WO2000030122A2

WO2000030122A2 - Rekombinator zum effektiven beseitigen von wasserstoff aus störfallatmosphären

Info

Publication number: WO2000030122A2
Application number: PCT/EP1999/008733
Authority: WO
Inventors: Peter BRÖCKERHOFF; Werner Von Lensa; Ernst Arndt Reinecke
Original assignee: Forschungszentrum Jülich GmbH
Priority date: 1998-11-17
Filing date: 1999-11-12
Publication date: 2000-05-25
Also published as: WO2000030122A3; EP1131826A2; DE19852954A1

Abstract

Die Erfindung betrifft einen Rekombinator zum Beseitigen von Wasserstoff aus Störfallatmosphären mit einem Gehäuse (10), das eine Längsrichtung für eine Durchströmung vorgibt und an beiden Enden in Längsrichtung jeweils mindestens eine Öffnung aufweist, und mit mindestens einem Katalysatorelement (11), das in dem Gehäuse (10) angeordnet ist, bei dem das technische Problem, sowohl kleine als auch große Wasserstoffmengen mit dem in den Sicherheitsbehältern vorhandenen Luftsauerstoff in einem weiten Konzentrationsbereich kontrolliert und effizient umzusetzen, dadurch gelöst ist, daß das mindestens eine Katalysatorelement (11) modulartig ausgebildet ist und mit einem porösen Substrat ausgefüllt ist, das mit einem Katalysatormaterial beschichtet ist, und daß das Katalysatorelement (11) zumindest teilweise den Querschnitt des Gehäuses (10) ausfüllt.

Description

Rekombinator zum effektiven Beseitigen von Wasserstoff aus

Störfallatmosphären

Die Erfindung bezieht sich auf Vorrichtungen, mit denen freigesetzter oder störf allbedingt entstandener Wasserstof f aus nichtinertisierten Räumen, z . B . Sicherheitsbehältern von Druck- und nichtinertisierten Siedewasserreaktoren, die neben Wasserstoff auch Wasserdampf , Luft, Aerosole und weitere Gase enthalten, effektiv rückzündungsfrei beseitigt werden kann . Dabei kann der Wasserstoff in Anwesenheit des vorhandenen Luftsauerstoffs, z . B. mittels katalytischer Verfahren, innerhalb der Vorrichtung zu Wasserdampf rekombi- niert werden.

Im Verlauf schwerer Störfälle entstehen in wassergekühlten Kernreaktoren (LWR) infolge der Reduktion von Wasserdampf große Mengen Wasserstoff , die in die Sicherheitsbehälter ge- langen . Die maximalen Wasserstoff mengen können sowohl bei Druck- als auch Siedewasserreaktoren etwa 20.000 m_n ³ betra- gen. Aufgrund des sich in den Sicherheitsbehältern (Containments) befindenden Luftsauerstoffs besteht die Gefahr der Bildung zündfähiger Gemische, deren unkontrollierte Entzündung mit anschließender Detonation eine schwere dynamische Druckbeanspruchung der Containmentwände bewirkt. Wasserdampf und Wasserstoff führen darüber hinaus stets zu Druck- und Temperaturerhöhungen der Störfallatmosphäre. Dies ist insbesondere in Siedewasserreaktoren bedeutsam, da die Volumina ihrer Behälter nur etwa 20.000 m_n ³ im Vergleich zu 70.000 m_n ³ bei Druckwasserreaktoren betragen. Druck- und Temperaturerhöhungen führen zu einer zusätzlichen statischen Beanspruchung der Containmentwände . Außerdem besteht bei Leckagen infolge des Überdrucks die Gefahr des Austritts radiotoxischer Substanzen.

Vorbeugende Sicherheitsvorkehrungen bestehen in der Inerti- sierung der Gasvolumina mit Stickstoff, wie sie im Fall der Siedewasserreaktoren bereits vorgenommen worden ist. Weitere bereits realisierte Gegenmaßnahmen stellen katalytische Re- kombinatoren dar. Mit deren Hilfe wird der entstandene Wasserstoff sowohl innerhalb als auch außerhalb der Zündgrenzen exotherm katalytisch rekombiniert, d. h. unter Entstehung von Wärme in Wasserdampf umgesetzt. Wasserstoffgehalte mit Konzentrationen innerhalb der Zündgrenzen lassen sich dar- über hinaus auch konventionell nach Fremdzündung abbrennen. Die dabei auftretenden Vorgänge sind jedoch nicht kontol- lierbar, so daß es unter Umständen zu den bereits obengenannten anlagengefährdenden Reaktionen kommen kann.

Zur Beseitigung des im Normalbetrieb und störfallbedingt entstehenden Wasserstoffs wurden sowohl thermische als auch katalytische Rekombinatoren entwickelt, die den Wasserstoff mit dem Sauerstoff der Luft in Wasserdampf rekombinieren. Bevorzugt werden katalytische Systeme, die passiv, d. h. selbststartend und ohne externe Energieversorgung, arbeiten, damit die Verfügbarkeit während eines Störfalls gewährlei- stet ist. Es gibt zwei Rekombinatortypen, wobei als Substrate sowohl metallische Platten oder Folien als auch hochporöses Granulat verwendet werden, auf die Platin bzw. Palladium als Katalysator aufgebracht ist. Mehrere Folien und Granu- latpakete - das Granulat wird von Drahtnetzen zu flächigen Paketen zusammengehalten - sind vertikal und parallel zueinander in einem Gehäuse angeordnet. Das Wasserstoff/Luftgemisch tritt an der Unterseite in das Gehäuse ein, und an den katalytisch beschichteten Oberflächen setzt die Reaktion ein. Das Gemisch bzw. die Reaktionsprodukte überströmen infolge des entstehenden thermischen Auftriebs jedoch nur die Oberflächen der Folien bzw. der Granulatpakete.

Daher wird insbesondere bei den Granulatpaketen nur ein ge- ringer Teil der gesamten vorhandenen katalytischen Oberfläche überströmt und zum Umsetzen des Wasserstoffs ausgenutzt. Trotz der großen freien Oberfläche des Rekombinators , der poröses Granulat als Substrat verwendet, ist die Wirksamkeit deutlich geringer als die anderen ebenfalls entwickelten Sy- steme, für die Platten oder Folien benutzt werden. Das Brenngas/Luftgemisch erreicht bei der Überströmung der beschichteten Substrate nicht alle katalytischen Zentren, da die Reaktion lediglich an den Paketoberflächen stattfindet. In beiden Systemen ist die Reaktion unvollständig. Darüber hinaus ergibt sich durch die vertikale Anordnung der Folien bzw. der Granulatpakete, daß ein großer Anteil des Querschnitts des Gehäuses frei durchströmt wird und somit nicht für die Rekombination ausgenutzt wird.

Als weiterer Nachteil gilt die Tatsache, daß eine gezielte Vormischung vor Eintritt in die Rekombinatoren nicht möglich ist. Die Reaktionspartner Sauerstoff und Wasserstoff werden den Rekombinatoren so zugeführt, wie sie entstehen bzw. örtlich vorliegen. Die maximalen Abbauraten bzw. thermischen Leistungen bestehender Systeme sind begrenzt aufgrund der Überströmung der Oberflächen und des damit verbundenen ge- ringen Queraustauschs . Außerdem ist die Möglichkeit zur Wär- mespeicherung gering.

Die Abfuhr der Reaktionswärme aus den Systemen ist ebenfalls problematisch. Sie erfolgt fast ausschließlich infolge Kon- vektion von den festen Oberflächen an die vorbeiströmenden Gase sowie Wärmestrahlung an benachbarte Strukturen. Zu große Wasserstoffmengen können zu einer Überhitzung der beschichteten Substrate führen, so daß die Zündtemperatur er- reicht oder überschritten wird und es infolgedessen zu homogenen Gasphasenreaktionen mit Deflagration bzw. Detonation kommen kann. Als weiterer Nachteil ist die zusätzliche Auf- heizung der Umgebung anzusehen.

Die zur Verfügung stehenden Systeme sehen den Eintritt des den Wasserstoff enthaltenen Gemischs an der Unterseite vor. Aufgrund der Reaktion an den katalytisch wirkenden Oberflächen kommt es zu einem Auftrieb, so daß das abgereicherte Gemisch oben austritt. Zur Erhöhung des Auftriebs sind daher im Stand der Technik Verengungen der äußeren Gehäuse vorgesehen. Eine weitere Variante des Standes der Technik hingegen weist über die gesamte Höhe einen konstanten Querschnitt auf. Im oberen Bereich wird das Gemisch aber um 90° umgelenkt. Es verläßt das Gehäuse durch ein Auslaßgitter. Damit sind diese Systeme vorzugsweise nur für eine vertikale Durchströmung von unten nach oben geeignet .

In den großen Sicherheitsbehältern wird es allerdings an den äußeren Wänden auch zu einer nach unten gerichteten Strömung kommen, so daß dort angeordnete Rekombinatoren zumindest für eine gewisse Zeit auch von oben nach unten durchströmt und infolge des inneren Auftriebs und der somit entstehenden gegenläufigen Strömungsrichtungen für längere Zeit blockiert werden können. Außerdem dürfte es bei bestimmten Betriebszu- ständen zu einer Umkehr der Strömung kommen, so daß auch für diese Fälle und für diese Bedingungen wirksame Abbauvorrich- tungen mit einem verbesserten Anlaufverhalten benötigt werden.

Das technische Problem der vorliegenden Erfindung besteht daher darin, sowohl kleine als auch große Wasserstoffmengen mit dem in den Sicherheitsbehältern vorhandenen Luftsauerstoff in einem weiten Konzentrationsbereich kontrolliert und effizient umzusetzen.

Das zuvor aufgezeigte technische Problem wird durch einen Rekombinator zum Beseitigen von Wasserstoff aus Störfallatmosphären mit einem Gehäuse, das eine Längsrichtung für eine Durchströmung vorgibt und an beiden Enden in Längsrichtung jeweils mindestens eine Öffnung aufweist, und mit mindestens einem Katalysatorelement, das in dem Gehäuse angeordnet ist, gelöst, wobei das mindestens eine Katalysatorelement modulartig ausgebildet ist und mit einem porösen Substrat ausgefüllt ist, das mit einem Katalysatormaterial beschichtet ist, und wobei das mindestens eine Katalysatorelement den Querschnitt des Gehäuses im wesentlichen vollständig ausfüllt.

Erfindungsgemäß ist erkannt worden, daß die Effizienz des Rekombinators entschieden dadurch verbessert werden kann, daß das durch den Rekombinator strömende Gasgemisch der Störfallatmosphäre nicht nur an den Oberflächen der Katalysatorelemente vorbeiströmt, sondern die Katalysatorelemente durchströmen muß, so daß ein möglichst großer Anteil der ka- talytisch wirkenden Oberflächen innerhalb des Katalysatormo- duls vom Gasgemisch überströmt wird. Somit werden höhere Umsetzungsraten erreicht, so daß das aus dem Rekombinator austretende Gasgemisch ausreichend abgemagert ist, um ein unkontrolliertes Verbrennen des Gasgemisches außerhalb des Rekombinators effizient zu vermeiden. Durch die vorliegende Erfindung wird daher erreicht, daß der Wasserstoff in dem Containment eines Druckwasserreaktors an katalytisch be- schichteten Oberflächen kontrolliert umgesetzt wird, wobei die Gefahr der Entzündung des wasserstoffreichen Gemisches weitgehend vermieden wird. Außerdem verläuft die Beseitigung des Wasserstoffes so effektiv, daß die eventuell zu Beginn des Störfalls vorhandenen hohen Wasserstoffkonzentrationen schnell auf Konzentrationen unterhalb der unteren Zündgrenze abgesenkt werden und somit die Gefahr der Explosion großer Wasserstoffmengen mit Sicherheit vermieden werden kann.

In bevorzugter Weise sind mindestens zwei Katalysatormodule vorgesehen, die nebeneinander und/oder übereinander im Gehäuse angeordnet sind. Dabei kann zwischen zwei nebeneinander angeordneten Katalysatormodulen mindestens ein freier Strömungskanal vorgesehen sein. Weiterhin ist in bevorzugter Weise zwischen zwei übereinander angeordneten Katalysatormodulen oder von zwei übereinander angeordneten Schichten von mehreren Katalysatormodulen jeweils mindestens ein Zwischenraum vorgesehen, wobei die Katalysatormodule symmetrisch oder asymmetrisch im Gehäuse verteilt angeordnet sind. Durch diese variable Anordnung der Katalysatormodule, die aufgrund der Moduleigenschaft der Katalysatorelemente überhaupt erst möglich ist, wird gewährleistet, daß neben der Durchströmung der Katalysatormodule auch eine freie Strömung des Gasgemisches durch den Rekombinator hindurch möglich ist. Dabei macht der freie Querschnitt in den Schichten, in denen Katalysatormodule angeordnet sind, nur einen geringen Teil des gesamten Querschnittes aus. Insgesamt wird jedoch auf diese Weise eine interne Zirkulation erzeugt, so daß insbesondere dann, wenn sich innerhalb des Containments die Strömungs- richtung ändert, auch die Strömungsrichtung innerhalb des Rekombinators durch die Hauptströmungsrichtung des Gasgemischstromes umgekehrt werden kann. Die Zwischenräume zwischen jeweils zwei Katalysatormodulen bzw. Schichten von Katalysatormodulen dienen darüber hinaus jeweils einer Durchmischung des Gasgemisches, das aus den zuvor durchströmten Katalysatormodulen in den Zwischenraum eintritt. Sind daher mehrere Schichten von Katalysatormodulen übereinander angeordnet, die jeweils von einem Zwischenraum getrennt werden, so wird aufgrund der Durchmischung des Gasgemisches in jedem Zwischenraum in dem nachfolgend durchström- ten Katalysatormodul eine gleichmäßigere Umsetzung des Wasserstoffes erreicht.

In einer weiter bevorzugten Ausbildung der vorliegenden Erfindung sind Platten oder Folien vorgesehen, die das Gehäuse des Rekombinators in Längsrichtung in Strömungskanäle unterteilen, wobei die Strömungskanäle zumindest teilweise mit Katalysatormodulen ausgefüllt sind. Dadurch werden zusätzlich zu den Katalysatormodulen weitere Oberflächen in dem Gehäuse des Rekombinators vorgesehen, die mit einem kataly- tischen Material beschichtet sind. Weiterhin dient die Ausbildung der Strömungskanäle dazu, die Strömungsverteilung des Gasgemisches durch den Rekombinator gleichmäßig auszubilden. Schließlich dienen die zusätzlichen Oberflächen der Platten und Folien dazu, die durch die Rekombination erzeug- te Wärme auch innerhalb des Rekombinators aufzunehmen und entweder zu den in Längsrichtung angeordneten Öffnungen des Gehäuses oder zum Gehäuse selbst abzuleiten.

In bevorzugter Weise ist das poröse katalytische Substrat, das in den Katalysatormodulen enthalten ist, als Granulat oder als eine Anordnung aus Netzen, Streifen und/oder Streckmetallen ausgebildet. Dabei ist auch eine Kombination aus einem Granulat und eine Anordnung aus Netzen, Streifen und/oder Streckmetallen möglich. Dabei wird eine möglichst gleichmäßige Verteilung der katalytisch wirkenden Oberfläche des porösen Substrates erreicht. Weiterhin wird durch die Verteilung des katalytischen Substrates innerhalb des Katalysatormoduls der Strömungswiderstand derart eingestellt, daß die aufgrund der Strömungsverhältnisse im Containment vorgegebenen Strömungen des Gasgemisches durch den Rekombinator nicht unterbunden werden. Der Naturzug durch den Rekombinator muß also ausreichend sein, um eine Durchströmung des Rekombinators zu gewährleisten. Daher darf der Strömungswiderstand, der durch die Katalysatormodule innerhalb des Gehäuses des Rekombinators aufgebaut wird, eine obere Schwelle nicht überschreiten.

Durch die erfindungsgemäße erhöhte Effizienz der Umsetzung des Wasserstoffes ist es erforderlich, innerhalb des Rekombinators für eine ausreichende Wärmeabfuhr zu sorgen. Dazu dienen die bereits erwähnten im Gehäuse angeordneten Platten oder Folien. Weiterhin kann zu diesem Zweck auch in einem Katalysatormodul eine Kombination aus einem beschichteten, katalytisch wirkenden Substrat und einem unbeschichteten, nicht katalytisch wirkenden Substrat vorgesehen sein. An dem katalytisch wirkenden Substrat findet dann die Umsetzung des Wasserstoffes unter Wärmefreisetzung statt, wobei die unbeschichteten Substrate die Wärmeenergie aufnehmen und gegebenenfalls weiterleiten können. Dazu sind die unbeschichteten, nicht katalytisch wirkenden Substrate in bevorzugter Weise mit äußeren Strukturen in wärmeleitendem Kontakt.

Der modulartige Aufbau der Katalysatorelemente der vorliegenden Erfindung wird insbesondere durch die Ausgestaltung des Katalysatormoduls mit einem Gehäuse verstärkt, das zu- mindest nach zwei Seiten hin geöffnet ist, um eine Durchströmung des Katalysatormoduls zu ermöglichen. Aufgrund des Gehäuses entstehen einerseits leicht handhabbare Einheiten bzw. Module, andererseits können durch eine geeignete Anordnung der Katalysatormodule mit ihren Gehäusen freie Strö- mungskanäle im Gehäuse des Rekombinators gebildet werden. Weiterhin können die Katalysatormodule in ihrer Größe und Formgestaltung den entsprechenden Gegebenheiten sehr leicht aufgrund der Ausbildung mit einem Gehäuse angepaßt werden. Dabei ist in bevorzugter Weise das Gehäuse des Katalysator- moduls vollständig mit katalytischem Substrat ausgefüllt, während in einer weiteren Ausbildung im Gehäuse mindestens ein Strömungskanal ausgebildet ist, der nicht mit katalyti- schem Substrat ausgefüllt ist. Wie schon das Gehäuse des Rekombinators kann auch das Gehäuse eines Katalysatormoduls Platten oder Folien aufweisen, die das Gehäuse des Katalysa- tormoduls in Längsrichtung in Strömungskanäle unterteilt. Dabei sind dann diese Strömungskanäle zumindest teilweise mit katalytischen Substrat ausgefüllt. Auch hier dienen die Platten und Folien einer Verbesserung der Durchströmung und einer möglichen besseren Ableitung der durch die Rekombina- tion erzeugten Wärme.

Wie bereits ausgeführt worden ist, ist es erforderlich, daß ein im Containment angeordneter Rekombinator in beiden Richtungen durchströmt werden kann. Zu diesem Zweck ist in be- vorzugter Weise das Gehäuse des Rekombinators so ausgebildet, daß es einen im wesentlichen gleichen Querschnitt über die gesamte Länge aufweist. Daher ergeben sich keine Querschnittsveränderungen, die eine Durchströmung des Rekombinators in einer der beiden Richtungen bevorzugen würde.

Um eine bessere Umsetzung des Gasgemisches durch den Rekombinator zu erzielen, ist es vorteilhaft, wenn das Gasgemisch ausreichend durchmischt ist, also daß der Sauerstoff und der Wasserstoff jeweils möglichst gleichmäßig verteilt im Gasge- misch vorliegen. Dazu sind in bevorzugter Weise an mindestens einer der beiden offenen Enden innerhalb des Gehäuses des Rekombinators eine Beruhigungs- und Vermischungszone vorgesehen, bevor das einströmende Gasgemisch das erste Katalysatormodul bzw. die erste Schicht von Katalysatormodulen erreicht. Eine effizientere und gleichmäßigere Umsetzung des Wasserstoffes ist dann die Folge.

In weiter bevorzugter Weise teilen die im Innenraum des Gehäuses des Rekombinators angeordnete Platten und Folien die Beruhigungs- und Vermischungszone in Teilvolumina auf. Dieses dient dazu, daß zum einen das eintretende Gasgemisch stärker beruhigt und auf die Katalysatormodule ausgerichtet werden kann. Zum anderen wird durch die Aufteilung des Volumens erreicht, daß die Größe der Teilvolumina so klein ist, daß eine möglicherweise auftretende Entzündung des Gasgemi- sches beim Austritt aus dem Rekombinator unterbunden wird, da die freien Abstände zwischen den Platten und Folien kleiner als die Größe der Detonationszellen sind.

Weiterhin wird eine Entzündung des Gasgemisches im Bereich der Beruhigungs- und Vermischungszone beim Ein- und Austritt des Gasgemisches verhindert, indem die Platten oder Folien zumindest teilweise unbeschichtet sind. Dadurch wird eine weitere Rekombination und Aufwärmung des Rekombinators im Ein- und Austrittsbereich des Gehäuses verhindert, und die unbeschichteten Bereiche können die im Gasgemisch vorhandene Wärme aufnehmen und ableiten.

Dem gleichen Ziel dienen die in bevorzugter Weise an mindestens einer der beiden offenen Enden des Gehäuses angeordneten Kühlvorrichtungen, die das eintretende bzw. austretende Gasgemisch ausreichend abkühlen, um ein Überschreiten der Zündtemperatur innerhalb des Wasserstoff enthaltenden Gasgemisches zu vermeiden.

Zur Kühlung des Rekombinators selber sind in weiter bevorzugter Weise innerhalb des Gehäuses des Rekombinators Kühlvorrichtungen in den von den Katalysatormodulen freigelassenen Volumina angeordnet. Dieses können die freien Strömungskanäle oder die Zwischenräume zwischen jeweils zwei überein- ander angeordneten Katalysatormodulen oder Schichten von Katalysatormodulen sein. Die Kühlvorrichtungen sind dabei insbesondere in Form von Strahlungsblechen oder in Form von mit Kühlmitteln durchströmten Kühlrohren ausgebildet.

Schließlich wird eine Entzündung des Gasgemisches durch Rückschlagsperren verhindert, die an mindestens einer der beiden offenen Enden des Gehäuses vorgesehen sind. Die Rückschlagsperren weisen dabei Öffnungen mit einer Größe auf, die den Ein- und Austritt der Gasgemische zulassen. Aufgrund der Wärmeableitung mittels dieser Sperren wird jedoch der Durchtritt der Flamme verhindert.

Die vorgenannten sowie die beanspruchten und in den Ausfüh- rungsbeispielen beschriebenen erfindungsgemäß zu verwendenden Bauteile unterliegen in ihrer Größe, Formgestaltung, Ma- terialauswahl und technischen Konzeption keinen besonderen Ausnahmebedingungen, so daß die in dem Anwendungsgebiet bekannten Auswahlkriterien uneingeschränkt Anwendung finden können. Weitere Einzelheiten, Merkmale und Vorteile des Gegenstandes der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung der zugehörigen Zeichnung, in der - beispielhaft - bevorzugte Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Rekombinators dargestellt sind. In der Zeichnung zeigen:

Fig. 1 einen Sicherheitsbehälter einer Reaktoranlage in einer schematischen Darstellung, wobei in der rechten Hälfte Rekombinatoren aus dem Stand der Technik und in der linken Hälfte ein erfindungsgemäßer Rekombinator dargestellt sind,

Fig. 2 ein erstes Ausführungsbeispiel eines erfindungsgemäßen Rekombinators,

Fig. 3a, b den in Fig. 2 dargestellten Rekombinator im Querschnitt,

Fig. 4a, b ein zweites Ausführungsbeispiel eines erfindungsgemäßen Rekombinators im Längsschnitt und im Querschnitt, O 00/30122

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Fig. 5 a-c ein drittes Ausführungsbeispiel eines erfindungsgemäßen Rekombinators im Längsschnitt und

Fig. 6 verschiedene Ausgestaltungen der Katalysatormodule im Querschnitt .

Fig. 1 stellt schematisch einen Sicherheitsbehälter einer Reaktoranlage dar. Es zeigt beispielhaft die Strömungsvor- gänge innerhalb des Containments während eines Störfalls.

Aus Gründen der Vereinfachung wurde auf die Darstellung des Reaktors und anderer Komponenten verzichtet, die innerhalb des Sicherheitsbehälters 1 angeordnet sind. Im unteren Be- reich 2 entsteht nach einem Störfall aus der Reaktion des Wasserdampfs mit den Brennelementhüllen Wasserstoff. Das aus Dampf, Luft, Wasserstoff und Aerosolen bestehende Gemisch steigt aufgrund der Dichteunterschiede - hohe Temperatur des Gemischs und geringe Dichte des Wasserstoffs - nach oben, wie mit der gestrichelten Linie 3a dargestellt ist. Infolge der Wärmeabgabe an den kühleren Außenwänden kommt es aufgrund höherer Dichte zu einer Abwärtsbewegung, wie mit dem Pfeil 3b dargestellt ist.

In der rechten Seite der Fig. 1 sind ebenfalls schematisch und beispielhaft zwei aus dem Stand der Technik bekannte Rekombinatoren 4a und 4b angedeutet, die nach dem Stand der Technik im allgemeinen an den Wänden befestigt sind. Sie bestehen aus einem Gehäuse 10' und katalytisch wirkenden Ele- menten 11', die bei dem Rekombinator 4a aus Platten oder Folien und bei dem Rekombinator 4b aus Granulatpaketen bestehen.

Wie vorstehend beschrieben, sind alle bekannten Systeme für eine Durchströmung von unten nach oben ausgelegt, wie mit dem Pfeil 5a gezeigt ist. Die angedeutete Konvektionswalze läßt jedoch den Schluß zu, daß auch eine Durchströmung in Richtung der Erdschwere möglich ist. Die Annahme einer mit dem Pfeil 5a bezeichneten Aufwärtsdurchströmung gilt mit Sicherheit für den Fall, daß die Rekombinatoren 4 entweder im aufwärts gerichteten Strom liegen oder sich das Gasgemisch innerhalb des Sicherheitsbehälters zunächst in Ruhe befindet und nach Beginn der Reaktion an den Katalysatorelementen eine Strömung entgegen der Erdschwere einsetzt. Aber auch in diesem Fall dürfte es nach einer gewissen Zeit zu einer ab- wärts gerichteten Durchströmung der Rekombinatoren oder zu Zirkulationen in ihnen kommen. Für diesen Betrieb sind aber die aus dem Stand der Technik bekannten Systeme nicht ausgelegt .

In der linken Bildhälfte der Fig. 1 ist ein erfindungsgemäßer Rekombinator 6, ebenfalls aus Gehäuse 10 und Katalysatormodulen 11 bestehend, dargestellt, bei dem die Einströmung sowohl von oben als auch von unten möglich ist. Der Querschnitt des Gehäuses 10 ist über die gesamte Bauhöhe gleich. Außerdem sind die katalytisch wirkenden Katalysatormodule 11 symmetrisch oder auch asymmetrisch im Gehäuse angeordnet, damit auf diese Weise auch interne Zirkulationen erzeugt werden können.

Am Ein- bzw. Austritt sind zur Aufnahme der Reaktionswärme oder zur Kühlung der Atmosphäre Kühler 7 angeordnet. Die von den Kühlern 7 aufgenommene Wärme wird durch Steigleitungen 8 an höher gelegene Wasserbecken abgegeben. Das abgekühlte Wasser fließt durch die Leitungen 9 in die Kühler 7 zurück.

In Fig. 2 ist ein Ausführungsbeispiel des Rekombinators 6 detaillierter dargestellt. In einem Gehäuse 10 sind katalytisch wirkende Katalysatormodule 11 nebeneinander und übereinander angeordnet. Ein durchgehender Strömungskanal 13 ist vorgesehen, der eine Durchströmung in beiden Richtungen ermöglicht. Zwischen den Katalysatormodulen 11 befinden sich Zwischenräume 14, in denen sich das abgemagerte Gas vermischen und abkühlen kann. Weitere Beruhigungs- oder Vermischungszonen 15 sind am Einbzw. Austritt des Gehäuses 10 vorgesehen.

Im Fall einer Aufwärtsdurchströmung tritt das Gemisch unten ein, wie mit dem Pfeil 16 dargestellt ist. Infolge der exo- thermen Reaktion wird das Gemisch im Strömungskanal 13 aufgeheizt und steigt nach oben auf, wie mit dem Pfeil 17 dargestellt ist. Oben verläßt das Gemisch, abgereichert und aufgeheizt, den Rekombinator 6, wie mit dem Pfeil 18 dargestellt ist. Der Fall einer abwärts gerichteten Strömung ist ebenfalls angedeutet. Eintritt 19 und Austritt 20 sind gestrichelt gekennzeichnet.

Die in einem Katalysatormodul 11 freigewordene Wärmemenge wird entweder konvektiv von den anderen Gasen abgeführt, wie mit dem Pfeil 21 dargestellt ist, oder durch die Rekombina- torwand 10 an die äußere Containmentatmosphäre 22 oder an die den mittleren Strömungskanal 13 durchströmende Atmosphäre 23 abgeführt. Damit wird eine zusätzliche Aufheizung und eventuell Überhitzung der nachfolgenden Katalysatormodule 11 vermieden.

Am Ein- und Austritt befinden sich Rückschlagsperren 12, die bei einer Zündung des Gemischs eine Ausbreitung der Flamme in das Containment verhindern sollen. Diese Sperren können als Netze, Streckmetalle oder Gitter zur Ableitung der Wärme ausgebildet sein, deren freie Abstände zwischen den Drähten, Stegen oder Gitterstäben kleiner sind als Detonationszellen. Somit können sie auch den Austritt von Detonationen verhindern. In den Fig. 3a und 3b sind zwei Ausführungsbeispiele des vorstehend beschriebenen Rekombinators 6 dargestellt, die im Querschnitt die Außenwand 10, Katalysatormodule 11 und einen Strömungskanal 13 zur Kühlung zeigen, der hier als Einzel- und Zentralkanal dargestellt ist. Es sind aber auch weitere, nicht symmetrisch angeordnete Strömungskanäle denkbar, die die Ausbildung interner Zirkulationsströmungen bei Abwärtsströmung unterstützen. Die Darstellungen der Querschnitte in Fig. 3 zeigt dabei, daß die Katalysatormodule 11 zum einen modulartig ausgebildet sind und zum anderen den Querschnitt des Gehäuses 10 im wesentlichen vollständig ausfüllen, wobei lediglich ein Strömungskanal 13 ausgebildet ist, der nur einen geringen Teil des Querschnittes des Gehäuses 10 einnimmt.

Die Katalysatormodule 11 weisen in den Fign. 3a und 3b als poröse Substrate links Anordnungen aus Granulat und rechts Netze oder Streckmetalle auf. Für beide sind zahlreiche Modifikationen möglich, z. B. Größe (Kantenlänge, Durchmesser, wirksame Höhen), Materialien (Keramik, Metall), Korn- oder Drahtdurchmesser (Granulatform, Porosität), Anordnung der einzelnen Schichten zueinander (Drehung) , Schichtdicken und Katalysatormaterialien sowie -mengen. Auch Kombinationen aus Netzen und Granulaten sind vorgesehen und ergeben vorteil- hafte Wirkungen. Die Menge des porösen Substrates wird so bemessen, daß es bei der Durchströmung des porösen Substrates nicht zu zu hohen Druckverlusten kommt, die eine Strömung infolge Naturzug verhindert. Ferner ist zur Vermeidung von Überhitzungen und Zündungen auch eine Kombination aus katalytisch wirkenden Elementen mit unbeschichteten Netzen, Streckmetallen, Granulaten oder Platten zwecks Wärmespeiche- rung oder -abfuhr möglich. Bei Verwendung der zuvor genannten Platten oder Folien kann auch nur eine Seite beschichtet sein. Fig. 4a zeigt einen Längsschnitt durch einen im Vergleich zur Fig. 2 modifizierten Rekombinator 6. Bei dieser Ausführungsform sind Platten oder Folien 24 parallel in dem Gehäuse 10 angeordnet. Am Ein- und Austritt gibt es die zuvor be- schriebenen Rückschlagsicherungen 12. Die Katalysatormodule 11 sind in Längsrichtung in der Mitte des Gehäuses angeordnet. Im in Fig. 4b dargestellten Querschnitt sind die unterschiedlichen Strömungskanäle zu erkennen. Als katalytisch wirkendes Material kommen die zuvor bereits beschriebenen Netze, Streckmetalle oder Granulate in Frage. In Fig. 4b ist weiter zu erkennen, daß die Katalysatormodule 11 den Querschnitt des Gehäuses 10 vollständig ausfüllen.

Zur Erhöhung bzw. zur besseren Steuerung der Umsätze können die Platten oder Folien 24 über die gesamte Länge oder nur abschnittsweise mit Katalysatormaterialien beschichtet werden. Der Umsatz erfolgt nur sektorenweise. Im nachfolgenden unbeschichteten Abschnitt wird Wärme gespeichert und abgeführt. Dieses führt zur Kühlung des vorbeiströmenden Ge- mischs und damit werden Überhitzungen im folgenden beschichteten Abschnitt vermieden. Eine andere Möglichkeit besteht in der Verwendung kurzer Platten oder Folien, die ein- oder beidseitig beschichtet und zwischen denen Leerräume vorgesehen sind. In den Leerräumen zwischen benachbarten Platten- oder Folienabschnitten kann sich das Gas vermischen und abkühlen.

In Fig. 5a bis c sind drei Ausführungsbeispiele des zuvor beschriebenen Rekombinators 6 dargestellt. Fig. 5a zeigt mehrere nebeneinanderliegende Katalysatormodule 11, die durch Platten 24 voneinander getrennt sind und den Querschnitt des Gehäuses 10 im wesentlichen vollständig ausfüllen. Zwischen den einzelnen übereinanderliegenden Katalysatormodulen 11 befinden sich Zwischenräume 14 zur Verwirbe- lung, Durchmischung und Abkühlung der Atmosphäre. In Fig. 5b sind einzelne, über- und nebeneinanderliegende Zonen nicht mit porösem Substrat gefüllt, so daß sie als Strömungskanäle 13 wirken und frei durchströmt werden und zur Kühlung der Katalysatormodule 11 beitragen können. Die Breite der Katalysatormodule 11 und der freien Zonen ist so bemessen, daß der Auftrieb in den Reaktionszonen eine Ab- wärtsdurchströmung der freien Zonen nicht vollständig behindert, wobei die Katalysatormodule 11 jeder Schicht im wesentlichen vollständig den Querschnitt des Gehäuses 10 aus- füllen.

Die in Fig. 5c dargestellte Ausführungsform sieht in jeder Lage abwechselnd Katalysatormodule 11 und freie Strömungskanäle 13 vor, in denen das wasserstoffhaltige Gemisch ent- weder umgesetzt bzw. zur Kühlung benutzt wird. In der nachfolgenden Schicht sind Katalysatormodule 11 und Strömungskanäle 13 gegenüber der vorigen Lage versetzt angeordnet. Wie bei den anderen Ausführungsbeispielen sind zwischen den einzelnen Modulen 11 auch Beruhigungs- und Mischzonen in den Zwischenräumen 14 vorgesehen. Ein großer Vorteil dieser Anordnungen besteht in der Flexibilität und Anpassungsmöglichkeit an die jeweiligen Gegebenheiten, d. h. Höhe, Querschnitt und Zahl der Module sind frei wählbar.

In der Übersicht der Fig. 6 ist die Anordnung möglicher einzelner Katalysatormodule in einem Rekombinatorgehäuse 10 dargestellt. Jedes Katalysatormodul 11 weist ein separates Gehäuse 33 auf. Diese Anordnung bietet den Vorteil, daß in den freien Räumen zwischen den Gehäusen 33 der einzelnen Ka- talysatormodule und zwischen den Gehäusen 33 der Katalysatormodule und der Rekombinatorwand 10 wasserstoffreiche Containmentatmosphäre strömen und einen Teil der in den Katalysatormodulen 11 entstehenden Reaktionswärme abführen kann. Zahl und Anordnung der Katalysatormodule 11 werden den Gegebenheiten angepaßt, wobei jeweils die Katalysatormodule 11 einer Schicht von Katalysatormodulen 11 den Querschnitt des Gehäuses 10 im wesentlichen vollständig ausfüllen und die freien Räume nur einen geringen Teil des Querschnitts ausmachen.

Das Katalysatormodul 25 weist im gesamten Querschnitt entweder Netze oder Granulat, beide mit Katalysatormaterial beschichtet, auf.

Zur Kühlung des Katalysatormoduls 26 ist zusätzlich ein Strömungskanal 34, im Beispiel zentral angeordnet, vorgesehen.

Bei dem Katalysatormodul 27 wird der Querschnitt mittels eingesetzter Platten oder Folien 35 in kleinere Kanäle auf- geteilt, deren Querschnitte jeweils mit Netzen gleicher oder unterschiedlicher Drahtdurchmesser oder Maschenweiten gefüllt sind.

Bei dem Katalysatormodul 28 sind beide Seiten der Platten oder Folien 35 zur Wasserstoffrekombination auch an den Rändern der einzelnen Querschnitte mit Katalysatormaterial beschichtet .

Das Katalysatormodul 29 sieht zur Wärmeabfuhr freie Strö- mungskanale 36, deren Querschnitte nicht mit Netzen gefüllt sind, vor. Damit werden Zonen geschaffen, in denen sich freie Konvektion ausbilden und zur Kühlung beitragen kann. Diese Zonen machen nur einen geringen Teil des Gesamtquerschnitts aus. Die Platten oder Folien 35 sind nur auf den Seiten, die mit den Katalysatorelementen in Kontakt sind, beschichtet .

Bei dem Katalysatormodul 30 ist in allen Querschnitten poröses Granulat vorgesehen. Material, Porosität und Katalysa- torbeschichtung können in allen Kanälen gleich sein oder variieren. Bei dem Katalysatormodul 31 sind beide Seiten der Platten oder Folien 35 beschichtet. Die Kanäle sind wie zuvor mit Granulat gefüllt.

Das Katalysatormodul 32 sieht wieder freie Strömungskanäle 36 zur Schaffung von Konvektionszonen und damit Wärmeabfuhr vor. Das poröse Granulat in den Katalysatorelementen kann, wie zuvor beschrieben, gleich sein oder unterschiedliche Porositäten aufweisen. Die Platten oder Folien 35 sind nur ein- seitig beschichtet.

Dargestellt ist in Fig. 6 die symmetrische Anordnung der Katalysatormodule in dem Rekombinatorgehäuse 10. Bei ebenfalls in den Fign. 5a und 5b dargestellter asymmetrischer Lage eines oder mehrerer Katalysatormodule 11 in dem Gehäuse 10 ist auch bei abwärts gerichteter Strömung des wasserstoffreichen Gemischs durch die freien Spalten oder durch die Katalysatormodule 11 selbst aufgrund der Druckdifferenzen zwischen den freien Querschnitten und mit porösen Katalysator- elementen gefüllten Kanälen der Module, die zum Queraustausch der Gemischsträhnen führen, eine interne Zirkulation mit aufwärts gerichteter Durchströmung des Katalysatormoduls und damit ein Anspringen der Reaktion möglich.

Zur Vermeidung der Aufheizung der Containmentsatmosphäre können die dargestellten Rekombinatoren mit vor- und nachgeschalteten Kühlern 7 betrieben werden, wie in Fig. 1 dargestellt ist. Es sind auch Kombinationen mit selbstanlaufenden Turboverdichtereinheiten denkbar, so daß die Durchströ- mung erzwungen ist und aufgrund höherer Strömungsgeschwindigkeiten und somit auch höherer Wärme- und Stoffübergangskoeffizienten ihre katalytische Wirksamkeit erhöht wird. In diesem Fall müssen die Rekombinatoren nicht mehr vertikal ausgerichtet angeordnet sein. Ihre Neigung gegenüber der vertikalen Achse kann beliebig sein. Bezugszeichenlis e

1 Sicherheitsbehälter

2 unterer Bereich

3 Strömung Gasgemisch

4 Rekombinatoren

5 Durchströmung

6 Rekombinator

7 Kühler

8 Steigleitung

9 Fallleitung

10 Gehäuse

11 Katalysatormodul

12 Rückschlagsperre

13 Strömungskanal

14 Zwischenraum

15 Beruhigungs- und Vermischungszone

16 AufwärtsStrömung

17 AufwärtsStrömung

18 AufwärtsStrömung

19 AbwärtsStrömung

20 AbwärtsStrömung

21 Konvektion

22 Wärmeabfuhr an Containmentatmosphäre

23 Wärmeabfuhr an Containmentatmosphäre des Strömungskanals 13

24 Platten oder Folien

25 bis 32 Katalysatormodul

33 Gehäuse von 11

34 Strömungskanal

35 Platten/Folien

36 Strömungskanal

Claims

Patentansprüche;

1. Rekombinator zum Beseitigen von Wasserstoff aus Stör- fallatmosphären mit einem Gehäuse (10), das eine Längsrichtung für eine Durchströmung vorgibt und an beiden Enden in Längsrichtung jeweils mindestens eine Öffnung aufweist, und mit mindestens einem Katalysatorelement (11), das in dem Gehäuse (10) angeordnet ist,

dadurch gekennzeichnet,

daß das mindestens eine Katalysatorelement (11) modulartig ausgebildet ist und mit einem porösen Substrat ausgefüllt ist, das mit einem Katalysa- tormaterial beschichtet ist, und daß das mindestens eine Katalysatorelement (11) den Querschnitt des Gehäuses (10) im wesentlichen vollständig ausfüllt.

2. Rekombinator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens zwei Katalysatormodule (11) vorgesehen sind, die nebeneinander und/oder übereinander im Gehäuse (10) angeordnet sind.

3. Rekombinator nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen zwei nebeneinander angeordneten Katalysatormodulen (11) mindestens ein freier Strömungskanal

(13) vorgesehen ist.

4. Rekombinator nach Anspruch 2 oder 3 , dadurch gekennzeichnet, daß zwischen zwei übereinander angeordneten Katalysatormodulen (11) mindestens ein Zwischenraum

(14) vorgesehen ist.

5. Rekombinator nach einem der Ansprüche 2 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatormodule (11) symmetrisch oder asymmetrisch im Gehäuse (10) verteilt angeordnet sind.

6. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 5 , dadurch gekennzeichnet, daß Platten oder Folien (24) das Gehäuse (10) in Längsrichtung in Strömungskanäle unterteilen, wobei die Strömungskanäle zumindest teilweise mit Katalysatormodulen (11) ausgefüllt sind.

7. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 6 , dadurch gekennzeichnet, daß das poröse katalytische Substrat als Granulat oder als eine Anordnung aus Netzen, Strei- fen und/oder Streckmetallen ausgebildet ist.

8. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 6 , dadurch gekennzeichnet, daß das poröse katalytische Substrat als eine Kombination aus einem Granulat und einer An- Ordnung aus Netzen, Streifen und/oder Streckmetallen ausgebildet ist.

9. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 8 , dadurch gekennzeichnet, daß in einem Katalysatormodul (11) eine Kombination aus einem beschichteten, katalytisch wirkenden Substrat, insbesondere Platten oder Folien, und einem unbeschichteten, nicht katalytisch wirkenden Substrat, insbesondere Platten oder Folien, vorgesehen ist.

10. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Katalysatormodul (11) ein Gehäuse (33) aufweist.

11. Rekombinator nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse (33) des Katalysatormoduls (11) beabstandet zum Gehäuse (10) angeordnet ist.

12. Rekombinator nach Anspruch 10 oder 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Gehäuse (33) von jeweils zwei Katalysatormodulen (11) beabstandet zueinander im Gehäuse (10) des Rekombinators (6) angeordnet sind.

13. Rekombinator nach einem der Ansprüche 10 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse (33) des Katalysatormoduls (11) vollständig mit katalytischem Substrat ausgefüllt ist.

14. Rekombinator nach einem der Ansprüche 10 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß im Gehäuse (33) mindestens ein Strömungskanal (34) ausgebildet ist.

15. Rekombinator nach einem der Ansprüche 10 bis 14, da- durch gekennzeichnet, daß Platten oder Folien (35) das

Gehäuse (33) in Längsrichtung in Strömungskanäle (36) unterteilen, wobei die Strömungskanäle (36) zumindest teilweise mit katalytischem Substrat ausgefüllt sind.

16. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse (10) einen im wesentlichen gleichen Querschnitt über die gesamte Länge aufweist .

17. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet, daß an mindestens einer der beiden offenen Enden innerhalb des Gehäuses (10) eine Beruhigungs- und Vermischungszone (15) vorgesehen ist.

18. Rekombinator nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß die in dem Innnenraum des Gehäuses (10) angeordne- ten Platten oder Folien (24) die Beruhigungs- und Vermischungszone (15) in Teilvolumina aufteilen.

19. Rekombinator nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, daß die Platten oder Folien (24) im Bereich der Beruhigungs- und Vermischungszone (15) zumindest teilweise unbeschichtet sind.

20. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 19, dadurch gekennzeichnet, daß an mindestens einer der beiden offenen Enden des Gehäuses (10) Kühlvorrichtungen (7) angeordnet sind.

21. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 20, dadurch gekennzeichnet, daß in den innerhalb des Gehäuses (10) von den Katalysatormodulen (11) freigelassenen Volumnia Kühlvorrichtungen angeordnet sind, insbesondere in Form von Strahlungsblechen oder mit Kühlmitteln durchströmten Kühlrohren.

22. Rekombinator nach einem der Ansprüche 1 bis 21, dadurch gekennzeichnet, daß Rückschlagsperren (12) an mindestens einer der beiden offenen Enden des Gehäuses (10) vorgesehen sind.