SU504492A3 - Способ получени производных 5,6,7,8-тетрагидропиридо-(4",3:4,5)-тиено-(2,3-д)-пиримидина - Google Patents

Способ получени производных 5,6,7,8-тетрагидропиридо-(4",3:4,5)-тиено-(2,3-д)-пиримидина

Info

Publication number
SU504492A3
SU504492A3 SU1356269A SU1356269A SU504492A3 SU 504492 A3 SU504492 A3 SU 504492A3 SU 1356269 A SU1356269 A SU 1356269A SU 1356269 A SU1356269 A SU 1356269A SU 504492 A3 SU504492 A3 SU 504492A3
Authority
SU
USSR - Soviet Union
Prior art keywords
pyrimidine
thieno
methyl
ethanol
tetrahydropyrido
Prior art date
Application number
SU1356269A
Other languages
English (en)
Inventor
Ейхенбергер Курт
Шмидт Пауль
Швейцер Эрнст
Original Assignee
Циба-Гейги АГ
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Циба-Гейги АГ filed Critical Циба-Гейги АГ
Application granted granted Critical
Publication of SU504492A3 publication Critical patent/SU504492A3/ru

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D495/00Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having sulfur atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D495/02Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having sulfur atoms as the only ring hetero atoms in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D495/04Ortho-condensed systems
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D211/00Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings
    • C07D211/04Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D211/68Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member
    • C07D211/72Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having one double bond between ring members or between a ring member and a non-ring member with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms, with at the most one bond to halogen, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D211/74Oxygen atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Oxygen Or Sulfur (AREA)

Claims (1)

  1. )) jPy -атом водорода незамещенный, или замешенный углеводородный остаток ; и реакционноспособна .этврифицированна  в сложный или простой э4ж1р гндроксильна  группа, четвертична  аммониева  группа, меркапто- или сульфогруппа, подвергают реакции обмена с амийоалкиламином общей формулы 3 HN-a-efe-Ro 1.Й,,13с имеют указанные значени ,. , . i с последующим вьщелЪниём цалвБого про дукта известными приемами в виде изомерной смеси, чистых изомеров, оптических типодоБ или их солей, В качестве низщего углеводородного остатка алифатического xaj aKTepa используют алкил или алкиленостатки, содержащие не более 8 атомов углерода. В качестве заместител  в положении 6 и/или 8 используют апкильный остаток например низший алкильный остаток, прежде всего с 1-6 атомами углерода, как метил-, этил-, пропил-, изопропил-, неразветвленный или разветвленный, бутил-, пентил- или гексилостаток, алкенилостаток например низший алкенилостаток, например аллил- или металлилостаток, лкил ностаток , такой как неразвегвленнь1е или развётвленные низший алкиленостаток, например бутилен-(1,4)-, пентилен-(1,5)- или гексилен- ( 1,6)-остаток, или арил-, или аралкилостаток , в частности фенил- или фенилнизший-алкилостаток , как бензил-, фенил-. -втил- или фёниллрогашостЬаВОК, , ароматические части могут быть также замещены . Заместителем арилостатка или арильной части аралкилостатка можно наз вать прежде всего низший алкилостаток, например упом нутый низший алкоксиоста-г ток, как метокси-, этокси-, пропокси-, или бутоксиостаток, метилендиоксигруппа. атомы галогена, как атом фтора, хлора или брома, трифторметилгруппа, гидроксиль на  группа, нитрогруппа, аминогруппа или ацилоксигруппа или ациламиногруппа, причем ацильный остаток представл ет собой, в частности ,такой ацильный остаток насыщенных кар боновых кислот предпочтительно самое больш . : шее с 8 атомами углерода, в частности кислот : низших алканов, такой как уксусной, пропионо 1вой или масл ной кислот, или фенил-низший алкан кислот, например бензойных или : нилуксусных КИСЛОТ, которые иогут быть 5 2 амешены так же, как это было упом нуто в св зи с арильными остатками. В .положении 5 новые соединени  прежде всего могут содержать замещенный углеводородный остаток, например фенил или фенил-низши1 алкилостаток. Новые соединени  могут быть замещены также в положении 2 прежде всего замещеннымн остатками углеводорода, в часгноо ти ннзишй алкил-, алкени; - или аралкилоста-рками , например упом нутьши, или циклоалкил или циклоалкилалкилостатками, в данном случае замещенным низшим алкилом, например метилированнь1м циклопропил-, циклопентил- или циклогексилостатком или циклопропил-, циклопентил- или циклогексилметил- или этилрстатком. В положении 7 новые соединени  предпочтительно замещены. В качестве замес тителей они прежде всего содержат замещенные углеводородные остатки, в частности Низший алкильный, алкенил-, циклоалКИЛ- , циклоалкилалкилостаток или фенилили фенил-низший-алкилостаток. ; Пример 1. 4,8 г 4-xnop-7-Mev :|тил-5 ,6,7,8-тетрагидропиридо- 4 ,3 :4,5 Тиено ,3- d - пиримидина разогрева;ют 5..лас при перемешивании с 25 мл /5- диэтиламиноэтиламина до 100 С . Выпаривают реакционный раствор досуха. Довод т частично кристаллический остаSTOK с ЗОО мл петролейного эфкра до ки; пени . Из растворимой в шетролейном эфи:ре части выкристаллизовывают 4-(р-диэтиламиноэтиламино )-7-метил-5,6,7,8-те трагидропиридо- 4 ,3 :4,5 -тиено , i-dj-пишмидин, который плавитс  при 81-83 С. После перекристаллизации из петролейного эфира температура плавлени  повышаетс  до 87-89 С. 3 9О мг указанного основани  раствор ют в танолёи прибавл ют О,6 мл 2н этанольной сол ной кислоты. После прибав леии  ацетона отсасывают осажденные кристаллы. Получают дигидрохлорид 4 ( р -Диэтиламиноэтиламино)-7-метил5 ,6,7,8-тетрагидропиридо- 4 , З :4,5 тиено- 2 ,3- cf - пиримидина с т. пл. 259262°С . Употребл емый как исходный продукт ;4-хлор -7-метил-5,6,7,8-тетрагидропиридо 4 ,3 ;4,5J -тиено- f 2,3-(JJ-пиримидин изготовл ют следующим образом. к 56,5 г 1-метилпиперидона-(4), 42г цианацетамида и 17,5 г серы в 15О мл этанола прибавл ют по капл м при перемешивании 5О мл морфолина. Затем нагревают 3 часа в масл ной бане с темпераi турой 45 С. Оставл ют ре&кционную смес на ночь, охлаждают ее льдом и отсасыва ют кристаллы. Получают 2-амино-З-карбамил-6-метил-4 ,5,6,7-тетрагидротиено- 2,3-с -пиридин с т. пл. 187-190°С, 12.6г описанного амида раствор ют .в гор чем состо нии в этаноле и добавл ют 29 мл 2,1 н. этанольной сол ной кислоты. После охлаждени  отсасывают и получают гидрохлорид 2-амино-З-карба мил-6-метил-4,5,6,7-тетрагидротиено ,- 2,3-с -пиридин с т. пл. 2iil С. 36 г 2 -амино-3-карбамил-6-метил-4 ,5,6,7-тетрагидротиено- 2,3- с1 -пири; дина разогревают 5 час с 200 мл формамида в масл ной бане с температурой 175 180 С. После охлаждени  льдом фильтруют осажденные кристаллы на нутче и промывают их небольшим количеством этилового спирта, ацетона и простого эфира. Получают 4-гидрокси-7-метил-5,6,7,8-тетрагидропиридо- 4 ,3 :4,5l -гтиено- 2,3- ОJ-пиримидин, который плавитс  при 224 226°С. 14.7г описанного основани  раствор ют в 340 мл абсолютного этанола и при бавл ют 33,5 мл 2 н. этанольной сол ной кислоты. Фильтруют осажденные кристаллы на нутче, перекристаллизовывают их из этанола/воды и промывают кристаллы этанолом и простым эфиром. Получают 4-окси -7-метил-5,6,7,8-тетрагидропиридо-С4, 3 :4,5 -тиено- 2,3- dj -пиримидингидро хлоридгидрат с т. пл. 315-317 С, 13 г 4-окси-7-метил-5,6,7,8-тетрагид ропиридо- 4 ,3 :4,5 -тиено- 2,3- ffj -пиримидингидрохлоридгндрата кип т т 2,5 часа с 200 мл хлорокиси фосфора с обратным-холодильником . Отсасывают твердый материал,, раствор ют его в 4ОО мл гор чей воды и фильтруют. При помощи 2 н. натрового щелока довод т фильтрат до рН 7,5, фильтруют осажденные кристалы на :нутче и перекристал/шзовывают из метанола/ /воды. Получают 4-хлор-7-метил-5,6,7,8-тетрагидропиридо- 4 ,3:4,51-тиено-Г2,3тпо - О J-пиримидин с т. пл. 112-114 С. 15 г описанного основани  раствор ют в 2ОО мл абсолютного этанола и добавл - .ют 31,4 мл 2 н. этанольной сол ной кислоты . После охлаждени  фильтруют осаж: денные кристаллы на нутче и промывают ацетоном. Получают моногидрохлорид 4-хлор :-7-метил-5,6, 7,8-тетрагидропиридо- 4,3: /4,51-тиено- 2,3- JJ-пиримидин с т.пл. 324 С (при разложении), Дл  конденсации в пиримидиновое кольцо могут также употребл тьс  следующие соединени . ; К суспензии из 226 г 1-метилпит1еридо на-И ), 226 г циануксусного эфира и 70г серы в 600 мл абсолютного этанола приклпывают при перемешивании 200 мл морфо- ;лина так, чтобы .температура не поднима . лась выше 6О С. Затем перемешивают : дальнейшие 3 часа при внутренней температуре 40 С. После охлаждени  фильтруют кристаллы на нутче. Затем раствор ют по- 1следние в хлороформе, добавл ют петроле: ный эфир и фильтруют осажденные кристап- i лы на нутче. Получают 2-амино-З-карб1этокси-6-метил-4 ,5,6,7-тетрагидротиено1-Г2 ,3-Л -пиридин. ;с т.пл. 101-102°G. . 0,287 г описанного основани  раствор ют в 4 мл этанола и прибавл ют 1,2 мл этанольной .сол ной кислоты. После охлаждени  фильтруют осажденные кристаллы на нутче. Получают гидрохлорид 2-амино-З-карбэтокси: -6-метил-4 ,5,6,7-тетрагидротиено- 2,3- с}-пиридин с т. пл, 243-245 С. 12 г 2-амино-3-карбэтокси-6-метил-4 ,5,6,7-тетрагидротиено- 2,3-е-пиридина разогревают с 7О мл метанола и 70 мл 2н. натрового щелока в течение 30 мин с обратным холодильником. Сгушают в вакууме , нейтрализуют 2 н. сол ной кислотой и фильтруют осажденные кристаллы на куче. Получают 2-амино-3-карбок и-6-метил-4, 5,6,7-тетрагидротиено- 2,3- CJ -пиридин i с т. пл. 169 С (при разложении). Пример 2. 17 г сырого гидрохлорида цис-4-хлор-6,8-бис-( и -хлор-фенил/-7-метил-5 ,6,7,8-тетрагидропиридо- 4 , З :4,5 -тиено- 2,3- d j -пиримидина прибавл ют к 70 мл f -диэтиламиноэтилами на . В течение 15 мин кип т т с обратным холодильником и затем выпаривают досуха. Остаток дигерируют 95%-ным этанолом и отсасывают кристаллы. Получают цис-4- ( р -диэтилaминoэтилaминo)-6,8-биc- K -хлорфенил )-7-метил-5,в,7,8-тетрагидропиридо- 4 ,3 :4,5 -тиено- 2,3- dj-пири:мидин , который плавитс  при 177-179 С. (После перекрисггаллизации из метиленхлори- да/этанола т. пл. 179-181°С. 540мг Описанного основани  суспендируют при нагоеваиии в 5 мл метанола и прибавл ют 1,1 мл 2 н. этанольной сол ной кислоты. После прибавлени  простого эфира начинаетс  кристаллизаци . Фильтруют кристаллы на нутче и перекристаллизовывают из этанола/простого эфира. Получают дигидрохлорид цис-4-(рдиэтиламиноэтиламнно )-6,8-бис-(г-хлор-. енил)-7-метил-5,6,7,8-тетрагидропиридо 4 ,3:4,5 -тиено- 2,3 - (f -пиримидина т. пл. 240-245 С (при разложении). Употребл емый как исходный продукт ис-4-хлор-6,8-бис-( К-хлорфен 1л)-7-метил 5 ,6,7.8-тетрагидропиридо- 4 ,3; 4,5 -тиено- 2,3- dj -пиримидин изготовл ют следующим образом. К 61 мл 8,2 н. этанольного раствора метиламина прикапывают при -2О С.30 г ; лед ной уксусной кислоты в 50 мл абсо- люжного этанола. При хорошем охлаждении добавл ют к раствору ацетата метиламина смесь из 29 г ацетона и 140,5 г Н-хлор бензальдегида и затем перемешивают 7 час при комнатной температуре. Фильтруют на нутче осажденные кристаллы, промывают их этанолом и получают 1-метил-2,6-бис- ( И1 -хлорфенил)-пиперидон-(4) с т.пл., 142°С. К суспензии из 500 г l-мeтил-2,6- .6HO-(tt -хлорфенилЬпиперидона-(4), 126 Г дианацетамида и 48 г серы в 3 л абсолютногч ) этанола прибавл ют 15О мл морфолина и при перемешивании кип т т 2 час с обратным холодильником. После охлажде ни  фильтруют кристаллы на нутче и промы вают их этанолом и простым эфиром. Получают цис-2-амино-3- :арбамил-;5,7-бис- (а-хлорфенип -6-метил-4,5,6,7-тетр гидротиено- 2 ,3-cj пиридин с т, пл. 236 С. 179 г цис-2-амино-З-карбамил-5,7-бис- ( и. -хлорфенил1-6-метил-4,5,6,7-тетрагидротиено- 2 ,3- С .-пиридинакип - . т т с 1ОЗО мл уксусного ангидрида и 1ОЗО мл этилового эфира ортомуравьиной кислоты в течение 1О час с обратным xoлoдильниV. ком. Затем сгущают досуха, довод т остаток с 1,5 л этанола в течение 10 мин до вскипани  и отсасывают кристаллы после охлаждени . Получают 4-окси-6,8-бис-(,и. хлорфенил ) -7-мети л-5,6,7,8-тетрагидропиридЬ- 4 ,3 :4,5 -тиено- 2,3- d -пирими дин с т. пл. 301-304 С. ,.... п-гАJ. v-, 15 г 4-окси-6,8-бис-Гк,-хлорфенил)-7 ,, о - J-5 Ги -метил-5,6,7,8-тетра-гидроЯирида- 4 , „I . „1Го о Л1 3 :4,5)-тиено- 12,3-dj-пиримидина кип - --1 - . т т с 450 мл хлорокиси фосфора в течение 3j5 часа с обратным холодильником. Оставл ют реакционный раствор 12 час при комнатной температуре, затем фильтруют осажденные кристаллы на нутче и промывают их ацетоном и петролейным эфиром. Получают сырой гидрохлорид 4-хлор-6,8бис- ( К -хлорфенил)-7-метил-5,6,7,8-тетра гидропиридо-| 4 ,3 :4,5 -тиено- 2,3- d -пиримидин . Дл  освобождени  основани  к гидрохлориду добавл ют воду истольКо же насыщенного раствора соды, экстрагируют хлороформом , выпаривают раствор хлороформа и рас тирают остаток небольшим количеством абсолютного этанола. Получают свободное основание с т пл. 148-15О-С. J 92 Пример 3. 19,5 г цис-4-хлор-6 ,8-бис-фенил-7-метил-5,б,7,8-тетрагидропиридо- 4 ,3 :4,5 -тиено- 2,3- d.-пиримидина кип т т с 1ОО мл р -диэтиламиноэтиламина в течение 15 мин с обратным холодильника. Затем выпаривают в «вакууме досуха, придают 50 мл абсолют ,.ного этанола, отсасывают кристаллы и перекристаллизовывают из метиленхлорида/ . петролейного . Получают цис-4-(й -диэтилaминoэтилaминo )-6,8-биc-фeнил-7-мeтил-5 ,бi7,8-гeтpaгидpoпиpидo- 4, 3 :4,5j -тиено 2,3- о -пиримидин с т, пл, 172-173.5°С. Употребл емый как исходный материал |цис-4г-хлор-6,8-бис-фенил-7-метил-5,6. |7,8-тетрагидропиридо- 4 ,3 :4.5 -тиено- 2 ,3- flj -пиримидин изготовл ют сле ующим образом. К 134 мл 8,2 н. этанольного раствора метиламина прикапывают 60 г лед ной уксусной кислоты в 100 мл абсолютного этанола при -2О°С. К раствору ацетата метиламина при охлаждении прибавл ют . нзальдегида и 58 j ацетона, Перемешивают 1 час при О С и 2 час при комнатной температуре. Фильтруют осажденные кристаллы на нутче, промывают их хорошо этанопом и перекристаллизовывают |ИЗ метилен хлорида/простого эфира. Полу- ; чают 1-метил-2,6-бис-фенил-пиперидон-(4) с т. пл. 151-153°С. К суспензии 13 г 1-метил-2,6-бис-фенилпиперидона- (4), 4,2 г цианацетамида и 1.8 г серы в 1ОО мл абсолютного этанола добавл ют 5 мл морфолина и кип т т 1,5 час с обратным холодильником. После ,, охлаждени  отсасывают осажденные кристаллы , промывают их холодным этанолом и перекристаллизовывают из хлороформа/пет ,„о ролейного эфира. Получают цис-2-амино„ :,-.,-, с -3-карбамил-5,7-бис-фенил-6-метил-4,5, „ Го о .-1 6,7-тетрагидротиено- 2,3-С J -пиридин с т. пл. 2ОЗ-205 С. 145 г цис-2-амино-3-карбамил-5,7-бис-фенил-6 -метил-4,5,6,7-тетраги дро- тиено- 2,3- С Ji-пиридинакип т тс 1000 мл ортоэфира муравьишюй кислоты и 10ОО мл уксусного ангидрида в течение 4 час с обратным холодильником. Зйтем выпаривают досуха, размешивают остаток с 4ОО мл абсолютного этанола, отсасывают кристаллы и перекристаллизовывают их из диметилформамида . Получают 4-окси-6,8-бис-фенил-7-метил-5 ,6,7,8-тетрагидропиридо- 4 ,3 :4,5j-тиено- 2 ,3-(J -пиримидин, который плавитс  при 288-291°С. 104г4-окси-6,8-бис-фенил-7-метил-5, 6,7,8-тетраридропиридо- 4,3 :4,б -тиено;Г2 ,3- Jj-пиримидина кип т т с 1500 мл хлорокиси фосфора в течение 4 час с обратным холодильником. Затем выпаривают реакционный раствор досуха и размешива ют остаток с 800 г лед ной воды. Филь;труют твердый материал на нутче, перемешивают его с этанолом и отсасывают : кристаллы. Кристаллы распыл ют тонко ; и суспендируют их в воде. К этой суспен . эии приливают насыщенный раствор соды и экстрагируют хлороформом. Высушиваю и выпаривают раствор хлороформа. Остаток перекристаллиаовывают из небольшо;го количества абсолютного этанола. По лучают цис-4- хлор-6,8-бис-фенил-7-ме тил-б,6,7,8-те1рагидропиридо- 4 ,3 :4,5 тиено- 2,3-(| -пиримидин с т. пл. 156157°С . Пример 4, 4 г циc-4-xлop-6,8 -биc-фeнил-7-мeтил-5,6,7,8-тeтp,гидpoпиpидo- 4 ,3 :4,5j-тиeнo- 2,3- й пиримидина кип т т с 20 мл /3 -диметиламиноэтиламина в течение 15 мин с обратным холодильником. Затем выпаривают в вакууме досуха и перекристаллизовЙшают их из метанола. Получают цис-4-(/3-диметиламинозтиламин (6,8-бис-фенил-7-метил-5 ,6,7,8-тетрагидропиридо- 4,3: 54,5}-тиено- 2,3- ( J -пиримидин, который плавитс  при 190-191 С. Пример 5. 20 г цис-4-хлор-6 ,8-бис-( И -хлорфенил)-7-метил-5,6,7, 8-тетрагидропиридо-| 4 ,3 :4,5 -тиено-Г2 ,3- (JJ -пиримидина кип т т в 7О мл диметиламииоэтиламина в течение 10 мин с обратным холодильником. Затем выпаривают досуха. Остаток дегидрируют в 95%-ном этаноле и отсасывают осажденные кристаллы. После перекристаллизации из метилёнхлорида/этанола получают цис-4- ( J3 -диметиламиноэтиламино)-6,8-бис- ( Н -хлорфенил) -7-метил-5,6,7,8-тетрагидропири ,3 :4,5 -тиeнo- 2, пиримидин с т. пл. 180-182 G. Пример 6. 10 г цис-4-хлор-6 ,8-бис-(1 -хлорфенил) -7-метил-5,6,7, , 8-тетрагидропиридо- 4 ,3 ;4,5 -тиено- 2 ,3-(3 -пиримидина раствор ют в 35 мл jb -морфолиноэтиламнна и разогрева ют 15 мин до . После охлаждени  добав л ют к реакционному раствору 50 мл 95%-но: .го этанола и фильтруют осажденные крис таллы на нутче. После перекристаллизации из метиленхлорида/петролейного эфира получают- цис-4-( jb -морфолиноэтиламино)-6 ,8-бис-(И -хлорфенил)-7-метлл-5,6,7, 8-тетрйгидропиридо- 4 ,3 :4,5 -тиено-; -,3-jJ -пиримидин с т. пл. 196-197 С 492 I Пример 7. 8 г пис-4-хлср-6,8- iX -бис-( И. -хлорфенил)-7-метнл-5,6,7,8-тетрагидропири ,з :4,5 -тиено- 2,3- О J-пиримидина разогревают 15 мин с 30 мл iV/N,N -триэтилэтилендиамина в предварительно подогретой масл ной бане до 145 С, После охлаждени  приливают 40 мл этанола и отсасывают осажденные кристаллы. {Получают цис-4-N -( -диэтиламиноэтип)1-этиламино -6 ,8-бис-(1 -хлорфенил)-7-ме:Тил-5 ,6,7,8-тетрагидропиридо- 4 ,3 :4,5l;-тиено-Г2 ,3- dl -пиримидин с т. пл. 153h О :154 с. Пример 8. Реакцией обмена , , 4-хлор-7-изопропил-5,6,7,8-тетрагидропи ридо- 4 ,3 :4,5j -тиено- 2,3- и-пиримид ;Ч :на с yj -диметиламиноэтиламина аналогично описанному получают 4-{ -диметиламино-. этиламино)-7- изопропил-5,6,7,8-тетраг)1Д|ропиркдо- :4,5j-тиeнo- 2,3- J -пири:мидин . Употребл емый как исходный продукт ;4-хло1 - 7-изопропил-5,6,7,8-тетрагидро ,пиридо- 4,3 :4,5 -тиено- 2,3- dJ -пиримидин можно изготовл ть следующим образом . К суспензии из 14,1 г 1-изо1фопилпнперидона- (4), 8,4 г цианацетамида и 3,5 г серы в 30 мл абсолютного этанола прикапывают при перемешивании 10 мл морфолина и перемешивают еще 3 чао при 4О С и 4 час: при 60 С. После охлаждени  добавл ют к реакционному продукту 25О мл воды и экстрагируют его хлороформом. :Промывают раствор хлороформа водой,сушат :его над сульфатом натри  и выпаривают. Полученный остаток довод т с 4ОО мл inpocToro эфира до вскипани , фильтруют ;раствор простого эфира и сильно сгушают iero, причем осаждаетс  2-амино-З-карбамил-6-взопропил-4 ,5,6,7-тетрагидроти1но- 2 ,3- С -пиридин, который плавитс  после перекристаллизации из простого петролейного эфира при 112-114 С. При реакции обмена этого амида с фор мамидом аналогично описанному получают 4-окси-7-изопропил-5,6,7,8-тетра1-идропиридо- 4 ,3 ;4,5 -тиено- 2,3- d -пиримидин . Переводом этого соединени  в гидрохлоРИД и реакцией обмена последнего с хло; кисью фосфора аналогично описанному ш лучают 4-хлор-7-изопропил-5,6.7,8-тетрпгидропиридо- 4 ,3 .4,5 -тиено- 2,3- (fj -пиримидин , который можно переводить извесг ным образом в гкдрохлорид. Упом нутый 2-амино-З-карбамил-б-бен- зш1-4,5,6,7-тетрагидротиено- 2,3-С -пиридин можно получать также гидролизом соответствующего 3-иианосоединени . Последнее можно изготовл ть, например, следующим образом. К 28,2 г 1-иэопропилпиперидона-(4), 13,2г динитрила малоновой кислоты и 7 г серы в 60 мл абсолютного этанола прикапывают при перемешивании .20 мл морфолина . После прибавлени  морфопина перемешивают дальнейшие 3 час-. при 40 С. Осажденные кристаллы фильтруют на нутче и перекристаллизовывают кх из изопропанопа. Получают 2-амино-3-циано-6-изопропил-4 ,5,6,7-тетрагидпотиено-1 2,3- с -пиридин с т. пл. 174-175 С. 15,5 г описанного основани  раствор т ют в гор чем этаноле и к этому раствору приливают 70 мл 1 н. этанольной сол ной кислоты. Фильтруют осажденные кристаллы на нутче и перекристаллизовывают их из этанола/воды. Получают гидрохлорид 2-ами но-3-циано-6-изопропил-4,5,6,7-тетрагидротиено-{2 ,3-е -пиридина с т. пл. 222223 С . Пример 9. Реакцией обмена 4-хл ор-7-изобу ти л-5,6,7,8-тетрагидропиридо- 4 ,3 :4,5 -тиено- 2,3- J -пиримидина с р -пирролидиноэтиламином аналогично; описанному в примерах получают 4-( | -пирролидиноэтиламино )-7-изобутил-5,6,7, 8-тетрагидропиридо- 4 , з:4,5J-тиeнo- 2 ,3-(J J-пиримидин. Примен емый как исходный материал 4-хлор-7 -изобу1Гил-5,6,7,8-тетрагидропири ,3 :4,5 -тиено- 2,3- dl -пиримидин можно изготовл ть следу1с«цим образом. К суспензии из 31 г 1-изобутилпиперидон - (4), 13,2 г динитрила малоновой кислоты и 7 г серы в 60 мл абсолютного ; этанола прикапывают при перемешивании 2О мл морфолина и затем ивают еще 3 часа при 4О С. После охлаждени  отсасывают реакционный продукт. Последний раствор ют в гор чем состо нии в абсолютном этаноле приба л ют этанольную сол ную кислоту. После охлаждени  лед ной водой отсасывают кристаллы и перекрисТаллизоБывают их из этанола . Получают 2-амино-З-циано-6-изобути -4 ,5,6,7-тетрагидротиено-,3- С J - пиридингидрохлоридгидрат с т. пл. 2О8-2О9 Гидролизом этого нитрила в соответству ющий амид и реакцией обмена последнего с формамидом аналогично изложенному в примерах получают 4-окси-7-изобутил-5,6 7,8-тетрагидропиридо- 4,3:4,5 -тиено- 2 ,3- dj -пиримидин. Переводом этого соединени  в гидрохло рид и реакцией обмена последнего с хлор окисью фосфора аналогичне-описанному в примерах получают 4-хлор-7-изобутил-5, 6,7,8-тетрагидропиридо- 4 ,3 :4,5)-тиеноО О п%л.пв л V4 rW4 ..v«v. J омЛ r,,if ,3-{f -пиримидин, который можно переводить в гидрохлорид. 1обыч 1ым образом. Дл  конденсации в пиримидиновое кольцо можно использовать также следующие соединени .С К суспензии из 18,5 г 1-изобутилпиперидона- (4), 13,5 г этилового эфира циануксусной кислоты и 4,17 г серы в 30 мл абсолютного этанола прикапывают при перэмешивании 17 мл морфолина и перемешивают затем еще 3 час.- при 40 С. Приливают реакционную смесь к воде и отсасывают осажденные кристаллы и пе-. I рекристаллизовывают их из этанола/воды. К 15 г полученных к(эисталлов в теплом ;состо нии в абсолютном этаноле прибавл ют 53 мл 1 н. этанольной сол ной кисло- ты, причем осаждаетс  гидрохлорид 2-амино-3-карбоэтокси-6-изобутил-4 ,5,6,7-тетрагидротиено- 2 ,3-С J -пиридина с т. пл, 205-206°С. . Пример 1О. Реакцией обмена: 4-хлор-7-втор.-бутил-5,6,7,8-тетрагидро:Пиридо- 4 ,3 :4,5 -тиено- 2,3- d -пири:Мидина с 1 -пиперидинопентиламином ана логично изложенному в примерах получают 4-(в-пиперидинопентиламино}-7-втор.-бутил-5 ,6,7,8-тетрагидропиридо-Г4 ,3 :4,5l-- .тиено-(2,3- (J -пиримидин. У потребл емый как исходный продукт 4-хлор-7-втор.-бутил- ;-5,6,7,8-тетрагидропиридо- 4 ,з :4,5j-тиено-|2 ,3-и J -пиримидин можно наготовл ть следующим образом. К суспензии из 15,5 г 1-втор.-бутилпиперидона- (4), 8,4 г цианацетамида и .3,5 г серы в ЗО мл абсолютного этанола прикапывают при перемешивании 10 мл морфолнна. .Затем перемешивают еще Зчас /при 40 С и 4 час при . .После охлаждени  прибавл ют ЗОО мл воды. Через некоторое врем  выдел етс  смолистый продукт и желтоватые кристаллы. Отдел ют кристаллы и раствор ют их в простом эфире. Раствор простого эфира очищают животным углем, фильтруют и приливают петролейный эфир, вследствие чего выдел етс  2-амино-&-карбамил-6-втор.-бутил-4 ,5,6,7-тетрагидротичэно- 2,3-31-пиридин с т. пл. 127-129 С. При реакции обмена этого амида с фор ,мамидом аналогично изложенному получа:ЮТ 4-окси-7-втор.-бутил-5,6,7,8-тетраги .дропиридо-(4,з :4,5j-THeHO-r2,3-d -пиримидин . Переводом этого соединени  в гидрохлорид и реакцией обмена последнего с хлорокисью фосфора аналогично описанному получают 4-хлор-7-втор.-бутил-5,6,7,8-тетра|гидропиридо- 4 ,3 :4,5 -тиено-|2,3- -1пиримидин , который можно переводить в ги ;дррхлорид обычным образом. ; Дл  конденсации в пиримидиновое коль;цо можно дальше использовать следующее соединение, К суспензии из 31 г 1-БТор,-бутилпипе риДона-(4), 22,6 г этилового эфира циану сусной-кислоты и 7 г серы в 60 мл этано ла прикапывают при перемешивании 20 мл морфолина и затем перемешивают еще 15 мин при 4О С. Реакционный раствор наливают в воду и декантируют выступающую воду от выделившегос  масла. После при бавлени  небольшого количества метанола начинаетс  кристаллизаци . Отсасывают ;кристаллы и перекристаллизовывают из этанола/воды. 2О г полученного основани  раствор ют в гор чем состо нии в этаноле и прибавл ют к раствору 35,5 мл 2 н. эта нольной сол ной кислоты, после чего выкри сталлизовываетс  гидрохлорид 2-амино-З-карбоэтокси-б-втор .-бутил-4,5,6,7-татрагидротиено- 2 ,3-С -пиридина с т. пл. 195-197 С.5 Описанный 2-амино-3-карбамил-6-втор.-бутил-4 ,5,6,7-тетрагидротиено- 2,3-С -пиридин можно получать также гидролизом соответствующего 3-цианосоединени . Последнее можно изготовл ть следующим образом. К суспензии из 15,5 г 1-втор.-бутилпиперидона- (4),6,6 г динитрила малоновой кислоты и 3,5 г серы в 30 мл абсолютного этанола прикапывают при перемешиварши 10 мл морфолина. После прибавлени  перемешивают еще 3 час при 40 С. После охлаждени  отсасывают i осажденный материал, раствор ют его в 2 н. сол ной кислоте и экстрагируют хлороформом. Кислую водную :фаэу довод т до ш елочной реакции и -экстрагируют хлороформом. Выпаривают.высушенный раствор хлороформа. Полученный остаток перекристаллизовывают из хлороформа/ петролейного эфира и воды. Получают 2- -амино-3-ииано-6-втор.-бутил-4,5,6,7-тетрагидротиено- 2 ,3- С -пиридин с т. пл. 124-126°С. Пример 11. Реакцией обмена 4-хлор-7-бензил-5,6,7,8-тетрагидропири до- 4 ,3 ;4,53-тиено- 2,3-d -пиримидина с J -диметиламинопропиламином аналогично описанному получают 4-( Г -диметил-аминопропиламино )-7-бензил-5,6,7,8-тетрагидропиридо- 4 ,3 :4,5 -тиено- 2,3-й -пиримидин . Употребл емый как исходный материал 4-хлор-7-бензил-5,6,7,8-тетрагидропиридо- 4 ,3 :4,5 -тиено- 2,3- dj -пиримидин можно изготовл ть следующим образом. ; К Суспензии из 95 г 1-бензилпипери1дона-{4 ), 42 г цианацетамида и 16 г в 200 мл абсолютного этанола прика|пьтают 50 мл морфолина и перемешивают затем 4 час : при 60 С в бане. После охлаждени  наливают реакционный раствор в jlOO мл во;цл, вследствие чего выдел ет 1с  смолистый осадок,Декантируют высту;пающую воду и приливают к остатку воду и 2 н, сол ную кислоту. Фильтруют на :Нутче нерастворенный порошкообразный материал и довод т его с метанолом до вскипани . Как нерастворимую часть получают гидрохлорид 2-амино-3-карбамил-6 -бензил-4 ,5,6,7-тетрагидротнено- 2,3-С пирид на с т. пл. 226 С (при разложении), При прибавлении простого эфира можно (получить из фильтрата еще пщрохлорид. При реакции обмена этого амида с ;формамидом аналогично описанному полу:чают 4-окси-7-бензил-5,6,7,8-тетрагидро;пиридо- 4 ,3 :4,5J-THeHo- 2,3-dJ -пиримидин . Переводом этого соединени  в пшрохлорид и реакцией обмена последнего хлор окисью фосфора аналогично изложенному получают 4-хлор-7-бензил-5,6,7,8-тетрагидропиридо- 4 ,3 :4,5 -тиено- 2,3- d j -пиримидин , который можно переводить обычным образом в гидрохлорид. Дл  конденсации в пирими;;иновое коль .цо могут употребл тьс  следующие соедине:ни , : к суспензии из 18,9 г 1-бензилпиперидона- (4), 1-1,3 г этилового эфира циануксусной кислоты и 3,5 гсеры в 30 мл абсолютHoro этанола прикапывают при перемешивании 10 мл морфолина и перемещивают еще 3 час при 4О С. После охлаждени  в лед ;ной воде выкристаллизовываетс  реакцион ный продукт. Отсасывают и перекристалли:зовывают из изопропанола. Получают 2-амино-3-карбэтокси-6-бензил-4 ,5,6,7-тетрагидротиено 2 ,3- СJ -пиридин с т. ;пл, 112-113,.. 15,8 г описанного основани  раствор ет в гор чем этаноле и прибавл ют к это1му раствору 5О мл 1 н, этанольной сол ной кислоты. Отсасывают выделившийс  продукт и перекристаллизовывают его из этанола. Получают гидрохлорид 2-аминоi -3 - карбэтокси-6-бензи л-4,5,6,7 -тетрагидротиено- 2 ,3-и -пиридина с т. пл. 219-222°С. 15,8 г 2-аминс-3 карбэтокси-6-бен;зил-4 ,5,6,7-тетрагидротиено- 2,3- u -пиридина кип т т с 70 мл метанола и |7О мл 2 н, натрового щелока в течение 3 час. с обратным холодильником. Затем сгущают до половины объема и довод т раствор при помощи 2 н. сол ной кислоты до кислой реакции. Отсасывают выделившийс  продукт размешивают со 10О мл этанола и фильтруют его на нутче. Получают гидрохлорид 2-амино-3-карбоке« -б -бензил-4,5,6,7-тетрагидротиено- 2,3- dj- пиридина с т. пл. 2ОО С {при разложении ). Описанный 2-амино-31-карбамилг.б-бен ,,.. зил-4,5,6,7-тетрагИДротиено-|2,3-С1 -пиридин можно получать также гидролизом соответствующего 3 цианосоединени . Последнее можно изготовл ть следующим образом. , К суспензии из 18,9 г 1-бензилпиперидона- (4), 6,6 г динитрила малоновой кислоты и 3,5 г серы в 30 мл этанола прикапывают при перемешивании 10 мл морфолина и перемешивают затем еще. 15 мин при 40 С. Выкристаллизованный реакционный продукт перекристаллизовывают КЗ изопропанола. Получают 2-амино-3 -циано-6 -бек . ил-4,5,6,7 -тетрагидротиено- 2 ,3-с -пиридин с т. пл. 152-153, 15 г описанного юсновани .раствор ют в гор ч.ем состо нии в этаноле и прибавл ют к этому раствору 51 мл 1 н. атанольной сол ной кислоты, вследствие ; чего выкристаллизовываетс  гидрохлорид 2-амино-3-карбэтокси-6-бензил-4;5,6,7-тeтpaгидpoтиeнo- 2 ,3-c -пиpидинa с т.пл, 240-241 С (при разложении), П JP им е р 12. 2,4 г 2,7-димеТИЛ-4-ОКСИ-6 ,8-дифенил-5,6,7,8-тетраги дропиридо- 4 ,3:4,53-THeHo- 2,3-d j-пиримидина кип т т в 50 мл хлорокиси фосфора и 0,5 мл триэтиламинй в течение 4 ; час: при перемешивании с обратным холодильником . Затем сгущают в вакууме, i поглощают остаток в мётиленхлориде и наливают его в аммиачную лед ную воду. Отдел ют слой метиленхлорида и дЬполнительно экстрагируют вод нуку-фазу метил енхлоридом. Высушивают и выпаривают соединенные экстракты. Полученный остаток , содержащий 2,7-диметил-4-хлор-6 ,8-дифeнил-5,6r7,8-тeтpaгидpoпиpидo- 4 ,3:4,5j- тйено- 2,3-О J-пиримидин; кип т т с 15 мл диметиламиноэтиламина в течение 10 мин с обратным холодильником . 3steM выпаривают в вакууме и при- бавлйют к остатку воды. Фильтруют осаж-г лунные кристаллы на нутче, раствор ют их в абсолютном этаноле и прибавл ют избыток этанольной сол ной кислоты. После прибавлени  простого эфира фильтруют выд лившиес  кристаллы на нутче и перекристаллизовывают их из этанола/простого эфи ра. Получают дигидрохлорид 2,7-диметил 4- (-диметиламиноэтиламйно)6.,8-Дифе.:НЙл-5 ,6,7,8-тетрагидропиридо- 4 ,3 :4,5j -THeHCb- 2 ,3-dj-пиримидина, который пла-„ витс  при температуре 215 С («ри разложении ). Употребл емый как исходный материал 2,7-димвтил-4-окси-6,8-дифенил;-5 ,6,7,8-тетрагидропиридо-(4 ,3 ;4,5 -ти;еио- 2 ,3-{fj-пиримидин можно изготовл ть следующим офазом. 72,7 г 2-амино-3-карбамил-5,7-дифе - нил-6-метил-4 ,5,6,7-тетрагидротиено- 2 ,3-С j-пиридина кип т т с 5ОО мл уксусного ангидрида в течение 6 :час с ;ой)атным холодильником. Охлаждают до IО С и фильтруют выделившиес  кристаллы {на нутче. Вещество раздел ют хроматогра-. фическим путем при помоши хлороформа/ j сложного уксусного эфира (9:1) на колонj не из 1 КГ| силикагел  (силикагель I 0,05-0,2 мм). Соедин ют среднье фракции ; и перюкристаллизовывают из метиленхлориI да/петролейного эфира. Получают 2,7-ди; метил-4-сжси-6,8-днфенил-5,6,7,8-тетра-. гидропиридо- L4 3 ;4, Sj -тиено- jj2,3- rfJ-nH:римидин с т. пл. 255-256 с. Формулаизобретени  1. Способ пoлJчeни  производных 5, 6, 7. 8 - тетрагидропиридо- 4,3:4,5 -тиeно- 2 ,3- d -пиримидина общей формулы 1 где 1 - низший алкил , атом водорода; Ре - первична , вторична  или третична  аминогруппа, причем вторична  или третична  аминогруппа замешена низшим углеводородным остатком алифатическогоха рактера с числом углеродных атомов 1-8, который может содержать в углеродной цепи атом кислорода или серы, или азота, и/или может быть замещен гидроксильной группой; 1 aift - низший алкилен; ; 5 6 8 водорода, незамешенный или замешенный углеводородный остаток, или их изомерной смеси, чистых изомеров , оптических антиподов или их солей, отличаюшийс  тем, что, 4-У-5 ,6,7,8-тетрагидропиркдо- 4 ,3 :4,5 Vг- . 7 Т Lл -тиено- 2,3-dj-пиримидин обшей формулы 2
    где Р 5 е 7 fi водоро , подвергают реакции обмена с амнноолки ламином общей формулы 3
    I
    :HN-afi -l e
    :да, незамешенный или замещенный углеводородный остаток;
    у - реакционноспособна , этерифицкрор ванна  в сложный или простой эфир гидрок - ;сильна  группа, четвертична  аммониева  группа, меркапто- или сульфогруппа,
    где aUtjK, f, имеют указанные значени , с последующим вьщелением целевого продукта известными приемами в виде изомерной смеси, чистыл изомеров, оптических антиподов или их солей.
SU1356269A 1968-08-02 1969-07-31 Способ получени производных 5,6,7,8-тетрагидропиридо-(4",3:4,5)-тиено-(2,3-д)-пиримидина SU504492A3 (ru)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH1164068A CH500226A (de) 1968-08-02 1968-08-02 Verfahren zur Herstellung neuer Pyrimidinderivate

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SU504492A3 true SU504492A3 (ru) 1976-02-25

Family

ID=4375426

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU1356269A SU504492A3 (ru) 1968-08-02 1969-07-31 Способ получени производных 5,6,7,8-тетрагидропиридо-(4",3:4,5)-тиено-(2,3-д)-пиримидина

Country Status (2)

Country Link
CH (2) CH500226A (ru)
SU (1) SU504492A3 (ru)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
IE45511B1 (en) 1976-09-01 1982-09-08 Ciba Geigy Ag New derivatives of perhydro-aza-heterocycles and processesfor the production thereof

Also Published As

Publication number Publication date
CH511874A (de) 1971-08-31
CH500226A (de) 1970-12-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP3713724B2 (ja) イミダゾピリジン誘導体の製造方法
CA1216291A (en) Imidazoquinoxaline compounds
US3993656A (en) 1,8-Naphthyridine compounds
FI61701C (fi) Foerfarande foer framstaellning av h2-histaminantagonistiska 2-amino-4-pyrimidonderivat
JP2753659B2 (ja) ピラゾール誘導体
US4087423A (en) Pyrazolo[4,3-e][1,2,4]triazolo[4,3-c]pyridines
EP0018139B1 (en) Pyrido (2,3-d) pyrimidine derivatives, pharmaceutical compositions containing them and processes for preparing the pyrido (2,3-d) pyrimidine derivatives
DK161966B (da) Fremgangsmaade til fremstilling af 5-aroylerede 1,2-dihydro-3h-pyrrolooe1,2-aaapyrrol-1-carboxylsyrer eller estere eller farmaceutisk acceptable salte deraf
US4081451A (en) Process for preparing 2-halogeno nicotinic acids
US3361749A (en) Certain n-pyrimidyl anthranilic acid derivatives
SU504492A3 (ru) Способ получени производных 5,6,7,8-тетрагидропиридо-(4",3:4,5)-тиено-(2,3-д)-пиримидина
US3007927A (en) Triazine derivatives
US4656171A (en) 2-phenyl-imidazo-pyrazines, useful as cardiotonics
NISHIGAKI et al. Synthetic Antibacterials. II. Synthesis of Pyrido [2, 3-d] pyrimidine Derivatives.(1)
US4301281A (en) 7,8-Dihydro-2,5,8-trisubstituted-7-oxo-pyrido[2,3-d]-pyrimidine-6-carboxylic acid amides
Finch et al. Syntheses of 1, 2, 4-benzothiadiazine 1-oxides and 1, 2, 4-benzothiadiazines
US3505332A (en) Certain 5-phenyl-2,4,7-triaminopyrido(2,3-d)pyrimidines
PL78480B1 (en) Organic synthetic methods benzylpyrimidine derivatives[us4116958a]
US4066645A (en) Derivatives of pyrazolo [1,5-a]pyrido[3,4-e]pyrimidine
US3127402A (en) Y-oxopteridine derivatives
US2585906A (en) Quaternary salts of pyrimdjines
US4510143A (en) Antiallergic pyrimido[1,2-a]quinoxalin-2-carboxylic acid derivatives
West Michael-Type Addition Reactions of 4-Chloropyrrolo [2, 3-d] pyrimidines
CA1120475A (en) 7,8-dihydro-2,5,8-trisubstituted-7-oxo-pyrido [2,3-d]-pyrimidine-6-carboxylic acid derivatives
US4612375A (en) Substituted 4-hydrazino-pyrimides as intermediates for triazolo [4,3-c]pyrimidines