TWI630951B - 用於保護ｓｃｒ觸媒以及控制多重排放之系統與方法 - Google Patents

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Abstract

本發明大致上係關於用於鍋爐、加熱器、窯、或其他產生煙道氣或燃燒氣的裝置(如，位於發電廠、加工廠等者)的排放控制裝備領域，特別係關於用以防止SCR觸媒毒化和/或污染之新穎且有用的方法和設備。另一體系中，本發明之方法和設備經設計以保護SCR觸媒，並同時提供排放控制。

Description

用於保護SCR觸媒以及控制多重排放之系統與方法 相關申請案之交互參照
此專利申請案主張2009年4月22日提出申請之標題為“System and Method for Protection of SCR Catalyst”的美國臨時專利申請案61/171.619之權利。茲將該案全文以引用方式納入本文中。
本發明大致上係關於用於鍋爐、加熱器、窯、或其他產生煙道氣或燃燒氣的裝置(如，位於發電廠、加工廠等者)的排放控制裝備領域且，特別係關於用以減低或防止SCR觸媒毒化和/或污染之新穎且有用的方法和設備。另一體系中，本發明之方法和設備經設計以保護SCR觸媒。
NOx係指在燃燒期間內產生之一氧化氮(NO)、二氧化氮(NO2)和微量的其他氮氧化物之累積排放。任何化石燃 料之燃燒會因為高溫及來自空氣和燃料之氧和氮的可利用性而產生一些量的NOx。可以使用低NOx燃燒技術和燃燒後技術控制NOx排放。一個這樣的燃燒後技術包含選擇性催化還原(SCR)系統，此系統中，觸媒有助於NOx和試劑(通常是氨)之間的化學反應而製造氮分子和水蒸氣。
全世界使用SCR技術控制自燃燒源排放NOx。日本自1970年代後期，德國自1980年代後期，美國自1990年代後期，就廣泛使用此技術來控制NOx自公共事業鍋爐之排放。工業規模SCR曾被設計成主要在500℉至900℉的溫度範圍內，但更常在550℉至750℉的溫度範圍內操作。SCR基本上經設計以符合在最高可容許氨排放(ammonia slip)時的指定NOx降低量效率。氨排放係離開SCR之未反應的氨以體積ppm表示的濃度。
關於工業和電力生產工業中使用之NOx移除技術的進一步細節，讀者可參考Steam/its generation and use,41st Edition,Kitto and Stultz.Eds.,Copyright 2005,The Babcock & Wilcox Company,Barberton,Ohio,U.S.A.，特別是第34章-Nitrogen Oxides Control，茲將其中所述者全文以引用方式納入本文中。
EPA頒佈的規定承諾提高配備SCR之公共事業鍋爐的比例。SCR通常設計為最高效率約90%。此限制並非藉達到較高NOx摧毀之SCR容量的理論限制設定。而是，防止過量氨排放的實用限制設定。下文將解釋此問題。
SCR中，氨與NOx根據下列化學計量反應(a)至(d)中 的一或多種反應：4NO+4NH3+O2 → 4N2+6H2O (a)
12NO2+12NH3 → 12N2+18H2O+3O2 (b)
2NO2+4NH3+O2 → 3N2+6H2O (c)
NO+NO2+2NH3 → 2N2+3H2O (d).
使用適當觸媒，發生前述催化反應。適當觸媒討論於，例如，Chu等人的美國專利第5,540,897、5,567,394和5,585,081號，茲將其中所述者全文以引用方式納入本文中。觸媒調合物通常落在以下三類之一：基礎金屬(base metal)、沸石和貴金屬。
基礎金屬觸媒使用具有少量釩、鉬、鎢或數種其他活性化學劑之組合的氧化鈦。此等基礎金屬觸媒具選擇性且在特定溫度範圍內操作。此基礎金屬觸媒的主要缺點在於其將SO2氧化成SO3的潛能；氧化反應程度隨著觸媒化學調合物而改變。形成的SO3會與留存的氨反應而形成多種銨-硫酸鹽。
沸石觸媒係鋁矽酸鹽材料，其作用類似於基礎金屬觸媒。沸石觸媒的一個潛在優點在於其較高的操作溫度約970℉(521℃)。這些觸媒亦將SO2氧化成SO3且必須小心地與煙道氣條件相配合。
貴金屬觸媒通常製自鉑和銠。貴金屬觸媒亦要求小心地考量煙道氣成份和操作溫度。有效降低NOx的同時，這些觸媒亦可作為氧化觸媒，在適當的溫度條件下，將CO轉化成CO2。但是，SO2轉化成SO3的氧化反應及高材料成本通常使得貴金屬觸媒較不具吸引力。
如嫻於此技藝之人士已知者，各種SCR觸媒在被各種化合物(包括，但不限於，某些磷化合物，如氧化磷(PO)或五氧化二磷(P2O5))污染時，遭受毒化。
更特別地，此SCR觸媒暴於煙道氣所載的塵時，有數種機構(包括蒙覆、遮蔽和毒化)使觸媒去活化並造成觸媒效能隨著時間的推移而降低。燃燒東部區域的煤(即，在美東開採的煤)時，最常見的觸媒毒劑是砷。燃燒西部區域的煤(即，在美西開採的煤)時，最常見的觸媒毒劑是磷，且硫酸鈣是最常見的遮蔽機制。循環使用過的觸媒的一個方法係所謂再生清洗或更新的方法。再生法的初始步驟含括藉由將觸媒加工通過毒劑會溶解的各種化學浸液的方式移除這些毒性化學品。此處理方法雖確實移除所欲毒劑，但其產生砷濃度極高的廢水。
另一情況中，Powder River Basin/Lignite煤廠，任何煤/生質共燃，或任何煤/骨粉共燃或甚至純生質燃燒發電廠都有其SCR觸媒被磷所污染的問題。
此外，控制NOx排放之外，必須考慮和/或符合其他排放控制以遵守各州、EPA和/或Clean Air Act規定。對於鍋爐、加熱器、窯或其他產生煙道氣或燃燒氣的裝置(如，位於發電廠、加工廠等者)必須考量的一些其他排放控制包括，但不限於汞、SOx、和某些微粒。
如前述者，對於提供用以在磷化合物毒化SCR中的觸媒之前，自燃燒法移除氣態磷之任何經濟且環境適合的方法和/或系統之方法有需求存在。
本發明大致上係關於用於鍋爐、加熱器、窯、或其他產生煙道氣或燃燒氣的裝置(如，位於發電廠、加工廠等者)的排放控制裝備領域，特別係關於用以減少或防止SCR觸媒毒化和/或污染之新穎且有用的方法和設備。另一體系中，本發明之方法和設備經設計以保護SCR觸媒。
據此，本發明的一個方面係一種提高SCR觸媒之有效壽命之方法，該方法包含步驟：(a)在煙道氣進入SCR之前，將至少一種帶鐵的化合物供應至爐(furnace)或鍋爐(boiler)的燃燒區或煙道氣流；和(b)在煙道氣進入SCR之前，令該至少一種帶鐵的化合物與存在於該燃燒區或煙道氣中的任何氣態磷化合物或含磷化合物反應。
本發明的另一方面，提出一種用以提高SCR觸媒之有效壽命之方法，該方法包含步驟：(i)將至少一種帶鐵的化合物供應至爐或鍋爐的燃燒區；和(ii)在煙道氣進入SCR之前，令該至少一種帶鐵的化合物與存在於該燃燒區中的任何氣態磷化合物或含磷化合物反應，其中該帶鐵的化合物選自一或多種鐵(II)鹵化物、鐵(III)鹵化物、碘酸鐵(III)、氧化鐵(III)、碳酸鐵(II)、或其中的二或更多者之混合物。
本發明的另一方面，提出一種鉗合一或多種磷化合物或含磷化合物而呈一或多種反應性較低之含鐵-磷的化合 物形式之方法，該方法包含步驟：(A)將至少一種帶鐵的化合物供應至爐或鍋爐的燃燒區或煙道氣流；和(B)令該至少一種帶鐵的化合物與存在於該燃燒區或煙道氣中的任何氣態磷化合物或含磷化合物反應，以形成一或多種反應性較低之含鐵-磷的化合物。
本發明的又另一方面，提出一種提高SCR觸媒之有效壽命並同時控制氣體中的汞之方法，將方法包含步驟：在煙道氣進入SCR之前，將至少一種帶鐵的鹵化物供應至爐或鍋爐的燃燒區或煙道氣流；在該煙道氣進入SCR之前，令該至少一種帶鐵的鹵化物的鐵部分與存在於該燃燒區或煙道氣中的任何氣態磷化合物、或含磷化合物反應；和令該至少一種帶鐵的鹵化物的鹵素部分與存在於該燃燒區或煙道氣中的任何氣態汞化合物、或含汞化合物反應。
本發明的又另一方面，提出一種鉗合一或多種磷化合物、或含磷化合物而呈一或多種反應性較低之含鐵-磷化合物形式並同時鉗合汞之方法，該方法包含下列步驟：將至少一種帶鐵的鹵化物供應至爐或鍋爐的燃燒區或煙道氣流；令該至少一種帶鐵的鹵化物的鐵部分與存在於該燃燒區或煙道氣中的任何氣態磷化合物、或含磷化合物反應，以形成一或多種反應性較低之含鐵-磷的化合物；和令該至少一種帶鐵的鹵化物的鹵素部分與存在於該燃燒區或煙道氣中的任何氣態汞化合物、或含汞化合物反應。
在所附及構成本揭示內容一部分的申請專利範圍中特 別指出本發明之各種新穎的特徵。參考例示本發明實施體系的附圖和文字描述，更能瞭解本發明、其操作優點和藉由其使用而得到的特定優點。
10‧‧‧化石燃料燃燒設施
12‧‧‧鍋爐
14‧‧‧原煤
16‧‧‧煤倉
18‧‧‧給料機
20‧‧‧煤粉碎機
22‧‧‧燃燒器
24‧‧‧燃燒器區
26‧‧‧爐
28‧‧‧煙道氣
30‧‧‧鍋爐上部
32‧‧‧加熱表面
34‧‧‧對流通道
36‧‧‧水平對流通道上部
38‧‧‧水平對流通道
40‧‧‧選擇性催化性還原反應(SCR)設備
42‧‧‧空氣加熱器
44‧‧‧微粒收集裝置
47‧‧‧濕式ESP
48‧‧‧煙囪
50‧‧‧噴霧乾燥設備
52‧‧‧燃盡風端口
54‧‧‧料筒區
100‧‧‧系統
110‧‧‧磷還原反應化合物
120‧‧‧儲存構件
130‧‧‧輸送構件
135‧‧‧輸送構件
140‧‧‧已添加磷還原反應化合物的原煤
150‧‧‧控制構件
160‧‧‧操作員界面站
170‧‧‧控制或訊號線
180‧‧‧控制或訊號線
190‧‧‧控制或訊號線
195‧‧‧控制或訊號線
200‧‧‧感知器
A‧‧‧煤粉碎機
B‧‧‧燃燒器管線
C‧‧‧燃燒器管線
D‧‧‧燃燒器管線
E‧‧‧燃燒器管線
F‧‧‧燃燒器管線
G至Q‧‧‧可供應磷還原反應化合物的位置
圖1係具有SCR系統之典型化石燃料燃燒設施之示意圖示，且其包括用以實施本發明方法之系統。
由於就經濟因素而言，氨通常為較佳者，所以，以使用氨作為NOx還原劑的SCR系統描述本發明，但本發明不限於以氨為基礎的系統。本發明的概念可用於任何使用氨化合物的系統。本發明中，氨系化合物一詞包括化合物如尿素、硫酸銨、氰尿酸和有機胺及氨(NH3)。這些化合物可以作為氨以外的還原劑，但如前述者，因為經濟因素，氨通常為較佳者。也可以使用一些非氨系化合物(如一氧化碳或甲醇)，但會有有效性方面的損失。
雖然本發明以關於鍋爐或化石燃料鍋爐描述，但其不僅限於此。反之，本發明可應用於產生NOx的任何燃燒源，無論此燃燒源是否併用鍋爐或蒸汽產生器。例如，本發明可以與窯、加熱器、或任何在整體或部份會產生煙道氣或含有NOx之燃燒氣的燃燒法的其他類型併用。據此，下述者僅為例示說明。
如圖中1所示者，本發明可應用於鍋爐設備，該鍋爐 設備使用濕式煙道氣脫硫法(WFGD或濕式滌氣器)以自煙道氣移除硫氧化物，此如圖1的右上方所示者。此構造中，濕式滌氣器基本上置於微粒收集裝置(PCD)(有利地為織物過濾器(fabric filter，FF)濾袋間或靜電沉澱器(ESP))後方(有關煙道氣流通過系統的方向)。若所欲，亦可提供濕式靜電沉澱器(濕式ESP或WESP)，其可提供作為細微粒或SO3的最終“拋光”階段。或者，本發明可應用於使用噴霧乾燥機設備(SDA)或乾式滌氣機的系統，以自煙道器移除硫氧化物，此如圖1的右下方所示者。此構造中，SDA或乾式滌氣器之後(有關煙道氣流通過系統的方向)基本上為微粒收集裝置(PCD)，有利地為織物過濾器(FF)或濾袋間、靜電沉澱器(ESP)或甚至濕式靜電沉澱器(濕式ESP)。
此外，本發明可應用於任何SCR觸媒，該SCR觸媒因為被以磷為基礎的化合物(如，但不限於，H3PO4、PO或P2O5)毒化而受到負面影響。因此，本發明不限於任一種SCR觸媒類型，而是可以廣泛應用於範圍寬廣的SCR觸媒系統。可施用本發明之適當的觸媒系統包括，但不限於，蜂窩、板或波形構造。
一體系中，本發明在於降低在Powder River Basin(PRB)煤燃燒單元上的SCR觸媒去活化速率。應注意到，雖然本發明係關於PRB煤作描述，但本發明不在此限。反之，本發明可以廣泛應用至SCR觸媒被一或多種氣態磷化合物所毒化的任何情況。
一體系中，PRB煤中的磷可能引發在分階段燃燒和其他單元中之迅速去活化。此去活化可能因經由碳熱還原反應所釋出的氣相磷所造成。在缺氧條件下的此反應中，帶磷的化合物藉以下反應釋出氣態磷：P2O5(固態化合物)+3C(s) → 2PO(g)+3CO(g)。
此氣相磷附在觸媒內的活性位置，造成用於減少NOx減低的位置去活化。由於此去活化，SCR觸媒進行減少NOx之程序無法達到與未使用過的觸媒相同的效能。
一體系中，本發明係關於防止在燃燒環境中形成氣相磷物種，藉此降低、延緩和/或消除SCR去活化速率的系統和方法。一體系中，本發明藉由在燃燒之前，將至少一種帶鐵的化合物添加至RPB煤中，而完成前述目的。
一體系中，本發明之帶鐵的化合物係能夠在鍋爐、爐、發電廠等常見的燃燒環境中還原的任何鐵化合物(如，鐵氧化物)。一特別的體系中，該帶鐵的化合物係氧化鐵(III)(Fe2O3)，亦稱為紅色氧化鐵或赤鐵。在使用氧化鐵(III)的體系中，發生在鍋爐或爐的燃燒部分之感興趣的反應如下所示：3Fe2O3(s)+CO(g) → 2Fe3O4(s)+CO2(g) (1)
Fe3O4(s)+CO(g) → 3FeO(s)+CO2(g) (2)。
應注意到上列的第一個反應的Fe3O4(亦稱為黑色氧化鐵或磁鐵)亦可以更準確地寫成FeO‧Fe2O3。因為Fe2O3的還原反應而生成的FeO或氧化鐵(II)(亦稱為氧化亞鐵) 接著可以用以在PO到達SCR之前，束縛、結合和/或鉗合存在於鍋爐或爐的燃燒區或煙道氣裡的任何PO。在到達SCR之前，此PO氣體將形成微粒相的Fe-P化合物。該微粒將通過觸媒並防止觸媒劣化。
另一體系中，本發明可以利用碳酸鐵(II)，該碳酸鐵(II)在燃燒區中，經由以下反應，轉化成所欲的氧化鐵(II)：FeCO3(s) → FeO(s)+CO2(g) (3)。
又另一體系中，本發明可以利用一或多種鐵鹵化物。適當的鐵鹵化物包括，但不限於，溴化鐵(II)、溴化鐵(III)、氯化鐵(II)、氯化鐵(III)、碘化鐵(II)、碘酸鐵(III)(Fe(IO3)3)、或其中的二或更多者之任何混合物。又另一體系中，任何一或多種鐵鹵化物可以與另一不含鹵素的鐵化合物(如碳酸鐵(II))合併。又另一體系中，本發明利用溴化鐵(II)和/或溴化鐵(III)與碳酸鐵(II)之組合以控制煙道氣或燃燒氣中的磷量，並同時得以控制煙道氣或燃燒氣中的汞化合物或含汞化合物。此處的汞化合物或含汞化合物包括，但不限於，含有經氧化的汞或結合的元素汞之任何化合物。又另一體系中，本發明針對同時控制主要含有或僅含經氧化的汞之汞化合物或含汞化合物。此處所使用的任何鐵化合物、鹵化物或其他者，可以水合或非水合形式使用。因此，無論是否以化學式具體指出，關於此處定義的任何鐵化合物包括任何存在的水合形式。
如此技藝已知者，(請參考美國專利申請案第 2008/0107579號，茲將該案全文以引用方式納入本文中)含鹵素的化合物用以氧化存在於煙道氣或燃燒氣中的元素汞。由於此氧化反應，適當之含鹵素的化合物的鹵素部分得以將元素汞轉化成更有利於後續經由一或多種適當的環境控制技術(如濕式滌氣器或噴霧乾式吸收器(SDA)、煙道氣脫硫系統(FGD)、粉末活化的碳系統(PAC)或微粒收集系統(如織物過濾器(FF)或靜電沉澱器(ESP)))捕捉或鉗合的形式。一例子中，如此技藝已知者，添加一或多種適當之含鹵素的化合物亦提高微粒結合的汞量。既然已有數件專利和公開的申請案詳細說明適當之含鹵素的化合物藉以提高自煙道氣或燃燒氣回收汞的方式，為簡潔計，此處省略其詳細討論。
前述體系之任何者中，適當之帶鐵的化合物可以在粉碎機中加至煤中。又另一體系中，本發明之帶鐵的化合物可以經由設計用以將粉化之帶鐵的化合物輸送至爐和/或鍋爐的燃燒區之適當的供應管線加至鍋爐和/或爐的燃燒區。為此，圖1說明用以完成此結果之適當設計示意圖的數個體系。
參考該圖1出示具有SCR系統且包括用於實施本發明方法之系統的典型化石燃料燃燒設施10之示意圖。如所示者，提供鍋爐12以提取來自化石燃料(如煤)與氧化劑(基本上是空氣)之燃燒反應的燃燒熱。此熱轉移至工作流體(如水)以產生蒸汽，該蒸汽用以經由渦輪發電機設備(未示)的膨脹而產生電力或用於工業程序和/或加熱。
原煤14必須被粉碎至所欲細度並經乾燥以有助於燃燒。原煤14暫時儲存在煤倉16且然後藉重力或容積給料機18轉移至一或多個煤粉碎機20。圖1所示的體系中，有六個煤粉碎機，標示為煤粉碎機A-F。如嫻於此技藝者已知者，每一個煤粉碎機20將煤研磨至所欲細度(如70%通過200網目)且在其研磨時，來自主要空氣扇未示)的熱主要空氣被送進每一個煤粉碎機20，以在煤研磨時，預熱和移除來自煤的水氣至所欲程度。此主要空氣亦用以將經粉碎的煤(PC)運送離開各個煤粉碎機20並將它沿著多個經粉碎的煤的供應管線(一個這樣的燃燒器管線在圖中標示為A；單一煤粉碎機20可以經由4-8個經粉碎的煤的供應管線供應煤)輸送至在鍋爐12的正面和背面壁上的燃燒器22。基本上，燃燒器22在鍋爐12之相反的正面和背面壁的一或二者上以高低間距配置，或者配置在鍋爐的角落，此為已知的角落點火或或切線點火單元(未示)。本發明可以與單壁點火、反面壁點火和角落-或切線-點火單元組合，但不在此限。基本上，單一煤粉碎機20僅將煤供應至位於壁上的燃燒器22的單一高度。因此，在圖1所示的體系中，六個煤粉碎機A-F供應對應的燃燒器高度A-F。但是，如嫻於此技藝者已知者，已經知道其他粉碎機和燃燒器構造(如單一粉碎機供應在多重壁和/或高度上的燃燒器或多個粉碎機供應在單一高度上的燃燒器)且本發明適用於任何這樣的構造。
此燃燒法開始於鍋爐12的爐26的燃燒區24，釋放 熱並產生熱煙道氣28，該煙道氣被向上運送越過加熱表面(圖中以矩形32表示)而到鍋爐12的上部30。然後，煙道氣28被運送越過懸吊的對流通道34中的加熱表面而進入水平對流通道38的上部36中。然後，煙道氣28被運送通過選擇性催化還原反應(SCR)設備40，在此設備中，煙道氣中的NOx被還原，然後通過第一和第二空氣加熱器裝置42。此空氣加熱器42自煙道氣28提取額外的熱，降低煙道氣的溫度，並預熱用於燃燒的輸入空氣。
如圖1所示者，空氣加熱器42下游，煙道器28經進一步處理以移除微粒和硫氧化物。用以完成這些任務之下游設備的兩個典型的構造示於圖1的右側。圖1中的上部設備構造包含微粒收集裝置(PCD)44，其用以自煙道氣28移除微粒，且其實務上可包含織物過濾器或靜電沉澱器。PCD 44下游配備一個濕式煙道氣除硫(WFGD)裝置，亦稱為濕式滌氣器，用以自煙道氣28移除硫氧化物。經潔淨化、滌氣的煙道氣可以(任意地)被運送通過用以移除細微粒或SO3的濕式ESP 47，然後運送至用以排放至大氣中的煙囪48。
圖1的下方設備構造包含噴霧乾燥器設備(SDA)50(亦稱為乾式滌氣器)，其用以自煙道氣28移除硫氧化物。SDA 50下游配備微粒收集裝置(PCD)44，如前述者，其用以自煙道氣28移除微粒。然後，經潔淨化、滌氣的煙道氣被運送至用以排放至大氣中的煙囪48。
為進一步降低NOx排放，一些鍋爐12使用分階式燃 燒，其中僅一部分化學計量的空氣供應至主要燃燒器區24，而用於燃燒的其餘空氣與任何所需之過量空氣(因為沒有任何燃燒過程為100%效率)則經由燃盡風(over fire air，OFA)端口52供應至燃燒器區24上方。若分階式燃燒用於鍋爐12，由於供應至燃燒器區24的空氣減少，在爐26的下方部分(包括料筒區54)產生還原性氣氛。
根據本發明的第一體系，在將粉碎的煤供應至一或多個燃燒器22之前，將適當之帶鐵的化合物加至一或多個煤粉碎機20中。用於達到此所欲結果的系統和設備示於圖1中，標示為100。系統100包含儲存構件120用以暫時儲存磷還原反應化合物110；用以將化合物110輸送至所欲位置的輸送構件130、135，如所須地包括閥、密封件..等；和控制構件150(有利地為以微處理器為基礎的控制構件)，其由操作人員經由操作人員界面(I/O)站160進入，其如所須地包括顯示器和數據收集和儲存構件。圖1中，已添加磷還原化合物110的原煤14標示為140。有利地，此磷還原化合物110可以經由給料機18與原煤14一起提供，該給料機18得以密切控制和測定原煤14和磷還原化合物110二者輸送進入煤粉碎機20的情況。或者，磷還原化合物110可以直接供應至煤粉碎機20和/或直接供應至一或多個個別燃燒器管線A-F中，將粉碎的煤供應至個別燃燒器22，其具有適當的密封裝置對抗在煤粉碎機20或燃燒器管線A-F中的正壓。取決於磷還原化合物110和進入煙道器28的量和位置，此輸送構件可 如所須地為以淤漿為基礎者或氣動式者。控制線或訊號線170、180、190和195的互連配置使得這些裝置互聯以提供控制訊號、磷還原化合物110量訊號、和煙道氣28中的磷量訊號(自感知器200)，以使得磷還原化合物110引至煙道氣28中的情況可由操作人員控制或自動控制。但是，如果沒有用以測定煙道氣28中之氣態磷量之適當的即時感知器200，則取而代之地，可在位置200取得煙道氣樣品，以供之後經由適當的試驗法進行實驗室分析，該試驗法可為誘發耦合電漿-質譜術(ICP-MS)。基於實驗室結果，之後，操作人員可以使用操作人員界面160以人工方式將引至煙道氣28中之磷還原化合物110的量之所欲設定點輸入控制構件150中。若後續實驗室分析未顯示煙道器28中的氣態磷含量有任何顯著變化，則可以不須要即時密切控制磷還原化合物110之引入。取而代之地，引至煙道器28中的磷還原化合物110的量可以簡單地為鍋爐載量或煤供料速率值的函數。
又另一體系中，本發明使用氧化鐵(II)。此體系中，消除發生還原反應的必要性且因此，此體系之添加氧化鐵(II)的添加點比之前的體系來得寬。此情況中，氧化鐵(II)可於燃燒後和SCR前的任何適當點添加，以在PO氣體到達SCR之前，束縛、結合和/或鉗合存在於鍋爐或爐之煙道氣裡的任何PO氣體。特別地，磷還原反應化合物可於圖1中位置G至Q中的一或多處供應。更特別地，此磷還原反應化合物亦可於下列位置的一或多處供應至煙道 氣28中：G：在正面、背面或側面壁中之一或多者中，經由與燃燒器22分開的構件，供應至燃燒器區24內或下方；H：在正面、背面或側面壁中之一或多者中，自燃燒器區24上方的位置進入爐26；I，J：在正面或背面壁的一或二者上的OFA端口52附近或經由OFA端口52進入爐26；K：在懸吊的對流通道34進入鍋爐12；L：在水平對流通道38的上部36進入鍋爐12；M，N，O，P：在水平對流通道38進入鍋爐12；和/或Q：在水平對流通道38下方的料筒區進入鍋爐12。
如前述者，藉由使得與來自鐵-磷氧化物化合物之燃盡風接觸，本發明之經還原的鐵、或氧化鐵(II)能夠以鐵-磷合金形式移除氣相磷。此顯著降低氣相磷在SCR觸媒中的累積量。本發明的另一優點在於藉由添加鐵，存在之任何磷的大部分將會與鐵結合。與鐵結合的磷化合物較不易瀝濾出，藉此儘量減少磷轉移至SCR觸媒。此外，與鐵化合物(如，鐵氧化物)締合和/或結合的磷比與鈣化合物(如，氧化鈣)締合和/或結合的磷更為安定。因此，在一體系中，本發明針對存在於燃燒流和/或煙道流中之磷的大部分以適當之含鐵-磷-氧的化合物形式鉗合，藉此而實質上減低能夠與SOx反應之含鈣/磷/氧的化合物的量之情況。藉由限制存在於燃燒和/或煙道氣流 中之與各種SOx化合物反應之含鈣/磷/氧的化合物的量(該反應導致產生所不欲的氣態磷化合物或磷/氧化合物，其會導致SCR觸媒所不欲的毒化)，而實質上減低在燃燒和/或煙道氣流中產生之氣態磷的量。
又另一體系中，本發明之帶鐵的化合物可以任何適當的方式添加，包括圖1中詳細描述的方式。適當之帶鐵的化合物包括，但不限於，帶鐵的化合物(如，鐵鹵化物(如，鐵氯化物、鐵溴化物、碘化鐵或碘酸鐵)、金屬鐵、一或多種鐵氧化物、碳酸鐵、或其中的二或多者之混合物)的含水和可溶形式。若使用現有的導軌(skid)，則含水試劑可以經由正排量泵自儲槽抽至一或多個煤給料機，於此處，在煤通過粉碎機上游的給料帶上時，試劑噴灑在煤上。
一體系中，有利地，本發明可以應用在現有的SCR(翻新)和新的SCR二者。此外，本發明可以應用在利用生質作為燃料來源的設備。一體系中，本發明之實施可以藉由具成本效益的方式，使用設計以將所須的鐵化合物供應至燃燒程序之低成本硬體完成。本發明也不會影響目前的鍋爐和SCR設計。
一體系中，本發明使用的一或多種鐵化合物的量視待燃燒的煤中的磷含量而改變。如嫻於此技藝之人士已知者，煤的磷含量可藉多種已知方法測定。因此，在此情況中，本發明不限於任一種使用鐵化合物的範圍。取而代之地，使用化學計量比。一體系中，鐵對磷的化學計量比在 約1：3至約3：1，或約1：2至約2：1，或約1：1.5至約1.5：1，或約1：1.25至約1.25：1，或甚至約1：1，的範圍內。此處及說明書和申請專利範圍中之他處者，個別範圍值可以合併形成額外和/或未揭示的範圍。
另一體系中，當所用的煤是Powder River Basin/Lignite煤時，鐵化合物或本發明使用的一或多種鐵化合物的量在指定範圍內。此體系中，一或多種鐵化合物對Powder River Basin/Lignite煤的量以一或多種鐵化合物(僅在此情況中，下文僅稱為“鐵”)相對於每1,000磅煤的磅數表示。一體系中，一或多種鐵化合物的用量在約0.7磅“鐵”/1,000磅煤至約6磅“鐵”/1,000磅煤的範圍內。另一體系中，一或多種鐵化合物的用量在約1磅“鐵”/1,000磅煤至約5.5磅“鐵”/1,000磅煤，或約1.5磅“鐵”/1,000磅煤至約5磅“鐵”/1,000磅煤，或約2磅“鐵”/1,000磅煤至約4.5磅“鐵”/1,000磅煤，或約2.5磅“鐵”/1,000磅煤至約4磅“鐵”/1,000磅煤，或約3磅“鐵”/1,000磅煤至約3.5磅“鐵”/1,000磅煤的範圍內。此處及說明書和申請專利範圍中之他處者，個別範圍值可以合併形成額外和/或未揭示的範圍。
另一體系中，溴化鐵(II)和碳酸鐵(II)二者用以控制100MWe煤發電廠之煙道氣或燃燒氣中的各種化合物，碳酸鐵(II)的注入速率如前文討論者，而溴化鐵(II)以溶液形式供應且其量在約0.25加侖/小時至約10加侖/小時，或約0.5加侖/小時至約5加侖/小時，或甚至約1加侖 /小時至約4加侖/小時的範圍內。另一體系中，當僅使用鐵鹵化物(如，溴化鐵(II)和/或溴化鐵(III))時，供應至煙道氣或燃燒氣之鐵鹵化物的量足以使得溴(bromide)濃度介於約10ppm至約200ppm，或約25ppm至約175ppm，或約50ppm至約150ppm之間。應注意到，取決於在產生煙道氣或燃燒氣之裝置上的排放控制技術，可能希望使用較低的溴濃度，以防止對此下游排放技術造成任何類型的不利影響。此情況的一體系中，溴濃度介於約10ppm至約125ppm，或約25ppm至約100ppm，或約50ppm至約75ppm之間。此處及說明書和申請專利範圍中之他處者，個別範圍值(即使來自不同的體系)可以合併形成額外和/或未揭示的範圍。
鑑於前述者，嫻於此技藝者將瞭解，根據本發明之方法，將所欲量的鐵和鹵素供應至煙道氣或燃燒氣所須之鐵化合物的量將視產生此煙道氣或燃燒氣之裝置的尺寸而改變。因此，本發明不限於任何特定的供應速率或範圍。
另一體系中，用於100MWe煤發電廠，供應至煙道氣或燃燒氣之溴化鐵(II)溶液(25重量%溶液)的量在約0.25加侖/小時至約6加侖/小時，或0.5加侖/小時至約5加侖/小時，或甚至1加侖/小時至約4加侖/小時的範圍內。此處及說明書和申請專利範圍中之他處者，個別範圍值可以合併形成額外和/或未揭示的範圍。但是，如前述者，本發明不限於這些供應速率。而是，可以使用任何供應速率，以達到所欲的溴和/或鐵濃度。如嫻於此 技藝之人士顯見者，其他額外的因素可能衝擊本發明各種體系之帶鐵的化合物的供應量。此時額外的因素包括，但不限於，存在於煤或其他可燃燃料中磷的量和/或類型；鍋爐、加熱器、窯或其他產生煙道氣或燃燒氣的裝置的尺寸和/或輸出；及待達到的所欲化學計量比；燃燒的類型和/或方式、任何可施用的裝備或結構的類型和/或配置。
另一體系中，本發明中使用的一或多種鐵化合物可為任何粒子尺寸和/或粒子形狀。適當的粒子形狀包括，但不限於，球狀、小片狀、不規則形狀、橢圓型、長橢圓形、或二或多種不同粒子形狀之組合。一體系中，本發明的一或多種鐵化合物，若為水溶性，可以溶液形式供應。在這樣的例子中，該一或多種水溶性鐵化合物以溶液濃度至少約15重量%使用。另一體系中，本發明中，該一或多種水溶性鐵化合物以溶液濃度至少約20重量%，至少約25重量%，至少約30重量%，至少約35重量%，至少約40重量%，至少約45重量%，或甚至至少約50重量%或更高使用。此處及說明書和申請專利範圍中之他處者，個別範圍值可以合併形成額外和/或未揭示的範圍。如嫻於此技藝者將明瞭者，一體系中，任何一或多種水溶性鐵化合物的溶液濃度不應超過該一或多種鐵化合物溶解度的量。
另一體系中，本發明的一或多種鐵化合物可以粉末形式、溶液形式、含水懸浮液形式或它們的組合供應。在含 水懸浮液的情況中，本發明中使用的一或多種鐵化合物必須具有適當的粒子尺寸。此外，即使並不想將本發明的一或多種鐵化合物置於水溶液中，此一或多種鐵化合物必須具有在與煙道氣或燃燒氣接觸時，有助於較高度反應性之適當的粒子尺寸。一體系中，可以藉由至少約95%粒子的粒子尺寸低於約400微米，至少約95%粒子的粒子尺寸低於約350微米，至少約95%粒子的粒子尺寸低於約300微米，至少約95%粒子的粒子尺寸低於約250微米，至少約95%粒子的粒子尺寸低於約200微米，或甚至至少約95%粒子的粒子尺寸低於約175微米，之一或多種鐵化合物符合這兩種條件，單獨或是合併符合這兩種條件皆然。此處及說明書和申請專利範圍中之他處者，個別範圍值可以合併形成額外和/或未揭示的範圍。
雖未限於此，適用於本發明的鐵化合物是可得自Prince Agri Products(Phibro Animal Health Corporation的子公司，位於Ridgefield Park,New Jersey)的碳酸鐵(II)。此碳酸鐵(II)是粉狀化合物，其中至少約95%的粒子其尺寸低於200微米。此外，此產品中的碳酸鐵(II)濃度約80重量%，實質上所有其餘20重量%對於此處的用途係非反應性。
在本發明使用含水懸浮液的情況中，此含水懸浮液可以進一步包含適當量的一或多種抗沈積劑、懸浮劑、稠化劑或乳化劑。適當的抗沈積劑、懸浮劑、稠化劑或乳化劑包括，但不限於，聚丙烯酸鈉、卡波姆(carbomer)、丙烯 酸酯、無機稠化劑。其他適當的抗沈積劑、懸浮劑、稠化劑或乳化劑為嫻於此技藝者已知者且為簡潔計，此處省略其討論。另一體系中，適當的懸浮液或乳化液可藉由攪動而達成且不一定要使用一或多種抗沈積劑、懸浮劑、稠化劑或乳化劑。另一體系中，可使用一或多種抗沈積劑、懸浮劑、稠化劑或乳化劑之組合並合併攪動。
又另一體系中，本發明的一或多種鐵化合物的純度必須至少約50重量%，至少約55重量%，至少約60重量%，至少約65重量%，至少約70重量%，至少約75重量%，至少約80重量%，至少約85重量%，至少約90重量%，至少約95重量%，或甚至至少約99重量%或更高。此處及說明書和申請專利範圍中之他處者，個別範圍值可以合併形成額外和/或未揭示的範圍。
至於該一或多種鐵化合物之非“鐵化合物”部分，此雜質必須在本發明存在的環境中不具反應性。或者，若具反應性，此雜質必須易被捕集、移除和/或鉗合，或者不得相當程度增加任何下游觸媒的任何進一步污染。又另一體系中，在本發明使用之任何一或多種鐵化合物中之含磷化合物雜質的量必須低於約5重量%，低於約2.5重量%，低於約1重量%，低於約0.5重量%，低於約0.25重量%，低於約0.1重量%，或甚至低於約0.01重量%。此處及說明書和申請專利範圍中之他處者，個別範圍值可以合併形成額外和/或未揭示的範圍。又另一體系中，在本發明使用之任何一或多種鐵化合物中之含磷化合物雜質的量 應為0。即，在此體系中，本發明中使用的一或多種鐵化合物必須沒有任何含磷化合物。
不希望限於任一理論，相信本發明利用各種與磷化合物或含磷化合物之間的較佳反應而將有損SCR觸媒之提高的有效或使用壽命的各種磷化合物或含磷化合物鉗合。因此，此處所討論的反應不具限制性，在燃燒氣和/或煙道氣流中可能發生其他額外的反應。
文中已出示和詳細討論本發明的特定體系以說明本發明之應用和原理，應瞭解不欲將本發明限於此且可以在不偏離此原理的情況下，體現本發明。本發明的一些體系中，有時可以有利地使用本發明的某些特徵但未對應地使用其他特徵。據此，所有此系變化和體系合宜地落在以下申請專利範圍的範圍內。

Claims (25)

  1. 一種提高選擇性催化還原(selective catalytic reduction，簡稱「SCR」)觸媒之有效壽命之方法，該方法包含步驟：(a)將至少一種以煤為基底的燃料供應至爐或鍋爐；(b)使該至少一種以煤為基底之燃料進行分階段燃燒程序，其中該分階段燃燒程序產生至少一種氣態磷化合物及/或至少一種氣態含磷化合物；(c)在煙道氣進入SCR之前，將至少一種帶鐵的化合物供應至該爐或鍋爐的燃燒區及/或煙道氣流，其中該SCR係位於至少一個空氣加熱器的上游；及(d)在煙道氣進入SCR之前，令該至少一種帶鐵的化合物與存在於該燃燒區或煙道氣中的該至少一種氣態磷化合物及/或該至少一種氣態含磷化合物反應以形成含有鐵磷之化合物，以達成該SCR觸媒有效壽命之提高。
  2. 如申請專利範圍第1項之方法，其中該帶鐵的化合物選自一或多種鐵鹵化物、金屬鐵、一或多種鐵氧化物、鐵碳酸鹽或其中的二或更多者之混合物。
  3. 如申請專利範圍第1項之方法，其中該帶鐵的化合物選自氧化鐵(III)、碳酸鐵(II)、氧化鐵(II)、或其中的二或更多者之混合物。
  4. 如申請專利範圍第1項之方法，其中該帶鐵的化合物選自氧化鐵(III)、碳酸鐵(II)、或它們的混合物。
  5. 如申請專利範圍第1項之方法，其中該至少一種 帶鐵的化合物係經由添加至粉碎的煤的方式供應至該燃燒區。
  6. 如申請專利範圍第1項之方法，其中該至少一種帶鐵的化合物係經由專用供應管線供應至該燃燒區。
  7. 一種用以提高SCR觸媒之有效壽命之方法，該方法包含步驟：(i)將至少一種以煤為基底之燃料供應至爐或鍋爐；(ii)使該至少一種以煤為基底之燃料進行分階段燃燒程序，其中該分階段燃燒程序產生至少一種氣態磷化合物及/或至少一種氣態含磷化合物；(iii)將至少一種帶鐵的化合物供應至該爐或鍋爐的燃燒區及/或煙道氣流；和(iv)在煙道氣進入SCR之前，令該至少一種帶鐵的化合物與存在於該燃燒區或煙道氣中的該至少一種氣態磷化合物及/或該至少一種氣態含磷化合物反應以形成含有鐵磷之化合物，其中該SCR係位於至少一個空氣加熱器的上游以達成該SCR觸媒有效壽命之提高，其中該帶鐵的化合物選自一或多種鐵(II)鹵化物、鐵(III)鹵化物、碘酸鐵(III)、氧化鐵(III)、碳酸鐵(II)、或其中的二或更多者之混合物。
  8. 如申請專利範圍第7項之方法，其中該至少一種帶鐵的化合物係經由添加至粉碎的煤的方式供應至該燃燒區。
  9. 如申請專利範圍第7項之方法，其中該至少一種 帶鐵的化合物係經由專用供應管線以含水或粉末形式供應至該燃燒區。
  10. 一種提高SCR觸媒之有效壽命並同時控制氣體中的汞之方法，該方法包含步驟：將至少一種以煤為基底之燃料供應至爐或鍋爐；使該至少一種以煤為基底之燃料進行分階段燃燒程序，其中該分階段燃燒程序產生至少一種氣態磷化合物及/或至少一種氣態含磷化合物；在煙道氣進入SCR之前，令至少一種帶鐵的鹵化物供應至該爐或鍋爐的燃燒區及/或煙道氣流；在該煙道氣進入SCR之前，令該至少一種帶鐵的鹵化物的鐵部分與存在於該燃燒區或煙道氣中的該至少一種氣態磷化合物及/或該至少一種氣態含磷化合物反應以形成含有鐵磷之化合物以達成該SCR觸媒有效壽命之提高，其中該SCR係位於至少一個空氣加熱器的上游；和令該至少一種帶鐵的鹵化物的鹵素部分與存在於該燃燒區或煙道氣中的任何氣態汞化合物或含汞化合物反應。
  11. 如申請專利範圍第10項之方法，其中該帶鐵的鹵化物選自溴化鐵(II)、溴化鐵(III)、氯化鐵(II)、氯化鐵(III)、碘化鐵(II)、碘酸鐵(III)、或其中的二或更多者之混合物。
  12. 如申請專利範圍第10項之方法，其中該帶鐵的鹵化物係溴化鐵(II)。
  13. 如申請專利範圍第10項之方法，其進一步包含 供應一或多種不含鹵素之帶鐵的化合物合併該至少一種帶鐵的鹵化物，其中該一或多種不含鹵素之帶鐵的化合物選自氧化鐵(III)、碳酸鐵(II)、氧化鐵(II)、或其中的二或更多者之混合物。
  14. 如申請專利範圍第10項之方法，其進一步包含供應碳酸鐵(II)合併該至少一種帶鐵的鹵化物。
  15. 如申請專利範圍第10項之方法，其進一步包含供應碳酸鐵(II)合併溴化鐵(II)或溴化鐵(III)中之一或多者。
  16. 一種鉗合一或多種氣態磷化合物或氣態含磷化合物而呈一或多種反應性較低之含鐵-磷化合物形式並同時鉗合汞之方法，該方法包含步驟：將至少一種以煤為基底之燃料供應至爐或鍋爐；使該至少一種以煤為基底之燃料進行分階段燃燒程序，其中該分階段燃燒程序產生至少一種氣態磷化合物及/或至少一種氣態含磷化合物；將至少一種帶鐵的鹵化物供應至該爐或鍋爐的燃燒區及/或煙道氣流；及令該至少一種帶鐵的鹵化物的鐵部分與存在於該燃燒區或煙道氣中的該至少一種氣態磷化合物及/或該至少一種氣態含磷化合物反應，以形成一或多種反應性較低之含鐵-磷的化合物，以達成該至少一種氣態磷化合物及/或該至少一種氣態含磷化合物之鉗合；和令該至少一種帶鐵的鹵化物的鹵素部分與存在於該燃 燒區或煙道氣中的任何氣態汞化合物或含汞化合物反應。
  17. 如申請專利範圍第16項之方法，其中該帶鐵的鹵化物選自溴化鐵(II)、溴化鐵(III)、氯化鐵(II)、氯化鐵(III)、碘化鐵(II)、碘酸鐵(III)、或其中的二或更多者之混合物。
  18. 如申請專利範圍第16項之方法，其中該帶鐵的鹵化物係溴化鐵(II)或溴化鐵(III)中之一或多者。
  19. 如申請專利範圍第16項之方法，其進一步包含供應一或多種不含鹵素的帶鐵化合物合併該至少一種帶鐵的鹵化物，其中該一或多種不含鹵素的帶鐵化合物選自氧化鐵(III)、碳酸鐵(II)、氧化鐵(II)、或其中的二或更多者之混合物。
  20. 如申請專利範圍第16項之方法，其進一步包含供應碳酸鐵(II)合併該至少一種帶鐵的鹵化物。
  21. 如申請專利範圍第16項之方法，其進一步包含供應碳酸鐵(II)合併溴化鐵(II)或溴化鐵(III)中之一或多者。
  22. 如申請專利範圍第1項之方法，其中該分階段燃燒程序係利用燃盡風(over fire air)，且該分階段燃燒程序導致增加量的該至少一種氣態磷化合物及/或該至少一種氣態含磷化合物，其在無申請專利範圍第1項之方法之下造成該SCR觸媒的提早去活化。
  23. 如申請專利範圍第7項之方法，其中該分階段燃燒程序係利用燃盡風(over fire air)，且該分階段燃燒程 序導致增加量的該至少一種氣態磷化合物及/或該至少一種氣態含磷化合物，其在無申請專利範圍第7項之方法之下造成該SCR觸媒的提早去活化。
  24. 如申請專利範圍第10項之方法，其中該分階段燃燒程序係利用燃盡風(over fire air)，且該分階段燃燒程序導致增加量的該至少一種氣態磷化合物及/或該至少一種氣態含磷化合物，其在無申請專利範圍第10項之方法之下造成該SCR觸媒的提早去活化。
  25. 如申請專利範圍第16項之方法，其中該分階段燃燒程序係利用燃盡風(over fire air)，且該分階段燃燒程序導致增加量的該至少一種氣態磷化合物及/或該至少一種氣態含磷化合物，其在無申請專利範圍第16項之方法之下造成該SCR觸媒的提早去活化。
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