SU1012796A3 - Process for preparing nb-quaternary derivatives of 10-bromosandvicin and 10-bromoisosandvicin - Google Patents

Process for preparing nb-quaternary derivatives of 10-bromosandvicin and 10-bromoisosandvicin Download PDF

Info

Publication number
SU1012796A3
SU1012796A3 SU802988600A SU2988600A SU1012796A3 SU 1012796 A3 SU1012796 A3 SU 1012796A3 SU 802988600 A SU802988600 A SU 802988600A SU 2988600 A SU2988600 A SU 2988600A SU 1012796 A3 SU1012796 A3 SU 1012796A3
Authority
SU
USSR - Soviet Union
Prior art keywords
solution
formula
quaternary
bromosandvicin
bromo
Prior art date
Application number
SU802988600A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Кербах Вольфганг
Вегенер Йоахим
Кюль Ульрих
Будден Ренке
Бушманн Герд
Original Assignee
Кали-Хеми Фарма Гмбх (Фирма)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Кали-Хеми Фарма Гмбх (Фирма) filed Critical Кали-Хеми Фарма Гмбх (Фирма)
Application granted granted Critical
Publication of SU1012796A3 publication Critical patent/SU1012796A3/en

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D471/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00
    • C07D471/22Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00 in which the condensed systems contains four or more hetero rings
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/06Antiarrhythmics

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Saccharide Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Polyurethanes Or Polyureas (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Abstract

New Nb-quaternary 10-bromosandwicine and 10-bromoisosandwicine derivatives are disclosed which exhibit antiarrhythmic properties and adrenolytic properties and which have the formula I <IMAGE> I wherein R represents a carbon-attached organic group containing 1 to 10 carbon atoms and A(-) represents an acid anion, as well as pharmaceutical formulations thereof and processes and intermediates for their preparation.

Description

Изобретение относитс  к способу .получени  новых производных винками|новых алкалоидов, именно N.-четвертич ных производных 10-бромсандвицина и 10-бромизосандвицина общей формулы сн ь где R - остаток общей формулы :-(«Hi)j,-CH-(CHtVX где Лит имеют значение О или 1; X -водород, оксигруппа, алкильна  С., -Ci -rpynna, феНил , фенилэтил, пиперидино или морфолинорстаток; У - водород или метил А - анион неорганической или органической кислоты, обладающих адренолитической активнос тью и выравнивающим ритм сердца действием . Известен .способ получени  произ:ВОдных аймалина общей формулы где R - алкил, алкенйл или алкинил остаток, содержащий от 3 до 5 атомов углерода; X - атом галогена или анион сульфокислоты, путем взаимодействи  аймалина с алкилирующим соединением RX,где R и X имеют вышеуказанные значени  f1. Известен также способ получени  производных аймалина общей формулы 1 путем взаимодействи  альдегид-основа , ни  формулы где Я - имеет вышеуказанны значени с органической или неорганической кислотой ИХ 21Цель изобретени  -.получение новы производных винкаминовых алкалоидов, 961 обладающих ценными фарма;;ологическими свойствами. Цель достигаетс  тем, что согласно способу получени  N-J)-четвертичных про изводных 10-бромсандвицина и 10-бромиЗосандвицина 10-бромсандвицин формулы или iO-бромизосандвицйн формулы ввод т во взаимодействие с алкилиру -ющим средством общей формулы |г-(ед-сн-{сн2)гх: (v) где 171, п, у и X имеют вышеуказанные значени , а 1 -бром или йод, после чего, при желании, полученную четвертичную соль превращают путем обработки и елочью в альдегид-основание общей формулы .. где   имеет вышеуказанные значени , после чего обработкой кислотой НА, где А имеет вышеуказанные значени , перевод т в четвертичное производное формулы 1 с последующим выделением целевых продуктов, г При осуи1ествлении способа исходные вещества могут быть применены в эквимол рных количествах.Однако наиболее предпочтительно алкилирующее средство примен ть в избыточном ко личестЁео Взаимодействие преимущественно осуществл ют в растворителе,, который инертен по отношению к принимающим в реакции участие компонентам , (Яапример, нитрил уксусной кислоты, хлороформ, диметилформанид,сульфолан , диоксан или спирты, такие как метиловый и этилoвый „ Если алкилирующее средство в услови х проведени  реакции не может реагировать са . МО по себе, то оно может выполн ть роль растворител . Взаимодействие провод т преимущественно при температуре кипени  растворител , однако, особенно в случае растворител  с высокой темпе ратурой кипени , взаимодействие также может быть осу1цествлецо при температуре ниже температуры кипени  растворител . , Полученные согласно предложенно ,му способу N-jj-четвертичные производ ные10-бромсандвицина или 10-бромизосандвйцина при применении в качестве лекарственных средств про вл ют адренолитимескую активность и выравниваюи(ее ритм сердца действие. Эти соединени  значительно более активны и с физиологической точки зре , ни  более безвредны, чем известные производные аймалина. Так, в сравне нии с известными производными аймалина , новые соединени уже при применении в значительно меньших дозах про вл ют приблизительно такую же активность. Кроме того, нежелательн отрицательные эффекты, которые наблюдаютс  в случае производных айма лина, выражены более слабо при одно временно большей широте терапевтического применени . : Полученные согласно предложенному способу новые биологически актив ные вещества устойчивы и могут хранитьс  как в водном, растворе, так и в твердой форме, и могут находить терапевтическое применение совместно с обычными веи|ествами-нрсител ми и вспомогательными .веществамив фор ме подход щих лекарственных препара тов. - ,.;. - -- - : .... - : . В таблице приведены сравнительны данные по фармакологической активнос :ти новых биологически активных ве ществ и известного гидротартратаМ,пропилаймалини  { нео-гилуритмала), | - - - . : - - А т .1, . . . . , ,. В таблице представлены остра  то |Сичность при введении через рот (р.о или .внутрибрюшинно (t.р.) в случае самцов NMR1-мышей весом 18-22 г (а качестве указана така  доза в мкмоль/кг, при которой на седьмые с ки после введени  биологически акти ного вещества смертность среди подjопытных животных составл ла 50 рассчитывали с помои ью пробитанализа ) и минимальна  вызывающа  симптомы доза в случае самцов Ч МЯ1 шей весом 18-22 г в соответствии с j картиной действи  по Кампбелу и Рихтеру (в качестве минимальной вызываю щей симптомы дозы прин татака  доза. . в мкмоль/кг, при которой у 2-3 мышей после внутрйбрюшинного введени  биологически активного вещества обнаруживались изменени  в поведении; мини мальна  доза  вл етс  мерой нежела ; тельного побочного действи ); увеличение времени функциональной невЪ- . сприимчивости (fRZ) и уменьшение силы сокращени  (сила) на изолированном левом предсердии самок морских : свинок (МС) Albino-Pirbright-whfte весом ЗОО-iOO г по методу двойного раздражени  Говера. В таблице указаны также концентрации в мкмоль/л при которых через 18 мин после введ&amp; ни  происходит увеличение времени функциональной невосприимчивости на 125 и, соответственно, уменьшение силы сокращени  на 75 от исходного значени . Кроме того, приведено отношение дозы, уменьша1бщей силу сокра щени , к дозе, увеличивающей врем  невосприимчивости. Это отношение дает представление о терапевтической широте противоаритмического действи  на изолированный орган. Поскольку некоторые из значений приведены в размерност х мкмоль/кг или мкмоль/л, в таблице, кроме того, указаны рассчитанные молекул рные веса биологически активных веществ, Получение 10-бромсандвицина. 26,6 г сандвицйна раствор ют в 2 л смеси, состо щей из тетрагидрофу рана и хлористого метилена (А:1 по обьему) и при-5 Г и перемешивании к приготовленному раствору прибавл ют порци ки 33 г 2,,,6-тетраброкР- f -2,5-циклогексадиенона-1, После до-бавлени  последней порции реакцирнную массу дополнительно перемешивают В течение 30 мин при температуре от -5РС до , затем массу нагре вают до комнатной температуры, смешивают с дополнительной порцией хлрристого метилена, два раза промывают 2 н. раствором гидроокиси натри  и непосредственно после этого два раза водой, органическую фазу упаривают- , остаток раствор ют в 500 мл метилового спирта, к «етанольному раст вору.медленно прибавл ют по каплт воду до полного осаждени  .10-бромIсандвицйна .,Выделившийс  в осадок продукт отфильтровывают, промывают 5 1 сначала водой, затем охлажденным, ацетоном, после чего сушат„ Выход 30,1 г (У1%). Т.пл. . Чиста  н-форма. В результате подкислени  водного щелочного экстракта можно получить 2,4,6-трибромфенол, который после перекристаллизации из петролейного эфира вновь примен ют дл  получени  2,,4,6-тетрабром-2,5 циклогексадиенона-1. Получение 10-6ромизосандвицина. 15 г Ю-бромсандвицина и 20 г гидроокиси кали  раствор ют в 700 м метилового спирта и раствор в течен 8 ч нагревают при температуре кипени  растворител -с обратным холодил ником. После разбавлени  00 мл воды три раза производ т экстрагирование хлористым метиленом затем эк ракт сушат, упаривают и продукт кри таллизуют из метилового спирта. Выход 10,5 г (70). Т.пл. 173-175 С. Чиста  изо-форма, В маточнике остаетс  смесь, сост  ща  из 10-бромсандвицина и небольшого количества 10-бромизосандвицин котора  вновь может быть подвергнута изомеризации. Четвертичные соли, полученные из iO-бромсандвицина или 10-бромизосандвицина , после выделени  в свободном состо нии альдегид-основани  ввод т во взаимодействие сЦ+)-винно кислотой, в результате чего получаю гидротартраты. Альдегид-основание с алкильным остатком, не содержащим азота, ввод т во взаимодействие с эквимол рным количеством винной кис ты, а альдегид-основание с алкильным остатком, содержащим атом азота , ввод т во взаимодействие с количест вом винной кислоты, в два раза прев шающим эквимол рное. Алкилирование 10-бромсандвицина. Пример. а. Иодид М -метил-10-бромсандви цина . 12 г 10-бромсандвицина и 13 йодистого метила в 500 мл нитрила ук сусной кислоты нагревают в течение 8ч при температуре кипени  реакцион ной смйси с обратным холодильником. Обра.зовавшийс  осадок отфильтровываю и промывают этиловым эфиром уксусной кислоты. 6 ВыхоА 9,5 г С 59). Т.пл. 2kn-2k.°C, Чиста  н-форма. ; б. Гидротартрат Мж-метил-Ю-бром: сандвицин. 8,7 г йодистогоШ -метил-10-бромсандвицина раствор ют в разбавленном растворесоды и производ т экстрагирование этиловым эфиром уксусной кис лоты. К полученному раствору прибавл ют по капл м раствор 2, г1,.()-винной кислоты в ацетоне, образовавшийс  осадок отфильтровывают и промывают этиловым эфиром уксусной кислоты. Выход 8,0 г. (S.%), Т.пл. 166-170РС. Чиста  н-форма. Пример 2. а.Йодистый М -н-пропил-10-бромсандвициний . Алкилирование йодистым н-пропилом производ т аналогично примеру 1а. ; Выход 67%t Т.пл. ( разл.). Чиста  н-форма. б.ГидротартратМ.-н-пропил-Ю-бромсандвицини . Превращение в гидротартрат производ т аналогично примеру 1 б. Выход 57%. Т.пл. 153-155°С. Чиста  н-форма. Пример 3. БромидN-L-аллил-10-бромсандвицини . 1 г 10-бромсандвицина и 1 мл бромистого аллила раствор ют в 30 мл ацетонитрила и приготовленный раствор нагревают в течение 8 ч при температуре кипени  с обратным холодильНИКОМ . Выделившийс  в осадок бромистый N- -аллил-10-бромсандвициний отфильтровывают , промывают ацетоном и сушат. Выход 1,3 г (100). Т.пл. 263°С (разл. . Чиста  н-форма„ Пример, а. Йодистый М -н-гексил-10-бромсандвициний . Алкилирование йодистым н-гексаном производ т аналогично примеру 1а. Выход 67... Т.пл. 22А-227 С. Чиста  н-форма. б.вГидротартратМ -н-гексил-10бромсандвицини . Превращение в гидротартрат осуществл ют аналогично примеру 1 б. Выход 38. Т.пл, 13Ав.. Чиста  н-форма. П РИМ е р 5. Вромистый О -лецил-Ю-бромизосандвициний . 1 г 10-6ромсандвицина и 1 мл 1 -бромдекана раствор ют в 15 мл этилового спирта и приготовленный раствор в течение Bч нагревают при тем пературе кипени  с обратным холодиль- 10 ником, выделившийс  в осадок бромистый Ы -децил-Ю-бромсандвициний отфильтровывают , промывают охлажденным этиловым спиртом и сушат. Выход 0,6 г (39%). Т.пл, 258С. Отношение н:изо 3:7. Пример 6. Йодистый W, -(.З-м тилбутил)-бромсандвициний. : 1 г 10-6ромсандвицина и 1 мл, 1-йод-3-метилбутана раствор ют в 15 мл этилового спирта и раствор в течение 2Ц ч нагревают при температуре кипени  с обратным холодильником. После .охлаждени реакционную массу-смешива ют с диэтиловым эфиром и выделивший ,с  в осадок йодистый - 3-метилбутил -10-бромсандвициний отфильтровывают, промывают диэтиловым эфиром и сушат. Выход 0,5 гЧ34%). Т.ПЛ. 266°Г (раз .) . ; Пример 7. Ьромистый Н -бензил-10-бромса ндвициний. 1 г 10-бр6мсандвицина и 1 мл бромистого бензила раство0  ют в 35 мл нитрила уксусной кислоты и приготовлен ный раствор в течение 8 ч нагревают при температуре кипени  с обратным холодильником.. Выделившийс  в осадок бромистый I J-бeнзил-10-бpoMcaндвициНИИ отфильтровывают, промывают охлаж денным ацетоном и сушат. Выход 1 г С 7П. Т.пл. . . Отношение н:изо 6:4. , П р и м е р 8 Бир-гидротартрат /Иь-С2-окси-3-1 -пиперйдинил)-проп лЗ -10-бромсандвицини . 10 г 10-бромсандвицина и г З-пиперидино-1,2-эпоксипропана раствор ют в 75 мл этилового спирта и пpи.гoтoвлeJнный раствор перемешивают при . Через 8 ч еще раз прибавл  ют 1 Г Зпиперидино-,2-эпоксипропана и реакционную массу дополнительно перемешивают 8 ч при 79 . Затем реакционную массу упаривают в вакууме -досуха, остаток раствор ют приблизительно в 100 мл ацетона и полу10 8 менный раствор при перемеожвании прибавл ют по капл м к охлажденному льдом раствору 3,9 гЮ-Ьвинной кислоты в 250 мл ацетона. Выделившийс  в осадок бис-гидротартрат отфильтровывают и .последовательно промывают ацетоном и диэтиловым эфиром. Из бисгид|эотартрата в результате обработки раствором соды выдел ют в свободном состо нии альдегид-основание, производ т экстрагирование диэтиловым эфиром и вновь осаждают Ьб-Ьвинной кислотой бис-гидротартрат. Выход 9,4 V (ifS). Т.пл. ЗS°C,. Пример 9. ГидротартратК.- (2-окси-2-фенилэтил -10-бромсандвицини . 1 / 10-бромсандвицина и 0,4 мл. эпоксистирола раствор ют в 15 мл этилового спирта и раствор в течение 7 ч нагревают при . После добавлени  еще 0,3 мл эпоксистирола реакционную массу дополнительно нагревают в течение 8ч при . Затем реакционную массу упаривают, остаток смешивают с метиловым спиртом И после прибавлени  0,32 rU ( + 7-винной кислоты раствор медленно прибавл ют по капл м в 80 мл этилового эфира уксусной кислоты. Выделившийс  в осадок гидротартрат отфильтровывают , промывают этиловым эфиром уксусной кислоты и сушат. Выход 1,5 г (901). Т.пл. 139°С. с Пример 10. Тидротартрат-У1 ,-С2-оксиэтил)-10-бромизосандвицини .. 2 г 10-бромсандвицина и 7 мл хлорэтанола раствор ют в 10 мл сульфолана и раствор 15 ч перемешивают в атмосфере азота при . После добавлени  6 н. раствора сол ной кисЛотй один раз производ т экстрагирование этиловым эфиром уксусной кислоты, водную фазу подщелачивают раствором соды и несколько раз производ т экстрагирование этиловым эфиром уксусной кислоты. Органическую фазу сушат и затем по капл м смешивают с раствором 0,7 г ЬС+)-винной кислоты в ацетоне . Выделившийс  в осадок гидротартрат отфильтровывают, промывают этило вым эфиром уксуснойкислоты и сушат. Выход 1,9 г (. Т.пл. 119С Чиста  изо-форМа. Алкилирование ТО-бромизосандвицина Пример 11. ИодистыйН.-метил-10-бромизосандвициний . ; Полученный в примере 1а маточный раствор упаривают, остаток рас вор ют, в хлористом метилене, при э продукт выкристаллизовываетс . Выход 97%. Т.пл. 200С. Чиста  изо-форма. : П р и м 8 р 12. - а. Йодистый МА -н-пропил-10-бром изосандвициний. ,, Получение производ т аналогично примеру 1 а. Выход 87%« Т.пл. 265° (раз .). Чиста  изо-форма. 6; ГидротартратМ н-пропип-Ю- -бромизосандвицини . 12 г йодистого И }-н-пропил-10-бромизосандвицини  раствор ют в 300 мл разбавленного раствора соды три раза производ т экстрагировани хлористым метиленом, органическую фазу сушат упаривают и остаток рас вор ют в 600 мл этилового эфира ук сусной кислоты. К приготовленному раствору прибавл ют по капл м конце трированный раствор гЬ {)винной кислоты в ацетоне. Выделившийс  в- осадок гидротартрат отфиль ровывают и промывают этиловым эфиром уксусной кислоты. Выход 8U. Т.пл. l49-15f С. Чиста  изо-форма. в. Лигидроцитрат 1 -н-пропил-10-бромизосандвицини . 1,2 г йодистого М -н-пропил-10 .бромизосандвицини  раствор ют в 610 50 мл разбавленного раствора соды и два раза производ т экстрагирование этиловым эфиром уксусной кислоты, использу  каждый раз по 50 мл последнего . К органическому раствору прибавл ют разбавленный небольшим количеством этилового эфира уксусной кислоты раствор 0,4 г 1-гидрата лимонной кислоты в 3 мл ацетона, после чего производ т упаривание досуха. Выход 1,3 г {1()(1%). Т.пл. 125С. Отношение нгизо приблизительно tiif. Пример 13. йодистыйМ,-н-гек О сил-10-бромйзосандвициний. Полученный в примере 1а реакционный раствор упариваютИ. остаток , смешивают с небольшим количеством хлористого метилена. Продукт выдел етс  в осадок. Выход 90. Т.пл. 2 5-246 С. Отношение н:изо приблизительное . . Пример k. Хлористый 2-мopфoлинoэтиJ ) -10-бромизосандвициний . 1,5 г 10-бромизосандвицина и 0,8 г N- 2-хлорэтил)-морфолина раствор ют в 12 мл этилового спирта и раствор в течение 14 ч нагревают при температуре кипени  с обратным холодильником . Выделившийс  в осадок продукт отфильтровывают, промывают хлористым метиленом и сушат. -. Выход 1,5„г (73%). Т.пл. 257 С. Чиста  изо-форма.The invention relates to a method for obtaining new derivatives of new alkaloids by winkers, namely N.-quaternary derivatives of 10-bromsandvicin and 10-bromoisosandvicin of the general formula, where R is the residue of the general formula :-( "Hi) j, -CH- (CHtVX where Lit is O or 1; X is hydrogen, hydroxy group, alkyl C., -Ci -rpynna, feNil, phenylethyl, piperidino or morpholinoros; Y is hydrogen or methyl A is an anion of inorganic or organic acid with adrenolytic activity and leveling rhythm of the heart by the action. Known. The method of obtaining proiz: Vodnyh ah raspberry of the general formula: where R is an alkyl, alkenyl or alkynyl residue containing from 3 to 5 carbon atoms, X is a halogen atom or a sulfonic anion, by reacting Aymalin with an alkylating compound RX, where R and X have the aforementioned f1 values. Aymalin derivatives of general formula 1 by reacting the aldehyde base, nor the formula where I - has the above values with an organic or inorganic acid. 21 The purpose of the invention is to obtain new derivatives of vincamine alkaloids, 961 with valuable pharma; environmental properties. The goal is achieved in that according to the method of producing NJ) -quaternary 10-bromo-sandwicin and 10-bromo-Zosandvicin derivatives, 10-bromo-sanvicin of the formula or iO-bromo-sander of the formula is brought into contact with the alkylating agent of the general formula | ch2) gx: (v) where 171, n, y, and X have the above values, and 1 is bromine or iodine, after which, if desired, the resulting quaternary salt is converted by treatment with a pine tree into an aldehyde base of the general formula .. where the above values, followed by treatment with an acid, wherein A has the above these values are converted to a quaternary derivative of formula 1, followed by isolation of the desired products, g When proceeding with the method, the starting materials can be used in equimolar amounts. However, it is most preferable that the alkylating agent is used in an excess amount. The interaction is mainly carried out in a solvent, which is inert with respect to the components involved in the reaction, (eg, acetic acid nitrile, chloroform, dimethylformanide, sulfolane, dioxane, or alcohols, such as methane Marketing and etilovy "If the alkylating agent in the reaction conditions can react ca. MO on its own, it can act as a solvent. The reaction is preferably carried out at the boiling point of the solvent, however, especially in the case of a solvent with a high boiling point, the reaction can also be carried out at a temperature below the boiling point of the solvent. The N-jj-Quaternary derivatives of 10-bromsandvicin or 10-bromisosandvicin obtained according to the proposed method, when used as drugs, show adrenolitic activity and equalize (its heart rhythm action. These compounds are much more active and from a physiological point of view, nor more harmless than the known aymalin derivatives. Thus, in comparison with the known aymalin derivatives, the new compounds already show approximately the same activity when used in much smaller doses. Moreover, the negative effects that are observed in the case of aymalin derivatives are undesirable and less pronounced at the same time as a wider range of therapeutic applications. The new biologically active substances obtained according to the proposed method are stable and can be stored both in water, in solution and in solid form, and may find therapeutic use in conjunction with conventional drugs and auxiliary substances in the form of suitable drugs. -.; - - -: .... -:. The table shows comparative data on the pharmacological activity: these new biologically active substances and the known hydrotartrate M, propyl imalini {neo-gilurithmal) | - - -. : - - A t. 1,. . . . ,, The table shows the acute | С when administered through the mouth (po or. Intraperitoneally (t.r.) in the case of male NMR1 mice weighing 18-22 g (and as indicated such dose in µmol / kg, at which the seventh After the introduction of the biologically active substance, the mortality among the experimental animals was 50 calculated with the help of pro-analysis), and the minimally symptomatic dose in the case of male Hwy male weighing 18–22 g in accordance with the j pattern of Campbell and Richter (as the minimum symptom-causing dose of a pratataka dose. in µmol / kg, in which 2-3 mice after intraperitoneal administration of the biologically active substance showed changes in behavior; the minimum dose is a measure of an undesirable; serious side effect; the increase in the time of functional non-biased susceptibility (fRZ) and a decrease in strength contraction (force) on the isolated left atrium of females of the sea: gilts (MS) Albino-Pirbright-whfte, weighing 3OO-iOO g according to the Gauber double irritation method. The table also shows the concentrations in μmol / l at which 18 minutes after the introduction of &amp; neither is the increase in the time of functional immunity by 125 and, accordingly, a reduction in the force of reduction by 75 from the initial value. In addition, the ratio of the dose, which reduces the reduction force, to the dose, which increases the immunity time, is given. This ratio gives an idea of the therapeutic breadth of the antiarrhythmic effect on an isolated organ. Since some of the values are given in dimensions µmol / kg or µmol / l, the table also shows the calculated molecular weights of biologically active substances, Preparation of 10-bromsandvicin. 26.6 g of sandwich is dissolved in 2 l of a mixture consisting of tetrahydrofu and methylene chloride (A: 1 by volume) and at-5 g and portions of 33 g 2 ,,, 6-tetrabrocR are added to the prepared solution - f -2,5-cyclohexadienone-1. After adding the last portion, the reaction mass is additionally stirred. For 30 minutes at a temperature from -5 ° C to, then the mass is heated to room temperature, mixed with an additional portion of methylene chloride, washed twice 2 n. With a solution of sodium hydroxide and immediately thereafter twice with water, the organic phase is evaporated; the residue is dissolved in 500 ml of methyl alcohol; to the "ethanol solution, slowly add a drop of water until complete precipitation. 10-bromo sandwich, precipitated product filtered off, washed 5 1 first with water, then cooled with acetone, then dried “Yield 30.1 g (U1%). M.p. . Pure n-shape. As a result of the acidification of the aqueous alkaline extract, 2,4,6-tribromophenol can be obtained, which, after recrystallization from petroleum ether, is again used to obtain 2, 4,6-tetrabromo-2.5 cyclohexadienone-1. Getting 10-6 chromosandicin. 15 g of Yu-bromosandvitsina and 20 g of potassium hydroxide are dissolved in 700 m of methyl alcohol and the solution is heated for 8 hours at the boiling point of the solvent, with chilling back. After diluting with 00 ml of water, extraction is carried out three times with methylene chloride, then the extract is dried, evaporated and the product is crystallized from methyl alcohol. Yield 10.5 g (70). M.p. 173-175 ° C. Pure iso-form. In the mother liquor there remains a mixture consisting of 10-bromsandvicin and a small amount of 10-bromoisosandvicin which can again be isomerized. The quaternary salts obtained from iO-bromsandvicin or 10-bromisosandvicin, after isolating the aldehyde base in the free state, are brought into contact with the ct +) - tartaric acid, as a result of which I get hydrotartrates. The aldehyde base with an alkyl residue that does not contain nitrogen is reacted with an equimolar amount of tartaric acid, and the aldehyde base with an alkyl residue containing a nitrogen atom is reacted with an amount of tartaric acid twice as high as equimolar. Alkylation of 10-bromsandvicin. Example. but. Iodide M-methyl-10-bromsandvy tsina. 12 g of 10-bromsandvicin and 13 of methyl iodide in 500 ml of nitrile of acetic acid are heated for 8 hours at the boiling point of the reaction mixture under reflux. The precipitate formed is filtered and washed with ethyl acetate. 6 Output 9.5 g C 59). M.p. 2kn-2k. ° C, Pure n-form. ; b. Mig-Methyl-U-Bromo hydrotartrate: sandwicin. 8.7 g of iodide-β-methyl-10-bromo-sandwicine are dissolved in diluted solution and extracted with ethyl acetate. To the resulting solution is added dropwise a solution of 2, g1,. () - tartaric acid in acetone, the precipitate formed is filtered off and washed with ethyl acetate. Yield 8.0 g. (S.%), m.p. 166-170PC. Pure n-shape. Example 2. A. iodide Mn-propyl-10-bromsandvicinium. Alkylation with n-propyl iodide is carried out as in Example 1a. ; Yield 67% t m.p. (different). Pure n-shape. b.Hydrotartrat M. -n-propyl-U-bromsandvicini. The conversion to hydrotartrate is carried out analogously to example 1 b. Yield 57%. M.p. 153-155 ° C. Pure n-shape. Example 3. BromidN-L-allyl-10-bromsandvichitsini. 1 g of 10-bromo-sandwicin and 1 ml of allyl bromide are dissolved in 30 ml of acetonitrile and the prepared solution is heated for 8 hours at reflux temperature. The N-allyl-10-bromo-sanvicinium bromide which is precipitated out is filtered off, washed with acetone and dried. Yield 1.3 g (100). M.p. 263 ° C (det. Pure n-form Example, a. Iodide M-n-hexyl-10-bromo-sandviccinium. Alkylation with iodide n-hexane is carried out analogously to Example 1a. Yield 67 ... Tp. 22A-227 C. Pure n-form. B. Hydro-tartrate M-n-hexyl-10-bromo-sandviccini. The conversion to hydro-tartrate is carried out analogously to Example 1 b. Exit 38. T. mp, 13 Av. Pure n-form. -lecyl-10-bromisosandvicinium. 1 g of 10-6-hydroxandic and 1 ml of 1-bromo-decane is dissolved in 15 ml of ethyl alcohol and the solution prepared is heated for a high hour at reflux temperature. 10, the precipitated methyl b-Decyl-U-bromosandvicinium is filtered off, washed with chilled ethyl alcohol and dried. Yield: 0.6 g (39%). Mp. 258 C. Ratio n: i 3: 7. Example 6. Iodide W, - (. 3m tilbutyl) -bromsandvicinium: 1 g of 10-6 cromsandvitsina and 1 ml, 1-iodine-3-methylbutane is dissolved in 15 ml of ethanol and the solution is heated for 2 hours at reflux temperature after cooling, the reaction mass is mixed with diethyl ether and the iodide precipitated out, c-3-methylbutyl-10-bromo-syndvicinium is filtered off, romyvayut diethyl ether and dried. The output of 0.5 wn 34%). T.PL. 266 ° G (times). ; Example 7. Lemonium H-benzyl-10-bromine nvicinium. 1 g of 10-br6msandvicin and 1 ml of benzyl bromide are dissolved in 35 ml of acetic acid nitrile and the prepared solution is heated at boiling point for 8 hours under reflux. The precipitated methyl bromide I is washed with J-benzyl-10-bromMaccine digicine and filtered, washed cooled with acetone and dried. Output 1 g With 7P. M.p. . . The ratio of n: from 6: 4. , PRI me R 8 Bir-hydrotartrate / II-C2-hydroxy-3-1 -piperidinyl) -prop lz -10-bromsandviccini. 10 g of 10-bromo-sandwicin and g of 3-piperidino-1,2-epoxypropane are dissolved in 75 ml of ethanol and the solution prepared is stirred at. After 8 hours, 1 g of Zpiperidino, 2-epoxypropane was added again and the reaction mixture was stirred for an additional 8 hours at 79. Then, the reaction mass is evaporated in a vacuum of dryness, the residue is dissolved in approximately 100 ml of acetone, and the half-finished solution is added dropwise to an ice-cooled solution of 3.9 gU-tartaric acid in 250 ml of acetone. The bis-hydrated tartrate precipitated out is filtered off and subsequently washed with acetone and diethyl ether. As a result of treatment with a solution of soda, the aldehyde-base is liberated from the bishydic eotartrate in the free state, extraction is carried out with diethyl ether, and bis-hydrotartrate is precipitated again with bb-bic acid. Output 9.4 V (ifS). M.p. ZS ° C ,. Example 9. Hydrotartrate K.- (2-hydroxy-2-phenylethyl-10-bromo-sandwicini. 1/10-bromo-sandwicin and 0.4 ml of epoxy-styrene are dissolved in 15 ml of ethanol and the solution is heated for 7 hours at. 0.3 ml of epoxy styrene, the reaction mass is additionally heated for 8 hours at. Then the reaction mass is evaporated, the residue is mixed with methyl alcohol. And after adding 0.32 rU (+ 7-tartaric acid, the solution is slowly added dropwise in 80 ml of ethyl acetate acids. The precipitated hydrotartrate is filtered off, washed with these Acetic acid ester and dried, Yield 1.5 g (901), mp 139 ° C., Example 10 Tidrotartrate-U1, -C2-hydroxyethyl) -10-bromoisandviccini, 2 g of 10-bromosandvicin and 7 ml of chloroethanol is dissolved in 10 ml of sulfolane and the solution is stirred under nitrogen atmosphere for 15 hours.After adding 6N hydrochloric acid solution, extraction with ethyl ester of acetic acid is performed once, the aqueous phase is alkalinized with a solution of soda and several times extracted with ethyl ether acetic acid. The organic phase is dried and then mixed dropwise with a solution of 0.7 g of HC + + - tartaric acid in acetone. The hydrothartrate precipitated out is filtered off, washed with ethyl acetate and dried. Yield 1.9 g (. T.p. 119C Pure isoform.Alkylation of TO-bromisosandvicin Example 11. IodistyN.-methyl-10-bromoiso-sanhydrite; The mother liquor obtained in Example 1a is evaporated, the residue is dissolved in methylene chloride , the product crystallizes out of the product. The yield is 97%. The melting point is 200 ° C. The pure iso-form.: Example 8: 12. - A. Iodine MA - n-propyl-10-bromine isosandvicinium. analogously to example 1 a. Output 87% "Tpl. 265 ° (times). Pure iso-form. 6; HydrotartrateM n-propip-Yu- -bromizosandvitsini. 12 g iodide I} -n-propyl-10-bromisosandvicini dissolve 300 ml of a dilute soda solution are extracted three times with methylene chloride, the organic phase is dried and the residue is taken up in 600 ml of ethyl acetate and a tinted solution of tb (tartaric acid) in acetone is added dropwise. . The hydrochloride tartrate precipitated out is filtered and washed with ethyl acetate. Output 8U. M.p. l49-15f C. Pure iso-form. at. 1-n-propyl-10-bromisosandvicini ligidrocyte. 1.2 g of iodide M-n-propyl-10. Bromoiso-sander is dissolved in 610 50 ml of a dilute soda solution and extracted twice with ethyl acetate, each time using 50 ml of the latter. A solution of 0.4 g of citric acid 1-hydrate in 3 ml of acetone, diluted with a small amount of ethyl acetate, was added to the organic solution, followed by evaporation to dryness. Yield 1.3 g {1 () (1%). M.p. 125C. The ratio of ngizo is approximately tiif. Example 13. iodideM, -n-oh O Seal-10-bromo-syrmesis. Obtained in example 1a, the reaction solution is evaporated. the residue is mixed with a small amount of methylene chloride. The product precipitates out. Exit 90. m.p. 2 5-246 C. Attitude n: iso approximate. . Example k. Chloride 2-morpholinoetiJ) -10-bromiso-sander. 1.5 g of 10-bromisosandvicin and 0.8 g of N-2-chloroethyl) -morpholine are dissolved in 12 ml of ethanol and the solution is heated for 14 hours at reflux temperature. The precipitated product is filtered off, washed with methylene chloride and dried. -. Output 1.5 g (73%). M.p. 257 C. Pure iso-form.

519 41 519 41

Н-%Н7 569 325: H-% H7 569 325:

-С Из 598 101-C of 598,101

н-ЦНn-CN

0,26 1,8 .0,15 0.26 1.8 .0.15

12 20,2 3,2 .:6,4 11 12 20.2 3.2.: 6.4 11

4,7 1,4 |3,3 42 640 112 - 847 169 -CH CHOH-CH--мО - ;598 118566 ,10 т «г « ««««-мк- ««. 2300 1190 2,0 ij.S 3,4 8,3 6,5 1,8 3,6 .4.7 1.4 | 3.3 42 640 112 - 847 169 -CH CHOH-CH - мО -; 598 118566, 10 t "g" "" "" -mk- "". 2300 1190 2.0 ij.S 3.4 8.3 6.5 1.8 3.6.

Claims (1)

Способ получения -четвертичных производных 10-бромсандвицина и 10бромизосандвицина общей формулы 1 с я тем, что 10-бромсандвицин форму: лы ТП или 10-бромизосандвицин формулы ГУ где R- остаток формулы II вводят во взаимодействие с алкилирующим средством общей формулы V где tn , и , У и X имеют вышеуказанные значения, а 7- - бром или йод, после чего·, при желании, полученную четвертичную соль превращают Путем обработки щелочью в альдегид-основание общей формулы У I ’-ίοι,^-αι-ίατ^η-χ.A method for producing the β-quaternary derivatives of 10-bromosandvicin and 10 bromisosandvicin of the general formula 1 with the fact that 10-bromosandvicin is of the form: TP or 10-bromisosandvicin of the formula GU where R is the residue of the formula II is reacted with an alkylating agent of the general formula V where tn, and , Y and X have the above meanings, and 7- is bromine or iodine, after which, if desired, the obtained quaternary salt is converted By treatment with alkali into the aldehyde base of the general formula I I-ίοι, ^ - αι-ίατ ^ η- χ. s где и «и m имеют значения 0 и 1;s where u and m are 0 and 1; X - водород, оксигруппа, алкильная Cj-Су-группа, фенил, фенилэтил, пиперидине- или.морфолиноостаток;X is hydrogen, hydroxy, alkyl Cj-Cy, phenyl, phenylethyl, piperidine or morpholino residues; У - водород или метил,Y is hydrogen or methyl, А - анион неорганической или органи!ческой кислоты, отличающий >A - anion of inorganic or organic acid, distinguishing> где АГ имеет вышеуказанные значения , ;после чего обработкой кислотой НА, где А имеет вышеуказанные значения, ^переводят в четвертичное производное формулы Г с последующим выделением 'целевых продуктов.where AH has the above meanings; after which, by treatment with an HA acid, where A has the aforementioned meanings, ^ is transferred to the Quaternary derivative of the formula D with the subsequent isolation of the desired products.
SU802988600A 1979-10-13 1980-10-02 Process for preparing nb-quaternary derivatives of 10-bromosandvicin and 10-bromoisosandvicin SU1012796A3 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19792941530 DE2941530A1 (en) 1979-10-13 1979-10-13 N (DOWN ARROW) B (UP ARROW) QUARTERS DERIVATIVES OF SANDWICIN AND ISOSANDWICIN, METHODS AND INTERMEDIATE PRODUCTS FOR THE PRODUCTION OF THE DERIVATIVES, THE MEDICINAL PRODUCT CONTAINING THE DERIVATIVES AND THE USE OF THE DERIVATIVES

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SU1012796A3 true SU1012796A3 (en) 1983-04-15

Family

ID=6083413

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU802988600A SU1012796A3 (en) 1979-10-13 1980-10-02 Process for preparing nb-quaternary derivatives of 10-bromosandvicin and 10-bromoisosandvicin
SU813315696A SU1074876A1 (en) 1979-10-13 1981-08-06 Nb-quaternary derivatives of 10-bromosandvicine or 10-bromoisosandvicine having antiarythmic effect

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU813315696A SU1074876A1 (en) 1979-10-13 1981-08-06 Nb-quaternary derivatives of 10-bromosandvicine or 10-bromoisosandvicine having antiarythmic effect

Country Status (21)

Country Link
US (1) US4552877A (en)
EP (1) EP0029116B1 (en)
JP (1) JPS5681583A (en)
AT (1) ATE9228T1 (en)
AU (1) AU538797B2 (en)
CA (1) CA1147330A (en)
DD (1) DD154699A5 (en)
DE (2) DE2941530A1 (en)
DK (1) DK430680A (en)
ES (1) ES495652A0 (en)
FI (1) FI68625C (en)
GR (1) GR70382B (en)
HU (1) HU184331B (en)
IE (1) IE50251B1 (en)
IL (1) IL61265A (en)
NO (1) NO154496C (en)
NZ (1) NZ195217A (en)
PH (1) PH19151A (en)
PT (1) PT71895B (en)
SU (2) SU1012796A3 (en)
ZA (1) ZA806168B (en)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2941531A1 (en) * 1979-10-13 1981-04-23 Kali-Chemie Pharma Gmbh, 3000 Hannover 10-BROMSANDWICIN AND 10-BROMISOSANDWICIN, METHOD FOR THE PRODUCTION AND USE THEREOF
DE3442452A1 (en) * 1984-11-22 1986-05-22 Kali-Chemie Pharma Gmbh, 3000 Hannover NEW N (ARROW DOWN) B (ARROW DOWN) QUARTAERE DIBROMO DERIVATIVES OF AJMALIN, ISOAJMALIN, SANDWICIN AND ISOSANDWICIN, AND THEIR DERIVATIVES CONTAINING PHARMACEUTICAL PREPARATIONS AND INTERMEDIATE PRODUCTS AND PRODUCTS AND PRODUCTS

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1582627A (en) * 1976-01-16 1981-01-14 Inverni Della Beffa Spa Derivatives of sandwicine and isosandwicine and pharmaceutical compositions comprising sandwicine isosandwicine and derivatives thereof
DE2611162A1 (en) * 1976-03-17 1977-10-06 Kali Chemie Pharma Gmbh NEW QUARTERLY DERIVATIVES OF SANDWICIN AND THE METHOD FOR THEIR PRODUCTION

Also Published As

Publication number Publication date
NO803042L (en) 1981-04-14
FI803087A (en) 1981-04-14
US4552877A (en) 1985-11-12
FI68625B (en) 1985-06-28
NO154496C (en) 1986-10-01
ATE9228T1 (en) 1984-09-15
JPS5681583A (en) 1981-07-03
JPS6241596B2 (en) 1987-09-03
AU538797B2 (en) 1984-08-30
EP0029116B1 (en) 1984-09-05
ES8106525A1 (en) 1981-07-01
NZ195217A (en) 1983-11-18
DK430680A (en) 1981-04-14
FI68625C (en) 1985-10-10
AU6320680A (en) 1981-04-16
NO154496B (en) 1986-06-23
IL61265A (en) 1983-10-31
PT71895A (en) 1980-11-01
SU1074876A1 (en) 1984-02-23
EP0029116A1 (en) 1981-05-27
GR70382B (en) 1982-10-05
IE802063L (en) 1981-04-13
IE50251B1 (en) 1986-03-05
DE2941530A1 (en) 1981-04-23
ES495652A0 (en) 1981-07-01
CA1147330A (en) 1983-05-31
PT71895B (en) 1981-08-31
PH19151A (en) 1986-01-15
DD154699A5 (en) 1982-04-14
HU184331B (en) 1984-08-28
DE3069106D1 (en) 1984-10-11
ZA806168B (en) 1981-10-28
IL61265A0 (en) 1980-12-31

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4042700A (en) Quaternary N-β-substituted N-alkyl-nortropine benzilates
US3639477A (en) Novel propoxyguanidine compounds and means of producing the same
SU1012796A3 (en) Process for preparing nb-quaternary derivatives of 10-bromosandvicin and 10-bromoisosandvicin
US4451473A (en) 3,7-Diazabicyclo [3.3.1] nonanes having anti-arrhythmic activity
CS255877B2 (en) Process for preparing 1,2,4-triazolocarbamates
US3179665A (en) 9-(n-ethyl and n-propyl piperidyl-3&#39;-methyl)-thioxanthenes
JPS624393B2 (en)
US2860138A (en) Carbamate esters of hydroxyalkyl piperazino alkyl phenothiazines
US3329680A (en) Phenylpiperazinoethyl-indazoles
SU963470A3 (en) Process for producing nb-quaternary derivatives of 10-bromoisoajmaline
US4092417A (en) Theophylline salts of 5-methylisoxazole-3-carboxylic acid
HU210215A9 (en) Crystalline fumaric acid salts of n,n&#39;-disubstituted 9,9-alkylene-3,7- -diazabicyclo/3.3.1/nonane compounds and process for their preparation
US3395152A (en) Preparation of d, 1-pseudoyohimbanes
FI61898B (en) FRAMEWORK FOR ACTIVATION OF THERAPEUTIC ACTIVE QUANTITATIVE SANDWISE
US4060618A (en) Quaternary xanthinylalkyl nortropine
US4558053A (en) Naphthalene-1,5-disulfonate salts of dimeric indole-dihydroindole alkaloids
US4321271A (en) Heterocyclic and aliphatic growth promotors
US3467662A (en) 1-para-chlorophenyl-3-hydrazino - 1,5,6,7,8,8a-hexahydroimidazo(1,5-a)pyridine and process for its preparation
NO800660L (en) PROCEDURE FOR PREPARING PIPERIDE INGREDIENTS
HU184332B (en) Process for preparing 10-bromo-sandwicine and 10-bromo-isosand wicine
SU757521A1 (en) 1-adamantylammonium-beta-chloroethyloxaminate exhibiting antiserotonic activity
EP0182271B1 (en) Nb-quaternary dibromo derivatives of ajmaline, isoajmaline, sandwicine and isosandwicine, pharmaceutical compositions containing them, intermediates and process for their preparation
US2915522A (en) N-tbeta-methyl-mercapto-ethyl
KR800000144B1 (en) Process of preparing benzhydrysulphinyl derivatives
US2919276A (en) 17beta bromo-17-desoxyyohimbic acid