TWI692447B - 環境中總石油碳氫化合物［ｔｐｈ］處理系統及其方法 - Google Patents
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Abstract
一種總石油碳氫化合物處理方法包含：提供一電動力整治裝置；將一總石油碳氫化合物的待整治物容置於該電動力整治裝置，且該總石油碳氫化合物的待整治物包含一總石油碳氫化合物的污染物；將一二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極設置於該電動力整治裝置之總石油碳氫化合物的待整治物，而該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極包含一電極芯層及一複合金屬電極外層，且該電極芯層由一含鋁金屬材料製成，且該複合金屬電極外層由一含二價金屬-鐵複合金屬材料製成；在該電極芯層及複合金屬電極外層之間形成一氧化還原反應區域；利用該含鋁金屬材料及含二價金屬-鐵複合金屬材料適當結合一過硫酸鹽材料，以便進行催化降解或礦化處理該總石油碳氫化合物的污染物。
Description
本發明係關於一種環境中總石油碳氫化合物〔TPH，Total Petroleum Hydrocarbon〕處理系統及其方法；特別是關於一種環境中總石油碳氫化合物處理系統及其方法採用二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極，並添加過硫酸鹽氧化劑；更特別是關於一種於土壤、底泥及水體〔地表水或地下水〕中總石油碳氫化合物處理系統及其方法採用鈷-鐵/鋁複合金屬氧化電極，並添加過硫酸鹽氧化劑，以催化降解或礦化處理環境中的污染物-總石油碳氫化合物。
有關習用電動力土壤整治裝置，例如：中華民國專利第TW-I571326號〝複合金屬氧化電極構造及其製造方法〞之發明專利案，其揭示一種複合金屬氧化電極構造及其製造方法。該複合金屬氧化電極構造包含一金屬氧化電極、一電極芯層及一電極外層，而該電極芯層由一第一金屬材料製成，且該電極外層由一第二金屬材料製成。該電極外層設置於該電極芯層上，以組成該金屬氧化電極。在電動力土壤整治上，利用該第一金屬材料及第二金屬材料之氧化還原電位適當產生一自發反應，以便該第一金屬材料可供應電子，以利該第二金屬材料之氧化第二金屬還原形成零價第二金屬，再於水中進行芬頓反應，以便進行降解或礦化一有機污染物。該第一金屬材料選自鋁或含鋁材料，而該第二金屬材料選自鐵或含鐵材料。
前述第TW-I571326號之複合金屬氧化電極構造及其製造方法僅適用於降解或礦化有機污染物之處理作業，且該複合金屬氧化電極為鐵/鋁複合金屬氧化電極。因此，習用複合金屬氧化電極構造及其製造方法必然存在進一步改良之需求，以適用於其它污染物之處理。
另一習用電動力土壤整治裝置，例如：中華民國專利第TW-M377425號〝環境電動力技術之中空透水性電極棒結構〞之新型專利案，其揭示一種中空透水性電極棒結構，其包含：一電場裝置使預設區域內之土壤產生電場，其具有一正極及一負極；至少二電極棒分別設於各該正、負極上，該電極棒呈中空桿狀，其中央以軸線方向形成一空間，並以徑向穿設之至少一滲孔，為可連通該空間至電極棒外徑緣之通孔；利用各該電極棒分別設於各該正極及負極上，當產生電場時，土壤內之陰離子開始朝向正極游移；重金屬陽離子及溶解在水中之有機物則皆朝向負極游移，並可滲入至該空間內以集中，可方便於配合一抽出裝置將該空間內之重金屬污染物予以抽出。
另一習用電動力土壤整治裝置，例如：中華民國專利第TW-I249441號〝電動力整治重金屬污染土壤之系統與方法〞之發明專利案，其揭示一種電動力整治系統與其方法。電動力反應槽為開放式，將不同寬度之子槽可置入該電動力反應槽內，可供作土壤子槽、緩衝子槽、電極區等。
另一習用電動力土壤整治裝置，例如：中華民國專利第TW-I408258號〝電動力法採用雙金屬氧化物電極之再生系統〞之發明專利案，其揭示一種電動力法採用雙金屬氧化物電極之再生系統。該再生系統包含一電源裝置、一陰極及一陽極。該電源裝置用以供應電動力移除污染物之所需電力至該陰極及陽極。該陰極電性連接於該電
源裝置，且該陰極連接一待再生元件之一第一端。該陽極電性連接於該電源裝置，且該陽極連接該待再生元件之一第二端，以便自該待再生元件進行電動力移除污染物。該陽極係屬一雙金屬氧化電極，如此該雙金屬氧化電極在該陽極進行污染物降解。
另一習用電動力土壤整治裝置，例如：中華民國專利第TW-I280952號〝改善土壤〔污泥〕鉛、銅含量之方法〞之發明專利案，其揭示一種改善土壤〔污泥〕鉛、銅含量之方法可維持pH中性，且具提升去除土壤〔污泥〕重金屬效率。將陽、陰二電極設置在操作液儲存槽中，且不與土壤〔污泥〕直接接觸，並對處理土壤〔污泥〕施加一直流電壓。
另一習用電動力土壤整治裝置，例如：中華民國專利第TW-293056號〝被污染非均質土壞之原位補救〞之發明專利案，其揭示一種被污染非均質土壤區域之原位補救方法。該原位補救方法包含〔a〕將處理被污染非均質土壞區域中污染物之物質投入至少該被污染非均質土壤區域中一液體可滲透區域，以於該被污染非均質土壤區域中形成一處理區，〔b〕傳導直接電流通過被污染非均質土壤區域中至少一低滲透性土壤區，介於第一電極和具有相反電荷之第二電極之間，其中〔i〕第一電極位在被污染非均質土壤區域之首端，而第二電極則位於被污染非均質土壤區域之相對端或〔ii〕第一電極位在每個低滲透性土壤區域之首端，及第二電極位在每個低滲透性土壤區域之相對端，〔1〕以造成一種由第二電極至第一電極之電滲透流，〔2〕造成一種離子污染物朝相反電荷電極方向的電遷移移動，或〔3〕造成一種由第二電極至第一電極的電滲透流及一種離子污染物朝相反電荷電極方向的電遷移移動，並且〔c〕應用一種橫過被污染非均質土壤區域之水壓降，以
造成一種由被污染非均質土壤區域之高壓端至被污染非均質土壤區域之低壓端的水壓流。
另外，關於習用電動力土壤整治技術，其亦揭示於許多國外專利，例如：中國專利公告第CN-102527707號、美國專利第US-6193867號及美國專利公開第US-2006163068號申請案。
事實上，前述中華民國專利第TW-M377425號、第TW-I249441號、中國專利公告第CN-102527707號及美國專利第US-6193867號為僅屬採用傳統式惰性電極進行電動力整治土壤技術而已。然而，傳統式惰性電極亦僅能移除污染物部分而已，即其仍具有無法有效進行全面土壤整治的技術問題。
另外，前述中華民國專利公告第TW-I408258號採用複合金屬氧化電極，即採用改良式之雙金屬氧化物電極及其再生系統。然而，許多複合金屬電極通常為選擇由貴重金屬製成，因此其仍具有製造成本價格較昂貴及較不符合經濟效益之技術前題。
另外，前述中華民國專利公告第TW-I280952號之改善土壤〔污泥〕鉛、銅含量之方法及第TW-293056號之被污染非均質土壤區域之補救方法僅為被污染土壤的一般修護技術方法而已，其仍具有無法有效進行全面整治土壤的技術問題。
前述專利公告中華民國專利第TW-I571326號、第TW-M377425號、第TW-I249441號、第TW-I408258號、第TW-I280952號、第TW-293056號、第CN-102527707號、美國專利第US-6193867號及美國專利公開第US-2006163068號僅為本發明技術背景之參考及說明目前技術發展狀態而已，其並非用以限制本發明之範圍。
有鑑於此，本發明為了滿足上述技術問題及需
求，其提供一種二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造及其製造方法，其於一金屬氧化電極設置一電極芯層及一複合金屬電極外層，而該電極芯層及複合金屬電極外層包含一第一金屬材料及一第二複合金屬材料，且將該複合金屬電極外層設置於該電極芯層上，且利用該第一金屬材料及第二複合金屬材料適當以一預定電位坡降或結合一過硫酸鹽材料，以便進行催化降解或礦化處理環境中總石油碳氫化合物的污染物，因此相對於習用鐵/鋁複合金屬氧化電極構造及其製造方法可適用於處理環境中總石油碳氫化合物的污染物。
本發明之主要目的係提供一種環境中總石油碳氫化合物處理系統及其方法，其將一二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極設置於一總石油碳氫化合物的待整治物，並於該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極包含一電極芯層及一複合金屬電極外層，而該電極芯層及複合金屬電極外層包含一第一金屬材料及一第二複合金屬材料，且將該複合金屬電極外層設置於該電極芯層上，且利用該第一金屬材料及第二複合金屬材料適當以一預定電位坡降或結合一過硫酸鹽材料，以便進行催化降解或礦化處理環境中總石油碳氫化合物的污染物，且達成處理環境中總石油碳氫化合物的污染物之功效。
本發明之另一目的係提供一種二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造及其製造方法，其於一金屬氧化電極設置一電極芯層及一複合金屬電極外層，而該電極芯層及複合金屬電極外層包含一第一金屬材料及一第二複合金屬材料，且將該複合金屬電極外層設置於該電極芯層上，且利用該第一金屬材料及第二複合金屬材料適當結合一過硫酸鹽材料，以便進行催化降解或礦化處理環境中總石油
碳氫化合物的污染物，且達成處理環境中總石油碳氫化合物的污染物之功效。
為了達成上述目的，本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統包含：一電動力整治裝置；一總石油碳氫化合物的待整治物，其容置於該電動力整治裝置，且該總石油碳氫化合物的待整治物包含一總石油碳氫化合物的污染物；至少一二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極，其設置於該電動力整治裝置之總石油碳氫化合物的待整治物，且該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極包含一內芯層及一外表層；一電極芯層，其設置於該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極之內芯層，而該電極芯層由一第一金屬材料製成，且該第一金屬材料為一含鋁金屬材料；一複合金屬電極外層，其設置於該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極之外表層，而該複合金屬電極外層由一第二複合金屬材料製成，且該第二複合金屬材料為一含二價金屬-鐵複合金屬材料；及一氧化還原反應區域，其形成在該電極芯層及複合金屬電極外層之間；其中在整治該總石油碳氫化合物的待整治物時，利用該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極增強一硫酸根自由基的移動能力，且利用該第一金屬材料及第二複合金屬材料適當以一預定電位坡降或結合一過硫酸鹽材料，以便適當進行催化降解或礦化處理該總石油碳氫化合物的待整治物之總石油碳氫化合物的污染物。
為了達成上述目的，本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理方法包含：
提供一電動力整治裝置；將一總石油碳氫化合物的待整治物容置於該電動力整治裝置，且該總石油碳氫化合物的待整治物包含一總石油碳氫化合物的污染物；將一二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極設置於該電動力整治裝置之總石油碳氫化合物的待整治物，而該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極包含一電極芯層及一複合金屬電極外層，且該電極芯層由一含鋁金屬材料製成，且該複合金屬電極外層由一含二價金屬-鐵複合金屬材料製成；在該電極芯層及複合金屬電極外層之間形成一氧化還原反應區域；及利用該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極增強一硫酸根自由基的移動能力，且利用該含鋁金屬材料及含二價金屬-鐵複合金屬材料適當以一預定電位坡降(V/cm)或結合一過硫酸鹽材料，以便適當進行催化降解或礦化處理該總石油碳氫化合物的待整治物之總石油碳氫化合物的污染物。
本發明較佳實施例之該總石油碳氫化合物包含苯〔Benzene〕或乙苯〔Ethylbenzene〕。
為了達成上述目的，本發明較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造包含：一金屬氧化電極，其為一陽極，且該金屬氧化電極用於電動力土壤或水〔或地下水〕整治；一電極芯層，其由一第一金屬材料製成，且該第一金屬材料為一含鋁金屬材料；及至少一複合金屬電極外層，其由一第二複合金屬材料製成，而該第二複合金屬材料為一含二價金屬-鐵複合金屬材料，且將該複合金屬電極外層設置於該電極芯層
上，以形成一二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極；其中該電極芯層及複合金屬電極外層組成該金屬氧化電極，且利用該金屬氧化電極之第一金屬材料及第二複合金屬材料適當結合一過硫酸鹽材料，以便進行催化降解或礦化處理環境中的總石油碳氫化合物的污染物。
本發明較佳實施例之該複合金屬電極外層具有一鈷鐵氧磁體結構或一鈷鐵氧結晶結構。
本發明較佳實施例之該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極為一圓柱體或一扁柱體。
本發明較佳實施例之該圓柱體或扁柱體組成一電極陣列。
本發明較佳實施例之該過硫酸鹽材料包含過硫酸鈉材料、過硫酸鉀材料、具硫酸根自由基材料或其任意組合。
為了達成上述目的，本發明較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極製造方法包含：將至少一第一金屬棒進行酸洗，並取出該第一金屬棒，且該第一金屬棒由一含鋁金屬材料製成；將該第一金屬棒浸漬於一第二複合金屬離子溶液，並取出該第一金屬棒，且該第二複合金屬離子溶液為一含二價金屬-鐵金屬離子溶液；將該第一金屬棒進行預先烘乾；及將該第一金屬棒進行高溫烘烤鍛燒，以便在該第一金屬棒上形成至少一第二複合金屬層，以形成一二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極。
本發明較佳實施例之該第一金屬棒形成一電極芯層，且該第二複合金屬層包覆該電極芯層。
本發明較佳實施例之該第二複合金屬層形成一複合金屬電極外層，且將該複合金屬電極外層設置於該
電極芯層上。
本發明較佳實施例在該第二複合金屬層上形成另一複合金屬層，以便形成一多層複合金屬層。
本發明較佳實施例利用該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極增強一硫酸根自由基於環境中的移動能力。
1‧‧‧金屬氧化電極
1a‧‧‧金屬氧化電極
1’‧‧‧金屬氧化電極
10‧‧‧電極芯層
11‧‧‧氧化還原反應區域
20‧‧‧複合金屬電極外層
20a‧‧‧第一複合金屬電極外層
20b‧‧‧第二複合金屬電極外層
3‧‧‧總石油碳氫化合物的污染物
第1圖：本發明第一較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造之立體示意圖。
第2圖：本發明較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極製造方法之流程示意圖。
第3圖：本發明較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造採用浸漬液二價金屬濃度對電極塗佈率之曲線示意圖。
第4圖：本發明較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造進行X光繞射分析之圖譜示意圖。
第5圖：本發明第二較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造之立體示意圖。
第6圖：本發明第三較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造之立體示意圖。
第7圖：本發明第三較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造組成電極陣列之立體示意圖。
第8圖：本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理方法之流程示意圖。
第9A圖：本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統以一預定電位坡降對苯及乙苯污染物之時間與降解率之關係示意圖。
第9B、9C及9D圖：本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統在各種過硫酸鹽濃度中對苯及
乙苯污染物之時間與降解率之關係示意圖。
第9E及9F圖：本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統在不同電位坡降中對苯及乙苯污染物之時間與降解率之關係示意圖。
為了充分瞭解本發明，於下文將舉例較佳實施例並配合所附圖式作詳細說明，且其並非用以限定本發明。
本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統及其方法與二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造及其用於土壤整治方法適用於各種電動力土壤〔污泥〕整治裝置，例如：電動力土壤〔或水、環境〕現場〔in-situ〕整治裝置，但其並非用以限制本發明之範圍。另外，本發明較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造、其製造方法及其用於土壤整治方法適用於整治處理環境〔例如：土壤、底泥、地表水或地下水〕中的總石油碳氫化合物，但其並非用以限定本發明之應用範圍。
本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統及其方法可選擇採用過硫酸鹽材料催化鈷鐵鋁雙金屬氧化電極之鈷金屬，以便整治環境中TPH污染物或其相關有機污染物〔例如：油品類或含氯有機污染物〕。本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統及其方法結合電動力技術與過硫酸鹽化學氧化法，以整治處理環境中TPH污染物或其相關有機污染物。
一般而言，由於油品類與含氯有機污染物屬於污染大宗，其較易擴散且難以整治處理，因此在土壤、底泥或地下水體中造成嚴重的污染，且於整治過程中仍可能產生污染團的擴散亦不易控制。在環境中對於總石油碳氫化合物之降解及礦化高級氧化處理方法包含光催化法、化學氧化法〔芬頓法、臭氧法等〕及電化學法等。然而，化
學氧化法大多因需添加額外的化學藥劑而產生大量底泥，另還需考慮整治所產生之中間產物是否造成更嚴重的二次污染。
本發明採用技術名詞〝二價金屬-鐵/鋁複合金屬〞為以〝二價金屬材料及鐵材料與鋁材料〞或〝含二價金屬材料及含鐵材料與含鋁材料〞合成一複合金屬，並以〝鈷-鐵/鋁複合金屬〞或〝含鈷-鐵/鋁複合金屬〞舉例說明，但其並非用以限定本發明之範圍。
第1圖揭示本發明第一較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造之立體示意圖。請參照第1圖所示，本發明第一較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造包含一金屬氧化電極1、一電極芯層〔electrode core〕10及一複合金屬電極外層〔composite metallic electrode shell layer〕20，而該電極芯層10由該第一金屬材料製成，且該複合金屬電極外層20由該第二複合金屬材料〔即，鈷-鐵/鋁複合金屬材料、含鈷-鐵/鋁複合金屬材料或其它二價金屬-鐵/鋁複合金屬材料〕製成。即該第一金屬材料配置於該電極芯層10，而該第二複合金屬材料設置於該複合金屬電極外層20。
請再參照第1圖所示，舉例而言，該金屬氧化電極1為一圓柱體〔cylinder〕或其它斷面形狀長條體〔elongated rod〕，例如：多角形斷面長條體或齒輪形斷面長條體，且該複合金屬電極外層20對應設置於該電極芯層10上，以便在該電極芯層10及複合金屬電極外層20之間形成一氧化還原反應區域11。
請再參照第1圖所示，舉例而言，該電極芯層10及複合金屬電極外層20組成該金屬氧化電極1，且利用該金屬氧化電極1之第一金屬材料及第二複合金屬材料適當結合一過硫酸鹽材料，例如：過硫酸鈉材料〔SPS，
Sodium persulfate〕、過氧硫酸鉀材料〔PMS，Potassium
peroxymonosulfate〕、具硫酸根自由基材料或其任意組
合，以便適當進行催化〔catalyze〕降解或礦化處理環境中的總石油碳氫化合物的污染物。
第2圖揭示本發明較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極製造方法之流程示意圖，其包含四個主要步驟S1至S4，但其並非用以限定本發明之步驟順序，在不脫離本發明範圍之下，可適當變更、分割、增加、合併或減少本發明較佳實施例之步驟順序。請參照第1及2圖所示，舉例而言，該金屬氧化電極1之製造適用於第2圖所示之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極製造方法。
請參照第2圖所示，本發明較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極製造方法包含第一步驟S1：首先，將至少一第一金屬棒〔例如：直徑為5或10mm、長度為10cm之鋁棒或其它尺寸規格〕以一酸性溶液〔例如：稀釋硫酸溶液，其硫酸與水之比例為1：2〕進行酸洗一預定時間〔例如：約為6分鐘〕，並取出該第一金屬棒，且該第一金屬棒可選擇由一含鋁金屬材料製成。
請再參照第2圖所示，本發明較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極製造方法包含第二步驟
S2：接著，將該第一金屬棒浸漬於一第二複合金屬離子溶液〔例如：濃度約0.172M或0.86M之FeCl3溶液及濃度約0.172M、0.36M、0.5M、0.75M、0.86M或1.032M之CoCl2‧H2O溶液之共溶液〕一預定時間，並取出該已浸漬第一金屬棒，且該第二複合金屬離子溶液可選擇為一含二價金屬-鐵金屬離子溶液。
請再參照第2圖所示，本發明較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極製造方法包含第三步驟S3：接著，將該已浸漬第一金屬棒以一預定溫度〔約105
℃〕進行預先烘乾一預定時間〔例如：約10分鐘〕，以獲得該已烘乾第一金屬棒。
請再參照第2圖所示，本發明較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極製造方法包含第四步驟S4：接著，將該已烘乾第一金屬棒以一預定溫度〔約500至600℃，例如：500℃、550℃或600℃〕進行高溫烘烤鍛燒一預定時間〔例如：約1至10分鐘〕，以便在該第一金屬棒上形成至少一第二複合金屬層。本發明另一較佳實施例可選擇將該第一金屬棒以一預定溫度〔約500至600℃〕進行最後高溫烘烤鍛燒一預定時間〔例如：約60分鐘〕。
請再參照第1及2圖所示，該第一金屬棒形成該電極芯層10，且該複合金屬電極外層20包覆該電極芯層10。即，將該複合金屬電極外層20設置於該電極芯層10上，以形成一二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極。舉例而言，該複合金屬電極外層20具有一鈷鐵氧磁體結構、一鈷鐵氧結晶結構〔例如：CoFe2O4結晶型態〕或其它二價金屬鐵氧磁體結構。
請再參照第1及2圖所示，在整治土壤或水體時，利用該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極增強一硫酸根自由基〔sulfate radical〕於環境中的移動能力，以便適當進行催化降解或礦化處理環境中的總石油碳氫化合物的污染物3。
第3圖揭示本發明較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造採用浸漬液二價金屬濃度對電極塗佈率之曲線示意圖。請參照第3圖所示，本發明較佳實施例選擇製備一鈷-鐵/鋁複合金屬氧化電極。隨著製備液中鈷濃度上升，其電極表面鈷塗佈量上升；當鈷濃度超過0.86M後，其有效二價鈷塗佈量開始下降，而鐵之塗佈量卻上
升。另外，在製備液中鈷濃度達0.75M時，鈷鐵塗佈比例達最大1.1；當鈷濃度再提升至0.86M時，鈷鐵塗佈比例較低。
第4圖揭示本發明較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造進行X光繞射〔XRD，X ray diffraction〕分析之圖譜示意圖。請參照第4圖所示，本發明較佳實施例選擇製備一鈷-鐵/鋁複合金屬氧化電極，並以XRD晶體繞射實驗時，所塗佈之鐵鋁金屬氧化物經過X光繞射分析後，於2 θ=30.7、36.5、38、55.6、65具有數個較強之特徵峰值，其為CoFe2O4之結晶結構(JCPDS No：00-022-1068)，其峰值分別對應之晶格平面指數分別為(2 2 0)、(3 1 1)、(2 2 2)、(4 0 0)、(5 1 1)及(4 4 0)。
請再參照第3及4圖所示，將製備液鈷濃度分別選擇為0M、0.172M、0.43M、0.86M，製備溫度600℃，鍛燒次數為10次下製備之電極，進行表面材料晶格結構分析，並以主要所產生之CoFe2O4尖晶石結構〔cubic spinel structure〕在2 θ=36.5下所產生之特徵峰，進行CoFe2O4晶體結構完整性之比較。在鈷濃度為0M時，並無產生尖晶石結構之特徵峰；當鈷濃度提升至0.172M時，其2 θ=36.5之特徵峰波形較紊亂，即其晶體結構較為複雜；當鈷濃度為0.43M時，分裂特徵峰消失，即其晶體結構形成較單一；當鈷濃度再提升為0.86M時，其特徵峰強度提升，且波型亦較尖銳，即提升其晶體結構的穩定性。
請再參照第3及4圖所示，在整治土壤或水體時，利用該鈷-鐵/鋁複合金屬氧化電極增強硫酸根自由基於環境中的移動能力。
第5圖揭示本發明第二較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造之立體示意圖，其對應於第1圖之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造。請參照第5
圖所示，相對於第一實施例，本發明第二較佳實施例之金屬氧化電極1a包含一電極芯層10、一第一複合金屬電極外層20a及一第二複合金屬電極外層20b。
請再參照第2及5圖所示，本發明第二較佳實施例之金屬氧化電極1a可選擇重複第一步驟S1至第四步驟S4數次〔例如：10次〕，如第2圖所示。在該第一複合金屬電極外層20a上形成該第二複合金屬電極外層20b，以便形成一多層複合金屬層。最後，可選擇將該第一金屬棒以一預定溫度〔約500至600℃〕進行最後高溫烘烤鍛燒一預定時間〔例如：約60分鐘〕。
第6圖揭示本發明第三較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造之立體示意圖，其對應於第1圖之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造。請參照第6圖所示，相對於第一實施例，本發明第三較佳實施例之金屬氧化電極1’包含一電極芯層10及一複合金屬電極外層20，且該金屬氧化電極1’為一扁柱體，以便增加在該電極芯層10及複合金屬電極外層20之間形成一氧化還原反應區域11。
第7圖揭示本發明第三較佳實施例之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造組成電極陣列之立體示意圖，其對應於第1圖之二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極構造。請參照第7圖所示，選擇將數個該金屬氧化電極1’以一預定排列間距組成一扁柱體電極陣列，以便依不同需求配置不同數量的該金屬氧化電極1’，且可容置於一電動力土壤現場整治裝置或一電動力土壤整治槽內。
請再參照第1、5及7圖所示，同樣的，選擇將數個該金屬氧化電極1或1a以一預定排列間距組成一圓柱體電極陣列，且該圓柱體電極陣列或扁柱體電極陣列可選擇排列形成各種形狀的電極陣列。或，本發明另一較佳
實施例可選擇將數個該金屬氧化電極1或1a及數個該金屬氧化電極1’混合編排形成一混編電極陣列。
第8圖揭示本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理方法之流程示意圖。請參照第1及8圖所示，本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理方法包含步驟S1：首先，提供一電動力整治裝置〔例如：電動力土壤整治裝置、電動力土壤現場整治裝置、電動力底泥整治裝置、電動力底泥現場整治裝置、電動力水整治裝置或電動力環境現場整治裝置〕或一電動力整治系統。
請參照第1及8圖所示，本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理方法包含步驟S2：接著，將一總石油碳氫化合物的待整治物〔例如：水、地下水體、土壤、底泥或污泥〕容置於該電動力整治裝置，且該總石油碳氫化合物的待整治物包含一總石油碳氫化合物的污染物。
請參照第1及8圖所示，本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理方法包含步驟S3：接著，將該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極或金屬氧化電極1設置於該電動力整治裝置之總石油碳氫化合物的待整治物，而該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極包含該電極芯層10及複合金屬電極外層20，且該電極芯層10由一含鋁金屬材料製成，且該複合金屬電極外層20由一含二價金屬-鐵複合金屬材料〔例如：鈷-鐵/鋁複合金屬材料、含鈷-鐵/鋁複合金屬材料或其它二價金屬-鐵/鋁複合金屬材料〕製成。
請參照第1及8圖所示，本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理方法包含步驟S4：接著，在總石油碳氫化合物整治處理操作時，在該電極芯層10及複合金屬電極外層20之間形成一氧化還原反應區域11〔如第1圖之虛線所示〕。
請參照第1及8圖所示，本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理方法包含步驟S5：接著，利用該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極或金屬氧化電極1增強一硫酸根自由基的移動能力，且利用該含鋁金屬材料及含二價金屬-鐵複合金屬材料適當以一預定電位坡降或結合一過硫酸鹽材料，以便適當進行催化降解或礦化處理該總石油碳氫化合物的待整治物之總石油碳氫化合物的污染物。
第9A圖揭示本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統以一預定電位坡降中對苯及乙苯污染物之時間與降解率之關係示意圖。請參照第9A圖所示，本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統在去離子水〔DIW〕中進行液相降解時採用一預定電位坡降〔例如：2V/cm〕，且其採用降解時間為10分鐘、20分鐘、30分鐘、45分鐘及60分鐘。苯及乙苯於10分鐘之殘留率分別為57%及80%，並於30分鐘之殘留率分別為19%及39%，且於45分鐘之殘留率已達2%以下，且於60分鐘之降解率分別為99.9%及95%。
第9B圖揭示本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統在各種過硫酸鹽濃度中對苯及乙苯污染物之時間與降解率之關係示意圖。請參照第9B圖所示，相對的，本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統在進行液相降解時採用一預定電位坡降〔例如：2V/cm〕，並進一步採用一預定濃度過硫酸鹽材料〔例如：0.5mM PMS solution氧化劑〕。苯及乙苯於10分鐘之降解率分別達99.9%及87%，並於20分鐘之降解率均達99.9%以上，且於30分鐘後之乙苯之殘留率為約20%，且於60分鐘之苯及乙苯之降解率分別為99.9%及81%。
第9C圖揭示本發明較佳實施例之環境中總石
油碳氫化合物處理系統在各種過硫酸鹽濃度中對苯及乙苯污染物之時間與降解率之關係示意圖。請參照第9C圖所示，相對的，本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統在進行液相降解時採用一預定電位坡降〔例如：2V/cm〕，並進一步採用一預定濃度過硫酸鹽材料〔例如：1.0mM PMS solution氧化劑〕。苯及乙苯於10分鐘之降解率分別為99.9%及85%，並於20分鐘之降解率分別為94%及99.9%，且於60分鐘之降解率皆達99.9%以上。
第9D圖揭示本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統在各種過硫酸鹽濃度中對苯及乙苯污染物之時間與降解率之關係示意圖。請參照第9D圖所示，相對的，本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統在進行液相降解時採用一預定電位坡降〔例如：2V/cm〕，並進一步採用一預定濃度過硫酸鹽材料〔例如：2.0mM PMS solution氧化劑〕。苯及乙苯於10分鐘之殘留率分別為17%及36%，且於20分鐘之殘留率分別為33%及57%，且於30分鐘之降解率皆達80%以上，且於60分鐘之降解率分別為99.9%及91%。
第9E圖揭示本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統在另一電位坡降中對苯及乙苯污染物之時間與降解率之關係示意圖。請參照第9E圖所示，相對的，本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統在進行液相降解時採用另一預定電位坡降〔例如：0.5V/cm〕，並進一步採用一預定濃度過硫酸鹽材料〔例如：2.0mM PMS solution氧化劑〕。苯及乙苯於10分鐘之殘留率分別為29%及38%，並於20分鐘之殘留率則分別為8%及20%，且於20分鐘之降解率皆達80%以上，且於60分鐘之降解率分別為99.9%及98%。
第9F圖揭示本發明較佳實施例之環境中總石
油碳氫化合物處理系統在另一電位坡降中對苯及乙苯污染物之時間與降解率之關係示意圖。請參照第9F圖所示，相對的，本發明較佳實施例之環境中總石油碳氫化合物處理系統在進行液相降解時採用另一預定電位坡降〔例如：1.0V/cm〕，並進一步採用一預定濃度過硫酸鹽材料〔例如：2.0mM PMS solution氧化劑〕。苯及乙苯於10分鐘之殘留率分別為0.1%及5%，並於20分鐘之殘留率則分別為9%及25%，且於10分鐘之降解率皆達80%以上。
前述較佳實施例僅舉例說明本發明及其技術特徵，該實施例之技術仍可適當進行各種實質等效修飾及/或替換方式予以實施；因此，本發明之權利範圍須視後附申請專利範圍所界定之範圍為準。本案著作權限制使用於中華民國專利申請用途。
1‧‧‧金屬氧化電極
10‧‧‧電極芯層
11‧‧‧氧化還原反應區域
20‧‧‧複合金屬電極外層
3‧‧‧總石油碳氫化合物的污染物
Claims (10)
- 一種環境中總石油碳氫化合物處理系統，其包含：一電動力整治裝置；一總石油碳氫化合物的待整治物，其容置於該電動力整治裝置，且該總石油碳氫化合物的待整治物包含一總石油碳氫化合物的污染物；至少一二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極，其設置於該電動力整治裝置之總石油碳氫化合物的待整治物，且該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極包含一內芯層及一外表層；一電極芯層，其設置於該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極之內芯層，而該電極芯層由一第一金屬材料製成，且該第一金屬材料為一含鋁金屬材料；一複合金屬電極外層，其設置於該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極之外表層，而該複合金屬電極外層由一第二複合金屬材料製成，且該第二複合金屬材料為一含二價金屬-鐵複合金屬材料；及一氧化還原反應區域，其形成在該電極芯層及複合金屬電極外層之間；其中在整治該總石油碳氫化合物的待整治物時，利用該第一金屬材料及第二複合金屬材料適當以一電位坡降或結合一過硫酸鹽材料，以便適當進行催化降解或礦化處理該總石油碳氫化合物的待整治物之總石油碳氫化合物的污染物。
- 依申請專利範圍第1項所述之環境中總石油碳氫化合物處理系統，其中該複合金屬電極外層具有一鈷鐵氧磁體結構或一鈷鐵氧結晶結構。
- 依申請專利範圍第1項所述之環境中總石油碳氫化合物處理系統，其中該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極為一圓柱體或一扁柱體。
- 依申請專利範圍第3項所述之環境中總石油碳氫化合 物處理系統，其中該圓柱體或扁柱體組成一電極陣列。
- 依申請專利範圍第1項所述之環境中總石油碳氫化合物處理系統，其中該過硫酸鹽材料包含過硫酸鈉材料、過硫酸鉀材料、具硫酸根自由基材料或其任意組合。
- 一種環境中總石油碳氫化合物處理方法，其包含：提供一電動力整治裝置；將一總石油碳氫化合物的待整治物容置於該電動力整治裝置，且該總石油碳氫化合物的待整治物包含一總石油碳氫化合物的污染物；將一二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極設置於該電動力整治裝置之總石油碳氫化合物的待整治物，而該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極包含一電極芯層及一複合金屬電極外層，且該電極芯層由一含鋁金屬材料製成，且該複合金屬電極外層由一含二價金屬-鐵複合金屬材料製成；在該電極芯層及複合金屬電極外層之間形成一氧化還原反應區域；及利用該含鋁金屬材料及含二價金屬-鐵複合金屬材料適當以一電位坡降或結合一過硫酸鹽材料，以便適當進行催化降解或礦化處理該總石油碳氫化合物的待整治物之總石油碳氫化合物的污染物。
- 依申請專利範圍第6項所述之環境中總石油碳氫化合物處理方法，其中該含二價金屬-鐵複合金屬材料為一含鈷鐵複合金屬材料。
- 依申請專利範圍第6項所述之環境中總石油碳氫化合物處理方法，其中將該複合金屬電極外層設置於該電極芯層上。
- 依申請專利範圍第6項所述之環境中總石油碳氫化合物處理方法，其中在該複合金屬電極外層上形成另一複合金屬層，以便形成一多層複合金屬層。
- 依申請專利範圍第6項所述之環境中總石油碳氫化合 物處理方法，其中利用該二價金屬-鐵/鋁複合金屬氧化電極增強一硫酸根自由基於環境中的移動能力。
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| CN104324937A (zh) * | 2014-11-11 | 2015-02-04 | 中国地质大学（武汉） | 一种用非均匀电动力学-过硫酸盐氧化联用法修复二氯苯污染土壤环境的方法 |
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