TW201920458A - 導熱介電膜 - Google Patents
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Abstract
一種導熱介電膜,其包括熱塑性層,該熱塑性層包括聚酯區段及5重量%至30重量%的聚醚醯胺區段。導熱介電膜具有小於100微米之厚度。
Description
在電性裝置(諸如馬達、發電機、及變壓器)的操作中,熱係非所欲的副產物。上升的操作溫度會降低裝置可靠性和壽命。熱之消散亦對裝置設計產生了限制,並且阻礙了實現較高功率密度裝置的能力。電絕緣材料一般具有低導熱率,其會限制電性裝置中的熱消散。
聚對苯二甲酸乙二酯膜在馬達、發電器、變壓器、及許多其他應用內被廣泛用於電絕緣。對於較高性能應用而言(其中需要較高的溫度及/或較高的化學抗性),使用聚醯亞胺膜。
本揭露關於經定向之導熱介電膜。具體而言,介電膜包括聚酯區段和聚醚醯胺區段。
在一個態樣中,導熱介電膜包括熱塑性層,該熱塑性層包括聚酯區段及5重量%至30重量%的聚醚醯胺區段。導熱介電膜具有小於100微米之厚度。
在另一態樣中,導熱介電膜包括熱塑性層以及分散在熱塑性層中的導熱填料,該熱塑性層包括聚酯區段及5重量%至30重量%的聚醚醯胺區段。導熱介電膜具有100微米或更小之厚度。
這些以及多種其他特徵與優點將因研讀下面的詳細說明而明顯可知。
下文實施方式將參考構成本說明書之一部分的隨附圖式,而且在其中以圖解說明的方式呈現數個具體實施例。要理解的是,其他實施例係經設想並可加以實現而不偏離本揭露的範疇或精神。因此,以下之詳細敘述並非作為限定之用。
除非另有具體說明,本文中所用之所有科學及技術用語具有所屬技術領域中所通用的意義。本文所提出的定義是要增進對於本文常用之某些用語的理解,並不是要限制本揭露的範疇。
除非另有所指,本說明書及申請專利範圍中用以表達特徵之尺寸、數量、以及物理性質的所有數字,皆應理解為在所有情況下以用語「約(about)」修飾之。因此,除非另有相反指示,否則在前面說明書以及隨附申請專利範圍中所提出的數值參數為近似值,其可依據所屬技術領域中具有通常知識者運用在本文中所揭示之教示而獲得的所要性質而變。
由端點表述的數值範圍包括在該範圍之內包含的所有數字(例如,1至5包括1、1.5、2、2.75、3、3.80、4、及5)以及該範圍內的任何範圍。
如本說明書以及隨附申請專利範圍中所使用,除非內文明確地另有所指,單數形「一(a/an)」以及「該(the)」涵蓋具有複數個指稱物(referents)的實施例。
如本說明書及隨附申請專利範圍中所使用,用語「或(or)」通常係以包括「及/或(and/or)」之含義採用,除非內文明確另有所指。
如本文中所使用,「具有(have,having)」、「包括(include,including)」、「包含(comprise,comprising)」或諸如此類係以其開放式意義使用,且一般意指「包括但不限於(including,but not limited to)」。應理解,「基本上由…組成(consisting essentially of)」、「由…組成(consisting of)」、以及類似用語係歸於「包含(comprising)」以及類似用語中。
除非另有指明,否則「聚合物(polymer)」係指聚合物及共聚物(即,由二或更多個單體或共單體形成之聚合物,包括例如三聚物),以及可藉由例如共擠壓或反應(包括例如轉酯化)以可混溶摻合物之形式形成之共聚物或聚合物。除非另有指明,否則包括嵌段聚合物、無規聚合物、接枝聚合物、及交替聚合物。
「聚酯(polyester)」係指在主聚合物鏈中含有酯官能基之聚合物。共聚酯包括在用語「聚酯」中。
「聚醚醯胺(polyether amide)」或「PEBA」係指聚醚嵌段醯胺,並且可係經由羧酸聚醯胺與醇封端聚醚的聚縮合而獲得的嵌段共聚物。聚醚醯胺之通常化學結構HO-(CO-PA-CO-PE-)n-H,其中PA為聚醯胺且PE為聚醚。
本揭露關於導熱介電膜。具體而言,該等膜係具有聚酯區段與聚醚醯胺區段的熱塑性膜。熱塑性層可包括聚酯區段及5重量%至30重量%的聚醚醯胺區段、或5重量%至20重量%的聚醚醯胺區段。導熱介電膜可經定向(藉由拉伸)。在本文中所述的定向高熱傳導膜與片材可經由雙軸(連續或同時)或單軸拉伸而形成。在本文中所述的膜具有高斷裂伸長值(elongation to break value)。導熱介電膜具有小於100微米之厚度。在本文中所述的膜具有大於0.20W/(m-K)或更大、或0.25W/(m-K)或更大、或0.3W/(m-K)或更大的導熱率(通過平面),其中介電強度為至少50KV/mm、60kV/mm、或至少65kV/mm。此等導熱介電膜可填充有導熱無機粒子。此等導熱無機粒子可係均質的球形或實質上球形的粒子。此等膜可利用於許多熱管理領域,其致使較高的設備效率與較低的操作溫度,其中每單位體積具有潛在較高的功率傳遞。雖然未如此限制本揭露,但透過討論下文提供之實例,將獲得對本揭露之各種態樣之理解。
在本文中所述的導熱介電膜或熱塑性層係由聚酯區段與聚醚醯胺(PEBA)區段所形成。聚酯組分可係任何有用的聚酯,諸如聚對苯二甲酸乙二酯(PET)或聚萘二甲酸乙二酯(PEN),或其共聚物。
聚酯聚合材料可係藉由對苯二甲酸二羧酸(或酯)與乙二醇的反應而製成。在一些實施例中,聚酯通常係藉由對苯二甲酸二羧酸(或酯)與乙二醇及至少一貢獻支鏈或環狀C2-C10烷基單元的額外共單體之反應來製造。
用於形成聚酯之對苯二甲酸酯次單元之合適的對苯二甲酸羧酸酯單體分子包括具有二或更多個羧酸或酯官能基之對苯二甲酸羧酸酯單體。對苯二甲酸羧酸酯單體可包括對苯二甲酸二羧酸,諸如2,6-對苯二甲酸二羧酸單體及其異構物。
聚酯可包括支鏈或環狀C2-C10烷基單元,其係衍生自支鏈或環狀C2-C10烷基二醇,諸如新戊二醇、環己烷二甲醇、及其混合物。支鏈或環狀C2-C10烷基單元可基於用以形成聚酯材料之乙烯單元及支鏈或環狀C2-C10烷基單元之總mol%,以小於2mol%、或小於1.5mol%、或小於1mol%的量存在於聚酯層或膜中。
在本文中描述的熱塑性層包括聚酯區段與聚醚醯胺區段。聚醚醯胺區段構成熱塑性層之5重量%至30重量%、或5重量%至20重量%。聚酯區段構成熱塑性層之自95重量%至70重量%、或自95重量%至80重量%。聚醚醯胺改良了熱塑性層之機械性質(諸如經改良之伸長率與韌性),同時保持高導熱率。
熱塑性層可具有小於150微米、或小於125微米、或小於100微米、或小於75微米、或小於50微米之厚度,或在自10微米至150微米的範圍內、或在自20微米至125微米的範圍內、或在自
25微米至100微米的範圍內、或自25微米至75微米、或自25微米至50微米、或自25微米至40微米之厚度。
熱塑性層可係未填充的,或實質上不含無機填料材料或粒子。熱塑性層可含有小於0.1%的無機填料材料或粒子。熱塑性層可僅由熱塑性材料形成。熱塑性層可僅由聚酯與聚醚醯亞胺熱塑性材料形成。
具有聚酯區段與聚醚醯胺區段且無無機填料的熱塑性層可具有至少100(lbs*%位移)/密耳、或至少200(lbs*%位移)/密耳、或至少300(lbs*%位移)/密耳、或至少350(lbs*%位移)/密耳的每密耳葛氏面積(Graves area)值。此等熱塑性層可具有0.20W/(m-K)或更大、或0.25W/(m-K)或更大、或0.3W/(m-K)或更大的導熱率值。此等熱塑性層可具有至少50kV/mm、或至少60kV/mm、或至少65kV/mm的介電或崩潰強度。此等熱塑性層可稱為「介電」。
在一些實施例中,導熱介電膜包括熱塑性層,該熱塑性層包括聚酯區段及5重量%至30重量%、或5重量%至20重量%的聚醚醯胺區段、分散在熱塑性層中的導熱填料、以及100微米或更小之厚度。無機填料傾向降低機械性質。
導熱介電膜可包括分散在熱塑性層內或整個熱塑性層中的填料或無機粒子。填料或無機粒子可係導熱填料材料。
在一些實施例中,導熱填料包括熱塑性層之至少10重量%、或至少20重量%、或至少25重量%、或至少30重量%、或至少35重量%、或至少40重量%、或至少50重量%。熱塑性層可包括
自10重量%至60重量%、或自20重量%至50重量%之範圍內的導熱填料。
導熱填料可係任何具有一導熱率值的有用填料材料,該導熱率值大於其分散於其內之聚合物的導熱率值。在許多實施例中,導熱填料具有大於1W/(m-K)、或大於1.5W/(m-K)、或大於2W/(m-K)、或大於5W/(m-K)、或大於10W/(m-K)的導熱率值。
例示性導熱填料包括例如氧化鋁、金屬氧化物、金屬氮化物、及金屬碳化物。在許多實施例中,導熱填料包括例如氧化鋁(alumina)、氮化硼、氮化鋁、氧化鋁(aluminum oxide)、氧化鈹、氧化鎂、氧化釷、氧化鋅、氮化矽、碳化矽、氧化矽、鑽石、銅、銀、石墨、及其混合物。
導熱填料可具有任何有用的粒子大小。在許多實施例中,導熱填料具有自1微米至100微米之範圍內、或自1微米至20微米之範圍內的大小。在許多實施例中,導熱填料具有25微米或更小、或20微米或更小、或15微米或更小、或10微米或更小的D99值。導熱填料可具有在自1微米至7微米之範圍內、或在自1微米至5微米之範圍內、或在自1微米至3微米之範圍內的中位數大小值。判定粒子大小的一種方法描述於ASTM標準D4464中,且利用在Horiba LA 960粒子大小分析儀上的雷射繞射(雷射散射)。
在一些實施例中,實質上所有導熱填料可係球形或半球形。有用的球形或半球形氧化鋁粒子可以商標名稱AY2-75商購自Nippon Steel & Sumikin Materials Co.Hyogo,Japan。有用的球形或
半球形氧化鋁粒子可以商標名稱Martoxid TM 1250商購自Huber/Martinswerk,GmbH,Bergheim,Germany。
具有聚酯區段與聚醚醯胺區段以及導熱填料的熱塑性層可具有至少10(lbs*%位移)/密耳、或至少20(lbs*%位移)/密耳、或至少30(lbs*%位移)/密耳、或至少50(lbs*%位移)/密耳的每密耳葛氏面積值。此等熱塑性層可具有0.20W/(m-K)或更大、或0.25W/(m-K)或更大、或0.3W/(m-K)或更大的導熱率值。此等熱塑性層可具有至少50kV/mm、或至少60kV/mm、或至少65kV/mm的介電或崩潰強度。此等熱塑性層可稱為「介電」。
在本文中所述的導熱介電膜可藉由使聚酯與聚醚醯胺材料化合而形成,以用於熱塑性材料。在包括導熱填料的實施例中,導熱填料分散在熱塑性材料中。熱塑性材料形成熱塑性層。在經定向之實施例中,接著拉伸熱塑性層以形成經定向之熱塑性層(經填充或未經填充)。拉伸步驟可單軸地或雙軸地定向經填充或未經填充之熱塑性層,以形成經單軸或雙軸定向的、經填充或未經填充之熱塑性膜。
可將導熱且經定向之熱塑性膜以任何有用的量在一個或正交方向上拉伸。在許多實施例中,導熱且經定向之熱塑性膜可拉伸至原始澆注膜之長度及/或寬度的雙倍(2×2)或三倍(3×3)、或其任何組合(例如,諸如2×3)。
即使拉伸導熱膜以定向該膜,但最終該膜中不存在空隙。在拉伸或定向程序期間可能產生的任何空隙可藉由熱處理來填充、移除。令人驚訝的是,此等導熱膜
導熱且經定向之熱塑性膜的最終厚度可係任何有用的值。在許多實施例中,導熱且經定向之熱塑性膜的最終厚度在自25微米至125微米、或自25微米至100微米、或自25微米至75微米、或自25微米至50微米、或自25微米至40微米的範圍內。
導熱介電膜可黏附至非織造織物或材料。導熱介電膜可以黏著劑材料黏附至非織造織物或材料。在本文中描述的導熱介電膜與膜物品可合併至馬達狹槽絕緣以及乾式變壓器絕緣中。導熱介電膜可以添加設置在導熱且經定向之熱塑性膜上的一黏著劑層形成一帶件之背襯。額外的黏著劑層可係任何有用的黏著劑,諸如壓敏性黏著劑。
本揭露之目的及優點係藉由以下之實例而進一步說明,但不應不當地解讀這些實例中詳述的特定材料及其用量、以及其他條件及細節而限制本揭露。
在實例中的所有份數、百分比、比率等等皆以重量表示,除非另有指示。所使用的溶劑和其他試劑係獲自Sigma-Aldrich Corp.,St.Louis,Missouri,除非另行說明。
用於製作澆注片材的程序:
所有澆注片材以一18mm雙螺桿擠製機(由LEISTRITZ EXTRUSIONSTECHINK GMBH,Nuremberg,Germany所製造且由Haake Inc(現為ThermoScientific Inc.)所安裝,並以Haake Polylab Micro18系統出售)而製成。螺桿速度保持在350RPM。擠製速率範圍在自每分鐘40克至70克。以一K-tron進料器(型號KCL24/KQX4,由Ktron America,Pitman,NJ所製造)將顆粒形式之所有熱塑性塑料饋料至雙螺桿中。以一Techweigh容積進料器(由Technetic Industries,St.Paul,MN所製造)來饋料填料。為此目的而利用一個4吋衣架形模頭。獲得在0.5mm至0.8mm範圍內的最終片材厚度。
用於批次拉伸澆注片材的程序:
從原始澆注片材切割58×58mm之正方形。使用由Inventure Laboratories Inc.,Knoxville,TN所製造的一Accupull雙軸膜拉伸器來裝載並拉伸該等正方形。除非另外提及,設置100C溫度於機器之所有區域中。以範圍在自2至25mm/min之速度來拉伸膜。選擇預熱30秒。後熱自30秒至90秒變化。在後熱期間,夾持該膜在循環期間達到最大拉伸。
機械測試:
葛氏撕裂(Graves tear):根據ASTM D 1004-13塑膠膜及片材之抗撕裂性(葛氏撕裂)來執行葛氏撕裂測試。針對我們的案例而言,MD表示將樣品製作成使得撕裂沿著該膜之機器方向傳播。TD用於撕裂沿著橫向方向傳播。在Instron通用測試機械型號2511中,使用500N負載單元(Bighamton,NJ)進行此等測試及拉伸測試。
拉伸模數、抗拉強度、伸長率:在Instron通用測試機械(Norwood,MA)上,使用500牛頓負載單元進行此等測試。如由ASTM D638-08所規定的,十字頭速度是每分鐘2吋。
熱測試:
導熱率:導熱率根據下列式由熱擴散率、熱容量、及密度量測來計算:k=α˙cp˙ρ其中k係以W/(m K)為單位的導熱率,α係以mm2/s為單位的熱擴散率、cp係以J/K-g為單位的比熱容量、及ρ係以g/cm3為單位的密度。根據ASTM E1461-13,各別使用Netzsch LFA 467「HyperFlash」直接及相對於標準來測量樣本熱擴散率。使用Micromeritics AccuPyc
1330比重瓶來測量樣本密度,而使用TA Instruments Q2000之具有藍寶石的微差掃描熱量計作為方法標準來測量比熱容量。
電測試:
介電強度:根據ASTM D149-97a(2004重新認可),以Phenix科技型號6TC4100-10/50-2/D149(其特別設計用於在1kV至50kV、60Hz(較高的電壓)之崩潰範圍下而測試)來執行介電崩潰強度量測。在將樣本浸入所指示的流體時執行各量測。平均崩潰強度係基於至多10個或更多個樣品之平均量測。一般而言,針對此實驗,我們利用60Hz之頻率及每秒500伏特之升壓率。
使用上述所列出之適當材料及程序來製備並測試樣本,且在表1中紀錄各樣品。
下方表1顯示此等摻合物之機械性質較淨聚合物及其經填充之版本具有強韌的優點。相較於未經填充之PET化合物(即,僅有R1且為參考)的彼等,下方所示之R1/R2混合物之葛氏撕裂最大力(Graves tear maximum force)及面積兩者係較優的。該混合物亦顯示更高的伸長率,其繼而反映出化合物之韌性。亦可從表1瞭解,當將R1填充至一高位準(45重量%)時,與韌性及撕裂性相關的性質
較低。添加R2改良經填充之材料的此等性質(拉伸伸長率及葛氏面積)。在我們的製造設備中,用於此等應用的一般PET之性質亦包括於此作為參考點。導熱率提供於表2中。在此表中所示的是,添加R2改良了R1之導熱率,並且不會對經填充之組成物不利。介電崩潰強度顯示於表3中。可瞭解的是,所有組成物係電絕緣的。經填充及未經填充之組成物具有類似的崩潰強度。此等表中的所有載量以重量%計。除了PET標準之外,在120C之溫度下將所有樣本於兩個方向拉伸至2.5X。
因此,所揭示者係導熱介電膜的實施例。
在此特以引用之方式將本文所引述之所有參考文件以及出版品之全文明示納入本揭露中,除非其內容可能與本揭露直接抵觸。雖在本文中是以具體實施例進行說明及描述,但所屬技術領域中具有通常知識者將瞭解可以各種替代及/或均等實施方案來替換所示及所描述的具體實施例,而不偏離本揭露的範疇。本申請案意欲涵括本文所討論之特定具體實施例的任何調適形式或變化形式。因此,本揭露意圖僅受限於申請專利範圍及其均等者。本文所揭示之實施例僅為說明性目的而非限制性。
Claims (20)
- 一種導熱介電膜,其包含:熱塑性層,其包含聚酯區段及5重量%至30重量%的聚醚醯胺區段;該導熱介電膜具有小於100微米的厚度。
- 如請求項1之膜,其中該熱塑性層實質上不含無機填料材料。
- 如前述請求項中任一項之膜,其中該導熱介電膜具有至少100(lbs*%位移)/密耳、或至少200(lbs*%位移)/密耳、或至少300(lbs*%位移)/密耳、或至少350(lbs*%位移)/密耳的每密耳葛氏面積(Graves area)值。
- 如前述請求項中任一項之膜,其中該導熱介電膜具有在自25微米至100微米之範圍內、或在自25微米至75微米之範圍內、或在自25微米至50微米之範圍內、或在自25微米至40微米之範圍內的厚度。
- 如前述請求項中任一項之膜,其中該導熱介電膜具有0.20W/(m-K)或更大、或0.25W/(m-K)或更大、或0.3W/(m-K)或更大的導熱率值。
- 如前述請求項中任一項之膜,其中該導熱介電膜具有至少50kV/mm、或至少60kV/mm、或至少65kV/mm的崩潰強度。
- 如前述請求項中任一項之膜,其中該聚酯區段包含聚對苯二甲酸乙二酯或聚萘二甲酸乙二酯區段。
- 如前述請求項中任一項之膜,其中該熱塑性層係經單軸定向或經雙軸定向。
- 如前述請求項中任一項之膜,其中該熱塑性層包含聚對苯二甲酸乙二酯區段及5重量%至20重量%的聚醚醯胺區段。
- 一種導熱介電膜,其包含:熱塑性層,其包含聚酯區段及5重量%至30重量%的聚醚醯胺區段;導熱填料,其分散在該熱塑性層中;且該導熱介電膜具有100微米或更小的厚度。
- 如請求項10之膜,其中該導熱介電膜具有至少10(lbs*%位移)/密耳、或至少20(lbs*%位移)/密耳、或至少30(lbs*%位移)/密耳、或至少50(lbs*%位移)/密耳的每密耳葛氏面積值。
- 如請求項10至請求項11中任一項之膜,其中該導熱介電膜具有在自25微米至100微米之範圍內、或在自25微米至75微米之範圍內、或在自25微米至50微米之範圍內、或在自25微米至40微米之範圍內的厚度。
- 如請求項10至請求項12中任一項之膜,其中該導熱介電膜具有0.20W/(m-K)或更大、或0.25W/(m-K)或更大、或0.3W/(m-K)或更大的導熱率值。
- 如請求項10至請求項13中任一項之膜,其中該導熱介電膜具有至少50kV/mm、或至少60kV/mm、或至少65kV/mm的崩潰強度。
- 如請求項10至請求項14中任一項之膜,其中該聚酯區段包含聚對苯二甲酸乙二酯或聚萘二甲酸乙二酯區段。
- 如請求項10至請求項15中任一項之膜,其中該熱塑性層係經單軸定向或經雙軸定向。
- 如請求項10至請求項16中任一項之膜,其中該熱塑性層包含聚對苯二甲酸乙二酯區段及5重量%至20重量%的聚醚醯胺區段。
- 如請求項10至請求項17中任一項之膜,其中該填料包含具有25微米或更小、或20微米或更小、或15微米或更小的D99值,以及在自1微米至10微米之範圍內、或在自1微米至5微米之範圍內、或 在自1微米至3微米之範圍內的中位數大小值之無機粒子。
- 如請求項10至請求項18中任一項之膜,其中該填料包含均質實質上球形的無機粒子。
- 如請求項10至請求項18中任一項之膜,其中該填料包含氧化鋁。
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