WO2009144931A1 - 加水分離器の運転方法 - Google Patents

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小笠原徹
竹内良之
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Definitions

  • the present invention relates to an exhaust gas denitration method for treating nitrogen oxides in exhaust gas with ammonia, and more particularly to an operation method of a water separation device for generating ammonia from urea.
  • NOx in exhaust gas from fixed power sources including boilers of thermal power plants is a substance that causes photochemical smog, and as its removal method (de-NOx method), selective catalytic reduction method using ammonia as a reducing agent is It is widely used.
  • de-NOx method selective catalytic reduction method using ammonia as a reducing agent is It is widely used.
  • cogeneration systems using diesel engines, gas turbines, etc. are increasing mainly in urban areas. It is not suitable to use liquefied ammonia which is used in a flue gas NOx removal device for a large plant as the flue gas NOx removal device in such a system for consumer use is too large.
  • a method using solid nitrogen-containing compounds such as urea, melamine, burette, cyanuric acid, ammonium carbonate and the like, which purifies ammonia species by decomposition, is used as an alternative reducing agent for liquefied ammonium. Attention has been paid. In addition, due to the ease of handling, a method of using urea as a reducing agent for a denitrification apparatus has attracted attention even in a large-sized boiler plant for power generation.
  • a reactor for water separation is a method of heating urea water indirectly and directly with steam to adjust the amount of generated ammonia.
  • Patent Document 1 When using an apparatus for generating ammonia as a reducing agent of a flue gas denitration apparatus by hydrolysis of urea, it is required to supply an ammonia amount which is required stably. At that time, in order to keep the concentration of urea water in the water separator constant, it is necessary to control the transformation operation to change the pressure and temperature of the water separator described in the above-mentioned US Patent (Patent Document 1). The relationship between pressure and temperature can be determined by theoretical and experimental values, and the details are described in the above-mentioned Patent Document 1.
  • urea aqueous solution is supplied from the aqueous urea solution storage tank 14 shown in FIG. 2 to the hydroseparator 12 and the urea aqueous solution is heated by the water vapor in the hydroseparator 12. It is necessary to reduce the flow rate of the heating steam 11 supplied to the hydroseparator 12 by squeezing the heating steam flow control valve 10 of the hydroseparator 12 in the configuration diagram of the hydrolysis mechanism for generating ammonia. At the same time, the temperature of the water separator 12 also decreases, and as a result, the amount of ammonia generated in the water separator 12 decreases. A decrease in the amount of ammonia generation causes an increase in the concentration of NOx in the exhaust gas at the outlet of the NOx removal device.
  • an object of the present invention is to generate ammonia from urea which can maintain the amount of ammonia generation necessary for exhaust gas denitrification at an appropriate amount in a timely manner when generating ammonia from urea water using steam for heating It is to propose a method of operation of the water separator.
  • a method of operating a hydroseparator at start-up which generates ammonia gas to be used as a reducing agent of a flue gas denitrification device by hydrolysis of urea water. Operation in constant pressure operation in which the pressure inside the hydroseparator is kept constant with respect to the temperature rise, and then switching to the transformation operation in which the pressure is raised with the temperature rise of the hydrolysis separator. It is an operating method of the water separation machine which makes the water separation temperature in constant pressure operation more than the transformation operating temperature in the pressure the switching point.
  • the invention according to claim 2 is the operation method of the water separation device according to claim 1, wherein the upper limit of the switching point from constant pressure operation to variable pressure operation is up to the boiling point of urea water.
  • the hydrolysis reaction is stably performed in the operation method of operating at a constant pressure and then switching to the transformation operation at a temperature higher than that of the transformation operation at the same pressure. Since the transformation operation curve to be advanced is a curve rising to the right with the pressure rising with the temperature rise, the temperature of the hydrolysis separator is also increased by always increasing the pressure of the hydrolysis separator when switching the transformation operation. It rises at the same time. Due to the temperature rise, the amount of generated ammonia increases, and as a result, the concentration of NOx in the exhaust gas at the outlet of the denitration device is reduced. That is, by adopting the present invention, stable operation can be performed while preventing an increase in NOx concentration in the exhaust gas at the outlet of the NOx removal system.
  • the NOx concentration in the combustion exhaust gas when switching from the constant pressure operation to the voltage conversion operation capable of stably operating the water separation device The combustion apparatus can be operated stably while preventing the
  • the second aspect of the invention in addition to the effects of the first aspect of the invention, it is possible to raise the temperature of the aqueous urea within the range where the boiling phenomenon and the thermal decomposition of the aqueous urea do not occur.
  • FIG. 1 shows a configuration of an exhaust gas purification system of a boiler plant
  • FIG. 2 shows a urea-based hydroseparator for injecting ammonia gas from an ammonia gas injection nozzle 8 into the outlet flue gas passage of the boiler 1 of FIG.
  • a block diagram is shown.
  • ammonia gas is injected from the ammonia gas injection nozzle 8 into the exhaust gas flue of the outlet of the boiler 1, and NOx in the flue gas is decomposed into water vapor and nitrogen gas by the denitration device 2 on the flue downstream side. Thereafter, the exhaust gas is heat-exchanged with the combustion air in the air preheater 3 and dust is removed in the electric precipitator 4. Dedusted exhaust gas is pressurized by the attraction fan 5, and then sulfur oxides (SO 2 ) in the exhaust gas are removed by the desulfurizer 6 and released from the stack 7 into the atmosphere.
  • SO 2 sulfur oxides
  • FIG. 2 shows the configuration of a system for generating ammonia gas, which is injected into the boiler outlet flue, from urea.
  • the urea water 15 stored in the urea water storage tank 14 is sent to the water separator 12 by the pump 13.
  • urea water is heated by the water separator heating steam 11 supplied from the boiler 1 side, and the temperature in the water separator 12 is controlled by the water separator heating water vapor flow control valve 10 .
  • the ammonia gas containing carbon dioxide gas (CO 2 ) and water vapor generated in the water separator 12 is controlled to the flow controlled by the NOx control logic in the exhaust gas at the outlet of the NOx removal system 2 shown in FIG. It is controlled and injected from the ammonia gas injection nozzle 8 into the outlet flue of the boiler 1.
  • FIG. 3 shows curves of constant pressure operation and transformation operation, their switching points, and their switching completion points.
  • switching is performed before reaching the transformation operation temperature (constant pressure / transformation switching point 1 in FIG. 3) and after (constant pressure / transformation switching point 2 in FIG. 3). It implemented and compared how it affects the exhaust gas NOx concentration of the NOx removal apparatus 2.
  • the exhaust gas NOx concentration at the outlet of the NOx removal system that purifies the exhaust gas from the boiler etc. can not be controlled, and the problem is that NOx emissions increase. Occur.
  • the temperature rise of the urea water causes boiling phenomenon and thermal decomposition of the urea water, which causes problems in facility operation.
  • the present invention is effective for minimizing NOx emissions from exhaust gas while operating urea equipment stably.

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Abstract

排煙脱硝装置の還元剤として使用するアンモニアガスを尿素水の加水分解により発生させる加水分離器を起動する際に、アンモニアガス注入開始時は、加水分離器の温度上昇に対しても加水分離器内圧力を一定とする定圧運転で運転し、その後加水分離器の温度上昇と共にその圧力も上昇させる変圧運転に切り替える運転方法に関し、定圧運転における加水分離器温度が同圧力における変圧運転温度以上となった後に、定圧運転から変圧運転への切り替えを行うことで、タイミング良く、排煙脱硝に必要なアンモニア発生量を適切な量に保つことができるように加水分離器を運転できる。

Description

加水分離器の運転方法
　本発明は、排ガス中の窒素酸化物をアンモニアにより処理する排煙脱硝方法において、特に尿素からアンモニアを発生させる加水分離器の運転方法に関する。
　火力発電所のボイラを初めとする固定発生源からの排ガス中のＮＯｘは、光化学スモッグの原因となる物質であり、その除去方法（脱硝方法）としてはアンモニアを還元剤として選択的接触還元法が幅広く用いられている。最近ではディーゼルエンジン、ガスタービンなどを利用したコージェネレーションシステムが都市部を中心として増加している。このような民生用のシステムにおける排煙脱硝装置には、大型プラント用の排煙脱硝装置で使用する液化アンモニアを用いることは装置が大がかり過ぎて適さない。
　そこで、民生用のシステムにおける排煙脱硝装置では、前記液化アンモニウムの代替還元剤として、分解によってアンモニア種を精製する尿素、メラミン、ビュレット、シアヌル酸、炭酸アンモニウムなどの固体含窒素化合物を用いる方法が注目されている。また、取り扱いの容易さから、発電用大型ボイラプラントでも脱硝装置の還元剤用として尿素を使用する方法が注目されている。
　尿素の加水分解によりアンモニアを発生させる際、尿素の加水分解に加え、水の蒸発も同時に起こるため、尿素水を加水分解させる装置（加水分離器）内の尿素水濃度を一定に保つことが、排煙脱硝装置の運転上、非常に重要となる。
　尿素水濃度を一定に保つためには、脱硝反応に使用されるアンモニア量により、温度と圧力を変化させることが必要になる。米国特許第６７６１８６８（Ｂ２）号明細書に、その発明が記載されている。前記米国特許明細書に記載された加水分離器（Reactor Vessel）は、尿素水を蒸気で間接的及び直接的に加熱し、アンモニア発生量を調整する方法が一般的となっている。
　また、密閉反応器において尿素水溶液の状態で加水分解して生成したガス状アンモニアを燃焼ガス中のＮＯｘ生成を抑制する量で燃焼ガス中に供給する場合にアンモニアの要求量が急激に低下したときには、尿素水溶液を冷却することでアンモニア発生量を抑制させる方法が知られている（特表２００４－５１２１６１号公報）。
米国特許第６７６１８６８（Ｂ２）号明細書 特表２００４－５１２１６１号公報
　排煙脱硝装置の還元剤としてのアンモニアを尿素の加水分解により発生させる装置を使用する際、安定して必要となるアンモニア量を供給することが要求される。その際、加水分離器内の尿素水濃度を一定に保つために、前記米国特許明細書（特許文献１）に記載された加水分離器の圧力と温度を変化させる変圧運転制御が必要となる。その圧力と温度の関連は、理論的及び実験値により求めることができ、前記特許文献１に、その詳細が記載されている。
　しかしながら、実際の運転において排ガス温度が、排ガス煙道内及び脱硝触媒上に酸性硫安が析出する上限温度以上に達してから、脱硝装置の還元剤として用いるアンモニアを注入する必要があり、また、アンモニア注入開始温度に到達した後に、すぐに十分なアンモニアを供給できるように、前記加水分離器の内部温度をアンモニア発生温度以上で待機させる必要がある。前記加水分離器の待機中においても尿素水の加水分解が進むため、圧力は上昇し続け、排ガス温度がアンモニア注入開始温度に達した時には、前記加水分離器内の圧力は、図３に示される変圧運転カーブによる圧力よりかなり高い圧力となってしまう。そこでアンモニア注入開始直後から変圧運転に切り替えるには、上記圧力差分を補うために前記加水分離器内の圧力を急激に下げる必要が有る。
　しかしながら、前記加水分離器内の圧力を下げるためには、図２に示される尿素水貯蔵タンク１４から加水分離器１２に尿素水を供給して加水分離器１２内での水蒸気により尿素水を加熱してアンモニアを発生させる加水分離機構の構成図において、加水分離器１２の加熱用水蒸気流量調整弁１０を絞ることにより、加水分離器１２に供給する加熱用水蒸気１１の流量を減らす必要があるが、同時に加水分離器１２の温度も低下し、結果として、加水分離器１２内でのアンモニア発生量が減少する。アンモニア発生量の減少は、脱硝装置出口の排ガス中のＮＯｘ濃度の増加を引き起こしてしまう。
　このように前記特許文献１記載の発明では、加水分離器１２に供給する加熱用水蒸気１１の流量を減らす必要があるが、同時に加水分離器１２の温度も低下し、結果として、加水分離器１２内でのアンモニア発生量が減少してしまい、排ガス脱硝が十分行われ無くなって、脱硝装置出口の排ガス中のＮＯｘ濃度の増加してしまうおそれがある。　
　また、前記特許文献２に記載された方法でも、尿素水を急冷してもタイムラグがあることで尿素水からのアンモニア発生量を適切にコントロールすることは容易ではない。
　そこで本発明の課題は、尿素水から加熱用水蒸気を用いてアンモニアを発生させる場合に、タイミング良く、排煙脱硝に必要なアンモニア発生量を適切な量に保つことができる尿素からアンモニアを発生させる加水分離器の運転方法を提案することである。
　本発明の上記課題は次の解決手段により解決される。　
　請求項１記載の発明は、排煙脱硝装置の還元剤として使用するアンモニアガスを尿素水の加水分解により発生させる起動時の加水分離器の運転方法において、アンモニアガス注入開始時は、加水分離器の温度上昇に対して加水分離器内圧力を一定とする定圧運転で運転し、その後加水分離器の温度上昇と共にその圧力を上昇させる変圧運転に切り替える運転を行い、前記定圧運転から変圧運転への切り替え点を定圧運転における加水分離器温度を同圧力における変圧運転温度以上とする加水分離器の運転方法である。
　請求項２記載の発明は、前記定圧運転から変圧運転への切り替え点の上限を尿素水の沸点までとする請求項１記載の加水分離器の運転方法である。
　上記本発明によれば、アンモニア注入開始後は一定圧力で運転し、その後、加水分離器温度が同圧力における変圧運転での温度以上で変圧運転に切り替える運転方法において、安定的に加水分解反応を進行させる変圧運転カーブは、温度の上昇と共に圧力も上昇する右上がりのカーブとなるため、変圧運転切り替え時は、必ず加水分離器の圧力を上昇させるようにすることで、加水分離器の温度も同時に上昇する。その温度上昇により、発生アンモニア量が増え、結果として脱硝装置出口の排ガス中のＮＯｘ濃度を低下させることになる。すなわち、本発明を採用することにより、脱硝装置出口の排ガス中のＮＯｘ濃度の上昇を防ぎつつ、安定的に運転することができる。
　請求項１記載の発明によれば、尿素を用いた加水分離器の運用方法において、定圧運転から加水分離器を安定的に運転することができる変圧運転に切り替える際、燃焼排出ガス中のＮＯｘ濃度の上昇を防止しつつ、燃焼装置を安定的に運転する事ができる。
　また、請求項２記載の発明によれば、請求項１記載の発明の効果に加えて、尿素水の沸騰現象及び熱分解が起こらない範囲内で尿素水の温度を上昇させることができる。
本発明の実施例におけるボイラプラントの機器構成を示した図である。 本発明の実施例における尿素を用いた加水分離器の構成を示した図である。 本発明の実施例における定圧運転と変圧運転カーブを示した図である。 本発明の実施例における変圧運転温度到達前に定圧運転から変圧運転に切り替えた場合の脱硝装置出口ＮＯｘの傾向を示した図である。 本発明の実施例における変圧運転温度到達後に定圧運転から変圧運転に切り替えた場合の脱硝装置出口ＮＯｘの傾向を示した図である。
　本発明の実施例を図面と共に説明する。　
　図１にはボイラプラントの排ガス浄化システム構成図を示し、図２には図１のボイラ１の出口排ガス煙道中にアンモニアガス注入ノズル８からアンモニアガスを注入する、尿素を使用した加水分離器の構成図を示す。
　図１において、ボイラ１の出口排ガス煙道中にアンモニアガス注入ノズル８からアンモニアガスを注入し、煙道後流側の脱硝装置２で排ガス中のＮＯｘを水蒸気と窒素ガスに分解する。その後、排ガスは空気予熱器３で燃焼用空気と熱交換され、電気集塵機４で除塵される。除塵された排ガスは誘引ファン５で昇圧された後、脱硫装置６で排ガス中の硫黄酸化物（ＳＯ2）が除去され、煙突７から大気中に放出される構成である。
　図２は、ボイラ出口煙道に注入されるアンモニアガスを尿素から発生させるシステムの構成を示したものである。尿素水貯蔵タンク１４に貯蔵された尿素水１５が、ポンプ１３により加水分離器１２に送られる。加水分離器１２の内部ではボイラ１側から供給される加水分離器加熱用水蒸気１１により尿素水が加熱され、加水分離器加熱用水蒸気流量調整弁１０により加水分離器１２内の温度が制御される。加水分離器１２で発生した炭酸ガス（ＣＯ2）と水蒸気を含むアンモニアガスは、図１に示す脱硝装置２の出口排ガス中のＮＯｘコントロールロジックで制御される流量にアンモニアガス流量調整弁９により流量制御され、アンモニアガス注入ノズル８からボイラ１の出口煙道内に注入される。
　加水分離器１２の圧力と温度は、加水分離器加熱用蒸気の流量により制御される。図３に定圧運転と変圧運転のカーブ及びその切り替え点及びその切り替え完了点を示す。本実施例では、プラント起動時に定圧運転から変圧運転に切り替える際に変圧運転温度到達前（図３の定圧／変圧切り替え点１）と後（図３の定圧／変圧切り替え点２）でそれぞれ切り替えを実施し、それがどのように脱硝装置２の出口排ガスＮＯｘ濃度に影響を与えるかを比較した。
　図４と図５に、それぞれ上記二つの条件でのボイラ負荷に対する脱硝装置２の出口排ガス中のＮＯｘ濃度の（変圧運転時の前記出口排ガスＮＯｘ濃度）／（定圧運転時の前記出口排ガスＮＯｘ濃度の比率）の変化を示す。
　定圧／変圧切り替え点１で定圧運転から変圧運転に切り替えを行った場合、加水分離器１２の定圧運転中の圧力が変圧運転中の圧力より高いため、図３に示されるように圧力を下げる方向に制御が作用し、加水分離器１２の加熱用水蒸気量が減り、圧力低下と共に温度も低下してくる。アンモニア発生量は温度の低下に伴い減少するため、加水分離器１２から発生するガス中のアンモニア濃度が低下し、結果として脱硝装置２の出口排ガス中のＮＯｘ濃度の上昇を引き起こす。
　一方、定圧／変圧切り替え点２で定圧運転から変圧運転に切り替えた場合は、逆に圧力を上げるように制御されるため、加水分離器１２の加熱用蒸気の供給量が増え、温度が上昇する。その結果、アンモニア発生量が増え、脱硝装置２の出口排ガス中のＮＯｘ濃度を下げるように作用し、出口ＮＯｘの上昇を抑えつつ、安定的にプラントを運転することができる。
　尿素水からアンモニアを発生させる装置において、その制御が良く作用しない場合、ボイラなどからの排ガスを浄化処理する脱硝装置出口の排ガスＮＯｘ濃度の制御できなくなり、ＮＯｘ排出量が増加してしまうという問題が発生する。また、尿素水の温度上昇により尿素水の沸騰現象及び熱分解が起こり、設備運用に問題を与える。本発明は、尿素設備の安定的に運用させつつ、排ガスからのＮＯｘ排出量を最小限にするために有効なものである。
１　ボイラ　　　　　　　２　脱硝装置
３　空気予熱器　　　　　４　電気集塵機
５　誘引ファン　　　　　６　脱硫装置
７　煙突
８　アンモニアガス注入ノズル
９　アンモニアガス流量調整弁
１０　加水分離器加熱用水蒸気流量調整弁
１１　加水分離器加熱用水蒸気
１２　加水分離器　　　　１３　尿素水輸送ポンプ
１４　尿素水貯蔵タンク　１５　尿素水

Claims (2)

  1. 　排煙脱硝装置の還元剤として使用するアンモニアガスを尿素水の加水分解により発生させる加水分離器の起動時における運転方法において、
    　アンモニアガス注入開始時は、加水分離器の温度上昇に対して加水分離器内圧力を一定とする定圧運転で運転し、その後加水分離器の温度上昇と共にその圧力を上昇させる変圧運転に切り替える運転を行い、前記定圧運転から変圧運転への切り替え点を定圧運転における加水分離器温度が同圧力における変圧運転温度以上とすることを特徴とする加水分離器の運転方法。
  2. 　前記定圧運転から変圧運転への切り替え点の上限を尿素水の沸点までとすることを特徴とする請求項１記載の加水分離器の運転方法。
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