TWI533490B - 電解質組合物及鋰電池 - Google Patents
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Description
本發明是有關於一種電解質組合物,且特別是有關於一種含有特定陰離子的電解質組合物以及使用該電解質組合物的鋰電池。
近年來可重複充電放電兼具重量輕、高電壓值與高能量密度等特點的二次鋰電池之市場需求量與日遽增,並且鋰電池尤其在輕型電動車、電動車、大型儲電產業上的應用及拓展潛力極高。因此,現今對鋰電池諸如輕質耐用、高電壓、高能量密度與高安全性等性能的要求也越來越高。
在二次鋰電池中,通常使用含有六氟磷酸鋰(LiPF6,Lithium Hexafluorophosphate)、四氟硼酸鋰(LiBF4)、六氟砷酸鋰(LiAsF6)、六氟銻酸鋰(LiSbF6)等電解液。然而,上述化合物在高溫下容易分解而產生路易士酸,並且路易士酸會破壞二次鋰電池中的陰極材料、負極材料、鈍性膜以及隔離膜等的結構,導致二次鋰電池結構穩定性不佳、性能衰退以及充放電循環壽命下降。因此,如何增加二次鋰電池在高溫操作下結構穩定性乃是目前此
領域技術人員所欲達成的目標之一。
有鑑於此,本發明提供一種使二次鋰電池在高溫操作下能維持結構穩定性的電解質組合物。
本發明提供一種電解質組合物,其包括:鋰鹽(A)、由式(1)表示的陰離子(B1)以及有機溶劑(C)。
式(1)中,R1、R2及R3各自獨立表示氫原子、碳數為1至6的烷基、鹵素原子或-CF3等,X表示PF5、BF3、AsF5、SbF5或SO2CF3。
在本發明的一實施例中,上述的R1、R2及R3表示氫原子。
在本發明的一實施例中,上述的電解質組合物更包括由式(2)表示的第二陰離子(B2),
式(2)中,R1、R2及R3各自獨立表示氫原子、碳數為1至6的烷基、鹵素原子或-CF3,X表示PF5、BF3、AsF5、SbF5或SO2CF3。
在本發明的一實施例中,上述的鋰鹽(A)為六氟磷酸鋰。
在本發明的一實施例中,基於有機溶劑(C)的總量為100重量分,鋰鹽(A)的使用量為15重量分至30重量分,陰離子(B)的使用量為12重量分至29重量分。
本發明另提出一種鋰電池,包括陽極、陰極、隔離膜、上述電解質組合物以及封裝結構。陰極與陽極分離配置。隔離膜設置於陽極與陰極之間,且隔離膜、陽極及陰極定義出容置區域。電解質組合物設置於容置區域中。封裝結構包覆陽極、陰極及電解質組合物。
基於上述,根據本發明所提出的電解質組合物來製造的鋰電池在高溫操作下具有良好的結構穩定性,因此電池效率高及充放電循環壽命長。
為讓本發明的上述特徵和優點能更明顯易懂,下文特舉實施例,並配合所附圖式作詳細說明如下。
100‧‧‧鋰電池
102‧‧‧陽極
102a‧‧‧陽極金屬箔
102b‧‧‧陽極材料
104‧‧‧陰極
104a‧‧‧陰極金屬箔
104b‧‧‧陰極材料
106‧‧‧隔離膜
108‧‧‧電解質組合物
110‧‧‧容置區域
112‧‧‧封裝結構
圖1是依照本發明的一實施例的鋰電池的剖面示意圖。
圖2繪示本發明之實驗例1及比較例1的鋰電池的陽離子半電池在溫度為55℃下充放電的關係曲線圖。
圖3繪示本發明之實驗例1及比較例1的鋰電池的離子導電度與溫度的關係曲線圖。
在本發明的下述實施例中,是將本發明之電解質組合物應用於二次鋰電池為例來進行說明,然而本發明的應用並不限定於此,本發明之電解質組合物亦可以用於其他不同型態的鋰電池中。當然,本發明之電解質組合物除了可使用在鋰電池外,亦可應用於各式元件中,本發明於此不做特別之限定。
本發明的電解質組合物可應用於各種型態的鋰電池中。舉例來說,圖1是依照本發明的一實施例的鋰電池的剖面示意圖。利用本發明之電解質組合物可使鋰電池在高溫操作下具有良好的結構穩定性。下文詳述所述鋰電池的各部結構以及電解質組合物的成分。
圖1中,鋰電池100包括陽極102、陰極104、隔離膜106、電解質組合物108以及封裝結構112。陰極104與陽極102分離且平行配置。隔離膜106設置於陽極102與陰極104之間。具體而言,隔離膜106例如是兩個,並且分別設置於陽極102的兩端。如此,隔離膜106、陽極102及陰極104便可定義出可設置電解質組合物108的容置區域110。
陽極102包括陽極金屬箔102a及陽極材料102b,並且陽極材料102b透過塗布或是濺鍍而配置於陽極金屬箔102a上。陽極金屬箔102a例如是銅箔、鋁箔、鎳箔或高導電性不鏽鋼箔。陽極材料102b例如是碳化物或金屬鋰。上述作為陽極材料102b的
碳化物例如是、碳粉體、石墨、碳纖維、奈米碳管、石墨烯或上述碳化物的組合。
陰極104包括陰極金屬箔104a及陰極材料104b,陰極材料104b透過塗佈或是濺鍍而配置於陰極金屬箔104a上。陰極金屬箔104a例如是銅箔、鋁箔或、鎳箔或高導電性不鏽鋼箔。陰極材料104b包括鋰與過渡金屬混合氧化物(Lithium mixed transition metal oxide)。過渡金屬混合氧化物例如是LiMnO2、LiMn2O4、LiCoO2、Li2Cr2O7、Li2CrO4、LiNiO2、LiFeO2、LiNixCo1-xO2、LiFePO4、LiMn0.5Ni0.5O2、LiMn1/3Co1/3Ni1/3O2、LiMc0.5Mn1.5O4或其組合,且0<x<1,Mc為二價金屬。
鋰電池100可更包括高分子黏著劑(polymer binder),且高分子黏著劑與陽極102及/或陰極104反應,以增加電極的機械性質。詳言之,陽極材料102b可藉由高分子黏著劑黏著於陽極金屬箔102a上,並且陰極材料104b可藉由高分子黏著劑黏著於陰極金屬箔104a上。高分子黏著劑例如是聚二氟乙烯(polyvinylidene fluoride,PVDF)、苯乙烯丁二烯橡膠(styrene-butadiene rubber,SBR)、聚醯胺(polyamide)、三聚氰胺樹脂(melamine resin)或上述化合物的組合。
隔離膜106的材料例如是絕緣材料,而絕緣材料可為聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)或上述材料的多層複合結構如PE/PP/PE。
封裝結構112則用以包覆陽極102、陰極104及電解質組合物108。封裝結構112的材料例如是鋁箔。
電解質組合物108為本發明之電解質組合物。以下進一步說明本發明之電解質組合物及其製備方法。
具體而言,應用於鋰電池100的電解質組合物108包括鋰鹽(A)、苯並咪唑類化合物(B)以及有機溶劑(C)。必要時,電解質組合物108可更包括添加劑(D)。
鋰鹽(A)例如是LiPF6、LiBF4、LiAsF6、LiSbF6、LiC(SO2CF3)3、LiN(SO2CF3)2或上述之組合。
當鋰鹽(A)為六氟磷酸鋰(LiPF6)時,如式(I)所示,六氟磷酸鋰會解離成鋰離子(Li+)及六氟化磷陰離子(PF6 -),以釋放作為導電離子的鋰離子。然而,如式(II)所示,一部分的六氟磷酸鋰會進行副反應而產生路易士酸五氟化磷(PF5)。五氟化磷會與鋰電池中的陰極材料以及隔離膜進行反應,而破壞陰極材料以及隔離膜的結構。如此,便會導致鋰電池結構穩定性不佳、性能衰退以及充放電循環壽命下降。當然,使用其他鋰鹽如LiBF4、LiAsF6、LiSbF6也會進行副反應而產生破壞陰極材料以及隔離膜的結構的路易士酸如BF3、AsF5或SbF5。
LiPF6 → Li++PF6 - 式(I)
LiPF6 → LiF+PF5 式(II)
有鑑於此,本發明在電解質組合物中使用苯並咪唑類化
合物(B)。具體而言,如式(III)所示,苯並咪唑類化合物(B)為苯並咪唑的衍生物與鋰離子所形成的鹽類,其中R1、R2及R3各自獨立表示氫原子、碳數為1至6的烷基、鹵素原子或-CF3等,且較佳為表示氫原子。X表示PF5、BF3、AsF5、SbF5或SO2CF3等路易士酸。
苯並咪唑類化合物(B)可作為路易士鹼與路易士酸進行路易士酸鹼反應產生陰離子,其中陰離子包括由式(1)表示的陰離子(B1)、由式(2)表示的陰離子(B2)或上述兩者的組合。
式(1)中,R1、R2及R3各自獨立表示氫原子或碳數為1至6的烷基或鹵素原子或-CF3等,X表示PF5、BF3、AsF5、SbF5或SO2CF3。
式(2)中,R1、R2及R3各自獨立表示氫原子、碳數為1至6的烷基、鹵素原子或-CF3,X表示PF5、BF3、AsF5、SbF5或SO2CF3。
路易士酸鹼反應的反應路徑如式(III)及式(IV)所示。請參見式(III),苯並咪唑類化合物(B)中可作為路易士鹼來與路易士酸進行路易士酸鹼反應,並產生由式(1)表示的陰離子。當然,如式(IV)所示,由式(1)表示的陰離子中的未接上路易士酸的氮上也可進一步再與其他路易士酸反應,以產生由式(2)表示的陰離子。換言之,苯並咪唑類化合物(B)可與一個路易士酸反應、也可與兩個路易士酸反應,而形成由式(1)或式(2)表示的陰離子。綜合上述,由於苯並咪唑類化合物(B)可以捕捉路易士酸,以避免陰極材料以及隔離膜結構受到路易士酸的破壞。因此,可使得鋰電池結構穩定性相更佳,藉此避免鋰電池性能衰退以及充放電循環壽命下降的問題。
另一方面,將苯並咪唑類化合物(B)應用於鋰電池的方法非常簡單。具體而言,可直接將苯並咪唑類化合物(B)加入含有鋰鹽(A)及有機溶劑(C)的電解液中來產生由式(1)表示的陰離子。因
此,苯並咪唑類化合物(B)可搭配現有的鋰電池,在不需要改變任何電池設計、電極材料與電解液的情形下,直接對鋰電池進行改良。此外,以鋰鹽(A)為六氟磷酸鋰(LiPF6)為例,將苯並咪唑類化合物(B)加入含有鋰鹽(A)及有機溶劑(C)的電解液中後,可形成含有鋰離子(Li+)、六氟化磷陰離子(PF6 -)以及式(1)表示的陰離子(B)的電解質組合物。
基於後述有機溶劑(C)的總量為100重量分,鋰鹽(A)的使用量為15重量分至30重量分,且較佳為20重量分至30重量分;陰離子(B)的使用量為12重量分至29重量分,且較佳為13重量分至28重量分。
有機溶劑(C)例如是γ-丁基內酯、碳酸乙烯酯(ethylene carbonate,EC)、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯(diethyl carbonate,DEC)、乙酸丙酯(propyl acetate,PA)、碳酸二甲酯(dimethyl carbonate,DMC)、碳酸甲乙酯(ethylmethyl carbonate,EMC)或上述之組合。
添加劑(D)例如是單馬來醯亞胺、聚馬來醯亞胺、雙馬來醯亞胺、聚雙馬來醯亞胺、雙馬來醯亞胺與單馬來醯亞胺之共聚物、碳酸亞乙烯酯(vinylene carbonate,VC)或其混合物。單馬來醯亞胺例如是選自由N-苯基馬來醯亞胺、N-(鄰甲基苯基)-馬來醯亞胺、N-(間甲基苯基)-馬來醯亞胺、N-(對甲基苯基)-馬來醯亞胺、N-環己烷基馬來醯亞胺、馬來醯亞胺基酚、馬來醯亞胺基苯并環丁烯、含磷馬來醯亞胺、磷酸基馬來醯亞胺、氧矽烷基馬來
醯亞胺、N-(四氫吡喃基-氧基苯基)馬來醯亞胺、及2,6-二甲苯基馬來醯亞胺所組成的族群。雙馬來醯亞胺可具有如上述式2所表示的結構。
基於有機溶劑(C)的總量為100重量分,添加劑(D)的使用量為0.1重量分至5重量分,且較佳為0.1重量分至2重量分。
以下,藉由實驗例來詳細說明上述實施方式所提出的鋰電池的特性。
將93重量分的石墨、2重量分的炭黑及6重量分的聚二氟乙烯(PVDF)分散於N-甲基吡咯酮(N-methyl pyrrolidinone,NMP)中,以形成漿體。接著,將此漿體塗布於銅箔上、經受乾燥、壓縮以及剪裁等步驟以形成陽極。
將90重量分的LiCoO2、5重量分的聚二氟乙烯、及5重量分的乙炔黑(導電粉)均勻混合於N-甲基吡咯酮(溶劑)中,以形成陰極材料。接著,將此材料塗布於鋁箔後,進行乾燥、壓縮並剪裁以形成陰極。
混合2體積分的碳酸丙烯酯(PC)、3體積分的碳酸乙烯酯(EC)及5體積分的碳酸二乙酯(DEC)作為電解液中的有機溶劑;濃度為1M的LiPF6作為鋰鹽;以及0.1重量分的0.2M的苯並咪唑
鋰(Lithium Benzimidazole),以形成實施例1的電解質組合物。
以聚丙烯作為隔離膜將陽極及陰極隔開並定義容置區域之後,於陽極及陰極之間的容置區域內加入上述電解質組合物。最後,以封裝結構封住上述結構,而完成實驗例1的鋰電池的製作。將所製得的鋰電池以下列各評價方式進行評價,其結果如表1、圖2以及圖3所示。
比較例1的鋰電池是以與實施例1相同的步驟來製作,並且其不同處在於:比較例1的電解質組合物不含有苯並咪唑鋰。將所製得的鋰電池以下列各評價方式進行評價,其結果如表1、圖2以及圖3所示。
將實驗例1及比較例1的鋰電池分別在室溫及55℃的環境下,以固定電流/電壓進行充電放電。首先,以0.2 C的固定電流將電池充電至0.01V,直到電流小於或等於0.02 C。接著,以固定電流0.2 C將電池放電至截止電壓(3V)。圖2繪示本發明之實驗例1及比較例1的鋰電池的陽離子半電池在溫度為55℃下充放電的關係曲線圖。另外,實驗例1及比較例1的鋰電池在溫度為55℃下第10次充放電循環的電池電容量(milliamp hours per gram,mAh/g)及不可逆比例如下表1所示。
在室溫分別為40、50、60、70℃之下,以交流阻抗儀(Biologic)在固定電壓(5毫伏特)下量測實施例1及比較例1電解質溶液之阻抗變化,並以式(V)來計算導電度(σ)。
其中,L為兩電極之間的距離、A為電極的面積、R為交流阻抗儀所的到的阻抗值。在本說明書中,L為0.5cm,並且A為1cm2。
由圖2可知,實施例1的電池放電電容量為約315~320mAh/g。比較例1的電池放電電容量為約560~570mAh/g,並且該值明顯超出理論值(330mAh/g)。原因是比較例1的鋰電池內發生路易士酸破壞陰極材料以及隔離膜結構的情況,而導致釋放過多的電子。此情況也會造成鋰電池的充放電循環壽命急遽下降。相較之下,實施例1的電池充電電容量與電池放電電容量差異不大,因此具有較佳的結構穩定性以及充放電可逆性。
由表1可知,實施例1的鋰電池在第10圈充電電容量
(325.96mAh/g)與相理論值330mAh/g近,而比較例1的鋰電池在第10圈充電電容量(277.23mAh/g)明顯低於理論值330mAh/g。原因是比較例1的鋰電池內部發生高溫裂解的副反應,導致充電電容量急劇衰退。基此,實施例1的充電電容量顯然得以維持。又,比較例1的鋰電池在第10圈放電電容量(563.38mAh/g)明顯高於理論值330mAh/g。原因是比較例1的鋰電池內發生陰極材料裂解而導致釋放過多的電子。此外,實施例1的不可逆比例明顯小於比較例1。由此可知,電解質組合物中含有苯並咪唑鋰有利於鋰電池在高溫下的應用。
由圖3可知,實施例1在50℃下的離子導電度為1.7*10-2(S/cm),而比較例1則為1.1*10-2(S/cm)。此結果顯示含有苯並咪唑鋰的電解質組合物,可以讓六氟磷酸鋰解離成鋰離子的反應更容易進行。並且,由此可預期鋰電池的功率密度將因添加苯並咪唑陰離子而大幅提升。
綜上所述,根據本發明所提出的含有特定陰離子的電解質組合物來製造的鋰電池在高溫操作下可有效避免副產物路易士酸破壞陰極材料以及隔離膜的問題,因此鋰電池具有良好的結構穩定性、高電池效率及較長的充放電循環壽命,故可有效運用於電動車之引擎使用環境。
雖然本發明已以實施例揭露如上,然其並非用以限定本發明,任何所屬技術領域中具有通常知識者,在不脫離本發明的精神和範圍內,當可作些許的更動與潤飾,故本發明的保護範圍
當視後附的申請專利範圍所界定者為準。
100‧‧‧鋰電池
102‧‧‧陽極
102a‧‧‧陽極金屬箔
102b‧‧‧陽極材料
104‧‧‧陰極
104a‧‧‧陰極金屬箔
104b‧‧‧陰極材料
106‧‧‧隔離膜
108‧‧‧電解質組合物
110‧‧‧容置區域
112‧‧‧封裝結構
Claims (6)
- 一種電解質組合物,包括:鋰鹽(A);由式(1)表示的第一陰離子(B1);以及有機溶劑(C),
- 如申請專利範圍第1項所述的電解質組合物,其中所述R1、R2及R3表示氫原子。
- 如申請專利範圍第1項所述的電解質組合物,更包括由式(2)表示的第二陰離子(B2),
- 如申請專利範圍第1項所述的電解質組合物,其中所述鋰鹽(A)為六氟磷酸鋰。
- 如申請專利範圍第1項所述的電解質組合物,其中基於所述有機溶劑(C)的總量為100重量分,所述鋰鹽(A)的使用量為15重量分至30重量分,所述陰離子(B)的使用量為12重量分至29重量分。
- 一種鋰電池,包括:陽極;陰極,與所述陽極分離配置;隔離膜,設置於所述陽極與所述陰極之間,且所述隔離膜、所述陽極及所述陰極定義出容置區域;電解質組合物,設置於所述容置區域中,且所述電解質組合物如申請專利範圍第1項至第5項中任一項所述;以及封裝結構,包覆所述陽極、所述陰極及所述電解質組合物。
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