TWI520349B - 氧化物半導體組成物及其製備方法、氧化物薄膜電晶體及其製備方法 - Google Patents

氧化物半導體組成物及其製備方法、氧化物薄膜電晶體及其製備方法 Download PDF

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Description

氧化物半導體組成物及其製備方法、氧化物薄膜電晶體及其製備 方法
本發明是有關於一種半導體組成物及其製備方法、薄膜電晶體及其製備方法，且特別是有關於一種氧化物半導體組成物及其製備方法、氧化物薄膜電晶體及其製造方法。
隨著顯示科技的日益進步，人們藉著顯示器的輔助可使生活更加便利，為求顯示器輕、薄之特性，促使平面顯示器(flat panel display，FPD)成為目前的主流。在諸多平面顯示器中，液晶顯示器(liquid crystal display，LCD)具有高空間利用效率、低消耗功率、無輻射以及低電磁干擾等優越特性，因此，液晶顯示器深受消費者歡迎。一般而言，可透過薄膜電晶體控制液晶分子的灰階電壓進而顯示畫面。薄膜電晶體的半導體層可有效控制訊號傳輸速度。
薄膜電晶體的通道電流(Ion)主要與半導體層的寬度與長 度的比值成正比：Ion=U＊W/L(VG-Vth)VD，U：載子移動率、W：通道寬度L：通道長度、VG：閘極電壓、Vth：臨界電壓、以及VD：汲極電壓，因此可利用增加半導體層寬度的方式來提高通道電流。然而，增加半導體層的寬度往往會對元件佈局造成影響，例如開口率的下降。
此外，目前可撓性面板的技術越來越受到重視。然而，由於習知薄膜電晶體的半導體層通常是以金屬或非晶矽等延展性不佳的材料製作而成，因此將習知薄膜電晶體應用於可撓性面板時，常有薄膜電晶體產生裂痕而無法正常顯示畫面的問題產生。
本發明提供一種氧化物半導體組成物，其包括石墨烯與金屬氧化物，其所製得的氧化物半導體層可提供良好的載子遷移率以及延展性。
本發明提出一種氧化物半導體組成物的製備方法，其包括以下步驟。混合金屬氧化物前驅物、石墨烯以及溶劑以形成氧化物半導體組成物，其中所述金屬氧化物前驅物與所述溶劑構成金屬氧化物溶液，且所述石墨烯散佈於所述金屬氧化物溶液中，以所述氧化物半導體組成物的總重量計，其中所述石墨烯的含量為0.01至10重量百分比，所述金屬氧化物前驅物的含量為0.01至30重量百分比，所述溶劑的含量為60至99.98重量百分比。
本發明提出一種氧化物半導體組成物，其包括石墨烯、 金屬氧化物以及溶劑。以氧化物半導體組成物的總重量計，其中石墨烯的含量為0.01至10重量百分比，金屬氧化物的含量為0.01至30重量百分比，溶劑的含量為60至99.98重量百分比。
本發明提出一種氧化物薄膜電晶體(oxide thin film transistor,oxide TFT)的製造方法，其包括以下步驟。混合金屬氧化物前驅物、石墨烯以及溶劑以形成氧化物半導體組成物，其中所述金屬氧化物前驅物與所述溶劑構成金屬氧化物溶液，且所述石墨烯散佈於所述金屬氧化物溶液中，以所述氧化物半導體組成物的總重量計，其中所述石墨烯的含量為0.01至10重量百分比，所述金屬氧化物前驅物的含量為0.01至30重量百分比，所述溶劑的含量為60至99.98重量百分比。於基底上提供氧化物半導體組成物，並使氧化物半導體組成物固化以形成氧化物半導體層。形成源極、汲極以及閘極，其中氧化物半導體層位於源極與閘極之間且位於汲極與閘極之間。
本發明另提出一種氧化物薄膜電晶體，包括源極、汲極、閘極以及氧化物半導體層，其中所述氧化物半導體層位於源極與閘極之間且位於汲極與閘極之間。氧化物半導體層包括金屬氧化物層以及石墨烯，其中石墨烯散佈於金屬氧化物層中。
基於上述，以本發明的半導體組成物所形成的氧化物半導體層具有良好的載子遷移率以及良好的延展性。如此一來，包括此氧化物半導體層的氧化物薄膜電晶體可具有良好的元件特性以及元件可靠度。
為讓本發明的上述特徵和優點能更明顯易懂，下文特舉實施例，並配合所附圖式作詳細說明如下。
100‧‧‧氧化物薄膜電晶體
102‧‧‧基板
104‧‧‧氧化物半導體材料層
106‧‧‧介電層
G‧‧‧閘極
GI‧‧‧閘絕緣層
S‧‧‧源極
D‧‧‧汲極
SE‧‧‧氧化物半導體層
PV‧‧‧保護層
a、b、c、d、e、f、g、h、i、j、x、y、z‧‧‧曲線
圖1A至圖1C為本發明一實施例之氧化物薄膜電晶體的製造流程示意圖。
圖2為實例1之氧化物薄膜電晶體的結構示意圖。
圖3為實例1之氧化物薄膜電晶體的汲極/源極電流對汲極/源極電壓的關係圖。
圖4為實例1之氧化物薄膜電晶體的汲極/源極電流對閘極電壓的關係圖。
圖5為實例1之氧化物薄膜電晶體與習知之氧化物薄膜電晶體之載子遷移率對彎折次數的關係圖。
圖6為實例1之氧化物薄膜電晶體、非晶矽薄膜電晶體與低溫多晶矽薄膜電晶體的汲極輸出電流(Idd)對閘極驅動開啟電壓(Vgh)的關係圖。
圖1A至圖1C為本發明一實施例之氧化物薄膜電晶體的製造流程示意圖。請參照圖1A，首先，於基板102上依序形成閘極G、閘絕緣層GI以及半導體材料層104。
基板102包括硬質基板或可撓式基板。硬質基板例如是玻璃基板或其他適合的硬質基板。可撓式基板例如是塑膠基板或其他適合的可撓式基板。閘極G的形成方法例如是於基板102上先形成閘極材料層。再圖案化閘極材料層以形成閘極G。閘極材料層的材料例如是金屬、金屬氧化物或其他適合的材料。接著，於基板102上形成閘絕緣層GI。閘絕緣層GI覆蓋基板102以及閘極G。閘絕緣層GI的材料例如是氮化矽或其他適合的絕緣材料。
接著，於基板102上形成氧化物半導體材料層104。具體而言，可將金屬氧化物前驅物加入溶劑中，以形成金屬氧化物溶液，其例如是溶凝膠溶液(sol-gel solution)，其中氧原子的來源可來自溶劑或空氣。再將石墨烯加入上述金屬氧化物溶液，石墨烯例如為奈米片狀物(nanosheets)，其散佈於金屬氧化物溶液中以形成氧化物半導體組成物。在此，石墨烯例如是先加入另一溶劑中以形成石墨烯溶液後，再將此石墨烯溶液加入上述金屬氧化物溶液中。在製備氧化物半導體組成物之前，其所使用的各項反應物的含量說明如下：以氧化物半導體組成物的總重量計，石墨烯的含量為0.01至10重量百分比，金屬氧化物前驅物的含量為0.01至30重量百分比，溶劑的含量為60至99.98重量百分比。在較佳實施例中，石墨烯的含量為0.01至3重量百分比，金屬氧化物前驅物的含量為0.01至5重量百分比，溶劑的含量為92至99.98重量百分比。
在製備氧化物半導體組成物之後，其所含有的各項產物 的含量說明如下：以氧化物半導體組成物的總重量計，石墨烯的含量為0.01至10重量百分比，金屬氧化物的含量為0.01至30重量百分比，且溶劑的含量為60至99.98重量百分比。在較佳實施例中，石墨烯的含量為0.01至3重量百分比，金屬氧化物的含量為0.01至5重量百分比，且溶劑的含量為92至99.98重量百分比。石墨烯散佈在金屬氧化物溶液中以提供良好的載子遷移率，且由於石墨烯的含量低於一定的程度，因此所構成氧化物半導體組成物仍可維持半導體特性。
在本實施例中，是以先讓金屬氧化物前驅物溶液反應形成金屬氧化物溶液後，再將石墨烯加入金屬氧化物溶液中以形成氧化物半導體組成物為例說明，但本發明不限於此。在其他實施例中，也可以同時將石墨烯、金屬氧化物前驅物以及溶劑加在一起，以使其反應後形成氧化物半導體組成物。
接著，將氧化物半導體組成物塗佈於基板102上。將氧化物半導體組成物塗佈於基板102上的方法包括旋轉塗佈法或捲對捲塗佈法等溶液製程方法。接著，使所述氧化物半導體組成物固化以形成氧化物半導體材料層104。在此，固化的方式例如是加熱。以另一角度來看，氧化物半導體材料層104包括金屬氧化物層以及石墨烯奈米片狀物，其中石墨烯奈米片狀物散佈於金屬氧化物層中。
金屬氧化物前驅物例如是鎂氧化物前驅物、銦氧化物前驅物、鎵氧化物前驅物、鋅氧化物前驅物、錫氧化物前驅物或上 述之任意組合。鎂氧化物前驅物例如是氧化鎂(magnesium oxide)、醋酸鎂(magnesium acetate)或硝酸鎂(magnesium nitrate)。銦氧化物前驅物例如是氧化銦(indium oxide)、氯化銦(indium chloride)或硝酸銦(indium nitrate)。鎵氧化物前驅物例如是氧化鎵(gallium oxide)、氯化鎵(gallium chloride)或硝酸鎵(gallium nitrate)。鋅氧化物前驅物例如是氧化鋅(zinc oxide)、氯化鋅(zinc chloride)、醋酸鋅(zinc acetate)或硝酸鋅(zinc nitrate)。錫氧化物前驅物例如是二氧化錫(Tin oxide)、氯化錫(tin chloride)、醋酸錫(tin acetate)或硝酸錫(tin nitrate)。
溶劑包括氯苯(chlorobenzene)、正己烷(n-Hexane)、2-丙醇(2-propyl alcohol)、2-丁醇(2-butyl alcohol)、乙酸乙酯(ethyl acetate)、三氯甲烷(trichloromethane)、二硫化碳(carbon disulfide)、乙二醇(ethylene glycol)、2-甲氧基乙醇(2-methoxyethanol)、二乙醇胺(diethanolamine)、氰化甲烷(acetonitrile)或上述之任意組合。
請參照圖1B，對氧化物半導體材料層104進行一圖案化製程以形成一氧化物半導體層SE。氧化物半導體層SE例如是位於閘極G上方的閘絕緣層GI上。上述圖案化製程例如是微影蝕刻製程。
請參照圖1C，形成源極S、汲極D以及保護層PV。具體而言，源極S以及汲極D的形成方法例如是於基板102上先形成一源極/汲極材料層。接著，再圖案化源極/汲極材料層以形成源極S以及汲極D。源極/汲極材料層的材料例如是金屬、金屬氧化 物或其他適合的材料。源極S與汲極D部分設置於氧化物半導體層SE上，且彼此分離。於此，初步完成氧化物薄膜電晶體100的製作。接著，可選擇性地形成形成保護層PV以覆蓋閘極G、源極S、汲極D以及氧化物半導體層SE。在此，是以底閘極型薄膜電晶體的結構為例說明。然而，本發明不限於此。本實施例之氧化物半導體組成物也可以應用在頂閘極薄膜電晶體的氧化物半導體層的製作中。
由於本實施例是以溶液製程(solution process)來製備氧化物半導體組成物，再以旋轉塗佈法或捲對捲塗佈法塗佈於基材上，然後透過固化製程即可形成氧化物半導體材料層104，不需要複雜的設備即可完成製作，因此製程簡單且節省成本。此外，以溶液製程製備氧化物半導體組成物時，可精確地控制氧化物半導體組成物的各成份比例。
氧化物半導體組成物的製備
於75℃下將氯化銦(InCl3,Sigma-Aldrich,Inc.)、氯化鎵(GaCl3,Sigma-Aldrich,Inc.)以及氯化鋅(ZnCl2,Sigma-Aldrich,Inc.)溶於乙二醇(C2H6O2,Sigma-Aldrich,Inc.)中以形成一氧化銦鎵鋅(Indium-Gallium-Zinc Oxide,IGZO)溶凝膠溶液(sol-gel solution)，其中氯化鎵、氯化鋅與氧化銦的化學計量莫耳比(stoichiometric molar ratio)為1：1：1。然後，將石墨烯溶液與上述氧化銦鎵鋅溶凝膠溶液混合，且於50℃下攪拌1小時以完成氧化物半導體組成物的製作。接著，以上述氧化物半導體組成物為材料完成實例1 之薄膜電晶體的製作。實例1之薄膜電晶體的結構可參考圖2。
氧化物薄膜電晶體的特性測試
圖2為實例1之氧化物薄膜電晶體的結構示意圖。請參考圖2，薄膜電晶體100a的結構與圖1C的薄膜電晶體100的結構大致相似，其中基板102例如是可撓性基板。另外，薄膜電晶體100a包括介電層106，介電層106位於閘極G與氧化物半導體層SE之間。其中氧化物半導體層SE是以上述之含有石墨烯以及氧化銦鎵鋅之氧化物半導體組成物為材料所製成。圖3為實例1之氧化物薄膜電晶體的汲極/源極電流對汲極/源極電壓的關係圖，其中曲線a至f分別表示閘極電壓為0伏特、0.3伏特、0.6伏特、0.9伏特、1.2伏特以及1.5伏特。圖4為實例1之氧化物薄膜電晶體的汲極/源極電流對閘極電壓的關係圖，其中曲線g、h分別表示汲極/源極電壓為2.1伏特以及0.1伏特。由圖3以及圖4可知，實例1之氧化物薄膜電晶體具有良好的元件特性。
接著，將實例1之氧化物薄膜電晶體彎折後測量其載子遷移率。圖5為實例1之氧化物薄膜電晶體與習知之氧化物薄膜電晶體之載子遷移率對彎折次數的關係圖。曲線i、j分別表示實例1以及習知之氧化物薄膜電晶體。習知之氧化物薄膜電晶體的氧化物半導體層包括氧化銦鎵鋅而不包括石墨烯。由圖5可知，實例1的氧化物薄膜電晶體經較多次數的彎折後，仍可保有較高的載子遷移率。換言之，實例1的氧化物薄膜電晶體的氧化物半導體層具有較佳的延展性，因此實例1的氧化物薄膜電晶體具有 較佳的可撓性，而適於應用在可撓式的電子裝置中。
表一為實例1之氧化物薄膜電晶體、非晶矽薄膜電晶體與低溫多晶矽薄膜電晶體的各項特性測試結果。圖6為實例1之氧化物薄膜電晶體、非晶矽薄膜電晶體與低溫多晶矽薄膜電晶體的汲極輸出電流(Idd)對閘極驅動開啟電壓(Vgh)的關係圖，其中曲線x、y、z分別表示實例1之氧化物薄膜電晶體、非晶矽薄膜電晶體與低溫多晶矽薄膜電晶體。在此，非晶矽薄膜電晶體與實例1之氧化物薄膜電晶體的結構相同，而其半導體層的材質為非晶矽。
由表一以及圖6可知，實例1之薄膜電晶體具有較佳的元件特性。相較於非晶矽薄膜電晶體(曲線y)，實例1之薄膜電晶體的開啟電流較高(曲線x)。相較於非晶矽薄膜電晶體(曲線y)以及低溫多晶矽薄膜電晶體(曲線z)，實例1之薄膜電晶體的漏電流較低，且小於1微微安培(pA)。換言之，實例1之薄膜電晶體的功率損耗較低。
綜上所述，以本發明的半導體組成物所形成的氧化物半 導體層具有良好的載子遷移率以及良好的延展性。因此，包括此氧化物半導體層的氧化物薄膜電晶體可具有良好的元件特性以及元件可靠度。此外，可透過溶液製程來塗佈半導體組成物以進一步完成氧化物半導體層的製作，因此製程簡單可節省製造成本。
100‧‧‧氧化物薄膜電晶體
102‧‧‧基板
G‧‧‧閘極
GI‧‧‧閘絕緣層
S‧‧‧源極
D‧‧‧汲極
SE‧‧‧氧化物半導體層
PV‧‧‧保護層

Claims (16)

  1. 一種氧化物半導體組成物的製備方法，包括下列步驟：混合金屬氧化物前驅物、石墨烯以及溶劑以形成氧化物半導體組成物，其中所述金屬氧化物前驅物與所述溶劑構成金屬氧化物溶液，且所述石墨烯散佈於所述金屬氧化物溶液中，以所述氧化物半導體組成物的總重量計，其中所述石墨烯的含量為0.01至10重量百分比，所述金屬氧化物前驅物的含量為0.01至30重量百分比，所述溶劑的含量為60至99.98重量百分比。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的氧化物半導體組成物的製備方法，其中所述混合金屬氧化物前驅物、石墨烯以及溶劑的步驟包括：先將所述金屬氧化物前驅物與所述溶劑混合以形成所述金屬氧化物溶液後，再將所述石墨烯加入所述金屬氧化物溶液中。
  3. 如申請專利範圍第1項所述的氧化物半導體組成物的製備方法，其中混合所述金屬氧化物前驅物、所述石墨烯以及所述溶劑的步驟包括：同時將所述金屬氧化物前驅物、所述石墨烯以及所述溶劑混合在一起。
  4. 如申請專利範圍第1項所述的氧化物半導體組成物的製備方法，其中所述金屬氧化物前驅物包括鎂氧化物前驅物、銦氧化物前驅物、鎵氧化物前驅物、鋅氧化物前驅物、錫氧化物前驅物或上述之任意組合。
  5. 如申請專利範圍第1項所述的氧化物半導體組成物的製備方法，其中形成所述金屬氧化物溶液的步驟包括，將銦氧化物前驅物、鎵氧化物前驅物以及鋅氧化物前驅物加入所述溶劑中以形成氧化銦鎵鋅溶液。
  6. 如申請專利範圍第5項所述的氧化物半導體組成物的製備方法，其中所述銦氧化物前驅物、鎵氧化物前驅物以及鋅氧化物前驅物之化學計量莫耳比為1：1：1。
  7. 如申請專利範圍第1項所述的氧化物半導體組成物的製備方法，其中所述金屬氧化物前驅物包括氧化鎂、醋酸鎂、硝酸鎂、氧化銦、氯化銦、硝酸銦、氧化鎵、氯化鎵、硝酸鎵、氧化鋅、氯化鋅、醋酸鋅、硝酸鋅、二氧化錫、氯化錫、醋酸錫、硝酸錫或上述之任意組合。
  8. 一種氧化物半導體組成物，其是通過如申請專利範圍第6項所述的製備方法所製得的。
  9. 一種氧化物半導體組成物，包括：石墨烯；金屬氧化物；以及溶劑，以所述氧化物半導體組成物的總重量計，其中所述石墨烯的含量為0.01至10重量百分比，所述金屬氧化物的含量為0.01至30重量百分比，所述溶劑的含量為60至99.98重量百分比。
  10. 一種氧化物薄膜電晶體的製備方法，包括：混合金屬氧化物前驅物、石墨烯以及溶劑以形成氧化物半導 體組成物，其中所述金屬氧化物前驅物與所述溶劑構成金屬氧化物溶液，且所述石墨烯散佈於所述金屬氧化物溶液中，以所述氧化物半導體組成物的總重量計，其中所述石墨烯的含量為0.01至10重量百分比，所述金屬氧化物前驅物的含量為0.01至30重量百分比，所述溶劑的含量為60至99.98重量百分比；於基底上提供所述氧化物半導體組成物，並使所述氧化物半導體組成物固化以形成氧化物半導體層；以及形成源極、汲極以及閘極，其中所述氧化物半導體層位於源極與閘極之間且位於汲極與閘極之間。
  11. 如申請專利範圍第10項所述的氧化物薄膜電晶體的製備方法，其中於基底上提供所述氧化物半導體組成物的步驟包括旋轉塗佈法(spin coating)或捲對捲塗佈法(roll to roll coating)。
  12. 如申請專利範圍第10項所述的氧化物薄膜電晶體的製備方法，其中所述金屬氧化物前驅物包括鎂氧化物前驅物、銦氧化物前驅物、鎵氧化物前驅物、鋅氧化物前驅物、錫氧化物前驅物或上述之任意組合。
  13. 如申請專利範圍第10項所述的氧化物薄膜電晶體的製備方法，其中形成所述金屬氧化物溶液的方法包括，將銦氧化物前驅物、鎵氧化物前驅物以及鋅氧化物前驅物加入所述溶劑中以形成氧化銦鎵鋅溶液。
  14. 如申請專利範圍第13項所述的氧化物薄膜電晶體的製備方法，其中所述銦氧化物前驅物、鎵氧化物前驅物以及鋅氧化物 前驅物之化學計量莫耳比為1：1：1。
  15. 如申請專利範圍第10項所述的氧化物薄膜電晶體的製備方法，其中所述金屬氧化物前驅物包括氧化鎂、醋酸鎂、硝酸鎂、氧化銦、氯化銦、硝酸銦、氧化鎵、氯化鎵、硝酸鎵、氧化鋅、氯化鋅、醋酸鋅、硝酸鋅、二氧化錫、氯化錫、醋酸錫、硝酸錫或上述之任意組合。
  16. 一種氧化物薄膜電晶體，包括：源極、汲極、閘極以及氧化物半導體層，其中所述氧化物半導體層位於源極與閘極之間且位於汲極與閘極之間，所述氧化物半導體層包括金屬氧化物層以及石墨烯，其中所述石墨烯散佈於所述金屬氧化物層中。
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