TW202237409A - 用於包裝材料的層狀聚乙烯膜、包括該膜的層合物及其用途 - Google Patents

用於包裝材料的層狀聚乙烯膜、包括該膜的層合物及其用途 Download PDF

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穆罕默德 阿爾塔拉法
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Abstract

本發明是關於一種聚乙烯多層膜，包括內層(I)、外層(O)、以及位於內層與外層之間的芯層(C)，其中，內層(I)包含成分AI，成分AI是乙烯聚合物，其密度為910至925 kg/m 3，且根據ISO 1133測量的MFR 2為0.5至2.0 g/10min；芯層(C)包含成分AC，成分AC是高密度聚乙烯，其密度為950至970 kg/m 3，其根據ISO 1133測量的MFR 2為0.2至2.0 g/10min，且其分子量分佈為10至15；外層(O)包含成分AO，成分AO是乙烯聚合物，其密度為910至925 kg/m 3，且其根據ISO 1133測量的MFR 2為0.5至2.0 g/10min；並且其中，內層(I)和/或外層(O)的密度高於910 kg/m 3；外層(O)的密度等於或小於925 kg/m 3，較佳地為918至923 kg/m 3；內層(I)的密度等於或大於外層(O)的密度，較佳地，內層(I)的密度為920至940 kg/m 3。本發明還是關於一種包含該膜的層合物、以及該層合物和/或該膜於包裝物品的用途。

Description

用於包裝材料的層狀聚乙烯膜
本發明是關於一種聚乙烯多層膜，包括內層I、外層O、以及位於內層與外層之間的芯層C。此外，本發明還是關於一種包含該膜的層合物（laminate）、以及一種該層合物或該膜的用途。
包含密封劑及印刷層或外層的層合膜被廣泛用作軟包裝材料（flexible packaging materials）。包裝美感（例如高光澤度、透明度和/或裝飾性印刷）在增加對消費者的影響方面扮演重要角色，因此，有光澤的膜被用作常用包裝的外層。目前，大多數用於軟包裝材料的層合物，是使用聚乙烯（PE）密封劑膜層合到其他材料製成的作為印刷用外層的膜上而製成的，所述其他材料例如聚對苯二甲酸乙二酯（PET）、（雙軸定向(bi-axially oriented)）聚丙烯和/或鋁箔和/或聚醯胺（耐綸）。印刷層材料的選擇至少部分地取決於終端用途的功能性要求（例如熱穩定性、阻隔性能、美感和/或剛性）。
為了永續性目的，期望的是提供一種能夠僅使用聚乙烯樹脂用作外層可印刷基材的膜。然而，僅包含聚乙烯的膜具有數個缺點，包括缺乏終端應用所需的期望剛性、耐熱性、光學性質。
例如，與其他基材如PET、聚醯胺或雙軸定向聚丙烯（BOPP）相比，聚乙烯膜的剛性相對較差，且普通聚乙烯膜不適合用於印刷操作，因為它們無法滿足高速機器，特別是輪轉凹版印刷的關鍵要求。如果膜缺乏剛性，則會在層合過程中引起問題，例如因為其太軟而無法成功黏附到基材上，或者太脆弱而無法在印刷機中進行處理。此外，當在高速印刷機及後續的成型、填充及密封機上運行時，膜的耐熱性也扮演重要角色。目前，大多數LLDPE膜在5N的熱封起始溫度（SIT）在91至101℃的範圍內，其廣泛用於軟包裝的表層和芯層。在保持良好的光學性質（即高光澤度和可接受的透明度/霧度）的同時增加PE表層的耐熱性（即獲得更高的密封起始溫度）是相當有挑戰性的。
WO 2018/187438描述一種用於包裝的層合結構，包括密封劑膜和厚度為15至30微米的層狀印刷膜。印刷膜的中間層包含至少90 wt%的高密度聚乙烯（HDPE），其密度為0.950至0.965 g/cc，且熔體指數（I2）為0.1至20 g/10min；內層和外層皆包含線性低密度聚乙烯（LLDPE），其密度為0.925至0.965 g/cc。該公開內容未揭露印刷膜的SIT、光學性質和機械性質的細節；相反地，已經公開了層合膜的上述細節。
這是高度期望的，並且因此，本發明的目的是提供一種滿足上述要求的多層膜，特別是一種基於聚乙烯的多層膜，其具有良好的光學特性（高光澤度和透明度）以及更高的耐熱性（在5N的高密封起始溫度）等性質的組合，並且同時具有足夠的膜剛性以及良好的阻隔性。
本發明是基於這樣的發現完成的：此類可用作包裝材料的基於聚乙烯的多層膜，可以由包括芯層、內層和外層的膜提供，其在芯層中包含特別選擇的高密度聚乙烯，且在內層和外層中包含特別選擇的乙烯聚合物。
因此，本發明提供一種聚乙烯多層膜，包括內層I、外層O、以及位於內層與外層之間的芯層C，其中， 內層I包含成分AI，成分AI是乙烯聚合物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3，且其根據ISO 1133測量的MFR 2為0.5至2.0 g/10min，並且其中， 芯層C包含成分AC，成分AC是高密度聚乙烯，其密度為950至970 kg/m 3，其根據ISO 1133測量的MFR 2為0.2至2.0 g/10min，且其分子量分佈為10至15，並且其中， 外層O包含成分AO，成分AO是乙烯聚合物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3，且其根據ISO 1133測量的MFR 2為0.5至2.0 g/10min， 其中，內層I和/或外層O的密度高於910 kg/m 3，其中，外層O的密度等於或小於925 kg/m 3，較佳地為918至923 kg/m 3， 並且其中，內層I的密度等於或大於外層O的密度，較佳地，內層I的密度為920至940 kg/m 3。
本發明還提供一種包含該膜的層合物。
該層合物或該膜可用於包裝物品。
本發明的聚乙烯多層膜的芯層C、內層I和外層O的組合實現了上述目的。特別是，本發明的層狀膜具有良好的機械性質，例如由它們非常良好的拉伸模數表示的高剛性，這是高速可印刷膜的必備要求。特別是，在印刷操作過程期間，例如在高速輪轉凹版印刷製程期間，該膜被期待要承受高捲繞張力。因此本發明的膜使得使用高速印刷製程製造印刷膜成為可能。
另一方面，該膜表現出改進的阻隔性，例如改進的濕氣阻隔性。此外，本發明的膜具有更高的耐熱性，特別是展現出優異的密封起始溫度。同時，該膜表現出良好的光學性質，例如優異的光澤度及可接受的霧度。因此，本發明的聚乙烯多層膜提供了非常良好的光學性質（高光澤度和可接受的霧度）、優異的耐熱性（良好的密封起始溫度）和足夠的膜剛性以及改進的阻隔性之間的平衡。這些性質使它們特別適合隨後在用於包裝產業的不同應用中用作可印刷膜。
在本發明中，聚乙烯多層膜包括或由內層I、外層O、以及位於內層與外層之間的芯層C所組成。
該膜的芯層C包含對於膜擠出製程及進一步的印刷操作所需的膜剛性特別有貢獻的成分。內層I和外層O包含對於膜的耐熱性和光學性質有貢獻的成分。外層O較佳地是可印刷的層。內層I可以設置在例如層合物中芯層C和密封劑膜之間。
一般來說，下文揭露的膜的較佳實施方式，同樣適用於本發明的第一、第二和第三方面中的任何一個的膜。
在下文中，將描述包含在芯層C中的高密度聚乙烯（HDPE）成分AC的較佳實施方式。
HDPE也是本發明所屬技術領域眾所周知的，並且經常在使用催化劑的聚合製程中製造。
聚乙烯通常可以是單峰的或多峰的，例如是雙峰的。聚合物的「峰性（modality）」是指聚合物分子量分佈的結構，即，表示分子數目與分子量的關係的曲線的外觀。如果該曲線顯示出一個最大值，則該聚合物被稱為「單峰的」；而如果該曲線顯示出一個非常寬的最大值或顯示出兩個或更多個最大值，且該聚合物由兩個或更多個部分所組成，則該聚合物被稱為「雙峰的」、「多峰的」等。例如，如果在連續多階段製程中製造聚合物，其中利用串聯連接的反應器並在各個反應器中使用不同的條件，則在不同的反應器中製造的聚合物部分將各自具有它們自己的分子量分佈及重量平均分子量。當記錄此類聚合物的分子量分佈曲線時，來自該些部分的各條曲線被疊加到總所得聚合物產物的分子量分佈曲線中，這通常產生具有兩個或多個明顯最大值的曲線。
在單峰聚乙烯的製造中，在反應器中在與單體組成、氫氣壓力、溫度、壓力等有關的特定條件下製造乙烯聚合物。在乙烯的共聚合中，通常使用具有最多12個碳原子的其他烯烴作為共聚單體，例如具有3至12個碳原子的α-烯烴，如丙烯、1-丁烯、4-甲基-1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、1-癸烯等。
在例如雙峰聚乙烯的製造中，在第一反應器中在與單體組成、氫氣壓力、溫度、壓力等有關的特定條件下製造第一乙烯聚合物。在第一反應器中進行聚合之後，將包含所製造的聚合物的反應混合物進料到第二反應器中，在第二反應器中在其他條件下發生進一步的聚合。通常，在第一反應器中製造第一聚合物，其具有高熔體流率（低分子量），並且摻有中等量或少量的共聚單體，或根本不摻入共聚單體；而在第二反應器中製造第二聚合物，其具有低熔體流率（高分子量），並且摻有更多的共聚單體。所得最終產物由來自兩個反應器的聚合物的密切配合的混合物所組成，該些聚合物的不同的分子量分佈曲線一起形成一條具有一個寬的最大值或兩個最大值的分子量分佈曲線，即，最終產物是雙峰聚合物混合物。
成分AC的HDPE較佳地是多峰HDPE，更佳地是雙峰HDPE。
成分AC的HDPE的密度較佳地為955至968 kg/m 3，更佳地為958至965 kg/m 3。此類多峰HDPE及其製造例如在所引用的WO 2020/109289第19至28頁中描述。
較佳地，所述HDPE是共聚物。乙烯共聚物是包含乙烯單體與一種或多種共聚單體的聚合物。該共聚單體可以是具有4至12個碳原子的α-烯烴，例如1-丁烯、4-甲基-1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、1-癸烯。更佳地，所述HDPE是乙烯與1-丁烯、1-己烯或1-辛烯的共聚物，最佳地是乙烯與1-丁烯的共聚物。
較佳地，所述HDPE中存在的共聚單體的總量為0.0至0.40 mol%，較佳地為0.01至0.30 mol%，最佳地為0.02至0.20 mol%。
較佳地，成分AC的HDPE的MFR 2為0.25至1.8 g/10min，更佳地為0.3至1.5 g/10min，還更佳地為0.4至1 g/10min，最佳地為0.5至0.9 g/10min。
在一特佳實施方式中，成分AC的HDPE的MFR 2為0.5至0.9 g/10min，且/或MFR 5為2.0至3.5 g/10min，且/或MFR 21為30至50 g/10min，且/或密度為958至965 kg/m 3，且/或分子量分佈（MWD）為10至15，且/或M n為7至12 kg/mol，且/或M w為100至165 kg/mol，且/或MFR 21/MFR 2之比（FRR 21/2）為50至75，且/或MFR 21/MFR 5之比（FRR 21/5）為10至25。
對於本文所述的所有聚合物，除非另有說明，否則所有分子量參數均由下文中進一步詳述的GPC常規方法測量。共聚單體含量如下文中進一步詳述地由NMR光譜測量。
可以使用由Borouge製造的樹脂Borstar FB5600作為成分AC的HDPE。
在根據本發明的膜中，內層I包含成分AI，成分AI是乙烯聚合物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3，且MFR 2為0.5至2.0 g/10min。較佳地，在本發明的膜中，成分AI是多峰乙烯共聚物。
在下文中，將描述成分AI的多峰乙烯共聚物的較佳實施方式。
較佳地，該多峰乙烯共聚物是本發明所屬技術領域眾所周知的線性低密度聚乙烯（LLDPE），並且通常在使用催化劑的聚合製程中製造。
較佳地，該多峰乙烯共聚物包含或由乙烯與一種或多種的共聚單體的多峰聚合物所組成，該共聚單體選自具有4至10個碳原子的α-烯烴，該多峰乙烯共聚物的MFR 21/MFR 2之比為13至30，且MWD為6或更低。
此類多峰乙烯共聚物例如在WO 2016/083208中揭露。
該多峰乙烯共聚物的MFR 2較佳地在0.6至2.5 g/10min的範圍內，特佳地在1.2至1.8 g/10min的範圍內。
較佳地，該多峰乙烯共聚物的密度為910至925 kg/m 3，更佳地為913至922 kg/m 3，最佳地為915至920 kg/m 3。
該多峰乙烯共聚物的MFR 21/MFR 2之比為13至30，更佳地為15至25。
該多峰乙烯共聚物的MWD較佳地為6或更低並且通常大於1，更佳地為3.0至5.0。
該多峰乙烯共聚物的具有4至10個碳原子的α-烯烴共聚單體較佳地為1-丁烯和/或1-己烯。
較佳地，該多峰乙烯共聚物中存在的共聚單體的總量為0.5至10 mol%，較佳地為1.0至8 mol%，更佳地為1.0至5 mol%，更佳地為1.5至5.0 mol%，最佳地為2.5至4.0 mol%。
在一特佳實施方式中，該多峰共聚物是雙峰共聚物，即，該多峰共聚物包含低分子量成分和高分子量成分；並且，該多峰共聚物的MFR 2為1.2至1.8 g/10min，且/或MFR 5為3.0至5.0 g/10min，且/或MFR 21為20至40 g/10min，且/或密度為915至920 kg/m 3，且/或分子量分佈（MWD）為3.0至5.0，且/或M n為15至25 kg/mol，且/或M w為80至115 kg/mol，且/或MFR 21/MFR 2之比（FRR 21/2）為15至25，且/或MFR 21/MFR 5之比（FRR 21/5）為6至9。
在本發明的膜中，內層I中包含的成分AI的LLDPE較佳地為乙烯三元共聚物，更佳地為多峰乙烯三元共聚物。
在下文中，將描述成分AI的多峰乙烯三元共聚物的較佳實施方式。
較佳地，成分AI的多峰乙烯三元共聚物是乙烯三元共聚物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3，且MFR 2為0.5至2.0 g/10min。
成分AI的多峰乙烯三元共聚物較佳地包含或由乙烯與至少兩種不同的共聚單體的多峰聚合物所組成，所述共聚單體選自具有4至10個碳原子的α-烯烴，該多峰乙烯三元共聚物的MFR 21/MFR 2之比為13至30，且MWD為5或更低。
此類多峰乙烯三元共聚物例如在WO 2016/083208中揭露。關於這些乙烯三元共聚物的定義（例如聚合物的「峰性（modality）」）和製造方法，請參照WO 2016/083208。此外，在WO 2016/083208中描述的密度在910至925 kg/m 3的範圍內的此類乙烯三元共聚物的所有實施方式和較佳實施方式，無論是否在本文中明確描述，也是本發明中的成分AI的多峰乙烯三元共聚物的較佳實施方式。
該多峰乙烯三元共聚物的MFR 2較佳地在0.6至2.5 g/10min的範圍內，特佳地在1.2至1.8 g/10min的範圍內。
較佳地，該多峰乙烯三元共聚物的密度為910至925 kg/m 3，更佳地為913至922 kg/m 3，最佳地為915至920 kg/m 3。
較佳地，該多峰乙烯三元共聚物的MFR 21/MFR 2之比為13至30，更佳地為15至25。
該多峰乙烯三元共聚物的至少兩種具有4至10個碳原子的α-烯烴共聚單體較佳地為1-丁烯和1-己烯。
較佳地，該多峰乙烯三元共聚物中存在的共聚單體的總量為0.5至10 mol%，較佳地為1.0至8 mol%，更佳地為1.0至5 mol%，更佳地為1.5至5.0 mol%，最佳地為2.5至4.0 mol%。
該多峰乙烯三元共聚物較佳地為雙峰三元共聚物，且較佳地包含或由乙烯聚合物成分（A）和乙烯聚合物成分（B）所組成，其中，乙烯聚合物成分（A）的MFR 2高於乙烯聚合物成分（B）的MFR 2。
更佳地，乙烯聚合物成分（A）的MFR 2為1至50 g/10min，較佳地為1至40 g/10min，更佳地為1至30 g/10min，更佳地為2至20 g/10min，更佳地為2至15 g/10min，甚至更佳地為2至10 g/10min。
乙烯聚合物成分（A）的MFR 2對乙烯聚合物成分（B）的MFR 2之比為2至50，較佳地為5至40，更佳地為10至30，更佳地為10至25，還更佳地為11至25。
較佳地，乙烯聚合物成分（A）包含與乙烯聚合物成分（B）不同的共聚單體。
較佳地，乙烯聚合物成分（A）的共聚單體的量（mol%）比乙烯聚合物成分（B）更低，更佳地，[乙烯聚合物成分（A）中存在的具有4至10個碳原子的α-烯烴共聚單體的量（mol%）] 對 [最終的多峰乙烯三元共聚物的至少兩種具有4至10個碳原子的α-烯烴共聚單體的量（mol%）] 之比為0.10至0.60，較佳地為0.15至0.50。
較佳地，乙烯聚合物成分（A）的具有4至10個碳原子的α-烯烴共聚單體是1-丁烯，並且，乙烯聚合物成分（B）的具有4至10個碳原子的α-烯烴共聚單體是1-己烯。
較佳地，乙烯聚合物成分（A）的密度不同於且較佳地高於乙烯聚合物成分（B）的密度。
乙烯聚合物成分（A）的密度較佳地為925至950 kg/m 3，更佳地為930至945 kg/m 3。
較佳地，基於多峰乙烯三元共聚物的總量（100 wt%），該多峰乙烯三元共聚物包含：乙烯聚合物成分（A），其量為30至70 wt%，較佳地為40至60 wt%，更佳地為35至50 wt%，更佳地為40至50 wt%；以及乙烯聚合物成分（B），其量為70至30 wt%，較佳地為60至40 wt%，更佳地為50至65wt%，更佳地為50至60 wt%。
最佳地，該多峰乙烯三元共聚物由作為僅有的聚合物成分的乙烯聚合物成分（A）和乙烯聚合物成分（B）所組成。因此，乙烯聚合物成分（A）與乙烯聚合物成分（B）之間的分配為（30至70）:（70至30），較佳地為（40至60）:（60至40），更佳地為（35至50）:（65至50），更佳地為（40至50）:（60至50）。
在一特佳實施方式中，該多峰三元共聚物是雙峰三元共聚物，即，該多峰三元共聚物包含低分子量成分和高分子量成分；並且，該多峰三元共聚物的MFR 2為1.2至1.8 g/10min，且/或MFR 5為3.0至5.0 g/10min，且/或MFR 21為20至40 g/10min，且/或密度為915至920 kg/m 3，且/或分子量分佈（MWD）為3.0至5.0，且/或M n為15至25 kg/mol，且/或M w為80至115 kg/mol，且/或MFR 21/MFR 2之比（FRR 21/2）為15至25，且/或MFR 21/MFR 5之比（FRR 21/5）為6至9。
較佳地，多峰乙烯三元共聚物也可以是購自Borealis或Borouge的具有本文所需的性質的市售的ANTEO TM，尤其是ANTEO TMFK1828或ANTEO TMFK1820。對於成分AI最佳地是Anteo TMFK1828。
在根據本發明的膜中，外層O包含成分AO，成分AO是乙烯聚合物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3，且MFR 2為0.5至2.0 g/10min。
較佳地，在本發明的膜中，包含在外層O中的成分AO是乙烯共聚物，更佳地是乙烯三元共聚物，更佳地是多峰乙烯共聚物或多峰乙烯三元共聚物。
較佳地，包含在外層O中的成分AO選自本文所述的多峰乙烯共聚物或多峰乙烯三元共聚物成分AI的任何實施方式。對於成分AI和AO，所選擇的實施方式也可以是相同的。
較佳地，成分AO是乙烯共聚物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3，且MFR 2為0.5至2.0 g/10min；更佳地，成分AO是多峰乙烯共聚物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3，且MFR 2為0.5至2.0 g/10min。
較佳地，成分AO是乙烯三元共聚物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3，且MFR 2為0.5至2.0 g/10min；更佳地，成分AO是多峰乙烯三元共聚物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3，且MFR 2為0.5至2.0 g/10min。
在本發明的膜中，內層I和/或外層O的密度等於或大於910 kg/m 3，更佳地等於或大於915 kg/m 3。
較佳地，外層O的密度為910至925 kg/m 3，更佳地為915至924 kg/m 3，最佳地為918至923 kg/m 3。
較佳地，內層I的密度相似於層O的密度或高於層O的密度。更佳地，內層I的密度為910至945 kg/m 3，更佳地為915至943 kg/m 3，最佳地為920至940 kg/m 3。
較佳地，在本發明的膜中，內層I進一步包含成分BI，其中，成分BI是成分BI1或成分BI2中的一種，其中，成分BI1是線性低密度至中密度聚乙烯，其密度高於成分AI的密度。較佳地，成分BI1的密度在915 kg/m 3至945 kg/m 3之間，且MFR 2為0.05至1.0 g/10min。較佳地，成分BI2是高密度聚乙烯，其密度為950至970 kg/m 3，且MFR 2為0.2至2.0 g/10min。
在下文中，將描述存在於內層I中的線性低密度至中密度聚乙烯成分BI1的較佳實施方式。
成分BI1可以是線性中密度聚乙烯（MDPE），其密度為925至945 kg/m 3。此類MDPE也是本發明所屬技術領域眾所周知的，並且經常在使用催化劑的聚合製程中製造。成分BI1的MDPE較佳地是多峰MDPE，更佳地是雙峰MDPE。此類多峰MDPE及其製造例如在所引用的WO 2017/021389 A1第8至10頁中描述。
成分BI1的MDPE的密度較佳地為930至940 kg/m 3，更佳地為932至938 kg/m 3。
較佳地，成分BI1的MDPE是乙烯共聚物。共聚單體可以是具有4至12個碳原子的α-烯烴，例如1-丁烯、4-甲基-1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、1-癸烯。更佳地，所述MDPE是乙烯與1-丁烯或1-己烯的共聚物，最佳地是乙烯與1-丁烯的共聚物。
較佳地，成分Bl1的MDPE中存在的共聚單體的總量為1.0至4.0 mol%，較佳地為1.5至3.5 mol%，最佳地為2.0至3.2 mol%。
較佳地，成分BI1的MDPE的MFR 2為0.06至0.35 g/10min，更佳地為0.08至0.30 g/10min，最佳地為0.10至0.20 g/10min。
在一特佳實施方式中，成分BI1的MDPE的MFR 2為0.10至0.20 g/10min，且/或MFR 5為0.40至0.80 g/10min，且/或MFR 21為10至20 g/10min，且/或密度為932至938 kg/m 3，且/或分子量分佈（MWD）為15至35，且/或M n為8至12 kg/mol，且/或M w為150至280 kg/mol，且/或MFR 21/MFR 2之比（FRR 21/2）為80至150，且/或MFR 21/MFR 5之比（FRR 21/5）為20至30。
可以使用由Borealis或Borouge製造的樹脂Borstar FB1350作為成分BI1的MDPE。
成分BI1可以是線性低密度聚乙烯（LLDPE），其密度為915至930 kg/m 3。此類LLDPE也是本發明所屬技術領域眾所周知的，並且經常在使用催化劑的聚合製程中製造。成分BI1的LLDPE較佳地是多峰LLDPE，更佳地是雙峰LLDPE。此類多峰LLDPE及其製造例如在所引用的WO 2004/000933 A1第9至12頁中描述。
成分BI1的LLDPE的密度較佳地為918至928 kg/m 3，更佳地為920至925 kg/m 3。
較佳地，成分BI1的LLDPE是乙烯共聚物。共聚單體可以是具有4至12個碳原子的α-烯烴，例如1-丁烯、4-甲基-1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、1-癸烯。更佳地，所述LLDPE是乙烯與1-丁烯或1-己烯的共聚物，最佳地是乙烯與1-丁烯的共聚物。
較佳地，成分Bl1的LLDPE中存在的共聚單體的總量為2.0至6.0 mol%，較佳地為2.5至5.5 mol%，最佳地為3.0至5.2 mol%。
較佳地，成分BI1的LLDPE的MFR 2為0.1至0.45 g/10min，更佳地為0.15至0.4 g/10min，最佳地為0.20至0.30 g/10min。
在一特佳實施方式中，成分BI1的LLDPE的MFR 2為0.20至0.30 g/10min，且/或MFR 5為0.80至1.2 g/10min，且/或MFR 21為18至26 g/10min，且/或密度為920至925 kg/m 3，且/或分子量分佈（MWD）為10至20，且/或M n為10至15 kg/mol，且/或M w為150至250 kg/mol，且/或MFR 21/MFR 2之比（FRR 21/2）為80至110，且/或MFR 21/MFR 5之比（FRR 21/5）為18至26。
可以使用由Borealis或Borouge製造的樹脂Borstar FB2230作為成分BI1的LLDPE。
較佳地，內層I中包含的高密度聚乙烯成分BI2選自本文所述的高密度聚乙烯成分AC的任何實施方式。對於成分AC和BI2，所選擇的實施方式也可以是相同的。
成分BI的摻入，特別是針對成分BI1描述的MDPE或針對成分BI2描述的HDPE的摻入，對於改進該膜的內層的耐熱性有貢獻。
較佳地，在本發明的膜中，成分BI是針對成分BI1描述的MDPE或針對成分BI2描述的HDPE。
較佳地，在本發明的膜中，成分AC以最高90 wt%的量，較佳地以最高85 wt%的量存在於芯層C中。
較佳地，在本發明的膜中，成分AC以30 wt%或更多，更佳地40 wt%或更多，還更佳地50 wt%或更多，最佳地60 wt%或更多的量存在於芯層C中。
較佳地，在本發明的膜中，成分AC以50至90 wt%，更佳地55至90 wt%，最佳地60至90 wt%，例如60至85 wt%的量存在於芯層C中。
較佳地，在本發明的膜中，芯層C進一步包含成分BC，成分BC是LLDPE；更佳地，成分BC是乙烯共聚物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3，且MFR 2為0.5至2.0 g/10min；還更佳地，成分BC是乙烯三元共聚物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3的和 ，且MFR 2為0.5至2.0 g/10min；還更佳地，成分BC是多峰乙烯共聚物或多峰乙烯三元共聚物。
較佳地，在本發明的膜中，成分BC以10至40 wt%的量，較佳地以12至30 wt%的量，最佳地以15至25 wt%的量存在於芯層C中。
較佳地，在本發明的膜中，芯層C包含成分AC和成分BC，更佳地，芯層C由成分AC和成分BC所組成。
較佳地，在本發明的膜中，芯層C的總密度為940 kg/m 3至965 kg/m 3，更佳地為945 kg/m 3至963 kg/m 3，最佳地為948 kg/m 3至960 kg/m 3。
較佳地，用於芯層C中的多峰乙烯共聚物較佳地為成分BC的三元共聚物，且選自本文所述的多峰乙烯共聚物或多峰三元共聚物成分AI的任何實施方式。
較佳地，在本發明的膜中，成分AI和/或成分AO和/或成分BC的密度為910 kg/m 3至920 kg/m 3，且MFR 2為1.0至2.0 g/10min。更佳地，成分AI和/或成分AO和/或成分BC的密度為915 kg/m 3至920 kg/m 3，且MFR 2為1.2至1.8 g/10min。
較佳地，在本發明的膜中，外層O包含成分BO，成分BO是線性低密度聚乙烯，其密度為915 kg/m 3至930 kg/m 3，且MFR 2為0.05至1.0 g/10min。
較佳地，在外層O中使用的成分BO的線性低密度聚乙烯，選自本文所述的線性低密度聚乙烯成分BI1的任何實施方式。對於成分BO和BI1，所選擇的實施方式也可以是相同的。
較佳地，在本發明的膜中，內層I包含成分CI且/或外層O包含成分CO，成分CI和/或成分CO是LDPE，其密度為918 kg/m 3至928 kg/m 3。
因此，在本發明的膜中，內層I較佳地包含成分AI、成分BI和成分CI，或更佳地由成分AI、成分BI和成分CI所組成；外層O較佳地包含成分AO、成分BO和成分CO，或更佳地由成分AO、成分BO和成分CO所組成。
在下文中，將描述成分CI和/或成分CO的LDPE的較佳實施方式。對於成分CI和/或成分CO，LDPE可以各自獨立地選自這些實施方式中的任一種。對於成分CI和CO，所選擇的實施方式也可以是相同的。
LDPE是本發明所屬技術領域眾所周知的，並且經常在管式反應器或高壓釜中以高壓製程製造。
LDPE及其製造例如在所引用的WO 2017/055174第9頁第29行至第12頁第6行中描述。
成分CI和/或CO的LDPE的密度較佳地為918至928 kg/m 3，更佳地為919至927 kg/m 3，最佳地為921至925 kg/m 3。
較佳地，成分CI和/或CO的LDPE的MFR 2為1.2至3.3 g/10 min，更佳地為1.4至3.0 g/10 min，最佳地為1.6至2.4 g/10 min。
在一特佳實施方式中，成分CI和/或CO的LDPE的MFR 2為1.6至2.40 g/10min，且/或密度為921至925 kg/m 3，且/或MWD為5.5至9，且/或M n為12至18 kg/mol，且/或M w為80至130 kg/mol。
對於本文所述的所有LDPE聚合物，所有分子量參數均由下文中進一步詳述的GPC黏度法測量。
可以使用由Borealis或Borouge製造的樹脂FT6236作為成分AC的LDPE。
較佳地，在本發明的膜中，成分AI和/或AO以45至75 wt%的量，更佳地以50至70 wt%的量，最佳地以55至65 wt%的量存在於相應的層中。
較佳地，在本發明的膜中，成分BI和/或BO以20至40 wt%的量，更佳地以22至38 wt%的量，最佳地以25至35 wt%的量存在於相應的層中。
較佳地，在本發明的膜中，成分CI和/或CO以5至20 wt%的量，更佳地以6至18 wt%的量，最佳地以8至15的量存在於相應的層中。
本發明的膜具有改進的機械性質。因此，本發明的膜根據ASTM D882測量的縱向（MD）拉伸模數（1%割線模數）為至少500 MPa，較佳地為510 MPa至700 MPa，更佳地為520 MPa至650 MPa。
此外，本發明的膜根據ASTM D882測量的橫向（TD）拉伸模數（1%割線模數）較佳地為至少600 MPa，較佳地為620 MPa至1000 MPa，更佳地為650 MPa至900 MPa。
此外，本發明的膜根據ISO 527-3測量的縱向（MD）斷裂拉伸應力較佳地為至少40.0 MPa，更佳地為44.0 MPa至70.0 MPa，最佳地為45.5 MPa至60.0 MPa。
此外，本發明的膜根據ISO 527-3測量的橫向（TD）斷裂拉伸應力較佳地為至少30.0 MPa，較佳地為31.0 MPa至60.0 MPa，更佳地為32.0 MPa至50.0 MPa。
此外，本發明的膜根據ISO 527-3測量的縱向（MD）斷裂伸長率較佳地為至少300%，更佳地為350%至800%，最佳地為400%至700%。
此外，本發明的膜根據ISO 527-3測量的橫向（TD）斷裂伸長率較佳地為至少400%，更佳地為450%至1000%，最佳地為500%至900%。
此外，本發明的膜根據ISO 527-3測量的縱向（MD）降伏拉伸應力較佳地為至少14.0 MPa，更佳地為15.0 MPa至40.0 MPa，最佳地為16.0 MPa至30.0 MPa。
此外，本發明的膜根據ISO 527-3測量的橫向（TD）降伏拉伸應力較佳地為至少14.0 MPa，更佳地為16.0 MPa至40.0 MPa，最佳地為18.0 MPa至30.0 MPa。
此外，本發明的膜根據ASTM D 1922測量的縱向（MD）撕裂強度（Elmendorf）較佳地為至少0.1 N，更佳地為0.15 N至1.0 N，最佳地為0.2 N至0.9 N。
此外，本發明的膜根據ASTM D1922測量的橫向（TD）撕裂強度（Elmendorf）較佳地為至少7.0 N，更佳地為7.5 N至20.0 N，最佳地為8.0 N至18.0 N。
此外，本發明的膜根據ASTM D1709「方法A」測量的落錘衝擊較佳地為至少20 g，更佳地為25 g至100 g，最佳地為30 g至90 g。
具有此類拉伸性質的膜可以承受印刷應用期間的高捲繞張力。特別是，具有此類拉伸性質的膜允許在高速印刷機上進行印刷操作。
較佳地，本發明的膜使得在輪轉凹版印刷機和/或柔版印刷機上進行非常良好的印刷成為可能。
本發明的膜根據ASTM F 2029和ASTM F 88測量的在5N的熱封起始溫度（ SIT）為102℃至120℃，較佳地為103℃至118℃，更佳地為104℃至116℃，最佳地為105℃至115℃。較高的密封起始溫度表示在其他機器上於運行期間的後續步驟中的改進的可操作性，以及該膜的優異耐熱性。
較佳地，本發明的膜根據ASTM D1003測量的霧度值小於12%，更佳地為11%至3%，最佳地為10%至5%。霧度是膜的透明度的量度，且該些值表示良好的透明度。
較佳地，本發明的膜根據ISO 2813在60°測量的光澤度值為至少90，更佳地為92至135，最佳地為95至130。因此，該膜對於內層I和/或外層O也具有良好的光學性質。
較佳地，本發明的膜的層O根據ISO 2813在60°測量的光澤度值為至少90，更佳地為95至140，最佳地為100至135。
較佳地，本發明的膜的層I根據ISO 2813在60°測量的光澤度值為至少90，更佳地為92至135，最佳地為95至130。
較佳地，本發明的膜的厚度為20至35微米，更佳地為21至33微米，最佳地為22至30微米。
本發明的膜中的芯層C的厚度較佳地為總膜厚的25至75%，更佳地為總膜厚的30至70%，最佳地為總膜厚的40至60%。層I和/或層O各自的厚度較佳地為總膜厚的5至35%，最佳地為總膜厚的15至30 %。
根據本發明的膜可以由內層I、外層O、以及位於內層和外層之間的芯層C所組成，但是該膜還可以進一步包含一個或多個另外的層。
具體地，其還可以進一步包括一個或多個中間層X，位於芯層C與內層I和外層O之間，例如位於五層膜O/X1/C/X2/I中。
如果存在中間層X，則其較佳地包含或由與其下一個層的組成物類似的組成物所組成，因此，該組成物可以是聚乙烯材料的芯層C的組成物或是下一個內層I或下一個外層O的組成物。
如果存在多於一個中間層X，則它們可以由相同或不同的材料製成。
較佳地，本發明的膜包括最多五層。
本發明的聚乙烯多層膜為「聚乙烯膜」，即包含或由至少一種乙烯聚合物所組成的膜，該乙烯聚合物可以是乙烯的均聚物或共聚物。較佳地，基於聚乙烯膜的總重量，該聚烯烴膜包含至少90 wt%，更佳地至少95 wt%，最佳地至少98 wt%的乙烯聚合物。較佳地，基於聚乙烯膜的總重量，該聚乙烯膜包含90至100 wt%，更佳地95至100 wt%，最佳地98至100 wt%的乙烯聚合物。最佳地，該聚乙烯膜僅由一種或多種乙烯聚合物所組成。乙烯聚合物包括：乙烯均聚物；及/或乙烯與丙烯和/或任何具有4至10個碳原子的α-烯烴的共聚物。在一實施方式中，該聚乙烯膜不含非烯烴聚合物，較佳地不含非乙烯聚合物。
聚乙烯多層膜的任何層可包含添加劑，例如穩定劑、加工助劑和/或顏料。此類添加劑的示例是抗氧化劑、UV穩定劑、酸清除劑（acid scavenger）、成核劑、防結塊劑、助滑劑等以及聚合物加工劑（PPA）。添加劑可以以相同或不同的含量存在於聚乙烯多層膜的一些層或僅一層中。例如，外層可以包含助滑劑和防結塊劑。
通常，基於該聚乙烯多層膜的相應層的總重量，每種添加劑可以以0至5000 ppm的量存在。添加劑通常可購自數個供應商，並且作為單一添加劑或作為兩種或更多種添加劑的混合物被包含在組成物中。基於該聚乙烯多層膜的相應層的重量，此類組成物通常可以以0至5 wt%的量存在於所述一個或多個層中。
較佳地，該膜僅包括由乙烯聚合物所組成的層。
本發明還涉及一種製造多層膜的方法，其中，該膜的層是共擠出的。
該膜的任何層中的不同聚合物成分通常在形成層之前充分混合，例如使用雙螺桿擠出機，較佳地使用異向旋轉擠出機或同向旋轉擠出機充分混合。然後，將共混物（blends）轉換為共擠出的膜。
較佳地，本發明的膜可以透過吹膜或鑄膜製程製造。
為了製造根據本發明的此類多層膜，例如，通常將至少兩種聚合物熔體流同時擠出（即，共擠出）通過多通道的管狀、環形或圓形模頭以形成管狀物，用空氣（或混合的氣體）對該管狀物進行吹脹、充氣和/或冷卻以形成膜。吹製膜的製造是眾所周知的製程。
吹製（共）擠出可在150℃至240℃，更佳地160℃至230℃的範圍內的溫度進行，並透過吹入溫度為10℃至40℃，更佳地為12℃至14℃的氣體（通常為空氣）進行冷卻，以提供模頭直徑的0.5至4倍，更佳地1至2倍的冷線高度（frost line height）。
吹開比（blow up ratio，BUR）通常應在1.5至3.5，較佳地2.0至3.0，更佳地2.1至2.8的範圍內。
本發明的多層膜也可以經過拉伸步驟處理，其中，在該膜被製造出來後對其進行縱向拉伸（MDO）。可以使用本發明所屬技術領域中具有通常知識者眾所周知的任何常規拉伸裝置，透過任何常規技術進行拉伸。
本發明的膜還具有改進的濕氣阻隔性能。較佳地，本發明的膜根據ASTM F-1249在37.8℃、90%濕度測量的濕氣透過率不大於12.0 g/m 2/天，更佳地為3.0至12.0 g/m 2/天，最佳地為4.0至11.0 g/m 2/天。
較佳地，本發明的膜根據ASTM D3985在23℃、0%相對濕度測量的氧氣透過率不大於5000 cm 3/m 2/天，更佳地為1000至5000 cm 3/m 2/天，最佳地為2000至4500 cm 3/m 2/天。
本發明的聚乙烯多層膜較佳地為基材膜，更佳地為（基材）印刷膜。基材膜對於膜的機械和/或光學性質有貢獻。印刷膜是包含可用於印刷操作的層的膜。該膜可以是未印刷膜或已印刷膜。
本發明還是關於一種包含根據本發明的膜的層合物。例如，可以將該膜層合到密封劑膜上，因此，該層合物包括或較佳地由本發明的膜和密封劑膜所組成。密封劑膜是包含密封層的膜，密封層是促進與另一個膜、層或物品的黏合的層。
較佳地，密封劑膜包含乙烯聚合物。較佳地，密封劑膜是如上文對於本發明的聚乙烯多層膜所界定的「聚乙烯膜」。較佳地，密封劑膜僅包括由乙烯聚合物所組成的層。更佳地，根據本發明的密封劑膜和聚乙烯多層膜僅包括由乙烯聚合物所組成的層。因此，較佳地，該層合物是由乙烯聚合物所組成的單材料層合物。
本發明還是關於一種根據本發明的層合物和/或根據本發明的膜於包裝物品的用途。具體地，它們可以用於成型、填充及密封包裝技術，或用於形成袋子，例如直立袋、麻袋、提袋、囊袋或軟管（lamitubes）。
本文所述的本發明的任一實施方式都可以與這些實施方式中的一個或多個相結合。特別是，針對本發明的膜所描述的任何實施方式都可應用於該層合物，並且可應用於該膜或層合物的用途。
測量和確定方法
除非另有定義，否則以下術語的定義和確定方法適用於本發明的以上一般描述以及以下實施例。 a ）熔體流率MFR的測量
熔體流率（MFR）根據ISO 1133確定，並以g/10min表示。熔體流率越高，則聚合物的黏度越低。聚乙烯的MFR在190℃於2.16 kg（MFR 2）、5.00 kg（MFR 5）或21.6 kg（MFR 21）的負載下確定。
FRR（流率比）的量（quantity FRR）是分子量分佈的指標，並且表示不同負載下的流率比。因此，FRR 21/5表示MFR 21/MFR 5的值。 b ）密度
對於根據EN ISO 1872-2（2007年2月）製備的壓縮模製試樣，依據ISO 1183-1:2004（方法A）測量聚合物的密度，並以kg/m 3表示。 c ）GPC （1）GPC常規方法
平均分子量（M z、M w和M n）、分子量分佈（MWD）及其寬度，根據ISO 16014-1:2003、ISO 16014-2:2003、ISO 16014-4:2003和ASTM D 6474-12，使用以下公式透過凝膠滲透層析法（GPC）確定，其中，分子量分佈（MWD）及其寬度由多分散性指數PDI = M w/M n描述（其中，M n為數量平均分子量，M w為重量平均分子量）：
Figure 02_image001
（1）
Figure 02_image003
（2）
Figure 02_image005
（3）
對於恆定的溶析體積區間（elution volume interval）ΔVi，其中，Ai和Mi是分別與溶析體積Vi相關聯的層析峰切片面積（chromatographic peak slice area）和聚烯烴的分子量（MW），其中，N等於從積分界限之間的層析圖中獲得的數據點的數目。
使用了高溫GPC儀器，其配備有紅外線（IR）偵測器（購自 PolymerChar（瓦倫西亞，西班牙）的 IR4或IR5）或購自Agilent Technologies的微差折射計（differential refractometer，RI），且配備有3根Agilent-PLgel Olexis管柱和1根Agilent-PLgel Olexis Guard管柱。使用已用250 mg/L的2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚進行穩定化的1,2,4-三氯苯（TCB）作為流動相。層析系統在160℃的管柱溫度和160℃的偵測器溫度以及1 mL/min的恆定流率下運作。每次分析注入200 μL的樣品溶液。使用Agilent Cirrus軟體3.3版或 PolymerChar GPC-IR控制軟體進行數據收集。
使用0.5 kg/mol至11500 kg/mol的範圍內的19種窄MWD聚苯乙烯（PS）標準品來校正管柱組。在室溫下對PS標準品進行溶解超過數小時。透過使用馬克-豪溫克方程式和以下的馬克-豪溫克常數來完成聚苯乙烯峰值分子量到聚烯烴分子量的轉換： K PS= 19 x 10 -3mL/g,     α PS= 0.655 K PE= 39 x 10 -3mL/g,     α PE= 0.725
使用三階多項式擬合（third order polynomial fit）對校正數據進行擬合。
所有樣品均在約1 mg/ml的濃度範圍內製備，並在連續溫和搖動的情況下，於160℃將PE在已用250 ppm Irgafos168進行穩定化的新鮮蒸餾的TCB中溶解3（三）小時。 （2）GPC黏度法
LDPE的平均分子量（M z、M w和M n）、分子量分佈（MWD）是透過GPC黏度法使用通用校正方法測量的。平均分子量（M w、M n）、分子量分佈（MWD）及其寬度，根據ISO 16014-4 2019透過凝膠滲透層析法（GPC）確定，其中，分子量分佈（MWD）及其寬度由多分散性指數PDI = Mw/Mn描述（其中，M n為數量平均分子量，M w為重量平均分子量）。使用了PL 220（Polymer Laboratories）GPC，其配備有IR4紅外線偵測器、線上四毛細管橋黏度計（PL-BV 400-HT）。將購自Polymer Laboratories的3根Olexis管柱和1根Olexis Guard管柱應用作為固定相，並將1,2,4-三氯苯（TCB，已用250 mg/L的2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚進行穩定化）在160℃以1 mL/min的恆定流率應用作為流動相。每次分析注入200 μL的樣品溶液。黏度計的對應偵測器常數以及偵測器間延遲體積，是用窄分子量分佈PS標準品（MWD = 1.01）確定的，該PS標準品的莫耳質量為132900 g/mol，特性黏度（intrinsic viscosity）為0.4789 dl/g。IR4偵測器的偵測器常數使用 NIST1475a確定，其dn/dc為0.094 cm 3/g。
使用在0.5 kg/mol至11600 kg/mol的範圍內的至少15種窄MWD聚苯乙烯（PS）標準品，使用通用校正方法（根據 ISO 16014-2:2019）來校正管柱組。PS標準品的對應特性黏度是由它們對應的濃度（IR4）、線上黏度計信號、及所確定的聚苯乙烯偵測器常數計算得出的。對於莫耳質量低於3000 g/mol的低分子量PS，由於IR偵測器中存在末端基效應（end group effect），使用了初始秤重濃度（initial weight out concentration）。
使用通用校正方法的每個層析切片（chromatographic slice）的樣品分子量（M 2）可以由以下關係式計算： logM 1[η 1] = V R=  logM 2[η 2] 其中：M 1為PS的莫耳質量 η 1為PS的特性黏度 M 2為樣品的莫耳質量 η 2為樣品的特性黏度 V R為滯留體積
所有的數據處理及計算均使用Cirrus Multi-Offline SEC軟體3.2版（Polymer Laboratories a Varian inc. Company）進行。
所有樣品都是在連續溫和搖動的情況下，將5.0至9.0 mg的聚合物（在160℃）溶解在8 mL的經穩定化的TCB（與流動相相同）中來製備，其中，對於PP最多溶解2.5小時，或者，對於PE最多溶解3小時。 d ）共聚單體含量 透過NMR光譜進行的微結構的定量
使用定量核磁共振（NMR）光譜對聚合物的共聚單體含量進行定量。
使用Bruker Advance III 500 NMR光譜儀記錄呈熔融狀態的定量 13C{ 1H} NMR光譜，其中，對於 1H和 13C分別在500.13和125.76 MHz下操作。在150℃下，針對所有的氣動均使用氮氣，使用經 13C最佳化的7 mm魔角旋轉（magic-angle spinning，MAS）探針頭記錄所有光譜。
將大約200 mg的材料裝入外徑為7 mm的氧化鋯MAS轉子中，並以4 kHz旋轉。選擇此設置主要是為了快速識別和準確量化所需的高靈敏度。利用在短循環延遲{pollard04, klimke06}和RS-HEPT解耦方案{fillip05, griffin07}下的NOE，採用{klimke06, parkinson07, castignolles09}標準單脈衝激發。每個光譜共獲得1024（1k）個瞬態（transient）。
對定量的 13C{ 1H} NMR光譜進行處理、積分，並由積分確定相關的定量性質。所有的化學位移均以在30.00 ppm的大量亞甲基信號（δ+）作為內部參考。
考慮到每個單體的報導位點（reporting sites）數目，使用在30.00 ppm的亞甲基（δ+）位點的積分對乙烯的量進行定量： E = I δ+/ 2
基於存在的游離（isolated）共聚單體單元的數量，對游離共聚單體單元的存在進行校正： Etotal = E + (3*B + 2*H) / 2 其中，B和H是針對它們各自的共聚單體界定的。以類似的方式對連續和非連續的共聚單體摻入（如果存在）進行校正。
觀察對應於1-丁烯的摻入的特徵信號，並將共聚單體分率計算為聚合物中的1-丁烯相對於聚合物中的所有單體的分率： fBtotal = (Btotal / (Etotal + Btotal + Htotal)
考慮到每個共聚單體的報導位點數目，使用在38.3 ppm的 *B2位點的積分對摻入EEBEE序列中的游離1-丁烯的量進行定量： B = Ι *B2
考慮到每個共聚單體的報導位點數目，使用在39.4 ppm的ααB2B2位點的積分對連續摻入EEBBEE序列中的1-丁烯的量進行定量： BB = 2 * ΙααΒ2Β2
考慮到每個共聚單體的報導位點數目，使用在24.7 ppm的ββB2B2位點的積分對非連續摻入EEBEBEE序列中的1-丁烯的量進行定量： BEB = 2 * ΙββΒ2Β2
由於游離的（EEBEE）和非連續摻入的（EEBEBEE）1-丁烯的*B2和*βB2B2位點分別重疊，基於存在的非連續摻入的1-丁烯的量對游離的 1-丁烯的摻入總量進行校正： B = I *B2- 2 * I ββΒ2Β2
基於游離的、連續摻入的和非連續摻入的1-丁烯的總和計算1-丁烯的總含量： Btotal = B + BB + BEB
然後，聚合物中的1-丁烯的總莫耳分率計算為： fB = (Btotal / ( Etotal + Btotal + Htotal)
觀察對應於1-己烯的摻入的特徵信號，並將共聚單體分率計算為聚合物中的1-己烯相對於聚合物中的所有單體的分率： fHtotal = (Htotal / (Etotal + Btotal + Htotal)
考慮到每個共聚單體的報導位點數目，使用在39.9 ppm的 *B4位點的積分對摻入EEHEE序列中的游離1-己烯的量進行定量： H = Ι *B4
考慮到每個共聚單體的報導位點數目，使用在40.5 ppm的ααΒ4Β4位點的積分對連續摻入EEHHEE序列中的1-己烯的量進行定量： HH = 2 * ΙααΒ4Β4
考慮到每個共聚單體的報導位點數目，使用在24.7 ppm的ββΒ4Β4位點的積分對非連續摻入EEHEHEE序列中的1-己烯的量進行定量： HEH = 2 * ΙββΒ4Β4
然後，將聚合物中的1-己烯的總莫耳分率計算為： fH = (Htotal / (Etotal + Btotal + Htotal)
由莫耳分率計算共聚單體的摻入莫耳百分比： B [mol%] = 100 * fB H [mol%] = 100 * fH
由莫耳分率計算共聚單體的摻入重量百分比： B [wt%] = 100 * ( fB * 56.11) / ( (fB * 56.11) + (fH *84.16) + ((1-(fB + fH)) * 28.05) ) H [wt%] = 100 * ( fH * 84.16 ) / ( (fB * 56.11) + (fH * 84.16) + ((1-(fB + fH)) * 28.05) )
參考文獻： klimke06： Klimke, K., Parkinson, M., Piel, C, Kaminsky, W., Spiess, H.W., Wilhelm, M., Macromol.Chem.Phys.2006;207:382. parkinson07： Parkinson, M., Klimke, K., Spiess, H.W., Wilhelm, M., Macromol.Chem.Phys. 2007;208:2128. pollard04： Pollard, M., Klimke, K., Graf, R., Spiess, H.W., Wilhelm, M., Sperber, O., Piel, C, Kaminsky, W., Macromolecules 2004;37:813. filip05： Filip, X., Tripon, C, Filip, C, J. Mag.Resn.2005, 176, 239 griffin07： Griffin, J.M., Tripon, C, Samoson, A., Filip, C, and Brown, S.P., Mag.Res. in Chem.2007 45, S1, S198 castignolles09： Castignolles, P., Graf, R., Parkinson, M., Wilhelm, M., Gaborieau, M., Polymer 50 (2009) 2373 busico01： Busico, V., Cipullo, R., Prog.Polym.Sci.26 (2001) 443 busico97： Busico, V., Cipullo, R., Monaco, G., Vacatello, M., Segre, A.L., Macromoleucles 30 (1997) 6251 zhou07： Zhou, Z., Kuemmerle, R., Qiu, X., Redwine, D., Cong, R., Taha, A., Baugh, D. Winniford, B., J. Mag.Reson.187 (2007) 225 busico07： Busico, V., Carbonniere, P., Cipullo, R., Pellecchia, R., Severn, J., Talarico, G., Macromol.Rapid Commun.2007, 28, 1128 Resconi00： Resconi, L., Cavallo, L., Fait, A., Piemontesi, F., Chem.Rev. 2000, 100, 1253 e ）機械性質 拉伸模數和斷裂拉伸應力
根據ISO 527-3，使用25微米厚的吹製膜，以試樣類型2在23℃測量膜的拉伸性質。根據ASTM D882，以5 mm/min的測試速度和50 mm的標距（gauge length），測量縱向（MD）拉伸模數和橫向（TD）拉伸模數，作為1%割線模數。
根據ISO 527-3試樣類型2，以50 mm的標距和500 mm/min的測試速度來測量斷裂拉伸應力。膜樣品是按照以下「實施例」所述製造的。 斷裂伸長率（ Elongation at break ）
膜的TD（橫向）和MD（縱向）。對如下「實施例」所製造的厚度為25微米的膜，根據ISO 527-3確定其縱向和橫向的斷裂伸長率。 降伏拉伸應力（ Tensile stress at yield ）
膜的TD（橫向）和MD（縱向）。對如下「實施例」所製造的厚度為25微米的膜，根據ISO 527-3確定其縱向和橫向的降伏拉伸應力。 撕裂強度（ Elmendorf ）
膜的TD（橫向）和MD（縱向）。對如下「實施例」所製造的厚度為25微米的膜，根據ASTM D1922確定其縱向和橫向的撕裂強度。 落錘衝擊（ Dart drop impact ）
對如下「實施例」所製造的厚度為25微米的膜，根據ASTM D1709「方法Ａ」確定其落錘衝擊。 f ）光學性質
對如下「實施例」所製造的厚度為25微米的膜，根據ISO 2813（光澤度）和ASTM D1003（霧度和透明度）確定其光澤度、透明度和霧度，作為膜的視覺外觀量度。
根據ISO 2813確定層O和層I在60°的角度的光澤度。可以根據ISO 2813透過BYK-Gardner Micro-TRI-Gloss Meter光澤度計使用三個測量角度（20°、60°和85°），並記錄60°的光澤度值，並以光澤度單位（GU）表示。因此，在膜的兩個表面上測量光澤度，並且是分開測量的。內膜層（I）的光澤度是指「在膜的內側的膜表面上」（內膜表面）測得的光澤度，類似地，外膜層（O）的光澤度是指「在膜的外側的膜表面上」（外膜表面）測得的光澤度。 g ）密封起始溫度（SIT）
原則上，透過以下方式將兩個膜（聚合物）黏合在一起而形成熱封：在表面處於至少部分熔融的狀態的同時將它們壓在一起以形成緊密接觸。此測試方法還涵蓋了進行熱封製程後的評估部分。使用UTM（也用於識別試樣不良的模式）測量用於分離包含上述密封的材料的測試條所需的力。根據ASTM F 2029；ASTM F 88標準，選擇如下描述製造的具有密封表面的「實施例」的膜厚度為25微米的測試試樣。為了測試，每個密封溫度至少應使用五個試樣。術語「密封起始溫度」（SIT） 被指定為「在5N的熱封起始溫度」，其是指形成密封在冷卻後具有5N強度的溫度。在密封操作後（密封時間1.0秒，密封壓力 3 bar）立即形成熱封的溫度，以指定的時間間隔（在密封循環完成後的至少24小時以及在該密封冷卻到環境溫度並達到最大強度後）測量熱封的強度。 h ）濕氣透過率（Moisture vapour transmission rate）
對如下「實施例」所製造的厚度為25微米的膜，根據ASTM F-1249標準確定其濕氣透過率。根據ASTM F1249:2006和/或ISO15106-2:2003，在37.8℃於90%的相對濕度（RH）進行水蒸氣透過率（WVTR）測試。 i ）氧氣透過率（OTR）
確定厚度為25 µm的吹製膜的氧氣阻隔性，即氧氣透過率。該試樣在環境大氣壓力下安裝為兩個腔室之間的密封的半阻隔物（sealed semi-barrier）。對一個腔室在給定溫度和相對濕度下用氮氣和氫氣的氣體混合物流（在N 2中的2%H 2）進行緩慢吹掃，並且，對另一個腔室在與N 2流相同的溫度及相對濕度下用氧氣流進行吹掃。當氧氣滲透通過該膜進入氮氣載氣時，氧氣被輸送到庫侖偵測器，氧氣在庫侖偵測器處產生電流，其中，該電流的大小與每單位時間流入偵測器的氧氣量成正比。根據ASTM D 3985在23℃和0%的相對濕度下進行氧氣透過率（OTR）測試，其中使用10 sccm的N 2/H 2和O 2（99.999%）氣體，且膜表面積為1 cm 2。 j ）厚度
根據ASTM D6988確定膜的厚度。 實施例
製備由芯層C、內層I和外層O所組成的層狀膜。三個層狀膜是根據本發明的實施例IE1至IE3，兩個層狀膜是比較例CE1和CE2。在大型吹膜設備（Polyrema 機器）上評估本發明的多層膜性質，以與比較例進行比較。本發明的膜非常容易加工，並且表現出良好的膜泡穩定性。
對25微米厚的吹製膜進行所製造的膜的性能分析，該膜詳如下表3的製程操作條件，以1.8 mm的模頭間隙（die-gap）、較低的頸縮高度（neck-height）、及2.5：1的吹開比製造。
用於製作本發明及比較例的層狀膜的聚合物如表1所示。 表1：
樹脂名稱 製造商 類型 MFR 2(g/10min) 密度 (kg/m 3) 助滑劑及 防結塊劑
Anteo FK1820 Borouge 雙峰1-丁烯、1-己烯乙烯三元共聚物 1.5 918 無
Anteo FK1828 Borouge 雙峰1-丁烯、1-己烯乙烯三元共聚物 1.5 918 1000 ppm助滑添加劑；2500 ppm防結塊添加劑
Borstar FB1350 Borealis 雙峰MDPE 0.15 935 無
Borstar FB2230 Borealis 雙峰LLDPE 0.25 923 無
Borstar FB5600 Borouge 雙峰1-丁烯乙烯共聚物 0.7 960 無
FT6236 Borealis 管狀LDPE 2.0 923 550 ppm助滑添加劑；800 ppm防結塊添加劑
FT6230 Borealis 管狀LDPE 2.0 923 無
Sabic 118W Saudi Basic Industries Corporation (SABIC) 單峰LLDPE：1-丁烯乙烯共聚物 1.0 918 1500 ppm助滑添加劑；3500 ppm防結塊添加劑
Exceed 1018KB ExxonMobil 單峰LLDPE：1-己烯乙烯共聚物 1.0 918 800 ppm助滑添加劑；2500 ppm防結塊添加劑
CE和IE如下： CE1 ：市售參考膜配方，由Exxon Mobil Exceed 1018KB和Sabic 118W製造，帶有少量LDPE。 CE2 ：市售參考膜配方，由Anteo FK1828和Borstar FB2230製造，帶有市面上使用的常規LLDPE Sabic 118W。 IE1 、 IE2 、 IE3：本發明的可印刷基材膜樣品，使用Borstar®聚乙烯FB1350或FB2230和FB5600以及雙峰三元共聚物Anteo FK1828/FK1820產品製造。
所製造的CE1、CE2和IE1至IE3的層狀膜的組成細節和結構如表2所示。所有聚乙烯膜均以25微米的厚度製造。對於所有本發明的實施例IE1至IE3以及比較例CE1和CE2，芯層C的厚度為膜的總膜度的50%，內層和外層各自的厚度為膜的總膜度的25%。在表2中，「I」表示內層，「O」表示外層，「C」表示芯層。 表2：
示例 層狀結構 O的組成： 聚合物/量 wt% O的密度 kg/m 3 C的組成： 聚合物/量 wt% C的密度 kg/m 3 I的組成： 聚合物/量 wt% I的密度 kg/m 3
IE 1 O/C/I FK1820 FB2230 FT6236 60 30 10 920 FB5600 FK1828 80 20 951 FK1828 FB2230 FT6236 60 30 10 920
IE2 O/C/I FK1820 FB2230 FT6236 60 30 10 920 FB5600 FK1828 85 15 953.7 FK1828 FB1350 FT6236 60 30 10 923.6
IE3 O/C/I FK1820 FB2230 FT6236 60 30 10 920 FB5600 FK1828 85 15 953.7 FK1828 FB5600 FT6236 60 30 10 931.1
CE1 O/C/I Sabic 118W FT6230 80 20 919 Sabic 118W FT6230 75 25 919.3 Exceed 1018KB FT6236 80 20 919
CE2 O/C/I Sabic 118W FT6230 80 20 919 FB2230 FT6230 75 25 923 FK1828 FT6236 80 20 919
用於上述層的任何聚乙烯共混物可以透過任何合適的常規多層膜擠出生產線來製造，較佳地在150至240℃，更佳地在160至230℃的溫度製造。所有聚乙烯膜均在Polyrema（具有內部膜泡冷卻系統的Reifenhauser多層吹膜生產線）上製造，產量為150 kgs/hr，冷卻空氣溫度為12至14℃。吹膜生產線具有如下表3所列的性質： 表3：
吹膜生產線參數
模頭直徑 180 mm
模頭間隙 1.8 mm
吹開比 (BUR) 2.5：1
膜泡冷卻 (Bubble cooling) IBC
冷卻空氣溫度 14℃
電暈處理 44 dynes
吹膜生產線的溫度分佈，即吹膜生產線的不同位置使用的溫度（℃）如下： 表4：
層 擠出機區段1 擠出機區段2 擠出機區段3 擠出機區段4 擠出機區段5 後擠出機 (post extruder) 區段6 後擠出機區段7 後擠出機區段8
外側的外層 160 200 195 190 185 190 200 200
芯層/中間層 160 200 210 210 210 210 200 200
外側的內層 160 200 195 190 185 195 200 200
表5列出了吹膜擠出機的不同層的吹膜生產線的熔體溫度分佈和相應的熔體壓力。為了最佳化膜的美感（光澤度和透明度/霧度）並提供穩定的製造，使用稍微不同的製程溫度來製造該些膜。 表5：
   CE1 CE2 IE1 IE2 IE3
外層的擠出機溫度 熔體溫度 (℃) 熔體壓力 (bar)    194 226    194 227    213 223    213 224    213 222
中間層的擠出機溫度 熔體溫度 (℃) 熔體壓力 (bar)    209 251    208 299    209 263    209 265    209 262
內層的擠出機溫度 熔體溫度 (℃) 熔體壓力 (bar)    202 278    202 211    211 219    211 226    210 195
模頭溫度 (℃) 216 215 215 215 215
對所製造的層狀膜進行了以下測試： 機械性質膜的拉伸性質和拉伸模數（1%割線模數）
參照圖2，本發明的實施例展現了顯著優於比較例的更高的拉伸模數和拉伸強度。該膜被期待要在隨後的印刷操作期間承受高捲繞張力。取決於每台印刷機的要求（印刷機的線速度及其捲繞張力）—更高的拉伸模數和/或更高的剛性—可以在本發明所述的範圍內使用不同的PE結構。
芯層中的Borstar FB5600與內層I和外層O中的Anteo FK1828的組合，展現出足夠的剛性及光學平衡，這有利於印刷操作，例如高速輪轉凹版印刷機上的印刷操作。 光學性質：光澤度和霧度
參照圖3和4，與比較例相比，所有本發明的實施例都展現出相當的光澤度及可接受的霧度或透明度。透過對內層I中含量較高的Anteo Fk1828與具有合適百分比的Borstar LLDPE和LDPE進行平衡，來獲得本發明的實施例中的優異光澤度。IE-2和IE-3專為更高的耐熱性要求而設計，其中，透過在內層I中使用30至40%的Borstar FB1350或FB5600，將透明度保持在可接受的界限內。外層O的光澤度也非常良好，並且，這是透過使用多於50%的Anteo FK1820而實現的，Anteo FK1820對多層膜的優異的表面光澤度有影響。 膜的耐熱性（在 5N 的密封起始溫度）：
PE膜在經歷高速印刷以及成型、填充及密封機的各種後續操作時需要耐高溫。參照圖5，SIT越高表示本發明的實施例IE1至IE3的膜的耐熱性越好。在保持良好的光學性質（高光澤度和低霧度）的同時實現了良好的耐熱性。透過在膜基材的內層I中摻入Borstar FB1350（IE2）或FB5600（IE3），進一步改進了耐熱性。在提供高耐熱性的同時實現了具有挑戰性的良好光學性質（高光澤度及可接受的霧度）目標。 膜的阻隔性能（ WVTR 和 OTR ）
參照圖6，本發明的實施例IE1至IE3的濕氣阻隔性能和氧氣阻隔性能顯著優於所有的比較例。如本發明的實施例IE2和IE3所示，當在芯層中使用更高百分比的雙峰HDPE Borstar FB5600，並且在內層中使用30至40%的雙峰MDPE或HDPE時，提供了進一步的改進。
表6提供了CE和IE進一步的膜性質。 表6：
性質 單位 CE1 CE2 IE1 IE2 IE3
斷裂伸長率（MD） % 479 423 450 565 490
斷裂伸長率（TD） % 675 747 698 790 770
降伏拉伸應力（MD） MPa 20.9 21.3 19.2 19.2 20.4
降伏拉伸應力（TD） MPa 13.5 13.8 21.8 21.7 24.1
撕裂強度（Elmendorf）MD N ＜0.4 0.5 0.5 0.4 0.5
撕裂強度（Elmendorf）TD N 8.5 9.7 8.9 10.1 9.9
光澤度 (60°) –在層O上 GU 115 116 112 111 113
光澤度 (60°) –在層I上 GU 111 110 114 105 110
落錘衝擊 g 84 78 65 35 42
輪轉凹版印刷製程及性能：
然後，將印刷膜在BOBST Rotomec 4003 10色輪轉凹版印刷機上進行背面印刷。對於12 µm的PET基材，通常以5至10 bar的範圍內的捲繞機張力進行操作。對於25 µm的PE膜最佳化了張力，並設法在4至6 bar的張力之間在同一條生產線上運行/印刷，以避免PE基材的拉伸。用於PE印刷膜的操作的其他關鍵參數是 50℃的乾燥溫度，並且，退繞張力（unwinding tension）保持非常接近捲繞張力的4至6 bar。
參照表7，本發明的所有實施例IE1至IE3實現了至少良好的印刷品質，而比較例CE因為膜的過度拉伸而不適合。對所有的膜均以具有200公尺/分鐘的線速度的高速進行背面輪轉凹版印刷。所有的比較例都產生膜的拉伸和失真的印刷配準（print registration）。本發明的PE膜提供了防止過度拉伸的剛性，從而在輪轉凹版印刷中實現期望的印刷性能。 表7：
樣品 印刷觀察結果
CE1 過度拉伸，不良的印刷配準
CE2 拉伸，失真的印刷形狀
IE1 良好的印刷品質
IE2 優異的印刷品質
IE3 優異的印刷品質
本發明的高剛性PE多層膜適用於替代PET膜或其他膜，且可用於單材料PE結構，此種結構可提供完全可回收且具有永續性的包裝應用。
C:芯層 I:內層 O:外層
在下文中，將透過參照圖式的實施方式進一步說明本發明，其中： 圖1是顯示PE膜結構； 圖2是顯示縱向（MD，machine direction）和橫向（TD，transverse direction）的拉伸強度和拉伸模數（1%割線）； 圖3是顯示膜樣品的霧度（%）； 圖4是顯示膜樣品在60°的光澤度（在層I上）； 圖5是顯示膜樣品的密封起始溫度（SIT）；以及 圖6是顯示膜樣品的阻隔性。
C:芯層
I:內層
O:外層

Claims (17)

  1. 一種聚乙烯多層膜，包括內層（I）、外層（O）、以及位於該內層與該外層之間的芯層（C），其中 該內層（I）包含成分AI，該成分AI是乙烯聚合物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3，且其根據ISO 1133測量的MFR 2為0.5至2.0 g/10min，並且其中 該芯層（C）包含成分AC，該成分AC是高密度聚乙烯，其密度為950至970 kg/m 3，其根據ISO 1133測量的MFR 2為0.2至2.0 g/10min，且其分子量分佈為10至15，並且其中 該外層（O）包含成分AO，該成分AO是乙烯聚合物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3，且其根據ISO 1133測量的MFR 2為0.5至2.0 g/10min， 其中，該內層（I）和/或該外層（O）的密度高於910 kg/m 3，其中，該外層（O）的密度等於或小於925 kg/m 3，較佳地為918至923 kg/m 3， 並且其中，該內層（I）的密度等於或大於該外層（O）的密度，較佳地，該內層（I）的密度為920至940 kg/m 3。
  2. 如請求項1所述之膜，其中，該成分AI和/或該成分AO是乙烯三元共聚物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3，且其根據ISO 1133測量的MFR 2為0.5至2.0 g/10min。
  3. 如前述請求項中任一項所述之膜，其中，該內層（I）進一步包含成分BI，其中 該成分BI是成分BI1或成分BI2中的一種；其中，該成分BI1是線性低密度至中密度聚乙烯，其密度高於該成分AI的密度且在915 kg/m 3至940 kg/m 3之間，且其根據ISO 1133測量的MFR 2為0.05至1.0 g/10min；並且，該成分BI2是高密度聚乙烯，其密度為950至970 kg/m 3，且其根據ISO 1133測量的MFR 2為0.2至2.0 g/10min。
  4. 如前述請求項中任一項所述之膜，其中，該成分BI2和/或該成分AC的密度為955至965 kg/m 3，並且/或者，該成分BI2和/或該成分AC根據ISO 1133測量的MFR 2為0.4至1.5 g/10min。
  5. 如前述請求項中任一項所述之膜，其中，該成分AC以最高90 wt%的量，較佳地以50至85 wt%的量存在於該芯層（C）中。
  6. 如前述請求項中任一項所述之膜，其中，該芯層（C）進一步包含成分BC，該成分BC是線性低密度乙烯聚合物；較佳地，該成分BC是乙烯共聚物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3，且其根據ISO 1133測量的MFR 2為0.5至2.0 g/10min；更佳地，該成分BC是乙烯三元共聚物，其密度為910 kg/m 3至925 kg/m 3，且其根據ISO 1133測量的MFR 2為0.5至2.0 g/10min。
  7. 如前述請求項中任一項所述之膜，其中，該成分AI和/或該成分AO和/或該成分BC的密度為910 kg/m 3至920 kg/m 3，並且，該成分AI和/或該成分AO和/或該成分BC根據ISO 1133測量的MFR 2為1.0至2.0 g/10min。
  8. 如前述請求項中任一項所述之膜，其中，該外層（O）包含成分BO，該成分BO是線性低密度聚乙烯，其密度為915 kg/m 3至930 kg/m 3，且其根據ISO 1133測量的MFR 2為0.05至1.0 g/10min。
  9. 如前述請求項中任一項所述之膜，其中，該內層（I）包含成分CI且/或該外層（O）包含成分CO，其中，該成分CI和/或該成分CO是LDPE，其根據ISO 1133測量的密度為918 kg/m 3至928 kg/m 3。
  10. 如前述請求項中任一項所述之膜，其中，該成分AI和/或該成分AO以45至75 wt%的量存在於相應的層中，並且/或者其中，該成分BI和/或該成分BO以20至40 wt%的量存在於相應的層中，並且/或者其中，該成分CI和/或該成分CO以5至15 wt%的量存在於相應的層中。
  11. 如前述請求項中任一項所述之膜，其中，該膜根據ASTM D882測量的縱向（MD）拉伸模數（1%割線）為500至700 MPa。
  12. 如前述請求項中任一項所述之膜，其中，該膜根據ASTM F 2029和ASTM F 88測量的在5N的密封起始溫度為102至120℃，並且/或者其中，該膜根據ASTM D1003測量的霧度值小於12%，並且/或者，該膜根據ISO 2813在60°測量的光澤度值為至少90。
  13. 如前述請求項中任一項所述之膜，其中，該膜的厚度為20至35微米，並且/或者，該膜包括最多五層，並且/或者，該膜可以透過吹膜或鑄膜製程製造。
  14. 如前述請求項中任一項所述之膜，其中，該膜根據ASTM F-1249在37.8℃、90%濕度測量的濕氣透過率不大於12 g/m 2/天。
  15. 一種包括如前述請求項中任一項所述之膜的層合物。
  16. 如請求項15所述之層合物，進一步包括密封劑膜，其中，該密封劑膜包含乙烯聚合物。
  17. 一種如請求項15或16所述之層合物和/或如請求項1至14中任一項所述之膜於包裝物品的用途。
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