TWI510285B - 在徑向床催化反應器中用於分配進料及回收流出物之裝置及使用該裝置之方法 - Google Patents

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Description

在徑向床催化反應器中用於分配進料及回收流出物之裝置及使用該裝置之方法
本發明之領域係自反應室周邊朝著中心或自反應室中心朝著周邊徑向循環進料與反應物的移動床單元。技術熟練者界定「徑向」為通過催化劑床出現的通常以對應於自周邊朝向中心或自中心朝向周邊定向的半徑的一組方向移動的氣態反應物之流。
彼流動類型最具代表性之單元係可定義為具有在80℃至250℃範圍內之蒸餾範圍的汽油型烴餾分之再生重組。然而，本發明之應用領域較廣且可另外引述下者：例如，汽油之催化重組、各種C4、C5烯烴系餾分之骨架異構化或用於生產丙烯之複分解方法。此方法列表並非詳盡，且本發明可應用於具有徑向流與氣態進料之任何類型催化方法。因此，例如，在新穎能量技術情況中之乙醇至柴油製程可利用此類技術。
包括再生重組之一些徑向床單元利用稱為移動床催化劑流者，亦即局限於由反應器之外壁及內壁所界定且相當於回收反應流出物之中心收集器的環形室中的催化劑顆粒之緩慢重力流。
更確切言之，在彼類型徑向床單元中，催化劑床具有自該室的外部周邊延伸至界定用於收集流出物之中心收集器之該室之內部周邊的環形。
進料通常係經由環形床之外部周邊引入並以大體上垂直於後者之流的垂直方向之方式流經催化床。在中心收集器中回收反應流出物。
本發明係由用於將進料直接引入環形催化床並用於在中心收集器中收集反應流出物的裝置構成，此意指可減少與當前技術相關聯的若干問題。
在一變體中，本發明亦意指可經由中心管引入進料且可在周邊回收反應流出物。
最後，本發明實質上可改良單元之效率，此因若進料分配系統損壞，則其可輕易維修之故；維修單純地係替換受損之一根或多根分配管，且因此意味著該方法更易操作。
用於石油工業中進行烴重組反應或烯烴系餾分之骨架異構化的大多數反應器係徑向反應器。催化床係呈垂直圓柱環之形式，其係由持有催化劑的內部篩網限定內側及由與內部篩網相同類型之另一篩網或由呈扇形形式的篩網組件總成構成的裝置限定外側。
彼裝置實質上係意欲便於維修操作，此因其可藉由一系列可更替模組替換連續篩網之故。
在其餘文中，當使用術語「外部篩網」時，此將涵蓋由呈扇形形式的篩網組件構成的裝置。
內部篩網及外部篩網係多孔的，以使進料可在外部篩網側進入環形催化床而使反應流出物在內部篩網側進入中心收集器。
氣態進料經由反應器之頂部進入且在位於反應器外壁與外部篩網間的分配區域中分配，然後以實質上徑向方式穿過環形催化床。
在穿過催化床後，通過持有催化劑之內部篩網在垂直圓柱收集器中收集反應流出物。
此外，若要求維持催化劑之活性程度，則可將一部份用過催化劑以新鮮催化劑更換。在先前技術中，利用位在反應器底部之採出支管及位在外部篩網與內部篩網間之環形區域中的引入支管進行取出用過催化劑並引入新鮮催化劑之此等操作。
重組反應器中所用之催化劑可具有各種形狀，諸如擠壓物、珠粒或其他。直徑或相當直徑通常為1 mm至4 mm，且更特別為1.5 mm至3 mm。對製造反應器接觸構件的限制係與催化劑的物理特性直接有關。
不管會導致與單元之各種溫度有關的較大示差膨脹的操作條件(在操作中，在冷卻、加熱時或在緊急停止情況下)為何，與氣相徑向床催化反應器技術相關之問題實質上係由外部篩網與內部篩網界定之環形區域中之催化劑的局限。
局限催化劑需要大量接觸構件，並伴有嚴格製造及組合限制。
在特定量之工業單元中，會產生外部篩網的機械強度問題特定言之為彼篩網之一部份壓曲的現象。
維修所述之篩網因可利用之工作區之大小而並不簡單，且通常需要將篩網切成可通過人孔之小塊，然後焊接為全新部份篩網。彼類型維修使單元可能長達1至2個月的時間無法操作(且因此其係非生產性的)。
本發明實質上係由以由複數個垂直分配管構成的進料分配裝置替代外部篩網而構成，該複數個垂直分配管浸入鄰近反應器之外壁的催化床中。
此裝置亦係機械性較強，其意指可限制或甚至去除以上所提及問題，並因此減少單元之停工時間。
在本發明之一變體中，在垂直進料氣體分配管下端之管的彎曲形狀可促進更好利用催化體積。
最後，在本發明之另一變體中，亦可逆轉反應物氣體的移動方向，進料係經由中心管引入，及流出物係經由隨後用作收集裝置的本發明裝置回收。
本發明大體上可經描述為一種利用催化劑之緩慢重力流之新穎氣相徑向床催化轉化單元。此類型單元具有許多精煉方面的應用；可引述之實例為汽油催化重組、各種C4、C5或其他烯烴系餾分的骨架異構化或用於生產丙烯之複分解方法或以非詳盡方式之具有徑向氣流的任何移動催化系統。
本發明之單元具有外部圓柱室1及亦為圓柱體的內室2，包含於該外室與該內室間稱為反應區I的環形區域，於緩慢重力流動下充填催化劑。
本發明分成兩個主要變體，其於下文中稱為A)及B)。
A)在本發明之第一變體中，經由連接於中間箱F之進口管E引入進料，該中間箱F依次連接於位於反應區I內鄰近外室1的複數個分配管3，該等分配管大體上係垂直且大致延伸於反應區I之整個高度。
術語「大體上垂直」意指該等管在與該等管相切的平面中可具有0至15°範圍內之傾斜角度。以下將在詳細說明書中更加詳細敘述相切平面。
術語「大致延伸」意指管之垂直長度係反應區I高度的至少80%。
反應流出物係在由內室2界定之中心圓柱區域II(亦稱為中心收集器II)中收集。
利用通向該室I之上部的複數個引入支管4將催化劑引入反應區I之上部中，並藉由位於反應區I之下部中之複數個採出支管6取出催化劑。
在大多數情況下，用於分配進料之中間箱F係位在反應區I之內部，但在本發明之一變體中，用於分配進料之區域F係位在外室I的外部，分配管3仍係位在該外室I之內部。
根據本發明，進料分配管3可以近似同心圓周之一或多列之形式設置。術語「近似同心」意指所有列之中心係包含於半徑少於20 cm的以單元之中心為中心的圓中。
●在進料分配管3係以單列之形式設置於圓周附近之情況下，該圓周係位於相對於反應區I之外室1距離Dp處，該距離Dp係處於Dt至0.5 Ep之範圍內，Dt係管3之直徑而Ep係催化區域中之床體厚度，且較佳係介於1.5 Dt及<4 Dt間。催化床之厚度Ep精確地定義為外室1之半徑與中心收集器II之半徑間的差異；
●在分配管3係分佈於複數個同心列之情況下，各列對應於一圓周，兩個相鄰列間之距離Dr係在1.5 Dt至4 Dt之範圍內。
根據本發明之特定特性，分開兩個相鄰分配管3之中心距(Dc)係使得由通過管之中心及單元之中心的半徑形成的角度φ具有5°至90°之範圍內，較佳10°至30°之範圍內的值。
根據本發明之另一特定特性，用於使進料在分配管3上分配之有角區段係朝著外室1之壁定向且展開角度α係在30°至360°範圍內，較佳在30°至180°範圍內。
根據本發明之另一特定特性，用於進料分配管3之分配的有角區段係由約翰遜(Johnson)篩網形成。
根據本發明之一特定特性，進料分配管3之分配區段係由分佈於該區段壁之小孔形成，小孔之直徑係在0.3至0.8 dp之範圍內，dp係指催化劑顆粒之相當直徑。
術語「相當直徑」意指保持催化劑顆粒表面積對體積之比的直徑。
根據本發明之一特定特性，彎曲分配管3之下端以使其深入反應區I之下部碟形部份，由此緊密地遵循碟形底之形狀。
根據本發明之一特定特性，分配管3在稱為與該等管「相切」之平面中，可具有相對於垂直之傾斜角，該傾斜角係在0°至15°之範圍內。術語分配管3之「相切平面」適用於通過該等管及垂直於連接該管至該單元之中心軸的半徑(Rt)之平面。
於以下詳細說明中將給出該單元之其他特定特性。
B)根據本發明之第二變體，經由延伸入反應室I內之中心管E引入進料，經由設置於該反應區I內鄰近外室1的複數個收集管3收集反應流出物，該等收集管3大體上垂直且實質上延伸於反應區之整個高度，並連接於與流出物出口管S相連之收集區域F。因此，收集區域F可能在反應區之內部，或可能在該區之外部。利用通向室1上部之複數個引入支管4將催化劑引入反應區I之上部，且經由位於反應區下部之複數個採出支管6取出催化劑。
本申請案之催化轉化單元可應用於所有製程變體，諸如催化汽油重組，骨架烯烴異構化，可為用於生產丙烯之複分解方法及可行之寡裂化(oligocracking)方法，以及用於例如將乙醇轉化為柴油燃料基礎之方法。
通常而言，本發明單元之應用領域係具有徑向氣流及催化劑緩慢重力流的單元。
在徑向床反應器之先前技術組態中，在包含於反應器之外壁與外部篩網間的環形區域中分配進料遭遇到很多問題。在各種加熱/冷卻操作階段及緊急停止單元期間，必須將催化劑局限於此區域中。由於所用金屬及製造與組合公差，故對反應器中之接觸構件的佈置有大量限制，以限制催化劑在反應器外壁與外部篩網間之氣體分配側上之可能洩露。
為克服此等問題，本發明意指可簡化徑向床反應器之接觸構件且可以由具有徑向氣體分配區段的複數個大體上垂直、平行管構成的周圍氣體分配裝置替代外部篩網。因此可將催化劑直接限制於反應器之外壁與連通中心收集器之內部篩網之間。
參照圖1、2及3描述說明書之剩餘部份。
經由具有良好界定之內部有角區段、以常規方式分佈之穿孔或由通常稱為「約翰遜」篩網之篩網構成的壁元件的垂直管3之系統將氣態進料引入催化床I中。術語「約翰遜」篩網意指具有以指定方向均勻定向之線的篩網，剛性係由橫向通過線之棒而保證。
經由連接於中間箱F之中心管E將氣態進料引入反應器中，在該中間箱F周圍分佈大體上垂直的分配管3。
應理解術語「大體上」意指相當於在與該管相切之平面中，管3可以高達15°之角度傾斜。表述「相切平面」應依次理解為界定使該管至該反應器之外壁的距離維持恒定的平面。
中間箱F可呈數種形式；唯一限制為其必須與中心管E相通且亦與大體上垂直管3相通。
由於具有簡單近似水平的管元件，故收集器可具有環形形狀，或為在其中心容納管E之圓柱箱且大體上垂直的管3自其分散。本發明可與任何形狀的中間箱F相容；在一些情況下，其可相對於水平面傾斜，特定言之為滿足空間限制。
垂直或輕微傾斜的管3可具有圓柱截面或橢圓截面或甚至為多葉，亦即具有若干葉片。所有的管截面皆可與本發明相容。
催化劑通常係作為移動床移動，亦即以在包括於反應器外壁1與收集器2之壁間的環形區域I中約為1米/小時之相對緩慢速度的重力方式移動。
因此催化劑可繞進料分配管3移動。
經由位於反應器上端部份中的引入支管4將催化劑引入環形區域I中，且經由位於反應器下端部份中之採出支管6自環形區域I取出催化劑。
經由大體上垂直管3用於分配進料之裝置亦經優化以獲得催化床之最佳利用。
為此，在反應器之底部分配管3可一定程度地傾斜，或甚至沿著部份3'彎曲，以在反應器底部最大程度地利用反應體積。
圖2顯示反應器之截面圖，其顯示鄰近反應器之外壁1的分配管3之配置以及中心收集器2之位置。
分配管3通常係沿著位於相對於反應器之外壁1為距離Dp處之圓周設置，但亦可沿著複數個同心圓周對準，其然後分隔開此相同距離Dp加減15%。
●在進料分配管3係沿著圓周以單列形式設置之情況下，該圓周係位在相對於反應區I之外室1之距離Dp處，該距離Dp係在Dt至0.5 Ep之範圍內，其中Dt係管3之直徑，及Ep係催化區域之床的厚度，較佳係在1.5 Dt至4 Dt之範圍內。催化床之厚度Ep係精確地定義為外室1之半徑與中心收集器2之半徑間的差異。
●在分配管3係以複數個中心列之形式分佈之情況下，每一列對應於一個圓周，介於兩個相鄰列間之距離Dr係在1.5 Dt至4 Dt之範圍內。
在一指定列中，兩個連續管相隔之距離Dc(稱為中心距)係使得由通過管之中心及單元之中心的半徑Rt所形成的角度φ具有在5°至90°範圍內，較佳在10°至30°範圍內之值。在管3係以複數列分配之情況下，當通過一列至下一列時，角度φ可偏移約φ/2加減15%之值。
每一管具有角度為α之分配區段7。此分配區段7於每一管3之垂直長度的主要部份上延伸。術語「主要部份」意指對應於該管3之垂直長度的至少80%，且較佳該長度之至少90%的一部份。
角度α係在30°與360°之範圍內，且較佳係在30°至180°之範圍內。
此分配區段之定位係使得其朝向反應器之外壁1對稱定向。術語「對稱定向」意指分配區段係朝著反應器之外壁1定向，且被分成兩個相等半角，半徑Rt之任一側連接反應器之中心至相關的管(圖2中標示為Rt)。
分配區段7可簡單地由在垂直管3之壁處的該區段上製得的穿孔構成，或由約翰遜篩網壁元件構成。
各管3具有分配區段7，且所有的區段7係朝著反應器之外壁定向。
在分配區段遍及其整個圓周為展開(即角度α係等於360°)之特定情況下，在朝著該單元之壁1定向的半個區段具有絕對大於朝著中心收集器2定向之半個區段的展開程度的意義上，該區段中之分配係不均勻。
根據圖3所示之本發明的一變體，中間箱F係位在反應器外。然後分配管3穿過通常在上部圓頂部份的外室1之壁。
此佈置意指可更佳利用反應區I之催化體積，此因朝向由有角區段7分配之管3部份可接著超過該等管長度之90%之故。
根據本發明如圖4所示之一變體，可藉經由中心收集器II引入氣態進料，然後經由接著變為收集器管的管3回收反應流出物而改變氣態進料之移動。
雖然元件功能已發生改變，但圖4仍對具有相同結構之元件編以相同號碼。此係中心收集器II在本發明變體中變為分配器之情況。
因此，流出物經由連接於出口管S之中間箱F離開反應器。在圖4中，進料係引入中心收集器II之底部中，但本發明亦涵蓋將經由該中心收集器II之頂部引入進料，然後關閉其下端之情況。
本發明藉由容許輕易維修損壞情況下之進料分配系統而實質上地改良單元之效率；此維修接著係由簡單替換經損壞之一或多根分配管3構成，因此意味著可以經改良之方式操作本發明單元所利用之製程。
實例
以下實例可更好地評估新穎分配系統預期之利益。
在所有情況下(先前技術或根據本發明)，該單元係由4個串聯反應器(標記為R1、R2、R3及R4)構成之再生式汽油重組單元。進料係經引入反應器R1之頂部，來自反應器R1之流出物係經引入反應器R2之頂部等。在來自反應器R4之出口處回收最終反應流出物。
在減壓下，在2 bar至1 bar絕對壓力之範圍中操作反應器R1、R2、R3及R4(1 bar=105 帕斯卡)。
此單元處理150 T/h之流率，進料係由在80℃至250℃之範圍內的蒸餾範圍下之汽油餾分構成。
催化劑係沉積於矽石-礬土承載體上基於鉑之催化劑，其係呈直徑為2 mm之球形球粒之形式。
以氣態形式引入在該單元之上游熔爐中蒸發的進料。
在下表中指出相較先前技術反應器及根據本發明之尺寸。
先前技術與根據本發明之該單元之性能相同。唯有反應器之尺寸不同。
先前技術單元：
先前技術單元係用於催化重組汽油含4個反應器之單元，反應器標記為R1、R2、R3及R4。每一反應器R1、R2、R3及R4係先前技術徑向流動反應器，即進料分配係由位於反應室之外周處的外部篩網所保證。中心收集器之直徑係1150 mm。
下表1顯示每一反應器與相對催化體積之尺寸。
根據本發明之單元
根據本發明之單元包括尺寸與先前技術之反應器R1、R2、R3及R4相同的4個反應器R1、R2、R3及R4。
進料分配係由一組直徑為100 mm之24根管所保證，其係以單一分配列之形式分配，該列係位於相對每一反應器之外室1之壁之距離Dp為300 mm處。
表1(根據先前技術)與表2(根據本發明)間之比較顯示相同外形尺寸之反應器的總催化體積(及因此可用體積)增加約80%。
第二實例係意欲闡述本發明可相對先前技術減少指定體積催化劑的反應器之尺寸。
該單元仍包括4個反應器且進料之分配係由一組直徑為100 mm之24個管所保證，其係以單一分配列形式分配，該列係相對每一反應器之外室1的壁位於距離Dp為300 mm處。
表1(先前技術)與表3(根據本發明)間之比較顯示針對中等容量單元，對於相同可用催化體積的反應器之直徑可下降多於20%。
1．．．外部圓柱室
2．．．內室
3．．．分配管
3'．．．部份
4．．．引入支管
6．．．採出支管
7．．．有角區段
I．．．反應區
II．．．中間收集區域
E．．．進口管
F．．．中間箱
S．．．流出物出口管
圖1係根據本發明之單元內部的截面圖，其顯示利用浸入於催化床中之垂直管分配進料及經由中心收集器收集反應流出物以及利用塔頂引入支管及在反應器底部之採出支管移動催化劑之回路。
圖2係單元之截面俯視圖，其顯示各種管/壁距離、管間距離及用於界定該單元之各個角度。
圖3係本發明一變體的視圖，其中將一部份進料引入裝置轉移至單元之外部。
圖4係根據本發明之一變體的單元內部之截面圖，其中進料係經由中心管引入且流出物係由位於該單元外室周邊的複數個管收集。
1‧‧‧外部圓柱室
2‧‧‧內室
3‧‧‧分配管
3'‧‧‧部份
4‧‧‧引入支管
6‧‧‧採出支管
7‧‧‧有角區段
I‧‧‧反應區
II‧‧‧中間收集區域
E‧‧‧進口管
F‧‧‧中間箱
S‧‧‧流出物出口管

Claims (15)

  1. 一種徑向床催化轉化單元，其具有一外部圓柱室(1)及亦為圓柱形之內室(2)，包含於該外室與該內室間之環形區域(稱為反應區(I)，於緩慢重力流動下充填催化劑)，且經由連接於中間箱(F)之進口管(E)引入進料，該中間箱依次連接於設置於該反應區(I)內部鄰近該外室(1)的複數個分配管(3)，該等分配管(3)大體上係垂直且實質上延伸於該反應區(I)之整個高度，該反應流出物係收集在由該內室(2)界定之中心收集器(II)中，並利用位於該反應區(I)之上部的複數個引入支管(4)將催化劑引入該反應區(I)之上部中，且經由位於該反應區(I)之下部中的複數個採出支管(6)取出催化劑。
  2. 如請求項1之徑向床催化轉化單元，其中連接該進口管(E)與該等分配管(3)之中間箱(F)係位在該反應區(I)之外部。
  3. 如請求項1之徑向床催化轉化單元，其中用於分配進料之管(3)係沿著圓周以單列佈置，該圓周係相對於該反應區(I)之外室(1)位於距離Dp處，該距離Dp係在Dt至0.5Ep之範圍中，管(3)之直徑係定義為Dt及催化區域床之厚度係定義為Ep。
  4. 如請求項1之徑向床催化轉化單元，其中用於分批進料之管(3)係以複數列之形式設置，每一列對應於一圓周，且介於兩個相鄰列間之距離Dr係在1.5Dt至4Dt之範圍內。
  5. 如請求項1之徑向床催化轉化單元，其中介於相同列之兩個相鄰管間之距離Dc係使得經由穿過該管之中心與該單元之中心的半徑所形成的角度φ具有在5°至90°範圍內之值。
  6. 如請求項1之徑向床催化轉化單元，其中在一分配管(3)上用於分配進料之有角區段(7)係朝著外室(1)之壁定向，其中開孔α之角度係在30°至360°之範圍內之值。
  7. 如請求項6之徑向床催化轉化單元，其中當分配區段(7)之展開角度α係等於360°時，在朝著該單元之壁(1)定向的半個區段具有絕對大於朝著該中心收集器(2)定向之半個區段的展開程度的意義上，該區段內之分配係非均勻。
  8. 如請求項1之徑向床催化轉化單元，其中用於分配進料之管(3)的有角分配區段(7)係利用「約翰遜(Johnson)」型篩網或同等物產生。
  9. 如請求項1之徑向床催化轉化單元，其中用於分配進料之管(3)的分配區段(7)係藉由圍繞該區段的壁分佈之穿孔產生，該等穿孔之直徑係在0.3至0.8dp之範圍內，dp指催化劑顆粒之相當直徑。
  10. 如請求項1之徑向床催化轉化單元，其中該等分配管(3)之下端係彎曲以深入該反應區(I)之碟形下部中，緊密遵循碟形底部形狀。
  11. 如請求項1之徑向床催化轉化單元，其中該等分配管(3)具有在該等管之稱為「相切」之平面內，相對於垂直的 傾斜角，該傾斜角係在0°至15°範圍內。
  12. 一種徑向床催化轉化單元，其具有一外部圓柱室(1)，及一亦為圓柱形之內室(2)，包含於該外室與該內室間之環形區域(稱為反應區(I)，於緩慢重力流動下充填催化劑)，經由延伸入該反應室(I)內的一中心管(E)引入進料，經由設置於該反應區(I)內部鄰近該外室(1)的複數個收集管(3)收集反應流出物，該等收集管(3)大體上係垂直且延伸於該反應區之實質上整個高度，並與連接於流出物出口管(S)的收集箱(F)相連，利用位於反應區(I)上部之複數個引入支管(4)將催化劑引入該反應區(I)之上部，並經由位於反應區(I)之下部的複數個採出支管(6)取出催化劑。
  13. 一種利用如請求項1至11中任一項或如請求項12之單元將汽油催化重組之方法。
  14. 一種利用如請求項1至11中任一項或如請求項12之單元將C5餾分骨架異構化之方法。
  15. 一種利用如請求項1至11中任一項或如請求項12之單元製造丙烯之複分解方法。
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