TW202348700A - 複合材料片材 - Google Patents
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Abstract
本發明之複合材料片材1包含骨架部11、複數個空隙12、及傳熱路徑15。骨架部11包含樹脂。傳熱路徑15由無機粒子13所形成。複合材料片材1具有存在骨架部11所含有之樹脂及無機粒子13之表層1s。表層1s之俯視下,存在無機粒子13之部分之面積S
13相對於表層1s之面積S
1S之比S
13/S
1S為10%以上。
Description
本發明係關於一種複合材料片材。
先前,已知一種包含無機材料及熱硬化性樹脂之複合材料。
例如,專利文獻1中記載了一種具備填料、及結合樹脂之複合材料。填料係包含無機材料之鱗片狀者。結合樹脂係使該填料結合之熱硬化性樹脂。該複合材料係由複數個孔隙分散而形成之發泡材料。於孔隙之內壁以填料之平坦面彼此重疊之方式堆積有填料。例如,使填料、聚酯系樹脂、及乙醇等發泡劑混合來製備漿料狀之混合物,並將該混合物投入至模具內。對模具內之混合物以硬化溫度以上進行加熱而一面使聚酯系樹脂發泡,一面使發泡之聚酯樹脂硬化,藉此製作複合材料。
先前技術文獻
專利文獻
專利文獻1:日本專利特開2018-109101號公報
[發明所欲解決之問題]
專利文獻1中所記載之技術就提高片狀複合材料之表層中之熱導率之觀點而言,存在進一步研究之餘地。
因此,本發明提供一種就提高表層中之熱導率之觀點而言有利之複合材料片材。
[解決問題之技術手段]
本發明提供一種複合材料片材,其包括:
包含樹脂之骨架部、
複數個空隙、及
由無機粒子所形成之傳熱路徑,且
具有存在上述樹脂及上述無機粒子之表層,
上述表層之俯視下,存在上述無機粒子之部分之面積相對於上述表層之面積之比為10%以上。
[發明之效果]
上述複合材料片材就提高表層中之熱導率之觀點而言有利。
以下,參照圖式,對本發明之實施方式進行說明。以下之說明係本發明之示例,本發明並不受以下之實施方式所限定。
如圖1及圖2所示,複合材料片材1包含骨架部11、複數個空隙12、及傳熱路徑15。骨架部11包含樹脂。傳熱路徑15由無機粒子13所形成。複合材料片材1具有存在骨架部11所含有之樹脂及無機粒子13之表層1s。表層1s之俯視下,存在無機粒子13之部分之面積S
13相對於表層1s之面積S
1S之比S
13/S
1S為10%以上。
例如,根據專利文獻1中所記載之複合材料之製作方法可理解,難以提高複合材料之表層中之填料之密度。其原因在於,在一面使包含填料、樹脂、及發泡劑之漿料狀之混合物發泡,一面使樹脂硬化之過程中,填料之配置係由發泡之趨勢所左右,無法調整複合材料之表層中之填料之密度。另一方面,複合材料片材1中,比S
13/S
1S為10%以上,無機粒子13在表層1s中以較高之密度配置。因此,複合材料片材1之表層1s中之熱導率容易變高。進而,複合材料片材1之厚度方向上之熱導率容易變高。
比S
13/S
1S較理想為12%以上,更理想為15%以上,進而理想為20%以上。比S
13/S
1S例如為80%以下。藉此,由於骨架部11在表層1s中佔有一定程度之體積,因此複合材料片材1容易具有所需之強度。比S
13/S
1S可包含於由10%、12%、15%、及20%之任一下限值與80%之所有組合所限定之任一範圍內。
如圖1所示,無機粒子13在表層1s之俯視下,形成為散佈之複數個凝集物13a。根據此種構成,在表層1s之面內,熱導率不易產生不均。複數個凝集物13a例如以形成海島結構之方式配置。
表層1s之俯視下之凝集物13a之平均直徑並不限定於特定之值。其平均直徑例如為600 μm~1100 μm。根據此種構成,容易調整比S
13/S
1S為所需之範圍,複合材料片材1之表層1s中之熱導率容易變高。表層1s之俯視下之凝集物13a之平均直徑例如可藉由如下方式確定:測定表層1s之俯視下50個以上之凝集物13a之最大直徑,求出該最大直徑之算術平均。
表層1s之俯視下之凝集物13a之平均直徑可為650 μm以上,亦可為700 μm以上,還可為800 μm以上。該平均粒直徑可為1050 μm以下,亦可為1000 μm以下。表層1s之俯視下之凝集物13a之平均直徑可包含於由600 μm、650 μm、700 μm、及800 μm之任一下限值與1100 μm、1000 μm、及1050 μm之任一上限值之所有組合所限定之任一範圍內。
表層1s之俯視下,凝集物13a彼此之中心間距離之平均值相對於凝集物13a之平均直徑之比並不限定於特定之值。該比例如為2以下。根據此種構成,容易調整比S
13/S
1S為所需之範圍,複合材料片材1之表層1s中之熱導率容易變高。表層1s之俯視下之凝集物13a彼此之中心間距離之平均值例如可藉由如下方式確定:測定表層1s之俯視下以50個以上之凝集物13a之最大直徑為直徑之圓之中心與以最接近之凝集物13a之最大直徑為直徑之圓之中心的最短距離,求出該最短距離之算術平均。
表層1s之俯視下,凝集物13a彼此之中心間距離之平均值相對於凝集物13a之平均直徑之比可為1.75以下,亦可為1.5以下。該比可為1以上,亦可為1.1以上,還可為1.2以上。該比可包含於由1、1.1、及1.2之任一下限值與2、1.75、及1.5之任一上限值之所有組合所限定之任一範圍內。
如圖2所示,無機粒子13例如在表層1s沿著空隙12之周緣配置。藉此,形成凝集物13a。與表層1s接觸之空隙12中,最大直徑d2大於最大直徑d1。最大直徑d1係空隙12於表層1s之厚度方向上之最大直徑。最大直徑d2係與表層1s接觸之空隙12於表層1s之面內方向上之最大直徑。根據此種構成,容易調整比S
13/S
1S為所需之範圍,複合材料片材1之表層1s中之熱導率容易變高。
與表層1s接觸之空隙12中之最大直徑d2相對於最大直徑d1之比d2/d1例如大於1,亦可為1.1以上,亦可為1.2以上,亦可為1.3以上,亦可為1.4以上,還可為1.5以上。比d2/d1例如為3以下。
複合材料片材1之厚度並不限定於特定之值。複合材料片材1之厚度例如為10 mm以下。於該情形時,容易調整比S
13/S
1S為所需之範圍,複合材料片材1之表層1s中之熱導率容易變高。
複合材料片材1之厚度亦可為8 mm以下,亦可為5 mm以下,還可為3 mm以下。複合材料片材1之厚度例如為0.1 mm以上。
表層1s之厚度例如為複合材料片材1之厚度之0.1~10%,例如為1 μm~300 μm。複合材料片材1之剖面觀察下,表層1s之厚度例如可相當於複合材料片材1之表面距離空隙12之最短距離。
骨架部11所含有之樹脂並不限定於特定之樹脂。骨架部11所含有之樹脂例如為熱硬化性樹脂。熱硬化性樹脂之例為酚樹脂、脲樹脂、三聚氰胺樹脂、鄰苯二甲酸二烯丙酯樹脂、聚酯樹脂、環氧樹脂、苯胺樹脂、矽酮樹脂、呋喃樹脂、聚胺酯樹脂、烷基苯樹脂、胍胺樹脂、二甲苯樹脂、及醯亞胺樹脂。熱硬化性樹脂之硬化溫度例如為25℃~160℃。
無機粒子13並不限定於特定之粒子。無機粒子13例如具有較骨架部11所含有之樹脂之熱導率高之熱導率。無機粒子13所含有之無機材料之例為六方晶氮化硼(h-BN)、氧化鋁、結晶性二氧化矽、非晶性二氧化矽、氮化鋁、氧化鎂、碳纖維、銀、銅、鋁、碳化矽、石墨、氧化鋅、氮化矽、碳化矽、立方晶氮化硼(c-BN)、氧化鈹、金剛石、碳黑、石墨烯、奈米碳管、碳纖維、及氫氧化鋁。複合材料片材1中之無機粒子13之種類可為僅1種,亦可複合材料片材1中組合2種以上之無機粒子13使用。
無機粒子13之形狀並不限定於特定之形狀。其形狀之例為球狀、桿狀(包含短纖維狀)、鱗片狀、及針狀。
無機粒子13之長徑比並不限定於特定之值。無機粒子13之長徑比例如未達50,亦可為40以下,還可為30以下。無機粒子13之長徑比可為1,亦可為2以上,還可為3以上。長徑比係當自無機粒子13之投影面積變為最大之方向觀察無機粒子13時粒子之最大直徑相對於粒子之最小直徑之比(最大直徑/最小直徑)。
無機粒子13之平均粒徑並不限定於特定之值。無機粒子13之平均粒徑例如為0.05 μm~100 μm,亦可為0.1 μm~50 μm,亦可為0.1 μm~30 μm,還可為0.5~10 μm。「平均粒徑」例如可利用雷射繞射散射法求出。平均粒徑係例如使用MicrotracBEL公司製造之粒度分佈計(Microtrac MT3300EXII),根據頻度以體積基準之分率表示之粒度分佈曲線所求出的50%累積值(中值粒徑)d
50。
無機粒子13之形狀例如可藉由使用掃描式電子顯微鏡(SEM,Scanning electron microscope)等進行觀察來確定。例如,長徑比(最大直徑/最小直徑)為1.0以上且未達1.7,尤其是1.0以上1.5以下,進而為1.0以上1.3以下,於輪廓之至少一部分、尤其是實質上全部輪廓為弧狀之曲線之情形時,可判斷無機粒子13為球狀。
於無機粒子13為球狀之情形時,無機粒子13之平均粒徑例如為0.1 μm~50 μm,亦可為0.1 μm~10 μm,還可為0.5μ~5 μm。於無機粒子13為鱗片狀之情形時,無機粒子13之平均粒徑例如為0.1 μm~20 μm,亦可為0.5 μm~15 μm。除此以外,無機粒子13之平均厚度例如為0.05 μm~1 μm,亦可為0.08 μm~0.5 μm。平均厚度可藉由如下方式確定:使用SEM測定任意50個無機粒子13之厚度,求出其算術平均值。於無機粒子13為桿狀之情形時,無機粒子13之最小直徑(通常為短軸長度)例如為0.01 μm~10 μm,亦可為0.05 μm~1 μm。又,無機粒子13之最大直徑(通常為長軸長度)例如為0.1 μm~20 μm,亦可為0.5μ~10 μm。若無機粒子13之尺寸為此種範圍,則藉由複數個無機粒子13,容易在複合材料片材1之厚度方向上形成傳熱路徑15。
複合材料片材1中之無機粒子13之含量並不限定於特定之值。複合材料片材1中之無機粒子13之含量例如為10質量%~80質量%,亦可為10質量%~70質量%,還可為10質量%~55質量%。複合材料片材1中之無機粒子13之含量例如為1體積%~50體積%,亦可為2體積%~45體積%,亦可為5體積%~40體積%,還可為5體積%~30體積%。藉由調節無機粒子13之含量,複合材料片材1能夠具有較高之導熱性能及所需之剛性。
複合材料片材1中之無機粒子13之質量基準之含量例如可藉由自複合材料片材1去掉除了無機粒子13以外之材料而求出。例如,使除了無機粒子13以外之材料自複合材料片材1燃燒去除。為了使測定之精度較高,無機粒子之含量亦可使用元素分析來確定。例如,於複合材料片材1中添加酸,並照射微波,使複合材料片材1加壓酸分解。酸例如可使用:氫氟酸、濃硫酸、濃鹽酸、及王水等。對經加壓酸分解而獲得之溶液,使用感應耦合電漿發射光譜分析法(ICP-AES,Inductively Coupled Plasma-Atomic Emission Spectroscopy)進行元素分析。根據其結果,能夠求出複合材料片材1中之質量基準之無機粒子13之含量。
複合材料片材1中之體積基準之無機粒子13之含量可根據複合材料片材1所含有之無機粒子13之質量與密度、及複合材料片材1之體積與空隙率求出。具體而言,根據無機粒子13之質量與密度,算出複合材料片材1中之無機粒子13之體積A。另外,基於複合材料片材1之空隙率,算出不含空隙之體積之複合材料片材1之體積B。複合材料片材1中之體積基準之無機粒子13之含量可根據(A/B)×100之關係來確定。
無機粒子13之密度例如可以如下方式求出:於電爐中藉由對複合材料片材1進行高溫加熱使有機材料燃燒去除後,對殘留之無機粒子13,依據日本產業標準(JIS) R 1628:1997或JIS Z 2504:2012求出其密度。
製造複合材料片材1之方法並不限定於特定之方法。複合材料片材1例如可使用圖3A所示之製造裝置100進行製造。製造裝置100中,對流動體2施以規定之處理來製造複合材料片材1。流動體2包含熱硬化性樹脂2b及無機粒子13。製造裝置100中,一面使具有第一厚度t1之流動體2成形為具有第二厚度t2,一面對流動體2進行加熱使熱硬化性樹脂2b硬化。藉此,獲得複合材料片材1。
複合材料片材1之製造中,厚度t1及厚度t2只要滿足t1>t2之關係,則並不限定於特定之值。厚度t1例如為0.5 mm以上,亦可為1 mm以上,還可為3 mm以上。厚度t1例如為30 mm以下,亦可為20 mm以下,還可為10 mm以下。厚度t2例如為0.1 mm以上,亦可為0.5 mm以上,還可為1 mm以上。厚度t2例如為20 mm以下,亦可為10 mm以下,還可為5 mm以下。複合材料片材1之厚度例如與厚度t2相同。複合材料片材1之厚度亦可為厚度t2之90%~110%。
當對流動體2進行加熱時,流動體2周圍之溫度保持為熱硬化性樹脂2b之硬化溫度以上。只要能夠使熱硬化性樹脂2b硬化,則流動體2之加熱時間並不限定於特定之值。流動體2之加熱時間受熱硬化性樹脂2b之種類及添加劑所左右,例如為10秒鐘以上1小時以下。
複合材料片材1之製造中,流動體2之製備方法並不限定於特定之方法。例如,使熱硬化性樹脂2b及無機粒子13混練而獲得流動體2。或者,亦可使熱硬化性樹脂2b滲透於無機粒子13彼此之間隙而獲得流動體2。因此,流動體2中無機粒子13均勻地分散。藉此,在複合材料片材1之面內,複合材料片材1之熱導率不易不均。
複合材料片材1之製造中,流動體2例如包含多孔化劑2p。藉由多孔化劑2p於複合材料片材1形成複數個空隙12,複合材料片材1具有多孔結構。
多孔化劑2p只要能夠於複合材料片材1形成複數個空隙12,則並不限定於特定之多孔化劑。多孔化劑2p例如溶解於特定之溶劑中。多孔化劑2p亦可藉由加熱而蒸發、軟化、或熱分解。複合材料片材1之製造中,多孔化劑2p亦可發生收縮或被去除。例如,複合材料片材1之製造中,多孔化劑2p能夠藉由與特定之溶劑之接觸或加熱而發生收縮或被去除。複合材料片材1中亦可殘留有收縮之多孔化劑2p。
多孔化劑2p可具有中空結構,亦可具有實心結構。多孔化劑2p可為中空之樹脂粒子。於該情形時,藉由加熱處理而使構成樹脂粒子之樹脂軟化,從而中空部消失或發生收縮,隨之能夠形成空隙12。多孔化劑2p亦可為實心之樹脂粒子。於該情形時,藉由多孔化劑2p與特定之溶劑接觸而使多孔化劑2p溶解於溶劑中,從而能夠形成空隙12。中空或實心之樹脂粒子所含有之樹脂之例例如為聚苯乙烯(PS)、聚乙烯(PE)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(EVA)、聚乙烯(PE)、聚氯乙烯(PVC)、聚丙烯(PP)、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物(ABS)、乙烯-丙烯-二烯橡膠(EPDM)、熱塑性彈性體(TPE)、及聚乙烯醇(PVA)。
如圖3A所示,無機粒子13例如在流動體2中形成為中空之凝集物。換言之,於無機粒子13之凝集物之內部形成了空孔2h。無機粒子13係以覆蓋空孔2h之方式凝集在空孔2h之周圍。例如,流動體2中分散有複數個凝集物。
無機粒子13例如以覆蓋多孔化劑2p之外表面之方式凝集在多孔化劑2p之周圍。因此,複合材料片材1中,無機粒子13能夠沿著空隙12之周緣配置。
如圖1所示,製造裝置100例如具備一對構件20。一對構件20係以規定之間隔配置。複合材料片材1之製造中,藉由使流動體2夾在一對構件20之間而成形為具有第二厚度t2。一對構件20之間隔可固定,亦可不固定。只要能夠使流動體2成形為具有第二厚度t2,則一對構件20之間隔可隨著流動體2之通過變窄或變寬。
流動體2例如在一對構件20之間以在流動體2之面內能夠流動之狀態成形為具有第二厚度t2。根據此種構成,由於流動體2一面在流動體2之面內流動,一面減小流動體2之厚度,因此容易成為無機粒子13在複合材料片材1之表層1s沿著平坦面凝集之狀態。
只要能夠使流動體2以具有第二厚度t2之方式流動,則一對構件20並不限定於特定之構件。如圖3A所示,製造裝置100例如具備搬送裝置40。搬送裝置40搬送流動體2使其通過一對構件20之間。藉此,複合材料片材1之製造中,一面在一對構件20之間搬送流動體2,一面使其以具有第二厚度t2之方式流動。因此,複合材料片材1之生產性容易變高。
製造裝置100例如具備加熱器30。加熱器30係當流動體2位於一對構件20之間時或流動體2通過一對構件20之間後,對流動體2進行加熱。藉此,流動體2係在具有第二厚度t2之狀態下被加熱,能夠使熱硬化性樹脂2b硬化。
如圖3A所示,一對構件20例如包含搬送用之帶22。根據此種構成,複合材料片材1之厚度容易變得均勻。流動體2例如能夠藉由帶22進行加熱。例如,將加熱器30配置為與帶22接觸。藉由加熱器30對帶22進行加熱,帶22進而對流動體2進行加熱。加熱器30例如配置於帶22之內側。帶22可為金屬製,亦可為樹脂製。
製造裝置100中,包含帶22之成形機例如為雙帶加壓機。雙帶加壓機可為滑履式雙帶加壓機,亦可為滾筒式雙帶加壓機。滑履式雙帶加壓機中,例如,於帶之內側配置了內置有加熱器之加壓塊。藉此,對帶進行加壓及加熱。加壓塊被固定,帶在加壓塊滑動。滑履式雙帶加壓機亦可具備複數個加壓塊。複數個加壓塊之溫度可相同,亦可不同。複數個加壓塊之一部分亦可用作冷卻用之加壓塊。滾筒式雙帶加壓機中,藉由複數個滾筒自帶之內側進行加壓。於該情形時,滾筒本身可內置有加熱器,亦可藉由其他加熱器對帶間接性地進行加熱。
如圖3A所示,製造裝置100例如具備供給器10。供給器10供給流動體2。藉此,供給具有第一厚度t1之流動體2。複合材料片材1之製造中,例如,流動體2配置於基材3上。流動體2與基材3一起被搬送至一對構件20之間。例如,供給器10向基材3供給流動體2,將流動體2配置於基材3上。
如圖3A所示,一對構件20將流動體2變形為具有小於流動體2自供給器供給時之第一厚度t1之第二厚度t2。
複合材料片材1之製造中,例如,將流動體2連續地配置於自捲繞體(省略圖示)卷出之基材3上。藉此,能夠連續地製造複合材料片材1,複合材料片材1之生產性容易變高。
如圖3A所示,例如,複合材料片材1之製造中,亦可將流動體2配置於基材3與剝離片材4之間而形成積層體5。向一對構件20之間搬送積層體5。於該情形時,能夠藉由基材3及剝離片材4保護複合材料片材1。
複合材料片材1之製造中,可僅使用基材3,亦可基材3與剝離片材4雙方均不使用。於該情形時,流動體2可以與一對構件20之至少一者接觸之狀態配置於一對構件20之間。
只要能夠供給流動體2,則供給器10並不限定於特定之供給器。供給器10例如為模嘴塗佈機。於該情形時,複合材料片材1之製造中,藉由模嘴塗佈將流動體2配置於基材3上。根據此種構成,流動體2能夠以均勻之厚度配置於基材3上。
製造裝置100能夠基於各種觀點來進行變更。例如,亦可在使具有第一厚度t1之流動體2成形為具有小於第一厚度t1之第二厚度t2後,對流動體2進行加熱使熱硬化性樹脂2b硬化。於該情形時,無機粒子13亦容易在複合材料片材1之表層1s成為沿著平坦面凝集之狀態,無機粒子13亦容易以較高之密度配置於複合材料片材1之表層1s上。因此,複合材料片材1之表層1s中之熱導率容易變高,複合材料片材1之熱導率亦容易變高。
製造裝置100視需要亦可進而具備具有一對構件20之間隔以上之尺寸之間隔片。藉由此種間隔片,容易抑制流動體1之一部分沿著一對構件20之間隙發生變形。
製造裝置100例如可變更為圖3B所示之製造裝置200。製造裝置200中,除了特別說明之部分以外,與製造裝置100同樣地構成。對於製造裝置200之與製造裝置100之構成要素相同或相應之構成要素,附上相同之符號,並省略詳細之說明。有關製造裝置200之說明只要技術方面不矛盾,則亦適用於製造裝置100。
如圖3B所示,製造裝置200中,一對構件20包含第一對滾筒24、及第二對滾筒25。製造裝置200中,藉由一對構件20搬送流動體2。第二對滾筒25在流動體2之搬送方向上配置於第一對滾筒24之下游。第二對滾筒25中之滾筒間之距離為第一對滾筒24中之滾筒間之距離以下。滾筒間之距離為滾筒彼此之最短距離。根據此種構成,藉由使具有第一厚度t1之流動體2通過第一對滾筒24之間及第二對滾筒25之間,從而成形為具有第二厚度t2。第二對滾筒25中之滾筒間之距離亦可小於第一對滾筒24中之滾筒間之距離。
製造裝置200中,加熱器30例如配置於第二對滾筒25之下游。根據此種構成,流動體2在通過一對構件20之間後被加熱。流動體2可藉由第一對滾筒24及第二對滾筒25之至少一者進行加熱,亦可不藉由第一對滾筒24及第二對滾筒25進行加熱。
複合材料片材1亦可使用除了製造裝置100及製造裝置200以外之裝置來進行製造。複合材料片材1例如亦可利用包括以下(i)、(ii)、(iii)之方法進行製造。
(i)向規定之基材上以第一厚度t1供給流動體2。
(ii)在平板與基材之間配置有間隔件之狀態下,將規定之平板配置於流動體2上,並在平板之上放置重物,使流動體2以具有第二厚度t2之方式流動。
(iii)將(ii)中所準備之基材、流動體2、平板、及重物之積層物放入至加熱爐中,使流動體2之熱硬化性樹脂2b硬化,從而獲得複合材料片材1。
實施例
根據實施例,對本發明更加詳細地進行說明。再者,本發明並不限定於以下之實施例。
(聚苯乙烯顆粒之製作)
將純水100重量份、磷酸三鈣0.2重量份、及十二烷基苯磺酸鈉0.01重量份添加至附有攪拌機之高壓釜中。於該高壓釜中添加作為起始劑之過氧化苯甲醯0.15重量份、及1,1-雙(第三丁基過氧基)環己烷0.25重量份來製作混合液。一面以350轉/分鐘對混合液進行攪拌,一面添加苯乙烯單體100重量份。其後,藉由使該溶液升溫至98℃來實施聚合反應。當聚合反應完成約80%時,花費30分鐘使反應溶液升溫至120℃。其後,使反應溶液於120℃下保溫1小時,從而製作含苯乙烯樹脂粒子之溶液。使含苯乙烯樹脂粒子之溶液冷卻至95℃後,向高壓釜中壓入作為發泡劑之環己烷2重量份、及丁烷7重量份。其後,使該溶液再次升溫至120℃。其後,使溶液於120℃下保溫1小時後,冷卻至室溫,藉此獲得漿料。藉由對該漿料進行脫水、洗淨、及乾燥,從而獲得發泡性苯乙烯樹脂粒子。使該發泡性苯乙烯樹脂粒子過篩而獲得粒徑為0.2 mm~0.3 mm之發泡性苯乙烯樹脂粒子。使用Obiraki Industry公司製造之加壓式發泡機(BHP)使該發泡性苯乙烯樹脂粒子發泡,從而獲得具有650 μm~1200 μm之平均直徑之球狀發泡聚苯乙烯顆粒。藉由標稱網眼(JIS Z 8801-1:2019)為1.18 mm及1 mm之JIS試驗用篩使該發泡聚苯乙烯顆粒過篩。將此時通過了標稱網眼為1.18 mm之篩,且未通過標稱網眼為1 mm之篩之發泡聚苯乙烯顆粒用於各複合材料片材之製作。再者,該發泡聚苯乙烯顆粒之松密度為0.025 g/cm
3。
(實施例1)
作為添加劑,使陶氏公司製造之DOWSIL SE 1896 FR A/B之A劑及B劑以1:1之重量比混合而製備矽酮樹脂前驅物。相對於發泡聚苯乙烯顆粒1重量份,準備11.3重量份該矽酮樹脂前驅物。另外,相對於發泡聚苯乙烯顆粒1重量份,準備20重量份鱗片狀氮化硼(長徑比20)。
於川田公司製造之高速流動混合機(SMP-2)中添加上述球狀發泡聚苯乙烯顆粒1重量份。繼而,添加上述矽酮樹脂前驅物0.3重量份,以1000轉/分鐘對混合物進行1分鐘攪拌。一面將剩餘之矽酮樹脂前驅物與上述氮化硼同時且將矽酮樹脂前驅物與氮化硼以均等之質量花費30分鐘添加至該混合物,一面使用上述混合機,以1000轉/分鐘進行攪拌。藉由該操作,獲得發泡聚苯乙烯顆粒經由矽酮樹脂前驅物經氮化硼被覆而成之發泡聚苯乙烯顆粒。於80℃之恆溫槽內對該聚苯乙烯顆粒進行2小時加熱,使矽酮樹脂硬化,藉此獲得經氮化硼被覆之聚苯乙烯顆粒(複合粒子)。
作為熱硬化性樹脂,使用陶氏公司製造之DOWSIL SE 1817 CV M之A劑與B劑、信越矽利光公司製造之聚矽氧油KF-96-10000CS、及信越矽利光公司製造之反應促進劑CAT-PL-56。使A劑、B劑、聚矽氧油、及反應促進劑加以混合以滿足A劑之質量:B劑之質量:聚矽氧油之質量:反應促進劑之質量=35:35:29.5:0.5之關係,從而製作熱硬化性樹脂。
向放入有上述複合粒子之容器中添加上述熱硬化性樹脂,使熱硬化性樹脂填充於複合粒子之間,藉此獲得實施例1之流動體。流動體中之複合粒子與熱硬化性樹脂之調配係滿足複合粒子之松體積:熱硬化樹脂之體積=100:45之關係。藉由模嘴塗佈,於Nippa公司製造之作為PET(Polyethylene terephthalate,聚對苯二甲酸乙二酯)膜SS4A(厚度50 μm)之基材上形成該流動體之塗膜。該塗膜之厚度為5.0 mm。於塗膜之上重疊上述PET膜,從而獲得積層體。藉由滑履式雙帶加壓機,使積層體中之流動體以具有3.0 mm之厚度之方式流動,並調節雙帶加壓機之帶之溫度為100℃來使流動體中之熱硬化性樹脂硬化。流動體之加熱時間為5分鐘。使流動體之硬化物自基材及剝離片材剝離後,將該硬化物切割成規定之尺寸,並於丙酮中浸漬30分鐘使複合粒子中之聚乙烯顆粒溶解,從而自硬化物去除聚苯乙烯顆粒。其後,以90℃對硬化物進行加熱使丙酮揮發,獲得實施例1之複合材料片材。實施例1之複合材料片材之厚度為3.05 mm。
(實施例2)
使用滾筒式雙帶加壓機來代替滑履式雙帶加壓機,除此以外,以與實施例1相同之方式製作實施例2之複合材料片材。藉由滾筒式雙帶加壓機,使積層體中之流動體以具有3.0 mm之厚度之方式流動。實施例2之複合材料片材之厚度為3.0 mm。
(實施例3)
使用複數對滾筒來代替滑履式雙帶加壓機,使積層體中之流動體以具有3.0 mm之厚度之方式流動,其後於加熱爐中對流動體進行加熱使流動體中之熱硬化性樹脂硬化,除此以外,以與實施例1相同之方式製作實施例3之複合材料片材。使用複數對滾筒之成形中,使流動體通過複數對滾筒中之滾筒彼此之間。最上游之一對滾筒中之滾筒間之距離為3.5 mm,最下游之另一對滾筒中之滾筒間之距離為3.0 mm。加熱爐中進行加熱時,調節加熱爐之內部之溫度為100℃。流動體之加熱時間為5分鐘。實施例3之複合材料片材之厚度為2.9 mm。
(比較例1)
將上述複合粒子填充於內徑95 mm×95 mm×3.5 mm之塑膠盒內,於塑膠盒鋪上Yoshidataka公司製造之不鏽鋼平織金屬絲網(直徑:0.18 mm、50目),進而於其上鋪上不鏽鋼製衝孔金屬(直徑:5 mm、厚度:1 mm、間距:8 mm),並利用夾具固定不鏽鋼製衝孔金屬。
於該塑膠盒中添加上述熱硬化性樹脂,使其減壓消泡。此時之壓力以錶壓計為-0.08 MPa~-0.09 MPa。反覆進行3次該操作,使熱硬化性樹脂含浸於聚苯乙烯顆粒間。繼而,藉由以80℃進行2小時加熱而使矽酮樹脂硬化,從而獲得內包有聚苯乙烯顆粒之樹脂成形品。將該樹脂成形品切割成規定之尺寸。藉由使其於丙酮中浸漬30分鐘而使聚苯乙烯顆粒溶解,從而自樹脂成形品去除聚苯乙烯顆粒。其後,以90℃對樹脂成形品進行加熱使丙酮揮發,藉此製作比較例1之複合材料片材。比較例1之複合材料片材未進行表層(表面層)之切斷。比較例1之複合材料片材之厚度為3.5 mm。
<熱導率>
依據美國材料試驗協會標準(ASTM)D5470-01(單向熱流穩態法),使用力世科公司製造之熱導率測定裝置TCM1001,以1片試樣及對稱構成方式,利用熱流計法測定各實施例及比較例1之複合材料片材之厚度方向之熱導率。將具有厚度t之各複合材料片材切割為俯視下一邊之長度為20 mm之正方形狀,從而獲得試片。將Sunhayato公司製造之聚矽氧油脂SCH-20以聚矽氧油脂層之厚度成為100 μm之方式塗佈於試片之主面之兩個面。聚矽氧油脂之熱導率為0.84 W/(m・K)。使用具有調整為110℃之加熱塊之上部桿及具有調整為20℃之冷卻塊之下部桿作為標準桿。使用無氧銅製之塊作為試驗塊。使試片隔著聚矽氧油脂層被無氧銅製之塊夾持,從而製作測定試樣。使該測定試樣夾在上部桿與下部桿之間。使熱流經試片之厚度方向。
試片之上表面與下表面之間之溫度差ΔT
S係根據下述式(1)及(2)來確定。式(1)及(2)中,ΔT
C為無氧銅製之塊(試驗塊)之上表面與下表面之間之溫度差。除此以外,q
1為上部桿之由基於複數個測溫點之溫度差算出之溫度梯度所確定之熱通量[W/m
2],q
2為下部桿之由基於複數個測溫點之溫度差算出之溫度梯度所確定之熱通量[W/m
2]。t
b為無氧銅製之塊之厚度之總和。k
b為無氧銅製之塊之熱導率。
ΔT
S=ΔT
C-(q
S×t
b)/k
b式(1)
q
S=(q
1+q
2)/2 式(2)
試片之厚度方向上之熱導率λ[W/(m・K)]係根據下述式(3)來確定。將結果示於表1中。再者,試片之厚度t之測定係使用相機來進行。
λ=q
S×t/ΔT
S式(3)
<觀察>
利用相機對各實施例及各比較例之複合材料片材之一主面進行拍攝,獲得俯視下之各複合材料片材之照片。將俯視下之實施例1及比較例1之複合材料片材之照片分別示於圖4A及圖5A。又,使用基恩士公司製造之顯微鏡之數位顯微鏡VHX-7000,對各實施例及各比較例之複合材料片材之剖面進行觀察。將實施例1之複合材料片材之剖面之照片及比較例1之複合材料片材之剖面之照片分別示於圖4B及圖5B。
根據俯視下之各複合材料片材之照片,求出複合材料片材之表層中存在氮化硼之部分之面積S
BN相對於該表層之面積S
1S之比S
BN/S
1S。將結果示於表1中。如圖4A及圖5A所示,照片中,複合材料片材之表層中氮化硼所占之部分泛白,能夠與其他部分明確地區分。
根據俯視下之各複合材料片材之照片,求出表層之俯視下之氮化硼之凝集物之平均直徑d
BN及凝集物彼此之中心間距離之平均值D
S。平均粒徑d
BN係藉由如下方式確定:測定各複合材料片材之表層之俯視下50個以上之氮化硼之凝集物之最大直徑,求出該最大直徑之算術平均。平均值D
S係藉由如下方式確定:測定各複合材料片材之表層之俯視下以50個以上之氮化硼之凝集物之最大直徑為直徑之圓之中心與以最接近之氮化硼之凝集物之最大直徑為直徑之圓之中心的最短距離,求出該最短距離之算術平均。將結果示於表1中。
如表1所示,實施例之複合材料片材之厚度方向上之熱導率高於比較例1之複合材料片材之厚度方向上之熱導率。不僅如此,實施例之複合材料片材中之比S
BN/S
1S高於比較例1之複合材料片材中之比S
BN/S
1S。
如圖4B所示,實施例1之複合材料片材之表層中,確認出氮化硼係沿著平坦面凝集。除此以外,與表層接觸之空隙於表層之面內方向上之最大直徑存在大於該空隙於表層之厚度方向上之最大直徑之傾向。另一實施例之複合材料片材中,亦確認出相同之狀態。另一方面,如圖5B所示,比較例1之複合材料片材之表層中,氮化硼係帶弧度地凝集。關於實施例及比較例1之複合材料片材之複合材料片材之表層中之氮化硼之凝集態樣之此種不同,考慮可能係因兩者之熱導率及比S
BN/S
1S之不同所產生。
[表1]
實施例1 | 實施例2 | 實施例3 | 比較例1 | |
成形方式 | 雙帶加壓(滑履式) | 雙帶加壓(滾筒式) | 複數對滾筒 | 未切斷模具表面層 |
熱導率[Wm -1K -1] | 1.8 | 1.6 | 1.7 | 1.5 |
比S BN/S 1S[%] | 30.4 | 29.5 | 24.3 | 9.3 |
BN之凝集物之平均粒徑d BN[μm] | 968 | 898 | 812 | 569 |
BN之凝集物彼此之中心間距離之平均值D S[μm] | 1345 | 1482 | 1513 | 1399 |
比D S/d BN | 1.39 | 1.65 | 1.86 | 2.45 |
本發明之第1態樣提供一種複合材料片材,其包括:
包含樹脂之骨架部、
複數個空隙、及
由無機粒子所形成之傳熱路徑,且
具有存在上述樹脂及上述無機粒子之表層,
上述表層之俯視下,存在上述無機粒子之部分之面積相對於上述表層之面積之比為10%以上。
本發明之第2態樣提供如第1態樣之複合材料片材,其中
上述無機粒子在上述表層之俯視下,形成為散佈之複數個凝集物。
本發明之第3態樣提供如第2態樣之複合材料片材,其中
上述表層之俯視下,上述凝集物彼此之中心間距離之平均值相對於上述凝集物之平均直徑之比為2以下。
本發明之第4態樣提供如第2態樣或第3態樣之複合材料片材,其中
上述表層之俯視下之上述凝集物之平均直徑為600 μm~1100 μm。
本發明之第5態樣提供如第2態樣至第4態樣中任一項之複合材料片材,其中
上述無機粒子在上述表層沿著上述空隙之周緣配置,形成為上述凝集物,
與上述表層接觸之上述空隙於上述表層之面內方向上之最大直徑大於上述空隙於上述表層之厚度方向上之最大直徑。
本發明之第6態樣提供如第1態樣至第5態樣中任一項之複合材料片材,其中
上述複合材料片材之厚度為10 mm以下。
1:複合材料片材
1s:表層
2:流動體
2b:熱硬化性樹脂
2h:空孔
2p:多孔化劑
3:基材
4:剝離片材
5:積層體
10:供給器
11:骨架部
12:空隙
13:無機粒子
13a:凝集物
15:傳熱路徑
20:一對構件
22:帶
24:第一對滾筒
25:第二對滾筒
30:加熱器
40:搬送裝置
100:製造裝置
200:製造裝置
d1:最大直徑
d2:最大直徑
t1:第一厚度
t2:第二厚度
圖1係模式性地表示本實施方式中之複合材料片材之表面之俯視圖。
圖2係以圖1之II-II線作為切割線之複合材料片材之剖視圖。
圖3A係模式性地說明複合材料片材之製造方法之一例之附圖。
圖3B係模式性地說明複合材料片材之製造方法之另一例之附圖。
圖4A係俯視下之實施例1之複合材料片材之照片。
圖4B係實施例1之複合材料片材之剖面之照片。
圖5A係俯視下之比較例1之複合材料片材之照片。
圖5B係比較例1之複合材料片材之照片。
1:複合材料片材
1s:表層
11:骨架部
12:空隙
13:無機粒子
13a:凝集物
15:傳熱路徑
d1:最大直徑
d2:最大直徑
Claims (6)
- 一種複合材料片材,其包括: 包含樹脂之骨架部、 複數個空隙、及 由無機粒子所形成之傳熱路徑,且 具有存在上述樹脂及上述無機粒子之表層, 上述表層之俯視下,存在上述無機粒子之部分之面積相對於上述表層之面積之比為10%以上。
- 如請求項1之複合材料片材,其中上述無機粒子在上述表層之俯視下,形成為散佈之複數個凝集物。
- 如請求項2之複合材料片材,其中上述表層之俯視下,上述凝集物彼此之中心間距離之平均值相對於上述凝集物之平均直徑之比為2以下。
- 如請求項2之複合材料片材,其中上述表層之俯視下之上述凝集物之平均直徑為600 μm~1100 μm。
- 如請求項2之複合材料片材,其中上述無機粒子在上述表層沿著上述空隙之周緣配置,形成為上述凝集物, 與上述表層接觸之上述空隙於上述表層之面內方向上之最大直徑大於上述空隙於上述表層之厚度方向上之最大直徑。
- 如請求項1之複合材料片材,其中上述複合材料片材之厚度為10 mm以下。
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