WO2001007534A1 - Method of producing plant extracts - Google Patents

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WO2001007534A1
WO2001007534A1 PCT/EP2000/006734 EP0006734W WO0107534A1 WO 2001007534 A1 WO2001007534 A1 WO 2001007534A1 EP 0006734 W EP0006734 W EP 0006734W WO 0107534 A1 WO0107534 A1 WO 0107534A1
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activated carbon
plant extracts
color
extract
extraction
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PCT/EP2000/006734
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Wilhelm Johannisbauer
Mehdi Bonakdar
Rolf Wachter
Klaus Rudolf SCHRÖDER
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Cognis Deutschland Gmbh
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    • A61K8/9789Magnoliopsida [dicotyledons]

Abstract

The invention relates to a method of producing color-reduced plant extracts. According to the inventive method, the plants are extracted and then treated with activated carbon. The invention further relates to the use of said extracts in cosmetic agents and food.

Description

kann und welches sich für eine Vielzahl von Pflanzen bzw. Pflanzenteilen eignet. Wünschenswert ist darüber hinaus ein Verfahren, welches es erlaubt, unterschiedliche Entfärbungsgrade bzw. Farbverminderungen (je nach gewünschtem Einsatzgebiet der Pflanzenextrakte) mit geringem technischen Auswand zu erzielen.can and which is suitable for a variety of plants or parts of plants. In addition, it is desirable to have a process which allows different degrees of decolorization or color reductions (depending on the desired field of use of the plant extracts) to be achieved with little technical outlay.
Beschreibung der ErfindungDescription of the invention
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung farbverminderter Pflanzenextrakte, bei dem man zunächst die Pflanzen extrahiert und die Extrakte anschließend mit Aktivkohle behandelt.The invention relates to a process for producing color-reduced plant extracts, in which the plants are first extracted and the extracts are subsequently treated with activated carbon.
Überraschenderweise wurde gefunden, daß die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Pflanzenextrakte eine deutlich verminderte Eigenfärbung aufweisen ohne daß dabei gleichzeitig eine drastische Verminderung des Wirkstoffgehaltes in Kauf genommen werden muß. Das erfindungsgemäße Verfahren läßt sich einfach durchführen, insbesondere die Abtrennung des Adsorbens gelingt problemlos. Eine vollständige Abtrennung der Aktivkohle ist in den meisten Fällen möglich, selbst wenn Spuren der Aktivkohle im Pflanzenextrakt verbleiben, stellt dies aus toxikologischer Sicht keine Einschränkung für den Einsatz der so behandelten Pflanzenextrakte in Lebensmitteln und kosmetischen Mitteln dar. Darüber hinaus ist die Aktivkohle völlig inert, so daß - im Gegensatz zu anderen bekannten Verfahren der Entfärbung, wie beispielsweise der Bleichung mit Wasserstoffperoxid, nicht die Gefahr einer Veränderung (z.B. Oxidation) der Wirkstoffe besteht. Insbesondere die antioxidativ wirksamen Inhaltsstoffe der Pflanzenextrake können in hoher Ausbeute gewonnen werden und in kosmetischen Mitteln sowie Lebensmitteln eingesetzt werden, ohne eine Eigenfärbung zu verursachen.Surprisingly, it was found that the plant extracts produced by the process according to the invention have a significantly reduced intrinsic color without a drastic reduction in the active substance content having to be accepted at the same time. The process according to the invention can be carried out simply, in particular the adsorbent can be separated off without problems. Complete separation of the activated carbon is possible in most cases, even if traces of the activated carbon remain in the plant extract, from a toxicological point of view this does not constitute a restriction for the use of the plant extracts treated in this way in foods and cosmetic products. In addition, the activated carbon is completely inert, so that - in contrast to other known methods of decolorization, such as bleaching with hydrogen peroxide, there is no risk of a change (eg oxidation) of the active ingredients. In particular, the antioxidative active ingredients of the plant extracts can be obtained in high yield and used in cosmetic products and foods without causing their own color.
Die vorliegenden Erfindung schließt die Erkenntnis ein, daß insbesondere Pflanzenextrakte mit hydrophilen Wirkstoffen mit dem erfindungsgemäßen Verfahren gewonnen werden können, die eine hohe Ausbeute an Wirkstoffen enthalten und gleichzeitig eine geringe Eigenfärbung aufweisen. Als besonders überraschend hat sich erwiesen, daß die so hergestellten Pflanzenextrakte beim Einarbeiten in kosmetische Formulierungen in diesen keine Färbung verursachen.The present invention includes the knowledge that in particular plant extracts with hydrophilic active substances can be obtained with the method according to the invention, which contain a high yield of active substances and at the same time have a low intrinsic color. It has been found to be particularly surprising that the plant extracts produced in this way do not cause coloring when incorporated into cosmetic formulations.
Überraschenderweise wurde gefunden, daß durch das erfindungsgemäße Verfahren sowohl antioxidativ wirksamen Inhaltsstoffe angereichert werden und gleichzeitig die unerwünschten prooxida- tiven Inhaltsstoffe, wie beispielsweise die Chlorophylle, weitgehend abgetrennt werden. Dies führt neben der Farbverminderung der Pflanzenextrakte auch zu einer höheren (antioxidativen) Wirksamkeit. Die Erfindung schließt die Erkenntnis ein, daß mit anderen grundsätzlich in Betracht kommenden Adsorbentien, wie beispielsweise Polymerharzen, Bleicherden, Chitin oder Chitosan eine selektive und gleichzeitig wirtschaftlich akzeptable Anreicherung von insbesondere hydrohilen (z.B. poly- phenolhaltigen) Wirkstoffen bei gleichzeitiger Farbverminderung nicht möglich ist.Surprisingly, it was found that the process according to the invention enriches both antioxidative active ingredients and at the same time largely removes the undesirable pro-oxidative ingredients, such as chlorophylls. In addition to reducing the color of the plant extracts, this also leads to a higher (antioxidative) effectiveness. The invention includes the finding that a selective and at the same time economically acceptable enrichment of, in particular, hydrohilic (for example polyphenol-containing) active ingredients with simultaneous color reduction is not possible with other adsorbents which are fundamentally suitable, such as, for example, polymer resins, bleaching earth, chitin or chitosan.
AusqanqsmaterialAusqanqsmaterial
Das erfindungsgemäße Verfahren eignet sich prinzipiell für eine Vielzahl von Pflanzen sowie Pflanzenteilen (z.B. Blätter, Blüten, Wurzeln, Früchte etc.). Besonders geeignet sind Pflanzen bzw. Pflanzenteile, deren hydrophile Inhaltsstoffe isoliert werden sollen. Insbesondere eignet sich das vorliegende Verfahren zur Isolierung und Aufreinigung von phenolischen Verbindungen in Pflanzenextrakten. Exemplarisch seien hier Schwarzer Tee sowie Betelpfeffer genannt.The method according to the invention is suitable in principle for a large number of plants and parts of plants (e.g. leaves, flowers, roots, fruits etc.). Plants or parts of plants whose hydrophilic ingredients are to be isolated are particularly suitable. The present method is particularly suitable for the isolation and purification of phenolic compounds in plant extracts. Examples include black tea and betel pepper.
Als Ausgangsmaterial können frische Pflanzen oder Pflanzenteile eingesetzt werden, üblicherweise wird jedoch von getrockneten Pflanzen und/oder Pflanzenteilen ausgegangen. Der Wassergehalt der getrockneten Pflanzen bzw. Pflanzenteile liegt in der Regel unter 5 Gew.-%, insbesondere unter 2 Gew.-%. Die Pflanzen und/oder Pflanzenteile können vor der Extraktion mechanisch zerkleinert werden. Hierbei eignen sich alle dem Fachmann bekannten Zerkleinerungsmethoden, als Beispiel sei die Gefriermahlung genannt.Fresh plants or parts of plants can be used as the starting material, but dried plants and / or parts of plants are usually assumed. The water content of the dried plants or parts of plants is generally below 5% by weight, in particular below 2% by weight. The plants and / or parts of plants can be mechanically comminuted before extraction. All comminution methods known to the person skilled in the art are suitable here, freeze grinding being mentioned as an example.
Extraktionextraction
Die Herstellung der erfindungsgemäß einzusetzenden Extrakte erfolgt durch übliche Methoden der Extraktion der Pflanzen bzw. Pflanzenteile. Bezüglich der geeigneten herkömmlichen Extraktionsverfahren wie der Mazeration, der Remazeration, der Digestion, der Bewegungsmazeration, der Wirbelextraktion, Ultraschallextraktion, der Gegenstromextraktion, der Perkolation, der Reperkola- tion, der Evakolation (Extraktion unter vermindertem Druck), der Diakolation und Festflüssig-Ex- traktion unter kontinuierlichem Rückfluß, die in einem Soxhlet-Extraktor durchgeführt wird, die dem Fachmann geläufig und im Prinzip alle anwendbar sind, sei der Einfachheit halber beispielsweise auf Hagers Handbuch der Pharmazeutischen Praxis, (5. Auflage, Bd. 2, S. 1026-1030, Springer Verlag, Berlin-Heidelberg-New-York 1991) verwiesen. Für den großtechnischen Einsatz vorteilhaft ist die Perkolationsmethode.The extracts to be used according to the invention are produced by customary methods of extracting the plants or parts of plants. With regard to the suitable conventional extraction methods such as maceration, remaceration, digestion, movement maceration, vortex extraction, ultrasound extraction, countercurrent extraction, percolation, repercolation, evacolation (extraction under reduced pressure), diacolation and solid liquid ex- traction under continuous reflux, which is carried out in a Soxhlet extractor, which is familiar to the person skilled in the art and in principle all can be used, for the sake of simplicity, for example, on Hager's Handbook of Pharmaceutical Practice, (5th edition, vol. 2, p. 1026- 1030, Springer Verlag, Berlin-Heidelberg-New-York 1991). The percolation method is advantageous for large-scale use.
Üblicherweise werden die getrockneten Pflanzen bzw. Pflanzenteile und das Lösungsmittel im Gewichtsverhältnis 1:3 bis 1:10, insbesondere im Verhältnis 1:5 bis 1:7, eingesetzt. Als Lösungsmittel für die Durchführung der Extraktionen können organische Lösungsmittel, Wasser (vorzugsweise heißes Wasser einer Temperatur von über 80 °C und insbesondere von über 95 °C) oder Gemische aus organischen Lösungsmitteln und Wasser, insbesondere niedermolekulare Alkohole mit mehr oder weniger hohen Wassergehalten, verwendet werden. Besonders bevorzugt ist die Extraktion mit Methanol, Ethanol, Pentan, Hexan, Heptan, Aceton, Propylenglkolen, Poly- ethylenglykolen sowie Ethylacetat sowie Mischungen hieraus sowie deren wäßrige Gemische. Die Extraktion erfolgt in der Regel bei 20 bis 100 °C, bevorzugt bei 30 bis 90 °C, insbesondere bei 60 bis 80 °C. In einer bevorzugten Ausführungsform erfolgt die Extraktion unter Inertgasatmosphäre zur Vermeidung der Oxidation der Wirkstoffe des Extraktes. Dies ist insbesondere bei Extraktionen bei Temperaturen über 40 °C von Bedeutung. Die Extraktionszeiten werden vom Fachmann in Abhängigkeit vom Ausgangsmaterial, dem Extraktionsverfahren, der Extraktionstemperatur, vom Verhältnis Lösungsmittel zu Rohstoff u.a. eingestellt.The dried plants or parts of plants and the solvent are usually used in a weight ratio of 1: 3 to 1:10, in particular in a ratio of 1: 5 to 1: 7. Organic solvents, water (preferably hot water at a temperature of above 80 ° C. and in particular above 95 ° C.) or mixtures of organic solvents and water, in particular low molecular weight alcohols with more or less high water contents, can be used as solvents for carrying out the extractions become. Extraction with methanol, ethanol, pentane, hexane, heptane, acetone, propylene glycols, polyethylene glycols and ethyl acetate as well as mixtures thereof and their aqueous mixtures is particularly preferred. The extraction is usually carried out at 20 to 100 ° C, preferably at 30 to 90 ° C, in particular at 60 to 80 ° C. In a preferred embodiment, the extraction takes place under an inert gas atmosphere to avoid oxidation of the active ingredients of the extract. This is particularly important for extractions at temperatures above 40 ° C. The extraction times are set by the person skilled in the art depending on the starting material, the extraction process, the extraction temperature, the ratio of solvent to raw material, etc.
Nach der Extraktion können die erhaltenen Rohextrakte gegebenenfalls weiteren üblichen Schritten, wie beispielsweise Aufreinigung, Konzentration und/oder Entfärbung unterzogen werden. Falls wünschenswert, können die so hergestellten Extrakte beispielsweise einer selektiven Abtrennung einzelner unerwünschter Inhaltsstoffe, unterzogen werden. Diese Schritte können sowohl vor als auch nach der Aktivkohlebehandlung durchgeführt werden. Bevorzugt ist jedoch die Durchführung nach der Aktivkohlebehandlung.After the extraction, the crude extracts obtained can optionally be subjected to further customary steps, such as purification, concentration and / or decolorization. If desired, the extracts produced in this way can, for example, be subjected to a selective separation of individual undesirable ingredients. These steps can be carried out both before and after the activated carbon treatment. However, the implementation after the activated carbon treatment is preferred.
Die Extraktion kann bis zu jedem beliebigen Extraktionsgrad erfolgen, wird aber gewöhnlich bis zur Erschöpfung durchgeführt.The extraction can take place to any degree of extraction, but is usually carried out to exhaustion.
Die vorliegenden Erfindung umfaßt die Erkenntnis, daß die Extraktionsbedingungen sowie die Ausbeuten der Endextrakte vom Fachmann je nach gewünschtem Einsatzgebiet gewählt werden können.The present invention encompasses the knowledge that the extraction conditions and the yields of the final extracts can be chosen by the person skilled in the art depending on the desired field of use.
Der Trockensubstanzgehalt der Extraktionslösungen kann in Abhängigkeit vom Ausgangsmaterial sowie der eingesetzten Extraktionsmethode in weiten Grenzen schwanken. Üblicherweise liegt er zwischen 1 bis 20 Gew.-%, insbesondere 2 bis 10 Gew.-%. Der Trockensubstanzgehalt kann für die nachfolgende Aktivkohlebehandlung auf 2 bis 10 Gew.-%, insbesondere 3 bis 7 Gew-% eingestellt werden. Falls es wünschenswert ist, dann der Trockensubstanzgehalt durch übliche Methoden der Aufkonzentrierung erhöht werden.The dry matter content of the extraction solutions can vary within wide limits depending on the starting material and the extraction method used. It is usually between 1 and 20% by weight, in particular between 2 and 10% by weight. The dry matter content can be set to 2 to 10% by weight, in particular 3 to 7% by weight, for the subsequent activated carbon treatment. If it is desirable, the dry matter content can be increased by conventional concentration methods.
Die Angabe der Ausbeute erfolgt als Trockensubstanz des Extraktes bezogen auf die eingesetzte Menge des Pflanzenmaterials in Gew.-%. Die Ausbeute kann in Abhängigkeit vom Ausgangsmaterial sowie der eingesetzten Extraktionsmethode in weiten Grenzen schwanken. Üblicherweise liegt sie zwischen 0,5 bis 20 Gew.-%, insbesondere 3 bis 10 Gew.-%, insbesondere zwischen 1 und 5 Gew.-%.The yield is stated as the dry matter of the extract, based on the amount of plant material used, in% by weight. The yield can vary within wide limits depending on the starting material and the extraction method used. Usually lies it is between 0.5 to 20% by weight, in particular 3 to 10% by weight, in particular between 1 and 5% by weight.
Als (Roh)extrakt wird die nach der Extraktion des Pflanzenmaterials vorliegende Extraktionslösung vor der Aktivkohlebehandlung bezeichnet.The (raw) extract is the extraction solution after the extraction of the plant material before the activated carbon treatment.
Aktivkohleactivated carbon
Als Aktivkohle im Sinne der vorliegenden Erfindung eignen sich prinzipiell alle kommerziell erhältlichen Aktivkohlen. Exemplarisch sind hierbei die durch Dehydratisierungsmittel (Zinkchlorid, Phosphorsäure) und anschließendes Auswaschen hergestellten Aktivkohlen oder die durch trockene Destillation und anschließende oxidative Aktivierung mit Wasserdampf, Kohlendioxid und/oder Gemischen daraus hergestellten Aktivkohlen zu nennen. Besonders geeignet sind Wasserdampf- aktivierte Aktivkohlen (beispielsweise vom Typ Norit SA Plus) sowie Aktivkohlen, die durch eine Kombination von Phosphorsäure- und Wasserdampf-Aktivierung hergestellt worden sind (wie beispielsweise Atochem 5 SC/G).In principle, all commercially available activated carbons are suitable as activated carbon for the purposes of the present invention. Examples of these are the activated carbons produced by dehydrating agents (zinc chloride, phosphoric acid) and subsequent washing out or the activated carbons produced by dry distillation and subsequent oxidative activation with steam, carbon dioxide and / or mixtures thereof. Activated carbons (for example of the Norit SA Plus type) and activated carbons which have been produced by a combination of phosphoric acid and steam activation (such as, for example, Atochem 5 SC / G) are particularly suitable.
Die Aktivkohle kann sowohl als Pulver als auch als Granulat eingesetzt werden, bevorzugt ist der Einsatz von Aktivkohle in Form von Pulver.The activated carbon can be used both as a powder and as granules; preference is given to using activated carbon in the form of powder.
Bevorzugt sind Aktivkohlen, die einen pH-Wert im neutralen Bereich aufweisen. Als besonders geeignet haben sich die Aktivkohlen Norit SA plus mit einem pH = 7 sowie Atochem 5 SC/G pH 5-9 erwiesen.Activated carbons which have a pH in the neutral range are preferred. The activated carbon Norit SA plus with a pH = 7 and Atochem 5 SC / G pH 5-9 have proven to be particularly suitable.
Die zur Adsorption eingesetzte Aktivkohle hat in der Regel einen Restwassergehalt von < 8 %, vorzugsweise < 5 % und insbesondere unter 2 %.The activated carbon used for adsorption generally has a residual water content of <8%, preferably <5% and in particular less than 2%.
AktivkohlebehandlungActivated carbon treatment
Zur Aktivkohlebehandlung der Pflanzenextrakte eignen sich sowohl sog. Batch-Verfahren (Behandlung der Pflanzenextrakte mit Aktivkohlepulver beispielsweise in einem Rührbehälter und anschließende Filtration) als auch kontinuierliche Verfahren (wie beispielsweise die Festbettadsorption). Bevorzugt im Sinne der vorliegenden Erfindung ist die Durchführung der Aktivkohlebehandlung in Form eines Batch-Verfahrens. Hier ist sowohl ein Verfahren mit Teildosiermengen als auch ein zweistufiges Gegenstromverfahren geeignet. Da bei der zweistufigen Gegenstromad- sorption die benötigte Menge an Aktivkohle deutlich reduziert ist, hat sich dieses Verfahren als besonders geeignet erwiesen. Prinzipiell wird bei der zweistufigen Gegenstromadsorption die Aktivkohle zunächst vorbehandelt. Dazu mischt man frische Aktivkohle mit einem Teil der Pflanzenextraktlösung, beläßt die Mischung unter Rühren für ca.10 bis 15 min. und trennt die Aktivkohle dann, beispielsweise durch Filtration ab. Die so vorbehandelte Aktivkohle setzt man nun für den ersten Schritt der 2stufιgen Gegenstromadsorption ein. Hierbei wird zunächst der Pflanzenextrakt mit der vorbehandelten Aktivkohle behandelt. Nach dieser ersten Adsorptionsstufe und der anschließenden Abtrennung der Aktivkohle erfolgt eine zweite Adsorptionsstufe: für diese setzt man nun frische (nicht-vorbehandelte) Aktivkohle ein. Nach der Adsorption wird die Aktivkohle abgetrennt und man erhält den gereinigten Pflanzenextrakt.For the activated carbon treatment of the plant extracts, both so-called batch processes (treatment of the plant extracts with activated carbon powder, for example in a stirred tank and subsequent filtration) are suitable, as are continuous processes (such as, for example, fixed bed adsorption). For the purposes of the present invention, preference is given to carrying out the activated carbon treatment in the form of a batch process. Both a method with partial dosing quantities and a two-stage countercurrent method are suitable here. Since the amount of activated carbon required is significantly reduced in the two-stage countercurrent adsorption, this process has proven to be particularly suitable. In principle, the activated carbon is first pretreated in the two-stage countercurrent adsorption. For this purpose, fresh activated carbon is mixed with part of the plant extract solution, the mixture is left under stirring for about 10 to 15 minutes. and then separates the activated carbon, for example by filtration. The activated carbon thus pretreated is now used for the first step of the 2-stage countercurrent adsorption. The plant extract is first treated with the pretreated activated carbon. After this first adsorption stage and the subsequent separation of the activated carbon, there is a second adsorption stage: fresh (non-pretreated) activated carbon is used for this. After the adsorption, the activated carbon is separated off and the purified plant extract is obtained.
Die Abtrennung der Aktivkohle kann prinzipiell auf alle dem Fachmann bekannten Arten erfolgen, besonders geeignet ist hierbei die Filtration.In principle, the activated carbon can be separated off in all ways known to the person skilled in the art, and filtration is particularly suitable.
Üblicherweise richtet sich die Menge des einzusetzenden Adsorbens nach dem Trockensubstanzgehalt der Extraktionslösung. Sowohl für die Vorbehandlung der Aktivkohle als auch für die eigentliche Adsorption haben sich eine 0,2 bis 4fache Menge, insbesondere 0,5 bis 2,4fache und speziell eine 0,8 bis 1 ,2fache Menge an Aktivkohle (berechnet als kg Aktivkohle pro kg Trockensubstanz der Rohextraktionslösung) als vorteilhaft erwiesen. Die Mengenangaben beziehen sich dabei auf die Gesamtmenge an Aktivkohle, mit der die Extraktionslösung behandelt wurde. Bei der zweistufigen Gegenstromadsorption setzt diese sich aus 2 Portionen zusammen.Usually, the amount of adsorbent to be used depends on the dry matter content of the extraction solution. Both for the pretreatment of the activated carbon and for the actual adsorption have a 0.2 to 4 times the amount, in particular 0.5 to 2.4 times and especially a 0.8 to 1, 2 times the amount of activated carbon (calculated as kg activated carbon per kg Dry substance of the crude extraction solution) proved to be advantageous. The quantities given relate to the total amount of activated carbon with which the extraction solution was treated. With the two-stage counterflow adsorption, this is composed of 2 portions.
Die Dauer der Aktivkohlebehandlung richtet sich nach der Art des zu behandelnden Pflanzenextraktes. Übliche Adsorbtionszeiten sind 1 bis 60 Minuten, bevorzugt 5 bis 30 Minuten, insbesondere 10 bis 15 Minuten. Für die zweistufige Gegenstromadsorption gelten diese Angaben jeweils bezogen auf die einzelnen Adsorptionsstufen.The duration of the activated carbon treatment depends on the type of plant extract to be treated. Usual adsorption times are 1 to 60 minutes, preferably 5 to 30 minutes, in particular 10 to 15 minutes. For the two-stage counterflow adsorption, this information applies to the individual adsorption stages.
Die Adsorption wird in der Regel bei einer Temperatur von 15 bis 80 °C, bevorzugt bei 20 bis 60 °C, und insbesondere bei 20 bis 30 °C durchgeführt. Die Durchführung der Adsorption bei Raumtemperatur (20 bis 30 °C) kann insbesondere hinsichtlich der Isolierung von temperaturempfindlichen Wirkstoffen in den Pflanzenextrakten von Bedeutung sein.The adsorption is usually carried out at a temperature of 15 to 80 ° C, preferably at 20 to 60 ° C, and in particular at 20 to 30 ° C. Carrying out the adsorption at room temperature (20 to 30 ° C.) can be particularly important with regard to the isolation of temperature-sensitive active substances in the plant extracts.
Die vorliegende Erfindung schließt die Erkenntnis mit ein, daß durch die Wahl der Bedingungen der Aktivkohlebehandlung (Zeit, Temperatur) der Entfärbungsgrad gesteuert werden kann. Es ist somit möglich, auf einfache Art an die Anforderungen des jeweiligen Einsatzgebietes angepaßte Produkte zu erhalten. Der nach der Aktivkohlebehandlung erhaltene Extrakt kann mit üblichen Methoden aufkonzentriert werden, so kann das Lösungsmittel beispielsweise am Rotationsverdampfer abgezogen werden und das erhaltene Konzentrat mit einem Lösungsmittel der Wahl auf eine Konzentration der Wahl eingestellt werden.The present invention includes the finding that the degree of decolorization can be controlled by the choice of the conditions of the activated carbon treatment (time, temperature). It is thus possible to obtain products which are adapted to the requirements of the respective area of application in a simple manner. The extract obtained after the activated carbon treatment can be concentrated using customary methods, for example the solvent can be removed on a rotary evaporator and the concentrate obtained can be adjusted to a concentration of the choice using a solvent of choice.
Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Pflanzenextrakte zeichnen sich nicht nur durch eine deutlich geringere Eigenfärbung aus, sondern man erhält überraschender Weise beim Einarbeiten der Pflanzenextrakte in kosmetische Formulierungen farblose Produkte. Die so hergestellten kosmetischen Mittel zeigen keine Verfärbung im Vergleich zu denselben kosmetischen Formulierungen ohne den Zusatz von Pflanzenextrakten. Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung betrifft somit die Verwendung der farbverminderten Pflanzenextrakte zur Herstellung osmetischer Mittel.The plant extracts produced by the process according to the invention are not only distinguished by a significantly lower intrinsic color, but surprisingly, colorless products are obtained when the plant extracts are incorporated into cosmetic formulations. The cosmetic products thus produced show no discoloration in comparison to the same cosmetic formulations without the addition of plant extracts. Another object of the present invention thus relates to the use of the color-reduced plant extracts for the production of osmetic agents.
Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung betrifft die Verwendung der erfindungsgemäß hergestellten Pflanzenextrakte zur Herstellung von Lebensmitteln. Hier ist insbesondere die Verwendung in fetthaltigen und somit oxidationsempfindlichen Lebensmitteln, wie beispielsweise Fetten, Ölen, Mayonnaisen, aber auch Käse, Fertiggerichten, Wurst und Wurstwaren zu nennen. Durch den Einsatz der erfindungsgemäß hergestellten Pflanzenextrakte werden nicht nur Lebensmittel erhalten, die selbst vor Oxidation geschützt sind, sondern man erhält gleichzeitig Lebensmittel, mit denen eine erhöhte Aufnahme an Antioxidantien für den Menschen gewährleistet werden kann. Another object of the present invention relates to the use of the plant extracts produced according to the invention for the production of foods. The use in fatty and therefore oxidation-sensitive foods, such as fats, oils, mayonnaises, but also cheese, ready meals, sausages and sausage products, is particularly worth mentioning here. By using the plant extracts produced according to the invention, not only are foods obtained which are themselves protected against oxidation, but at the same time foods are obtained which can ensure an increased intake of antioxidants for humans.
BeispieleExamples
Beispiel 1example 1
75 g getrocknete Blätter aus Betelpfeffer (Piper betel) wurden bei einer Temperatur unter 10 °C gefriergemahlen und anschließend mit 400 g Ethanol in einer Soxhlet-Apparatur für 5 h bei 78 °C extrahiert. Die Konzentration des Rohextraktes betrug 0,81 Gew.% (entsprechend 3,24 g Trockensubstanz). Nach der Extraktion wurde der Rohextrakt filtriert und halbiert. Die 1. Hälfte des Rohextraktes dient der Vorbehandlung der Aktivkohle, die 2. Hälfte des Rohextraktes wird erfindungsgemäß durch Behandlung mit Aktivkohle farbvermindert. Zur Vorbehandlung der Aktivkohle wurde eine Hälfte des Filtrates (200 g einer 0,81 Gew.-%igen Lösung, = 1 ,62 g Trockensubstanz) mit 1 ,78 g Aktivkohle (Norit SA Plus) versehen und für 15 min. bei 20 °C gerührt und filtriert. Die so vorbehandelte Aktivkohle wurde nun im ersten Schritt der zweistufigen Gegenstromadsorption der 2. Hälfte des Rohextraktes eingesetzt: hierzu wurden die 1 ,78 g vorbehandelte Aktivkohle zu 200 g des 0,81 gew.-%igen Betelpfefferextraktes gegeben und die Mischung 15 min. bei 20 °C gerührt. Danach wurde die Aktivkohle durch Filtration abgetrennt und zum verbleibenden Filtrat wurden 1,78 g Aktivkohle (Norit SA Plus, nicht vorbehandelt) gegeben. Die Mischung wurde 15 min. bei 20 CC gerührt, danach wurde die Aktivkohle durch Filtration abgetrennt. Das Ethanol wurde aus dem Filtrat abgezogen und man erhielt 1,42 g eines hochviskosen Extraktes. Dies entspricht einer Ausbeute von 3,8 Gew.-% bezogen auf die eingesetzte Menge an Betelpfefferblättern (37,5 g).75 g of dried betel pepper leaves (Piper betel) were freeze-ground at a temperature below 10 ° C. and then extracted with 400 g of ethanol in a Soxhlet apparatus for 5 hours at 78 ° C. The concentration of the crude extract was 0.81% by weight (corresponding to 3.24 g dry substance). After the extraction, the crude extract was filtered and cut in half. The first half of the crude extract serves to pretreat the activated carbon, the second half of the crude extract is color-reduced according to the invention by treatment with activated carbon. For the pretreatment of the activated carbon, half of the filtrate (200 g of a 0.81% by weight solution, = 1.62 g dry substance) was provided with 1.78 g activated carbon (Norit SA Plus) and left for 15 min. stirred at 20 ° C and filtered. The activated carbon thus pretreated was then used in the first step of the two-stage countercurrent adsorption of the second half of the crude extract: for this purpose, the 1.78 g pretreated activated carbon was added to 200 g of the 0.81% by weight betel pepper extract and the mixture was added for 15 minutes. stirred at 20 ° C. The activated carbon was then removed by filtration and 1.78 g of activated carbon (Norit SA Plus, not pretreated) were added to the remaining filtrate. The mixture was 15 min. stirred at 20 C C, then the activated carbon was separated by filtration. The ethanol was drawn off from the filtrate and 1.42 g of a highly viscous extract were obtained. This corresponds to a yield of 3.8% by weight, based on the amount of betel pepper leaves used (37.5 g).
Beispiel 2Example 2
155 g getrocknete Blätter aus Betelpfeffer (Piper betel) wurden bei einer Temperatur unter 10 °C gefriergemahlen und anschließend mit 627 g Ethylacetat in einer Soxhlet-Apparatur für 6 h bei 67 °C extrahiert. Die Konzentration des Rohextraktes betrug 1 ,14 Gew.% (entsprechend 7,14 g Trockensubstanz). Nach der Extraktion wurde der Rohextrakt filtriert und halbiert. Die 1. Hälfte des Rohextraktes dient der Vorbehandlung der Aktivkohle, die 2. Hälfte des Rohextraktes wird erfindungsgemäß durch Behandlung mit Aktivkohle farbvermindert. Zur Vorbehandlung der Aktivkohle wurde eine Hälfte des Filtrates (313,5 g einer 1,14 Gew.-%igen Lösung, = 3,57 g Trockensubstanz) mit 5,43 g Aktivkohle (Norit SA Plus) versehen (entspricht einer 1 ,52fachen Menge an Aktivkohle bezogen auf die Trockensubstanz) und für 10 min. bei 20 °C gerührt und filtriert. Die so vorbehandelte Aktivkohle wurde nun im ersten Schritt der zweistufigen Gegenstromadsorption der 2. Hälfte des Rohextraktes eingesetzt: hierzu wurden die 5,43 g vorbehandelte Aktivkohle zu 313,5 g des 1,14 gew.-%igen Betelpfefferextraktes gegeben und die Mischung 10 min. bei 20 °C gerührt. Danach wurde die Aktivkohle durch Filtration abgetrennt, und zum verbleibenden Filtrat wurden 5,43 g Aktivkohle (Norit SA Plus, nicht vorbehandelt) gegeben. Die Mischung wurde 10 min. bei 20 °C gerührt, danach wurde die Aktivkohle durch Filtration abgetrennt. Das Ethylacetat wurde aus dem Filtrat abgezogen und man erhielt 1 ,69 g des Extraktes. Dies entspricht einer Ausbeute von 2,2 Gew.-% bezogen auf die eingesetzte Menge an Betelpfefferblättern (77,5 g).155 g of dried leaves of betel pepper (Piper betel) were freeze-ground at a temperature below 10 ° C. and then extracted with 627 g of ethyl acetate in a Soxhlet apparatus for 6 hours at 67 ° C. The concentration of the crude extract was 1.14% by weight (corresponding to 7.14 g dry substance). After the extraction, the crude extract was filtered and cut in half. The first half of the crude extract serves to pretreat the activated carbon, the second half of the crude extract is color-reduced according to the invention by treatment with activated carbon. For the pretreatment of the activated carbon, one half of the filtrate (313.5 g of a 1.14% by weight solution, = 3.57 g dry substance) was provided with 5.43 g activated carbon (Norit SA Plus) (corresponds to 1.52 times Amount of activated carbon based on the dry matter) and for 10 min. stirred at 20 ° C and filtered. The activated carbon thus pretreated was then used in the first step of the two-stage countercurrent adsorption of the second half of the crude extract: for this purpose the 5.43 g pretreated activated carbon was added to 313.5 g of the 1.14% by weight betel pepper extract and the mixture was added for 10 minutes , stirred at 20 ° C. The activated carbon was then separated off by filtration, and 5.43 g of activated carbon (Norit SA Plus, not pretreated) were added to the remaining filtrate. The mixture was 10 min. at 20 ° C stirred, then the activated carbon was separated by filtration. The ethyl acetate was removed from the filtrate and 1.69 g of the extract was obtained. This corresponds to a yield of 2.2% by weight based on the amount of betel pepper leaves used (77.5 g).
Beispiel 3Example 3
5000 g ethanolischer Betelpfefferextrakt mit einem Trockensubstanzgehalt von 82 g (entspricht einer Konzentration von 1 ,64 Gew.-% bezogen auf die Extraktlösung) wurde halbiert. Die erste Fraktion (E1 =2500 g) wurde zur Vorbehandlung der Aktivkohle eingesetzt. Hierzu wurde eine 1 ,1fache Menge -bezogen auf den Trockensubstanzgehalt der Extraktlösung- an Aktivkohle (= 45,1 g, Atochem 5SC/G) mit E1 15 min. bei 25 °C gerührt. Die Aktivkohle wurde durch Filtration abgetrennt. Die so vorbehandelte Aktivkohle wurde für die erste Stufe der Gegenstromadorption des Betelpfefferextraktes E2 eingesetzt. Dazu wurden die 45,1 g vorbehandelte Aktivkohle zusammen mit der zweiten Fraktion des Betelpefferextraktes (2500 g einer 1 ,64 Gew.%igen Lösung) gemischt und für 15 min. bei 20 °C gerührt. Nach der Abtrennung der Aktivkohle wurde E2 in der zweiten Stufe 45,1 g Aktivkohle (unbehandelt, Atochem 5SC/G) zugefügt und erneut für 15 min. bei 20 °C gerührt. Nach Abtrennung der Aktivkohle erhält man den farbverminderten Pflanzenextrakt E 2.5000 g of ethanolic betel pepper extract with a dry matter content of 82 g (corresponds to a concentration of 1.64% by weight based on the extract solution) was halved. The first fraction (E1 = 2500 g) was used to pretreat the activated carbon. For this purpose, a 1.1-fold amount - based on the dry matter content of the extract solution - of activated carbon (= 45.1 g, Atochem 5SC / G) with E1 was 15 min. stirred at 25 ° C. The activated carbon was separated by filtration. The activated carbon thus pretreated was used for the first stage of the countercurrent option of the betel pepper extract E2. For this purpose, the 45.1 g pretreated activated carbon was mixed together with the second fraction of the betel pepper extract (2500 g of a 1.64% by weight solution) and mixed for 15 min. stirred at 20 ° C. After the activated carbon had been separated off, E2 was added to 45.1 g of activated carbon (untreated, Atochem 5SC / G) in the second stage and again for 15 min. stirred at 20 ° C. After the activated carbon has been separated off, the color-reduced plant extract E 2 is obtained.
Beispiel 4Example 4
1500 g ethanolische Extraktionslösung von Schwarzteeblättern (mit 52,2 g Trockensubstanz, entspricht einem Trockensubstanzgehalt von 3,5 Gew.-%) wurden mit 57,4 g vorbehandelter Aktivkohle versetzt und 10 min. bei 20 °C gerührt. Nach Abtrennung der Aktivkohle wurde das Filtrat erneut mit 57,4 g Aktivkohle (nicht vorbehandelt) für 15 min. bei 20 CC gerührt. Nach Abtrennung der Aktivkohle erhielt man einen farbverminderten Pflanzenextrakt mit einer Ausbeute von 4,0 Gew.%.1500 g of ethanolic extraction solution of black tea leaves (with 52.2 g dry substance, corresponds to a dry substance content of 3.5% by weight) were mixed with 57.4 g pretreated activated carbon and 10 min. stirred at 20 ° C. After the activated carbon had been separated off, the filtrate was again treated with 57.4 g of activated carbon (not pretreated) for 15 minutes. stirred at 20 C C. After separation of the activated carbon, a color-reduced plant extract was obtained with a yield of 4.0% by weight.
Farbzahlencolor numbers
Die Pflanzenextrakte der Beispiele 1 und 2 wurden sowohl vor als auch nach der Aktivkohlebehandlung hinsichtlich ihrer Farbzahlen untersucht. Tabelle 1 stellt die Ergebnisse dieser Messung dar. Wie zu erkennen ist, sind sowohl die lod-Farbzahl als auch die Gardner-Farbzahl nach der Aktivkohlebehandlung deutlich verringert und die Transmissionswerte deutlich erhöht. Tabelle 1 : Farbzahlen und Transmissionswerte der PflanzenextrakteThe plant extracts of Examples 1 and 2 were examined for their color numbers both before and after the activated carbon treatment. Table 1 shows the results of this measurement. As can be seen, both the iodine color number and the Gardner color number after the activated carbon treatment are significantly reduced and the transmission values are significantly increased. Table 1: Color numbers and transmission values of the plant extracts
Beispiel 1 Beispiel 2Example 1 Example 2
Vor AktivkohleNach AktivkohleVor AktivkohleNach Aktivkohlebehandlung behandlung behandlung behandlungBefore activated carbon After activated carbon Before activated carbon After activated carbon treatment treatment treatment treatment
Gardnerzahl > 14 8,2 > 19 10Gardner number> 14 8.2> 19 10
Jodfarbzahl (JFZ) > 120 24 > 120 64Iodine color number (JFZ)> 120 24> 120 64
Transmission x < 20 80 < 4 60Transmission x <20 80 <4 60
Transmission y < 15 69 <3 51Transmission y <15 69 <3 51
Transmission z 0 12 0 2,5Transmission z 0 12 0 2.5
Die Messung der Transmissionswerte (nach DIN 5033), der Gardnerzahl (nach DIN ISO 4630) und der Jodfarbzahl (nach DIN 6162) erfolgte mit einem spektralen Farbmessgerät Dr. Lange LICO 50.The transmission values (according to DIN 5033), the Gardner number (according to DIN ISO 4630) and the iodine color number (according to DIN 6162) were measured with a spectral color measuring device Dr. Long LICO 50.
Kosmetische Produkte mit farbverminderten PflanzenextraktenCosmetic products with color-reduced plant extracts
Die farbverminderten Pflanzenextrakte aus den Beispielen 1 und 4 wurden in die folgenden Rezepturen eingearbeitet. Die Rezepturen R1 und R3 wurden mit den erfindungsgemäß hergestellten Pflanzenextrakten hergestellt, die Rezepturen R2 und R4 mit Pflanzenextrakten ohne Aktivkohlebehandlung. Rezeptur V1 ist die Basisrezeptur, in die keine Pflanzenextrakte eingearbeitet wurden. Sie dient bei der Beurteilung der Farbe der Rezepturen als Bezugspunkt. Bei der Beurteilung der Farbe bedeutet „++" deutliche Braunfärbung, „+" schwache Braunfärbung, „-" kein Unterschied zur Rezeptur ohne den Zusatz von Pflanzenextrakten.The color-reduced plant extracts from Examples 1 and 4 were incorporated into the following recipes. The formulations R1 and R3 were produced with the plant extracts prepared according to the invention, the formulations R2 and R4 with plant extracts without activated carbon treatment. Recipe V1 is the basic recipe in which no plant extracts have been incorporated. It serves as a reference point when assessing the color of the recipes. When evaluating the color, "++" means clear brown coloring, "+" weak brown coloring, "-" no difference to the recipe without the addition of plant extracts.
10 Tabelle 2 Creme-Rezepturen mit Pflanzenextrakten10 Table 2 Cream formulations with plant extracts
(Alle Angaben in Gew.-% bez. auf das kosmetische Mitteln)(All data in% by weight relating to the cosmetic agent)
INCI Bezeichnung R1 R2 R3 R4 V1INCI name R1 R2 R3 R4 V1
Glyceryl Stearate (and) Ceteareth-12/20 (and)Glyceryl Stearate (and) Ceteareth-12/20 (and)
Cetearyl Alcohol (and) Cetyl Palmitate 5,0 5,0 5,0 5,0 5,0Cetearyl Alcohol (and) Cetyl Palmitate 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0
Decyl Oleate 3,0 3,0 3,0 3,0 3,0Decyl Oleate 3.0 3.0 3.0 3.0 3.0
Cetearyl Isononanoate 3,0 3,0 3,0 3,0 3,0Cetearyl isononanoate 3.0 3.0 3.0 3.0 3.0
Glycerin (86 Gew.-%ig) 3,0 3,0 3,0 3,0 3,0Glycerin (86% by weight) 3.0 3.0 3.0 3.0 3.0
Betelpfefferextrakt aus Beispiel 1 2,0Betel pepper extract from Example 1 2.0
Betelpfefferextrakt ohne Aktivkohlebehandlung 2,0Betel pepper extract without activated carbon treatment 2.0
Scharztee-Extrakt aus Beispiel 4 2,0Black tea extract from Example 4 2.0
Schwarztee-Extrakt ohne Aktivkohlebehandlung 2,0Black tea extract without activated carbon treatment 2.0
Wasser ad 100Water ad 100
Farbe ++ - ++Color ++ - ++
Wie aus der Tabelle ersichtlich werden nur durch den Einsatz der erfindungsgemäß hergestellten Pflanzenextrakte (R1 und R3) kosmetische Mittel erhalten, die keine Eigenfärbung aufweisen.As can be seen from the table, cosmetic agents which have no intrinsic coloration can only be obtained by using the plant extracts (R1 and R3) produced according to the invention.
11 11

Claims

Patentansprüche claims
1. Verfahren zur Herstellung farbverminderter Pflanzenextrakte, bei dem man zunächst die Pflanzen extrahiert und die Extrakte anschließend mit Aktivkohle behandelt.1. Process for the production of color-reduced plant extracts, in which the plants are first extracted and the extracts are then treated with activated carbon.
2. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, daß man 0,2 bis 4 kg Aktivkohle pro kg Trockensubstanz des Pflanzenextraktes einsetzt.2. The method according to claim 1, characterized in that one uses 0.2 to 4 kg of activated carbon per kg of dry matter of the plant extract.
3. Verfahren nach mindestens einem der vorgenannten Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß man die Aktivkohlebehandlung als zweistufige Gegenstromadsorption durchführt.3. The method according to at least one of the preceding claims, characterized in that one carries out the activated carbon treatment as a two-stage countercurrent adsorption.
4. Verwendung der nach den Ansprüchen 1 bis 3 hergestellten farbverminderten Pflanzenextrakte zur Herstellung kosmetischer Mittel.4. Use of the color-reduced plant extracts prepared according to claims 1 to 3 for the production of cosmetic compositions.
5. Verwendung der nach Ansprüchen 1 bis 3 hergestellten farbverminderten Pflanzenextrakte zur Herstellung von Lebensmitteln.5. Use of the color-reduced plant extracts prepared according to claims 1 to 3 for the production of foods.
12 12
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