Claims (17)
1. Способ получения амида никотиновой кислоты, отличающийся тем, что на первой стадии
а) 2-метил-1,5-диаминпентан в газовой фазе при температуре 300 - 400oC и избыточном давлении 0 - 10 бар пропусканием над катализатором, содержащим в качестве активного компонента по крайней мере оксид Al и/или Si, имеющим на поверхности соотношение между кислотными центрами и основными центрами более 2 и удельная поверхность которого составляет более 40 м2/г, переводят в 3-метилпиперидин, который затем при температуре в интервале 220 - 400oC непосредственно пропускают над катализатором дегидрирования и переводят в 3-пиколин, и затем на второй стадии
б) 3-пиколин в присутствии аммиака и кислородсодержащего газа при температуре в интервале 280 - 400oC пропускают над катализатором аммоксидирования, состоящим из оксидов ванадия, титана, циркония и молибдена в молярном соотношении V2O5/TiO2/ZrO2 от 1:1:2 до 1:12:25 и содержащим MoO3, в пересчете на V2O5, в количестве 0,54 - 2,6 мас.%, а полученный таким путем 3-цианпиридин на заключительной третьей стадии
в) с помощью микроорганизмов рода Rhodococcus трансформируют в конечный продукт.1. The method of producing nicotinic acid amide, characterized in that in the first stage
a) 2-methyl-1,5-diaminepentane in the gas phase at a temperature of 300-400 o C and an overpressure of 0-10 bar by passing over a catalyst containing at least Al and / or Si oxide as an active component, having on the surface the ratio between the acid centers and the main centers is more than 2 and whose specific surface is more than 40 m 2 / g, transferred to 3-methylpiperidine, which then at a temperature in the range of 220-400 o C is directly passed over the dehydrogenation catalyst and transferred to 3-picoline, and then in the second stage
b) 3-picoline in the presence of ammonia and oxygen-containing gas at a temperature in the range of 280 - 400 o C is passed over the ammoxidation catalyst consisting of vanadium, titanium, zirconium and molybdenum oxides in a molar ratio of V 2 O 5 / TiO 2 / ZrO 2 from 1 : 1: 2 to 1:12:25 and containing MoO 3 , in terms of V 2 O 5 , in the amount of 0.54 - 2.6 wt.%, And 3-cyanopyridine obtained in this way in the final third stage
C) using microorganisms of the genus Rhodococcus transform into the final product.
2. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве катализатора дегидрирования на первой стадии применяют катализатор на основе благородного металла на носителе. 2. The method according to claim 1, characterized in that the catalyst based on a noble metal on a carrier is used as the dehydrogenation catalyst in the first stage.
3. Способ по п.1 или 2, отличающийся тем, что в качестве катализатора аммоксидирования применяют каталитический состав, включающий оксиды ванадия, титана, циркония и молибдена в молярном соотношении V2O5/TiO2/ZrO2 от 1:3:4 до 1: 8:16 и содержащий MoO3, в пересчете на V2O5, в количестве 0,54 - 1,20 мас.%.3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that a catalytic composition is used as an ammoxidation catalyst, comprising vanadium, titanium, zirconium and molybdenum oxides in a molar ratio of V 2 O 5 / TiO 2 / ZrO 2 of 1: 3: 4 up to 1: 8:16 and containing MoO 3 , in terms of V 2 O 5 , in the amount of 0.54 - 1.20 wt.%.
4. Способ по крайней мере по одному из пп.1 - 3, отличающийся тем, что на второй стадии 3-пиколин, аммиак и кислородсодержащий газ (в пересчете на O2) в молярном соотношении от 1:1:1,5 до 1:8,5:60 при 310 - 380oC пропускают над катализатором.4. A method according to at least one of the claims 1 to 3, characterized in that in the second stage, 3-picoline, ammonia and oxygen-containing gas (in terms of O 2 ) in a molar ratio of from 1: 1: 1.5 to 1 : 8.5: 60 at 310 - 380 o C is passed over the catalyst.
5. Способ по п.4, отличающийся тем, что 3-пиколин, аммиак и кислородсодержащий газ (в пересчете на O2) в молярном соотношении от 1:1:10 до 1:4:60 при 310 - 380oC пропускают над катализатором.5. The method according to p. 4, characterized in that 3-picoline, ammonia and oxygen-containing gas (in terms of O 2 ) in a molar ratio of from 1: 1: 10 to 1: 4: 60 at 310 - 380 o C is passed over catalyst.
6. Способ по крайней мере по одному из пп.1 - 5, отличающийся тем, что микробиологическую конверсию на третьей стадии осуществляют с помощью микроорганизмов вида Rhodococcus rhodochrous или их функционально эквивалентных вариантов и мутантов. 6. A method according to at least one of the claims 1 to 5, characterized in that the microbiological conversion in the third stage is carried out using microorganisms of the form Rhodococcus rhodochrous or their functionally equivalent variants and mutants.
7. Способ по п.6, отличающийся тем, что применяют иммобилизованные микроорганизмы вида Rhodococcus rhodochrous. 7. The method according to claim 6, characterized in that they use immobilized microorganisms of the species Rhodococcus rhodochrous.
8. Способ по крайней мере по одному из пп.1 - 7, отличающийся тем, что микробиологическую конверсию на третьей стадии осуществляют при значении pH от 6 до 10 и температуре в интервале 5 - 50oC.8. Method at least one of the PP.1 to 7, characterized in that the microbiological conversion in the third stage is carried out at a pH value of from 6 to 10 and a temperature in the range of 5 to 50 o C.
9. Способ по крайней мере по одному из пп.1 - 8, отличающийся тем, что микробиологическую конверсию из третьей стадии осуществляют в каскаде реакторов, состоящем на 2 - 5 соединенных между собой реакторов смешения. 9. A method according to at least one of the claims 1 to 8, characterized in that the microbiological conversion from the third stage is carried out in a cascade of reactors consisting of 2 to 5 interconnected mixing reactors.
10. Способ получения амида никотиновой кислоты, отличающийся тем, что 3-пиколин в присутствии аммиака и кислородсодержащего газа при температуре 280 - 400oC пропускают над катализатором аммоксидирования, включающим оксиды ванадия, титана, циркония и молибдена в молярном соотношении V2O5/TiO2/ZrO2 от 1: 1: 2 до 1:12:25 и содержащим MoO3, в пересчете на V2O5, в количестве 0,54 - 2,6 мас. %, и затем полученный таким путем 3-цианпиридин с помощью микроорганизмов рода Rhodococcus переводят в конечный продукт.10. A method of producing nicotinic acid amide, characterized in that 3-picoline in the presence of ammonia and oxygen-containing gas at a temperature of 280-400 o C is passed over the ammoxidation catalyst, including vanadium, titanium, zirconium and molybdenum oxides in a molar ratio of V 2 O 5 / TiO 2 / ZrO 2 from 1: 1: 2 to 1:12:25 and containing MoO 3 , in terms of V 2 O 5 , in the amount of 0.54 - 2.6 wt. %, and then obtained in this way 3-cyanopyridine using microorganisms of the genus Rhodococcus is transferred to the final product.
11. Способ по п.10, отличающийся тем, что в качестве катализатора аммоксидирования применяют каталитический состав, включающий оксиды ванадия, титана, циркония и молибдена в молярном соотношении V2O5/TiO2/ZrO2 от 1:3:4 до 1: 8:16 и содержащий MoO3, в пересчете на V2O5, в количестве 0,54 - 1,20 мас.%.11. The method according to claim 10, characterized in that a catalytic composition is used as an ammoxidation catalyst, comprising vanadium, titanium, zirconium and molybdenum oxides in a molar ratio of V 2 O 5 / TiO 2 / ZrO 2 from 1: 3: 4 to 1 : 8:16 and containing MoO 3 , in terms of V 2 O 5 , in the amount of 0.54 - 1.20 wt.%.
12. Способ по п.10 или 11, отличающийся тем, что 3-пиколин, аммиак и кислородсодержащий газ (в пересчете на O2) в молярном соотношении от 1:1:1,5 до 1:8,5:60 при 310 - 380oC пропускают над катализатором.12. The method according to p. 10 or 11, characterized in that the 3-picoline, ammonia and oxygen-containing gas (in terms of O 2 ) in a molar ratio of from 1: 1: 1.5 to 1: 8.5: 60 at 310 - 380 o C is passed over the catalyst.
13. Способ по п. 12, отличающийся тем, что 3-пиколин, аммиак и кислородсодержащий газ (в пересчете на O2) в молярном соотношении от 1:1:10 до 1: 4:60 пропускают над катализатором.13. The method according to p. 12, characterized in that 3-picoline, ammonia and oxygen-containing gas (in terms of O 2 ) in a molar ratio of from 1: 1: 10 to 1: 4:60 pass over the catalyst.
14. Способ по крайней мере по одному из пп.10 - 13, отличающийся тем, что микробиологическую конверсию осуществляют с помощью микроорганизмов вида Rhodococcus rhodochrous или их функционально эквивалентных вариантов и мутантов. 14. A method according to at least one of claims 10 to 13, characterized in that the microbiological conversion is carried out with the help of microorganisms of the Rhodococcus rhodochrous type or their functionally equivalent variants and mutants.
15. Способ по п.14, отличающийся тем, что применяют иммобилизованные микроорганизмы вида Rhodococcus rhodochrous. 15. The method according to p. 14, characterized in that they use immobilized microorganisms of the species Rhodococcus rhodochrous.
16. Способ по крайней мере по одному из пп.10 - 15, отличающийся тем, что микробиологическую конверсию осуществляют при значении pH от 6 до 10 и температуре в интервале 5 - 50oC.16. A method according to at least one of claims 10 to 15, characterized in that the microbiological conversion is carried out at a pH value of from 6 to 10 and a temperature in the range of 5 to 50 o C.
17. Способ по крайней мере по одному из пп.10 - 16, отличающийся тем, что микробиологическую конверсию осуществляют в каскаде реакторов, состоящем из 2 - 5 соединенных между собой реакторов смешения. 17. A method according to at least one of claims 10 to 16, characterized in that the microbiological conversion is carried out in a cascade of reactors consisting of 2 to 5 interconnected mixing reactors.