TWI281760B - Organic tri-stable device and method for manufacturing and operating the same - Google Patents

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TWI281760B
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Description

128176¾^0^ 九、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明是有關於一種有機記憶體元件的（結構或製造 方法）’ a特別是有關於一種有機多穩態記憶元件的 或製造方法）。 ° 【先前技術】 近年來，隨著所施加的電壓之不同，可在高電阻狀態 與低電阻狀態之間轉換的—種雙穩態元件，被應用於製造 記憶讀以及關切換II。而具有這種開關性質以及記憶 ，存能力的材質’包括無機材料與有機材料。值得注意的 是，將這些材質設置於兩電極之間而製造出的雙穩態記憶 兀件具有成為新一代的非揮發性記憶元件的潛力。 4就上述之錢態記憶元件、雙懸切換⑽及一般的 記憶體it件及城ϋ而言，其元件為單—位元的結構，也 就是一個元件只有〇跟丨兩個狀態。然而在單一元件上若 =多階的狀態’則可以更少的元件及面積達到所需的記憶 里，並可以單一元件即可驅動有機發光二極體，即可達到 灰階的控制。 因此，如何製造出多穩態記憶元件以及多穩態切換 為’成為當前重要研發的課題之一。 【發明内容】 本發明的目的就是在提供一種有機三穩態元件，以使 單元件具有多個穩定的狀態，繼而降低元件的數量及電 路的面積。 I28176®wfdoc/g 金屬離子。因此可藉由2三_元件巾之錢層中含有 有機元件的導電度:與提高離子含量’來控制 有機種操作方法，以有效㈣ 本發明提出一種有應二#自t -，：第二電極、-擴散阻絕i兀-第:：二二1 =機=有 間’第二有機混合層;=j位與擴散阻絕層之 述之第1極相對於第1極之牛’上 二電極相對於第—電極 :：:表面上’以及第 -緩衝層與一第W《：内表面上，分別配置-苐 別與第-有機混:層: ，本發明的較佳實施例所::二::能 述之第一緩衝層與第二 、一％悲兀件，上 料，高介電常數材料是A120;、LiF:二高介電=材 鎳。％極與弟二電極之材質是鋼、金mi ，照本發明的較佳實施例所述之 〜有機混合層與第二有機混合層是 6 1281760^， 基礎與一金屬材料混合製備而成。 依照本發明的較佳實施例所述之上 S:tiAlq、AI腳、CuPc或高^:機半導體 材料包括 DH6丁、DHADT、P3HT。 機三穩態元件，上 錄或上述金屬之合 依知本發明的較佳實施例所述之有 述之金屬材料是銅、金、銀、鋁、鈷、 金0 依^^發明的較佳實施例所述之有機三穩態元件，上 Τ μ:入想機此口層與第二有機混合層中有機材料之含量 比上该至屬材料之含量的比值約為5〜25。 本發明的錄實闕所叙錢三縣元件，上 述之擴姐絕層之材質是銦、组、鈦、鎢、m ，、ιτο、^TiQ2、TaN' FCN、或是其他金屬氧化物材 料、金屬氮化物材料。 、，照本發明的㈣實闕所狀核三穩態錯，上 述之第-錢混合層之導電舰能第二有機混合層之導 電係數不同。 本發明又提供一種有機三穩態元件的製造方法，其適 用於-基^ ’其方法包括：於基底上形成_第—金屬層。 後於第金屬層上形成一第一緩衝層。於第一緩衝層 上形成-第-有機混合層。於第—金制 阻絕層。於擴纽絕層上軸-第二有機混合層。於第二 有機混合層上形成-第二金屬層。 依照本發’較佳實施例所述之有機三穩態元件的 i2snw^d〇c/g 1上述之軸該擴散阻㈣之方法包括蒸鑛法以 製造:::本Γ、:月的較佳實施例所述之有機三穩態元件的 紐/’上返之擴散阻絕層之材質是銦、纽、鈦、鎢、 全屬 H、、IT0、Ti〇2、TaN、fcn、職或是盆他 主屬乳⑽材料、金屬氮化物材料。 造方Π:明的較佳實施例所述之有機三穩態元件的製 方法包括.t形ί第一有機混合層與第二有機混合層之 麵程’其中熱蒸鑛製程使用-蒸 至屬材料與一有機材料。 製造Γ ΐ、本Γ明的較佳實_所述之有機三穩態元件的 逮^不同。’奴有機材料的蒸鑛速率與金屬材料的蒸鍍 製造=、本發明的較佳實施例所述之有機三穩態元件的 ΐ有機车、1 i述之有機材料是构、aidcn、cupe或高分 肢材料包括 DH6T、DHADT、Ρ3Ητ。 製造ί ί#施賴狀錢三懸元件的 上述金屬之合^。料是銅、金、m錄或 製造=本施例所述之有機三穩態元件的 ψ 5 ... 弟有機混合層與該第二有機混合屑 中有機材料比金屬材料的比值約為5〜25。 層 有機作方法’適用於-有機元件，該 ”有弟电極、一第二電極、位於該第一電極 8 γ y^^8twf.doc/g 與第二電極之間之一擴散阻0 人操作以及-抹除作Γ其中法包括：進行一寫 處於-關閉狀態時，施加由第二包括：當有機元件 正罐於有機元件上，以使有：電極的-第- 而呈現一第一開啟狀離。 —牛的¥通狀態改變， 時，施加由第—電極至第一件處於第一開啟狀態 上，以使有機元件的導有機元件 包括_-電極至第二 向偏昼於有機元件上，贿麵元 - 而呈現關閉狀態。 V、狀怎改玄， -正^^發明的較佳實_所述之操作方法，上述之第 正向偏壓小於第二正向偏壓。 、々弟 本發明之有機三穩態元件中，以混合 機層的同時，捧入金屬離子，而使所形成4 '曰中3有金屬離子。當進行操作以開啟或關閉有機元 π可以利用有機混合詹中金屬離子之添加量 機7G件的導電度。科，以隱峨散的舰阻絕 個不同導電度的有機混合層S件連料來，並配合 逆向偏壓的控制，即可以得到穩定的三穩態，並 三， 讀。 觉弋判 ▲為讓本發明之上述和其他目的、特徵和優點能更明顯 易懂，下文特舉較佳實施例，並配合所附圖式，作詳細戈 明如下。 【實施方式】 12817©0_均 圖ία至圖1E繪示為根據本發明一較佳實施例之有機 二寺思悲元件之製造方法的剖面圖。 請麥照圖1A，提供一基底1〇〇。於基底1〇〇上形成一 金屬層102。金屬層102的材質是銅、金、銀、銘、敍或 鎳，且此金屬層102之厚度約為700埃。又，形成金屬層 102之方法包括蒸鍍法(evap〇rati〇n)與噴印法(如此叩）。其 中，喷印法還例如是壓印法(imprinting)、網版喷印法(s⑽如 __)、、播壓塗佈法_ _)、絹印法(邊printing)、 賀墨钟法(1仙咖__)、液體調節喷印法(叫油瞻 及其他適用的喷印法。之後，於第一金屬層搬 形成、讀層104。其中此緩衝 ===介佳的 ^ 4〇 y 5 5 2 且此緩衝層104之厚度約 :以二开=衝層104之方法包括進行-蒸鑛製程， 增厚蒸鑛速率進行此蒸鍍製程。 合層刚。此有機混合層刚㈣有械-形成此有機混合層⑽之方^約為·埃。其中， 有機材料與金屬材料之混合溶;，將含有 中，噴印法還例如是壓印法、網^^衝層刚上。其 知印法、噴墨噴印法、液體.、^、_塗佈法、 印法。又，混合溶液包括含細^細及其他適用的喷 上述金屬之合金之微粒的—有二、銀H、鎳或 中，有機材料含量比金屬 =°另外，在混合溶液 才3重的比值約為iMOOO,較 1281766^〇岣 佳的是5〜25。 此外 敎基鑛势程，機混合層1G6的較佳方法還包括進行〆 是，'同時基參=源包含一金屬材料與—有機材料。也就 =根據本發明—較佳實施例之有機三穩態元件之:造 △法中，錢|置之剖面簡圖。請參照圖2，於— 口 201中，於載缽(boat)216a盥216b分別;^罢古'又 212盥全屬材枓、μη ― 刀別放置有機材料源 孟屬材枓源214 ’在進行上述熱蒸錢製程中，妹 :.、、載绰2他與2晰所承載的有機材料源扣與金^ 源214，使之溶化並蒸發。而所蒸 = 屬材料微粒則沉積在蒸鍍承載器2〇〇上的基底： 施例中’值得注意的是’上述有機材料的：鍍 公的蒸鍍速率不同。較佳的是，有機材料的 瘵鍍速度與金屬材料之蒸鍍速度的比約為24比1。又，於 有機混合層1G6中，有機材料含量比金屬材料含量的比值 ，為L0，較佳的* 5〜25。此外，上述有機材料例如 疋Alq、AIDCN或CuPc等水溶液或高分子有 料包括DH6T、DHADT、P3HT，而金屬材料是銅、金、 銀、鋁、姑、鎳或上述金屬之合金。 繼之，請參照圖ic，於有機混合層1〇6上形成一擴 散阻絕層（diffusion barrier layer) 108。此擴散阻絕層1〇8之 材質包括銦、*巨、鈦、鎢、鉬、鈮、鉻、鋁或上‘金屬材 料之合金。此外，擴散阻絕層1〇8之材質也可以是ιτ〇、 Ti〇2、TaN、FCN、WN或是其他金屬氧化物材料疋金屬氮 I2817_wfdoc/g 化物材料。又’此擴散阻絕層刚 中，：印法還例如是壓印法、網。:其 法、喷墨喷印法、液體調節喷印法以心 之後，請參照圖1D’於金屬 ^層1H)。此有機混合層⑽之厚度約為^成一/機 2此有機混合層11G之方法包 矣將二 有機材料與金屬材料之混合溶液喷印至==2有 印法。二噴=及=: 士述金屬之合金之微粒的-有機溶液。另外在!;ji或 熱二=ί=佳=包括進行〜 脱上方。相同於形成有機混合層伽，請來^至2金= =機台201中，於載绰(b〇_6a與216b分別放置有 :==_214,在進行上述熱蒸= 屬與⑽所承載的有機材料源212與金 粒與金屬材蒸發。而所蒸發的有機材料微 表面:積上的基底211 丫侍/主思的疋，於形成有機混合 12 二ΐΓ:上述有機材料的蒸錢速度與金屬材料的 ^鑛料;^。較佳的是’有機材料的蒸舰度與金屬材 =洛鑛速度的_為12 tb 1β又，於有機混合層ιιο中， ，料含量比金屬材料含量的比值約為旧，較佳的 =5〜25。此外，上述有機材料例如是Aiq'A· 寻水溶液或高分子有機半導體材料包括Dh6t、dhadt、 P3HT，而金屬材料是銅、金、銀 之合金。 鈷鎳或上述金屬 值得注意的是’於本實施例中，形成有機混 之有機材料與金屬材料之蒸鑛速率比值大於 = :u〇之有機材料與金屬材料之蒸錢速率比值= 明亚不受限於此比例關係。較佳的是，告 ‘、、、而本么 穩態元件處於關閉狀態時，有機、、3人Y X之有機二 於有機混合層U。之導電係2:;:二， 側之有機混合層之導電係數不同。Μ <層1〇8兩 之後，請參照圖1Ε，於有機混合層u 緩衝層m與一金屬m 1中此 ，序形成一 :介電常數的材料所形成，此高介電常；材質 Al2〇x、LiF、Mg〇、ν2〇5 或 ，為40埃。且，形成緩衝層112之方:包：112 程，並以約每秒0.2埃的薄膜增厚 =製程。另外，金屬層114的材料是銅、金、n匕 ^鎳’且此金屬層m之厚度約為 、=二 屬層114之方法包括蒸鑛法與嘴印法。其中，
施加一讀取偏壓，以讀取此電流值(步驟S303)。上述於有 機二穩態元件116上施加讀取偏壓的方法包括施加一正電 壓於底層金屬層102並且同時接地上層金屬層114。其中， 於底層金屬層102上施加之正電壓約為〇.1伏特。 1281760^·^ 如疋[印法、網版喷印法、擠壓塗佈法、絹印法、喷 Γ:右：體調!ί噴印法以及其他適用的噴印法。如二完 之金屬心ί::广之製造。此有機三穩態元件116 θ ，、至屬層114亦即有機三穩態元件116之兩 電極。 之寫:盘4=，明-車父佳貫施例的有機三穩態元件 能圖。請參照圖从與圖1Ε，於有機 件116處於關· g(tumQff她)時，在三 ^二兀件116上施加由底層金屬層1〇2至上層金屬層Η* ^入ί向偏壓，以於有機混合層觸中產生一個電場，並 至層1G2之金屬離子因電場作用而產生遷移，當金屬 尚子f散至有機混合層106時，有機三穩態元件116的導 雜態改變，而呈現第-開啟狀態(turn on state)，而完成 ，入刼作(pr〇gramming〇perati〇n)(步驟 S3〇i)。上述於有 機二穩態元件116上施加由底層金屬層1〇2至上層金屬層 114的正向偏壓之方法包括施加一正電壓於底層金屬層 i〇2並且同時接地上層金屬層114。其中，於底層金屬層 102上施加之正電壓約為1.5伏特。 當有機三穩態元件116處於第一開啟狀態時，讀取此 有機三穩態元件116之方法包括在有機三穩態元件U6上 1281 之後於有機三穩態元件 在有機三穩態元件丄处 '弟開啟狀恕時， 屬層114的-逆6 & 口由底層金屬層102至上層金 勺日向 於有機混合層11G中產生-個 …亚使金屬層114之金 =: 件116的導通狀有層110時，有機三穩態元 —次寫入操作（步，驟鴨、,ΐ1啟狀恶’而完成另 雜Λ ±广厲人（^S3 。上述於有機三穩態元件丨16上
口 ^盃屬層1〇2至上層金屬層114的逆向偏壓之方 金=Γΐ!壓於上層金屬層114並且同時接地底層 為1 5运伏特’、中’於上層金屬層114上施加之正電壓約
當有機三穩態元件116處於第二開啟狀態時，讀取此 $機三，態元件116之方法包括在有機三穩態元件116上 =加一讀取偏壓，以讀取此電流值(步驟S307)。上述於有 機二穩態元件116上施加讀取偏壓的方法包括施加一正電 壓於底層金屬層102並且同時接地上層金屬層114。其中， 於底層金屬層102上施加之正電壓約為01伏特。 於上述實施例中，進行寫入操作以使有機三穩態元件 王現第一開啟狀態與第二開啟狀態，係以先於擴散阻絕層 108下方的底層金屬層1〇2與有機混合層1〇6進行寫入操 作以使有機三穩態元件呈現第一開啟狀態，而在於擴散阻 絕層108上方的上層金屬層114與有機混合層11〇進行寫 入操作以使有機三穩態元件呈現第二開啟狀態來完成。然 而本發明並不受限於實施例中所述之操作。 15 12817®0^οο/δ 圖3Β為根據本發明一較佳實施例 & 一 之抹除操作流程圖。請參照圖3B鱼圖 珲二私怨兀件 態元件1丨6進行一抹除操作時’在有機三穩 施加一由底層金屬層102至上層金屬層1丨〜、 6上 壓，而在有機混合層106與11〇中產生—4的正向偏 金屬離子遷移回到金屬層102盥n ，電场’以驅使 116呈現關閉狀態，以完成一抹 機二私恶兀件 抹除操作陶之後，若於有機完成 讀取偏壓，由於有機三穩態元件116 6上鈿加— 因此並無任何讀取電流值產生 =關閉狀態’ Π6上施加由底層金屬層102至上機三穩態元件 壓之方法包括施加-正電胁底層114的正向偏 地上層_ 114。其中屬層收並且同時接 電壓約為5伏特。值得注竟:"^層102上施加之正 入摔作中所# + T A / W、疋，於有機三穩態元件之寫 作顧與逆向偏顯皆小於抹除操 電流實施觸有機三鶴元件之 表示本㈣H 關侧。請參照® 4，曲線搬a 態元件ί現第-開启Hi件進行寫入操作以使有機三穩 的寫入電流變化二曲tY/遺著寫入/抹除循環次數增加 元件進行驾m、泉#線咖表示本發明之有機三穩態 時，隨著寫人有機三穩態元件呈現第二開啟狀態 曲$ 于循％次數增加的寫入電流變化曲線，而 表示本發明之有機三穩態元件進行抹除操作 12817®0twfdoc/g 抹除循環其間，与:〜7件進仃⑥嶋次寫入/ 開啟狀態盥第_;;“，值維持穩定狀態，同樣的第-的狀態。也=1^'之侧寫人電流值也料著穩定 可以分關_^41&㈣㈣兩有歧合層之間， 別進行寫有機三穩態元件部份’分 離子，=為:Γ機混合層中所摻雜的爾 電子、J:， 穩態元件在操作時，兩金屬層的 4 ^η可以提向有機三穩元件的芎入/抹除循f Α 數，並且有效的延長有機三穩態元件的壽命。盾％:人 本發明—較佳實施例的有機三穩態元件之 :;二“二:：。圖6為根據本發明一較佳時施例的有機 照圖5,於此實施例中，二間之關係圖。請參 ΛΑ入® a U , 屬銦作為兩有機混合層之間 的五屬層之材料。在圖5中，當操作電壓大於1.2伏特時(操 作曲，5〇1)’有機二穩態元件呈現第一開啟狀態。而當操 作電壓小於·〇錢特時(操作曲線5G3)，有機三穩態元件呈 現第H啟^。並且在多次重複程式化與抹除操作循環 下，第一與第广開啟狀態的電壓值仍舊有穩定的表現，證 明有機三祕7L件在實際程纽_抹除操作之應用上具有 良好的穩定性。 請參照圖6，與圖5相同的，本實施例中，也是以金 屬銦作為兩有機混合層之間的金屬層之材料。於圖6中可 得知’於讀取電壓電壓干擾以及室H度環境為遍狀況 128176^0^ 開啟狀態（曲線閉狀態（曲線奶）、第一 沒有出現衰變的==—θ狀態（曲線601)的電流都 狀況下，經ί In 胃取電㈣W伏特的干擾 作狀離仍唯持之後’上述有機三穩態元件之三個操 U)、、隹持穩定的操作電流值。 本I明之有機三穩態元件相較 — 有三個穩定的狀態，也就是在單牛’具 單-元件即可驅動==二及電路的面積’並可以 制。此外本彳_供—有階的控 有 1/纽形成有機相同時，摻人金屬離ΐ昆 或關閉有機元件時，可以利用右媳Γ入田進订#作以開啟 加量，來控制有機元件的導電度。^層中金屬離子之添 擴散阻絕層將兩個不同導電度的有離:擴散的 穩態，並可穩定判Ϊ的控制，即可以得到穩定的三 —雖然本發明已以較佳實_揭露如上，⑼ 限定本發明，任何熟習此技蓺者 /、、'”、亚非用以 和範圍内’當可作些許之更;與潤飾，：=Γ精神 範圍當視後附之申請專利範圍所界定者^杨明之保護 【圖式簡單說明】 0 圖1Α至圖1Ε繪示為根據本發明 三穩態元件之製造方法的剖面圖。’ I施例之有機
1281760_作 圖2繪不為根據本發明一 件之萝#方&士 》& % %佳貫她例之有機三穩態元 件之衣&方法中，瘵鍍裝置之剖面簡圖。 圖从為根據本發明一較佳實施例的有 之寫入與讀取操作流程圖。 戍一％悲凡件 圖3B為根據本發明—較佳實施例的 之抹除操作流程圖。 々一％恶tl件 ，圖4為根據本發明—較佳實施_有機三穩態元 電流-寫入/抹除循環次數之關係圖。 ，一 圖5為根據本發明一較佳實施例的有機三 電流-電壓關係圖。 一L心7L件之 圖6為根據本發明一較佳時施例的有機 讀取電壓干擾下之電流-時間之關係圖。 【主要元件符號說明】 三穩態元件於 100 、211 : 基底 102 、114 : 金屬層 104 、112 : 緩衝層 106 、110 : 有機混合層 108 : 擴散阻絕層 116 有機三穩態元件 200 蒸鍍承载器 201 蒸鍍機台 212 有機材料源 214 金屬材料源 216a 、216b •載蛛 128176(^-^ S301、S303、S305、S307、S309 :步驟 402a 、 402b 、 402c 、 501 、 503 、 601 、 603 、 605 :曲
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Claims (1)

12817雜献/§ 十、申請專利範圍： 1. 一種有機三穩態元件，包括： 一第一電極； 一第二電極； 一擴散阻絕層，位於該第一電極與該第二電極之間； 一第一有機混合層，位於該第一電極與該擴散阻絕層 之間；以及 一第二有機混合層，位於該第二電極與該擴散阻絕層 之間。 2. 如申請專利範圍第1項所述之有機三穩態元件，其 中該第一電極相對於該第二電極之一第一内表面上，以及 該第二電極相對於該第一電極之一第二内表面上，分別配 置一第一緩衝層與一第二緩衝層，該第一缓衝層與該第二 緩衝層分別與該第一有機混合層與該第二有機混合層相接 觸。 3. 如申請專利範圍第2項所述之有機三穩態元件，其 中該第一緩衝層與該第二緩衝層的材料為一高介電常數的 材料，該高介電常數材料是A120X、LiF、MgO、V205或 Ti〇2。 4. 如申請專利範圍第1項所述之有機三穩態元件，其 中該第一電極與該第二電極之材質是銅、金、銀、鋁、鈷 或錄。 5. 如申請專利範圍第1項所述之有機三穩態元件，其 中該第一有機混合層與該第二有機混合層是以一有機材料 21 128 為基礎與一金屬材料混合製備而成。 6.如申請專利範圍第5顧述之有機三料元件，立 中該有機材料是Alq、AIDCN、Cupc y 材料包括DH6T、DHADT、P3HT。 刀子有故+ & 7·如申請專鄕圍第5 _述之有 :該金屬材料是銅、金、銀屬U t ^ ^ 5 ^ ^ 中料㈣k合層與該第二有機混 含量比上該金屬材料之含量的比值約為= 搞眺权 中44申二專利範圍第1項所述之有機三穩態元件，其 :ΪΓτ。質是銦，、鈦、轉、顏、錕、鉻、 II 豆中：第專利範圍第1項所述之有機三穩態元件， 導層之導電係數與該第二有機混合狀 底，1!括種有機二穩態元件的製造方法，其適用於一基 於"亥基底上形成一第一金屬層； 金屬層上形成—第一緩衝層； ίίΠΓ上形成一第一有機混合層； 於該擴散擴Γ且絕層； 巴層上形成一弟一有機混合層；以及 22 12817__峋 於該第二有機混合層上形成一第二金屬層。 12·如申請專利第丨1項所述之有機三穩態元件的制 法，其中形成該擴散阻絕層之方法包括蒸鍍法以及= 生13.如申請專利第U項所述之有機三穩態元件 二方法’其中該擴散阻絕層之材質是銦、钽、鈦、鎢、鉬衣 ^m Ti〇2、TaN、FCN、或是其 ' 虱化物材料、金屬氮化物材料。 蜀 方法14 .Jl巾料利第11項所述之有機三穩態元件的f、生 =包;形成該第-有機混合層與該第二有機混合;: 15 ·如申凊專利第1 之方法包括： >、°Λ弟—有機混合層 之 進行一噴印製程，使 17·如巾請專利第16項所述 乂方法，其中該金屬材料是銅、全、^三穩態元件的製 述金屬之合金。 銀、鋁、鈷、鎳或上 混合溶液。 3 機材料與一金屬材料 23 Ι2817β0—δ 、18·如申凊專利第16項所述之有機三穩能 造方法’其中於該[有機混合層與；^牛的製 19·種操作方法，適用於一有 具有-第-電極、-第二電極、位於該二;2元件 極之間之-擴散阻絕層，該方法包括·· ％、呆二電 進行一寫入操作，該寫入操作包括： 電極ίϊΐ機，一關閉狀態時’施加由該第- 上，以使該有機元件的導通狀態改變，而件 開啟狀態； 又叩王現一弟一 當該有機元件處於該第一開 ^ 第-電極至該第二電極的一逆向偏壓;;；二:由： 上’以使該有機元件的導通狀態改件 啟狀態；以及 & m王現—弟二 進行一抹除操作，包括施加由該 + 極的一第二正向偏壓於該有 电:。至5玄弟二電 V通狀悲改，交，而呈現該關閉狀態。 ’ 20·如申請專利第19項 正向偏壓小於該第二正向偏壓。认作方法’其中該第- 24
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