WO2009039946A1 - Reaktor und verfahren zu dessen herstellung - Google Patents

Reaktor und verfahren zu dessen herstellung Download PDF

Info

Publication number
WO2009039946A1
WO2009039946A1 PCT/EP2008/007297 EP2008007297W WO2009039946A1 WO 2009039946 A1 WO2009039946 A1 WO 2009039946A1 EP 2008007297 W EP2008007297 W EP 2008007297W WO 2009039946 A1 WO2009039946 A1 WO 2009039946A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
heat exchanger
plates
catalyst
reactor according
reaction
Prior art date
Application number
PCT/EP2008/007297
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Ralph Schellen
Evin Hizaler
Leslaw Mleczko
Stephan Schubert
Original Assignee
Bayer Technology Services Gmbh
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer Technology Services Gmbh filed Critical Bayer Technology Services Gmbh
Priority to CN200880108102A priority Critical patent/CN101801516A/zh
Priority to US12/678,838 priority patent/US20100310436A1/en
Priority to EP08801889A priority patent/EP2192975A1/de
Publication of WO2009039946A1 publication Critical patent/WO2009039946A1/de

Links

Classifications

    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F28—HEAT EXCHANGE IN GENERAL
    • F28D—HEAT-EXCHANGE APPARATUS, NOT PROVIDED FOR IN ANOTHER SUBCLASS, IN WHICH THE HEAT-EXCHANGE MEDIA DO NOT COME INTO DIRECT CONTACT
    • F28D9/00—Heat-exchange apparatus having stationary plate-like or laminated conduit assemblies for both heat-exchange media, the media being in contact with different sides of a conduit wall
    • F28D9/0031—Heat-exchange apparatus having stationary plate-like or laminated conduit assemblies for both heat-exchange media, the media being in contact with different sides of a conduit wall the conduits for one heat-exchange medium being formed by paired plates touching each other
    • F28D9/0037—Heat-exchange apparatus having stationary plate-like or laminated conduit assemblies for both heat-exchange media, the media being in contact with different sides of a conduit wall the conduits for one heat-exchange medium being formed by paired plates touching each other the conduits for the other heat-exchange medium also being formed by paired plates touching each other
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J19/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J19/0006—Controlling or regulating processes
    • B01J19/0013—Controlling the temperature of the process
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J19/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J19/24—Stationary reactors without moving elements inside
    • B01J19/248—Reactors comprising multiple separated flow channels
    • B01J19/2485—Monolithic reactors
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/02—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
    • B01J8/04—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid passing successively through two or more beds
    • B01J8/0446—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid passing successively through two or more beds the flow within the beds being predominantly vertical
    • B01J8/0449—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid passing successively through two or more beds the flow within the beds being predominantly vertical in two or more cylindrical beds
    • B01J8/0453—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid passing successively through two or more beds the flow within the beds being predominantly vertical in two or more cylindrical beds the beds being superimposed one above the other
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/02—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
    • B01J8/04—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid passing successively through two or more beds
    • B01J8/0496—Heating or cooling the reactor
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2208/00—Processes carried out in the presence of solid particles; Reactors therefor
    • B01J2208/00008—Controlling the process
    • B01J2208/00017—Controlling the temperature
    • B01J2208/00106—Controlling the temperature by indirect heat exchange
    • B01J2208/00168—Controlling the temperature by indirect heat exchange with heat exchange elements outside the bed of solid particles
    • B01J2208/00194—Tubes
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2208/00—Processes carried out in the presence of solid particles; Reactors therefor
    • B01J2208/00008—Controlling the process
    • B01J2208/00017—Controlling the temperature
    • B01J2208/00106—Controlling the temperature by indirect heat exchange
    • B01J2208/00168—Controlling the temperature by indirect heat exchange with heat exchange elements outside the bed of solid particles
    • B01J2208/00212—Plates; Jackets; Cylinders

Definitions

  • the present invention relates to a chemical reactor for the reaction of fluid reaction mixtures. It further relates to a process for the preparation of this reactor and its use.
  • WO 01/54806 discloses a reactor comprising a reaction zone and plate-type heat exchange means in operative communication with the reaction zone, wherein the heat exchange means is composed of a plurality of metal plates positioned one on top of the other. Fluid flow channels are formed in the metal plates according to a predetermined pattern. The metal plates are aligned, when juxtaposed, to define discrete heat exchange paths for fluids and bonded by diffusion bonding. Disadvantages of diffusion welding, however, are that very high demands are made on the surface quality of the components to be joined with regard to roughness, purity, dimensional accuracy and planarity.
  • Another disadvantage is the production conditions: it is a high vacuum needed, high joining temperatures of up to about 1000 ° C and the associated energy consumption, long standstill and process times and restrictions on the basic materials and material combinations. The resulting costs of such products can drastically reduce their use. With regard to the materials, at higher temperatures, as occur in diffusion welding, the risk that the workpiece warps thermally and that due to structural changes, the strength of the workpiece suffers. Alternative joining methods are discussed in the context of microreactors.
  • DE 102 51 658 A1 discloses that, for the production of microstructure components, at least the joining surfaces of microstructured component layers of aluminum and / or aluminum alloys, copper / copper alloys and / or stainless steels have at least one multifunctional barrier layer and a solder layer applied to the at least one barrier layer, the component layers stacked and then soldered under heat.
  • this publication relates to microstructure components.
  • a chemical reactor for reacting fluid reaction mixtures comprising at least one adiabatic reaction zone, which comprises a catalyst bed, and further comprising at least one heat exchanger following the reaction zone, the heat exchanger comprising layers stacked and interconnected with one another, the individual plates having at least two separate fluid flow channels according to a predetermined pattern and the plates provided with fluid flow channels are arranged such that the reaction mixture in a first flow path direction and the heat exchange medium used in the heat exchanger in a second Strömungswegides flow through the heat exchanger, wherein the plates in the at least a heat exchanger are connected by brazing.
  • the reaction zones contain catalyst beds.
  • Catalyst bed is understood here to mean an arrangement of the catalyst in all known forms, for example a fixed bed, a fluidized bed or a fluidized bed. Preferred is a fixed bed arrangement. This comprises a catalyst bed in the true sense, ie loose, supported or unsupported catalyst in any form and in the form of suitable packings.
  • catalyst bed as used herein also encompasses contiguous areas of suitable packages on a support material or structured catalyst supports. These would be, for example, to be coated ceramic honeycomb carrier with comparatively high geometric surfaces or corrugated layers of metal wire mesh on which, for example, catalyst granules is immobilized.
  • the heat exchanger is constructed so that it can be described as a succession of stacked and interconnected plates.
  • the plates are fluid flow incorporated channels through which a fluid from one side of a plate to the other side, for example to the opposite side, can flow.
  • the channels can be linear, thus forming the shortest possible path. However, they can also form a longer path by being laid out according to a wavy, meandering or zigzag pattern.
  • the cross-sectional profile of the channels may, for example, be semicircular, elliptical, square, rectangular, trapezoidal or triangular. Having at least two separate fluid flow channels per plate means that these channels pass over the plate and the fluid flowing therein can not change between the channels.
  • the flow path direction may be defined by the vector between the plane in which the starting points of the fluid flow channels lie and the plane in which the end points of the fluid flow channels of a plate or plate stack lie. So she gives the general
  • Flow path direction is the direction in which the process gas mixture flows through the heat exchanger or, in continuation, through the reaction zone.
  • a second flow path direction designates the path of the heat exchange medium. This can, for example, in direct current,
  • the heat exchanger works so effectively that the temperature of the process gas mixture on entering the catalyst bed of the next reaction zone, even when the reaction starts, does not lead to a local overheating of the catalyst.
  • brazing means that, by definition, a solder having a melting temperature of> 450 ° C. is used. At lower melting temperatures one speaks of soft soldering, which also has a lower mechanical strength of the solder joint result. In the context of the present invention, the solder may also have an upper limit of the melting temperature of ⁇ 900 0 C, ⁇ 1 100 0 C or ⁇ 1200 0 C. Brazing is also known by the term brazing.
  • the material of the plates of the heat exchanger is selected from the group comprising stainless steel, 1.4571, nickel and / or nickel-based alloy. These materials Due to their mechanical and chemical resistance they are suitable for use in heat exchangers.
  • the plates of the heat exchanger are interconnected by solder, which is selected from the group comprising Kupferbasislot, silver-containing solder, cadmium- and silver-containing solder and / or nickel-based solder. These solders are suitable for their mechanical and chemical resistance.
  • the catalyst bed is formed as a structured packing in the reactor.
  • the catalyst is present in the catalyst bed as a monolithic catalyst.
  • structured catalysts such as monoliths, structured packings, as well as coated catalysts has mainly a reduction of the pressure loss to the advantage.
  • a further advantage of the use of structured catalysts is that shorter diffusion paths of the reactants are necessary in the thinner catalyst layers, which can be accompanied by an increase in the catalyst selectivity.
  • channels can be incorporated, wherein the hydraulic diameter of the channels> 0.1 mm to ⁇ 10 mm, preferably> 0.3 mm to ⁇ 5 mm, more preferably> 0.5 mm to ⁇ 2 mm.
  • the specific surface area of the catalyst increases as the hydraulic diameter decreases. If the diameter is too small, too much pressure loss occurs. Furthermore, in the case of an impregnation with a catalyst suspension, a channel can also clog.
  • the hydraulic diameter of the fluid flow channels in the heat exchanger is> 10 ⁇ m to ⁇ 10 mm, preferably> 100 ⁇ m to ⁇ 5 mm, more preferably> 1 mm to ⁇ 2 mm. With these diameters, an effective heat exchange is particularly ensured.
  • the reactor comprises> 6 to ⁇ 50, preferably> 10 to ⁇ 40, more preferably> 20 to ⁇ 30 sequences of reaction zone and heat exchanger.
  • the use of materials can be optimized with regard to the reaction of reactants. A smaller number of reaction zones would result in an unfavorable temperature control.
  • the inlet temperature of the reaction mixture would have to be chosen lower, which would make certain catalysts less active. Farther then the average temperature of the reaction also drops. A higher number would not justify the cost and material costs due to the low increase in sales.
  • corrosive gases such as HCl, O 2 and Cl 2 requires resistant and correspondingly expensive materials for the reactor.
  • the length of at least one reaction zone, measured in the flow path direction of the reaction mixture is> 0.01 m to ⁇ 5 m, preferably> 0.03 m to ⁇ 1 m, more preferably> 0.05 m to ⁇ 0.5 m.
  • the reaction zones can all be the same length or different in length.
  • the early reaction zones may be short, as there are sufficient starting materials available and excessive heating of the reaction zone should be avoided.
  • the late reaction zones can then be long to increase the overall conversion of the process, with less fear of overheating the reaction zone.
  • the catalyst in the reaction zones independently of one another comprises substances which are selected from the group comprising copper, potassium, sodium, chromium, cerium, gold, bismuth, iron, ruthenium, osmium, uranium, cobalt, rhodium, Iridium, nickel, palladium and / or platinum and oxides, chlorides and / or oxychlorides of the aforementioned elements.
  • Particularly preferred compounds include: copper (I) chloride, copper (II) chloride, copper (I) oxide, copper (II) oxide, potassium chloride, sodium chloride, chromium (III) oxide, chromium (RV) oxide, chromium (VI) oxide, bismuth oxide, ruthenium oxide, ruthenium chloride, ruthenium oxychloride and / or rhodium oxide.
  • the catalyst can be applied to a carrier.
  • the carrier fraction may comprise: titanium oxide, tin oxide, aluminum oxide, zirconium oxide, vanadium oxide, chromium oxide, uranium oxide, silicon oxide, silica, carbon nanotubes or a mixture or compound of said substances, in particular mixed oxides, such as silicon-aluminum oxides. Further particularly preferred carrier materials are tin oxide and carbon nanotubes.
  • the ruthenium-supported catalysts can be obtained, for example, by impregnation of the support material with aqueous solutions of RuC.sub.1 and, if appropriate, of a promoter for doping.
  • the shaping of the catalyst can take place after or preferably before the impregnation of the support material.
  • the catalysts are suitable as promoters alkali metals such as lithium, sodium, rubidium, cesium and especially potassium, alkaline earth metals such as calcium, strontium, barium and especially magnesium, rare earth metals such as scandium, yttrium, praseodymium, neodymium and especially lanthanum and cerium, furthermore cobalt and Manganese and mixtures of the aforementioned promoters.
  • the moldings can then be dried at a temperature of> 100 0 C to ⁇ 400 0 C under a nitrogen, argon or air atmosphere and optionally calcined.
  • the moldings are first dried at> 100 0 C to ⁇ 150 0 C and then calcined at> 200 0 C to ⁇ 400 0 C.
  • the particle size of the catalyst independently of each other> 1 mm to ⁇ 10 mm, preferably> 1.5 mm to ⁇ 8 mm, more preferably> 2 mm to ⁇ 5 mm.
  • the particle size may correspond to the diameter for approximately spherical catalyst particles or, for approximately cylindrical catalyst particles, for expansion in the longitudinal direction.
  • the mentioned particle size ranges have been found to be advantageous since with smaller particle sizes, a high pressure loss occurs and with larger particles, the usable particle surface decreases in proportion to the particle volume and thus the achievable space-time yield is lower.
  • the catalysts or the supported catalysts can have any desired form, for example spheres, rods, Raschig rings or granules or tablets.
  • the catalyst in the reactor in different reaction zones, has a different activity, wherein preferably the activity of the catalyst in the reaction zones, seen along the flow path direction of the reaction mixtures, increases.
  • a catalyst having a lower activity can be selected.
  • An effect of this is also that less expensive catalysts can be used.
  • more active catalysts can be used there.
  • An example of a change in catalyst activity would be when the activity in the first reaction zone is 30% of the maximum activity and increases per reaction zone in increments of 5%, 10%, 15% or 20% until the activity in the last reaction zone is 100%. is.
  • the activity of the catalyst can be adjusted, for example, by the fact that, given the same base material of the support, the same promoter and the same catalytically active compound, the quantitative proportions of the catalytically active compound are different.
  • particles without activity can also be added.
  • the heat exchange medium which flows through a heat exchanger selected from the group comprising liquids, boiling liquids, gases, organic heat carriers, molten salts and / or ionic liquids, wherein preferably water, partially evaporating water and / or water vapor selected become.
  • a heat exchanger selected from the group comprising liquids, boiling liquids, gases, organic heat carriers, molten salts and / or ionic liquids, wherein preferably water, partially evaporating water and / or water vapor selected become.
  • a heat exchanger selected from the group comprising liquids, boiling liquids, gases, organic heat carriers, molten salts and / or ionic liquids, wherein preferably water, partially evaporating water and / or water vapor selected become.
  • the constant evaporation temperature is advantageous because it allows a uniform heat removal across all reaction channels.
  • the regulation of the Reaktandentemperatur can be done via the adjustment of the pressure level and thus the temperature for the evaporation of the heat exchange medium.
  • a further subject of the present invention is a method for producing a reactor according to the present invention, wherein the production of the heat exchanger comprises the following steps:
  • a roughness depth of ⁇ 100 .mu.m, preferably of ⁇ 25 .mu.m is achieved in step a).
  • a protective compound is introduced into the fluid flow channels in step b) before the solder is applied to the upper side of the webs, the protective compound being suitable for preventing the penetration of solder into the fluid flow channels and the protective composition after application the lot is removed again.
  • the protective mass may line or fill the fluid flow channels. The removal of the protective compound can be done by leaching or by melting out. The protective compound prevents the solder clogging the fluid flow channels.
  • the heat input takes place in an inert and / or reducing protective gas atmosphere in step d).
  • an inert inert gas atmosphere is argon or nitrogen gas.
  • An example of a reducing inert gas atmosphere is hydrogen gas.
  • FIG. 1 a chemical reactor according to the invention
  • FIG. 2 two plates of the heat exchanger
  • FIG. 3 interconnected plates of the heat exchanger
  • FIG. 1 shows a chemical reactor 1 according to the invention.
  • the reactor is suitable for reacting fluid reaction mixtures which flow through the reactor.
  • the reaction mixture is introduced via inlet 12 into the reactor. Initially, it flows through a heat exchanger 4.
  • This heat exchanger like the following heat exchangers, comprises a sequence of two plates 5 and 6.
  • the plates which are lined up alternately, have fluid flow channels.
  • 5 fluid flow channels 7 are shown in cross section on the first plates. Through this a heat exchange medium can flow.
  • the fluid flow channels of the second plates 6 run in the direction of the flowing reaction mixtures and are therefore not shown in the illustration of FIG.
  • reaction zone 2 This is designed for adiabatic reaction.
  • a catalyst bed 3 is shown in honeycomb shape. The reaction mixture leaves the reaction zone and enters the next heat exchanger, where it is brought to the desired temperature. This sequence of reaction zone and heat exchanger is repeated until the reaction mixture leaves the reactor through the outlet 13 again.
  • FIG. 2 shows two plates 5 and 6 of the heat exchanger 4.
  • the representation can be understood as a section of an exploded view of the heat exchanger.
  • the first plate 5 has semicircular, straight running fluid flow channels 7.
  • the flow path direction, which is given by the fluid flow channels 7, is represented by the drawn vector A-> B. Between the fluid flow channels 7 are webs with a surface. 9
  • the second plate 6 in FIG. 2 likewise has semicircular, straight-running fluid flow channels 8. They are perpendicular to the channels 7 of the first plate 5.
  • the flow path direction, which is given by the fluid flow channels 8, is represented by the drawn vector C- ⁇ D. Accordingly, this vector is perpendicular to the vector A ⁇ B.
  • Between the fluid flow channels 8 are webs with a surface 10th
  • FIG. 3 shows plates 5 and 6 of the heat exchanger 4 connected to one another in a stack.
  • the plates 5 and 6 are alternately stacked on one another.
  • the fluid flow channels 7 of the plates 5 define a first flow path direction represented by the vector A- »B.
  • the fluid flow channels 8 of the plates 6 define a second flow path direction represented by the vector C-> D.
  • the top plate 5 is closed by a cover plate 1 1. This cover plate may also constitute part of the shell of the reactor.

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Thermal Sciences (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)
  • Devices And Processes Conducted In The Presence Of Fluids And Solid Particles (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft einen chemischer Reaktor (1) zur Umsetzung von fluiden Reaktionsgemischen, umfassend mindestens eine adiabatische Reaktionszone (2), welche ein Katalysatorbett (3) umfasst, sowie weiterhin umfassend mindestens einen auf die Reaktionszone (2) folgenden Wärmetauscher (4), wobei der Wärmetauscher (4) aufeinander geschichtete und miteinander verbundene Platten (5, 6) umfasst, die einzelnen Platten (5, 6) gemäß einem vorherbestimmten Muster mindestens zwei voneinander getrennte Fluidströmungskanäle (7, 8) aufweisen und die mit Fluidströmungskanälen (7, 8) versehenen Platten so angeordnet sind, dass das Reaktionsgemisch in einer ersten Strömungswegrichtung und das im Wärmetauscher (4) verwendete Wärmeaustauschmedium in einer zweiten Strömungswegrichtung den Wärmetauscher (4) durchströmen. Die Platten (5, 6) in dem mindestens einen Wärmetauscher (4) sind durch Hartloten miteinander verbunden.

Description

Reaktor und Verfahren zu dessen Herstellung
Die vorliegende Erfindung betrifft einen chemischen Reaktor zur Umsetzung von fluiden Reaktionsgemischen. Sie betrifft weiterhin ein Verfahren zur Herstellung dieses Reaktors und dessen Verwendung.
In der Mehrzahl von chemischen Prozessen muss entweder Wärme zugeführt oder abgeführt werden. Folglich beschäftigen sich viele Teile von chemischen Anlagen damit, Fluide zu beherbergen oder zu bewegen, welche an bestimmten Stellen des Prozesses erhitzt oder gekühlt werden müssen. Viele industriell genutzte chemische Prozesse verwenden Reaktoren, in denen die Edukte unter bestimmten Druck- und Temperaturbedingungen in Gegenwart eines Katalysators umgesetzt werden. Fast alle der Reaktionen erzeugen oder nehmen Wärme auf, das heißt, sie sind exotherm oder endotherm. Die Kühlung aufgrund der endothermen Reaktion beeinflusst in der Regel die Reaktionsgeschwindigkeit und die damit zusammenhängenden Parameter wie Umsatz und Selektivität. Eine unkontrollierte Erwärmung durch exotherme Reaktionen beschädigt in der Regel die Reaktionsapparatur. Im Falle eines unkontrollierten Temperaturanstiegs, wenn also die Reaktion durchgeht, können unerwünschte Nebenprodukte gebildet werden und der verwendete Katalysator deaktiviert werden. Während weiterhin ein idealer Katalysator durch das Reaktionsgeschehen nicht verändert wird, werden in der Realität viele Katalysatoren deaktiviert oder vergiftet, so dass im industriellen Maßstab die Kosten der Katalysatorregenerierung oder des Katalysatoraustausches einen beträchtlichen Kostenpunkt darstellen.
WO 01/54806 offenbart einen Reaktor, umfassend eine Reaktionszone und Wärmeaustauschmittel des Plattentyps in operativer Verbindung mit der Reaktionszone, worin das Wärmeaustauschmittel aus einer Mehrzahl von aufeinander positionierten Metallplatten aufgebaut ist. In den Metallplatten werden gemäß einem vorbestimmten Muster Fluidströmungskanäle gebildet. Die Metallplatten werden beim Aufeinanderpositionieren so ausgerichtet, dass diskrete Wärmeaustauschwege für Fluide definiert werden und mittels Diffusionsschweißen verbunden. Nachteile des Diffusionsschweißens sind aber, dass an die Oberflächengüte der zu verbindenden Bauteile sehr hohe Anforderungen hinsichtlich Rauheit, Reinheit, Formgenauigkeit und Planarität gestellt werden. Weiterhin von Nachteil sind die Herstellbedingungen: es wird ein Hochvakuum benötigt, hohe Fügetemperaturen von bis zu etwa 1000°C und der damit verbundene Energieaufwand, lange Stand- und Prozesszeiten sowie Einschränkungen hinsichtlich der Grundmaterialien und Materialkombinationen. Die daraus resultierenden Kosten solcher Produkte können den Einsatz drastisch einschränken. Bezüglich der Werkstoffe besteht bei höheren Temperaturen, wie sie beim Diffusionsschweißen vorkommen, die Gefahr, dass sich das Werkstück thermisch verzieht und dass aufgrund von Gefügeänderungen die Festigkeit des Werkstücks leidet. Alternative Fügeverfahren werden im Zusammenhang mit Mikroreaktoren diskutiert. So offenbart DE 102 51 658 Al , dass zur Herstellung von Mikrostrukturbauteilen mindestens auf die Fügeflächen von mikrostrukturierten Bauteillagen aus Aluminium und/oder Aluminiumlegierungen, Kupfer/Kupferlegierungen und/oder Edelstahlen mindestens eine multifunktionelle Barriereschicht und auf die mindestens eine Barriereschicht eine Lotsschicht aufgebracht, die Bauteillagen gestapelt und dann unter Wärmeeinwirkung gelötet werden. Diese Veröffentlichung bezieht sich aber auf Mikrostrukturbauteile.
Aus dem Vorangegangenen wird deutlich, dass weiterhin der Bedarf an einem chemischen Reaktor besteht, der nicht auf den Mikrostrukturmaßstab beschränkt ist, der als mehrstufiger Adiabaten- reaktor konzipiert werden kann, der kostengünstiger und mit einer geringeren thermischen Belastung als bisher durch Diffusionsschweißen möglich hergestellt werden kann.
Die Aufgabe wird gemäß der vorliegenden Erfindung gelöst durch einen chemischen Reaktor zur Umsetzung von fluiden Reaktionsgemischen, umfassend mindestens eine adiabatische Reaktionszone, welche ein Katalysatorbett umfasst sowie weiterhin umfassend mindestens einen auf die Reaktionszone folgenden Wärmetauscher, wobei der Wärmetauscher aufeinander geschichtete und miteinander verbundene Platten umfasst, die einzelnen Platten gemäß einem vorherbestimmten Muster mindestens zwei voneinander getrennte Fluidströmungskanäle aufweisen und die mit Fluidströmungskanälen versehenen Platten so angeordnet sind, dass das Reaktionsgemisch in einer ersten Strömungswegrichtung und das im Wärmetauscher verwendete Wärmeaustauschmedium in einer zweiten Strömungswegrichtung den Wärmetauscher durchströmen, wobei die Platten in dem mindestens einen Wärmetauscher durch Hartlöten miteinander verbunden sind.
In den Reaktionszonen befinden sich Katalysatorbetten. Unter Katalysatorbett wird hier eine Anordnung des Katalysators in allen an sich bekannten Erscheinungsformen, beispielsweise Festbett, Fließbett oder Wirbelbett verstanden. Bevorzugt ist eine Festbettanordnung. Diese umfasst eine Katalysatorschüttung im eigentlichen Sinn, also losen, geträgerten oder ungeträgerten Katalysator in beliebiger Form sowie in Form von geeigneten Packungen.
Der Begriff der Katalysatorschüttung, wie er hier verwendet wird, umfasst auch zusammenhängende Bereiche geeigneter Packungen auf einem Trägermaterial oder strukturierte Katalysatorträger. Dies wären zum Beispiel zu beschichtende keramische Wabenträger mit vergleichsweise hohen geometrischen Oberflächen oder gewellte Schichten aus Metalldrahtgewebe, auf denen beispielsweise Katalysatorgranulat immobilisiert ist.
Der Wärmetauscher ist so aufgebaut, dass er als eine Abfolge von aufeinander geschichteten und miteinander verbundenen Platten beschrieben werden kann. In den Platten sind Fluidströmungs- kanäle eingearbeitet, durch die ein Fluid von einer Seite einer Platte zur anderen Seite, beispielsweise zur gegenüberliegenden Seite, strömen kann. Die Kanäle können linear sein, also den kürzestmöglichen Weg ausbilden. Sie können aber auch einen längeren Weg ausbilden, indem sie gemäß einem wellenförmigen, mäanderförmigen oder zickzackförmigen Muster angelegt sind. Das Querschnittsprofϊl der Kanäle kann beispielsweise halbkreisförmig, elliptisch, quadratisch, rechteckig, trapezförmig oder dreieckig sein. Dass pro Platte mindestens zwei voneinander getrennte Fluidströmungskanäle vorhanden sind bedeutet, dass diese Kanäle über die Platte verlaufen und das darin strömende Fluid nicht zwischen den Kanälen wechseln kann.
Die Strömungswegrichtung kann durch den Vektor zwischen der Ebene, in der die Anfangspunkte der Fluidströmungskanäle liegen und der Ebene, in der die Endpunkte der Fluidströmungskanäle einer Platte oder eines Plattenstapels liegen, definiert werden. Sie gibt also die allgemeine
Richtung der Strömung des Fluids durch den Wärmetauscher an. So bezeichnet eine erste
Strömungswegrichtung die Richtung, in der das Prozessgasgemisch durch den Wärmetauscher oder, in Fortführung, durch die Reaktionszone strömt. Eine zweite Strömungswegrichtung bezeichnet den Weg des Wärmeaustauschmediums. Dieses kann beispielsweise im Gleichstrom,
Gegenstrom oder Kreuzstrom zum Prozessgasgemisch strömen.
Insgesamt arbeitet der Wärmetauscher so effektiv, dass die Temperatur des Prozessgasgemisches beim Eintritt in das Katalysatorbett der nächsten Reaktionszone auch bei einsetzender Reaktion nicht dazu führt, dass eine lokale Überhitzung des Katalysators eintritt.
Das Verbinden der Platten in dem mindestens einen Wärmetauscher mittels Hartlöten bedeutet, dass man definitionsgemäß ein Lot mit einer Schmelztemperatur von > 4500C einsetzt. Bei geringeren Schmelztemperaturen spricht man vom Weichlöten, welches auch eine geringere mechanische Festigkeit der Lotverbindung zur Folge hat. Im Rahmen der vorliegenden Erfindung kann das Lot auch eine Obergrenze der Schmelztemperatur von < 9000C, < 1 1000C oder < 12000C aufweisen. Das Hartlöten ist auch unter dem englischen Begriff brazing bekannt.
Durch das Verlöten der Platten des Wärmetauschers wird es ermöglicht, mit geringerem Energieeinsatz einen Wärmetauscher und somit insgesamt einen erfindungsgemäßen chemischen Reaktor bereitzustellen. Durch die geeignete Auswahl eines Lotes lassen sich auch Materialkombinationen der einzelnen Platten zusammenfügen, die einem Diffusionsschweißen nicht zugänglich sind.
In einer Ausführungsform ist der Werkstoff der Platten des Wärmetauschers ausgewählt aus der Gruppe umfassend Edelstahl, 1.4571, Nickel und/oder Nickelbasislegierung. Diese Werkstoffe eignen sich aufgrund ihrer mechanischen und chemischen Widerstandsfähigkeit für die Verwendung im Wärmetauscher.
In einer weiteren Ausführungsform sind die Platten des Wärmetauschers durch Lot miteinander verbunden, das ausgewählt ist aus der Gruppe umfassend Kupferbasislot, silberhaltiges Lot, cadmium- und silberhaltiges Lot und/oder Nickelbasislot. Diese Lote eignen sich aufgrund ihrer mechanischen und chemischen Widerstandsfähigkeit.
In einer weiteren Ausfuhrungsform ist in dem Reaktor das Katalysatorbett als strukturierte Packung ausgebildet. In einer weiteren Ausführungsform der vorliegenden Erfindung liegt der Katalysator im Katalysatorbett als monolithischer Katalysator vor. Der Einsatz von strukturierten Katalysatoren wie Monolithen, strukturierten Packungen, aber auch Schalenkatalysatoren hat vornehmlich eine Absenkung des Druckverlusts zum Vorteil. Neben den Vorteilen für das Gesamtverfahren kann bei einem geringeren spezifischen Druckvεrlust das in die Konstruktion des Reaktors einzubringende Volumen für den Katalysator und die Wärmetauscherfläche durch einen geringeren Strömungsquerschnitt bei längeren Reaktions- und Wärmetauscherstufen realisiert werden. Ein weiter Vorteil des Einsatzes von strukturierten Katalysatoren ist, dass in den dünneren Katalysatorschichten kürzere Diffusionswege der Reaktanden nötig sind, welches mit einer Steigerung der Katalysatorselektivität einhergehen kann.
Im strukturierten Katalysatorbett können Kanäle eingearbeitet sein, wobei der hydraulische Durchmesser der Kanäle > 0,1 mm bis < 10 mm, vorzugsweise > 0,3 mm bis < 5 mm, mehr bevorzugt > 0,5 mm bis < 2 mm beträgt. Die spezifische Oberfläche des Katalysators wächst, wenn der hydraulische Durchmesser sinkt. Wird der Durchmesser zu klein, tritt ein zu großer Druckverlust auf. Weiterhin kann bei einer Tränkung mit einer Katalysatorsuspension auch ein Kanal verstopfen.
In einer weiteren Ausführungsform beträgt in dem Reaktor der hydraulische Durchmesser der Fluidströmungskanäle im Wärmetauscher > 10 μm bis < 10 mm, vorzugsweise > 100 μm bis < 5 mm, mehr bevorzugt > 1 mm bis < 2 mm. Bei diesen Durchmessern ist ein effektiver Wärmeaustausch besonders gewährleistet.
In einer weiteren Ausführungsform umfasst der Reaktor > 6 bis < 50, vorzugsweise > 10 bis < 40, mehr bevorzugt > 20 bis < 30 Abfolgen von Reaktionszone und Wärmetauscher. Bei einer solchen Anzahl von Reaktionszonen lässt sich der Materialeinsatz in Hinblick auf die Umsetzung von Reaktanden optimieren. Eine geringere Anzahl von Reaktionszonen würde eine ungünstige Temperaturführung zur Folge haben. Die Eintrittstemperatur des Reaktionsgemisches müsste niedriger gewählt werden, wodurch bestimmte Katalysatoren weniger aktiv würden. Weiterhin sinkt dann auch die Durchschnittstemperatur der Umsetzung. Eine höhere Anzahl würde den Kosten- und Materialaufwand wegen der geringen Umsatzsteigerung nicht rechtfertigen. Gerade der Umgang mit korrosiven Gasen wie HCl, O2 und Cl2 bedingt widerstandsfähige und entsprechend teure Materialien für den Reaktor.
In einer weiteren Ausführungsform beträgt in dem Reaktor die Länge mindestens einer Reaktionszone, gemessen in der Strömungswegrichtung des Reaktionsgemisches, > 0,01 m bis < 5 m, vorzugsweise > 0,03 m bis < 1 m, mehr bevorzugt > 0,05 m bis < 0,5 m. Die Reaktionszonen können alle die gleiche Länge aufweisen oder unterschiedlich lang sein. So können beispielsweise die frühen Reaktionszonen kurz sein, da genügend Edukte zur Verfügung stehen und eine übermäßige Erwärmung der Reaktionszone vermieden werden soll. Die späten Reaktionszonen können dann lang sein, um den Gesamtumsatz des Verfahrens zu erhöhen, wobei eine übermäßige Erwärmung der Reaktionszone weniger zu befürchten ist. Die angegebenen Längen selbst haben sich als vorteilhaft erwiesen, da bei kürzeren Längen die Reaktion nicht mit dem gewünschten Umsatz ablaufen kann und bei größeren Längen der Strömungswiderstand gegenüber dem Prozessgasgemisch zu stark ansteigt. Weiterhin ist bei größeren Längen der Katalysatoraustausch schwerer durchzuführen.
In einer weiteren Ausführungsform umfasst in dem Reaktor der Katalysator in den Reaktionszonen unabhängig voneinander Substanzen, die ausgewählt sind aus der Gruppe umfassend Kupfer, Kalium, Natrium, Chrom, Cer, Gold, Bismut, Eisen, Ruthenium, Osmium, Uran, Kobalt, Rhodium, Iridium, Nickel, Palladium und/oder Platin sowie Oxide, Chloride und/oder Oxychloride der vorgenannten Elemente. Besonders bevorzugte Verbindungen umfassen hierbei: Kupfer(I)chlorid, Kupfer(n)chlorid, Kupfer(I)oxid, Kupfer(II)oxid, Kaliumchlorid, Natriumchlorid, Chrom(III)oxid, Chrom(rV)oxid, Chrom(VI)oxid, Bismutoxid, Rutheniumoxid, Rutheniumchlorid, Ruthenium- oxychlorid und/oder Rhodiumoxid.
Der Katalysator kann auf einem Träger aufgebracht sein. Der Trägeranteil kann umfassen: Titanoxid, Zinnoxid, Aluminiumoxid, Zirkoniumoxid, Vanadiumoxid, Chromoxid, Uranoxid, Siliziumoxid, Kieselerde, Kohlenstoffnanoröhren oder eine Mischung oder Verbindung der genannten Stoffe, wie insbesondere Mischoxide, wie Silizium-Aluminium-Oxide. Weiterhin besonders bevorzugte Trägermaterialien sind Zinnoxid und Kohlenstoffnanoröhren.
Die Rutheniumträgerkatalysatoren können beispielsweise durch Tränkung des Trägermaterials mit wässrigen Lösungen von RuC^ und gegebenenfalls eines Promotors zur Dotierung erhalten werden. Die Formgebung des Katalysators kann nach oder bevorzugt vor der Tränkung des Trägermaterials erfolgen. Zur Dotierung der Katalysatoren eignen sich als Promotoren Alkalimetalle wie Lithium, Natrium, Rubidium, Cäsium und besonders Kalium, Erdalkalimetalle wie Calcium, Strontium, Barium und besonders Magnesium, Seltenerdmetalle wie Scandium, Yttrium, Praseodym, Neodym und besonders Lanthan und Cer, weiterhin Kobalt und Mangan sowie Gemische der vorgenannten Promotoren.
Die Formkörper können anschließend bei einer Temperatur von > 1000C bis < 4000C unter einer Stickstoff-, Argon- oder Luftatmosphäre getrocknet und gegebenenfalls calciniert werden. Bevorzugt werden die Formkörper zunächst bei > 1000C bis < 1500C getrocknet und anschließend bei > 2000C bis < 4000C calciniert.
In einer weiteren Ausführungsform beträgt in dem Reaktor die Partikelgröße des Katalysators unabhängig voneinander > 1 mm bis < 10 mm, vorzugsweise > 1,5 mm bis < 8 mm, mehr bevorzugt > 2 mm bis < 5 mm. Die Paπikelgröße kann bei annähernd kugelförmigen Katalysatorpartikeln dem Durchmesser entsprechen oder bei annähernd zylindrischen Katalysatorpartikeln der Ausdehnung in der Längsrichtung. Die genannten Partikelgrößenbereiche haben sich als vorteilhaft herausgestellt, da bei kleineren Partikelgrößen ein hoher Druckverlust auftritt und bei größeren Partikeln die nutzbare Partikeloberfläche im Verhältnis zum Partikelvolumen sinkt und somit die erreichbare Raum-Zeit-Ausbeute geringer wird. Prinzipiell können die Katalysatoren beziehungsweise die geträgerten Katalysatoren jede beliebige Form aufweisen, zum Beispiel Kugeln, Stäbchen, Raschigringe oder Granulat oder Tabletten.
In einer weiteren Ausführungsform weist in dem Reaktor in verschiedenen Reaktionszonen der Katalysator eine unterschiedliche Aktivität auf, wobei vorzugsweise die Aktivität des Katalysators in den Reaktionszonen, entlang der Strömungswegrichtung der Reaktionsgemische gesehen, zunimmt. Wenn die Konzentration der Edukte in den frühen Reaktionsstufen hoch ist, wird als Folge davon deren Reaktion und somit auch die Temperatur des Prozessgasgemisches stark ansteigen. Um keine unerwünschte Temperatursteigerung in den frühen Reaktionszonen zu erfahren, kann daher ein Katalysator mit einer niedrigeren Aktivität ausgewählt werden. Ein Effekt davon ist auch, dass kostengünstigere Katalysatoren verwendet werden können. Um eine möglichst hohe Umsetzung der noch verbliebenen Edukte in späten Reaktionszonen zu erreichen, können dort aktivere Katalysatoren verwendet werden. Insgesamt wird es also durch die unterschiedliche Aktivität der Katalysatoren in den einzelnen Reaktionszonen möglich, die Temperatur der Umsetzung in einem schmaleren und damit auch günstigeren Temperaturbereich zu halten.
Ein Beispiel für eine Änderung der Katalysatoraktivität wäre, wenn die Aktivität in der ersten Reaktionszone 30 % der maximalen Aktivität beträgt und pro Reaktionszone in Schritten von 5 %, 10 %, 15 % oder 20 % ansteigt, bis die Aktivität in der letzten Reaktionszone 100 % beträgt. Die Aktivität des Katalysators lässt sich beispielsweise dadurch einstellen, dass bei gleichem Grundmaterial des Trägers, gleichem Promoter und gleicher katalytisch aktiver Verbindung die mengenmäßigen Anteile der katalytisch aktiven Verbindung verschieden sind. Weiterhin können im Sinne einer makroskopischen Verdünnung auch Teilchen ohne Aktivität beigemischt werden.
In einer weiteren Ausführungsform ist in dem Reaktor das Wärmeaustauschmedium, welches einen Wärmetauscher durchströmt, ausgewählt aus der Gruppe umfassend Flüssigkeiten, siedende Flüssigkeiten, Gase, organische Wärmeträger, Salzschmelzen und/oder ionische Flüssigkeiten, wobei vorzugsweise Wasser, teilweise verdampfendes Wasser und/oder Wasserdampf ausgewählt werden. Unter teilweise verdampfendem Wasser ist zu verstehen, dass in den einzelnen Fluidströmungskanälen des Wärmetauschers flüssiges Wasser und Wasserdampf nebeneinander vorliegen. Hierbei bieten sich die Vorteile eines hohen Wärmeübergangskoeffizienten auf der Seite des Wärmeaustauschmediums, einer hohen spezifischen Wärmeaufnahme durch die Verdampfungsenthalpie des Wärmeaustauschmediums sowie einer konstanten Temperatur über den Kanal des Wärmeaustauschmediums. Insbesondere bei im Kreuzstrom zum Reaktandenstrom geführtem Wärmeaustauschmedium ist die konstante Verdampfungstemperatur von Vorteil, da sie eine gleichmäßige Wärmeabfuhr über alle Reaktionskanäle ermöglicht. Die Regelung der Reaktandentemperatur kann über die Einstellung des Druckniveaus und damit der Temperatur für die Verdampfung des Wärmeaustauschmediums erfolgen.
Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung eines Reaktors gemäß der vorliegenden Erfindung, wobei die Herstellung des Wärmetauschers die folgenden Schritte umfasst:
a) Reinigen der Oberflächen der Stege und der Rückseiten der Platten von Oxiden und Belägen;
b) Aufbringen von Lot auf die Oberseite der Stege;
c) Stapeln und Ausrichten der zu verbindenden Wärmetauscherplatten;
d) Hartlöten des Plattenstapels durch Wärmeeintrag in einem Ofen.
In einer Ausgestaltung des Verfahrens wird in Schritt a) eine Rautiefe von < 100 μm, vorzugsweise von < 25 μm erreicht.
In einer weiteren Ausgestaltung des Verfahrens wird in Schritt b) vor dem Aufbringen des Lots auf die Oberseite der Stege in die Fluidströmungskanäle eine Schutzmasse eingetragen, wobei die Schutzmasse geeignet ist, das Eindringen von Lot in die Fluidströmungskanäle zu verhindern und wobei die Schutzmasse nach dem Aufbringen des Lots wieder entfernt wird. Die Schutzmasse kann die Fluidströmungskanäle auskleiden oder ganz ausfüllen. Das Entfernen der Schutzmasse kann durch Herauslösen oder durch Herausschmelzen geschehen. Durch die Schutzmasse wird verhindert, dass das Lot die Fluidströmungskanäle verstopft.
In einer weiteren Ausgestaltung des Verfahrens findet in Schritt d) der Wärmeeintrag in einer inerten und/oder reduzierenden Schutzgasatmosphäre statt. Ein Beispiel für eine inerte Schutzgasatmosphäre ist Argon- oder Stickstoffgas. Ein Beispiel für eine reduzierende Schutzgasatmosphäre ist Wasserstoffgas.
Die vorliegende Erfindung wird weiter anhand der Figuren 1 bis 3 erläutert, ohne dass die Figuren eine Einschränkung der Erfindung darstellen. Es zeigen:
FIG. 1 einen erfindungsgemäßen chemischen Reaktor
FIG. 2 zwei Platten des Wärmetauschers
FIG. 3 miteinander verbundene Platten des Wärmetauschers
In den Figuren bedeuten die Bezugszeichen:
I Reaktor
2 Reaktionszone
3 Katalysatorbett
4 Wärmetauscher
5 Platte des Wärmetauschers
6 Platte des Wärmetauschers
7 Fluidströmungskanal
8 Fluidströmungskanal
9 Oberfläche einer Platte des Wärmetauschers
10 Oberfläche einer Platte des Wärmetauschers
I 1 Abdeckplatte
12 Einlass für Reaktionsgemisch 13 Auslass für Reaktionsgemisch
FIG. 1 zeigt einen erfindungsgemäßen chemischen Reaktor 1. Der Reaktor ist geeignet zur Umsetzung von fluiden Reaktionsgemischen, die durch den Reaktor strömen. Das Reaktionsgemisch wird über Einlass 12 in den Reaktor eingeführt. Zunächst durchströmt es einen Wärme- tauscher 4. Dieser Wärmetauscher umfasst, wie auch die folgenden Wärmetauscher, eine Abfolge zweier Platten 5 und 6. Die abwechselnd aneinander gereihten Platten weisen Fluidströmungs- kanäle auf. In der Darstellung der Fig. 1 sind an den ersten Platten 5 Fluidströmungskanäle 7 im Querschnitt dargestellt. Durch diese kann ein Wärmeaustauschmedium fließen. Die Fluidströmungskanäle der zweiten Platten 6 verlaufen in Richtung der strömenden Reaktionsgemische und sind folglich nicht in der Darstellung von Fig. 1 aufgeführt.
Nachdem das Reaktionsgemisch den ersten Wärmetauscher durchströmt hat und die vorbestimmte Temperatur erreicht hat, strömt es weiter in eine Reaktionszone 2. Diese ist für eine adiabatische Reaktionsführung ausgelegt. Wabenförmig dargestellt ist ein Katalysatorbett 3. Das Reaktionsgemisch verlässt die Reaktionszone und tritt in den nächsten Wärmetauscher ein, wo es auf die gewünschte Temperatur gebracht wird. Diese Sequenz aus Reaktionszone und Wärmetauscher wiederholt sich, bis das Reaktionsgemisch den Reaktor durch den Auslass 13 wieder verlässt.
FIG. 2 zeigt zwei Platten 5 und 6 des Wärmetauschers 4. Die Darstellung kann als Ausschnitt einer Explosionszeichnung des Wärmetauschers verstanden werden. Die erste Platte 5 weist halbkreisförmig ausgebildete, gerade verlaufende Fluidströmungskanäle 7 auf. Die Strömungswegrichtung, die durch die Fluidströmungskanäle 7 vorgegeben wird, ist durch den eingezeichneten Vektor A— >B dargestellt. Zwischen den Fluidströmungskanälen 7 befinden sich Stege mit einer Oberfläche 9.
Die zweite Platte 6 in Fig. 2 weist ebenfalls halbkreisförmig ausgebildete, gerade verlaufende Fluidströmungskanäle 8 auf. Sie verlaufen rechtwinklig zu den Kanälen 7 der ersten Platte 5. Die Strömungswegrichtung, die durch die Fluidströmungskanäle 8 vorgegeben wird, ist durch den eingezeichneten Vektor C-→D dargestellt. Entsprechend verläuft dieser Vektor rechtwinklig zum Vektor A→B. Zwischen den Fluidströmungskanälen 8 befinden sich Stege mit einer Oberfläche 10.
FIG. 3 zeigt zu einem Stapel miteinander verbundene Platten 5 und 6 des Wärmetauschers 4. Die Platten 5 und 6 sind abwechselnd aufeinander geschichtet. Die Fluidströmungskanäle 7 der Platten 5 definieren eine erste Strömungswegrichtung, die durch den Vektor A— »B dargestellt ist. Die Fluidströmungskanäle 8 der Platten 6 definieren eine zweite Strömungswegrichtung, die durch den Vektor C-→D dargestellt ist. So können also beispielsweise das Reaktionsgemisch entlang der ersten Strömungswegrichtung und ein Wärmeaustauschmedium entlang der zweiten Strömungswegrichtung durch den Wärmetauscher strömen. Die oberste Platte 5 wird durch eine Abdeckplatte 1 1 verschlossen. Diese Abdeckplatte kann auch ein Teil der Hülle des Reaktors darstellen.

Claims

Patentansprüche
1. Chemischer Reaktor (1 ) zur Umsetzung von fluiden Reaktionsgemischen, umfassend mindestens eine adiabatische Reaktionszone (2), welche ein Katalysatorbett (3) umfasst, sowie weiterhin umfassend mindestens einen auf die Reaktionszone (2) folgenden Wärmetauscher (4), wobei
der Wärmetauscher (4) aufeinander geschichtete und miteinander verbundene Platten (5, 6) umfasst,
die einzelnen Platten (5, 6) gemäß einem vorherbestimmten Muster mindestens zwei voneinander getrennte Fluidströmungskanäle (7, 8) aufweisen und
die mit Fluidströmungskanälen (7, 8) versehenen Platten so angeordnet sind, dass das
Reaktionsgemisch in einer ersten Strömungswegrichtung und das im Wärmetauscher (4) verwendete Wärmeaustauschmedium in einer zweiten Strömungswegrichtung den Wärmetauscher (4) durchströmen, dadurch gekennzeichnet, dass
die Platten (5, 6) in dem mindestens einen Wärmetauscher (4) durch Hartlöten miteinander verbunden sind.
2. Reaktor nach Anspruch 1, wobei der Werkstoff der Platten (5, 6) des Wärmetauschers (4) ausgewählt ist aus der Gruppe umfassend Edelstahl, 1.4571 , Nickel und/oder Nickelbasislegierung.
3. Reaktor nach Ansprüchen 1 oder 2, wobei die Platten (5, 6) des Wärmetauschers (4) durch Lot miteinander verbunden sind, das ausgewählt ist aus der Gruppe umfassend
Kupferbasislot, silberhaltiges Lot, cadmium- und silberhaltiges Lot und/oder Nickelbasislot.
4. Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Katalysatorbett (3) als strukturierte Packung ausgebildet ist.
5. Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Katalysator im Katalysatorbett (3) als monolithischer Katalysator vorliegt.
6. Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der hydraulische Durchmesser der Fluidströmungskanäle (7, 8) im Wärmetauscher (4) > 10 μm bis < 10 mm, vorzugsweise > 100 μm bis < 5 mm, mehr bevorzugt > 1 mm bis < 2 mm beträgt.
7. Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, umfassend > 6 bis < 50, vorzugsweise
> 10 bis < 40, mehr bevorzugt > 20 bis < 30 Abfolgen von Reaktionszone (2) und Wärmetauscher (4).
8. Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Länge mindestens einer Reaktionszone (2), gemessen in der Strömungswegrichtung des Reaktionsgemisches,
> 0,01 m bis < 5 m, vorzugsweise > 0,03 m bis < 1 m, mehr bevorzugt > 0,05 m bis < 0,5 m beträgt.
9. Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Katalysator in den Reaktionszonen (2) unabhängig voneinander Substanzen umfasst, die ausgewählt sind aus der Gruppe umfassend Kupfer, Kalium, Natrium, Chrom, Cer, Gold, Bismut, Eisen,
Ruthenium, Osmium, Uran, Kobalt, Rhodium, Iridium, Nickel, Palladium und/oder Platin sowie Oxide, Chloride und/oder Oxychloridc der vorgenannten Elemente.
10. Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Partikelgröße des Katalysators, unabhängig voneinander > 1 mm bis < 10 mm, vorzugsweise > 1,5 mm bis < 8 mm, mehr bevorzugt > 2 mm bis < 5 mm beträgt.
1 1. Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei in verschiedenen Reaktionszonen (2) der Katalysator eine unterschiedliche Aktivität aufweist, wobei vorzugsweise die Aktivität des Katalysators in den Reaktionszonen (2), entlang der Strömungswegrichtung der Reaktionsgemische gesehen, zunimmt.
12. Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Wärmeaustauschmedium, welches einen Wärmetauscher (4) durchströmt, ausgewählt ist aus der Gruppe umfassend Flüssigkeiten, siedende Flüssigkeiten, Gase, organische Wärmeträger, Salzschmelzen und/oder ionische Flüssigkeiten, wobei vorzugsweise Wasser, teilweise verdampfendes Wasser und/oder Wasserdampf ausgewählt werden.
13. Verfahren zur Herstellung eines Reaktors nach Ansprüchen 1 bis 12, wobei die Herstellung des Wärmetauschers die folgenden Schritte umfasst:
a) Reinigen der Oberflächen der Stege (9, 10) und der Rückseiten der Platten (5, 6) von Oxiden und Belägen;
b) Aufbringen von Lot auf die Oberseite der Stege (9, 10);
c) Stapeln und Ausrichten der zu verbindenden Wärmetauscherplatten (5, 6); d) Hartlöten des Plattenstapels durch Wärmeeintrag in einem Ofen.
14. Verfahren nach Anspruch 13, wobei in Schritt a) eine Rautiefe von < 100 μm, vorzugsweise von < 25 μm erreicht wird.
15. Verfahren nach Ansprüchen 13 oder 14, wobei in Schritt b) vor dem Aufbringen des Lots auf die Oberseite der Stege (9, 10) in die Fluidströmungskanäle (7, 8) eine Schutzmasse eingetragen wird, wobei die Schutzmasse geeignet ist, das Eindringen von Lot in die Fluidströmungskanäle (7, 8) zu verhindern und wobei die Schutzmasse nach dem Aufbringen des Lots wieder entfernt wird.
16. Verfahren nach einem der Ansprüche 13 bis 15, wobei in Schritt d) der Wärmeeintrag in einer inerten und/oder reduzierenden Schutzgasatmosphäre stattfindet.
PCT/EP2008/007297 2007-09-20 2008-09-06 Reaktor und verfahren zu dessen herstellung WO2009039946A1 (de)

Priority Applications (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN200880108102A CN101801516A (zh) 2007-09-20 2008-09-06 反应器及其制备方法
US12/678,838 US20100310436A1 (en) 2007-09-20 2008-09-06 Reactor and method for the production thereof
EP08801889A EP2192975A1 (de) 2007-09-20 2008-09-06 Reaktor und verfahren zu dessen herstellung

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE102007045123.9 2007-09-20
DE102007045123A DE102007045123A1 (de) 2007-09-20 2007-09-20 Reaktor und Verfahren zu dessen Herstellung

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2009039946A1 true WO2009039946A1 (de) 2009-04-02

Family

ID=40090318

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/EP2008/007297 WO2009039946A1 (de) 2007-09-20 2008-09-06 Reaktor und verfahren zu dessen herstellung

Country Status (5)

Country Link
US (1) US20100310436A1 (de)
EP (1) EP2192975A1 (de)
CN (1) CN101801516A (de)
DE (1) DE102007045123A1 (de)
WO (1) WO2009039946A1 (de)

Families Citing this family (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
IT1394068B1 (it) * 2009-05-13 2012-05-25 Milano Politecnico Reattore per reazioni catalitiche esotermiche o endotermiche
WO2010141368A2 (en) * 2009-05-31 2010-12-09 Corning Incorporated Honeycomb reactor or heat exchanger mixer
DE102013104583A1 (de) * 2013-05-03 2014-11-06 Hautau Gmbh Wärmeübertrager zum Einbau in beengte Platzverhältnisse
WO2015000944A1 (en) * 2013-07-02 2015-01-08 Shell Internationale Research Maatschappij B.V. A process of converting oxygenates to olefins and a reactor for that process
EP2874029A1 (de) * 2013-11-15 2015-05-20 Bayer Technology Services GmbH Verfahren zum Betreiben einer zur Durchführung von wenigstens einer chemischen Reaktion eingerichteten Anlage
JP6907500B2 (ja) * 2016-10-13 2021-07-21 株式会社Ihi 熱処理装置
EP3401006A1 (de) 2017-05-11 2018-11-14 Casale Sa Mehrbettkatalysatorumwandler mit zwischenbettkühlung
CN110420603B (zh) * 2019-08-12 2024-01-16 济南隆凯能源科技有限公司 复合换热组合固定床甲醇制烃反应系统

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3613596A1 (de) * 1986-04-22 1987-11-12 Christian Dipl Ing Schneider Waermeaustauscher und verfahren zu seiner herstellung
EP0529329A2 (de) * 1991-08-09 1993-03-03 Ishikawajima-Harima Heavy Industries Co., Ltd. Plattenförmiger Aufbau einer Kohlenmonoxydkonvertierungsreaktor
WO1998037457A1 (de) * 1997-02-20 1998-08-27 Atotech Deutschland Gmbh Chemische mikroreaktoren und verfahren zu deren herstellung
DE19825102A1 (de) * 1998-06-05 1999-12-09 Dbb Fuel Cell Engines Gmbh Verfahren zur Herstellung eines kompakten katalytischen Reaktors

Family Cites Families (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2322366A (en) * 1939-11-29 1943-06-22 Universal Oil Prod Co Hydrocarbon conversion process
US4516632A (en) * 1982-08-31 1985-05-14 The United States Of America As Represented By The United States Deparment Of Energy Microchannel crossflow fluid heat exchanger and method for its fabrication
EP1251951B2 (de) 2000-01-25 2014-10-29 Meggitt (U.K.) Limited Chemischer reaktor mit wärmeaustauscher
CN100336157C (zh) * 2000-03-31 2007-09-05 松下电器产业株式会社 等离子体显示面板的制造方法
JP2002028775A (ja) * 2000-05-10 2002-01-29 Denso Corp 耐腐食性熱交換器の製造方法
US20030168730A1 (en) * 2002-03-08 2003-09-11 Howard Davidson Carbon foam heat exchanger for integrated circuit
JP3605089B2 (ja) * 2002-04-22 2004-12-22 東京ブレイズ株式会社 チタン製プレート型熱交換器の製造方法
DE10251658B4 (de) 2002-11-01 2005-08-25 Atotech Deutschland Gmbh Verfahren zum Verbinden von zur Herstellung von Mikrostrukturbauteilen geeigneten, mikrostrukturierten Bauteillagen sowie Mikrostrukturbauteil
US20040163313A1 (en) * 2003-02-20 2004-08-26 Buxbaum Robert E. Hydrogen generation apparatus
US20100189633A1 (en) * 2007-07-13 2010-07-29 Bayer Technology Services Gmbh Method for producing chlorine by gas phase oxidation

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3613596A1 (de) * 1986-04-22 1987-11-12 Christian Dipl Ing Schneider Waermeaustauscher und verfahren zu seiner herstellung
EP0529329A2 (de) * 1991-08-09 1993-03-03 Ishikawajima-Harima Heavy Industries Co., Ltd. Plattenförmiger Aufbau einer Kohlenmonoxydkonvertierungsreaktor
WO1998037457A1 (de) * 1997-02-20 1998-08-27 Atotech Deutschland Gmbh Chemische mikroreaktoren und verfahren zu deren herstellung
DE19825102A1 (de) * 1998-06-05 1999-12-09 Dbb Fuel Cell Engines Gmbh Verfahren zur Herstellung eines kompakten katalytischen Reaktors

Also Published As

Publication number Publication date
DE102007045123A1 (de) 2009-04-02
CN101801516A (zh) 2010-08-11
EP2192975A1 (de) 2010-06-09
US20100310436A1 (en) 2010-12-09

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP2192975A1 (de) Reaktor und verfahren zu dessen herstellung
EP0396650B1 (de) Vorrichtung zur durchführung katalysierter reaktionen
EP2200736B1 (de) Verfahren zur herstellung von formkörpern mit katalytischen eigenschaften als reaktoreinbauten
EP1169119B1 (de) Rohrbündelreaktor, insbesondere für katalytische gasphasenreaktionen
WO2009010181A1 (de) Verfahren zur herstellung von chlor durch gasphasenoxidation
DE60108071T2 (de) Chemischer reaktor mit wärmeaustauscher
EP0963247B1 (de) Reaktor für die katalytische umsetzung von reaktionsmedien, insbesondere von gasförmigen reaktionsmedien
WO2005063616A1 (de) Verfahren zur herstellung von chlor durch gasphasenoxidation von chlorwasserstoff
EP1232004A1 (de) Verfahren zur katalytischen gasphasenoxidation zu (meth)acrolein und/oder (meth)acrylsäure
EP1699551A1 (de) Verfahren zur herstellung von formaldehyd
EP2215012A1 (de) Verbessertes verfahren zur herstellung von blausäure durch katalytische dehydratisierung von gasförmigem formamid
EP1234612A2 (de) Reaktor zur Durchführung von katalysierten Reaktionen
EP1277701A2 (de) Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von Wasserstoffperoxid aus Wasserstoff und Sauerstoff
EP3802060B1 (de) Reaktor zur durchführung einer chemischen gleichgewichtsreaktion
DE102006010368A1 (de) Reaktor zur Durchführung chemischer Reaktionen mit Wärmeaustausch
DE3213413C2 (de) Verwendung monolithischer Katalysatorträger
DE102007045125A1 (de) Verfahren zur Herstellung von aromatischen Aminen
DE102007033106A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Chlor durch Gasphasenoxidation
EP3862317A1 (de) Verfahren und reaktor zur herstellung von phosgen
EP1996511A1 (de) Verfahren und vorrichtung zur herstellung von chlor durch gasphasenoxidation in einem gekühlten wandreaktor
DE10005663A1 (de) Herstellungsverfahren für eine Katalysatorpackung, Reaktor mit Katalysatorpackung sowie deren Verwendung
WO2022263146A1 (de) Multilagenreaktor mit mehreren strukturlagen
DE19804806A1 (de) Verfahren und Reaktor zur Hydrierung von Acetylen
WO2007080154A1 (de) Kontinuierliches verfahren zur durchführung einer exothermen reaktion
WO2005016507A1 (de) Reaktor für gasphasenreaktionen

Legal Events

Date Code Title Description
WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 200880108102.8

Country of ref document: CN

121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 08801889

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 2008801889

Country of ref document: EP

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE

WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 12678838

Country of ref document: US