TWI645608B - 熱電式氫氣加壓裝置與方法 - Google Patents

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Abstract

一種熱電式氫氣加壓裝置與方法，熱電式氫氣加壓的方法包括：包括：一高溫燃料電池，包括一高溫燃料電池陰極與一高溫燃料電池陽極，接收一第一低壓氫氣與一外部氧氣，以產生電力驅動一電化學氫氣壓縮並產生一高溫蒸氣；周期性地冷熱驅動一低壓氫化金屬氫氣壓縮，以將一第二低壓氫氣壓縮加壓至一第一中間氫氣；周期性地冷熱驅動一高壓氫化金屬氫氣壓縮，以將一第二中間氫氣壓縮加壓輸出；其中，該第一中間氫氣經該電化學氫氣壓縮至該第二中間氫氣，並產生一熱能提供給該低壓氫化金屬氫氣壓縮。

Description

熱電式氫氣加壓裝置與方法
本發明係有關一種氫氣加壓裝置與方法，特別是有關一種利用熱和電壓氫氣加壓裝置與方法。
將氫氣壓縮到高達800巴或更高壓力的以對燃料電池車輛(FCV)加氫之需求日益增加。目前的機械氫氣壓縮機，因為具有許多移動部件導致顯著的部件磨損和過度維護外，低容量利用率不足以滿足預計的氫氣壓力之經濟礎需求。此外，汽缸活塞往復式操作，必須使用到潤滑油，常溫下潤滑油為液態有機高分子，在高溫下潤滑油裂解釋放出一氧化碳等污染物，這對於以電化學發電原理的燃料電池車將會造成鉑觸媒毒化問題。
氫氣壓縮機通常是加氫系統的主要能源消耗部件；因此，其效率的任何改善以及使用的減少，在節能和溫室氣體排放方面及環境影響都將具有顯著的益處。
目前大量製造氫氣成本最低的方法是天然氣或甲烷產生的氫氣。全球生產的絕大部分氫氣來源於工業氣體公司大型蒸汽改質器加工的天然氣。蒸汽甲烷重整(SMR)是天然氣或其他甲烷氣流(如沼氣或垃圾填埋氣)在催化劑存在下與蒸汽反應生成氫氣和二氧化碳的過程。SMR產生富含氫氣的氣體，其含量通常為70-75%氫氣，以及較少量的甲烷(2-6%)，一氧化碳(7-10%)和二氧化碳(6-14%)。
為了滿足燃料電池汽車等高科技市場的高純度要求，SMR生產的氫氣必須通過變壓吸附(PSA)進行額外的淨 化。氫的輸送需要壓縮(或液化)。除氫淨化外，還能夠通過在大於200巴的高壓鋼瓶壓力下輸送純壓縮氫氣來滿足壓縮要求。
目前習知固定式大型氫氣儲存系統，適用於氫氣生產工廠的管線末端，用以儲存大量氫氣。通常使用高壓氣體鋼瓶在150巴壓力下可儲存1.5wt%的氫重量百分比。然而，氫氣生產工廠以運輸方式輸送氫氣將無法滿足美國能源部所定的長期目標外，還具有(1)龐大的運輸車隊影響交通；(2)運輸後的氫氣還是需要再做純化等缺點。
低溫液態冷凍法在溫度在低於攝氏零下252.8度或20.4K下可儲存13.0wt%氫重量百分比，然而，低溫冷凍儲存系統需包含壓縮機以及冷卻系統等設備。
電化學壓縮(Electro Chemical Compression，ECC)已被用作許多生物過程的基本組成部分，有時被稱為“質子泵”。質子是能夠將質子移動穿過生物膜的完整膜蛋白。質子泵是一種主動泵，在線粒體內膜上產生質子濃度梯度時，因為基質外部的質子比內部多，加上pH值和電荷上的差異，產生了電化學電位差。所以，生物可以透過電化學電位差的作用，從質子濃度低的部位向質子濃度高的方向移動。
圖1所示為在含有NafionR質子交換膜表面覆蓋鍍鉑催化劑的電極組(MEA)之電化學壓縮氫氣的過程示意圖。電化學壓縮氫氣過程是由兩個氫半電池組成，低壓氫氣通過兩個氫半電池之陽極，並解離成質子和電子：H2 → 2H++2e- (1)
利用電化學電位差移動質子穿過質子交換膜，並推動氫離子到另一側和電子結合成高壓氫氣。其反應式如下：2H++2e- → H2 (2)
其中，電化學電位差VOC=(RT/2F)ln(PC/PA) (3)
在一定過電位下電流通過需要做電功，在等熵氫氣壓縮之下的效率(ηs)依據熱力學吉布斯自由能表示如下：ηS=(△G/△H)=((△H-T△S)/△H)=(-nFE/VdP) (4)
吉布斯自由能的改變量△G等於nFE，焓的改變量△H等於VdP。整個電池的電化學過程性能可以通過陽極H2必須吸附在MEA膜上的陽極催化劑表面上，然後通過電子轉移到鉑催化劑而失去電子，和質子通過MEA膜移動到陰極催化劑，並通過電子從催化劑轉移獲得電子，H2從陰極表面脫附。電化學壓縮還可以以多種不同的方式應用於不同的工作流體和不同的熱力學循環。
NafionR離子交換膜將解離的質子轉移到可傳導質子的聚合物膜上。離子交換膜由連接到帶電離子(SO3-)基團的聚合物(C2F4)材料製成，質子交換膜含有固定的陽離子基團，主要是可移動的質子。因為質子是主要的電流傳遞的介質，大部分的電導率是由於質子的運輸。在一實施例中，磷酸型膜電極組(Phosphoric acid based Membrane Electrode Assembles,PBI MEA)之NafionR離子交換膜可以耐高溫(120 to 180℃)並具足夠強度。增加氫氣的質量傳輸(Hydrogen flow rate)有兩種選擇：(1)增加電池面積(Cell PBI membrane area)；(2)增加驅動電池反應動力學的過電壓(Cell over voltage)。圖2所示為質子交換膜電化學氫氣壓縮的特性曲線實驗圖。
另一方面，金屬氫化物(MHx)是金屬間化合物，其中一個或多個氫中心具有親核性，還原性或鹼性。我們利用氫化物形成金屬及合金或金屬間化合物(IMC)與氫氣吸附(absorption)與解吸(desorption)的可逆熱驅動反應。其化學吸附和解吸氫氣壓縮反應如下：
其中，M是金屬/合金，△H是反應焓。
氫氣壓所的性能強烈依賴於反應的吸附/解吸氫化金屬的內在特徵，包括其熱力學和動力學特徵，以及吸附和解吸過程中涉及的金屬(M)和氫化金屬(MHx)固相的組成，結構和形態，這些涉及氫化金屬物隨著焓吸附的增加，可進一步使得氫氣壓縮的系統效率提高。
金屬間化合物之放熱和吸熱反應的平衡，通過氫氣壓力(P)，固相中的氫氣濃度(C)和反應溫度(T)之間的相互關係來表徵，並可依據P-C-T圖以表徵特定的氫化金屬，提供了氫氣的熱力學相互作用。在低氫氣濃度下(0CH2<A)，氫原子按照亨利-西弗定律(Henry-Sievert law)在基體中形成間隙固溶體；當CH2的值超過飽和固溶體的濃度時，發生具有氫濃度的β相氫化金屬的沉澱。然後，氫化金屬在恆定的氫氣壓力P=PP(ACH2 B)下呈現一階相變，這壓力稱為金屬-氫圖中的平台壓力(Plateau pressure)。該氫氣的吸附/解吸過程幾乎完全可逆(100%)，但是氫的濃度變化熱力學路徑略滯後(Hystersis)差異，其是效率損失的一個來源(<5%)。氫氣壓縮比可以在10~50的範圍內變化。
氫氣壓縮特性取決於金屬間化合物與金屬氫材料的組成，平衡氫氣壓力在壓縮比範圍內變化，在室溫下從1巴以下至超過1千巴。表1所示為習知之金屬間化合物。AB5型金屬間化合物(IMC)屬於低壓縮比的氫化金屬，高溫低於(TH)150℃，高壓低於(PH)200巴的氫氣壓力；AB2型金屬間化合物屬於高壓縮比的氫化金屬，是使用，可以產生高於1000巴的氫氣壓力。AB2金屬間化合物具有高的吸附焓和更高的儲氫能力。
因此，在可接受的成本提供所需質量傳輸的工作電壓，同時平衡工作效率與氫氣壓縮成本外，以電化學壓縮氫氣之非機械式壓縮機技術應用氫氣加壓，可以使電動車輛中使用更有效的充氫技術外，並可考量回收其他不同儲氫容量和尺寸的熱管理問題。
為解決上述技術問題，本發明公開了一種熱電式氫氣加壓縮裝置，包括：一高溫燃料電池，包括一高溫燃料電池陰極與一高溫燃料電池陽極，接收一第一低壓氫氣與一外部氧氣，以產生電力驅動一電化學氫氣壓縮器並產生一高溫蒸氣；一低壓熱交換器，周期性地驅動一低壓氫化金屬氫氣壓縮器，以將一第二低壓氫氣壓縮加壓至一第一中間氫氣；一高壓熱交換器，周期性地驅動一高壓氫化金屬氫氣壓縮，以將一第二中間氫氣壓縮加壓輸出；其中，該第一中間氫氣經該電化學氫氣壓縮器至該第二中間氫氣，並產生一熱能提供給該低壓熱交換器。
本發明還公開了一種熱電式氫氣加壓縮方法，複合了高溫燃料電池發電和發熱、電化學氫氣壓縮和氫化金屬氫氣壓縮，包括：一高溫燃料電池，包括一高溫燃料電池陰極與一高溫燃料電池陽極，接收一第一低壓氫氣與一外部氧氣，以產生電力驅動一電化學氫氣壓縮並產生一高溫蒸氣；周期性地 冷熱驅動一低壓氫化金屬氫氣壓縮，以將一第二低壓氫氣壓縮加壓至一第一中間氫氣；周期性地冷熱驅動一高壓氫化金屬氫氣壓縮，以將一第二中間氫氣壓縮加壓輸出；其中，該第一中間氫氣經該電化學氫氣壓縮至該第二中間氫氣，並產生一熱能提供給該低壓氫化金屬氫氣壓縮。
本發明通過高效能的電熱共生多級壓縮氫氣降低氫氣損耗和總體氫壓縮生產成本的過程，以產生適合燃料電池車級氫氣輸出，可以方便將氫氣連接到燃料電池車等裝置外，因為反應是在室溫下(298C)和低壓(一大氣壓)進行，沒有需要額外的加熱或電源等設備，產生高純度氫氣不需要冷卻或過濾便可以直接使用。
10‧‧‧低壓氫氣
20‧‧‧第一中間氫氣
30‧‧‧第二中間氫氣
40‧‧‧高壓氫氣
50、50’、50”‧‧‧冷卻水
100‧‧‧高溫燃料電池
101‧‧‧高溫燃料電池之陰極
102‧‧‧高溫燃料電池之陽極
O2‧‧‧外部氧氣
103、103’‧‧‧高溫蒸氣
200‧‧‧低壓氫化金屬容器
201‧‧‧低壓冷卻器
202‧‧‧低壓加熱器
203‧‧‧低壓金屬間化合物
300‧‧‧高低壓氫化金屬容器
301‧‧‧高壓冷卻器
302‧‧‧高壓加熱器
303‧‧‧高壓金屬間化合物
400‧‧‧電化學壓縮器
401‧‧‧電化學壓縮器之陽極
402‧‧‧電化學壓縮器之陰極
403、403’‧‧‧高溫熱能
3000‧‧‧本發明一實施例之熱電式氫氣加壓縮裝置
圖1質子交換膜電化學氫氣壓縮原理示意圖。
圖2質子交換膜電化學氫氣壓縮的特性曲線實驗圖。
圖3本發明一實施例之熱電式氫氣加壓縮裝置。
以下將對本發明的實施例給出詳細的說明。雖然本發明將結合實施例進行闡述，但應理解這並非意指將本發明限定於這些實施例。相反地，本發明意在涵蓋由後附申請專利範圍所界定的本發明精神和範圍內所定義的各種變化、修改和均等物。應理解圖示並未按照比例繪製，且僅描述其中部分結構，以及顯示行程這些結構之各層。
圖3所示為根據本發明一實施例之熱電式氫氣加壓縮裝置3000。熱電式氫氣加壓縮裝置3000包括高溫燃料電 池100、低壓氫化金屬(hydride)容器200、高低壓氫化金屬容器300、電化學壓縮器400、低壓冷卻器201、高壓冷卻器301、低壓加熱器202、以及高壓加熱器402。在一實施例中，高溫燃料電池100之陰極101與高溫燃料電池100之陽極102分別接收低壓氫氣10與外部氧氣(O2)，高溫燃料電池100之陰極101與高溫燃料電池100之陽極102分別電性連接電化學壓縮器400之陽極401與電化學壓縮器400之陰極402以將高溫燃料電池100產生之電力供給電化學壓縮器。高溫燃料電池100所產生之高溫蒸氣103送至之高壓加熱器302。電化學壓縮器400產生之高溫熱能403送至送至低壓加熱器202。低溫冷卻水50送至低壓冷卻器201、高壓冷卻器301。
在一實施例中，高溫燃料電池100可為質子交換膜燃料電池、磷酸型燃料電池、熔融碳酸鹽燃料電池、固態氧化物燃料電池。低壓冷卻器201與低壓加熱器202可由一低壓熱交換器所組成；高壓冷卻器301與高壓加熱器402可由一高壓熱交換器所組成。
低壓氫化金屬容器200內放置低壓金屬間化合物203。在一實施例中，低壓金屬間化合物203為AB5。低壓冷卻器201與低壓加熱器202週期性的冷熱循環低壓氫化金屬容器200，進而使得金屬間化合物203週期性的低溫吸附和高溫解放得低壓氫氣10。在一實施例中，1~10巴之低壓氫氣10經金輕金屬間化合物203低溫吸附後以高溫解放後之第一中間氫氣20之壓力為150巴。
第一中間氫氣20提供給電化學壓縮器400之陽極401。由於高溫燃料電池100同時產生電力供給電化學壓縮器400，第一中間氫氣20將經電化學壓縮器400被壓縮並輸出第二中間氫氣30。在一實施例中，1~10巴之第二中間氫氣30之 壓力為300巴。
高壓氫化金屬容器300內放置高壓金屬間化合物303。在一實施例中，高壓金屬間化合物303為AB2。高壓冷卻器301與高壓加熱器302週期性的冷熱循環高壓氫化金屬容器300，進而使得金屬間化合物303週期性的低溫吸附和後高溫解放後輸出之高壓氫氣40。在一實施例中，300巴之第二中間氫氣30經金輕金屬間化合物303低溫吸附後以高溫解放後輸出之高壓氫氣40，其中，高壓氫氣40之壓力為800~1000巴。
高溫燃料電池100所產生之高溫蒸氣103送至之高壓加熱器402加熱高壓氫化金屬容器300後高溫蒸氣103’可回收再利用。電化學壓縮器400產生之高溫熱能303送至之低壓加熱器202加熱低壓氫化金屬容器200後之高溫熱能403’可回收再利用。低溫冷卻水50送至低壓冷卻器201冷卻低壓氫化金屬(hydride)容器200後之冷卻水50’可回收再利用。低溫冷卻水50送至高壓冷卻器301冷卻高壓氫化金屬容器300後之冷卻水50”可回收再利用。
本發明之低壓氫氣10可來自低成本的氫氣生產工廠的氫氣管線末端，壓縮低壓氫氣10所需要的熱以及壓縮壓縮第一中間氫氣20所需之電能皆來自高溫燃料電池100。因此，不需要額外的加熱或輔助動力所需要的電源設備。
本發明複合了高溫燃料電池之發電和發熱、電化學氫氣壓縮、以及氫化金屬氫氣壓縮，以將一1~10巴壓力之低壓氫氣壓縮加壓直800~1000巴，其包括：一高溫燃料電池100，接收一低壓氫氣10與一外部氧氣(O2)，以產生電力驅動一電化學氫氣壓縮並產生一高溫蒸氣103；一低壓熱交換器，周期性地驅動一低壓氫化金屬氫氣壓縮，以將低壓氫氣10壓縮加壓至一第一中間氫氣20；一高壓熱交換器，周期性地驅動一高壓氫化 金屬氫氣壓縮，以將一第二中間氫氣30壓縮加壓輸出；其中，該第一中間氫氣20經該電化學氫氣壓縮至該第二中間氫氣30，並產生一熱能403提供給該低壓熱交換器。
在一實施例中，低壓熱交換器包括低壓冷卻器201與低壓加熱器202，且低壓冷卻器201與低壓加熱器202之輸入源分別為一冷卻水50與該熱能403。在另一實施例中，高壓熱交換器包括高壓冷卻器301與低壓加熱器302，且低壓冷卻器301與低壓加熱器302之輸入源分別為該冷卻水50與該高溫蒸氣103。
低壓氫化金屬容器200內放置低壓金屬間化合物203。在一實施例中，低壓金屬間化合物203為AB5。高壓氫化金屬容器300內放置高壓金屬間化合物303。在一實施例中，高壓金屬間化合物303為AB2。
本發明之電化學氫氣壓縮所產生之熱能403提供給低壓氫化金屬氫氣壓縮熱源；高溫燃料電池100所產生之高溫蒸氣103提供給高壓氫化金屬氫氣壓縮。因此，不需要額外的加熱或輔助動力所需要的電源設備。
此外，亦可結合其他的製程及步驟與此處所討論之製程與步驟，亦即，此處所顯示及描述之步驟之前、中間、及/或之後可有多種製程及步驟。重要的是，本發明之實施例可結合其他製程及步驟而實施之，並不會對其造成重大影響。一般而言，本發明之各種實施例可取代習知製程的某些部分，而不會對其週邊製程及步驟造成重大影響。
上文具體實施方式和附圖僅為本發明之常用實施例。顯然，在不脫離權利要求書所界定的本發明精神和發明範圍的前提下可以有各種增補、修改和替換。本領域技術人員應該理解，本發明在實際應用中可根據具體的環境和工作要求在不背離發明準則的前提 下在形式、結構、佈局、比例、材料、元素、元件及其它方面有所變化。因此，在此披露之實施例僅用於說明而非限制，本發明之範圍由後附權利要求及其合法等同物界定，而不限於此前之描述。

Claims (10)

  1. 一種熱電式氫氣加壓縮裝置，包括：一高溫燃料電池，包括一高溫燃料電池陰極與一高溫燃料電池陽極，接收一第一低壓氫氣與一外部氧氣，以產生電力驅動一電化學氫氣壓縮器並產生一高溫蒸氣；其中，該高溫燃料電池之陰極與該高溫燃料電池之陽極分別電性連接該電化學壓縮器之陽極與該電化學壓縮器之陰極，以將該高溫燃料電池產生之一電力供給該電化學壓縮器；一低壓熱交換器，周期性地驅動一低壓氫化金屬氫氣壓縮器，以將該第一低壓氫氣壓縮加壓至一第一中間氫氣；一高壓熱交換器，周期性地驅動一高壓氫化金屬氫氣壓縮，以將一第二中間氫氣壓縮加壓輸出；其中，該第一中間氫氣經該電化學氫氣壓縮器至該第二中間氫氣，並產生一熱能以提供給該低壓熱交換器。
  2. 如申請專利範圍第1項之熱電式氫氣加壓縮裝置，其中，該高溫燃料電池可以是一質子交換膜燃料電池、一磷酸型燃料電池、一熔融碳酸鹽燃料電池、或一固態氧化物燃料電池。
  3. 如申請專利範圍第1項之熱電式氫氣加壓縮裝置，其中，該低壓氫化金屬容器內放置一低壓金屬間化合物，該高壓氫化金屬容器內放置一高壓金屬間化合物。
  4. 如申請專利範圍第3項之熱電式氫氣加壓縮裝置，其中，該低壓熱交換器由一低壓冷卻器與一低壓加熱器組成，冷熱循環該低壓氫化金屬容器，進而使得該低壓屬間化合物週期性的低溫吸附和高溫解放該第一低壓氫氣。
  5. 如申請專利範圍第3項之熱電式氫氣加壓縮裝置，其中，該高壓熱交換器由一高壓冷卻器與一高壓加熱器組成，冷熱循環該高壓氫化金屬容器，進而使得該高壓屬間化合物週期性 的低溫吸附和高溫解放該第二中間氫氣。
  6. 一種熱電式氫氣加壓縮方法，包括：一高溫燃料電池，包括一高溫燃料電池陰極與一高溫燃料電池陽極，接收一第一低壓氫氣與一外部氧氣，以產生電力驅動一電化學氫氣壓縮並產生一高溫蒸氣；周期性地冷熱驅動一低壓氫化金屬氫氣壓縮，以將一第一低壓氫氣壓縮加壓至一第一中間氫氣；周期性地冷熱驅動一高壓氫化金屬氫氣壓縮，以將一第二中間氫氣壓縮加壓輸出；其中，該第一中間氫氣經該電化學氫氣壓縮至該第二中間氫氣，並產生一熱能以提供給該低壓氫化金屬氫氣壓縮。
  7. 如申請專利範圍第6項之熱電式氫氣加壓縮方法，其中，該高溫燃料電池可以是一質子交換膜燃料電池、一磷酸型燃料電池、一熔融碳酸鹽燃料電池、或一固態氧化物燃料電池。
  8. 申請專利範圍第6項之熱電式氫氣加壓縮裝置，其中，該低壓氫化金屬容器內放置一低壓金屬間化合物，該高壓氫化金屬容器內放置一高壓金屬間化合物。
  9. 如申請專利範圍第8項之熱電式氫氣加壓縮裝置，其中，該低壓熱交換器由一低壓冷卻器與一低壓加熱器組成，冷熱循環該低壓氫化金屬容器，進而使得該低壓屬間化合物週期性的低溫吸附和高溫解放該第一低壓氫氣。
  10. 如申請專利範圍第8項之熱電式氫氣加壓縮裝置，其中，該高壓熱交換器由一高壓冷卻器與一高壓加熱器組成，冷熱循環該高壓氫化金屬容器，進而使得該高壓屬間化合物週期性的低溫吸附和高溫解放該第二中間氫氣。
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US20040142215A1 (en) * 2003-01-22 2004-07-22 Frano Barbir Electrochemical hydrogen compressor for electrochemical cell system and method for controlling

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" Hybrid Thermo-Electrochemical System for Efficient and Low Cost High Pressure Hydrogen Compression"， Energy Storage Applications and Considerations/Battery Division Award Talks，Tuesday, 3 October 2017: 08:00-12:40 Maryland D (Gaylord National Resort and Convention Center) *
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