WO2001031657A1 - Vorrichtung zur beseitigung von wasserstoff aus gasgemischen in durchströmten rohrleitungen - Google Patents
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Definitions
- the invention relates to devices which operate on a catalytic basis and with which hydrogen can be removed from gas mixtures for the purpose of safety.
- a combustible gas mixture can form which can either deflagrate or detonate. During the detonation, the pressure wave generated can damage the components of a system or the system itself.
- Another disadvantage is the additional heating of the surroundings.
- the object of the invention is therefore to provide a system in further development of the prior art while avoiding the disadvantages known from this, with which both small and large amounts of hydrogen are controlled after thorough mixing with air or after air supply in a wide concentration range and with high turnover are implemented and the resulting heat of reaction is dissipated to such an extent that the respective ignition temperature is not reached in the present mixture.
- FIG. 1 shows schematically a device for the degradation of hydrogen
- FIG. 2 shows a device flanged into a pipeline system
- FIG. 3 shows a first embodiment of the device
- FIG. 4 shows a second embodiment of the device.
- Fig. 1 shows schematically a device for the degradation of hydrogen.
- the hydrogen-rich mixture 1 flows into a z. B. made of sheet metal housing 2.
- This housing has openings 2a and 2b at the top and bottom for unhindered inflow and outflow.
- catalytically coated plates 5a are arranged, over which the mixture flows. Depending on the effectiveness of the plates, the hydrogen is depleted or broken down. 4.
- the mixture leaves the device through the upper opening 7.
- the right part of FIG. 1 shows horizontally arranged porous substrates, eg. B. networks 5b, which are also catalytically coated and on which the hydrogen is depleted or broken down.
- the device shown works without external energy supply, ie it is passive. If the device shown is flanged into a pipeline system and flow is forced through, the passages 2a and 2b can be dispensed with.
- other arrangements of the device for. B. horizontal, conceivable. 2 shows a device flanged into a pipeline system. Leading and trailing sections are labeled 2 and 6.
- the main piece 9, which contains the catalytically active and flowed through elements 5, is sealed off from the previously mentioned parts by means of seals 13.
- a blower which ensures the forced flow, is not shown.
- the catalytically active substrates are arranged at certain distances from one another. Their geometry, their distance from one another and their number depend on the expected hydrogen concentration in the mixture and the concentration permitted in the exhaust gas 7. To avoid inflammation on the substrates - this is with hydrogen concentrations within the ignition limits and due to poor heat dissipation or less
- Heat storage capability possible - the pipe piece containing the substrates is surrounded by a cooling jacket 3. Liquid or gaseous media can flow through this to absorb heat.
- the cooling medium expediently enters the annular gap 10 at the point of higher mixture temperature and from the gap 12 at the point of lower temperature.
- This cow device also offers the advantage of cooling the seals, which can reach the limit of their operating temperature as a result of heat conduction, convection and heat radiation.
- a downstream heat exchanger 8 is shown, in which part of the heat of reaction can be removed and thus contributes to cooling the substrates.
- An embodiment is shown in Fig. 3. The cooling measures discussed in the figure above have been dispensed with.
- the diameter of the pipe section 3 receiving the catalytic elements is selected to be larger than the diameter of the two upstream or downstream elements 2 or 6, since it is intended to accommodate spacers 8. These serve to hold the catalytic elements 5.
- the length of these spacers can be designed flexibly over the length of the device and thus adapted to the requirements. Their inner diameter can be chosen so that it corresponds to the diameter of parts 2 and 6 and, consequently, there is no impact in the flange areas and thus higher pressure losses.
- the tubular spacers other shapes are also conceivable that do not fill the entire circumference. In this case, the pipe diameters of all parts used could be chosen to be the same.
- the substrates can only be partially coated 5. The uncoated area 5a then serves to absorb some of the heat of reaction.
- FIG. 4 Another exemplary embodiment is shown in FIG. 4.
- the catalytically active element, a network is shown, is held here in the grooves of a clamp flange with parts 2 and 2a. In this way, several flanges can be connected in series as required.
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Abstract
Die Vorrichtung umfasst mindestens ein in eine zwangsdurchströmte Rohrleitung einzusetzendes Substrat mit Katalysatorbeschichtung.
Description
B e s c h r e i b u n g
Vorrichtung zur Beseitigung von Wasserstoff aus Gasgemischen in durchströmten Rohrleitungen
Die Erfindung bezieht sich auf Vorrichtungen, die auf katalytischer Basis arbeiten und mit denen Wasserstoff aus Gasgemischen zum Zwecke der Sicherheit entfernt werden kann.
In verschiedenen Anlagen der Energie- und Verfahrenstechnik besteht nach dem Eintreten von Störfällen die Gefahr des Austritts von Wasserstoff. Dabei kann, wenn Sauerstoff vorhanden ist, ein brennbares Gasgemisch entstehen, das entweder turbulent deflagrieren oder detonieren kann. Bei der Detonation kann die erzeugte Druckwelle die Komponenten einer Anlage oder die Anlage selbst beschädigen.
Große Wasserstoffmengen können bei schweren Storfal- len, z. B. in mit leichtem Wasser gekühlten Kernreaktoren (LWR) mit nichtinertisierten Containments, auftreten. Der Wasserstoff entsteht in diesen Reaktoren bei einem Ausfall relevanter Sicherheitseinrichtungen und der nachfolgenden Uberhitzung des Reaktorkerns durch Reaktion des Wasserdampfs mit den Hüllen der Brennelemente. Dabei können bei einem großen LWR in wenigen Stunden etwa bis zu 20.000 MN 3 Wasserstoff in den Sicherheitsbehälter oder das Containment freigesetzt werden.
Als weitere Beispiele seien Storfalle in Anlagen genannt, in denen Wasserstoff hergestellt und verarbeitet wird. In künftigen warme- und stromerzeugenden und mit Wasserstoff betriebenen Systemen, z. B. katalyti- sehen Brennern oder Brennstoffzellen für den stationären und mobilen Bereich, können ebenfalls Storfalle auftreten. In diesen Systemen ist ebenso wie auch beim Betrieb von Batterien oder bei der Erzeugung von Reinstwasser auf elektrolytischem Weg im Normalbetrieb mit der Entstehung und Freisetzung kleiner Wasserstoffmengen zu rechnen. Auch dies macht also effektive Maßnahmen zur Beseitigung von Wasserstoff erforderlich.
Es ist somit erforderlich, sowohl kleine (Normalbetrieb) als auch große Wasserstoffmengen (Storfall) nach guter Durchmischung mit Luft oder nach Luftzufuhr in einem weiten Konzentrationsbereich kontrolliert umzusetzen und die dabei entstehende Reaktionswarme so- weit abzuführen, daß im vorliegenden Gemisch die jeweilige Zundtemperatur nicht erreicht wird.
Mit dem Wasserstoffproblem m nichtmertisierten Atmosphären hat man sich in der Reaktortechnik, vor al- lern bei den Druckwasserreaktoren, beschäftigt. Dabei geht es neben der Entfernung auch um Entstehung, Verteilung und Verbrennung bis hin zur Detonation.
Für diesen Anwendungsfall wurden sowohl thermische als auch katalytische Rekombmatoren entwickelt, die den Wasserstoff mit dem Sauerstoff der Luft m Was-
serdampf umwandeln. Bevorzugt werden katalytische Systeme die passiv, d. h. ohne Ansteuerung und ohne Zufuhr von Strom, also ohne Beheizung und Zwangsdurchströmung, arbeiten, da sonst die Verfügbarkeit in Frage gestellt sein könnte. Zur Zeit gibt es in
Deutschland zwei Konzepte, die in umfangreichen Tests ihre Brauchbarkeit unter Beweis gestellt haben. Als Substrate werden sowohl metallische Folien als auch hochporöses Granulat verwendet, auf die Platin bzw. Palladium als Katalysator aufgebracht ist. Mehrere Folien und Granulatpakete - das Granulat wird von Drahtnetzen zu Paketen zusammengehalten - sind vertikal und parallel zueinander in Blechgehäusen angeordnet. Das Wasserstoff/Luft-Gemisch tritt unten in das Gehäuse ein. An den katalytisch beschichteten Oberflächen setzt die Reaktion ein. Das Gemisch bzw. die Reaktionsprodukte überströmen die Oberflächen infolge des entstehenden thermischen Auftriebs. Ein Gebläse ist nicht vorhanden bzw. nicht erforderlich. Nach Auskunft der Reaktorindustrie gilt es als gesichert, daß mit einer Anzahl von 40 bis 100 katalytischen Re- kombinatoren dem Wasserstoffproblem im Fall milder Unfälle begegnet werden kann.
Die maximalen Abbauraten bzw. thermischen Leistungen sind aufgrund der Überströmung der Oberflächen und niedrigen Wärmeabfuhr infolge Konvektion begrenzt. Außerdem ist die Möglichkeit zur Wärmespeicherung gering. Zu große Wasserstoffmengen können zu einer Über- hitzung der beschichteten Substrate führen, so daß die Zündgrenze erreicht oder überschritten wird und es in-
folgedessen zu homogenen Gasphasenreaktionen mit Deflagration bzw. Detonation kommen kann.
Trotz der großen freien Oberflache des Rekombinators, der poröses Granulat als Substrat verwendet, ist die
Wirksamkeit deutlich geringer als die des anderen Systems, für das ebene Folien benutzt werden. Das Brenngas/Luftgemisch erreicht bei der Uberstromung der beschichteten Substrate nicht alle katalytischen Zent- ren. Die Reaktion findet lediglich an der Oberflache statt. Außerdem ist die Strömung laminar, d. h. der Queraustausch ist nur gering. Nicht alle Moleküle gelangen an die wirksamen Oberflachen. Dies gilt auch für die Konstruktion, die Platten oder Folien verwen- det . In beiden Systemen ist die Reaktion unvollständig.
Die Abfuhr der Reaktionswarme aus den Systemen ist grundsatzlich problematisch. Sie erfolgt fast aus- schließlich infolge Konvektion von den festen Oberflachen an die vorbeistromenden Gase sowie Wärmestrahlung an die benachbarten Strukturen. Aufgrund der geringen Bauhohen ist der Auftrieb innerhalb des Rekombinators gering. Die Strömung ist laminar, der Warme- bzw. Stoffubergangskoeffizient infolgedessen klein. Als
Nachteil ist auch die zusatzliche Aufheizung der Umgebung anzusehen.
Über die Entfernung von Wasserstoff bei konventioneller Anwendung ist bisher wenig bekannt. In Räumen, in denen Batterien u. a. zur Notstromversorgung aufgestellt sind, entsteht aufgrund der Ausgasung kontinuierlich
Wasserstoff m geringen Mengen. Aus Sicherheitsgründen muß dieser Wasserstoff beseitigt werden. Eine Möglichkeit besteht in einer standigen Belüftung der Anlage mit Absaugung und Luftzufuhr. Wenn jedoch die Auflage besteht, Wasserstoff nicht nach außen abzugeben, muß er vor Ort, also in der Nahe der Quelle, entfernt werden. Daf r verwendet man ebenfalls ein System aus kataly- tisch beschichteten Platten, wie oben beschrieben. Die Gerate sind in eine Luftungsleitung eingeflanscht. Ein Geblase saugt das aus Luft und Wasserstoff bestehende
Gemisch durch die Vorrichtungen, in denen es an den beschichteten Oberflachen zur katalytischen Reaktion kommt. Wie in kerntechnischen Anlagen werden trotz Zwangsdurchstromung auch hier die Umsatzraten gering sein, d. h. der anfallende Wasserstoff wird nicht voll- standig abgebaut.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, in Weiterbildung des Standes der Technik unter Vermeidung der aus diesem bekannten Nachteile ein System zu schaffen, mit dem sowohl kleine als auch große Wasserstoffmengen nach guter Durchmischung mit Luft oder nach Luftzufuhr in einem weiten Konzentrationsbereich kontrolliert und mit hohem Umsatz umgesetzt werden und die dabei entstehende Reak- tionswarme soweit abgeführt wird, daß im vorliegenden Gemisch die jeweilige Zundtemperatur nicht erreicht wird.
Diese Aufgabe wird mit einer Vorrichtung gemäß Hauptan- spruch gelost. Vorteilhafte Ausgestaltungen sind Gegenstand der Unteranspruche .
Dabei wird u. a. auf umfangreiche Untersuchungen zur katalytischen Verbrennung zurückgegriffen. Bei diesen Untersuchungen wurden vorgemischte Brennstoff/Luftgemische in radialer Richtung durch einen zylindrischen Faserkorper gefuhrt, deren äußere Oberflachen mit kata- lytisch wirkenden Materialien beschichtet waren. Als Brennstoffe dienten Methanol und Erdgas sowie Mischungen aus Methanol und Wasserstoff bzw. Erdgas und Wasserstoff. Die Leistung der entwickelten Brenner war, bezogen auf die wirksame Oberflache, deutlich hoher als die uberstromter Systeme. Außerdem waren die gemessenen Emissionswerte wesentlich niedriger.
Weiterhin haben theoretische und experimentelle Arbei- ten zur Verbesserung bestehender Systeme für nukleare
Anwendungen gezeigt, daß die Reaktion innerhalb der Re- kombinatoren diffusionskontrolliert verlauft. Das bedeutet, daß der Antransport der Reaktanden an die kata- lytisch wirkenden Oberflachen sowie der Abtransport der Reaktionsprodukte von den Oberflachen von entscheidender Bedeutung für die Geschwindigkeit des Rekombinationsprozesses sind. Hieraus ergibt sich der Schluß, daß die Auslegung einer Vorrichtung zum Wasserstoffabbau vornehmlich im Hinblick auf die Optimierung der Trans- portvorgange und der Warmeabfuhr vorzunehmen ist.
Die Erfindung wird nachstehend anhand bevorzugter Ausfuhrungsformen unter Bezug auf die beigefugten Zeichnungsfiguren naher erläutert, die Folgendes zeigen:
Figur 1 zeigt schematisch e ne Vorrichtung zum Abbau von Wasserstoff;
Figur 2 zeigt eine in ein Rohrleitungssystem eingeflanschte Vorrichtung;
Figur 3 zeigte eine erste Ausfuhrungsform der Vorrichtung, und Figur 4 zeigt eine zweite Ausfuhrungsform der Vorrichtung.
Fig. 1 zeigt schematisch eine Vorrichtung zum Abbau von Wasserstoff. Das Wasserstoffreiche Gemisch 1 strömt in ein z. B. aus Blechen gefertigtes Gehäuse 2. Dieses Gehäuse weist unten und oben Durchlasse 2a bzw. 2b für ungehinderte Zu- bzw. Abstromung auf. Im linken Teil der Fig. 1 sind katalytisch beschichtete Platten 5a angeordnet, über die das Gemisch strömt. Dabei wird der Wasserstoff je nach Effektivität der Platten abgerei- chert bzw. abgebaut 4. Das Gemisch verlaßt die Vorrichtung durch die obere Öffnung 7. Der rechte Teil der Fig. 1 zeigt horizontal angeordnete poröse Substrate, z. B. Netze 5b, die ebenfalls katalytisch beschichtet sind und an denen der Wasserstoff abgereichert bzw. abgebaut wird . Aufgrund der Queranstromung der Drahte w rd es zu einem erhöhten Antransport der Reaktionsteilnehmer Sauerstoff und Wasserstoff und folglich auch zu erhöhten Umsatzraten kommen. Die dargestellte Vor- πchtung arbeitet ohne Energiezufuhr von außen, d. h. sie ist passiv. Wenn die gezeigte Vorrichtung in ein Leitungssystem eingeflanscht und zwangsdurchstromt wird, kann auf die Durchlasse 2a und 2b verzichtet werden. Außerdem sind dann andere Anordnungen der Vorrich- tung, z. B. horizontal, denkbar.
In Fig. 2 ist eine in ein Rohrleitungssystem eingeflanschte Vorrichtung dargestellt. Vor- und Nachlaufstrecken sind mit 2 und 6 bezeichnet. Das die katalytisch wirkenden und durchströmten Elemente 5 enthalten- de Hauptstuck 9 ist mittels Dichtungen 13 gegenüber den zuvor genannten Teilen abgedichtet. Nicht dargestellt ist ein Geblase, das für die Zwangsdurchstromung sorgt. Die katalytisch wirkenden Substrate sind in gewissen Abstanden zueinander angeordnet. Ihre Geometrie, ihr Abstand voneinander und ihre Anzahl sind abhangig von der zu erwartenden Wasserstoffkonzentration im Gemisch und der im Abgas 7 zulassigen Konzentration. Zur Vermeidung von Entzündungen an den Substraten - dies ist bei Wasserstoffkonzentrationen innerhalb der Zundgren- zen und infolge schlechter Warmeabfuhr oder geringer
Warmespeicherfahigkeit möglich - ist das die Substrate enthaltende Rohrstuck mit einem Kuhlmantel 3 umgeben. Dieser kann von flussigen oder gasformigen Medien zwecks Wärmeaufnahme durchflössen werden. Zweckmaßiger- weise tritt das Kuhlmedium an der Stelle höherer Gemischtemperatur in den Ringspalt ein 10 und an der Stelle niedrigerer Temperatur aus dem Spalt aus 12. Zur Verbesserung der Warmeabfuhr können bei der Durchstro- mung 11 Hindernisse zur Durchmischung eingebaut werden. Diese Kuhleinrichtung bietet außerdem den Vorteil der Kühlung der Dichtungen, die infolge Warmeleitung, Kon- vektion und Wärmestrahlung an die Grenze ihrer Einsatztemperatur kommen können. Alternativ zu dieser Losung ist ein nachgeschalteter Wärmeaustauscher 8 darge- stellt, m dem ein Teil der Reaktionswarme abgeführt werden kann und somit zur Kühlung der Substrate beitragt .
Ein Ausführungsbeispiel ist in Fig. 3 dargestellt. Auf die in vorstehender Figur besprochenen Kühlmaßnahmen wurde verzichtet. Der Durchmesser des die katalytischen Elemente aufnehmenden Rohrstücks 3 ist größer gewählt als der Durchmesser der beiden vor bzw. nachgeschalteten Elemente 2 bzw. 6, da es Abstandhalter 8 aufnehmen soll. Diese dienen der Halterung der katalytischen Elemente 5. Die Länge dieser Abstandhalter läßt sich über die Länge der Vorrichtung flexibel gestalten und somit den Erfordernissen anpassen. Ihr Innendurchmesser kann so gewählt werden, daß er dem Durchmesser der Teile 2 und 6 entspricht und es infolgedessen in den Flanschbereichen nicht zu einem Stoß und damit höheren Druckverlusten kommt. Anstelle der rohrförmigen Abstandhalter sind auch andere Formen denkbar, die nicht den gesamten Umfang ausfüllen. In diesem Fall könnten die Rohrdurchmesser aller verwendeten Teile gleich gewählt werden. Zur Steuerung der katalytischen Reaktion können die Substrate nur teilweise beschichtet werden 5. Der unbe- schichtete Bereich 5a dient dann der Aufnahme eines Teils der Reaktionswärme.
Ein weiteres Ausführungsbeispiel zeigt Fig. 4. Das katalytisch wirkende Element, dargestellt ist ein Netz, wird hier in den Nuten eines Klammerflansches mit den Teilen 2 und 2a gehalten. Je nach Bedarf lassen sich auf diese Weise mehrere Flansche hintereinanderschal- ten.
Claims
1. Vorrichtung zur Beseitigung von Wasserstoff aus Gasgemischen mittels katalytischer Umsetzung, gekennzeichnet durch mindestens ein in eine zwangsdurchströmte Rohrlei - tung einzusetzendes Substrat mit Katalysator-
Beschichtung .
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß das Substrat als Netz, Streckmetall oder der- gleichen ausgebildet ist.
3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2 , dadurch gekennzeichnet , daß mehrere Substrate parallel zur Strömungsrichtung angeordnet sind.
4. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß mehrere Substrate quer zur Strömungsrichtung angeordnet sind.
5. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2 , dadurch gekennzeichnet , daß sowohl mehrere Substrate parallel als auch quer zur Strömungsrichtung angeordnet sind.
6. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, gekennzeichnet durch in Strömungsrichtung in bezug auf Geometrie, Porosität und Beschichtung unterschiedliche Substrate.
7. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß Einrichtungen zur Abfuhr der Reaktionswärme bzw. zum Kühlen der Substrate vorgesehen sind.
8. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtungen zur Abfuhr der Reaktionswärme einen die durchströmte Rohrleitung an der Außenseite umschließenden Kühlring mit Flüssig- keitskühlung, Gaskühlung oder dergleichen umfaßt.
9. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Kühlflüssigkeit, das Kühlgas oder dergleichen im Gegenstrom zur Strömungsrichtung des Gasgemisches strömt.
10. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtungen zur Abfuhr der Reaktionswärme einen nachgeschalteten Wärmetauscher umfaßt .
11. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 10, gekennzeichnet durch eine Befestigung der Substrate in der Rohrleitung mittels Klammerflanschen.
12. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 11, gekennzeichnet durch an der Innenseite angeordnete, die Substrate beabstandet zur Wandung tragende Halterungen.
3. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß diese als in die Rohrleitung einzusetzendes, mittels Flanschen zu befestigendes Rohrstück ausgebildet ist.
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