WO1997027932A1 - Katalysator-system - Google Patents

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Definitions

  • PCDD polychlorodibenzo dioxins
  • PCDF polychlorodibenzofurans
  • DE 43 04 323 A1 describes a catalyst system for removing nitrogen oxides NO x , carbon monoxide CO and polychlorinated dibenzodioxins / dibenzofurans from exhaust gases, and a method for removing these pollutants from exhaust gases.
  • a reduction or SCR catalytic converter is arranged upstream of an oxidation catalytic converter and this upstream of a dioxin catalytic converter.
  • the arrangement of the oxidation catalyst upstream of the dioxin catalyst is described in DE 43 04 323 AI as being particularly advantageous.
  • the reducing agent in DE 43 04 323 AI this is ammonia
  • ammonia passes through it and adversely affects the effectiveness of the dioxin catalyst.
  • an oxidation catalyst is introduced between the reduction catalyst and the dioxin catalyst, ammonia that passes through is reduced to molecular nitrogen in the oxidation catalyst before reaching the dioxin catalyst in the oxidation catalyst.
  • the SCR activity of the dioxin catalytic converter can be used in a catalytic converter system to reduce nitrogen oxides in the presence of a reducing agent such as ammonia.
  • a reducing agent such as ammonia.
  • the total catalyst volume can be reduced so that Manufacturing and material costs can be saved.
  • such an arrangement enables the catalytic converter system to be adapted with high catalytic activity, even for a small incineration plant such as a diesel engine.
  • the above-mentioned object is achieved in accordance with the invention in that the exhaust gas first flows through a dioxine catalyst and then through an oxidation catalyst.
  • FIG. 1 schematically shows a catalyst arrangement with a reducing agent injection, a hydrolysis catalyst, an SCR catalyst, a dioxin catalyst and an oxidation catalyst.

Abstract

Zur Entfernung von Dioxinen sowie Kohlenmonoxid, Stickoxiden und Kohlenwasserstoffen aus einem Abgas (10) einer Verbrennungsanlage werden ein Verfahren und ein Katalysator-System angegeben, wobei bezüglich der Strömungsrichtung des Abgases (10) ein Dioxin-Katalysator (4) vor einem Oxidations-Katalysator (5) angeordnet ist. Durch die gewählte Reihenfolge kann die SCR-Aktivität des Dioxin-Katalysators bei Vorhandensein eines Reduktionsmittels zum Abbau von Stickoxiden ausgenutzt werden. Auf diese Weise läßt sich gegenüber dem Stand der Technik bei gleich hoher katalytischer Aktivität ein kleineres Gesamtvolumen der Anordnung der Katalysatoren erzielen.

Description

Beschreibung
Katalysator-System
Die Erfindung bezieht sich auf ein Katalysator-System sowie ein Verfahren zur Entfernung von Dioxinen sowie Kohlenmon¬ oxid, Stickoxiden und Kohlenwasserstoffen aus einem Abgas ei¬ ner Verbrennungsanlage.
Bei der unvollständigen Verbrennung von organischen Stoffen, z.B. in einem Fossilkraftwerk, einer Müllverbrennungsanlage oder einem benzin- oder dieselgetriebenen Motor, entstehen obengenannte Schadstoffe. Da diese Schadstoffe in der Umwelt Schäden anrichten und auch für den Menschen gefährlich sind, existieren strenge Auflagen hinsichtlich der mit dem Abgas von Verbrennungsanlagen in die Umwelt gelangenden Mengen die¬ ser Schadstoffe. Entsprechend müssen die Schadstoffe mit ge¬ eigneten Maßnahmen aus dem Abgas entfernt werden.
Insbesondere Dioxine stellen dabei ein großes Problem dar, weil diese bereits in kleinsten Mengen toxisch wirken. Der Begriff "Dioxine" wird in dieser Anmeldung als Sammelbegriff für die Gruppe der zyklischen halogenierten aromatischen Po¬ lyether verwendet. Insbesondere gehören zu dieser Gruppe die zyklischen Ether (Furane) sowie die zyklischen Diether
(die eigentlichen Dioxine) . Als wichtigste, weil besonders toxisch wirkende Vertreter seien hier die Polychlor-Dibenzo- dioxine (PCDD) und die Polychlor-Dibenzofurane (PCDF) ge¬ nannt.
Um die abgegebene Mengen von Schadstoffen unterhalb vorge¬ schriebener Grenzwerte zu halten, werden hauptsächlich spezi¬ fisch wirkende Katalysatoren eingesetzt. Aus dem Stand der Technik sind dazu eine Reihe von Verfahren sowie Katalysator- Systemen bekannt. In der DE 43 04 323 AI werden ein Katalysator-System zur Ent¬ fernung von Stickoxiden NOx, Kohlenmonoxid CO und polychlo- rierten Dibenzodioxinen/Dibenzofuranen aus Abgasen sowie ein Verfahren zur Entfernung dieser Schadstoffe aus Abgasen be- schrieben. Dabei ist bezüglich der Strömungsrichtung des Ab¬ gases ein Reduktions- oder SCR-Katalysator vor einem Oxidati¬ ons-Kataiysator und dieser vor einem Dioxin-Katalysator ange¬ ordnet. Der Reduktions-Katalysator reduziert nach dem bekann¬ ten SCR-Verfahren der Selektiven Katalytischen Reduktion un- ter Zugabe eines Reduktionsmittels NOx zu N2 und H20. Der Oxi¬ dations-Kataiysator oxidiert CO mit molekularem Sauerstoff zu C02. Der Dioxin-Katalysator oxidiert polychlorierte Dibenzo- dioxine/Dibenzofurane mit molekularem Sauerstoff. Die genann¬ ten Katalysatoren sind im allgemeinen Trägerkatalysatoren mit jeweils einem wabenförmigen Träger. Der Träger besteht im we¬ sentlichen aus Titandioxid Ti02 und Wolframtrioxid W03. Der NOχ-Katalysator und der Dioxin-Katalysator weisen in einer jeweiligen für Gase frei zugänglichen Oberfläche Vanadinpent- oxid V205 auf. Der Oxidations-Kataiysator weist in einer für Gase frei zugänglichen Oberfläche Palladium Pd und Platin Pt auf.
Die Anordnung des Oxidations-Katalysators vor dem Dioxin-Ka¬ talysator wird in der DE 43 04 323 AI als besonders vorteil- haft bezeichnet. Es kann nämlich gegen Ende der Laufzeit des Reduktions-Katalysators vorkommen, daß das Reduktionsmittel (in der DE 43 04 323 AI ist dies Ammoniak) durch diesen hin¬ durchtritt, und die Wirksamkeit des Dioxin-Katalysators be¬ einträchtigt. Wird dagegen ein Oxidations-Kataiysator zwi- sehen dem Reduktions-Katalysator und dem Dioxin-Katalysator eingebracht, so wird durchtretendes Ammoniak vor Erreichen des Dioxin-Katalysators in dem Oxidations-Kataiysator mit mo¬ lekularem Sauerstoff zu Stickstoff reduziert.
In der vorliegenden Anordnung muß der Reduktions-Katalysator so ausgelegt sein, daß auch bei nachlassender Wirksamkeit Stickoxide noch in genügendem Umfang beseitigt werden. Als Nachteil muß daher der Reduktions-Katalysator ein ent¬ sprechend großes Auslegungsvolumen besitzen.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Katalysa¬ tor-System und ein Verfahren zum Abbau der genannten Schad¬ stoffe, insbesondere der Dioxine, im Abgas einer Verbren¬ nungsanlage anzugeben, wobei gegenüber dem Stand der Technik bei gleichhoher katalytischer Aktivität ein kleineres Gesamt¬ volumen der Anordnung der Katalysatoren erzielt wird.
Bezüglich des Katalysator-Systems zur Entfernung von Dioxinen sowie Kohlenmonoxid, Stickoxiden und Kohlenwasserstoffen aus einem Abgas einer Verbrennungsanlage wird diese Aufgabe er¬ findungsgemäß dadurch gelöst, daß bezüglich der Strömungs- richtung des Abgases ein Dioxin-Katalysator vor einem Oxida¬ tions-Kataiysator angeordnet ist.
Die Erfindung geht dabei von der Überlegung aus, daß durch eine geeignete Auslegung des Katalysator-Systems die Wirksam- keit des Dioxin-Katalysators durch ein Reduktionsmittel erst gar nicht beeinträchtigt wird. Ein Dioxin-Katalysator, wel¬ cher auf Ti02/W03-Basis aufgebaut ist und Beimengungen von V205 in der katalytisch aktiven Schicht aufweist, ist nämlich auch in der Lage, NH3 in N2 und H20 zu oxidieren. Durch die unterschiedlichen Gewichtsanteile der angegebenen Metalloxide unterscheidet sich ein derartiger Katalysator von einem aus dem Stand der Technik bekannten DeNOx-Katalysator zur Entfer¬ nung von Ξtickoxiden mittels des SCR-Verfahrens. Ein solcher Dioxin-Katalysator besitzt aber auch eine gewisse SCR-Aktivi- tat.
Wird ein Oxidations-Kataiysator bezüglich der Strömungsrich¬ tung hinter dem Dioxin-Katalysator angeordnet, so kann in ei¬ nem Katalysator-System die SCR-Aktivität des Dioxin-Katalysa- tors bei Vorhandensein eines Reduktionsmittels wie Ammoniak zum Abbau von Stickoxiden ausgenutzt werden. Auf diese Weise läßt sich das gesamte Katalysator-Volumen verringern, so daß Herstellungs- und Materialkosten eingespart werden. Insbeson¬ dere läßt sich durch eine solche Anordnung eine Anpassung des Katalysator-Systems bei hoher katalytischer Aktivität auch für eine kleine Verbrennungsanlage wie z.B. einen Dieselmotor erreichen.
Unter einem Oxidations-Kataiysator soll in vorliegender Schrift ein Katalysator verstanden werden, welcher, eventuell neben anderen Reaktionen, einen Oxidationsprozeß katalysiert. Ein Oxidations-Kataiysator in diesem Sinne kann z.B. ein Ka¬ talysator zur Oxidation von CO mit molekularem Sauerstoff zu C02 sein. Als Oxidations-Kataiysator kann aber auch ein her¬ kömmlicher Drei-Wege-Katalysator aus der Automobiltechnik verstanden werden, welcher unter entsprechenden Bedingungen neben der Reduktion von NOx auch Kohlenmonoxid CO und Kohlen¬ wasserstoffe HC oxidiert.
Der bezüglich der Strömungsrichtung dem Dioxin-Katalysator nachgeschaltete Oxidations-Kataiysator dient neben der Oxida- tion von Schadstoffen wie z.B. CO gleichzeitig zur Oxidation des Reduktionsmittels. Auf diese Weise läßt sich der Redukti¬ onsmittel-Schlupf so gering als möglich halten.
Vorzugsweise sind eine Reduktionsmittel-Eindüsung und ein Re- duktions-Katalysator in der angegebenen Reihenfolge bezüglich der Strömungsrichtung des Abgases vor dem Dioxin-Katalysator angeordnet . Auf diese Weise läßt sich für einen Dieselmotor mit Restsauerstoffgehalt im Abgas oder eine Verbrennungsan¬ lage, z.B. ein Kohlekraftwerk oder eine Müllverbrennungsan- läge, eine effiziente Verringerung der genannten Schadstoffe erzielen. Die SCR-Aktivität des Dioxin-Katalysators wird zu¬ sätzlich zur Verringerung der NOx-Konzentration eingesetzt. Vorzugsweise ist der Reduktions-Katalysator ein sogenannter DeNOχ-Katalysator auf Ti02/W03-Basis, welcher aus dem Stand der Technik wohlbekannt ist. Ein solcher Katalysator redu¬ ziert nach dem SCR-Verfahren Stickoxide mit einem über die Reduktionsmittel-Eindüsung zudosierten Reduktionsmittel, z.B. Ammoniak, zu Stickstoff und Wasser. Der dem Dioxin-Katalysa¬ tor nachgeschaltete Oxidationskatalysator ist auch optimiert für die Oxidation von durchtretendem Reduktionsmittel. Bei der Berechnung der Katalysatorvolumina wird die SCR-Aktivität des Dioxin-Katalysators berücksichtigt.
Wegen der schwierigen Handhabbarkeit des Ammoniaks ist es be¬ kannt, beim SCR-Verfahren dem Abgas statt Ammoniak als Reduk¬ tionsmittel eine Ammoniak freisetzende Substanz, z.B. Harn- stoff, zuzuführen. Zweckmäßigerweise ist dabei im Abgas zwi¬ schen der Reduktionsmittel-Eindüsung und dem Reduktions-Ka¬ talysator ein Hydrolyse-Katalysator angeordnet . Auf diese Weise iεt es gewährleistet, daß Harnstoff tatsächlich zu Am¬ moniak zerfällt und sich nicht infolge von hohen Temperaturen mit anderen Schadstoffen, z.B. CO oder S02, zu großen orga¬ nischen Komplexen verbindet. Derartige Moleküle können in nachfolgenden Katalysatoren in gefährliche Substanzen, wie z.B. Blausäure oder Isocyanin, umgewandelt werden und damit zu unnötigen Sekundäremissionen führen.
Für einen benzin- oder erdgasbetriebenen Motor kann der Oxi¬ dations-Kataiysator auch als ein herkömmlicher Drei-Wege-Ka¬ talysator ausgebildet sein. Da ein Benzinmotor immer nahezu stöchiometrisch verbrennt, insbesondere bei vorhandenem Drei- Wege-Katalysator, eignet sich diese Variante besonders für einen Magermotor, bei dem ein Restsauerstoffgehalt im Abgas gegeben ist. Für einen Magermotor kann der Oxidations-Kataiy¬ sator auch ein Zeolith-Katalysator sein, welcher auch bei Oberschuß von Sauerstoff in der Lage ist, N0X zu N2 zu redu- zieren. Dabei dienen u.a. Kohlenwasserstoffe als Reduktions¬ mittel.
Die genannten Katalysatoren können sowohl Platten- als auch Waben-Katalysatoren sein. Vorteilhafterweise sind der Dioxin- Katalysator und der SCR-Katalysator jeweils als ein Vollkör- per-Katalysator und der Oxidations-Kataiysator als ein Trä¬ gerkatalysator ausgebildet. Dabei ist es insbesondere von Vorteil, wenn alle Katalysatoren Wabenkörper sind, wobei ein solcher Wabenkörper eine Zelldichte in einem Bereich von 10 cpsi bis 400 cpsi, vorzugsweise 200 cpsi, hat.
Als zusätzliche Sicherheitsreserve ist zweckmäßigerweise vor dem Dioxin-Katalysator ein Kohlenwasserstoff-Absorber ange¬ ordnet.
Für eine besonders hohe katalytische Aktivität besteht der Dioxin-Katalysator überwiegend aus Ti02; W03 und V205, vor¬ zugsweise mit einem Gewichtsanteil an V205 von 1 bis 25 %.
Bezüglich des Verfahrens zur Entfernung von Kohlenmonoxid, Stickoxiden, Kohlenwasserstoffen und Dioxinen aus einem Abgas einer Verbrennungsanlage wird die obengenannte Aufgabe erfin¬ dungsgemäß dadurch gelöst, daß das Abgas zunächst einen Di¬ oxin-Katalysator und danach einen Oxidations-Kataiysator durchströmt .
Um eine hohe Umsatzrate der Dioxine sowie der anderen Schad¬ stoffe zu erzielen ist es vorteilhaft, wenn das Abgas mit ei¬ ner Temperatur von 150 °C bis 600 °C, vorzugsweise von 300 °C bis 500 °C, den Dioxin-Katalysator und den Oxidations-Kataiy¬ sator durchströmt .
Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung wird anhand einer Zeichnung näher erläutert.
Dabei zeigt :
FIG 1 schematisch eine Katalysatoranordnung mit einer Re¬ duktionsmittel-Eindüsung, einem Hydrolyse-Katalysa¬ tor, einem SCR-Katalysator, einem Dioxin-Katalysa¬ tor und einem Oxidations-Kataiysator.
Figur 1 zeigt ein erfindungsgemäßes Katalysator-System zur Entfernung der genannten Schadstoffe aus dem Abgas 10 einer Müllverbrennungsanlage. Bezüglich der Strömungsrichtung des Abgases 10 sind in der Rauchgasleitung 20 der Müllverbren¬ nungsanlage nacheinander eine Reduktionsmittel-Eindüsung 1 für Harnstoff, ein Hydrolyse-Katalysator 2 zur Zersetzung des Harnstoffs in Ammoniak, ein SCR-Katalysator 3 zur selektiven katalytischen Reduktion von Stickoxiden mit Ammoniak zu Stickstoff und Wasser, ein Dioxin-Katalysator 4 zur Zerset¬ zung von Dioxinen und ein Oxidations-Kataiysator 5 zur Oxida¬ tion von Kohlenwasserstoffen sowie zur Oxidation von durch- tretendem Ammoniak angeordnet. Das Abgas wird mit einer Tem¬ peratur von 400 °C über das Katalysator-System geleitet und setzt sich wie folgt zusammen:
9 Vol.-% 02,
24 Vol.-% H20, 100 mg/Nm3 S02,
650 mg/Nm3 NOx,
100 mg/Nm3 CO sowie ca. 30 Nanogramm toxical equivalents/Nm3 PCDD/PCDF.
Die Katalysatoren sind sämtlich als Vollkörper-Katalysator ausgebildet und weisen eine Zelldichte von 200 cpsi auf. Das katalytisch aktive Material besteht im wesentlichen aus Ti02 und W03. Als Zusatzkomponente weist der Dioxin-Katalysator 3,0 Massen-% V205, der SCR-Katalysator 1 Massen-% V205 und der Oxidations-Kataiysator 0,2 Massen-% Pt auf.
Durch die Anordnung des Oxidations-Katalysators 5 hinter dem Dioxin-Katalysator 4 kann die SCR-Aktivität des Dioxin-Kata¬ lysators 4 ausgenutzt werden und infolgedessen das Volumen des SCR-Katalysators 3 um ca. 20 % gegenüber herkömmlichen
Systemen ohne Dioxin-Katalysator oder mit anderer Reihenfolge reduziert werden.
Mit einem Volumen von 9,6 m3 des SCR-Katalysators, 39 m3 des Dioxin-Katalysators und 1,9 m3 des Oxidations-Katalysators wird eine Reduktion der Schadstoffe auf 100 mg/Nm3 NOx, 20 mg/Nm3 CO und 0,1 Nanogramm toxical equivalents/Nm3 PCDD/PCDF erzielt.

Claims

Patentansprüche
1. Katalysator-System zur Entfernung von Dioxinen sowie Koh¬ lenmonoxid, Stickoxiden und Kohlenwasserstoffen aus einem Ab¬ gas einer Verbrennungsanlage, welches einen Dioxin-Katalysa¬ tor (4) und einen Oxidations-Kataiysator (5) umfaßt und von dem Abgas (10) durchströmbar ist, wobei bezüglich der Strö¬ mungsrichtung des Abgases (10) der Dioxin-Katalysator (4) vor dem Oxidations-Kataiysator (5) angeordnet ist.
2. Katalysator-System nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß eine Re¬ duktionsmittel-Eindüsung (1) und ein Reduktions-Katalysator (3) in der angegebenen Reihenfolge bezüglich der Strömungs- richtung vor dem Dioxin-Katalysator (4) angeordnet sind.
3. Katalysator-System nach Anspruch 2, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß ein Hydro¬ lyse-Katalysator (2) zwischen der Reduktionsmittel-Eindüsung (1) und dem Reduktions-Katalysator (3) angeordnet ist.
4. Katalysator-System nach einem der vorhergehenden Ansprü¬ che, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß der Oxida- tions-Katalysator (5) als ein Drei-Wege-Katalysator oder als Zeolith-Katalysator ausgebildet ist.
5. Katalysator-System nach Anspruch 2 oder 3, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß der Reduk- tions-Katalysator (3) und der Dioxin-Katalysator (4) jeweils als ein Vollkörperkatalysator ausgebildet sind und der Oxida¬ tions-Kataiysator (5) als ein Trägerkatalysator ausgebildet ist.
6. Katalysator-System nach Anspruch 5, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß alle Kata¬ lysatoren Wabenkörper sind.
7. Katalysator-System nach Anspruch 6, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß der Waben¬ körper eine Zelldichte in einem Bereich von 10 cpsi bis 400 cpsi, vorzugsweise von 200 cpsi, hat.
8. Katalysator-System nach einem der vorhergehenden Ansprü¬ che, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß bezüglich der Strömungsrichtung vor dem Dioxin-Katalysator (4) ein Koh- lenwasserstoff-Absorber angeordnet ist.
9. Katalysator-System nach einem der vorhergehenden Ansprü¬ che, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß der Di- oxin-Katalysator (4) überwiegend aus Ti02, W03 und V205, vor¬ zugsweise mit einem Gewichtsanteil von 1 bis 25 % an V205, besteht.
10. Verfahren zur Entfernung von Kohlenmonoxid, Stickoxiden, Kohlenwasserstoffen und Dioxinen aus einem Abgas (10) einer
Verbrennungsanlage, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das Abgas zunächst einen Dioxin-Katalysator (4) und danach einen Oxida¬ tions-Kataiysator (5) durchströmt.
11. Verfahren nach Anspruch 10, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daß das Abgas (10) mit einer Temperatur von 150 bis 600 °C, vorzugsweise von 300 bis 500 °C, den Dioxin-Katalysator (4) und den Oxida- tions-Katalysator (5) durchströmt.
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