WO1989000181A1 - Polyarylene sulfide resin composition - Google Patents
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Abstract
This invention relates to a resin composition composed of (A) 70 to 99 % by weight of a polyarylene sulfide, and (B) 30 to 1 % by weight of an ethylene copolymer comprised of 50 to 90 % by weight of ethylene, 5 to 49 % by weight of an alkyl ester of an alpha, beta-unsaturated carboxylic acid, and 0.5 to 10 % by weight of maleic anhydride. The resin composition of the present invention has remarkably reduced fragility while maintaining the heat resistance and rigidity characteristic of a polyarylene sulfide resin itself and is useful as engineering plastics for applications, such as electrical and electronic components, automobile parts and parts of office automation appliances, where reduction in thickness and size are required.
Description
ー 明 禳 害 ポリアリーレンサルフアイ ド Wtt紘成物 ー Akira Shimaki Damage Polyarylene Sulfide Wtt
本発明は、 衡掌 ¾度の改 されおポリアリ一レンサルファ イ ド tttt組成 に Hすも。 背褒技術 ポ リ フ * ユ レ ンサ ルフ ア イ ドなどに代表され る ポ リ ア リ ー レ ン サ ル フ y ィ ド «Κ腹は耐熱性、 戴 性、 廳性、 な どのすぐれたユ ン ニア リ ン グブラ スチ ク ス と して、 近年と く に電気 «品やき動車部品などの用逢において 注目さ れ讎 S *伸ばしてい δ · The present invention relates to a modified polyarylene sulfide tttt composition having a high balance. Rewarding technology POLYF * Polyurethane salid y represented by urelen salf guide, etc. «The belly is excellent in heat resistance, dynamism, cafeteria, etc. In recent years, it has been attracting attention as a near-ring plastic, especially in the field of electric appliances and motor vehicle parts.
しかし、 tt tt ftは、 延性に乏し く 、 で あ る とい - た欠点を有レている · However, tt tt ft is poor in ductility and has the drawback that
該樹 にガラ ス繊維や炭素繊維等の織 状 驗^材を 合する こ と によ り 、 91度、 麵性、 靱柱、 謝熱性、 寸法安定性等のユ ン ジ - ァ リ ン グプラ スチ y ク ス と して ¾求さ れる性能が 大巾に改善される こ と が知 られている。 しか
しながら、 K繊維状の強化材の配合によ -て も なお、 ポ リ アセ タ ール、 変性: Ρ Ρ Ο、 ポ リ サ ルホ ン、 ボ リ —チ ルサルホ ンなど他のヱ ン ジ プ リ ン グブ ラ ス チ ， ク ス に比べて Λ であ り、 すぐれた性質を有するに も かかわ ら f 多く の用途への適用が制 »されている。 発明の開示 本発明 #は、 上記の状抚に鍾み、 ^意核討し た糖 *、 ポ リ ア リ レ ンサ ルフ ア イ ト に、 エ チ レ ン、 a ， 一不馕和カ ルボ ン ¾ア ルキ ル ェ Λチル,およ び無水マ レ イ ン纖からなるヱチ レ ン共重合体を配合する と によ り、ポ^リ — レ ン サ ルフ プ ィ ド樹 arの上記の特性を維持し、 優れ た衡蒙特性を有する親成物を得る と を見出し 本発明 達した。 本発明はポ リ ア リ ーレンサルフ ア イ ド衡 w の耐熱性、 鬬性な どの優れた »性を低下させ ないで さが改戾された組成物を提供する こ と *目的とする も のであ る。
すなわち本発明は、 （^ポ リ ア リ ー レ ン サ ル フBy combining a woven test material such as glass fiber or carbon fiber with the tree, it is possible to obtain a single-walled plastic with 91 degrees, elasticity, trabecularity, heat radiation, dimensional stability, etc. It is known that the performance required as a stix is greatly improved. Only However, even with the addition of K-fibrous reinforcement-polyacetal, denaturation: Ρ Ρ ポ, polysalphone, poly-sulfone, etc. Compared to ring blasts and combs, it is Λ, and despite its excellent properties, its application to many applications is restricted. DISCLOSURE OF THE INVENTION The present invention # is based on the above-mentioned conditions, and is characterized by the addition of sugar *, polyphenylene sulfite, ethylene, a By blending a polyethylene copolymer consisting of benzylalkyl pentyl and anhydrous maleic fiber, the poly-lens sulfide tree ar The present invention has been found that a parent product having excellent characteristics can be obtained while maintaining the above characteristics. It is an object of the present invention to provide a composition having improved properties such as heat resistance and durability of a poly (phenylene sulfide) balance w without deteriorating its properties. You. That is, the present invention relates to the following:
， ィ ド 7 ！) 〜 9 9重量 ぉよ び エ チ レ ン 5 0, Id 7! ) To 99 weight and ethylene 50
〜 9 OS量^、 « , Ρ—不爐和カ ル.ポン酸ア ル キ ル iス チ ル 5〜 4 9黨童 およ び無水マ レ イ ン職 0. S〜 l 0重量^か らな る チ レ ン共重合 体 8 0〜 1 重量^からな る こ と 特微と す *ボ リ ァ リ — レ ン サ ル ： 7 r ィ ド樹脂艇成％に 88する も のである。 ~ 9 OS amount ^, «, Ρ-Furnace cal. Alkyl i-Polylate 5 ~ 49 9 Competitive and anhydrous male occupation 0. S ~ l 0 weight ^ be a Rana Ru Ji Le emissions copolymer 8 0-1 wt ^ Tona Ru this and Tokubi * volume Li § re - les down monkey: a 7 r I de resin TeiNaru% is also to 88.
本発明で用い る ポ リ ア リ ー レ ン サ ル フ プ ィ ド は、 一般式^ Ar—
で表わされる重合体で ある。 2： ςで— —は、 た と えば
，
The poly-lens salfide used in the present invention is represented by the general formula ^ Ar— It is a polymer represented by 2: In ς——for example, ,
な ど 少なく と も 1 つの炭素 を含む 2 « の芳番族残基であ り 、 き ら 各劳 *珊に、 P , C , Br ， CH3 などの置換基が導入き れる こ と も ある β
一 / J 特に典 fi!的なポ リ ア リ ー レ ン サル フ ァ イ ドDo etc. least also are two fang-numbered group residues der of «containing one carbon, the came et respective劳* coral, P, C, there is also a child substituent such as Br, CH3 is come introduced β 1 / J A particularly realistic fi!
( 以下 PP S と略称する ） は一般 ¾ - ^-s^. で表わされる ボ リ フ ユ ユ レ ンサ ル フ ア イ ド であ ) 、 これは米 Sフ ィ リ ッ プスぺ ト π— リ ア ム社 よ り、 ， ラ イ ト ン ·の商標で一般に市歧されて い る。 その製造方法は米国特許第 8, 8 δ 4, 1 2 9 #明翻書およ びそれに対応する特公 5 一 3 8 S 8号公報に W示さ れており、 Ν—メ チ ル ビ リ ド ン溶媒中 1 6 0 〜 2 5 0 で 、 加圧条件 下にバ ラ ジ ク 口 ル ペ ンセ' ン （ ) と
(Hereinafter abbreviated as “PPS”) is a polygonal universal guide represented by the general ¾-^-s ^.), Which is a U.S. Slipstick π-series. It is commonly marketed by Am Corporation under the trademark Ryton. The production method is described in U.S. Pat. No. 8,8δ4,129 #Migration and its corresponding Japanese Patent Publication No. 51-38S8, and is disclosed in US Pat. In a solvent of 1650 to 250 in a don solvent, and under a pressurized condition,
硫化ソー ダ （ Na2S.l¾0 ) を反応さ せる こ と に よ り製造する こ と がで き る。 ま た、 特公昍 5 2 — 公報、 特公昭 5 8 — 2 5 5 8 8 公法およ び待公昭 5 3 — 2 6 5 8 公報に M示 さ れて い る よ う に リ チ ウ ム ま た は埋化 リ チウ ムな どの触媒を併用する と さ ら に离重合 度化した を製造する こ と もでき る。 It can be produced by reacting sodium sulfide (Na2S.l¾0). In addition, as shown in M in Japanese Patent Publication No. 52-2, gazette, Japanese Patent Publication No. 58-255,885, Alternatively, when a catalyst such as buried lithium is used in combination, a highly polymerized product can be produced.
本発明で使用 されるエ チ レ ン共重合体は、 そ の単置体成分が、 エ チ レ ン、 a , jS—不飴和力 ル ボン ¾ア ルキ ルエ ス テ ル、 および無水マ レ イ ン藪から成 ？） 、 エ チ レ ンが 5 0〜 9 0 重量 ¾、 ま し く は 6 0 - 8 δ重 i¾、 a , /3 —不飽和 カ ルボ ン Hア ルキ ルエ ス テ ルが 5〜 4 9 重量^、
好ま し く は 7 〜 4 6
お よ び無水マ レ イ ン. »が 0, δ 〜 1 O S量 、 好ま し く は 1 〜 8 重 S »であ る 0 In the ethylene copolymer used in the present invention, the unitary component of the ethylene copolymer is ethylene, a, jS—unsweetened urea, a polyester, and an anhydrous male. Is it made of Inn Yabu? ), 50 to 90 weight% of ethylene, or 60 to 8 δ-fold i¾, a, / 3 — 5 to 49 weight of unsaturated carbon H alkyl ester ^, Preferably between 7 and 4 6 All good beauty anhydrous Ma Tray down. »Is 0, δ ~ 1 OS amount, rather than the favored Ru 1 to 8 double S» Der 0
β , 3 —不！ ¾¾3カ ル ボ ン蒙ア ルキ ルエ ス チ ル は、 Λ索数が 8〜 8 儐の不爐和カ ルボ ン餞、 拥 えば、 ア ク リ ル Κ、 メ タ ク リ ル數な どのア ルキ ル エ ス テ ル で あ - て、 具体例と して は、 ァ ク リ ル,酸メ チル、 ア ク リ ル敷ェチ ル、 アク リ ル酸 11 一プ ロ ビル、 ア ク リ ル黢イ ソ ブ ο ビル、 ア タ リ ル ¾j n 一プチ ル、 ア ク リ ル酸 t — プチ ル、 ァ ク リ ル蒙イ ソ プ チ ル、 メ タ ク リ ル BIメ チ ル、 メ タ ク リ ル藪ェチ ル、 メ タ ク リ ル K n ブ 口 ビル、 メ タ ク リ ル酸ィ ソ プ ロ ビ-ル、 メ タ ク リ ル M n ブ チ ル、 メ タ ク リ ル蒙 t —プチ ル、 お よ び メ タ ク リ ル藪イ ソ ブ チ ルな どがあ り 、 こ れ ら の う ち で も特に、 ア ク リ ル酸ェ チ ル、 ア ク リ ル K n — ブ チ ル、 メ タ ク リ ル識メ チ ルが好ま しい。 β, 3 —No! ¾¾3 karmon mongolian arresting styling is an unconventional bonbon with 8 to 8 cubic meters of search, for example, acryl, methacrylic number, etc. Examples of such esters include, but are not limited to, acrylic acid, methyl acid, acrylic acid ester, acrylic acid 11- probe, and acrylic acid. Iso ο Bill, Atharil ¾jn One butyl, acrylic acid t — butyl, acrylyl benzoyl, methacryl BI methyl, methacryl Li Le bush E Ji Le, meta click Li Le K n blanking port building, meta click Li Rusani source profile building, meta click Li Le M n Bed Chi le, meta click Li Le Meng t -There is a petrile and a meta-acrylic thicket isobutyl, etc. Of these, particularly, acrylic acid ethyl and acrylyl K n — Butyl and metal-methacrylate are preferred. New
こ れ ら チ レ ン共重合体を へ S3合する 量は、 Ff S と エチ レ ン共重合体の合針童に対 し て、 JPP S 7 0〜 9 9 重置^、 エ チ レ ン共霣 合体 8 0 ~ 1 S量 が適当であ ！）、 が 99
^を越 、 »エ チ レ ン共重合体が 1 重量^ 未 Λの場合には、 目的とする脆弱さ を改爽す る 効果が不十分である。 また P JP S が 7 0 ¾量¾ 朱鹏、 エ チ レ ン共重合体が 8 0 重量 を越えた 場合には、 f P S の特徴であ る耐熱性、 删性の 低下が著し く 、 好ま し く ない。 The amount of these ethylene copolymers to be S3 mixed was determined by comparing the amount of JPP S 70-99 with respect to the combination of FfS and ethylene copolymers, Copolymer 80 to 1 S amount is appropriate! ), Is 99 When the weight of the ethylene copolymer is less than 1% by weight, the effect of refreshing the target vulnerability is insufficient. In addition, when the PJPS exceeds 70% by weight and the ethylene copolymer exceeds 80% by weight, the heat resistance and the durability, which are the characteristics of fPS, are significantly reduced. I don't like it.
本発明の組成 ¾の配合手 aは特に κ定さ れな い。 1» P S 、 ュ チ レ ン共重仓体を各々别々 に港 » »合機に供給する とが可能でぁ &、 またあ ら か じ め こ れ ら原料類を乳鉢、 ヘ ン シ * ル ミ キ サ 一、 ボ ル ミ ル、 リ ポ ン ブ レ ン ダー な どを利 用して予備海合してから溶緻潙合機に供給する こ と も で き る 6 - なお、 本発明組成物に対して、 本発明の目的 を そ こ なわな い範囲で、 酸化防止剤およ び熱安 定剤、 紫外線吸収剤、 清剤、 鐘 剤、 染料、 颜 料な'どの着色剤、 難燃剤、 離燃助剤、 裕電防止 剤、 I齷化但進剤などの通常の添加剤を 1 種以 上添加する こ とができ る。 The compounding agent a of the composition の of the present invention is not particularly determined κ. 1 »PS and styrene copolymers are separately supplied to the port.» »It is possible to supply to the combined machine. Also, these raw materials are mortar, hensyl * in advance. It is also possible to use a mixer, a VOLMIR, a lip blender, etc., to preliminarily match before supplying to the smelting machine. For the composition, an antioxidant and a heat stabilizer, an ultraviolet absorber, a clarifier, a bell dye, a dye, a coloring agent such as a pigment, etc., to the extent that the object of the present invention is not included. One or more ordinary additives, such as a flame retardant, a flame retardant aid, an antistatic agent, and an antioxidant, can be added.
また、 少量の他の熱可 fl性樹胼 （ 例えばポ リ エ チ レ ン、 ボ リ プ ロ ピ レ ン 、 ボ リ ア ミ ド、 ポ リ 力 一 ボ ネ ー ト 、 ボ リ サル ホ ン、 ポ リ ェ 一 チ ルサ
ル ホ ン、 変性ボ リ フ Λ レ ン ォ キ サ イ ト' な ど 〉 、 熱硬化性梅脂 （ 例えばフ ノ ー ル «I脂、 ボ キ シ樹 JWな ど ） を 1 種以上添加す る こ とがで き *。 Also, small amounts of other thermogenic fleas (eg, polyethylene, polypropylene, polyamide, polycarbonate, polysulfone, Politi Chilsa Le phon, modified volume Re off Λ les emission O key support wells', etc.>, be added thermosetting plum butter (e.g. full Roh Lumpur «I fat, Bo key sheet trees JW, etc.) one or more *
さ ら に、 ガ ラ ス織維、 カ ー ボ ン繊維、 ポ ン 繊維、 爽 ケ ィ 素繊維、 ア ス ベ ス ト 繊綠、 金属 繊維などの補 ¾剤、 ク レ ー、 マイ 力、 シ リ 、 グ ラ プ ア イ ト 、 ガ ラ ス ビー ズ、 ア ル ナ、 炭蒙 カ ル シ ウ ム な どの充墳剤を Κ合す る こ と も 可能 In addition, fillers such as glass fibers, carbon fibers, pon fibers, soybean fiber fibers, asbestos fibers, metal fibers, etc. It is also possible to combine fillers such as glass, glassite, glass beads, aruna, and charcoal charcoal.
^ある 0 ^ There is 0
特に、 ガ ラ ス繊維ま た は カ ー ボ ン繊維は そ の 充壙によ る 刚性度の向上、 耐熱性の向上効果が 麻著であ り 、 よ t)有用な組成物を提供する ため、 全組成物に対して 1 0 〜 6 O w t の 範囲 で充 墳する こ と が好ま しい。 該磯維は直径 5 〜 1 5 で長さ 3 〜 8 *»の単繊維を数百〜数千本集束 し た チ 爾 ブ ド ス ト ラ ン ド や 3F; » y プ ド フ ア イ パ ー も し く は長繊維であ る 口 ビン グを用 い、 最終艇成物中に平均繊維畏が 0. 1 δ 〜 0. δ 跚の 範囲と な る よ う均一に分敷させる こ とが好ま し い 0
発明を寞施すもための最良の形 3¾ 以下、 実施例によ り本発明を眹明するが、 こ れ らは軍な る例示であ り、 本発明はこれに IS定 さ れる こ と はない β In particular, glass fibers or carbon fibers have remarkable effects of improving the durability and heat resistance by their pitting, and provide a useful composition. However, it is preferable to charge the composition in the range of 10 to 6 O wt. The fiber has a diameter of 5 to 15 and a length of 3 to 8 * », and is composed of hundreds to thousands of single fibers. -Use a mouth bing made of long fibers or even fibers, and distribute them evenly in the final boat so that the average fiber diameter is in the range of 0.1 δ to 0. Is preferred 0 BEST MODE FOR SOLOTING THE INVENTION 3 Hereinafter, the present invention will be described with reference to examples, but these are merely examples, and the present invention is not limited thereto. Not β
実旗 1 ~ & Real Flag 1 ~ &
ポ リ フ ユ - レ ン サル フ 7 ィ ド （ フ ィ リ タ ブ ス ペ ロ 一 リ ア ム 社製、 * ラ イ ト ン - P P S Polyurethane Sulfide 7 (manufactured by Filtab Sperm Realm Co., Ltd., * Lightton-PPS
Ρ - 4 ) と ヱ チ レ ン 6 %、 ァ ク リ ル讀ェチ ル 3 0. δ ¾およ び無水マ レ イ ン 2. δ ¾か ら 成る チ レ ン共簠合体を第 1 表に示した扭成 で R合し、 二軸押出機（ 池具鉄工製 P C Μ—Table 1 shows the styrene copolymers consisting of Ρ-4) and 6% of diethylene, acrylyl ethylene 30.δ and anhydrous malein 2.δ¾. The composition shown in the table below is combined with a twin-screw extruder (Ikegu Iron Works PC 鉄 —
3 0 ) によ 、 2 8 0 t の湿度で溶職 Α棟し た後、 ス ト ラ ン ド を水 »、 切断してペ レ ツ ト を た。 According to (30), after melting and building at a humidity of 280 t, the strand was cut with water »and pelletized.
得られたぺ レ タ ト を射出成形（ 住友重機 ' ネ スタ ー ル 47/ 28射出成形機、 シ リ ン ダー SL度 8 1 0 、 金 S置度 1 8 0 〉 し、 アイ 、 ト 銜撃試驗片、 曲げ試驗片、 熱変形置度 The obtained pellets were injection-molded (Sumitomo Heavy Industries' Nestor 47/28 injection molding machine, cylinder SL degree 8100, gold S degree 1800> Test piece, bending test piece, thermal deformation degree
«5定用 «驗片を得た。 «5 test pieces were obtained.
それぞれ AS TM D - 2 5 6 D - 7 9 0 , D— 6 4 8 に従って脚定した。
比較例 1 〜 2 The titration was performed according to ASTM D-256 D-790 and D-648, respectively. Comparative Examples 1-2
実施例 1 〜 8 に用いた PP S と エ チ レ ン共 重合体を第 1 表に示した割合で ft合し、 爽» The PPS and the ethylene copolymer used in Examples 1 to 8 were ft-merged in the proportions shown in Table 1 to give
1 〜 3 と 囿様の加工を行い 性を測定し た。 第 1 表 The properties were measured by processing Nos. 1-3 and Kono. Table 1
ボ リ プ * エ レ ンサ ル フ ア イ ド （ フ リ ツ ブ ス ぺ ト p — リ ア ム社製 ·ラ イ ト ン P PS P
— 8 ) 、 エチ レ ン 7 δ. δ 、 ア ク リ ル Κェ チ ル 2 2. およ び無水マ レ イ ン酸 2. から な る エチ レ ン共重合体およ び ガ ラ ス繊維 （ 旭 フ ァ イ バ グ ラ ス社製 O S 0 8 - M A 4 9 7 , 長さ 3 *»のチ * ブ ド ス ト ラ ン ド ） を第 2 表 に示した艇成で S合し、 二軸押出機 （ 池貝鉄 ェ製 — 8 0 ) によ り 、 2 9 0 で の置度 で溶黢混練し た後、 ス ト ラ ン ドを水冷、 切断 してペ レ y ト を得た。 Bollipon * Ellenide (Flit Strips p—Righton PPS P — 8), ethylene 7 δ.δ, ethylene copolymer 2 2. and maleic anhydride 2. ethylene copolymer and glass fiber (Asahi Fiberglass OS08-MA4977, 3 * »length of chip strand) as shown in Table 2 After melting and kneading at a setting of 290 with a twin-screw extruder (made by Ikegai Iron & Steel Co., Ltd.), the strand was cooled with water and cut to obtain a pellet. .
得られたペ レ ツ ト を射出成形（ 住友重機一 ネ ス タ ー ル 47/28 射出成形機、 'ノ リ ン ダ *" ¾度 3 2 0 ¾；、 金 2B鼉度 1 8 0 ) し、 ア イ ゾ ッ ト街搫弒軼片、 曲げ試驗片、 熱変形湿度 刺定用 S驗片 *得た。 それぞれ A S TM D— 2 5 6、 D— 7 9 0、 D— 6 4 8 に従っ て刺 定した。 The obtained pellets were injection molded (Sumitomo Heavy Industries, Ltd. 47/28 injection molding machine, 'No Linda *', temperature: 320 2; gold: 2B 鼉, 180 °). The test pieces were as follows: ASTM D-256, D-790, and D-648. Therefore, it was inserted.
比較例 3 Comparative Example 3
笑施倒 4〜 5 に用いた と ガ ラ ス雄維 を第 2表に示した割合で »合し、 実施例 4〜 5 と同様の加工を行い、 物性を測定した。
第 2 表 The male and female glass fibers used in the shojo 4-5 were combined at the ratios shown in Table 2 and processed in the same manner as in Examples 4-5, and the physical properties were measured. Table 2
( 注 ： E はエ チ レ ン共重合体を示す。 ）
(Note: E indicates an ethylene copolymer.)
産邋上の利用可 性 Industrial applicability
本 ¾明のポリアリーレンサルフアイド榭 ISにエチレン、 β , βー不 IS和カルボン酸アルキルエステルおよび無水マレイン 蒙からなるエチレン共霣台体も E合した組成吻はポリアリ レンサルフアイ ド槲 1»の»熟性、 剛性も 下させないで、 緣 ¾さが顯著に改良されたものである。 したがゥて、 本 ¾明の 鏃成 は、 薄肉化、 小型化が要求されも電気電子 *品や自動 車 «品および O A樓 gap品などの用 ¾にェレジ アリ ングブ ラズチックスとして用いられる。
The polyarylene sulfide of the present invention is also combined with an ethylene copolymer base comprising ethylene, β, β-unsaturated carboxylic acid alkyl ester and maleic anhydride in addition to the polyarylene sulfide IS. The 緣 ¾ is a genuinely improved one without reducing the maturity and rigidity. Therefore, the arrowhead structure of the present invention is used as an automotive electronics for products such as electric and electronic products, automotive products, and OA roof gap products, even if it is required to be thinner and smaller.
Claims
1. (A)ポリアリ レンサルファイ ド 70〜 99重量 およ び 1. (A) Polyarylene sulfide 70-99 weight and
(B)エチレン 50〜90重逢》、 a , ー不 Hi和カルポ ン酸アルキルエステル 9雷量％および麴水マレイ ン酸 0 , 5〜 1 0重量％からなるエチレン共重合体 30 〜 I重鐘％ (B) Ethylene 50-90 times, an ethylene copolymer consisting of 9% lightning amount of a, -di-unhydrocarbon alkyl ester and 0.5% to 10% by weight of maleic maleic acid 30-I double bell %
からなることを特»とする wttte成物。
A wttte product characterized by comprising:
Applications Claiming Priority (1)
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| JP29458485A JPS62151460A (en) | 1985-12-26 | 1985-12-26 | Polyarylene sulfide resin composition |
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Family Applications (1)
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| PCT/JP1987/000447 WO1989000181A1 (en) | 1985-12-26 | 1987-06-30 | Polyarylene sulfide resin composition |
Country Status (2)
| Country | Link |
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1987
- 1987-06-30 WO PCT/JP1987/000447 patent/WO1989000181A1/en unknown
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