SE174792C1 - - Google Patents

Info

Publication number
SE174792C1
SE174792C1 SE174792DA SE174792C1 SE 174792 C1 SE174792 C1 SE 174792C1 SE 174792D A SE174792D A SE 174792DA SE 174792 C1 SE174792 C1 SE 174792C1
Authority
SE
Sweden
Prior art keywords
potassium
deoxytetracycline
tetracycline
carried out
concentration
Prior art date
Application number
Other languages
English (en)
Publication date
Publication of SE174792C1 publication Critical patent/SE174792C1/sv

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Uppfinnare: C E Holmlund °eh W W Andres Prioritet begiird trent den 5 mars 1958 (Amerilcas fOrenta stater) Foreliggande uppfinning Ryser ett nytt forfarande for framstallning av medel med antibiotisk verkan och tillhorandc tctracyklinserien.
Det 'utmarkande for ,forfarandet ar att man pa i .och .for sig kant siitt oxiderar ett tetracyklinantibiotikum, som saknar en hydroxigropp i 12a-stallning, i och for infOring av en 12a-thydroxigrupp. 12a-deoxitetracykliner utgora ,riya formingar av tetracyldinserien. 12a-deoxitetracyklin .framstalles .genom kemisk reduktion av tetracyklin med metallisk zink i en yattenlosning av ammoniak. Den anvanda ammonlaken utgores Himpligen av en -%-ig Det bar visat sig vara nodvandigt ,att anyanda vattenhaltig ammoniak sasom losningsmedelsmedium, eftersom. .andra 16sningsmedel, sasorn svagt &lira medier, ontingen ieke medhjulpa till reduktionen av tetracyklin liii 12adeoxitetracyklin eller medfora bildning av andra ,och olagliga reduktionsprodukter. Reaktionen kan utf5ras Add en temperator unellan ungefar 10 och 50° C men utfores gen yid ungefar rumstemperatur, dvs. Indian ungefar 20 Doh 25° C. R,eaktionstiden at ieke olagligt kritisk och kan i allmanhet uppga till mellan ungefar 1 och ungefar 4 timmar. En koncentration :ay ungelar 4 % (vikt/volym) av .tetraeyklinantiblotikumet i den vattenhaltiga ammoniaken at tillfred,sstallande for reaktionen. Den anyanda zinken bot lampligen foreligga i finfordelad form, t. ex. sasom zinkstoft, och metallen bOr anvandas i en mangd av minst 2 viktdelar per viktdel tetracyklinantibiotikum. Det at i allmanh,et joke nOdvandigt •att anyanda en metallmangd Over ungetar 4 viktdelar.
B,etingels,erna 'for den ,enligt uppfinningen utforda oxidationsreaktionen ,aro forhallandevis kritlska i den bemarkelsen, att pH-vardet, koncentrationen lay ,oxidationsme,dlet och tem peraturen paverka bade utbytet av slutpro,dukten ,och. reaktionshastigheten. Det liar vi-sat sig, att hydroxylering av 12a-deoxitetracyklin kan utfOras yid ,ett pH-yarde mellan ungefar 2 .och 7 ,och lampligen yid 'ett pHvarde maim ungefar 4,2 och 4,4 for -optimala resultat. Man halter lampligen pH-vardet -vid den -Onskade nivan ,genoin anvandning ay ett lampligt buffertmedel, t. ex. citrat-fosfathuftert, aven mu ,det ieke ,ar kritiskt att anvanda 'just ,denna buffert, .eftersoin ,dess ,enda funk. tion ,fir att ine,dgiva en pH-reglering.
Reaktionen kan uttoras yid en temperatur unellan ,un.gefar 0 loch un,gefar 500 C och utfOres dampligen -vid ung-efar ramstemperatur, dvs. mellan ungefir 25 och 30° C.
,Sasom .exempel pa lampli,ga oxidationsmedel, vilka kunna unvandas vid iutforande av den !beskrivna 12a-hydroxy1eringen, ma namna,s kaliumpermanganat, kalimndikromat, kaliumferricyanid, .natriumnitrit, kaliumnitrit, kallunajodid, j od och kaliumpersulfat. Natriumhyp,oklorit och kaliumjodat ha a.ven anyants men 'aro icke lampliga, ,eftersom teaktions,hastigheten dr mycket lagre och en relativt lan,g tidryind .erfordras for den Onskade hydroxyleringen. Uppfinningen ar ,ernellertid- icke begriansadovan angivna oxidations medel utan andra sadana medel kunna 5..ven artvandas, om sa onskas. Den mangd oxidationsmedels som lerfordras few den Onskade ihy,droxyleringen kan variera irwm ett fOrhalilandeyis brett ,odurade. Det liar i allmanhet -visat sig, att ,oxidationsmedlet kan yara narvarande i reaktionsblandningen i en m,angd av unvefar 1/8 till .unciefar 2 ganger den m,olara ,koncentrationen ay 12a-deoxitetracyklinen.
Uppfinningen ,ar lake pa. nagot ,satt begransad till .ovan beskriyna hydroxylering ay 1.2ad,eoxitetracyklin ,utan‘kan;sasom angiyits Even tillampas pa. ,hydroxylering :ax andra 12a-deoxitetracykliner, I. ex. 7-klor-6-demetyltetra- 2— — eyklin, 6- deoxitetracyklin, 6-demetyltetracyklin oeh 6-demety1-6-deoxitetracyklin. Dessutom kan den beskrivna.hydroxyleringen med :gott resultat tillampas pa 12a-cleoxidedimetylaminotetracyklin, varvid dedimetylaminotetracyklin bildas. Utgangsforeningen, 12a-deoxidedimetylaminotetracyklin, kan framstallas _genom alt tetracyklin bringas i kontakt med metallisk zink I svagt surt medium, t. ex. i isattika, under minst 72 timmar. Denna reaktion resulterar i eliminering av hydroxylgruppen i 12a-stallning i tetracyklinkarnan 'och i eliminering :av ,dimetylaminogruppen i 4-stallning i tetracyklinkarnan.
Den resulterande foreningen Ran benamnas 12a-deoxidedimetylaminotetracyldin. Denna reaktion med anvandning av -klortetracyklin sasom utgangs-material och resulterande i 12adeoxidedimetylaminoklortetracyklin beskrives i J. A. C. S 76,p. 3574 (1954).
Uppfinningen askadliggifires narmare me-deist -foljande exempt, van i temp-eraturerna angivas i Celsiusgrader.
Exempel 1. 2 g tetracyklinhydroklorid 15- sas i 50 ml vattenhaltig 15 %-ig 'ammoniumhydroxid. 4 g zinkstoft tillsattas :och blandningen oniroreis 2 timmar. Overskottet zink :avfiltreras och .filtratet behandlas med ,koncentrerad saltsyra, tills pH-vardet är 7. Raprodukten avfiltreras :och suspenderas 'any° i 500 ml vatten saint bringas I losning vid pH 1,5.- Losningen klarnas over diatomacejord. Man installer sedan filtratets pH-varde pa 4,0 till 4,5, avfiltrerar en ringa mangd fast enbstans och extraherar ,det 'Mara :filtratet onisorgsfullt med eter i en vatske-vatske-extraktor. Eterextraktet ger 750 mg kristallin 12adeoxitetraeyklin, som omkristalliseras ur N,Ndimetylformamid:och,metanol.
Exempel 2. Till en kolv med en volym av 4 liter 'sattas 800 nil citrat-fosfathuffert (pH 4,4), 100 ml av en vattenlosning .av notriumnitrit i en koncentration ov 800 g/ml och 100 ml ov en surgjord losning av 12a-deoxitetraeyk1in (framstalld enligt exempel 1) i en koncentration av 10 mg/ml. Man onnor reaktionsblandningen pa en fram- och atergaende skakanordning under 3 timmar. Darefter installer man reaktionsblandningen pa pH 8,5 —8,6, extraherar flera ganger med butanol, koncentrerar de sammansla:gna butanolextrakten till ringa volym ,och utfaller den rita tetracyklinen genom tillsats ,av 10 volymdelar petroleumeter. Tetracyklinen befrias fran storsta delen av de ingaende :fororeningarna genom fordelningskromatografering :och :efterfoljande ,kristallisation. Den kristallina tetracyklinen identifieras genom bestamning :av infrarodabsorptionsspektrum, ultraviolettabsorptionsspektruln, papperskromatografering och genom bestamning av den mikrobiologiska aktiviteten.
Exempel 3. 0,5 ml av en vattenliisning air 12a-deoxitetracyklin med en koncentration av mg/m1 (framstalld enligt exempel 1) sattas till 4 ml .av en eitrat-fosfathuffert, framstalld vid pH 4,4. 0,5 ml ay en losning av .kaliumpermanganat med koncentrationen 460 pg/aul tillsattes och blandningen omr8res 2 ,timmar vid en temperatur av 28°. Ett prom av blandningen analyseras ,och visar sig vara i huvudsak fritt Iran 12a-deoxitetracyklin. Reaktionsblandningen provas mot Staphylococcus aurens, varvid det visar sig alt reaktionsblandningen har typisk tetracyklinantibakteriell aktivitet.
.Exempel 4. Man upprepar forsaket i exempel 3 men .anyander 0,5 ml av en losning av kaliumdikromat med -koneentrationen 860 pg/m1 sasom oxidationsmedel. Reaktionen utfares under 2 timmar mid 28°. Papperskromatagrafering visar narvaro air tetracyklin.
Exempel 5. Forsiiket i exempel 3 iupprepas men med anvandning av 0,5 ml av en losning av kaliumferrieyanid med koneentrationen 960 pg/ml sasom oxidationsmedel. Reaktionen utfOres under 2 timmar vid 28°. P:apperskromatografering visar narvaro ,av tetracyklin.
Exempel 6. Farsoket i exempel 3 upprepas men med anvandning ay 0,5 ml ,av en losning ay ikallumpersulfat med koncentrationen 1580 ,ag/m1 ,sasom oxidationsmedel. Reaktionen utf Ores under 2 timmar vid 28°. Papperkromatografering visor narvaro air tetratyklin.
Exempel 7. Fors:oket i exempel 3 upprepas men med anvandning av 0,5 nil ay en Riming av jod med :koncentrationen 480 ggind sasom oxidationsmedel. Reaktionen ,utfores vid 28° under 2 thmuar. Papperskromatografering visar narvaro .av tetracyklin.
Exempel 8. Forsoket 1 exempel 3 ,upprepas men med .anvandning av 0,5 ml ay en losning am kaliumnitrit :med koncentrationen 1000: pg/m1 -sasom ,oxidationsmedel. Reaktionen utfares under 2 timmar yid 28°. P:app.erskromatografering visar narvaro ay tetracyklin.
Exempel 9. Forsoket i exempel 3 upprepas men med anvandning :av en ekvivatent ,mangd kaliumjodat sasom oxidationsmedel. Reaktionen utfOres sasom i foregaende exempel men langre lid erfordras innan reaktionsblandningen visar sig innehalla tetracyklin.
Exempel 10. ForsOket i exempel 3 upprepas men med anvandning ay en ekvivalent mangd natriumhypoklorit sasom oxidationsmedel. Reaktionen utfores sasom i fore:gaende exempel men erfordrar langre lid, innan reaktionsblandningen visar narvaro ay tetracyklin.
Exempel 11. 2,5 ml av en metanolltisning av 12a-deoxidedimetylaminotetracyklin med en koncentration ay 1 mg/ml, som :framstallts genom ,omsattning av tetracyklin aired metallisk zink i isattika under 72 timmar, sat-Ms till 1 ml citrat-fosfatbuffert, framstalid vid pH 4,4. 1,5 ml ay en vattenlosning av natriumnitrit med koncentrationen 1300 pg/m1 till- — —3 sattas oak blandningen .oinrores 2 timmar vid 28°. En 12a-hydroxylering av .s.ubstratet sker sasom visas av den Rade bakteriella aktiviteten vid turbidimetrisk provning av portioner av reaktionsblandningen mot Mikrococcus pyogenes.
Turbidimetrisk prov- Tid i timmaraing vg/m1 sasom dull- metylaminotetracyklin 0 2108 Exempel 12. 7-klor-6-demetyl-12a-deoxitetracyklin framstalles genom .kemisk reduktion av tetracyklin med inetallisk zink i en vattenlosning av ammoniak. Efter fullbordad reaklion avfiltrerar man overskottet zink och avkyler filtratet i ett isbad samt surglir med koncentrerad saltsyra. Reaktionsblandningen utspades med eitrat-foslatbuffert (pH 4,4), varefter en spektrofotometrisk provning av losningen visar narvaro av ungefar 850 ytml av 12a-deoxiprodukten. Till en kolv med en volym av 50 nil sattes 1 nil av derma till pH 4,4 buffrade substratlosning och 1 ml av en losning, som innehaller 52 yArni natriumnitrit. Kolven skakas sedan pa en fram- och aterghende skakanordning under 2 tinamar vid 28°. Vid denna tidpunkt visar en spektrofotometrisk provning en sankning av koncentrationen av 7-klor-6-demety1-12a-deolitetracyklin fran en ursprungllg koncentration av 430 pg/ml till 45 ,ug/ml. En .mikrobiologisk provning visar en Riling av den antibakteriella aktiviteten uttryckt sasom 7-klor-6-demetyltetracyklin, fran ett ursprungligt varde aN pg/m1 till mer an 100 pg/ml.
Exempel 13. Forsoket i foreglende exempel upprepas men med anviindnin.g av 6-demety1-12a-deoxitetracyklin sasom 12a-deoxitetracyklin. Koncentrationen i citrat-fosfatbuffrad losning lar .ungefar 1100 pg/ml. Den anvanda natriumnitritlosningen ;har en koncentration av 70 pg/ml. Efter 2 Hinman reaktion visar en spektrofotometrisk provning en sankning av koncentrationen .av 6-demetyl12a-deoxitetracyklin frail ett ursprungligt van-de av 550 pg/m1 till 72 pg/ml. En mikrobiologisk provning visar en okning av den antibakteriella aktiviteten, uttryckt ,sasom 6-demetyltetracyklin, frAn ett ursprungligt varde av 18 pg/ml till 152 pg/ml.
Exempel 14. Forsake i exempel 12 upprepas men aped anvandning av 6,12a-dideoxitetra cyklin. Koncentrationen .darav i citrai4osfatbuffrad lOsning uppgar till ungeflir 650 pg/ml. Den anvanda natriumnitritlosningen ihar en koncentration av 70 pg/ml. Biter avslutad reaktion visar en .spektrofotometrisk provning en sankning av koncentrationen av 6,12a-dideoxitetracyklin fran ett ,ursprungligt varde av 3lag/nd till 78 pg/ml. En mikrobiologisk provning visar en Ruing ,av den antibakteriella aktiviteten, uttryckt sasom 6-deoxitetracyklin, fran ett ursprungligt varde av 28 pg/m1 till 92 pg/ml.

Claims (5)

Patent an s prak:
1. Forfarande for framstallning av medal med antibiotisk verkan och tillhorande tetracy.klinserien, kannetecknat darav, att man pa i .och for sig kant satt oxiderar .ett tetracyklinantibiotikum, .som saknar en hydroxigrupp 12a-stallning, i och for inforing av en 12ahydroxigrupp.
2. FOrfarande enligt patentanspraket 1, kannetecknat darav, att 12a-hydroxyleringen utfares vid ett pH-varde Indian 'ungefar 2 .och 7.
3. Forrarande enligt patentanspeaket 1 ci1cr 2, kannetecknat a-ray, all ,oxidationen utfares med ett .oxidationsmedel, som är narvarande i reaktionsblandningen i en inangd Iran ungefar 1/8 till .ungefar 2 ganger den molara koncentrationen av 12a-deoxitetra.cyklinen i reaktionsblandningen.
4. Forfarande ,enligt nagot av patentanspraken 1-3, kannetecknat ,darav, att oxidationen utfores .med natriumnitrit, kaliumnitrit, kaliumpermanganat, kalimndikromat, kalium- ferricyanid, kaliumjodid, jod eller kallumpersulfat.
5. Forfarande enligt nagot 'av patentanspraken 1-4, kannetecknat &ray, att man oxiderar 12a-deoxitetracyklin, 12a-deoxidedimetylaminotetracyklin, 7-klor-6-demety1-12a-deoxitetracyklin, 6-demetyl-12a-deoxitetracyklin eller 6,12a-dideoxitetracyklin. Anforda publikationer: Patentskrifter frezn Sverige 166 674. Andra publikationer: Naturwissenschaften, 46 (1959), p. 204. Stoekhohn 1g61, Aungi. Boktr. P. A. Norstedt & SUeer. 510089
SE174792D SE174792C1 (sv)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SE174792T

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SE174792C1 true SE174792C1 (sv) 1961-01-01

Family

ID=41964059

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SE174792D SE174792C1 (sv)

Country Status (1)

Country Link
SE (1) SE174792C1 (sv)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Kumar et al. Indium mediated allylation of C N compounds in aqueous media
Cartledge et al. Oxalato complex compounds of tervalent manganese
DE2219454A1 (de) Cephalosporinderivate
CA1081218A (en) Rifamycin compounds
Heacock et al. The Chemistry of the" aminochromes": Part I. The Preparation and Paper Chromatography of Pure Adrenochrome
SE174792C1 (sv)
US2890225A (en) Process for the conversion of dihydroquercetin to quercetin
UA41902C2 (uk) Спосіб одержання дигідрохлориду азитроміцину
CH493449A (de) Verfahren zur Oxydation primärer und sekundärer Alkohole
GB1008850A (en) Chemical compounds and process of preparing same
EP0112629B1 (en) Plant growth regulators
DE2303022C2 (de) Verfahren zur Herstellung von 3-Carbamoyloxymethylcephalosporinen
US2787578A (en) Recovery and purification of vitamin b12
Pocker et al. Reversible hydration of pteridine. General acid-base catalysis, solvent deuterium isotope effects, and transition state characterization
US2631964A (en) Recovery of vitamin b12
NL151436B (nl) Werkwijze ter bereiding van een antibioticum door een streptomyceet, behorende tot de species streptomyces rimosus.
Hildrum et al. Factors influencing the rate of formation of volatile N-nitrosamines during the nitrosation of spermidine
US3180861A (en) Method of producing acyl derivatives of penicillin
Derieg et al. 3-Aminoquinazolines: Structural assignments
de Armas et al. Stereoselective Radical CC Bond Forming using Suarez'Protocol: A Non Reductive Process.
DE60006093T2 (de) Verfahren zur herstellung von phenyl glyoxyl ester oxime
Chihara et al. SELECTIVE PROTECTION OF CARBONYL COMPOUNDS BY GIRARD’S REAGENT USING SILICA GEL AS A SOLID SUPPORT
Harris et al. Studies in the biological fixation of nitrogen: XII. The acetylation of hydrazine by Azotobacter vinelandii
Bacon et al. 386. 3: 4-Dimethyl galactose
JPH0567617B2 (sv)