector.
  • the energy resolution is 1 to 3%, which is 1/10 or less of a high-purity germanium detector, but is sufficient for identifying explosives.
  • the polarization plane of the LCS photon beam preserves the polarization plane of the irradiating laser as it is, the direction in which the NRF gamma rays are emitted can be controlled, thereby increasing the measurement accuracy, inspection throughput, and cost performance. That is, by scattering NRF gamma rays close to the energy level in different directions depending on the polarization plane, sufficiently high accuracy and inspection throughput can be obtained even when using an inexpensive detector with low energy resolution such as a scintillator. An inspection system can be constructed.
  • the nondestructive inspection according to the present invention can be divided into primary screening and secondary inspection in practice.
  • the former is a dangerous explosive by irradiating one or several LCS photon beams and measuring the isotope abundance ratios of major elements (eg carbon / nitrogen, oxygen / nitrogen, uranium / thorium, etc.) And the possibility of being nuclear material in a short time.
  • a beam scan is performed to perform an imaging inspection with more detailed isotope identification.
  • LCS photon beams of several energies are generated on the same beam axis, and the isotope abundance ratios of elements such as carbon, nitrogen, and oxygen are measured by NRF. And the accuracy was improved in the discrimination method of those NRF gamma rays.
  • the apparatus configuration of the nondestructive inspection system the one shown in FIG. 5 was used.
  • the radiation detectors 32 and 33 scintillation detectors having a counting rate of 10 kHz or more were used although the energy resolution was inferior to that of a high-purity germanium detector of 1 to 3%.
  • the apparatus shown in FIG. 5 can be used for both primary screening and secondary inspection.
  • the sample 31 is irradiated with the LCS photon beam relatively coarsely at a predetermined interval or the like, and the LCS photon beam irradiated on the sample 31 is two-dimensionally scanned only in the secondary inspection.
  • the outputs of the radiation detectors 32 and 33 and the photon beam intensity monitor 34 are processed by the control calculation unit 37, and the sample 31 of a plurality of isotope nuclei of interest at each movement position of the movable plate 35.
  • the abundance ratio is quantified to image the spatial distribution and displayed on the screen of the monitor 38.
  • Laser beams 16 and 20 are generated from laser light sources 13 and 17 with respect to an electron beam 12 having a predetermined energy generated from the electron beam accelerator 11.
  • the polarization planes of the laser beams 16 and 20 are adjusted by the wave plates 14 and 18. This can be easily realized by putting in and out the half-wave plate and rotating it.
  • the plane of polarization is determined by the constituent elements of the object to be inspected and the type of isotope to be inspected.
  • Polarized laser beams 16 and 20 are deflected by mirrors 15 and 19, respectively, and collide with the electron beam 12 at an angle ⁇ 1 as shown in FIG.
  • ⁇ 1 is set to 180 degrees in order to maximize the photon energy.
  • the two laser beams 16 and 20 can be irradiated coaxially with respect to the electron beam. Therefore, it is possible to generate two types of LCS photon beams by irradiating the same electron beam with two types of lasers without changing the properties of the electron beam.
  • the intensity of each laser beam is appropriately adjusted according to the reaction cross section (interaction probability) of the isotope to be measured. In general, it is desirable to adjust the emitted NRF gamma ray intensity so that it varies within a few tens of percent.
  • the laser beams 16 and 20 generate LCS photon beam pulses 21 and 22 by irradiating the electron beam 12 in the form of pulses having different time structures such as pulse frequency or generation timing, respectively.
  • the LCS photon beam pulses 21 and 22 may have different energies, different polarization planes, or both.
  • the LCS photon pulse beams 21 and 22 having different polarization planes pass through the collimator 23 and are then irradiated on the sample 31 to generate NRF gamma rays 39 and 40.
  • the collimator 23 does not need to be adjusted when the position or direction of the electron beam does not change.
  • the LCS photon beam energy is adjusted only by the laser, so that the collimator position only needs to be adjusted once before the start of measurement, and no subsequent adjustment is required.
  • an LCS photon beam with an energy spread of about 0.1 to 20% can be generated with high intensity.
  • the polarized LCS photon pulse beam 21 can excite the reaction that generates the focused NRF gamma ray 39 of the focused isotope contained in the sample 31.
  • the polarized LCS photon pulse beam 22 that can excite the reaction in the sample 31 that generates the focused NRF gamma ray 40 of another focused isotope.
  • the type of isotope may be different or the same, but the type of transition of the excited level must be different.
  • the NRF gamma ray 39 is emitted only in the direction of the radiation detector 32 and is detected by the radiation detector 32. In this case, no signal is generated in the radiation detector 33.
  • the NRF gamma ray 40 is emitted only in the direction of the radiation detector 33 and is detected by the radiation detector 33. In this case, no signal is generated in the radiation detector 32.
  • the absolute value of the intensity of the NRF gamma rays 39 and 40 can be obtained by using the photon intensity monitor 34 located at the most downstream part of the beam, and thereby the isotope abundance ratio in the sample can be quantified. .
  • Table 1 shows the NRF gamma ray energy (keV) of carbon 12, nitrogen 14, and oxygen 16 used for explosive detection, and the transition type.
  • E1 emits NRF gamma rays in a direction perpendicular to the plane of polarization of the photon beam, and E2 and M1 emit in parallel. Means that.
  • the excitation levels of the above elements are roughly in the range of 4.4 to 5 MeV and 6.9 to 7.1 MeV
  • the LCS photon beam with two wavelengths of 7.25 MeV and 5 MeV (energy spread of about 20%). Are generated on the same axis, and the NRF gamma ray of each isotope is observed, whereby the elemental composition ratio can be measured. Knowing the above elemental composition ratio can identify the type of explosives, and knowing the abundance makes it possible to know the amount.
  • the energy of the electron beam by the electron accelerator, the wavelength from the laser source, the laser polarization by the wave plate, and the radiation detector are combined as follows, for example: It is.
  • Electron energy 641 MeV ⁇
  • Laser polarization Vertical ⁇ 4439 keV (E2) of 12 C (Laser: wavelength 1550 nm, detector: vertical direction) 14 N 4915 keV (E1) (laser: wavelength 1550 nm, detector: horizontal direction) 16 O 6917 keV (E2) (laser: wavelength 1064 nm, detector: vertical direction) 14 N 7029 keV (M1) (laser: wavelength 1064 nm, detector: vertical direction) 16 O 7117 keV (E1) (laser: wavelength 1064 nm, detector: horizontal direction)
  • M1 laser: wavelength 1064 nm, detector: vertical direction
  • two NRF levels can be identified by combining the energy of the electron beam, the wavelength from the laser source, the laser polarization by the wave plate, and the radiation detector as follows.
  • Electron energy 530 MeV ⁇
  • Laser polarization Vertical ⁇ 4439keV (E2) of 12 C (Laser: wavelength 1064 nm, detector: vertical direction) 14 N 4915 keV (E1) (laser: wavelength 1064 nm, detector: horizontal direction)

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Abstract

　原子炉燃料や放射性廃棄物が封入されたドラム缶、又はコンテナ中に隠匿された核燃料物質や爆発物の同位体識別イメージングを高精度、かつ高い信頼性と安全性を確保しながら実現する。　電子線１２と偏光したレーザー光１６，２０との衝突によって発生するレーザーコンプトン光子ビーム２１，２２をサンプル３１に照射し、原子核共鳴蛍光散乱を用いて、サンプル中の同位体を識別し、その空間分布を画像化する。このとき、原子核共鳴蛍光散乱の放出方向が照射ＬＣＳ光子ビームの偏光面に依存する同位体の原子核準位を用いる。

Description

原子核共鳴蛍光散乱を用いた非破壊検査システム
　本発明は、原子核共鳴蛍光散乱を用いた非破壊検査システムに関する。
　原子力発電の核燃料サイクルで取り扱う燃料棒や放射性廃棄物には核分裂物質を含めて様々な同位体が含まれている。これらを非破壊で検査し、その空間分布を可視化することは安全かつ高効率な核燃料サイクルの実現にとって重要である。たとえばセシウムは安定同位体である質量数１３３のＣｓ－１３３と放射性核種である質量数１３７のＣｓ－１３７があるが、後者はその取り扱いが法令で厳しく管理されている。放射性廃棄物処理において、これらを迅速に識別することで、地層処分にかかるコストを著しく低減させることができるため、同位体の識別とその空間分布の可視化技術の実現が切望されている。
　また核燃料物質の輸送において、コンテナ内部に隠蔽されたウランなどの核分裂性物質や核燃料物質、爆発物及びその原料となる物質をコンテナ外部から非破壊で測定することは、核物質の輸送を厳しく制限・管理する目的や、爆発物を用いたテロ等を未然に防ぎ、安全・安心な社会を実現するために非常に重要である。
　現在、一部の核燃料サイクル施設や港湾、空港などにおいて、燃料棒やコンテナを丸ごと検査する大型Ｘ線検査機器や中性子発生器を用いた即発ガンマ線分析装置などを用いて、Ｘ線透過像による内部形状測定、及び核分裂性物質や核燃料物質、爆発物等の非破壊検査が行われている。Ｘ線検査では透過力の高い高エネルギー制動放射Ｘ線を用いており、透過像が鮮明に得られるという利点があるが物質の識別はできない。中性子照射による即発ガンマ線分析では物質識別や同位体識別が可能であるが、空間分解能が悪く、内部を可視化するのには空間分解能が不十分である。ここで言う物質識別とは元素識別、すなわち原子を識別することである。これは原子核の周りの電子状態を観測することで可能であり、Ｘ線などで比較的容易に観測可能である。同位体識別とは同位体、すなわち原子核に含まれる陽子と中性子のうち、中性子数が異なる原子核を識別することであり、ガンマ線の検出によって観測可能である。
　輸入コンテナ貨物やスーツケース内の物質検査に、制動放射Ｘ線を用いた原子核共鳴蛍光（Nuclear Resonance Fluorescence：ＮＲＦ）散乱による同位体識別手法が提案されている（特許文献１）。同位体の原子核は、その構成要素である陽子と中性子の数により、固有の振動数（励起準位）をもつ。この振動数に一致したエネルギーを持つ光子が同位体に照射された際に、同位体が光子を吸収した後、脱励起する際に蛍光光子が発生するが、これをＮＲＦと言う。ＮＲＦガンマ線を放射線検出器で観測することで、同位体識別ができる。ＮＲＦガンマ線は数ＭｅＶのエネルギーを有し１０ｍｍ程度の鉄板を通り抜けることができるため、コンテナなどに封入された物質の同位体識別と空間分布を非破壊で測定できる。図１に、手法の概念を示す。
　Ｘ線や光子等の光子ビーム１をサンプル２へ照射する。サンプル２には注目している同位体３が含まれている。なおサンプル２は遮蔽されている場合があるが、ここでは遮蔽体の記載を省略している。同位体３は光子１を吸収し、ＮＲＦガンマ線４を放出し、放射線検出器６によって検出される。その他の光子はサンプル中の他の原子によって散乱され、散乱Ｘ線５となって系外へ逸脱するか、あるいは放射線検出器６によって検出される。透過した光子ビーム１の一部は光子強度モニター７で計測される。ビーム１をスキャンあるいはサンプル２を移動させることで、同位体の空間分布を測定する。
　上記の検査や分析、あるいは処理プロセスにおいて、制動放射Ｘ線の代わりにレーザーコンプトン散乱（Laser-Compton Scattering；ＬＣＳ、後述）によって準単色光子束を発生し、これを用いて同位体検出を行う手法が提案されている。電子加速器などによって発生させた高エネルギー電子ビームに高強度のレーザーを照射して数ＭｅＶの光子領域のＬＣＳ光子を発生することが可能である。
　ＬＣＳは通常のコンプトン散乱と同様に電子と光子の相互作用であるが、電子のエネルギーが高いこと、光子としてレーザーを用いることが特徴である。この方法により発生した光子は、光子束が極めて狭い立体角内に放出され、シンクロトロン放射光と同程度の高い指向性を有すること、光子の散乱角とエネルギーに相関があることから、コリメータによって光子を準単色化できると同時にエネルギー広がりを小さく（準単色化）できること（式（１））、散乱光子にレーザーの偏光がそのまま保存されるため、偏光度の高いＬＣＳ光子が得られること（式（６）後述）などが特徴である。
　ＬＣＳの原理を図２に、ＬＣＳ光子のエネルギーＥγと電子及びレーザー光のエネルギーの関係を式（１）に示す。式（１）において、Ｅeは電子のエネルギー、ＥLはレーザー光のエネルギーである。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
　エネルギー６４１ＭｅＶの電子に対して波長１０６４ｎｍと１５５０ｎｍのレーザーを照射した場合のＬＣＳ光子の散乱角とエネルギーの関係を図３に示す。散乱角度θ2を制限することによって、所望するエネルギーとエネルギー幅の光子を得ることができる。具体的には鉛などに細い孔を開けたコリメータをビーム軸上に配置することで散乱角度の制限を行う。通常、エネルギー幅は数％程度であり、これを準単色光子と呼ぶ。
　原子核同位体の反応断面積σD(Ｅ)は式（２）で表される。共鳴幅Γは、式（３）で表わされるドップラー広がりによって広がるが、Δの幅も非常に狭く、通常数１００ｍｅＶ程度である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000002
　そのためＮＲＦを効率よく発生させるには、励起光子が同位体原子核の固有振動に同調した狭いエネルギースペクトルを持っていることが望ましい。上式においてｈバーはプランク定数、ｃは光速、Ｅは光子エネルギー、Ｉ0とＩ1はそれぞれ基底状態と励起状態の全角運動量、Ｅresは共鳴エネルギー、Γは共鳴のエネルギー幅、ｋはボルツマン定数、Ｔeffは原子核の実効温度、ｍは電子の静止質量エネルギーを表す。
　ＬＣＳ光子束はエネルギー幅を数％以下に狭めることができるため、制動放射Ｘ線と比較して、背景雑音（ノイズ）を低減させて信号対雑音比（Ｓ／Ｎ）を大きくすることが可能である。そのため、ＬＣＳ光子ビームを用いた測定方法は、精度、時間、信頼性、安全性など多くの面で制動放射Ｘ線を用いた場合より優れている。
　非特許文献１には、ＮＲＦを用いた同位体識別法に、ＬＣＳ光子を用いる方法が提案されている。非特許文献２には、次世代の電子加速器として建設が進められているエネルギー回収型リニアック（ＥＲＬ）と最先端の高出力モードロックファイバーレーザー、それにパルスレーザーを蓄積するスーパーキャビティを組み合わせ、既存のＬＣＳ光子束より遥かに高い強度（およそ１０8倍）のＬＣＳ光子束を発生させる手法が報告され、これによって放射性廃棄物中の長寿命核種の存在を数秒で検知できることが示されている。非特許文献３，４には、鉛の同位体である鉛２０８から発生するエネルギー５５１２ｋｅＶのＮＲＦガンマ線の検出とそれを用いたイメージング、及び炭素１２からの４４３９ｋｅＶのＮＲＦガンマ線の検出とそれを用いた物質同定に関しての報告がある。鉛２０８サンプルは厚さ１．５ｃｍの鉄箱内部に厳重に隠匿した状態であった。
　炭素１２及び鉛２０８の原子核励起準位を図４に示す。原子核の励起にはエネルギー幅の狭いＬＣＳ光子ビームを用いる。水素を除く原子核には、原子核固有の励起状態が存在する。測定したい核種（例えば、鉛２０８）の準位（例えば、５５１２ｋｅＶ）に光子束を照射した場合、鉛２０８によって５５１２ｋｅＶの光子が吸収される。鉛２０８は励起状態から冷却する過程で、励起エネルギーに等しいＮＲＦガンマ線を放出する。これを検出することで鉛２０８を検知できる。鉛２０８に対しては５６０ＭｅＶの電子に、炭素１２に対しては５１０ＭｅＶの電子に、それぞれ波長１０６４ｎｍのレーザーを照射することで所望するエネルギーのＬＣＳ光子ビームを発生する。
　物質に含まれる元素を精度よく分析する手法として蛍光Ｘ線分析がある。蛍光Ｘ線はエネルギーが低いため、コンテナ内部に隠匿された物質の測定はできない。また、原子の構造、すなわち電子遷移によって発生したＸ線（特性Ｘ線）が原子に固有の状態を表すことを利用して元素分析を行うので、元素を識別できるが、同位体を識別できない。
　サンプルへ高エネルギーガンマ線を照射し、注目する同位体において（γ，ｎ）反応を誘起し、これによって核異性体を作り、その脱励起ガンマ線を用いて同位体識別を行う手法が提案されている（特許文献２）。
米国特許第７，２８６，６３８号明細書 特開２００４－２１９１８７号公報 特開２００６－３１８７４６号公報
J. Pruet, D. P. McNabb, C. A. Hagmann, F. V. Hartemann and C. P. J. Barty, J. Appl. Phys. 99 (2006) 123102. R. Hajima, T. Hayakawa, N. Kikuzawa, E. Minehara, J. Nucl. Sci. and Technol. Vol.45, No.5, pp.441-451, 2008. 菊澤信宏、羽島良一、早川岳人、静間俊行、峰原英介、豊川弘之、大垣英明："準単色γ線を用いた光核共鳴散乱による放射性同位体の検知技術の原理実証"，日本原子力学会2008年春の年会 大垣英明　紀井俊輝　増田開、豊川弘之、鈴木良一、菊沢信宏、静間俊行、早川岳人、羽島良一、峰原英介："レーザー逆コンプトン散乱γ線による核共鳴散乱を用いた物質同定－軽核の同定"，日本原子力学会2008年春の年会
　中性子照射による即発ガンマ線を利用するイメージングには、空間分解能が悪いという欠点に加えて、次のような問題がある。すなわち、中性子照射によってコンテナ内部の物質のみならず、コンテナ構造材である鉄や鉛などの原子核も同時に励起してしまい、即発ガンマ線スペクトルは非常に複雑なものとなり、それらを短時間で解明することは極めて難しい。また、ウラン２３３や２３５、プルトニウム２３９、あるいはウラン２３８などの原子核に中性子が吸収されると、核分裂が起きる可能性がある。特にウラン２３３や２３５、プルトニウム２３９は連鎖反応を引き起こす危険性が高い。また、中性子照射によって原子番号などが変わることがあるため、元の物質と異なる物質になってしまう（核変換）という問題もある。
　制動放射Ｘ線は波長が多岐にわたるため、複数の同位体原子核の多くの準位を同時に励起できる。しかしＮＲＦに寄与するエネルギー幅は非常に狭く、熱的なドップラー広がりを考慮しても数１００ｍｅＶ程度であるため、それ以外のエネルギーのＸ線はすべてノイズとなり、Ｓ／Ｎが非常に小さくなってしまうという問題があった。すなわち測定精度や定量性などの信頼性が低く、測定も長時間に及ぶことが実用上の問題である。また、電子エネルギーを中性子放出エネルギー（核種によって異なるが、おおむね８ＭｅＶ前後）以上にすると、測定したい同位体から中性子が放出され、安全性や、遮蔽を施すためのコストが高価になるなど多くの問題が生じる。特に、サンプルに核分裂性物質が入っていた場合、核分裂を誘発する危険性もあるため、中性子放出エネルギー以上の制動放射Ｘ線を用いることは非常に危険であり、ぜひとも避けなくてはならない。電子エネルギーを下げると、制動放射Ｘ線のエネルギースペクトルは全体として低エネルギー側へシフトし、中性子発生確率は下がる。低エネルギー領域では、原子散乱による低エネルギーＸ線や特性Ｘ線が多く放出されるため、測定したいＮＲＦガンマ線がノイズに埋もれてしまい、Ｓ／Ｎが小さくなる欠点がある。特に、励起準位が４～５ＭｅＶにある炭素１２や窒素１４などの重要な同位体の検知は困難であった。
　ＬＣＳ光子ビームを直径数ｍｍにコリメートすることで、エネルギー幅を数％以下に狭めることができる。前述の特許文献１、非特許文献１、非特許文献２では、同手法を利用してＳ／Ｎを向上させるとともに、測定時間を短縮させるとしている。しかし、これらの文献に示された手法では狭いエネルギー幅しか励起できないため、一度の測定で複数の元素組成比を調べることができない。
　そこで、同位体の存在比や存在量を、非破壊かつ遠隔で測定することで爆発物の種類を類推する手法を提案する。
　たとえば天然に存在する炭素には炭素１２（12Ｃ）が９８．８９％含まれ、窒素には窒素１４（14Ｎ）が、酸素には酸素１６（16Ｏ）がそれぞれ９９．６４％、及び９９．７６％含まれている。それぞれの同位体の準位として、炭素１２（４４３９ｋｅＶ）、窒素１４（４９１５ｋｅＶと７０２９ｋｅＶ）、酸素１６（６９１７ｋｅＶ、７１１７ｋｅＶ）を利用する。上記準位はエネルギーが離れているため、従来の手法では単一の準位を励起することしかできず、仮に炭素１２の存在を高精度で検知したとしても、それが爆発物由来のものであるか周囲の構造物由来のものであるかがわからないという欠点があった。
　すなわち、異なる同位体を測定するにはＬＣＳ光子エネルギーを変える必要があるが、従来の手法では単一の準位を励起することしかできないため、電子エネルギーやレーザー波長を変更しなくてはならなかった。ＬＣＳ光子では、レーザーと電子ビームを直径数１０～１００μｍの大きさに収束して衝突させるため、電子軌道が僅かでもずれると収量が大きく減ってしまう。既存の技術によって電子ビームの軌道を数１０μｍ程度の精度で調整することは不可能ではないが、大がかりな測定装置と長時間の調整を要するために、それらの導入は大型加速器に限られている。電子ビームのエネルギーを変えると電子軌道が変わり、ＬＣＳ光子ビームを同一軸上に生成することは困難となるので、同位体の位置を正確に可視化できない。
　これらの微調整の他、レーザーやビーム軸上に配置したコリメータ位置の微調整に長時間を要することも実用上の問題である。
　本発明の非破壊検査システムは、サンプルを保持するプレートと、プレートに保持されるサンプルに対して所定の方向に配置された複数の放射線検出器と、異なるエネルギーを有し偏光面がそれぞれ制御された複数種類の準単色光子ビームを同軸にしてプレートに保持されたサンプルに照射する光子ビーム照射部と、プレートと光子ビーム照射部を相対移動させる駆動部と、駆動部を制御するとともに複数の放射線検出器からの検出信号が入力される制御演算部と、表示部とを有し、放射線検出器は、サンプルに照射される準単色光子ビームの偏光面に依存する方向にサンプル中の同位体の原子核準位から放出されるＮＲＦガンマ線を検出できる方向に配置され、制御演算部は、放射線検出器の検出信号に基づいてサンプル中の光子ビーム照射領域に存在する注目する原子核同位体を同定し、表示部にその空間分布を可視化して表示する。偏光面がそれぞれ制御された複数種類の準単色光子ビームとしてはＬＣＳ光子ビームを用いるのが好適であるが、これに類する偏光特性、エネルギー特性を持つ他の光子ビームを用いてもよい。
　光子ビーム照射部は、一例として、レーザーコンプトン散乱を利用して、単一の、あるいは幾つかのエネルギーを有し、偏光面がそれぞれ制御された複数のＬＣＳ光子ビームを同一軸上に発生する。すなわち、光子ビーム照射部は、所定エネルギーの電子ビームを発生する電子線加速器と、第１の偏光を有する第１の波長のレーザー光を発生する第１のレーザー光源と、第２の偏光を有する第２の波長のレーザー光を発生する第２のレーザー光源とを有し、第１の波長のレーザー光と第２の波長のレーザー光を同軸光として電子ビームに対して第１の角度で衝突させる。そして、レーザーコンプトン散乱によって発生した第１の波長のレーザー光に起因する第１の偏光ＬＣＳ光子ビームと第２の波長のレーザー光に起因する第２の偏光ＬＣＳ光子ビームを、電子ビームに対して第２の角度方向に配置したコリメータを通して取り出す。
　第１のレーザー光源及び第２のレーザー光源は、制御演算部によって制御され、それぞれ時間構造が異なるパルス光を発生させるのが好ましい。ＬＣＳ光子ビームの偏光面は、その中の１つのＬＣＳ光子ビームの偏光面に対して互いに平行あるいは垂直としてもよい。また、放射線検出器は、一例として、サンプルに対して当該サンプルに照射されるＬＣＳ光子ビームの偏光面に平行な方向及び／又は垂直な方向に配置する。
　サンプル内で注目している同位体の特定の原子核準位を励起する際、他の核種や同位体の準位が近接して存在している場合がある。そのような場合、複数のＮＲＦガンマ線が同時に発生するため、エネルギースペクトル上では区別できないことがある。このような場合の対処法として、ＮＲＦガンマ線の放出方向をＬＣＳ光子ビームの偏光面の切り替えによって制御し、それぞれのＮＲＦガンマ線を、予め想定された方向に放出することで、注目しているＮＲＦガンマ線を高精度で検出する手法を考案した。
　すなわち、サンプルへ照射されるＬＣＳ光子ビームを偏光させ、その偏光面に対してある角度方向に放射線検出器を配置する。サンプルからＮＲＦガンマ線が放出されるが、それぞれは、遷移の種類に応じてＬＣＳ光子の偏光面に対して特定の方向に放出される。これによって、エネルギー準位の近接した複数の同位体や原子核準位から放出されるＮＲＦガンマ線を、複数の放射線検出器を用いて高効率、かつ高精度にエネルギースペクトルを測定できる。また、通常、エネルギー分解能の高い放射線検出器は応答が遅いため、測定に適用できる計数率の上限が低いが、本手法を用いると、エネルギー分解能が低い検出器を用いても高精度の測定が可能であるため、高計数率での測定に対応できる。換言すると、サンプル中の同位体の原子核準位から放出されるＮＲＦガンマ線の放出方向をサンプルに照射される光子ビームの偏光面に依存させて分散させることにより放射線検出器一個当たりの計数率を下げることができる。
　本発明によると、原子炉燃料や放射性廃棄物が封入されたドラム缶、又はコンテナ中に隠匿された核燃料物質や爆発物の同位体識別イメージングを高精度、かつ高い信頼性と安全性を確保しながら実現できる。
ＮＲＦを用いた同位体検知法の説明図。 レーザーコンプトン散乱の力学系の説明図。 エネルギー６４１ＭｅＶの電子に波長１０６４ｎｍと１５５０ｎｍのレーザーを照射して得られたＬＣＳ光子のエネルギーと散乱角の関係を示す図。 炭素１２と鉛２０８を例にした、ＬＣＳ光子ビームを用いたＮＲＦガンマ線検知による同位体測定方法の説明図。 本発明による非破壊検査システムの概略図。 爆発物検知に用いる元素（12Ｃ，14Ｎ，16Ｏ）の励起準位を示す図。 ２波長ＬＣＳ光子ビームのエネルギースペクトルを示す図。 検出器とサンプルの配置方法の説明図。 主な爆発物の組成比を示す図。 本発明による隠匿物検出の様子を示す図。 遮蔽箱中の隠匿物(炭素１２)のＮＲＦガンマ線エネルギースペクトルを測定した図。 遮蔽箱中の隠匿物(鉛２０８)の空間分布を測定した例を示す図。
　以下、図面を参照して本発明の実施の形態を説明する。
　図５は、本発明による非破壊検査方法を実施するためのシステム構成例を示す概略図である。このシステムは、ＬＣＳ光子を用いたＮＲＦ散乱によって、サンプル中の同位体を識別し、その空間分布を画像化して表示するものである。
　本実施例の非破壊検査装置は、ＬＣＳ光子ビーム照射部として、電子線加速器１１、レーザー光源１３，１７、コリメータ２３、サンプルから発生されたＮＲＦガンマ線を検出する放射線検出器３２，３３、及びサンプルを透過した光子ビーム強度をモニターするための光子強度モニター３４を備える。サンプル３１は可動プレート３５上に配置されている。駆動部３６によって可動プレート３５を、紙面平行方向及び紙面垂直方向に２次元的に移動することで、照射されるＬＣＳ光子ビームに対してサンプル３１を２次元走査できるようになっている。レーザー光源１３，１７及び駆動部３６は、制御演算部３７によって制御される。放射線検出器３２，３３及び光子強度モニター３４の出力は制御演算部３７で処理され、可動プレート３５の各移動位置において、サンプル３１中で注目した単一あるいは複数の同位体の存在を検出するとともに、その存在比を定量化して空間分布を画像化し、モニター３８の画面に表示する。放射線検出器３２，３３及び光子強度モニター３４は可動プレート３５に載っていても良い。図５はそのような場合を示している。
　電子線加速器１１から発生された所定エネルギーの電子ビーム１２に対して、レーザー光源１３，１７から同一あるいは異なる数種類の波長（以下、多波長と呼ぶ）のレーザー光１６，２０が発生される。レーザー光１６，２０は、波長板１４，１８によって偏光面が調整される。例えばレーザー光１６は紙面に垂直な方向に電場ベクトルがある縦偏光、レーザー光２０は紙面に対して平行な面に偏光面がある横偏光などとする。レーザー光の偏光面は、直線偏光以外に円偏光やランダム偏光としてもよい。偏光したレーザー光１６，２０をミラー１５，１９によって偏向し、図２のように、電子ビーム１２と角度θ1で衝突させる。波長帯域の狭い誘電多層膜ミラー等をミラー１５に用いることで、レーザー光２０に対して透明にできるため、２つのレーザー光１６，２０を同軸にすることができる。ここには記載していないが、それぞれのレーザー光は集光光学素子等を用いて電子ビーム１２と衝突させる地点に集光させ、効果的にＬＣＳ光子ビームを発生する。
　レーザー光１６，２０は、それぞれパルス周波数あるいは発生タイミングなどの時間構造が異なるパルス状として電子ビーム１２に照射することで、同じ散乱角度θ2にパルスＬＣＳ光子ビーム２１，２２を発生する。パルスＬＣＳ光子ビーム２１，２２は、それぞれエネルギーが異なっていてもよい。後述するように、ＬＣＳではレーザーの偏光面がそのままＬＣＳ光子の偏光面になる（式（６）、後述）ため、偏光を自在に制御した高エネルギー光子ビームを生成できる。偏光面の異なるパルスＬＣＳ光子ビーム２１，２２は、コリメータ２３によってエネルギーと空間分布を成型した後、サンプル３１に照射され、ＮＲＦガンマ線３９，４０を発生する。サンプル３１に含まれる注目した同位体の注目したＮＲＦガンマ線３９を発生する反応を励起できるのは、偏光パルスＬＣＳ光子ビーム２１のみとする。同様に、サンプル３１に含まれる、別の注目した同位体の注目したＮＲＦガンマ線４０を発生する反応を励起できるのは偏光パルスＬＣＳ光子ビーム２２のみとする。同位体の種類は異なっていても同じでもよいが、励起準位の遷移の種類は異なっていなくてはならない。遷移の種類については後述する。
　原子核構造に起因する要因によって、ＮＲＦガンマ線３９は放射線検出器３２の方向のみに放出され、放射線検出器３２によって検出される。この場合、放射線検出器３３には信号が発生しない。ＮＲＦガンマ線４０は放射線検出器３３の方向のみに放出され、放射線検出器３３によって検出される。この場合、放射線検出器３２には信号が発生しない。なお、照射ＬＣＳ光子ビーム強度をモニターするためにビームの最下流部に光子強度モニター３４を置くのが好ましい。光子強度モニター３４を用いることによってＮＲＦガンマ線３９，４０の強度の絶対値を求めることができ、これによってサンプル中の同位体存在比を定量化することができる。ここで、ＮＲＦ散乱の相互作用断面積とエネルギーは既知であるとする。
　パルスＬＣＳ光子ビーム２１，２２とコリメータ２３を同時に動かしてサンプル３１上をスキャンすることで、あるいはサンプル３１を動かすことで、注目した複数の同位体の空間分布を画像化することができる。本実施例では、サンプル３１を載せた可動プレート３５を駆動部３６によってコリメータ２３に対して駆動することで、パルスＬＣＳ光子ビーム２１，２２によってサンプル３１を走査している。また、レーザー１３，１７の出力を適切に調整することで、パルスＬＣＳ光子ビーム２１，２２の強度を調整し、サンプル３１に含まれた複数の同位体存在比を定量化することができる。
　本発明では、単一あるいは複数の波長のレーザー光を同一の電子ビームに照射することで、ビーム軸と発散角がそろった単一波長又は多波長ＬＣＳ光子ビームを発生させ、それを用いて単一又は複数の同位体の単一又は複数の準位を選択的且つ同時に励起する。
　特開２００６－３１８７４６号公報には、心臓カテーテル検査などの医用イメージングに用いるため、小型電子加速器と、異なる数種類の波長のパルスレーザーを用いたＬＣＳによって、１００ｋｅＶ以下の準単色Ｘ線を多波長で発生させる手法が述べられている。しかし本発明は、コンテナや燃料被覆管など、最大鉄厚さで数ｃｍにもなる厳重な遮蔽箱に隠匿された同位体の存在、空間分布、及びそれらの存在比を高精度かつ安全に定量化するために高エネルギー光子ビームを生成し、それらを原子核反応の異方性を利用して時間・空間的にパルス毎に弁別して高効率に検知することを目的としており、概念及び手法が全く異なる。
　また、ＬＣＳ光子ビーム照射によって中性子を発生させない、あるいはその発生量を容認できるレベルまで抑制することは重要である。同位体によっては光核反応による核分裂を誘発する危険性や、あるいは核変換によってサンプル中の同位体が異なる元素となる可能性がある。測定システム全体にかかる遮蔽を簡略化させることで建設時のコストを大きく低減できる利点もある。そのため、ＬＣＳ光子エネルギーを中性子放出エネルギーより低くし、中性子放出エネルギー以下のＮＲＦを利用することが望ましい。
　本発明では、照射するレーザーの偏光面を制御することで、注目する同位体の特定の準位の検出感度を向上させる。原子核準位には、励起する光子ビームの偏光面によって特定の方向にＮＲＦガンマ線が放出されるものがある。例えば電気双極子（Ｅ１）遷移、磁気双極子（Ｍ１）遷移や電気四重極子（Ｅ２）遷移などは、それぞれ電場や磁場に対して垂直あるいは水平な方向にのみＮＲＦガンマ線が放出される。そのため適度なエネルギー分解能と方向性を有する光子検出器を検査体の上下、左右などに複数個配置し、励起光子ビームの偏光面を所望する準位に応じて事前に調整しておくことで、所望するＮＲＦガンマ線を十分に精度よく、空間的に弁別して検出できる。
　コンプトン散乱には、散乱前後の光子の偏光が保存される性質がある。電磁波の偏光度をstokes parameter (ax, ay,az)を使って記述することで、これを説明する。レーザー光の進む向きをｚ軸とし、それに垂直にｘ、ｙ軸を設定する。レーザー光の直線偏光度をP1 iとし、式（４）によって表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000003
　電子静止系において、散乱角θでコンプトン散乱されたレーザー光、すなわちＬＣＳ光子はｚ軸の周りの回転に対して任意の方位角に散乱する。そのため、ＬＣＳ光子の偏光度P1 fは、全ての方位角で積分した平均値となる。これを式（５）に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000004
　ここで、K0及びKは電子静止系におけるレーザー及びＬＣＳ光子のエネルギーを表す。式（５）を実験室系で表現すると、式（６）のようになる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000005
　ここでKf及びKf_maxは実験室系におけるＬＣＳ光子のエネルギー及び最大エネルギーであり、ρはそれらの比
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000006
とする。aはＬＣＳ光子の最大エネルギーに対するレーザー光のエネルギー増倍度を表し、式（８）によって表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000007
　ＬＣＳ光子の偏光度はθが１８０度近く、すなわちρ＝１近傍において１に非常に近くなることから、ＬＣＳにおいてはレーザー光の偏光がＬＣＳ光子に保存され、ビーム軸中心付近では１００％の偏光度が得られることが分かる。“Observation of M1 Resonance in 206Pb Using a Highly Linear Polarized Photon Beam”, NUCLEAR PHYSICS A649,pp.73c-76c, 1999 では、この手法を用いて、パリティが未知であった鉛２０６の準位がＭ１であることを実証している。
　本発明は、核データ表などに記載されている、充分に信頼性の高い同位体準位に着目し、これを選択的に励起することで、同位体の検知や存在比を正確に測定することを目的としている。本発明が実用上重要な点は、注目しているサンプル中に未知の元素が混入しており、その元素の準位が注目している同位体に近接している場合でも、パリティや量子数などが異なっていれば、これを十分に高精度で弁別できることである。すなわちＮＲＦガンマ線が放出される方向に検出器を配置し、ＬＣＳ光子の偏光面を制御することで、準位が近接している同位体が存在しても、高い信頼性で同位体の同定、存在比の定量化、及びそれらの画像化を行うことができる。検出の確度を飛躍的に高めることを目的としている点において、本発明は従来の手法とは異なる。
　以上によって、核燃料物質の輸送において、コンテナ内部に隠蔽されたウランなどの核分裂性物質や核燃料物質、爆発物及びその原料となる物質、その他水素以外のあらゆる物質をコンテナ外部から非破壊かつ遠隔で安全に検知すること、及び同位体原子核の空間分布を高い空間分解能で測定することが可能となり、核物質の輸送を厳しく制限・管理する目的や、爆発物を用いたテロ等を未然に防ぎ、安全・安心な社会を実現することができる。また、原子力発電の核燃料サイクルで取り扱う燃料棒や放射性廃棄物に含まれている核分裂物質や様々な同位体を非破壊かつ遠隔で検査し、その空間分布を高精度で可視化することが可能となり、安全かつ高効率な核燃料サイクルの実現を可能とする。
（実施例）
　現在、世界で用いられている産業用、軍事用の主な爆発物質の化学式を検討すると爆発物のほとんどが、炭素、酸素、窒素を含むこと、及び炭素、酸素、窒素の割合は爆発物によって異なることが分かる。
　爆発物検知に用いる元素（12Ｃ，14Ｎ，16Ｏ）の励起準位を図６に示す。本実施例では、２波長のＬＣＳ光子ビームを用いて、炭素１２、酸素１６、及び窒素１４を検知し、その存在比を測定する。酸素１６の６９１７ｋｅＶと７１１７ｋｅＶ、窒素１４の４９１５ｋｅＶと７０２９ｋｅＶ、及び炭素１２の４４３９ｋｅＶの励起準位に注目する。ここではエネルギー６４１ＭｅＶの電子に対して波長１０６４ｎｍと１５５０ｎｍのレーザーを照射することで、７２５０ｋｅＶ及び５０００ｋｅＶ（エネルギー広がり１２％程度）の異なる二つのエネルギーのＬＣＳ光子を発生することでこれらの準位をすべて励起する。このような手法によって発生した２波長ＬＣＳ光子ビームのエネルギースペクトルを図７に示す。
　ＬＣＳ光子ビームは電子ビームの進行方向に、電子ビームによって決まる発散角で発生するため、電子ビームが共通であれば、異なる波長のＬＣＳ光子ビームも同一軸上に生成され、ビームとしての性質はほぼ同じとなる。波長１０６４ｎｍのレーザーはＮｄ：ＹＡＧやＮｄ：ＹＶＯ4レーザーを利用し、波長１５５０ｎｍのレーザーはＥｒをドープしたパルスファイバーレーザーを利用する。これによって所望する２波長のＬＣＳ光子ビームを同一ビーム軸上に発生することができ、それぞれの同位体のＮＲＦガンマ線を検出できる。なお、レーザーには適度に混在させた２倍高調波、３倍高調波あるいはそれ以上の高調波、基本波を用いることも可能である。
　レーザーはいずれも垂直偏光とし、放射線検出器は図８に示すように上下、左右、すなわちＬＣＳ光子５１，５２の発生に用いられたレーザー光の偏光面に垂直な方向及び平行な方向に配置する。
　ＬＣＳ光子発生に用いられたレーザー光が直線偏光しているときＬＣＳ光子ビーム５１，５２も直線偏光しており、炭素１２の４４３９ｋｅＶと酸素１６の６９１７ｋｅＶ及び窒素１４の７０２９ｋｅＶのＮＲＦガンマ線５３は、図８（ａ）に示すように上下の放射線検出器６４で、窒素１４の４９１５ｋｅＶと酸素１６の７１１７ｋｅＶのＮＲＦガンマ線５４は、図８（ｂ）に示すように左右の放射線検出器６６でそれぞれ検出される。それぞれのＮＲＦガンマ線５１，５２は異なるレーザーパルスで発生し、時間的に異なる構造をしている。
　放射線検出器としては１００ｋｅＶ以下のエネルギー分解能があれば十分である。高純度ゲルマニウム検出器のエネルギー分解能は５０００ｋｅＶにおいて１０ｋｅＶ程度であり、本測定には十分な性能である。照射ＬＣＳ光子ビーム強度は、サンプル６１の後方に配置された光子強度モニター６５によって測定されるが、測定精度を上げるためにレーザーパルスと同期させ、背景放射線等の影響を低減させる。
　上記の場合、もちろんＬＣＳ光子ビームの偏光面を垂直あるいは水平方向に切り替えることで、放射線検出器６４あるいは６６のどちらかを省略することができる。
　炭素１２、酸素１６及び窒素１４の同位体存在比はそれぞれ９８．８９％、９９．７６２％、及び９９．６３４％であるため、それぞれの存在比はほぼＮＲＦガンマ線強度比によって測定できる。
　各種爆薬と、炭素と窒素の比（Ｃ／Ｎ）及び、酸素と窒素の比（Ｏ／Ｎ）を図９に示す。本発明を応用すると爆発物の種類を同定できる。なお、爆発物に限らず、放射性廃棄物や核燃料、禁止薬物やそれらの原材料など、コンテナ等に隠匿されたあらゆる物質を本発明を応用することによって検知できる。
　図１０は、本発明による隠匿物検出の様子を示す図である。いま、厚い鉄製の遮蔽箱７１の中に隠匿物７２として、ある原子核の同位体が入っているとする。そこにＬＣＳ光子ビームを照射する。ＬＣＳ光子ビームＡは、何の相互作用も起さずに遮蔽箱７１を透過してしまう。ＬＣＳ光子ビームＢは遮蔽箱中の隠匿物（原子核の同位体）にてＮＲＦを起こし、そのＮＲＦガンマ線７４は検出器７３にて波高弁別される。他のＬＣＳ光子ビームＣは遮蔽箱７１にてＮＲＦを起こし、そのＮＲＦガンマ線７５も検出器７３にて波高弁別される。ＮＲＦガンマ線７５は遮蔽箱構成元素からのＮＲＦであるため、ＮＲＦガンマ線７４とは異なるエネルギーを持つ。そのため両者はパルス波高弁別法によって容易に識別できる。
　炭素同位体の一種である炭素１２の４４３９ｋｅＶにある励起レベルを用いて、本手法の実証実験を試みた。炭素同位体(炭素１２)は厚さ１．５ｃｍの鉄製箱に隠匿されている。これに水平方向に偏光させた、エネルギー４．６ＭｅＶのＬＣＳ光子ビームを外部から照射する。この場合の電子ビームのエネルギーとレーザー光の波長（偏光方向）は、それぞれ５１０ＭｅＶ及び１０６４ｎｍ(水平)である。ＮＲＦガンマ線の散乱方向は１８０度方向を中心として、そこから約３３０マイクロラジアンの角度広がりで切り出した。これによるエネルギー広がりは半値全幅でおよそ４．３％である。炭素１２の４４３９ｋｅＶ準位はＥ２遷移をすることが知られているため、ＮＲＦガンマ線はＬＣＳ光子ビームの偏光面に平行な方向に放出される。図１１は、水平方向に配置した高純度ゲルマニウム検出器によって測定された、炭素１２の４４３９ｋｅＶのＮＲＦガンマ線エネルギースペクトルである。このように、４４３９ｋｅＶに明瞭なピークが観測された。
　上記実験を踏まえ、ＮＲＦガンマ線による同位体イメージング測定を行った結果を図１２に示す。図５にて説明した非破壊検査システムの可動プレートに図１０に示した隠匿物入りの遮蔽箱を設置し、ＬＣＳ光子ビームによって遮蔽箱を線スキャンした。隠匿物として核物質を模擬するような重い元素を選び、鉛の同位体であるＰｂ－２０８を用い、励起レベルとして５５１２ｋｅＶを用いた。同準位はＥ１遷移をすることが知られており、ＬＣＳ光子偏光面と垂直な方向にＮＲＦガンマ線が放出される。そのため、放射線検出器を水平方向に置くと共に、ＬＣＳ光子ビーム偏光面を垂直方向とした。
　Ｐｂ－２０８は厚さ１．５ｃｍの鉄製箱に隠匿し、垂直偏光した、エネルギー５．７ＭｅＶのＬＣＳ光子ビームを照射した。この場合の電子ビームのエネルギーとレーザー光の波長および偏光面は、それぞれ５７０ＭｅＶ、１０６４ｎｍ、垂直方向である。ＮＲＦガンマ線の散乱方向は１８０度方向を中心として、そこから約３３０マイクロラジアンの角度広がりで切り出した。これによるエネルギー広がりは半値全幅でおよそ７％である。
　放射線検出器として高純度ゲルマニウム検出器を用い、エネルギースペクトルを３０分ほど測定してから、可動プレート上のサンプルを上下方向に移動させた。移動した位置において、再度エネルギースペクトル測定を行い、これを繰り返すことで、５５１２ｋｅＶのＮＲＦガンマ線計数とサンプル位置との相関を測定した。ＬＣＳ光子ビームの直径はサンプル位置で３ｍｍである。図１２から分かるように、基準位置から±１０ｍｍの範囲に鉛同位体Ｐｂ－２０８のＮＲＦガンマ線が強く検出されており、厚さ１５ｍｍの鉄箱に隠匿された鉛同位体Ｐｂ－２０８のＮＲＦガンマ線を用いて、隠匿物の空間分布を一次元で画像化することに成功した。
　高純度ゲルマニウム検出器は高い計数率で使用することができず、上限の計数率は１０ｋＨｚ程度以下である。高計数率、すなわちＮＲＦガンマ線強度が高い場合は、高い精度で測定を行うことができない。
　高計数率ガンマ線検出器を適用することで、検査時間を短縮することは重要である。例えば、長さ１０ｍの海上輸送コンテナに対して危険物のスクリーニング検査を、港湾に積み下ろされるコンテナの全数に対して行う場合を考える。Roger Bostelman, “Requirements: Cargo Container Transfer Requirements for the Mobile Offshore Base”, Intelligent Systems Division, National Institute of Standards and Technology, 1998より、一時間当たりのコンテナ用クレーンの処理能力を約３０台／ｈとすると、検査時のコンテナ移動速度は１０ｃｍ／ｓ程度である。また、Brian Lewis, “PORT SECURITY: CONTAINER INSPECTION TECHNOLOGY, 2002 Technical Report”, The Logistics Institute, Georgia Institute of Technology, 2002より、陸上を輸送されるコンテナ輸送トラックに対する最大検査速度は４～５マイル／ｈとされている。したがって、概ね数１０ｃｍ／ｓ、最大で２００ｃｍ／ｓの検査速度が要求される。
　直径１ｍｍのＬＣＳ光子ビームを１ｃｍ毎に照射するスクリーニングを行う場合、一点当たりの照射時間は０．００５～０．１秒となる。詳細な検討は非特許文献２に記述されているが、現在、技術的に十分に実現可能な強度のＬＣＳ光子ビームを用いると、０．１秒以下で同位体の同定が可能であることから、本発明を貨物輸送コンテナ検査に適用できることが分かる。この場合に予想される最大計数率は１０ｋＨｚ以上となるため、高純度ゲルマニウム検出器を用いることはできない。
　しかし、本発明によって、ＬａＢｒ3（Ｃｅ）という無機シンチレーション物質を用いたシンチレーション検出器を用いることができる。これは高純度ゲルマニウム検出器よりも約３桁高い計数率（１０ＭＨｚ）まで対応できる。エネルギー分解能は１～３％であり、高純度ゲルマニウム検出器の１／１０以下であるが、爆発物の同定には十分である。
　ＬＣＳ光子ビームの偏光面は、照射するレーザーの偏光面をそのまま保存するため、ＮＲＦガンマ線が放出される方向を制御することができ、これによって測定精度、検査スループット、およびコストパフォーマンスを高める。すなわち、エネルギー準位の近接したＮＲＦガンマ線を偏光面の違いによって異なる方向に散乱させることによって、シンチレータなどの安価でエネルギー分解能の低い検出器を用いても、十分に高い精度と検査スループットが得られる検査システムを構築できる。
　本発明による非破壊検査は、実用上は一次スクリーニングと二次検査に分けて行うことができる。前者は、１箇所または数か所にＬＣＳ光子ビームを照射し、主要な元素の同位体存在比（たとえば炭素／窒素、酸素／窒素、ウラン／トリウムなど）を測定することで、危険な爆発物や核物質である可能性を短時間で判別する。後者ではビームスキャンを行って、より詳細な同位体識別を伴った画像化検査を行う。
　次に、一次スクリーニングと二次検査を行う実施例について説明する。本実施例においても、幾つかのエネルギーのＬＣＳ光子ビームを同一ビーム軸上に発生し、炭素、窒素、酸素等の元素の同位体存在比をＮＲＦによって測定する。そして、それらのＮＲＦガンマ線の弁別法において精度を高めた。非破壊検査システムの装置構成としては図５に示したものを使用した。放射線検出器３２，３３としては、エネルギー分解能は１～３％と高純度ゲルマニウム検出器より劣るが、１０ｋＨｚ以上の計数率を有するシンチレーション検出器を用いた。
　図５に示した装置は、一次スクリーニングと二次検査の双方に用いることができる。ただし、一次スクリーニングではサンプル３１に対してＬＣＳ光子ビームを所定間隔などで比較的粗く照射し、サンプル３１に対して照射されるＬＣＳ光子ビームを２次元走査するのは、二次検査のみとする。二次検査においては、放射線検出器３２，３３及び光子ビーム強度モニター３４の出力を制御演算部３７で処理し、可動プレート３５の各移動位置において、注目している複数の同位体原子核のサンプル３１中での存在を検出するとともに、その存在比を定量化して空間分布を画像化し、モニター３８の画面に表示する。
　電子線加速器１１から発生された所定エネルギーの電子ビーム１２に対して、レーザー光源１３，１７からレーザー光１６，２０が発生される。レーザー光１６，２０は、波長板１４，１８によって偏光面が調整される。これは１／２波長板の出し入れや回転によって容易に実現できる。偏光面は検査する物体の構成元素や検査したい同位体の種類によって決定する。
　偏光したレーザー光１６，２０を、それぞれミラー１５，１９によって偏向し、図２のように、電子ビーム１２と角度θ1で衝突させる。ここでは光子エネルギーを最高にするために、θ1を１８０度とした。前述のように、波長帯域の狭い誘電多層膜ミラー等をミラー１５に用いることで、２つのレーザー光１６，２０を電子ビームに対して同軸に照射することができる。そのため、電子ビームの性質を一切変えず、同一の電子ビームに対して２種類の波長のレーザーを照射して、２種類のエネルギーのＬＣＳ光子ビームを生成できる。それぞれのレーザー光の強度は、測定したい同位体の反応断面積（相互作用確率）によって適宜調整する。おおむね、放出されるＮＲＦガンマ線強度が数１０％程度以内のばらつきになるように調整することが望ましい。
　レーザー光１６，２０は、それぞれパルス周波数あるいは発生タイミングなどの時間構造が異なるパルス状として電子ビーム１２に照射することで、ＬＣＳ光子ビームパルス２１，２２を発生する。ＬＣＳ光子ビームパルス２１，２２は、それぞれエネルギーが異なるか、あるいは偏光面が異なるか、あるいはその双方が異なる場合がある。
　偏光面の異なるＬＣＳ光子パルスビーム２１，２２は、コリメータ２３を通過した後、サンプル３１に照射され、ＮＲＦガンマ線３９，４０が発生される。コリメータ２３は、電子ビームの位置や方向が変化しないときは調整する必要がない。本実施例では、ＬＣＳ光子ビームエネルギーの調整はレーザーのみによって行うため、コリメータの位置調整は測定開始前に一度行うだけでよく、その後の調整は一切不要である。ＬＣＳを利用することにより、エネルギー広がり０．１～２０％程度のＬＣＳ光子ビームを高い強度で発生できる。
　サンプル３１に含まれる注目した同位体の注目したＮＲＦガンマ線３９を発生する反応を励起できるのは、偏光ＬＣＳ光子パルスビーム２１のみとする。同様に、サンプル３１に含まれる、別の注目した同位体の注目したＮＲＦガンマ線４０を発生する反応を励起できるのは偏光ＬＣＳ光子パルスビーム２２のみとする。同位体の種類は異なっていても同じでもよいが、励起準位の遷移の種類は異なっていなくてはならない。
　ＮＲＦガンマ線３９は放射線検出器３２の方向のみに放出され、放射線検出器３２によって検出される。この場合、放射線検出器３３には信号が発生しない。ＮＲＦガンマ線４０は放射線検出器３３の方向のみに放出され、放射線検出器３３によって検出される。この場合、放射線検出器３２には信号が発生しない。また、ビームの最下流部に位置する光子強度モニター３４を用いることによってＮＲＦガンマ線３９，４０の強度の絶対値を求めることができ、これによってサンプル中の同位体存在比を定量化することができる。
　爆発物検知に用いる炭素１２、窒素１４、酸素１６のＮＲＦガンマ線エネルギー（ｋｅＶ）と、遷移形式を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
　表１において、Ｅ１，Ｍ１，Ｅ２等の記号は、原子核の遷移形式を示しており、Ｅ１は光子ビームの偏光面に対して垂直方向に、Ｅ２とＭ１は平行な方向にＮＲＦガンマ線が放出されることを意味する。
　上記元素の励起準位は、大きく分けて４．４～５ＭｅＶ、及び６．９～７．１ＭｅＶの範囲にあるため、７．２５ＭｅＶ及び５ＭｅＶ（エネルギー広がり２０％程度）の２波長のＬＣＳ光子ビームを同一軸上に発生させ、それぞれの同位体のＮＲＦガンマ線を観測することで、元素組成比を測定することができる。上記元素組成比を知ることで爆発物の種類を特定することができ、存在量を知ることで量を知ることができる。
　特定の同位元素（例えば、炭素１２、窒素１４等）の検出について、電子加速器による電子ビームのエネルギー、レーザー源からの波長、波長板によるレーザー偏光、放射線検出器は、例えば、次のように組み合わされる。
・電子エネルギー：６４１ＭｅＶ
・レーザー偏光：縦
・12Ｃの４４３９ｋｅＶ（Ｅ２）（レーザー：波長１５５０ｎｍ、検出器：垂直方向）
・14Ｎの４９１５ｋｅＶ（Ｅ１）（レーザー：波長１５５０ｎｍ、検出器：水平方向）
・16Ｏの６９１７ｋｅＶ（Ｅ２）（レーザー：波長１０６４ｎｍ、検出器：垂直方向）
・14Ｎの７０２９ｋｅＶ（Ｍ１）（レーザー：波長１０６４ｎｍ、検出器：垂直方向）
・16Ｏの７１１７ｋｅＶ（Ｅ１）（レーザー：波長１０６４ｎｍ、検出器：水平方向）
　これにより、上記５つのＮＲＦ準位（３核種）を識別することができる。
　あるいは、次のように電子ビームのエネルギー、レーザー源からの波長、波長板によるレーザー偏光、放射線検出器を組み合わせることで、２つのＮＲＦ準位（２核種）を識別することができる。
・電子エネルギー：５３０ＭｅＶ
・レーザー偏光：縦
・12Ｃの４４３９ｋｅＶ（Ｅ２）（レーザー：波長１０６４ｎｍ、検出器：垂直方向）
・14Ｎの４９１５ｋｅＶ（Ｅ１）（レーザー：波長１０６４ｎｍ、検出器：水平方向）
１　光子ビーム
２　サンプル
３　同位体
４　ＮＲＦガンマ線
５　散乱Ｘ線
６　高エネルギー分解能放射線検出器
７　光子強度モニター
１１　電子線加速器
１２　電子ビーム
１３　レーザー光源
１４　波長板
１５　ミラー
１６　レーザー光
１７　レーザー光源
１８　波長板
１９　ミラー
２０　レーザー光
２１　パルスＬＣＳ光子ビーム
２２　パルスＬＣＳ光子ビーム
２３　コリメータ
３１　サンプル
３２　放射線検出器
３３　放射線検出器
３４　光子強度モニター
３５　可動プレート
３６　駆動部
３７　制御演算部
３８　モニター
５１　ＬＣＳ光子ビーム
５２　ＬＣＳ光子ビーム
５３　ＮＲＦガンマ線
５４　ＮＲＦガンマ線
６１　サンプル
６４　放射線検出器
６５　光子強度モニター
６６　放射線検出器
７１　遮蔽箱
７２　隠匿物
７３　検出器

Claims (19)

  1. 　サンプルを保持するプレートと、
    　前記プレートに保持されるサンプルに対して所定の方向に配置された複数の放射線検出器と、
    　異なるエネルギーを有し偏光面がそれぞれ制御された複数種類の準単色光子ビームを同軸にして前記プレートに保持されたサンプルに照射する光子ビーム照射部と、
    　前記プレートと前記光子ビーム照射部を相対移動させる駆動部と、
    　前記駆動部を制御するとともに前記複数の放射線検出器からの検出信号が入力される制御演算部と、
    　表示部とを有し、
    　前記放射線検出器は、サンプルに照射される前記準単色光子ビームの偏光面に依存する方向にサンプル中の同位体から放出されるＮＲＦガンマ線を検出できる方向に配置され、
    　前記制御演算部は、前記放射線検出器の検出信号に基づいてサンプル中の光子ビーム照射領域に存在する注目する原子核同位体を同定し、前記表示部にその空間分布を可視化して表示することを特徴とする非破壊検査システム。
  2. 　請求項１記載の非破壊検査システムにおいて、前記光子ビーム照射部は、所定エネルギーの電子ビームを発生する電子線加速器と、第１の偏光を有する第１の波長のレーザー光を発生する第１のレーザー光源と、第２の偏光を有する第２の波長のレーザー光を発生する第２のレーザー光源と、前記第１の波長のレーザー光と前記第２の波長のレーザー光を同軸光として前記電子ビームに対して第１の角度で衝突させる光学系と、前記電子ビームと前記第１のレーザー光との衝突によって前記電子ビームに対して第２の角度方向に発生した第１の偏光光子ビーム、及び前記電子ビームと前記第２のレーザー光との衝突によって前記第２の角度方向に発生した第２の偏光光子ビームを通過させるコリメータを備えることを特徴とする非破壊検査システム。
  3. 　請求項２記載の非破壊検査システムにおいて、前記制御演算部は、前記第１のレーザー光源及び第２のレーザー光源を制御し、前記第１のレーザー光及び前記第２のレーザー光として、それぞれ時間構造が異なるパルス光を発生させることを特徴とする非破壊検査システム。
  4. 　請求項１～３のいずれか１項記載の非破壊検査システムにおいて、前記光子ビームは、当該光子ビームの照射により前記サンプル中の単一又は複数の同位体の単一又は複数の原子核準位から別々の方向に複数のＮＲＦガンマ線が放出されるようにエネルギーと偏光面が設定されていることを特徴とする非破壊検査システム。
  5. 　請求項１～４のいずれか１項記載の非破壊検査システムにおいて、前記複数の放射線検出器は、サンプルに対して当該サンプルに照射される前記光子ビームの偏光面に平行な方向及び／又は垂直な方向、あるいは任意の角度に配置されていることを特徴とする非破壊検査システム。
  6. 　請求項１～５のいずれか１項記載の非破壊検査システムにおいて、サンプルに照射される光子ビーム強度を検出する光子強度モニターを有することを特徴とする非破壊検査システム。
  7. 　請求項１～６のいずれか１項記載の非破壊検査システムにおいて、前記注目する原子核同位体は炭素１２、窒素１４及び酸素１６など爆発物を構成する元素の同位体であるであることを特徴とする非破壊検査システム。
  8. 　請求項１～７のいずれか１項記載の非破壊検査システムにおいて、前記光子ビーム照射部から照射される光子ビームのエネルギーは中性子放出エネルギー以下であることを特徴とする非破壊検査システム。
  9. 　請求項１～８のいずれか１項記載の非破壊検査システムにおいて、前記駆動部は、前記プレートに保持されたサンプルが前記光子ビーム照射部から照射される光子ビームによって走査されるように前記プレートを駆動することを特徴とする非破壊検査システム。
  10. 　請求項１記載の非破壊検査システムにおいて、前記準単色光子ビームはＬＣＳ光子ビームであり、当該ＬＣＳ光子ビームを発生するために偏光したレーザー光を用い、その偏光面を検査する物体の構成元素や検査したい同位体の種類に応じて選択することを特徴とする非破壊検査システム。
  11. 　請求項１記載の非破壊検査システムにおいて、前記サンプル中の同位体の原子核構造によって決まる遷移形式に従って所望の方向に前記ＮＲＦガンマ線が放出されるように前記光子ビームの偏光面やエネルギーを制御することを特徴とする非破壊検査システム。
  12. 　請求項１記載の非破壊検査システムにおいて、前記ＮＲＦガンマ線の放出方向の異方性を利用して、あらかじめ設定された方向に配置された放射線検出器によって当該ＮＲＦガンマ線を検出することを特徴とする非破壊検査システム。
  13. 　請求項１記載の非破壊検査システムにおいて、前記サンプル中の同位体の原子核準位から放出されるＮＲＦガンマ線の放出方向を前記サンプルに照射される前記光子ビームの偏光面に依存させて分散させることにより前記放射線検出器一個当たりの計数率を下げたことを特徴とする非破壊検査システム。
  14. 　請求項１記載の非破壊検査システムにおいて、エネルギーが近接した前記同位体の原子核準位から放出された複数の前記ＮＲＦガンマ線を前記サンプルに対して異なる方向に配置された放射線検出器でそれぞれ検出することを特徴とする非破壊検査システム。
  15. 　請求項１記載の非破壊検査システムにおいて、前記放射線検出器はシンチレータ検出器であることを特徴とする非破壊検査システム。
  16. 　請求項１記載の非破壊検査システムにおいて、前記ＮＲＦガンマ線が放出される原子核準位は中性子発生しきい値以下のエネルギーであることを特徴とする非破壊検査システム。
  17. 　請求項１記載の非破壊検査システムにおいて、前記光子ビーム照射部は、所定エネルギーの電子ビームを発生する電子線加速器と、複数のレーザー光源を備え、前記複数のレーザー光源から発生された２種類以上の異なる波長の偏光したレーザー光を同軸光として前記電子ビームに対して第１の角度で衝突させ、前記衝突によって第２の角度方向に発生した複数の偏光ＬＣＳ光子ビームをコリメータを通して取り出すことを特徴とする非破壊検査システム。
  18. 　請求項１７記載の非破壊検査システムにおいて、前記偏光ＬＣＳ光子のエネルギーの調整を前記レーザー光源のみによって行うことを特徴とする非破壊検査システム。
  19. 　請求項１７記載の非破壊検査システムにおいて、前記コリメータの位置調整を測定開始前に一度だけ行うことを特徴とする非破壊検査システム。
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