TW201348402A - 螢光粉 - Google Patents

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Yu-Tang Li
Chih-Hsun Fan
Ming-Chia Li
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Abstract

一種螢光粉，包括以下化學結構通式I：□其中n為0或1的正整數；R1及R2分別是選自由經取代或未經取代之烷基、經取代或未經取代之芳基及經取代或未經取代之雜環基所構成的族群，或者R1及R2彼此鍵聯且與鍵結於R1及R2的碳原子共同形成環結構；R3及R4分別是選自由氫原子、經取代或未經取代之C1-C4烷基、經取代或未經取代之C1-C4烷氧基、羧基、經取代或未經取代之C1-C4烷酯基、經取代或未經取代之苯環酯基團、金剛烷羰基及金剛烷基所構成的族群，或者R3及R4彼此鍵聯且與鍵結於R3及R4的氮原子共同形成含氮雜環基。

Description

螢光粉
本發明是有關於一種螢光粉，且特別是有關於一種有機螢光粉。
發光二極體(light-emitting diode，LED)除了具有光電轉換效率高及壽命長的優點外，亦具有可即時調變光強度的特性。
目前習知調變光強度的技術為採用紅、藍和綠三原色晶片的方式來呈現不同的照明顏色。然而，這種以三原色調變顏色的方式，除了會出現同色異譜(意即，同顏色但光譜分佈不同)的缺點外，亦具有所呈現的光譜為非連續光譜，造成演色性不易突破90，從而無法呈現較真實的色彩。因此，如何使發光二極體具有即時調變光譜的特性，而同時能真實呈現色彩將是重要的課題。
本發明提供一種螢光粉，其與發光二極體搭配後可調變出不同波段光譜、頻寬及照度的光源。
本發明提出一種螢光粉，包括以下化學結構通式I：
其中n為0或1的正整數；R1及R2分別是選自由經取代或未經取代之烷基、經取代或未經取代之芳基(aryl group)及經取代或未經取代之雜環基所構成的族群，或者R1及R2彼此鍵聯且與鍵結於R1及R2的碳原子共同形成環結構；R3及R4分別是選自由氫原子、經取代或未經取代之C1-C4烷基、經取代或未經取代之C1-C4烷氧基、羧基、經取代或未經取代之C1-C4烷酯基、經取代或未經取代之苯環酯基團(arylester)、金剛烷羰基(adamantyl carbonyl group)及金剛烷基(adamantyl group)所構成的族群，或者R3及R4彼此鍵聯且與鍵結於R3及R4的氮原子共同形成含氮雜環基。
在本發明之一實施例中，上述環結構包括金剛烷基、二環[2,2,1]庚烷基、環己烷基或環癸烷基。
在本發明之一實施例中，當上述環結構為金剛烷基時，R3為甲基或乙基，且R4為乙基或羥基乙基。螢光粉包括：
在本發明之一實施例中，當上述環結構為二環[2,2,1]庚烷基時，R3為乙基，且R4為乙基。螢光粉包括：
在本發明之一實施例中，當上述環結構為環己烷基時，R3為乙基，且R4為乙基。螢光粉包括：
在本發明之一實施例中，當上述環結構為環癸烷基時，R3為乙基，且R4為乙基。螢光粉包括：
在本發明之一實施例中，當R1為甲基且R2為乙基時，R3為乙基，R4為乙基。螢光粉包括：
在本發明之一實施例中，當R1為甲基且R2為苯基時，R3為氫原子或甲基，且R4為氫原子或甲基。螢光粉包括：
在本發明之一實施例中，當R1為甲基且R2為甲基時，R3為甲基、乙基、丁基或氰基甲基，且R4為甲基、乙基、丁基或氰基甲基，或R3及R4彼此鍵聯且與鍵結於R3及R4的氮原子共同形成該含氮雜環基。螢光粉包括：
在本發明之一實施例中，上述含氮雜環基包括吡咯烷基(pyrrolidine group)或哌啶基(piperidine group)。
在本發明之一實施例中，上述R3為甲基，且R4為甲基。
在本發明之一實施例中，上述R3為乙基，且R4為乙基。
在本發明之一實施例中，上述R3為丁基，且R4為丁 基。
在本發明之一實施例中，上述R3為甲基，且R4為羥基乙基。
在本發明之一實施例中，上述R3為氫原子，且R4為氫原子。
在本發明之一實施例中，上述R3為氰基甲基，且R4為氰基甲基。
在本發明之一實施例中，上述R3及R4彼此鍵聯且與鍵結於R3及R4的氮原子共同形成該含氮雜環基。
基於上述，本發明所提出之螢光粉為新穎的有機螢光粉，且可與現有的發光二極體搭配而調變出不同波段光譜、頻寬及照度的光源，從而改善發光二極體顏色上的限制。為讓本發明之上述特徵和優點能更明顯易懂，下文特舉實施例，並配合所附圖式作詳細說明如下。
本文中所使用之術語「烷基」為分支鏈或直鏈完全飽和非環脂族烴基(fully saturated acyclic aliphatic hydrocarbon group)(亦即，由碳原子及氫原子所組成且不含有雙鍵或三鍵)。烷基包括甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、異丁基、第三丁基、戊基、己基或其類似物，但本發明並不限於此。
本文中所用之術語「芳基」為具有單環或是多個稠合 環(fused ring)之同素環芳族基(homocyclic aromatic radical)。芳基包括苯基、萘基、菲基、稠四苯基、茀基、芘基或其類似物，但本發明並不限於此。
本文中所用之術語「C1-C4烷基」是指碳數為1至4的烷基。
本文中所用之術語「C1-C4烷氧基」為經由--O--鍵進行共價鍵結之碳數為1至4的烷基。C1-C4烷氧基包括甲氧基、乙氧基、丙氧基、異丙氧基、丁氧基、正丁氧基、第二丁氧基、第三丁氧基或其類似物，但本發明並不限於此。
本文中所用之術語「羧基」是指-C(=O)OH。
本文中所用之術語「C1-C4烷酯基」是指-C(=O)OR，其中R為碳數為1至4的烷基。
本文中所用之術語「苯環酯基團」是指-C(=O)OPh，其中Ph為苯基。
在本文中，如果沒有特別指明某一基團是否經過取代，則該基團可表示經取代或未經取代的基團。例如，「烷基」可表示經取代或未經取代的烷基。
本發明提供一種螢光粉，包括以下化學結構通式I：
其中n為0或1的正整數；R1及R2分別是選自由經取代或未經取代之烷基、經取代或未經取代之芳基及經取代或未經取代之雜環基所構成的族群，或者R1及R2彼此鍵聯且與鍵結於R1及R2的碳原子共同形成環結構；R3及R4分別是選自由氫原子、經取代或未經取代之C1-C4烷基、經取代或未經取代之C1-C4烷氧基、羧基、經取代或未經取代之C1-C4烷酯基、經取代或未經取代之苯環酯基團、金剛烷羰基及金剛烷基所構成的族群，或者R3及R4彼此鍵聯且與鍵結於R3及R4的氮原子共同形成含氮雜環基。
在一實施例中，R1及R2可彼此鍵聯且與鍵結於R1及R2的碳原子共同形成金剛烷基、二環[2,2,1]庚烷基、環己烷基或環癸烷基。 在通式I中，當R1及R2彼此鍵聯且與鍵結於R1及R2的碳原子共同形成金剛烷基時，R3可為甲基或乙基，且R4可為乙基或羥基乙基。在一實施例中，螢光粉例如是
在通式I中，當R1及R2彼此鍵聯且與鍵結於R1及R2的碳原子共同形成二環[2,2,1]庚烷基時，R3可為乙基，且R4可為乙基。在一實施例中，螢光粉例如是
在通式I中，當R1及R2彼此鍵聯且與鍵結於R1及R2的碳原子共同形成環己烷基時，R3可為乙基，且R4可為乙基。在一實施例中，螢光粉例如是
在通式I中，當R1及R2彼此鍵聯且與鍵結於R1及R2的碳原子共同形成環癸烷基，R3可為乙基，且R4可為乙基。在一實施例中，螢光粉例如是
在通式I中，當R1為甲基且R2為乙基時，R3可為乙基，且R4可為乙基。在一實施例中，螢光粉例如是
在通式I中，當R1為甲基且R2為苯基時，R3可為原子或甲基，且R4可為氫原子或甲基。在一實施例中，螢光粉例如是
在通式I中，當R1為甲基且R2為甲基時，R3可為甲基、乙基、丁基或氰基甲基，且R4可為甲基、乙基、丁基或氰基甲基，或R3及R4彼此鍵聯且與鍵結於R3及R4的氮原子共同形成含氮雜環基。在一實施例中，螢光粉例如是
在一實施例中，R3可為甲基，且R4可為甲基。
在一實施例中，R3可為乙基，且R4可為乙基。
在一實施例中，R3可為丁基，且R4可為丁基。
在一實施例中，R3可為甲基，且R4可為羥基乙基。
在一實施例中，R3可為氫原子，且R4可為氫原子。
在一實施例中，R3可為氰基甲基，且R4可為氰基甲基。
在一實施例中，R3及R4可彼此鍵聯且與鍵結於R3及R4的氮原子共同形成含氮雜環基，其中含氮雜環基可為吡咯烷基或哌啶基。
另外一提的是，本發明所提出之螢光粉可與不同波長的發光二極體有不同的組合搭配，以調變出不同波段光譜、頻寬及照度的光源，並且依實際不同的需求可將其應用於擬太陽光的光源或擬閃光燈的光源等。
以下將列舉具體實驗例，以更清楚、完整地揭露本發明。然而，本發明並不以在此揭露的實驗例為限。
[實驗例]
上述實施例中所提出之由通式1所表示的化合物(I-1)到化合物(I-13)以及化合物(I-15)到化合物(I-16)的合成方法皆可由以下式2所示之步驟及條件來得到。
首先，進行步驟1。在室溫下，將0.01莫耳的化合物(1)、0.01莫耳的丙二醯胺加入含98 wt%的硫酸水溶液中於硫酸催化下進行脫水反應8小時後得到化合物(2)。
接著，進行步驟2。將0.005莫耳的化合物(2)與0.005莫耳的化合物(3)在10毫升的甲醇作為溶劑下進行迴流8小時，以得到通式1。
其中，式2中的n、R1、R2、R3及R4之定義與上述通式1中所述之n、R1、R2、R3及R4之定義相同。
[光學特性評估]
將上述所製備的化合物(I-1)到化合物(I-13)以及化合物(I-15)到化合物(I-16)溶於甲醇中調配成稀釋溶液，然後使用儀器：JASCO-815與Hitachi FL2500分別量測最大吸收波長及螢光放光波長，所得數據示於下表1中。
由表1可知，化合物(I-1)、化合物(I-2)、化合物(I-3)、化合物(I-9)及化合物(I-16)的最大吸收波長在約429至434奈米(nm)之間，而螢光放射波長在約500至525 nm之間。因此，由此數據可知，本揭露所提出之螢光粉可吸收藍光而放射出黃光。
[發光二極體封裝型態]
由於上述所製備的化合物(I-1)到化合物(I-13)以及化合物(I-15)到化合物(I-16)具有可吸收藍光而放射出黃光的特性，故可應用於發光二極體封裝結構中。
圖1A至圖1D為本發明之一實施例的四種發光二極體封裝結構的剖面示意圖。
首先，請參照圖1A，發光二極體封裝結構10包括電路板100、發光二極體晶片102、反射器104、封裝膠體106以及螢光粉108a，其中電路板100具有散熱功能，螢光粉108a包括前述之化合物(I-1)到化合物(I-13)以及化合物(I-15)到化合物(I-16)至少其中之一。
具體地，螢光粉108a的製備方法如下：將化合物(I-1)到化合物(I-13)以及化合物(I-15)到化合物(I-16)至少其中之一加入含10 wt%聚乙烯吡咯烷酮((poly(vinylpyrrolidone)，PVP)之甲醇溶液中，以配成螢光染料濃度為0.05 wt%之螢光溶液；接著將該溶液與封裝膠體106均勻混合，進而可製成如圖1A之透過螢光粉108a轉換由發光二極體晶片102發出之光的發光二極體封裝結構10。
接著，請參照圖1B，圖1B的發光二極體封裝結構20與圖1A的發光二極體封裝結構10相似，差異之處僅在於發光二極體封裝結構20更包括配置於封裝膠體106上方且覆蓋反射器104之開口的透明載板109，並且螢光粉108b藉由將上述之螢光溶液塗佈於透明載板109上而形成。
繼之，請參照圖1C，圖1C的發光二極體封裝結構30 與圖1B的發光二極體封裝結構20相似，差異之處僅在於發光二極體封裝結構30之透明載板110不僅覆蓋反射器104之開口亦配置在其側壁上，並且螢光粉藉由將上述之螢光溶液塗佈於透明載板110上而形成。
接著，請參照圖1D，圖1D的發光二極體封裝結構40與圖1A的發光二極體封裝結構10相似，差異之處僅在於發光二極體封裝結構40更包括配置於封裝膠體106上方且覆蓋反射器104之開口的擴散板111，並且螢光粉108d藉由將上述之螢光溶液塗佈於擴散板111上而形成。
然而，本領域具有通常知識者應理解，關於發光二極體封裝的應用並不僅限於上述之發光二極體封裝結構10、20、30及40，且根據實際上的需求可使用其他型態之發光二極體封裝結構。
綜上所述，上述實施例所提出之螢光粉為新穎的有機螢光粉，且可與現有的發光二極體搭配而即時調變出不同波段光譜、頻寬及照度的光源，從而改善發光二極體顏色上的限制，並可有效將其應用於擬太陽光的光源或擬閃光燈的光源等。
雖然本發明已以實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明，任何所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可作些許之更動與潤飾，故本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
10、20、30、40‧‧‧發光二極體封裝結構
100‧‧‧電路板
102‧‧‧發光二極體晶片
104‧‧‧反射器
106‧‧‧封裝膠體
108a、108b、108c、108d‧‧‧螢光粉
109、110‧‧‧透明載板
111‧‧‧擴散板
圖1A至圖1D為本發明之一實施例的四種發光二極 體封裝結構的剖面示意圖

Claims (24)

  1. 一種螢光粉，包括以下化學結構通式I： 其中n為0或1的正整數；R1及R2分別是選自由經取代或未經取代之烷基、經取代或未經取代之芳基及經取代或未經取代之雜環基所構成的族群，或者R1及R2彼此鍵聯且與鍵結於R1及R2的碳原子共同形成環結構；R3及R4分別是選自由氫原子、經取代或未經取代之C1-C4烷基、經取代或未經取代之C1-C4烷氧基、羧基、經取代或未經取代之C1-C4烷酯基、經取代或未經取代之苯環酯基團、金剛烷羰基及金剛烷基所構成的族群，或者R3及R4彼此鍵聯且與鍵結於R3及R4的氮原子共同形成含氮雜環基。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉，其中該環結構包括金剛烷基、二環[2,2,1]庚烷基、環己烷基或環癸烷基。
  3. 如申請專利範圍第2項所述之螢光粉，當該環結構為金剛烷基時，R3為甲基或乙基，且R4為乙基或羥基乙基。
  4. 如申請專利範圍第3項所述之螢光粉，其包括：
  5. 如申請專利範圍第2項所述之螢光粉，當該環結構為二環[2,2,1]庚烷基時，R3為乙基，且R4為乙基。
  6. 如申請專利範圍第5項所述之螢光粉，其包括：
  7. 如申請專利範圍第2項所述之螢光粉，當該環結構為環己烷基時，R3為乙基，且R4為乙基。
  8. 如申請專利範圍第7項所述之螢光粉，其包括：
  9. 如申請專利範圍第2項所述之螢光粉，當該環結構為環癸烷基時，R3為乙基，且R4為乙基。
  10. 如申請專利範圍第9項所述之螢光粉，其包括：
  11. 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉，其中R1為甲基且R2為乙基時，R3為乙基，R4為乙基。
  12. 如申請專利範圍第11項所述之螢光粉，其包括：
  13. 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉，其中R1為甲基且R2為苯基時，R3為氫原子或甲基，且R4為氫原子或甲基。
  14. 如申請專利範圍第13項所述之螢光粉，其包括：
  15. 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉，其中R1為甲基且R2為甲基時，R3為甲基、乙基、丁基或氰基甲基，且R4為甲基、乙基、丁基或氰基甲基，或R3及R4彼此鍵聯且與鍵結於R3及R4的氮原子共同形成該含氮雜環 基。
  16. 如申請專利範圍第15項所述之螢光粉，其包括：
  17. 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉，其中該含氮雜環基包括吡咯烷基或哌啶基。
  18. 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉，其中R3為甲基，且R4為甲基。
  19. 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉，其中R3為乙基，且R4為乙基。
  20. 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉，其中R3 為丁基，且R4為丁基。
  21. 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉，其中R3為甲基，且R4為羥基乙基。
  22. 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉，其中R3為氫原子，且R4為氫原子。
  23. 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉，其中R3為氰基甲基，且R4為氰基甲基。
  24. 如申請專利範圍第1項所述之螢光粉，其中R3及R4彼此鍵聯且與鍵結於R3及R4的氮原子共同形成該含氮雜環基。
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