TWI550009B - 用於製造親水性聚苯乙烯材料之組成物 - Google Patents

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Description

用於製造親水性聚苯乙烯材料之組成物
本發明係關於與聚苯乙烯結合擠壓以提高經加工的固態非發泡或發泡的聚苯乙烯材料之親水性之組成物。
固態的非發泡或發泡的聚苯乙烯廣泛地作為製造用以包裝食物(如肉、魚、蔬菜或水果)的托盤之適當材料。這些包裝於托盤中的食物通常釋出水、汁或血，其充滿經包裝的托盤內部。就衛生和視覺觀點，極希望迅速吸收這些液體，此較佳地藉具有適當吸附性質的托盤材料達成。
塑膠工業中，常使用混配物(compound)或母料(masterbatch)形式的添加劑。就本發明之目的，母料係包含聚合物和添加劑之組成物，其中添加劑以比最終應用為高的濃度存在且載體聚合物可以是或不是最終應用的聚合物。添加劑在母料中的較佳濃度範圍為0.1至90重量%，特別是1至80重量%，特別是10至75重量%，此係以母料總重量為基準計。
就本發明之目的，混配物係包含聚合物和添加劑之組成物，其中添加劑以最終應用或最終物件的所欲最終濃度存在且聚合物係最終應用或最終物件所欲聚合物，使得該混配物僅藉物理成形法製成最終應用或最終物件形狀。含有親水性添加劑且用以製造親水性組成物或物件的母料和/或混配物必須滿足下列要求：該組成物須具有高載量， 即高濃度的親水性添加劑，且其必須能夠設定所欲之介於聚合物表面和最終物件中的水之間的接觸角度。其他要求為與最終應用或最終物件之良好的溶混性和相容性。此外，要求發泡的聚苯乙烯食物托盤中之水或肉汁的高吸收性。聚苯乙烯表面對於含水液體之吸收性質的可測得變數係聚苯乙烯表面與水的表面角度(靜態接觸角度)。表面角度越低，則吸收性越高。
EP 2 289 994 A2提出一種用於聚苯乙烯發泡體托盤的吸收性母料碎片組成物，其中該母料碎片包含有機陰離子磺酸鹽、碳酸鈣和滑石。
但是，已知的組成物無法滿足工業上的所有目前要求，特別是彼等的吸收性不足。含有親水性添加劑的母料和混配物須提供低靜態接觸角度且在形成性和機械安定性(如密度、挺度(stiffness)和抗撕強度)方面仍與聚合材料相容。發現包含聚苯乙烯和特別的親水性添加劑之混合物的以下組成物Z令人訝異地展現關於前述需求之改良的性質。
本發明的標的係一種組成物Z，其包含組份B1、組份B2、組份D、組份E和組份P，其中組份B1是聚乙二醇，其羥數為25至600毫克KOH/克，較佳地為21至200毫克KOH/克，更佳地為22至100毫克KOH/克，特別是28至40毫克KOH/克，且平均 分子量為200至4000克/莫耳，較佳地為500至3700克/莫耳，更佳地為1000至3600克/莫耳，特別是3000至3500克/莫耳；組份B2是聚乙二醇，其羥數為0.1至24毫克KOH/克，較佳地為1至10毫克KOH/克，更佳地為2.5至8毫克KOH/克，特別是4至5毫克KOH/克，且平均分子量高於4000至約10,000,000克/莫耳，較佳地為約6000至約5,000,000克/莫耳，更佳地為約10,000至約1,000,000克/莫耳，特別是30,000至40,000克/莫耳；組份D是鹼土金屬碳酸鹽，組份E是頁矽酸鹽，而組份P是聚苯乙烯和/或其合金。
根據本發明，組成物Z適用以增進聚苯乙烯的親水性，此意謂本發明提供經特別的添加劑改質的聚苯乙烯材料，以得到介於聚合物表面和水之間之較低的靜態接觸角度，且亦提供經添加的聚苯乙烯材料較高的吸水能力，此係相較於原本的聚苯乙烯材料而言。
本發明的另一目的係使用前述組成物Z製造固態非發泡或發泡的聚苯乙烯之吸收性物件，其中被吸收的材料較佳地為含水液體。
該組成物Z較佳地為母料MB或混配物，此如前述者。吸收性物件較佳地為膜、片或容器(如食物托盤)，其較佳地與含水的食物(如肉、魚、蔬菜或水果)接觸。被吸收的物質較佳地為水、血或汁。
本發明的另一目的係固態發泡或非發泡的聚苯乙烯物件，其包含前文定義的組份B1、組份B2、組份D、組份E和組份P。本發明的較佳具體實施例中，該物件與含水的食物(如肉、魚、蔬菜或水果)接觸，且該物件較佳地為膜、片或容器(如食物托盤)。
就本發明之目的，親水性固態非發泡或發泡的聚苯乙烯之特徵在於靜態接觸角度為5至81°，更佳地為30至80°，特別是40至79°，最佳地為50至78°。
本發明的另一目的係增進固態非發泡或發泡的聚苯乙烯之親水性的方法，此藉由擠壓、捏和、加壓或射出模塑前述的組份B1、B2、D、E和P之混合物而達成。
較佳的聚乙二醇係pH值為5至7的聚乙二醇。較佳的聚乙二醇係20℃黏度(50%於水溶液中)為50至14,000mPa*s的聚乙二醇、20℃黏度(1%於水溶液中)為4000至15,000mPa*s的聚乙二醇、20℃黏度(2%於水溶液中)為400至800mPa*s的聚乙二醇及20℃黏度(5%於水溶液中)為30至50mPa*s的聚乙二醇。
較佳的聚乙二醇係具有兩個自由羥基末端基團的直鏈聚乙二醇。
較佳地，組份D包含1、2、3或4，更佳地1或2，又更佳地1，種鹼土金屬碳酸鹽。較佳的碳酸鹽係碳酸鈣(CaCO3，方解石或文石)、碳酸鎂(MgCO3，菱鎂石 (magnesit))或碳酸鈣鎂(CaMg(CO3)2，白雲石(dolomit))。較佳的碳酸鹽係天然碳酸鈣或合成的沉澱碳酸鈣。方便地，市售碳酸鈣可用於本發明之目的。這些市售產物通常含有少量污染物，如Fe、Mn、Sr、Pb、Cd、Cu、Zn離子、MgCO3、Al2O3、Fe2O3或SiO2。此鹼土金屬碳酸鹽方便地以粉末形式使用，較佳地以平均粒徑介於1和10微米之間之微米化的形式使用。
較佳地，組份E包含1、2、3或4種頁矽酸鹽，更佳地1或2種，又更佳地1種，頁矽酸鹽。頁矽酸鹽定義為片狀矽酸鹽，其為Si：O比為2：5的矽酸鹽四面體的平行片(Nickel-Strunz分類)。較佳者為黏土礦物族的頁矽酸鹽，其包含多水高嶺土(halloysite)、高嶺土、白雲母石(illite)、蛭石、滑石、鎂鋁皮石(palygorskite)和葉蠟石(pyrophyllite)，更佳地為Mg3Si4O10(OH)2(滑石)。方便地，市售滑石可用於本發明之目的。這些市售品通常含有少量污染物，如Fe、Mn、Ti、Ni、Sr、Pb、Cd、Cu、Zn、Mn、Na、K、Cl離子、MgCO3、Al2O3、Fe2O3、FeO、MgO、SiO2。此頁矽酸鹽方便地以粉末形式使用，較佳地以平均粒子尺寸介於1和10微米之間之微米化的形式使用。
較佳地，組份P包含1、2、3或4，更佳地1或2，又更佳地1，種聚苯乙烯。
聚苯乙烯可為苯乙烯均聚物、烷基苯乙烯均聚物，較佳地為C1-C4-烷基苯乙烯均聚物，例如α-甲基苯乙烯均 聚物；苯乙烯共聚物，特別是高衝擊聚苯乙烯(HIPS)。高衝擊聚苯乙烯(HIPS)通常藉由苯乙烯和任意的一或多種可共聚合的乙烯基單體之混合物(較佳地為苯乙烯、甲基苯乙烯、乙基苯乙烯、丁基苯乙烯、鹵基苯乙烯)、乙烯基烷基苯(如乙烯基甲苯、乙烯基二甲苯)、丙烯腈、甲基丙烯腈、甲基丙烯酸的低碳烷酯)之接枝的聚合反應製得，此在橡膠質聚合物主鏈(包含選自聚丁二烯、聚異戊二烯(polyisoprene)之共聚物)、橡膠質苯乙烯-二烯共聚物、丙烯酸系橡膠、腈系橡膠和烯烴系橡膠(如丙烯二烯單體橡膠(PDM)和丙烯橡膠(PR))存在下進行。高衝擊聚苯乙烯中，橡膠質聚合物主鏈通常構成接枝聚合物總重之5至80重量%，較佳為5至50重量%。此外，亦可以使用苯乙烯-丁二烯-苯乙烯(SBS)共聚物和合成丁基橡膠(SBR)。也可以使用前述苯乙烯聚合物之混合物或合金。
組份P的較佳密度為1.0至1.1克/立方公分，更佳地為1.02至1.06克/立方公分，又更佳地為1.03至1.05克/立方公分。較佳的聚苯乙烯係200℃/5公斤的MFR(根據ISO 1133)為0.1至300克/10分鐘，更佳地為1至200克/10分鐘，又更佳地為5至100克/10分鐘，特別是10至50克/10分鐘，更特別是15至35克/10分鐘，特別是20至25克/10分鐘，的聚苯乙烯。
組成物Z方便地包含0.06至90重量%之組份B1、B2、D及E的和，較佳地Z包含0.5至80重量%之組份B1、B2、D及E的和，更佳地Z包含1.0至70重量%之組 份B1、B2、D及E的和，又更佳地Z包含1.25至50重量%之組份B1、B2、D及E的和，特別地Z包含1.5至25重量%之組份B1、B2、D及E的和，該重量%係以組成物Z總重量為基準計。
組成物Z較佳地包含組份B1和組份B2，組份B1對組份B2的重量比為0.1至10.0，較佳地為0.2至5.0，更佳地為0.3至1.0，又更佳地為0.4至0.8，特別是0.5至0.6。
若該組成物Z係母料MB，則Z方便地包含0.2至20重量%的組份B1，0.4至40重量%的組份B2，0.2至20重量%的組份D，0.1至10重量%的組份E，10至99.1重量%的組份P，該重量%係以組成物Z總重量為基準計。
若該組成物Z係母料MB，則Z方便地包含1.5至20重量%的組份B1，3至40重量%的組份B2，1.5至20重量%的組份D，0.75至10重量%的組份E，10至93.25重量%的組份P；較佳地，該組成物Z係母料MB，包含3至15重量%的組份B1，6至30重量%的組份B2， 3至15重量%的組份D，1.5至7.5重量%的組份E，32.5至86.5重量%的組份P；更佳地，該組成物Z係母料MB，包含6至10重量%的組份B1，12至20重量%的組份B2，6至10重量%的組份D，3至5重量%的組份E，55至73重量%的組份P；又更佳地，該組成物Z係母料MB，包含7至9重量%的組份B1，14至18重量%的組份B2，7至9重量%的組份D，3.5至4.5重量%的組份E，59.5至68.5重量%的組份P；特別地，該組成物Z係母料MB，包含7.5至8.5重量%的組份B1，15至17重量%的組份B2，7.5至8.5重量%的組份D，3.75至4.25重量%的組份E，61.75至66.25重量%的組份P；該重量%係以組成物Z總重量為基準計。
若組成物Z係混配物，則Z方便地包含0.0167至1.47重量%的組份B1， 0.0333至2.94重量%的組份B2，0.0167至147重量%的組份D，0.00835至0.735重量%的組份E，93.385至99.92495重量%的組份P；較佳地，該組成物Z係混配物，包含0.07至1重量%的組份B1，0.14至2重量%的組份B2，0.07至1重量%的組份D，0.035至0.5重量%的組份E，95.5至99.69重量%的組份P；更佳地，該組成物Z係混配物，包含0.25至0.75重量%的組份B1，0.5至1.5重量%的組份B2，0.25至0.75重量%的組份D，0.125至0.375重量%的組份E，96.63至98.88重量%的組份P；又更佳地，該組成物Z係混配物，包含0.3至0.7重量%的組份B1，0.6至1.4重量%的組份B2，0.3至0.7重量%的組份D，0.15至0.35重量%的組份E，96.85至98.65重量%的組份P；特別佳地，該組成物Z係混配物，包含0.4至0.5重量%的組份B1， 0.8至1重量%的組份B2，0.4至0.5重量%的組份D，0.2至0.25重量%的組份E，97.75至98.2重量%的組份P，該重量%係以組成物Z總重量為基準計。
該組成物Z可含有其他物質，較佳地- 著色劑，有機和無機染料及顏料可作為著色劑；作為有機顏料，較佳地使用偶氮或重氮顏料、經塗覆的偶氮或重氮顏料或多環顏料；較佳地，多環顏料為二酮基吡咯、酞花青、喹吖酮(quinacridone)、苝、二(dioxazine)、蒽醌、硫靛(thioindigo)、二芳基或喹啉黃(quinophthalone)顏料；作為無機顏料，較佳地使用適用於著色的金屬氧化物、混合的氧化物、硫酸鋁、鉻酸鹽、金屬粉末、珠光效果顏料(雲母)、發光顏料、鈦氧化物、鎘-鉛顏料、鐵氧化物、碳黑、矽酸鹽(不同於組份E)、鈦酸鎳、鈷顏料或鉻氧化物；- 分散助劑，較佳的分散劑係C10-C30醇的極性酸酯；- 填料(不同於組份D和E)，如氧化矽、沸石、矽酸鹽(如矽酸鋁、矽酸鈉、矽酸鈣)- 輔助劑，較佳地為金屬皂、發泡劑、成核劑(不同於組份D和E)、過氧化物；- 烷基胺、乙氧化的烷基胺、甘油酯或彼等的混合物(合金)； - UV吸收劑和阻礙胺光安定劑(HALS)化合物、助滑劑、防起霧劑、防凝結劑和/或懸浮安定劑、阻燃劑；抗氧化劑或其他慣用塑料添加劑；離子性液體；或這些的混合物。該其他物質是指不同於組份B1、B2、D、E和P之任何者。這些其他物質方便地以0至60重量%，較佳地0.01至40重量%，更佳地0.1至30重量%，又更佳地1至20重量%，特別地2至10重量%存在，該重量%係以組成物Z總重量為基準計。聚苯乙烯係發泡的聚苯乙烯時，較佳的其他物質係化學發泡劑。
組成物Z可藉由令組份B1、B2、D、E和P及任意地與任何其他物質以物理方式彼此混合在一起而製得。組份之混合可以單一步驟或多個步驟進行。物理混合所用設備可為塑膠工業中慣用的混合設備，較佳地，設備選自擠壓機、捏和機、加壓機、射出模塑機和葉片式混合機。組成物Z係母料MB時，此混合設備較佳地為擠壓機、捏和機和/或葉片式混合機。組成物Z係混配物時，此混合設備較佳地為擠壓機、加壓機和射出模塑機，特別佳地為擠壓機。在母料MB較佳地被擠壓或捏和，特別佳地被擠壓的情況中，及在混配物較佳地被擠壓或射出模塑或加壓，特別是較佳地被擠壓的情況中，混合較佳地以連續或批次方式進行，特別佳地為連續方式進行。混合較佳地於溫度為80至260℃，更佳地為120至250℃，又更佳地為150至230℃，特別佳地為180至220℃，進行。混合時間較佳地為5秒至10小時。連續混合的混合時間較佳地為5秒 至1小時，更佳地為10秒至15分鐘。
批次混合的情況中，混合時間較佳地為1分鐘至10小時，更佳地為2分鐘至8小時，特別是2分鐘至5小時，特別是2分鐘至1小時，特別佳地為2至15分鐘。
混配物的情況中，組份B1、B2、D、E和P較佳地以母料MB的形式與聚苯乙烯P混合。此外，母料MB與粒化的聚苯乙烯之預混合較佳地用於物理混合。
組成物Z，母料MB形式或混配物形式二者，令人訝異的特徵在於低靜態接觸角度。
用於製造發泡的聚苯乙烯物件，如食物托盤，將聚苯乙烯與發泡劑擠壓。發泡劑可為物理發泡劑(如氣體，如CO2、N2、異戊烷、氫氟化碳)或化學發泡劑(其在加工期間內，於熔融的聚合物中分解，釋出氣體，如CO2或N2)。此二種方法中，氣體必須充分分散並在壓力下在擠壓機筒身中溶於聚合物熔融物中。熔融物經由模具離開擠壓機時，壓力下降且氣體使得熔融物膨脹，在聚合物中製造蜂窩狀構造。在所謂的直接氣體擠壓中製得之發泡體擠壓的聚苯乙烯物件之發泡體密度可為15公斤/平方米至500公斤/平方米。
試驗方法：
莫耳質量分佈Mn之測定係藉根據DIN 55672的凝膠穿透層析法(GPC)進行。
根據ISO 6388測定1%、2%、5%或50%水溶液的20 ℃黏度。
根據ISO 1183測定密度。
根據ISO 1133於200℃和5公斤重量測定MFR。
根據ISO 527-1/-2測定抗拉模量。
靜態接觸角度之測定係藉由小心地將具有定義體積的蒸餾水滴置於聚苯乙烯片的表面上的方式進行。將固體/液體界面和液體/蒸氣界面之間形成的角度稱靜態接觸角度θ。靜置5秒鐘之後，取得照片並以影像處理軟體藉由觀察液滴的輪廓及以二維方式於三相線的頂點測定介於固體和液滴輪廓之間的角度(如圖1所示者)而測定靜態接觸角度。
所用物質：
組份B1：聚乙二醇，其羥值為28至39毫克KOH/克，平均分子量為3,350克/莫耳；組份B2：聚乙二醇，其羥值約4毫克KOH/克，平均分子量為35,000克/莫耳；組份D：微米化的碳酸鈣，其靜態平均直徑為5.5微米；組份E：滑石，矽酸鎂，CAS 14807-96-6，其靜態平均直徑為6微米；組份P1：一般用途的聚苯乙烯均聚物，其於200℃/5公斤的MFR為20至28克/10分鐘而抗拉模量為3000至3400 MPa。
組份P2：高衝擊之經橡膠改質的聚苯乙烯，其於200℃/5公斤的MFR為4.0至6.0克/10分鐘而抗拉模量為1600至2000 MPa。
組份A(比較)：C12-C18-烷基磺酸鈉。
以下實例中，除非另指明，否則百分比係以混合物或物件總重量為基準之重量百分比；份係重量份；“比較”係比較例。
比較例1(依循EP 2 289 994 A2所示)：
15份組份A、15份組份D、7.5份組份E和62.5份組份P1一起在雙螺桿擠壓機中均質化(擠壓機溫度：220至230℃)。得到母料MB1。
比較例3
15份組份B2、15份組份D、7.5份組份E和62.5份組份P1一起在雙螺桿擠壓機中均質化(擠壓機溫度：220至230℃)。得到母料MB3。
比較例4
15份組份B1、15份組份D、7.5份組份E和62.5份組份P1一起在雙螺桿擠壓機中均質化(擠壓機溫度：220至230℃)。得到母料MB4。
實例6
5份組份B1、10份組份B2、15份組份D、7.5份組 份E和62.5份組份P1一起在雙螺桿擠壓機中均質化(擠壓機溫度：220至230℃)。得到母料MB6。
實例8
5份組份B1、10份組份B2、15份組份D、7.5份組份E、32.5份組份P1和30份組份P2一起在雙螺桿擠壓機中均質化(擠壓機溫度：220至230℃)。得到母料MB8。
比較例9(依循EP 2 289 994 A2所示)
21份組份A、20份組份D、5.0份組份E、34份組份P1和20份組份P2一起在雙螺桿擠壓機中均質化(擠壓機溫度：220至230℃)。得到母料MB9。
比較例21
10份如比較例1中所述製得的母料MB1經均質化並 與90份組份P1在扁平膜擠壓機(Collin)中混合。以旋轉速率100 rpm和溫度220-230℃，得到厚度為100微米的扁平膜FF21。
比較例23
10份如實例3中所述製得的母料MB3經均質化並與90份組份P1在扁平膜擠壓機(Collin)中混合。以旋轉速率100 rpm和溫度220-230℃，得到厚度為100微米的扁平膜FF23。
比較例24
10份如實例4中所述製得的母料MB4經均質化並與90份組份P1在扁平膜擠壓機(Collin)中混合。以旋轉速率100 rpm和溫度220-230℃，得到厚度為100微米的扁平膜FF24。
實例26
10份如實例6中所述製得的母料MB6經均質化並與90份組份P1在扁平膜擠壓機(Collin)中混合。以旋轉速率100 rpm和溫度220-230℃，得到厚度為100微米的扁平膜FF26。
實例28
10份如比較例8中所述製得的母料MB8經均質化並 與90份組份P1在扁平膜擠壓機(Collin)中混合。以旋轉速率100 rpm和溫度220-230℃，得到厚度為100微米的扁平膜FF27。
比較例29
7.14份如比較例9中所述製得的母料MB9經均質化並與52.86份組份P1和40份組份P2在扁平膜擠壓機(Collin)中混合。
圖1出示靜態接觸角度(θ)。

Claims (16)

  1. 一種組成物Z，其包含組份B1、組份B2、組份D、組份E和組份P，其中組份B1是聚乙二醇，其羥數為25至600毫克KOH/克且平均分子量為200至4000克/莫耳；組份B2是聚乙二醇，其羥數為0.1至24毫克KOH/克且平均分子量高於4000至10,000,000克/莫耳；組份D是鹼土金屬碳酸鹽，組份E是頁矽酸鹽(phyllosilicate)，而組份P是聚苯乙烯和/或其合金(alloy)。
  2. 如申請專利範圍第1項之組成物Z，其包含0.06至90重量%之組份B1、B2、D及E的和，該重量%係以組成物Z總重量為基準計。
  3. 如申請專利範圍第2項之組成物Z，其中該組成物Z包含1.25至50重量%之組份B1、B2、D及E的和，該重量%係以組成物Z總重量為基準計。
  4. 如申請專利範圍第1至3項中任一項之組成物Z，其中該組成物Z包含組份B1和組份B2，組份B1對組份B2的重量比為0.1至10.0。
  5. 如申請專利範圍第4項之組成物Z，其中該組成物Z包含組份B1和組份B2，組份B1對組份B2的重量比為0.3至1.0。
  6. 如申請專利範圍第1至3項中任一項之組成物Z，其中該組成物Z包含 0.2至20重量%的組份B1，0.4至40重量%的組份B2，0.2至20重量%的組份D，0.1至10重量%的組份E，10至99.1重量%的組份P，該重量%係以組成物Z總重量為基準計。
  7. 如申請專利範圍第6項之組成物Z，其中該組成物Z係母料(masterbatch)MB並包含1.5至20重量%的組份B1，3至40重量%的組份B2，1.5至20重量%的組份D，0.75至10重量%的組份E，10至93.25重量%的組份P，該重量%係以組成物Z總重量為基準計。
  8. 如申請專利範圍第1至3項中任一項之組成物Z，其中該組成物Z係混配物並包含0.0167至1.47重量%的組份B1，0.0333至2.94重量%的組份B2，0.0167至1.47重量%的組份D，0.00835至0.735重量%的組份E，93.385至99.92495重量%的組份P，該重量%係以組成物Z總重量為基準計。
  9. 如申請專利範圍第1至3項中任一項之組成物Z，其中該組份P係苯乙烯均聚物、烷基苯乙烯均聚物或 苯乙烯共聚物。
  10. 如申請專利範圍第9項之組成物Z，其中該組份P係高衝擊聚苯乙烯。
  11. 如申請專利範圍第1至3項中任一項之組成物Z，其中該組份B1是聚乙二醇，其羥數為28至40毫克KOH/克且平均分子量為3000至3500克/莫耳；組份B2是聚乙二醇，其羥數為4至5毫克KOH/克且平均分子量為30,000至40,000克/莫耳。
  12. 一種製造如申請專利範圍第1至11項中任一項之組成物Z之方法，其中將該等組份B1、B2、D、E和P混合在一起。
  13. 一種如申請專利範圍第1至11項中任一項之組成物Z之用途，其用以製造固態非發泡或發泡的聚苯乙烯之吸收性物件。
  14. 一種固態發泡或非發泡的聚苯乙烯物件，其包含如申請專利範圍第1至11項中任一項之組成物Z。
  15. 如申請專利範圍第14項之物件，其係膜、片或容器。
  16. 如申請專利範圍第15項之物件，其係食物托盤。
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