WO2009120110A1 - Способ получения радиостронция - Google Patents

Способ получения радиостронция Download PDF

Info

Publication number
WO2009120110A1
WO2009120110A1 PCT/RU2009/000124 RU2009000124W WO2009120110A1 WO 2009120110 A1 WO2009120110 A1 WO 2009120110A1 RU 2009000124 W RU2009000124 W RU 2009000124W WO 2009120110 A1 WO2009120110 A1 WO 2009120110A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
rubidium
radiostrontium
target
shell
liquid
Prior art date
Application number
PCT/RU2009/000124
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Борис Леонидович ЖУЙКОВ
Станислав Викторович ЕРМОЛАЕВ
Владимир Михайлович КОХАНЮК
Original Assignee
Институт Ядерных Исследований Российской Академии Наук
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Институт Ядерных Исследований Российской Академии Наук filed Critical Институт Ядерных Исследований Российской Академии Наук
Priority to CA2719347A priority Critical patent/CA2719347C/en
Priority to EP09725274.6A priority patent/EP2259269B1/en
Priority to US12/919,527 priority patent/US8929503B2/en
Publication of WO2009120110A1 publication Critical patent/WO2009120110A1/ru

Links

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/001—Recovery of specific isotopes from irradiated targets
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/04—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
    • G21G1/10—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by bombardment with electrically charged particles
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/001—Recovery of specific isotopes from irradiated targets
    • G21G2001/0094—Other isotopes not provided for in the groups listed above

Definitions

  • the invention relates to the field of nuclear technology and radiochemistry, namely to the production and separation of radioactive isotopes for medical purposes.
  • the invention relates to the production of radiostrontium isotopes Sr and Sr, the first of which is widely used in medicine in the diagnosis of a number of diseases using positron emission tomography.
  • a known method of producing radiostrontium [L.F. Masper, T. Prash, S. C. Srivastava, J. Arl. Radiat. Isot. 1987. vol. 38, p. 181-184], including irradiation with a stream of accelerated charged particles of targets from rubidium chloride and radiochemical separation of radiostrontium from it.
  • the performance of this method is limited, which is associated with a low content of the working substance (rubidium) in the material, as well as with the properties of the irradiated material: low thermal conductivity of RbCl leads to high temperatures inside the target when it is irradiated with an intense stream of particles, which causes radiolysis of RbCl and corrosion of the target shell resulting chlorine.
  • radiostrontium B.L. Zhuykov, V. M. Kokhanyuk, V. H. Glushchenko et al., Radiochemistry, 1994, Volume 36, p. 494-498; B. L. Zhuikov, V.M. Kokhapuuk, N.A. Kopuakhip, A.A. Razbash, J. Vippept, Pr. Bth Workshor on Tagget Apd Target Chemistru, Vapsouveg, Sapada, 1995, TRIUMF, Vapsouver, 1996, Ed. J.M. Liuk, TJ. Ruth, p. 112; DR Phillips, EJ. Retegsop, W.A.
  • radiostrontium B.L. Zhuykov, V.M. Kokhanyuk, J. Vincent, patent RU 2102808 Cl, 1998
  • irradiating a stream of accelerated charged particles of targets from metallic rubidium, melting rubidium after irradiation and extracting radiostrontium from it by sorption on the surface of various metals or oxides immersed in molten metal rubidium.
  • the main disadvantage of this method is that a significant part of the formed radiostrontium is lost, adsorbed on the walls of the container into which the irradiated rubidium is transferred, and on the inner surface of the target shell, especially when irradiated with a high-intensity beam. So, at proton currents of the order of 0.5-1 ⁇ A, 10-30% of the formed radiostrontium is adsorbed on the inner surface of the target shell, with an increase in the current intensity, this fraction reaches 50-70%.
  • the objective of the invention is the separation of radiostrontium from a large mass of liquid metal rubidium by sorption directly on the inner shell of the target, or by extracting radiostrontium from circulating rubidium during sorption on a heated surface or by filtering liquid rubidium, as a result of which an increase in the efficiency of radiostrontium production and simplification of technology is achieved.
  • radiostrontium which includes irradiating a stream of accelerated charged particles of a target containing metallic rubidium inside the target shell, melting the rubidium inside the target shell after irradiation, extracting radiostrontium from it by sorption on the surface of various materials in contact with liquid rubidium, radiostrontium is extracted by sorption from liquid metal rubidium directly on the inner surface of the shell of the irradiated target by maintaining metically closed target at a temperature of 275-350 ° C.
  • Possible shell materials are stainless steel, tantalum, niobium, tungsten, molybdenum, nickel or noble metals.
  • radiostrontium can be converted into a solution by pouring various solvents into the target, for example, organic alcohols, water and / or aqueous solutions of mineral acids, etc. Most simply and It is technologically feasible to flush first with water, then with mineral acids.
  • liquid rubidium is used as the target working substance, which during irradiation circulates in a closed loop with a trap.
  • Radiostrontium is extracted by two methods. The first method is its sorption on the surface of materials heated to 220-350 ° C, immersed in liquid rubidium, for example, on the surface of metal rods in a trap made of stainless steel, tantalum, niobium, titanium, zirconium, tungsten, molybdenum, nickel or noble metals.
  • the temperature of rubidium circulating in the circuit is maintained in the range of 10-220 0 C, and the oxygen content in rubidium does not exceed 3 weight.
  • the second method is the extraction of radiostrontium adsorbed on ash particles (solid phase) in liquid rubidium using a filter - a porous membrane, for example, made of a metal that does not interact with rubidium, and the oxygen content in the circulating rubidium is maintained in the range of 0.1 -4.0 weight. % by adding oxygen or rubidium.
  • the temperature is selected in the range of 10-38 ° C so as to maintain a certain ratio of solid and liquid phases.
  • radiostrontium is washed off the surface of the rods or filter with organic alcohols, water and / or aqueous solutions of mineral acids. This option allows one to extract radiostrontium from rubidium with a mass of a kilogram component, simultaneously irradiating it with a beam of high-intensity accelerated protons (several hundred ⁇ A).
  • rubidium containing oxygen the latter may be (depending on temperature and concentration) in dissolved form or in the form of colloidal particles of rubidium oxide.
  • the radiostrontium formed during irradiation is in rubidium in the form of a true solution or is adsorbed on the surface of colloidal particles of rubidium oxide.
  • colloidal particles can either dissolve in rubidium, or coarsen and precipitate.
  • FIG. 1 shows a 35 ml target shell from which metal rubidium was removed after heating for 5 hours at 275 ° C (see Example 1).
  • Figure 2 presents the dependence of the degree of sorption of radiostrontium on the inner surface of the shell of the irradiated target (Fig. 1) with a gradual increase in temperature.
  • Fig. 3 shows the dependence of radiostrontium sorption on the time of heating of the irradiated target at a temperature of 275 ° C.
  • Figure 4 shows a variant of the proposed installation for the continuous production and extraction of Sr from a liquid metal rubidium target.
  • Figure 5 shows a variant of the proposed installation for the continuous production and extraction of 82 Sr from a liquid metal rubidium target.
  • Figure 1 shows the distribution of radiostrontium in rubidium over the height of a vertically located container, which is a glass cylinder with an inner diameter of 25 mm and into which the irradiated rubidium was transferred from the target shell.
  • concentration of radiostrontium is presented as Sr activity calculated at the end of irradiation per unit mass of irradiated rubidium. It can be seen that most of the radiostrontium settles with the rubidium oxide particles. Part of the radiostrontium is concentrated near the surface of liquid rubidium in contact with the gas, where the oxygen content is higher.
  • strontium can be transported with liquid rubidium without significant deposition on the inner surface of the circuit parts.
  • FIG. 2 shows the distribution of radiostrontium adsorbed on the inner surface of the target shell shown in FIG. 1 over the height of the target after removal of irradiated rubidium.
  • positions 1-8 denote strontium adsorption zones; and position 9 denotes the cavity of the target shell filled with rubidium.
  • Radiostrontium was sorbed on the inner surface of the target shell in contact with rubidium. From the table. 2, it follows that most of the radiostrontium is concentrated in the lower part of the target on the surface of the particles of rubidium oxide precipitated, the other part is distributed over the entire inner surface of the target shell.
  • Figure 2 shows the dependence of the degree of sorption of radiostrontium on the inner surface of the shell of the irradiated target (Fig. 1) with a gradual increase in temperature, and the duration of heating at each temperature is 3 hours.
  • a relatively low temperature about 100 0 C
  • the adsorption process is reversible, and at 275 ° C and above, a fairly complete sorption of radiostrontium occurs, apparently as a result of the dissolution of colloidal particles of rubidium oxide.
  • Fig. 3 shows the dependence of radiostrontium sorption on the time of heating of the irradiated target at a temperature of 275 ° C. After 3 hours of heating, about 95% of the radiostrontium is sorbed on the inner surface of the target shell.
  • FIG. 4 shows a diagram of a proposed apparatus for the continuous production and extraction of 82 Sr from a liquid metal rubidium target.
  • rubidium circulates in a circuit that includes a continuously irradiated target 1 in a stainless shell and a trap 2 for adsorption extraction of Sr.
  • the circuit is equipped with an induction pump 3 for pumping liquid rubidium, a flow control system 4 and a rubidium purity control system 5 (standard sensors based on solid electrolyte).
  • the temperature of liquid rubidium in the circuit is maintained within the range from 10 to 220 0 C.
  • the melting point of rubidium is 39 ° C, but with a certain content of dissolved oxygen it decreases.
  • the oxygen content in liquid metal rubidium should not exceed 3 weight. % to prevent precipitation of rubidium oxide.
  • the circuit provides means 6 for feeding metal rubidium with a certain oxygen content.
  • a radiostrontium trap 2, equipped with a thermostat 7, is located inside a hot chamber 8 with an inert atmosphere.
  • the sorbent rods 9 are heated using a heat pipe or built-in heaters for better sorption of radiostrontium at a temperature of 220-350 0 C, and only the central rods can be heated to minimize adsorption on the walls of the trap.
  • a sorbing element you can also use a vertically arranged filter - a thin smooth metal membrane 10 as shown in figure 5, through which metal rubidium is constantly filtered, and ash particles containing radio strontium are delayed.
  • the oxygen content in the circulating rubidium is maintained in the range of 0.1 to 4.0 weight. %
  • the temperature in different parts of the circuit is selected in the range of 10-38 0 C so as to maintain a certain ratio of solid and liquid phases.
  • the sorbent elements 9 (Fig. 4) and 10 (Fig. 5) are periodically removed (possibly even without beam suspension and rubidium circulation).
  • the recovered sorbent element is washed with water and a solution (e.g., HCl), dried and placed back into the trap. Washings containing Sr are sent for further processing and obtaining the final product.
  • a solution e.g., HCl
  • a target containing 53 g of metallic rubidium was irradiated with a proton current of 62 ⁇ A for 2 hours in the proton energy range of 100–40 MeV. After exposure for two weeks, the target was heated at 275 ° C for 5 hours, then cooled, and at 46 ° C, irradiated rubidium was removed from the shell under nitrogen atmosphere. Discovered that 97.5% radiostrontium remained on its inner surface. Then, radiostrontium was washed in layers from the inner surface of the shell, schematically shown in FIG. 1, with a 0.5 M HCl solution.
  • the target After exposure for a week, the target was heated to 46 ⁇ 2 ° C, irradiated rubidium was removed from the envelope in a nitrogen atmosphere, and it was found that 64% of the radiostrontium remained on its inner surface.
  • This example shows that at a relatively low temperature (compared to 275 ° C, as in Example 1), radiostrontium sorption on the inner shell of the target is not so effective.
  • a target containing 52 grams of metal rubidium was irradiated with a proton current of 50 ⁇ A in the proton energy range of 100–40 MeV. The total charge of protons was 960 ⁇ A-h. After holding for three weeks, the target was placed in an oven and heated at 300 ° C for 3 hours. Then the target was cooled to 80 ° C. In an argon atmosphere, the target was opened and metallic rubidium was pumped out of it. Radiostrontium sorbed on the inner surface of the target shell made of stainless steel was removed by filling the target with a 0.5 M HCl solution and leaving for 1 hour.
  • Radionuclide and stable impurities such as 75 Se, 74 As, iron, nickel, chromium were removed on ion exchange resins Chelex-100, Dowex 1x8 and Dowex 50x8. The total yield of Sr was 98-99%, radionuclide purity> 99.9%.
  • Rubidium recovered from an irradiated target containing 3.5% oxygen was analyzed for colloidal particles by measuring the radiostrontium content by the height of a vertically arranged glass container (Table 1). After that, liquid rubidium containing radiostrontium on colloidal particles was mixed (to equalize the concentration of colloidal particles by volume) and passed through a porous filter made of inorganic titanium oxide material (porous granules with a diameter of 0.2-0.4 mm) at 30 0 C. Almost complete (> 98%) extraction of radiostrontium from liquid rubidium was achieved.
  • the use of the present invention can improve the efficiency of radiostrontium production and simplify the technology of its separation due to sorption of radiostrontium from liquid metal rubidium directly on the inner surface of the shell of the irradiated target.
  • Irradiated metallic rubidium, removed from the target can be reused to produce radio strontium.
  • the inventive method allows you to select radiostrontium either on the surface of materials immersed in liquid rubidium, or on the filter - a porous membrane.

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)

Abstract

Изобретение относится к получению радиостронция. Задачей изобретения является выделение радиостронция из большой массы жидкого металлического рубидия в результате чего достигается повышение эффективности получения радиостронция и упрощение технологии. Сорбцию проводят непосредственно на внутренней оболочке мишени при температуре 275-350°C, либо посредством извлечения радиостронция из циркулирующего рубидия сорбцией на нагреваемой поверхности ловушки при температуре 220-350°C или при фильтрации жидкого рубидия через фильтрующий элемент из пористого материала, устойчивого к жидкому рубидию.

Description

СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ РАДИОСТРОНЦИЯ
Область техники, к которой относится изобретение
Изобретение относится к области ядерной технологии и радиохимии, а именно к получению и выделению радиоактивных изотопов для медицинских целей. В частности, изобретение касается получения изотопов радиостронция Sr и Sr, первый из которых широко применяется в медицине при диагностике ряда заболеваний с использованием позитронно-эмиссионной томографии.
Предшествующий уровень техники
Известен способ получения радиостронция [L.F. Маusпеr, T. Рrасh, S. С. Srivаstаvа, J. Аррl. Rаdiаt. Isоt. 1987. vоl. 38, р. 181-184], включающий облучение потоком ускоренных заряженных частиц мишеней из хлорида рубидия и радиохимическое выделение из него радиостронция. Производительность этого способа ограничена, что связано с низким содержанием рабочего вещества (рубидия) в материале, а также со свойствами облучаемого материала: низкая теплопроводность RbCl приводит к высоким температурам внутри мишени при ее облучении интенсивным потоком частиц, что вызывает радиолиз RbCl и коррозию оболочки мишени образующимся хлором.
Известен также способ получения радиостронция [Б.Л. Жуйков, В. M. Коханюк, В. H. Глущенко и др., Радиохимия, 1994, том 36, с. 494-498; В. L. Zhuikоv, V.М. Коkhапуuk, N.А. Копуаkhiп, А.А. Rаzbаsh, J. Viпсепt, Рrос. бth wоrkshор on tагgеtгу апd tаrgеt сhеmistrу, Vапсоuvег, Сапаdа, 1995, TRIUMF, Vапсоuvеr, 1996, Ed. J.М. Liuk, TJ. Ruth, р. 112; D.R. Рhilliрs, EJ. Реtегsоп, W.А. Тауlоr еt аl., J. Rаdiосhim. Асtа, 2000, vоl. 88. р. 149-155], включающий облучение потоком ускоренных заряженных частиц мишени из металлического рубидия массой до 50 г и радиохимическое выделение из него радиостронция путем растворения металлического рубидия в спирте, перевода продуктов в водный раствор хлоридов и ионного обмена. Высокая теплопроводность металлического рубидия позволяет облучать толстые мишени интенсивным потоком частиц, что делает этот способ эффективным для получения больших количеств 82Sr (единицы Ки). Недостатком такого способа является то, что процедура радиохимического выделения радиостронция является сложной, длительной и опасной. Если рассматривать возможность производства большого количества радиостронция из гораздо более массивных мишеней металлического рубидия на широком пучке высокой интенсивности, то такой подход представляется вообще нереальным. Наиболее близким к изобретению является способ получения радиостронция [Б.Л. Жуйков, В.М. Коханюк, Дж. Винсент, патент RU 2102808 Cl, 1998], включающий облучение потоком ускоренных заряженных частиц мишеней из металлического рубидия, плавление рубидия после облучения и извлечение из него радиостронция сорбцией на поверхности различных металлов или оксидов, погружаемых в расплавленный металлический рубидий. Основной недостаток этого способа заключается в том, что значительная часть образующегося радиостронция теряется, сорбируясь на стенках контейнера, в который переносят облученный рубидий, и на внутренней поверхности оболочки мишени, в особенности при облучении пучком высокой интенсивности. Так при токах протонов порядка 0,5-1 мкА на внутренней поверхности оболочки мишени сорбируется 10-30% образующегося радиостронция, при увеличении интенсивности тока эта доля достигает 50-70%.
Раскрытие изобретения
Задачей данного изобретения является выделение радиостронция из большой массы жидкого металлического рубидия путем сорбции непосредственно на внутренней оболочке мишени, либо посредством извлечения радиостронция из циркулирующего рубидия при сорбции на нагреваемой поверхности или при фильтрации жидкого рубидия в результате чего достигается повышение эффективности получения радиостронция и упрощение технологии. Технический результат достигается тем, что в способе получения радиостронция, включающем облучение потоком ускоренных заряженных частиц мишени, содержащей металлический рубидий внутри оболочки мишени, плавление рубидия внутри оболочки мишени после ее облучения, извлечение из него радиостронция сорбцией на поверхности различных материалов, контактирующих с жидким рубидием, радиостронций извлекают сорбцией из жидкого металлического рубидия непосредственно на внутренней поверхности оболочки облученной мишени путем выдерживания герметично закрытой мишени при температуре 275-350°C. Возможные материалы оболочки представляют собой нержавеющую сталь, тантал, ниобий, вольфрам, молибден, никель или благородные металлы. Далее металлический рубидий откачивают из мишени, при этом 96±4 % радиостронция остается сорбированным на внутренней поверхности оболочки мишени. Затем радиостронций можно перевести в раствор, заливая в мишень различные растворители, например, органические спирты, воду и/или водные растворы минеральных кислот и др. Наиболее просто и технологично производить смывание сначала водой, потом минеральными кислотами.
Другой вариант изобретения состоит в том, что в качестве рабочего вещества мишени используют жидкий рубидий, который во время облучения циркулирует по замкнутому контуру с ловушкой. Радиостронций извлекают двумя методами. Первый метод это сорбция его на поверхности материалов, нагреваемых до 220-350°C, погруженных в жидкий рубидий, например, на поверхности металлических стержней в ловушке, изготовленных из нержавеющей стали, тантала, ниобия, титана, циркония, вольфрама, молибдена, никеля или благородных металлов. Температуру рубидия, циркулирующего в контуре, поддерживают в диапазоне 10-2200C, а содержание кислорода в рубидии не превышает 3 вес. %. Второй метод это извлечение радиостронция, сорбированного на зольных частицах (твердая фаза), находящихся в жидком рубидии, с помощью фильтра - пористой мембраны, например, изготовленной из металла, не взаимодействующего с рубидием, причем содержание кислорода в циркулирующем рубидии поддерживают в диапазоне 0,1-4,0 вес. % путем добавления кислорода или рубидия. При этом температуру выбирают в диапазоне 10-38°C такой, чтобы поддерживать определенное соотношение твердой и жидкой фазы. Далее радиостронций смывают с поверхности стержней или фильтра органическими спиртами, водой и/или водными растворами минеральных кислот. Этот вариант позволяет извлекать радиостронций из рубидия массой составляющей килограммы, проводя одновременно его облучение пучком ускоренных протонов высокой интенсивности (несколько сот мкА).
В рубидии, содержащем кислород, последний может находиться (в зависимости от температуры и концентрации) в растворенном виде или в виде коллоидных частиц оксида рубидия. Радиостронций, образующийся при облучении, находится в рубидии в виде истинного раствора или сорбирован на поверхности коллоидных частиц оксида рубидия. В зависимости от содержания кислорода, при повышении температуры коллоидные частицы могут либо растворяться в рубидии, либо укрупняться и выпадать в осадок.
Краткое описание чертежей
Способ поясняется ниже с помощью чертежей и таблиц.
На фиг. 1 показана оболочка мишени объемом 35 мл, из которой был удален металлический рубидий после нагревания 5 ч при 275°C (см. Пример 1).
На фиг.2 представлена зависимость степени сорбции радиостронция на внутренней поверхности оболочки облученной мишени (фиг. 1) при поэтапном повышении температуры.
На фиг.З представлена зависимость сорбции радиостронция от времени нагревания облученной мишени при температуре 275°C.
На фиг.4 показан вариант схемы предполагаемой установки для непрерывного получения и извлечения Sr из жидкометаллической рубидиевой мишени.
На фиг.5 показан вариант схемы предполагаемой установки для непрерывного получения и извлечения 82Sr из жидкометаллической рубидиевой мишени.
В табл. 1 показано распределение радиостронция в рубидии по высоте вертикально расположенного контейнера, который представляет собой стеклянный цилиндр с внутренним диаметром 25 мм и в который облученный рубидий был перенесен из оболочки мишени. Концентрация радиостронция представлена как активность Sr, рассчитанная на конец облучения, приходящаяся на единицу массы облученного рубидия. Видно, что большая часть радиостронция оседает вместе с частицами оксида рубидия. Часть радиостронция концентрируется вблизи поверхности жидкого рубидия, контактирующей с газом, где содержание кислорода выше. Таким образом, при определенном содержании и размере коллоидных частиц, определяемом параметрами устройства, стронций может транспортироваться с жидким рубидием без значительного осаждения на внутренней поверхности деталей контура.
Таблица 1. Распределение радиостронция в облученном рубидии по высоте вертикально расположенного стеклянного контейнера
Figure imgf000006_0001
В табл. 2 представлено распределение радиостронция, сорбированного на внутренней поверхности оболочки мишени, представленной на фиг.l, по высоте мишени после удаления облученного рубидия. На фигуре 1 позиции 1-8 обозначают зоны адсорбции стронция; а позиция 9 обозначает полость оболочки мишени, заполнявшаяся рубидием.
Таблица 2. Распределение радиостронция, оставшегося после откачивания облученного рубидия, на внутренней поверхности оболочки мишени
Figure imgf000007_0001
Радиостронций сорбировался на внутренней поверхности оболочки мишени, контактировавшей с рубидием. Из табл. 2 следует, что большая часть радиостронция сконцентрирована в нижней части мишени на поверхности частиц оксида рубидия, выпавшего в осадок, другая часть распределена по всей внутренней поверхности оболочки мишени.
На фиг.2 представлена зависимость степени сорбции радиостронция на внутренней поверхности оболочки облученной мишени (фиг. 1) при поэтапном повышении температуры, причем продолжительность нагревания при каждой температуре составляет 3 ч. При относительно низкой температуре (около 1000C) процесс адсорбции обратим, а при 275°C и выше происходит достаточно полная сорбция радиостронция, очевидно в результате растворения коллоидных частиц оксида рубидия.
На фиг.З представлена зависимость сорбции радиостронция от времени нагревания облученной мишени при температуре 275°C. За 3 часа нагревания около 95% радиостронция сорбируется на внутренней поверхности оболочки мишени.
По окончании сорбции жидкий металлический рубидий удаляют из мишени и смывают радиостронций с внутренней поверхности оболочки мишени растворителем, табл. 3 показывает эффективность смывания радиостронция растворителями с поверхности мишеней разного объема. Таблица 3 . Результаты по последовательному смыванию радиостронция с поверхностей стальных оболочек мишеней (сорбция производилась в течение 3 ч)
Figure imgf000008_0001
Предложенный способ получения радиостронция позволяет организовать его непрерывное производство. На фиг. 4 показана схема предполагаемой установки для непрерывного получения и извлечения 82Sr из жидкометаллической рубидиевой мишени. Рубидий здесь циркулирует по контуру, который включает в себя непрерывно облучаемую мишень 1 в нержавеющей оболочке и ловушку 2 для адсорбционного извлечения Sr. Контур снабжен индукционным насосом 3 для перекачки жидкого рубидия, системой 4 контроля расхода и системой 5 контроля чистоты рубидия (стандартные датчики на основе твердого электролита). Температуру жидкого рубидия в контуре поддерживают в пределах от 10 до 2200C. Температура плавления рубидия 39°C, но при определенном содержании растворенного кислорода она понижается. Содержание кислорода в жидком металлическом рубидии не должно превышать 3 вес. %, чтобы не допускать выпадения осадка оксида рубидия. Для этого в системе контура предусмотрено средство 6 для подпитки металлическим рубидием с определенным содержанием кислорода. Ловушка 2 для радиостронция, снабженная термостатом 7, расположена внутри горячей камеры 8 с инертной атмосферой. Сорбирующие стержни 9 нагревают с помощью теплопровода или встроенных нагревателей для лучшей сорбции радиостронция при температуре 220-3500C, причем можно нагревать только центральные стержни, чтобы минимизировать адсорбцию на стенках ловушки.
В качестве сорбирующего элемента можно также использовать вертикально расположенный фильтр - тонкую гладкую металлическую мембрану 10 как показано на фиг.5, через которую постоянно фильтруется металлический рубидий, а зольные частицы, содержащие радиостронций - задерживаются. В этом случае содержание кислорода в циркулирующем рубидии поддерживают в диапазоне 0,1 - 4,0 вес. %. При этом температуру в разных частях контура выбирают в диапазоне 10-380C такой, чтобы поддерживать определенное соотношение твердой и жидкой фазы. Сорбирующие элементы 9 (фиг.4) и 10 (фиг.5) периодически извлекают (возможно, даже без приостановки пучка и циркуляции рубидия). В смежной горячей камере извлеченный сорбирующий элемент обмывают водой и раствором (например, HCl), высушивают и помещают обратно в ловушку. Смывы, содержащие Sr, направляют для дальнейшей переработки и получения конечного продукта.
Дальнейшая доочистка выделенного радиостронция от радионуклидных и стабильных примесей проводится известными радиохимическими методами [В. L. Zhuikоv, V.М. Коkhапуuk, N.А. Копуаkhiп, А.А. Rаzbаsh, J. Viпсепt, Рrос. бth wоrkshор on tаrgеtrу апd tагgеt сhеmistrу, Vапсоuvег, Сапаdа, 1995, TRIUMF, Vапсоuvег, 1996, Ed. J.М. Liuk, TJ. Ruth, р. 112; D.R. Рhilliрs, EJ. Реtеrsоп, WA. Тауlоr еt аl. // Rаdiосhim. Асtа, 2000, vоl. 88, р. 149-155].
Осуществление изобретения
Осуществление заявленного способа получения радиостронция поясняется следующими примерами.
Пример 1
Мишень, содержащую 53 г металлического рубидия, облучали током протонов 62 мкА в течение 2 часов в диапазоне энергий протонов 100-40 МэВ. После выдержки в течение двух недель мишень нагревали при 275°C в течение 5 часов затем охлаждали и при 46°C в атмосфере азота извлекали облученный рубидий из оболочки. Обнаружили, что 97.5% радиостронция остались на ее внутренней поверхности. Затем послойно смывали радиостронций с внутренней поверхности оболочки, схематично показанной на фиг.l, 0,5 M раствором HCl. Послойное смывание проводили, заливая раствор, увеличивая каждый раз объем заливаемого раствора (сначала до границы зоны 1, потом до границы зоны 2 и т.д.). После каждой заливки выдерживали залитый раствор в течение часа и затем раствор откачивали. Полученное таким образом распределение радиостронция по высоте большой мишени (табл. 2) показывает, что большая часть радиостронция сконцентрирована в нижней части мишени на поверхности частиц оксида рубидия, выпавшего в осадок и затем растворившегося при повышенной температуре, другая часть распределена по внутренней поверхности оболочки мишени. Затем объединяли все порции раствора. Сравнение содержания радионуклидов в облученной рубидиевой мишени и в суммарном 0,5 M растворе HCl демонстрирует селективность сорбции радиостронция (табл. 4): происходит очистка не только от рубидия, но также одновременно от изотопов селена и мышьяка.
Таблица 4. Радионуклиды, содержащиеся в облученной рубидиевой мишени и в 0,5 M растворе HCl, полученном смыванием радиостронция с внутренней поверхности оболочки мишени, рассчитанные на конец облучения
Figure imgf000010_0001
Пример 2
50 грамм металлического рубидия помещали в мишень в герметичную оболочку из нержавеющей стали и облучали током протонов 0,5 мкА в течение часа в диапазоне энергий протонов 100-40 МэВ. После выдержки в течение недели мишень нагревали до 47±2°C, в атмосфере азота извлекали облученный рубидий из оболочки. Было обнаружено, что 33% радиостронция остались на внутренней поверхности оболочки. Другую мишень, содержащую 53 грамма металлического рубидия, облучали током протонов 70 мкА в течение 5 часов в диапазоне энергий протонов 100-40 МэВ. После выдержки в течение недели мишень нагревали до 46±2°C, в атмосфере азота извлекали облученный рубидий из оболочки и обнаружили, что 64% радиостронция остались на ее внутренней поверхности. Этот пример показывает, что при сравнительно низкой температуре (по сравнению с 275°C, как в Примере 1) сорбция радиостронция на внутренней оболочки мишени не столь эффективна.
Пример 3
Мишень, содержащую 52 грамма металлического рубидия, облучали током протонов 50 мкА в диапазоне энергий протонов 100-40 МэВ. Суммарный заряд протонов составил 960 мкА-час. После выдержки в течение трех недель мишень помещали в печь и нагревали при 300°C в течение 3 часов. Затем охлаждали мишень до 80°C. В атмосфере аргона вскрывали мишень и откачивали из нее металлический рубидий. Радиостронций, сорбированный на внутренней поверхности оболочки мишени, изготовленной из нержавеющей стали, извлекали, заполняя мишень 0,5 M раствором HCl и оставляя на 1 час. Затем раствор откачивали из мишени и повторяли процедуру смыва радиостронция с внутренней поверхности оболочки мишени. Объединяли обе порции и провводили дальнейшую доочистку выделенного радиостронция. Радионуклидные и стабильные примеси такие, как 75Se, 74As, железо, никель, хром удаляли на ионообменных смолах Chelex-100, Dоwех 1x8 и Dоwех 50x8. Общий выход Sr составил 98-99%, радионуклидная чистота > 99.9%.
Пример 4
Рубидий, извлеченный из облученной мишени, содержащий 3,5% кислорода, анализировали на содержание коллоидных частиц путем измерения содержания радиостронция по высоте вертикально расположенного стеклянного контейнера (табл. 1). После этого, жидкий рубидий, содержащий радиостронций на коллоидный частицах, перемешали (для выравнивания концентрации коллоидных частиц по объему) и пропускали его через пористый фильтр, изготовленный из неорганического материала оксида титана (пористые гранулы диаметром 0,2-0,4 мм) при 300C. Достигалось практически полное (>98%) извлечение радиостронция из жидкого рубидия.
Таким образом, использование настоящего изобретения позволяет повысить эффективность получения радиостронция и упростить технологию его выделения за счет проведения сорбции радиостронция из жидкого металлического рубидия непосредственно на внутренней поверхности оболочки облученной мишени. Облученный металлический рубидий, удаленный из мишени, может быть повторно использован для наработки радиостронция. В случае облучения рубидия, циркулирующего в замкнутом контуре, заявляемый способ позволяет выделить радиостронций либо на поверхности материалов, погруженных в жидкий рубидий, либо на фильтре - пористой мембране.

Claims

ФОРМУЛА ИЗОБРЕТЕНИЯ
1. Способ получения радиостронция, включающий облучение мишени, содержащей металлический рубидий внутри оболочки мишени, потоком ускоренных заряженных частиц, плавление рубидия внутри оболочки мишени после ее облучения, извлечение радиостронция из жидкого рубидия сорбцией на поверхности различных материалов, контактирующих с жидким рубидием, отличающийся тем, что сорбцию производят при температуре сорбирующей поверхности 275-3500C, причем в качестве сорбирующей поверхности используют внутреннюю поверхность оболочки облученной мишени, причем после проведения сорбции рубидий из мишенной оболочки удаляют, а затем радиостронций смывают с внутренней поверхности оболочки мишени растворителями.
2. Способ по п.l, отличающийся тем, что в качестве материала оболочки рубидиевой мишени используют нержавеющую сталь, тантал, ниобий, вольфрам, молибден, никель или благородные металлы.
3. Способ по п.l, отличающийся тем, что радиостронций смывают с внутренней поверхности оболочки органическими спиртами, водой и/или водными растворами минеральных кислот.
4. Способ получения радиостронция, включающий облучение мишени из металлического рубидия потоком ускоренных заряженных частиц, плавление рубидия, извлечение радиостронция из жидкого рубидия сорбцией на поверхности различных материалов, контактирующих с жидким рубидием, отличающийся тем, что в качестве рабочего вещества мишени используют жидкий рубидий, который содержит кислород в количестве не более 3 вес. %, и во время облучения циркулирует по замкнутому контуру с ловушкой, температуру контура поддерживают в диапазоне от 10 до 2200C, и извлечение радиостронция производят сорбцией на поверхности деталей ловушки, нагреваемых до 220-3500C с последующим смыванием радиостронция с поверхности деталей ловушки растворителями.
5. Способ по п.4, отличающийся тем, что в качестве материала деталей ловушки используют нержавеющую сталь, тантал, ниобий, титан, цирконий, вольфрам, молибден, никель или благородные металлы.
6. Способ по п.4, отличающийся тем, что радиостронций смывают с поверхности деталей ловушки органическими спиртами, водой и/или водными растворами минеральных кислот.
7. Способ получения радиостронция, включающий облучение мишени из металлического рубидия потоком ускоренных заряженных частиц, плавление рубидия, извлечение радиостронция из жидкого рубидия сорбцией на поверхности различных материалов, контактирующих с жидким рубидием, отличающийся тем, что в качестве рабочего вещества мишени используют жидкий рубидий, который содержит кислород в количестве, находящемся диапазоне 0,1 - 4,0% и во время облучения циркулирует по замкнутому контуру с ловушкой, температуру контура поддерживают в диапазоне 10 до 38°C, и извлечение радиостронция производят путем фильтрации через фильтрующий элемент, которым служит пористый материал, устойчивый к жидкому металлическому рубидию, с последующим смыванием радиостронция с поверхности деталей фильтрующего элемента растворителями.
8. Способ по п.7, отличающийся тем, что радиостронций смывают с поверхности фильтрующего элемента органическими спиртами, водой и/или водными растворами минеральных кислот.
PCT/RU2009/000124 2008-03-27 2009-03-13 Способ получения радиостронция WO2009120110A1 (ru)

Priority Applications (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CA2719347A CA2719347C (en) 2008-03-27 2009-03-13 Method for producing radiostrontium
EP09725274.6A EP2259269B1 (en) 2008-03-27 2009-03-13 Method for producing radiostrontium
US12/919,527 US8929503B2 (en) 2008-03-27 2009-03-13 Method for producing radiostrontium

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2008111555/06A RU2356113C1 (ru) 2008-03-27 2008-03-27 Способ получения радиостронция (варианты)
RU2008111555 2008-03-27

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2009120110A1 true WO2009120110A1 (ru) 2009-10-01

Family

ID=41021841

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/RU2009/000124 WO2009120110A1 (ru) 2008-03-27 2009-03-13 Способ получения радиостронция

Country Status (5)

Country Link
US (1) US8929503B2 (ru)
EP (1) EP2259269B1 (ru)
CA (1) CA2719347C (ru)
RU (1) RU2356113C1 (ru)
WO (1) WO2009120110A1 (ru)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2770241C1 (ru) * 2020-10-15 2022-04-14 Федеральное государственное бюджетное учреждение "Институт физики высоких энергий имени А.А. Логунова Национального исследовательского центра "Курчатовский институт" (НИЦ "Курчатовский институт" - ИФВЭ) Мишенная станция

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN108160988B (zh) * 2012-04-27 2021-01-08 加拿大国家粒子物理与核物理物理实验室 用于锝-99m的回旋加速器生产的方法、系统和装置
RU2543051C2 (ru) * 2013-07-12 2015-02-27 Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр Российской Федерации - Физико-энергетический институт имени А.И. Лейпунского" Устройство для получения стронция-82
RU2585004C1 (ru) * 2015-02-20 2016-05-27 Владимир Анатольевич Загрядский Способ получения радиоизотопа стронций-82
RU2598089C1 (ru) * 2015-06-09 2016-09-20 Федеральное государственное бюджетное учреждение "Петербургский институт ядерной физики им. Б.П. Константинова" (ФГБУ "ПИЯФ") Способ получения радионуклида стронция-82
US20220118379A1 (en) * 2018-08-07 2022-04-21 Technical University Of Denmark Separation of Radiometals

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0578050A1 (en) * 1992-07-10 1994-01-12 Ministero Dell' Universita' E Della Ricerca Scientifica E Tecnologica A process for the production of yttrium-90 through yttrium-90 generator
RU2080878C1 (ru) * 1994-11-17 1997-06-10 Акционерное общество "ТЕХНОЛИГА" Способ получения препарата на основе стронция-89
RU2102808C1 (ru) * 1996-06-04 1998-01-20 Государственный научный центр РФ "Институт ядерных исследований РАН" Способ получения радиостронция
RU2155398C1 (ru) * 1999-02-23 2000-08-27 РНЦ "Курчатовский институт" Способ получения радиоизотопа стронций-89

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6456680B1 (en) * 2000-03-29 2002-09-24 Tci Incorporated Method of strontium-89 radioisotope production

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0578050A1 (en) * 1992-07-10 1994-01-12 Ministero Dell' Universita' E Della Ricerca Scientifica E Tecnologica A process for the production of yttrium-90 through yttrium-90 generator
RU2080878C1 (ru) * 1994-11-17 1997-06-10 Акционерное общество "ТЕХНОЛИГА" Способ получения препарата на основе стронция-89
RU2102808C1 (ru) * 1996-06-04 1998-01-20 Государственный научный центр РФ "Институт ядерных исследований РАН" Способ получения радиостронция
RU2155398C1 (ru) * 1999-02-23 2000-08-27 РНЦ "Курчатовский институт" Способ получения радиоизотопа стронций-89

Non-Patent Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
B.L. ZHUIKOV; V.M. KOKHANYUK; N.A. KONYAKIN; A.A. RAZBASH; J. VINCENT: "Proc. 6th Workshop on Targetry and Target Chemistry", 1996, TRIUMF, pages: 112
B.L. ZHUIKOV; V.M. KOKHANYUK; V.N. GLUSCBENKO ET AL., RADIOKHIMIYA, vol. 36, 1994, pages 494 - 498
D.R. PHILIPS; E.J. PETERSON; W.A. TAYLOR ET AL., II RADIOCHIM. ACTA, vol. 88, 2000, pages 149 - 155
D.R. PHILIPS; E.J. PETERSON; W.A. TAYLOR ET AL., J. RADIOCHIM. ACTA, vol. 88, pages 149 - 155
L.F. MAUSNER; T. PRACH; S.C. SRIVASTAVA, J. APPL. RADIOAT. ISOT., vol. 38, 1987, pages 181 - 184
See also references of EP2259269A4 *
ZHUIKOV V.L.: "Poluchenie strontsiya-82 iz misheni metallicheskogo rubidiya na puchke protonov s energiei 100 Mev Radiokhimiya, St.Peterburg", NAUKA, vol. 36, no. IS. 6, 1994, pages 496 *

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2770241C1 (ru) * 2020-10-15 2022-04-14 Федеральное государственное бюджетное учреждение "Институт физики высоких энергий имени А.А. Логунова Национального исследовательского центра "Курчатовский институт" (НИЦ "Курчатовский институт" - ИФВЭ) Мишенная станция

Also Published As

Publication number Publication date
EP2259269A4 (en) 2011-09-21
EP2259269B1 (en) 2013-06-05
CA2719347C (en) 2014-07-15
RU2356113C1 (ru) 2009-05-20
EP2259269A1 (en) 2010-12-08
CA2719347A1 (en) 2009-10-01
US20110051873A1 (en) 2011-03-03
US8929503B2 (en) 2015-01-06

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US11479831B2 (en) Production of copper-67 from an enriched zinc-68 target
WO2009120110A1 (ru) Способ получения радиостронция
US20140029710A1 (en) Production of technetium from a molybdenum metal target
AU2018224121B2 (en) Titanium-molybdate and method for making the same
CA2613212C (en) System for production of radioisotopes having an electrolytic cell integrated with an irradiation unit
CN112885495B (zh) 由Ra-226生产Ac-225的方法
RU2704005C1 (ru) Способ получения радионуклида Lu-177
JP5590527B2 (ja) テクネチウム９９ｍジェネレータからのモリブデン回収方法
RU2588594C1 (ru) Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопов молибдена-99
JPH02201199A (ja) 高放射性廃棄物の処理方法
RU2585004C1 (ru) Способ получения радиоизотопа стронций-82
JP6467574B2 (ja) ＭｏＯ３から９９ｍＴｃを熱分離精製する方法及びその装置
RU2476942C1 (ru) Способ получения радионуклида рений-188 без носителя и устройство для его осуществления
Boldyrev et al. A modified electrochemical procedure for isolating 177 Lu radionuclide
KR20230129419A (ko) Ra-226의 회수 방법, Ra-226 용액의 제조 방법 및 Ac-225용액의 제조 방법
Sadeghi et al. Electroplating/electrodissolution/recovery cycle for rhodium target used for an industrial scale cyclotron production of palladium-l03
RU2294314C2 (ru) Устройство для разделения радиоактивных элементов, обладающих различной способностью к образованию амальгам
Hussonois et al. Radioactive 7Be targets for measurements of the cross section of the 7Be (p, gamma) reaction

Legal Events

Date Code Title Description
121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 09725274

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 2009725274

Country of ref document: EP

WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 2719347

Country of ref document: CA

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE

WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 12919527

Country of ref document: US