RU2784212C1

RU2784212C1 - Method for forming quantum dots based on the effect of higher-order mie super-resonant modes

Info

Publication number: RU2784212C1
Application number: RU2022126335A
Authority: RU
Inventors: Игорь Владиленович Минин; Олег Владиленович Минин
Filing date: 2022-10-10
Publication date: 2022-11-23

Abstract

FIELD: optics.

SUBSTANCE: method for forming quantum dots based on the effect of higher-order Mie super-resonant modes includes the stages of adding and diluting group III–V semiconductors, e.g., GaAs with nitrogen N, reducing the band gap, followed by adding hydrogen H, forming stable N-H complexes, controlling the diffusion of hydrogen inside the nitride due to the breakage of N–H bonds, due to the location of a spherical homogeneous dielectric particle on the surface of the semiconductor, wherein said particle generates a photon jet in the semiconductor material when irradiated with electromagnetic radiation with a flat or Gaussian wavefront. The spherical homogeneous mesoscale particle is made of a material with a relative refractive index in the range of 1.5 ≤n<2, relative to the refractive index of the environment, and an approximate relative diameter D/λ<60 of excitation of higher-order Mie super-resonant modes therein when irradiated with electromagnetic radiation with a change in the frequency of the incident wave. Additionally, a monolayer of two or more spherical homogeneous mesoscale particles wherein higher-order Mie super-resonant modes are excited while irradiated with electromagnetic radiation is put on the surface of the semiconductor.

EFFECT: development of a method for forming quantum dots based on the effect of higher-order Mie super-resonant modes.

2 cl, 3 dwg

Description

Предлагаемый способ относится к области электроники и оптоэлектроники и может быть использован при создании структур активных элементов нано- и оптоэлектроники, например, светоизлучающих структур (лазеров) на квантовых точках и интегральных схем на их основе. The proposed method relates to the field of electronics and optoelectronics and can be used to create structures of active elements of nano- and optoelectronics, for example, light-emitting structures (lasers) based on quantum dots and integrated circuits based on them.

Полупроводниковые квантовые точки в последние десятилетия привлекают все больший интерес. Благодаря регулируемой энергии излучения и узкой ширине линии люминесценции они уже нашли возможное применение во многих областях от светоизлучающих устройств (например, светодиодов и лазеров) до биологии, от фотоэлектроники до сенсорных устройств. Кроме того, благодаря своей способности действовать как источники неклассических состояний света, квантовые точки могут служить основными строительными блоками нескольких потенциально инновационных устройств, что позволит впервые практически реализовать квантовую информационную технологию (например, квантовые вычисления, квантовая телепортация, квантовая криптография). В частности, эпитаксиально выращенные полупроводниковые квантовые точки, в отличие от других квантовых излучателей, таких как одиночные атомы или коллоидные квантовые точки, обладают преимуществом, заключающимся в том, что они изначально встроены в твердотельную матрицу, что фиксирует их положение и делает их уникально подходящими для интеграции в электронные устройства. Semiconductor quantum dots have attracted increasing interest in recent decades. Thanks to the adjustable emission energy and narrow luminescence linewidth, they have already found possible applications in many areas from light emitting devices (eg LEDs and lasers) to biology, from photoelectronics to sensor devices. In addition, due to their ability to act as sources of non-classical states of light, quantum dots can serve as the basic building blocks of several potentially innovative devices, which will allow for the first time to practically implement quantum information technology (for example, quantum computing, quantum teleportation, quantum cryptography). In particular, epitaxially grown semiconductor quantum dots, unlike other quantum emitters such as single atoms or colloidal quantum dots, have the advantage that they are initially embedded in a solid state matrix, which fixes their position and makes them uniquely suited for integration into electronic devices.

Известен аналог заявляемого объекта «Способ получения наноструктур полупроводника» [Патент РФ № 2385835], содержащий этапы формирования регулярных массивов квантовых точек на подложке: на первом этапе формируется оксидная матрица центров зарождения путем двухстадийного анодного окисления исходного материала матрицы до образования упорядоченно расположенной структуры нанопор, на втором этапе происходит формирование массива квантовых точек путем осаждения в оксидную матрицу полупроводника, на третьем этапе происходит удаление оксидной матрицы.Known analogue of the claimed object "Method of obtaining semiconductor nanostructures" [RF Patent No. 2385835], containing the stages of formation of regular arrays of quantum dots on the substrate: at the first stage, an oxide matrix of nucleation centers is formed by two-stage anodic oxidation of the initial matrix material until an ordered structure of nanopores is formed, on the second stage is the formation of an array of quantum dots by deposition into the oxide matrix of the semiconductor, the third stage is the removal of the oxide matrix.

Недостатками способа являются неуправляемое формирование центров зарождения и квантовых точек в силу случайного характера процессов образования центров зарождения в оксидной матрице, химическое удаление оксидной матрицы после формирования квантовых точек и отсутствие буферного слоя, отделяющего подложку и квантовые точки, что приводит к деградации функциональных характеристик квантовых точек вследствие их контакта с агрессивными средами.The disadvantages of this method are the uncontrolled formation of nucleation centers and quantum dots due to the random nature of the processes of formation of nucleation centers in the oxide matrix, the chemical removal of the oxide matrix after the formation of quantum dots, and the absence of a buffer layer separating the substrate and quantum dots, which leads to degradation of the functional characteristics of quantum dots due to their contact with aggressive media.

Известен «Способ формирования наноточек на поверхности кристалла» [Патент РФ № 2539757], содержащий этапы формирования регулярных массивов квантовых точек на подложке: на первом этапе формируются центры зарождения в виде матрицы точечных дефектов с помощью комбинации методов фотолитографии и облучения электромагнитным излучением, на втором этапе в сформированные центры зарождения осаждаются квантовые точки.Known "Method of forming nanodots on the surface of a crystal" [RF Patent No. 2539757], which contains the steps for the formation of regular arrays of quantum dots on the substrate: at the first stage, nucleation centers are formed in the form of a matrix of point defects using a combination of photolithography and electromagnetic radiation irradiation, at the second stage quantum dots are deposited into the formed nucleation centers.

Недостатками способа являются: использование точечных дефектов в качестве центров зарождения, отсутствие осаждения буферного слоя, отделяющего подложку и квантовые точки, что приводит к деградации кристаллической структуры и функциональных характеристик квантовых точекThe disadvantages of the method are: the use of point defects as nucleation centers, the absence of deposition of a buffer layer separating the substrate and quantum dots, which leads to degradation of the crystal structure and functional characteristics of quantum dots

Известен «Способ получения регулярных массивов квантовых точек» [Патент РФ 2748938], включающий использование подложки с центрами зарождения, формирование центров зарождения, селективное формирование квантовых точек, а формирование центров зарождения осуществляют путем формирования методом фотолитографии углублений в подложке с нанесением на подложку буферного слоя, а селективное формирование квантовых точек осуществляют путем осаждения материала квантовых точек докритической толщины с последующей стимулирующей поверхностной диффузией, обеспечивающей нуклеацию и рост квантовых точек в углублениях.Known "Method for obtaining regular arrays of quantum dots" [RF Patent 2748938], including the use of a substrate with nucleation centers, the formation of nucleation centers, the selective formation of quantum dots, and the formation of nucleation centers is carried out by forming recesses in the substrate by photolithography with applying a buffer layer to the substrate, and the selective formation of quantum dots is carried out by deposition of the material of quantum dots of subcritical thickness, followed by stimulating surface diffusion, which ensures the nucleation and growth of quantum dots in the depressions.

Общим недостатком известных методов создания квантовых точек на основе обычных методов выращивания является малая точность контроля положения квантовой точки и потенциала удержания. Кроме того, в принципе, все эти методы нанообработки являются масштабируемыми, все они основаны на сложных литографских процедурах, за которыми часто следуют громоздкие этапы обработки в условиях чистого помещения, такие как влажное или сухое травление. A common disadvantage of the known methods for creating quantum dots based on conventional growing methods is the low accuracy of controlling the position of the quantum dot and the confinement potential. Also, in principle, all of these nanomachining techniques are scalable, all relying on complex lithographic procedures often followed by cumbersome cleanroom processing steps such as wet or dry etching.

Эти недостатки устранены в известом способе создания квантовых точек с помощью лазерного излучения [F. Biccari, A. Boschetti, G. Pettinari, F. La China, M. Gurioli, F. Intonti, A. Vinattieri, M. S. Sharma, M. Capizzi, A. Gerardino, L. Businaro, M. Hopkinson, A. Polimeni, and M. Felici. Site-controlled single photon emitters fabricated by near field illumination // Adv. Mater. 2018, 30, 1705450], включающем этапы введения и разбавления полупроводников III-V групп, например, GaAs азотом N уменьшая запрещенную зону, последующим введением водорода Н с образованием стабильных комплексов N–H, контроля диффузии водорода внутри нитрида за счет разрыва связей N–H, используя контролируемое фокусируемое освещение лазерным излучением поверхности полупроводника, например, при использовании системы сканирующей оптической микроскопии ближнего поля.These shortcomings are eliminated in the known method of creating quantum dots using laser radiation [F. Biccari, A. Boschetti, G. Pettinari, F. La China, M. Gurioli, F. Intonti, A. Vinattieri, MS Sharma, M. Capizzi, A. Gerardino, L. Businaro, M. Hopkinson, A. Polimeni, and M. Felici. Site-controlled single photon emitters fabricated by near field illumination // Adv. mater . 2018, 30 , 1705450], which includes the steps of introducing and diluting semiconductors of groups III-V, for example, GaAs with nitrogen N, reducing the band gap, followed by the introduction of hydrogen H to form stable N–H complexes, control of hydrogen diffusion inside the nitride due to the breaking of N– bonds H using controlled focussed laser illumination of the semiconductor surface, such as using a near-field scanning optical microscopy system.

GaAs1—xNx представляет собой разбавленный нитридный полупроводник, полученный путем введения небольшого процента (обычно менее 5%) N в GaAs. Из технической литературы известно, что присутствие N сильно нарушает структуру зоны проводимости, резко уменьшая запрещенную зону [U. Katsuhiro, S. Ikuo, H. Tatsuo, A. Tomoyuki, N. Takayoshi, Temperature dependence of band gap energies of GaAsN alloys // Appl. Phys. Lett. 2000, 76, 1285]. GaAs1-xNx is a dilute nitride semiconductor made by introducing a small percentage (typically less than 5%) of N into GaAs. It is known from the technical literature that the presence of N strongly disrupts the structure of the conduction band, sharply reducing the band gap [U. Katsuhiro, S. Ikuo, H. Tatsuo, A. Tomoyuki, N. Takayoshi, Temperature dependence of band gap energies of GaAsN alloys, Appl. Phys. Lett. 2000, 76, 1285].

Последующее введение водорода в GaAsN, наоборот, приводит к образованию стабильных комплексов N–H, которые постепенно нейтрализуют действие азота, в конечном итоге восстанавливая запрещенную зону, эффективную массу, спиновые свойства, показатель преломления, постоянную решетки и упорядочение материала, не содержащего N. Поэтому, контролируя диффузию водорода внутри нитрида можно получить небольшие области GaAsN с низкой запрещенной зоной, окруженные барьерами GaAsN:H с высокой запрещенной зоной, т.е. квантовые точки. Это можно осуществить, например, помещая непрозрачные маски на образце [M. Felici, G. Pettinari, F. Biccari, S. Younis, M. Sharma, S. Rubini, A. Gerardino, M. Gurioli, A. Vinattieri, F. Intonti, and A. Polimeni, Spatially Selective Hydrogen Irradiation/Removal of Dilute Nitrides: A Versatile Nanofabrication Tool for Photonic Applications / in Quantum Information and Measurement (QIM) V: Quantum Technologies, OSA Technical Digest (Optica Publishing Group, 2019), paper T5A.27. https://opg.optica.org/abstract.cfm?URI=QIM-2019-T5A.27]. The subsequent introduction of hydrogen into GaAsN, on the contrary, leads to the formation of stable N–H complexes, which gradually neutralize the action of nitrogen, ultimately restoring the band gap, effective mass, spin properties, refractive index, lattice constant, and ordering of the N-free material. Therefore By controlling the diffusion of hydrogen inside the nitride, one can obtain small GaAsN regions with a low band gap surrounded by GaAsN:H barriers with a high band gap, i.e. quantum dots. This can be done, for example, by placing opaque masks on the sample [M. Felici, G. Pettinari, F. Biccari, S. Younis, M. Sharma, S. Rubini, A. Gerardino, M. Gurioli, A. Vinattieri, F. Intonti, and A. Polimeni, Spatially Selective Hydrogen Irradiation/Removal of Dilute Nitrides: A Versatile Nanofabrication Tool for Photonic Applications / in Quantum Information and Measurement (QIM) V: Quantum Technologies, OSA Technical Digest (Optica Publishing Group, 2019), paper T5A.27. https://opg.optica.org/abstract.cfm?URI=QIM-2019-T5A.27].

Достоинством известного способа формирования квантовых точек с однофотонным излучением, основанным на влиянии водорода на свойства GaAsN (или других разбавленных нитридов, например, GaPN, InGaAsN и InGaAsNSb), отсутствие необходимости в литографических методах или особо контролируемой среде, короткое время изготовления (около 1 с на квантовую точку) с высокой точностью позиционирования (около 50 нм). The advantage of the known method for the formation of quantum dots with single-photon radiation, based on the effect of hydrogen on the properties of GaAsN (or other diluted nitrides, for example, GaPN, InGaAsN and InGaAsNSb), the absence of the need for lithographic methods or a particularly controlled environment, a short manufacturing time (about 1 s per quantum dot) with high positioning accuracy (about 50 nm).

Недостатком способа являются его сложность и большой размер фокусируемого пятна лазерного излучения, которое определяет размер квантовой точки. The disadvantage of this method is its complexity and the large size of the focused spot of laser radiation, which determines the size of the quantum dot.

В качестве прототипа выбран способ формирования квантовых точек на основе эффекта фотонной струи [A. Ristori, T. Hamilton, D. Toliopoulos, M. Felici, G. Pettinari, S. Sanguinetti, M. Gurioli, H. Mohseni, F. Biccari, Photonic Jet Writing of Quantum Dots Self Aligned to Dielectric Microspheres // Adv. Quantum Technol. 2021, 4, 2100045], включающий этапы введения и разбавления полупроводников III-V групп, например, GaAs азотом N уменьшая запрещенную зону, с последующим введением водорода Н с образованием стабильных комплексов N–H, контроля диффузии водорода внутри нитрида за счет разрыва связей N–H, за счет расположения на поверхности полупроводника сферической диэлектрической частицы, генерирующей фотонную струю в материале полупроводника при ее облучении электромагнитным излучением с плоским или гауссовым волновым фронтом.As a prototype, a method for the formation of quantum dots based on the effect of a photonic jet [A. Ristori, T. Hamilton, D. Toliopoulos, M. Felici, G. Pettinari, S. Sanguinetti, M. Gurioli, H. Mohseni, F. Biccari, Photonic Jet Writing of Quantum Dots Self Aligned to Dielectric Microspheres // Adv. Quantum Technology. 2021, 4, 2100045], which includes the steps of introducing and diluting semiconductors of groups III-V, for example, GaAs with nitrogen N, reducing the band gap, followed by the introduction of hydrogen H to form stable N–H complexes, control of hydrogen diffusion inside the nitride due to the breaking of N bonds –H, due to the location of a spherical dielectric particle on the surface of the semiconductor, which generates a photonic jet in the semiconductor material when it is irradiated with electromagnetic radiation with a flat or Gaussian wave front.

Фотонные струи это узкая область фокусировки, формируемая на теневой границе диэлектрической частицы с различной формой поверхности (сферической, эллиптической, кубоидной, конической, пирамидальной и т.п.), с относительно небольшими относительными показателями преломления (N

2), с протяженностью более длины волны излучения λ и минимальной шириной порядка λ/3 [V. N. Astratov, A. Darafsheh, M. D. Kerr, K. W. Allen, N. M. Fried, A. N. Antoszyk, and H. S. Ying, Photonic nanojets for laser surgery // SPIE Newsroom 12, 32-34 (2010); Minin I. V., Minin O. V. Diffractive optics and nanophotonics: Resolution below the diffraction limit. – Springer, 2016 [Электронный ресурс]. – Режим доступа: http://www.springer.com/us/book/9783319242514#aboutBook ; Boris S. Luk’yanchuk, Ramón Paniagua-Domínguez, Igor Minin, Oleg Minin, and Zengbo Wang. Refractive index less than two: photonic nanojets yesterday, today and tomorrow // Optical Materials Express Vol. 7, Issue 6, pp. 1820-1847 (2017) https://doi.org/10.1364/OME.7.001820 ; Alexander Heifetz, Soon-Cheol Kong, Alan V. Sahakian, Allen Taflove and Vadim Backman. Photonic Nanojets // Journal of Computational and Theoretical Nanoscience Vol. 6, 1979–1992, 2009].Photonic jets are a narrow focusing region formed on the shadow boundary of a dielectric particle with a different surface shape (spherical, elliptical, cuboid, conical, pyramidal, etc.), with relatively small relative refractive indices ( N

2), with a length greater than the radiation wavelength λ and a minimum width of the order of λ /3 [VN Astratov, A. Darafsheh, MD Kerr, KW Allen, NM Fried, AN Antoszyk, and HS Ying, Photonic nanojets for laser surgery // SPIE Newsroom 12, 32-34 (2010); Minin IV, Minin OV Diffractive optics and nanophotonics: Resolution below the diffraction limit. – Springer, 2016 [Electronic resource]. – Access Mode: http://www.springer.com/us/book/9783319242514#aboutBook ; Boris S. Luk'yanchuk, Ramón Paniagua-Domínguez, Igor Minin, Oleg Minin, and Zengbo Wang. Refractive index less than two: photonic nanojets yesterday, today and tomorrow // Optical Materials Express Vol. 7, Issue 6, pp. 1820-1847(2017) https://doi.org/10.1364/OME.7.001820; Alexander Heifetz, Soon-Cheol Kong, Alan V. Sahakian, Allen Taflove and Vadim Backman. Photonic Nanojets // Journal of Computational and Theoretical Nanoscience Vol. 6, 1979–1992, 2009].

В качестве диэлектрической частицы, формирующей фотонную струю в устройстве, реализующего известный способ, использовалась микросфера из SiO₂ и диаметром D около 2 мкм (D/λ~4), которая освещалась лазерным излучением с длиной волны λ = 0,532 мкм. Формируемая фотонная струя имела ширину около λ/3. Сферическая микрочастица, таким образом, выполняет роль рефракционной сферической микролинзы, фокусирующей световое излучение в пределах субволнового объема.As a dielectric particle that forms a photonic jet in a device that implements the known method, a SiO ₂ microsphere with a diameter D of about 2 μm ( D/λ ~ 4) was used, which was illuminated by laser radiation with a wavelength λ = 0.532 μm. The formed photon jet had a width of about λ /3. A spherical microparticle thus plays the role of a refractive spherical microlens that focuses light radiation within a subwavelength volume.

Недостатком способа являются его сложность и большой размер фокусируемого пятна электромагнитного излучения (около λ/3), которым определяется размер формируемой квантовой точки.The disadvantage of this method is its complexity and the large size of the focused spot of electromagnetic radiation (about λ /3), which determines the size of the formed quantum dot.

Задачей заявляемого технического решения является разработка способа формирования квантовых точек на основе эффекта суперрезонансных мод Ми высокого порядка.The objective of the proposed technical solution is to develop a method for the formation of quantum dots based on the effect of superresonance Mie modes of high order.

Это достигается тем, что применяемый способ формирования квантовых точек на основе эффекта суперрезонансных мод Ми высокого порядка, включающий этапы введения и разбавления полупроводников III-V групп, например, GaAs азотом N, уменьшая запрещенную зону, с последующим введением водорода Н с образованием стабильных комплексов N–H, контроля диффузии водорода внутри нитрида за счет разрыва связей N–H, за счет расположения на поверхности полупроводника сферической однородной диэлектрической частицы, генерирующей фотонную струю в материале полупроводника при ее облучении электромагнитным излучением с плоским или гауссовым волновым фронтом, новым является то, что сферическая однородная мезомасштабная частица, выполняется из материала с относительным показателем преломления, относительно показателя преломления окружающей среды, находящимся в диапазоне равным 1,5≤n<2 и относительным диаметром около D/λ<60, возбуждения в ней суперрезонансных мод Ми высокого порядка при облучении ее электромагнитным излучением с изменением частоты падающей волны. Кроме того, на поверхности полупроводника размещается монослой из двух или более сферических однородных мезомасштабных частиц, в которых возбуждаются суперрезонансные моды Ми высокого порядка при одновременном облучении их электромагнитным излучением.This is achieved by the fact that the applied method for the formation of quantum dots based on the effect of high-order superresonance Mie modes, including the steps of introducing and diluting semiconductors of groups III-V, for example, GaAs with nitrogen N, reducing the band gap, followed by the introduction of hydrogen H with the formation of stable complexes N –H, control of the diffusion of hydrogen inside the nitride by breaking the N–H bonds, due to the location of a spherical homogeneous dielectric particle on the surface of the semiconductor, which generates a photonic jet in the semiconductor material when it is irradiated with electromagnetic radiation with a flat or Gaussian wave front, what is new is that spherical homogeneous mesoscale particle, made of a material with a relative refractive index, relative to the refractive index of the environment, in the range equal to 1.5≤ n< 2 and a relative diameter of about D/λ< 60, excitation of high-order superresonant Mie modes in it during irradiation her electrician filament radiation with a change in the frequency of the incident wave. In addition, a monolayer of two or more spherical homogeneous mesoscale particles is placed on the surface of the semiconductor, in which high-order superresonant Mie modes are excited while simultaneously irradiating them with electromagnetic radiation.

Сущность заявляемого способа поясняется на примере устройства, реализующего этот способ. The essence of the proposed method is illustrated by the example of a device that implements this method.

Функциональная схема этого устройства представлена на Фиг. 1.The functional diagram of this device is shown in Fig. one.

На Фиг. 2 приведены примеры результатов математического моделирования спектральной зависимости интенсивности резонансов от параметра размера сферической частицы.On FIG. Figure 2 shows examples of the results of mathematical modeling of the spectral dependence of the intensity of resonances on the size parameter of a spherical particle.

На Фиг. 3 приведен пример распределения интенсивности электрического (левый столбец) и магнитного (правый столбец) полей для сферической частицы в условиях суперрезонанса, в нижней строке в каждом столбце показаны эти же распределения в логарифмическом масштабе.On FIG. Figure 3 shows an example of the intensity distribution of the electric (left column) and magnetic (right column) fields for a spherical particle under superresonance conditions; the bottom line in each column shows the same distributions on a logarithmic scale.

Обозначения: 1 – перестраиваемый источник когерентного монохроматического излучения; 2 – электромагнитная волны с плоским или гауссовым фронтом; 3 – мезоразмерная диэлектрическая сфера; 4 – фотонная струя, сформированная в режиме суперрезонансных мод Ми высокого порядка; 5 – пластина полупроводника III-V групп, например, GaAs.Designations: 1 – tunable source of coherent monochromatic radiation; 2 - electromagnetic wave with a flat or Gaussian front; 3 – mesodimensional dielectric sphere; 4 – photon jet formed in the regime of high-order superresonant Mie modes; 5 - semiconductor plate III-V groups, for example, GaAs.

Известно из технической литературы, что в оптическом диапазоне для непоглощающих мезоразмерных сфер принципиально возможна реализация Фано резонансов высокого порядка, связанных с внутренними модами Ми. Этот суперрезонанс связан с внутренними модами Ми высокого порядка и имеет место при определенных значениях параметра размера частиц q (определяемого как q = 2nR/λ, где R – радиус линзы, n – показатель преломления материала частицы), которые могут быть непосредственно получены из строгой аналитической теории Ми [Mie, G. Beiträge zur optik trüber medien, speziell kolloidalermetallösungen, // Ann. Phys. 330, 3, 377-445 (1908).]. В возникновении Фано резонансов решающую роль играют магнитные дипольные резонансы диэлектрической частицы [Colom, R., Mcphedran, R., Stout, B., Bonod, N. Modal Analysis of Anapoles, Internal Fields and Fano Resonances in Dielectric Particles // J. Opt. Soc. Am. B 2019. 36, N 8. P.2052-2061; Luk`yanchuk, B, Miroshnichenko, A. and Kivshar, Y. Fano resonances and topological optics: an interplay of far- and near-field interference phenomena // J.Opt. 2013. 15, P.073001]. It is known from the technical literature that in the optical range for nonabsorbing mesodimensional spheres it is fundamentally possible to realize high-order Fano resonances associated with internal Mie modes. This superresonance is associated with high-order internal Mie modes and takes place at certain values of the particle size parameterq(defined asq = 2nR/λ, whereR is the radius of the lens,n- refractive index of the particle material), which can be directly obtained from the rigorous analytical Mie theory [Mie, G. Beiträge zur optik trüber medien, speziell kolloidalermetallösungen, // Ann. Phys.330, 3, 377-445 (1908).]. In the occurrence of Fano resonances, a decisive role is played by magnetic dipole resonances of a dielectric particle [Colom, R., Mcphedran, R., Stout, B., Bonod, N. Modal Analysis of Anapoles, Internal Fields and Fano Resonances in Dielectric Particles // J. Opt. soc. Am. B2019. 36, N 8. P.2052-2061; Luk`yanchuk, B, Miroshnichenko, A. and Kivshar, Y. Fano resonances and topological optics: an interplay of far- and near-field interference phenomena // J.Opt.2013. 15, P.073001].

Реализация Фано резонансов высокого порядка, связанных с внутренними модами Ми, в оптическом диапазоне возможна в таких простых структурах, как непоглощающая мезоразмерная диэлектрическая сфера. Эти резонансы, могут давать коэффициенты усиления напряженности как магнитного, так и электрического поля порядка 10⁵–10⁷[Wang, Z, Luk’yanchuk, B, Yue, L, Yan, B, Monks, J, Dhama, R, Minin, O.V., Minin, I.V., Huang, S. & Fedyanin, A. High order Fano resonances and giant magnetic fields in dielectric microspheres // Sci Rep 2019. 9, P.20293; Yue, L, Wang, Z, Yan, B, Monks, J, Joya, Y, Dhama, R, Minin, O.V. and Minin, I.V. Super-Enhancement Focusing of Teflon Spheres // Ann. Phys. (Berlin) 2020. 532, N 10. P.2000373; Yue, L, Yan, B, Monks, J, Dhama, R, Jiang, C, Minin, O.V., Minin, I.V. & Wang, Z. Full three-dimensional Poynting vector flow analysis of great field-intensity enhancement in specifically sized spherical-particles // Sci. Rep. 2019. 9, P.20224]. В этой связи такие резонансы Фано высокого порядка были названы «суперрезонансами» [Wang, Z, Luk’yanchuk, B, Yue, L, Yan, B, Monks, J, Dhama, R, Minin, O.V., Minin, I.V., Huang, S. & Fedyanin, A. High order Fano resonances and giant magnetic fields in dielectric microspheres // Sci. Rep. 2019. 9, P.20293].Realization of high order Fano resonances associated with internal Mie modes in the optical range is possible in such simple structures as a nonabsorbing mesodimensional dielectric sphere. These resonances can give strength gains of both magnetic and electric fields of the order of 10⁵-ten⁷[Wang, Z, Luk'yanchuk, B, Yue, L, Yan, B, Monks, J, Dhama, R, Minin, O.V., Minin, I.V., Huang, S. & Fedyanin, A. High order Fano resonances and giant magnetic fields in dielectric microspheres//sci rep 2019. 9, P.20293; Yue, L, Wang, Z, Yan, B, Monks, J, Joya, Y, Dhama, R, Minin, O.V. and Minin, I.V. Super-Enhancement Focusing of Teflon Spheres//Ann. Phys. (Berlin) 2020. 532, N 10. P.2000373; Yue, L, Yan, B, Monks, J, Dhama, R, Jiang, C, Minin, O.V., Minin, I.V. & Wang, Z. Full three-dimensional Poynting vector flow analysis of great field-intensity enhancement in specifically sized spherical-particles//sci. Rep. 2019. 9, P.20224]. In this regard, such high-order Fano resonances were called "superresonances" [Wang, Z, Luk'yanchuk, B, Yue, L, Yan, B, Monks, J, Dhama, R, Minin, O.V., Minin, I.V., Huang, S. & Fedyanin, A. High order Fano resonances and giant magnetic fields in dielectric microspheres//sci. Rep. 2019. 9, P.20293].

Важной особенностью указанных резонансов Фано высокого порядка в таких мезоразмерных диэлектрических частицах является высокая степень локализации поля, превышающая дифракционный предел, как на ее поверхности, так и внутри частицы [Wang, Z, Luk’yanchuk, B, Yue, L, Yan, B, Monks, J, Dhama, R, Minin, O.V., Minin, I.V., Huang, S. & Fedyanin, A. High order Fano resonances and giant magnetic fields in dielectric microspheres // Sci. Rep. 2019. 9, P.20293; Yue, L, Wang, Z, Yan, B, Monks, J, Joya, Y, Dhama, R, Minin, O.V. and Minin, I.V. Super-Enhancement Focusing of Teflon Spheres // Ann. Phys. (Berlin) 2020. 532, N 10. P.2000373]. Последнее связано с образованием областей с крайне высокими значениями локальных волновых векторов [Minin, O. V., and Minin, I. V. Optical Phenomena in Mesoscale Dielectric Particles // Photonics 2021. 8, P.12.]. An important feature of these high-order Fano resonances in such mesodimensional dielectric particles is the high degree of field localization, which exceeds the diffraction limit, both on its surface and inside the particle [Wang, Z, Luk'yanchuk, B, Yue, L, Yan, B, Monks, J, Dhama, R, Minin, O.V., Minin, I.V., Huang, S. & Fedyanin, A. High order Fano resonances and giant magnetic fields in dielectric microspheres//sci. Rep. 2019. 9, P.20293; Yue, L, Wang, Z, Yan, B, Monks, J, Joya, Y, Dhama, R, Minin, O.V. and Minin, I.V. Super-Enhancement Focusing of Teflon Spheres//Ann. Phys. (Berlin) 2020. 532, N 10. P.2000373]. The latter is associated with the formation of regions with extremely high values of local wave vectors [Minin, O. V., and Minin, I. V. Optical Phenomena in Mesoscale Dielectric Particles//Photonics 2021. 8, P.12.].

Сферическая однородная мезомасштабная частица выполняется из материала с относительным показателем преломления, относительно показателя преломления окружающей среды, находящимся в диапазоне примерно равным 1,5≤n<2. При относительном коэффициенте преломления материала диэлектрической сферической частицы более 2, фотонная струя формируется внутри сферической частицы, а при относительном коэффициенте преломления менее примерно 1,5 ширина формируемой фотонной струи увеличивается и приближается к дифракционному пределу.A spherical homogeneous mesoscale particle is made of a material with a relative refractive index, relative to the refractive index of the environment, in the range approximately equal to 1.5≤ n< 2. When the relative refractive index of the material of the dielectric spherical particle is more than 2, the photon jet is formed inside the spherical particle, and at a relative refractive index of less than about 1.5, the width of the formed photonic jet increases and approaches the diffraction limit.

Таким образом, сферическая диэлектрическая мезоразмерная частица при условии возбуждения в ней суперрезонансных мод Ми высокого порядка формирует более узкую и интенсивную фотонную струю, чем фотонная струя сформированная сферической частицей вне условий резонанса.Thus, a spherical dielectric mesodimensional particle, under the condition of excitation of high-order superresonant Mie modes in it, forms a narrower and more intense photonic jet than a photon jet formed by a spherical particle outside resonance conditions.

Работа устройства происходит следующим образом. В качестве источника монохроматического когерентного оптического излучения 1 может выступать, например, перестраиваемый лазер в видимом или ИК диапазонах [Е. Гулевич, Н. Кондратюк, А. Протасеня. Перестраиваемые источники лазерного излучения УФ, видимого, ближнего и среднего ИК диапазона // Фотоника 3/2007, с.30-33]. Среди твердотельных источников перестраиваемого лазерного излучения главенствующие позиции до недавнего времени занимали лазеры на красителях в полимерных матрицах и на активированных кристаллах (Al₂O₃:Ti³⁺, александрит, форстерит, YAG:Cr⁴⁺). Диапазон рабочих длин волн, обеспечиваемых этими лазерами, располагается в пределах от 550 до 1500 нм, а каждая активная среда в отдельности способна генерировать в сравнительно узкой спектральной области шириной от 20 до 300 нм. Параметрические генераторы света видимого и ближнего ИК диапазона перекрывают практически весь спектральный диапазон длин волн от 200 нм до 20 мкм.The operation of the device is as follows. As a source of monochromatic coherent optical radiation 1 can be, for example, a tunable laser in the visible or IR ranges [E. Gulevich, N. Kondratyuk, A. Protasenya. Tunable sources of laser radiation in the UV, visible, near and mid-IR range // Photonics 3/2007, pp. 30-33]. Until recently, dye lasers in polymer matrices and activated crystals (Al ₂ O ₃ :Ti ³⁺ , alexandrite, forsterite, YAG:Cr ⁴⁺ ) have dominated among solid-state sources of tunable laser radiation. The range of operating wavelengths provided by these lasers ranges from 550 to 1500 nm, and each active medium separately is capable of generating in a relatively narrow spectral region with a width of 20 to 300 nm. Parametric light generators in the visible and near-IR range cover almost the entire spectral wavelength range from 200 nm to 20 µm.

Электромагнитное излучение, сформированное источником 1, формирует освещающую волну с плоским или гауссовым волновым фронтом 2, которое облучает сферическую мезоразмерную частицу 3, изготовленную из диэлектрика прозрачного для используемого излучения и расположенной на поверхности пластины полупроводника 5. The electromagnetic radiation generated by the source 1 forms an illuminating wave with a flat or Gaussian wave front 2, which irradiates a spherical mesoscale particle 3 made of a dielectric that is transparent to the radiation used and located on the surface of the semiconductor wafer 5.

При облучении диэлектрической мезоразмерной сферы 3 электромагнитным излучением с переменной длиной волны излучения в ней могут сформироваться суперрезонансные моды Ми высокого порядка с формированием горячих точек вокруг полюсов мезоразмерной сферы 3 вдоль направления распространения излучения и формирования фотонной струи 4. Напряженность электромагнитного поля в горячих точках может на несколько порядков, примерно на 10³–10¹⁰ превышать напряженность электромагнитного поля в освещающей волне. When a dielectric mesodimensional sphere 3 is irradiated with electromagnetic radiation with a variable wavelength of radiation, high-order superresonance Mie modes can form in it with the formation of hot spots around the poles of the mesodimensional sphere 3 along the direction of propagation of radiation and the formation of a photonic jet 4. The strength of the electromagnetic field in hot spots can be several orders, approximately 10 ³ -10 ¹⁰ exceed the intensity of the electromagnetic field in the illuminating wave.

Так как невозможно изготовить микросферы абсолютно идентичными по диаметру и по показателю преломления, то это неизбежно приводит к неопределенности в определении необходимой частоты электромагнитного излучения, облучающего сферическую частицу, для возникновения суперрезонансных мод Ми высокого порядка и формирования фотонной струи с субдифракционным разрешением. Для заданного диаметра диэлектрической мезоразмерной сферы 3 и показателя преломления материала частицы всегда можно подобрать длину волны освещающего излучения, при которой возникает фотонная струя 4 при формировании суперрезонансных мод Ми. Таким образом, для каждого размера диэлектрической мезоразмерной сферической частицы и ее показателя преломления материала можно подобрать длину волны излучения освещающего диэлектрическую сферу при условии возникновения суперрезонанса моды Ми высокого порядка в натурных экспериментах. Since it is impossible to make microspheres absolutely identical in diameter and refractive index, this inevitably leads to uncertainty in determining the required frequency of electromagnetic radiation irradiating a spherical particle for the emergence of high-order superresonance Mie modes and the formation of a photonic jet with subdiffraction resolution. For a given diameter of the mesoscale dielectric sphere 3 and the refractive index of the particle material, one can always choose the wavelength of the illuminating radiation at which a photonic jet 4 arises during the formation of superresonant Mie modes. Thus, for each size of a dielectric mesodimensional spherical particle and its refractive index of the material, it is possible to choose the wavelength of radiation illuminating the dielectric sphere under the condition of the occurrence of high-order Mie mode superresonance in full-scale experiments.

Диэлектрическая мезоразмерная сферическая частица располагается на поверхности полупроводника в котором необходимо сформировать квантовую точку. Фотонная струя 4 освещает поверхность пластины полупроводника 5.A dielectric mesodimensional spherical particle is located on the surface of a semiconductor in which it is necessary to form a quantum dot. The photon jet 4 illuminates the surface of the semiconductor wafer 5.

Подготовка образца заключалась во введении и разбавлении полупроводников III-V групп, например, GaAs азотом N, перемещении его в вакуумную камеру, где его поддерживали при постоянной температуре 190°C и подвергали воздействию потока ионов водорода. Введение и разбавление полупроводников III-V групп азотом и введение водорода осуществляется известными способами [Giorgio Pettinari, Loris Angelo Labbate, Mayank Shekhar Sharma, Silvia Rubini, Antonio Polimeni and Marco Felici. Plasmon-assisted bandgap engineering in dilute nitrides // Nanophotonics 2019; 8(9): 1465–1476; Giorgio Pettinari , Marco Felici , Francesco Biccari , Mario Capizzi and Antonio Polimeni. Site-Controlled Quantum Emitters in Dilute Nitrides and their Integration in Photonic Crystal Cavities // Photonics 2018, 5, 10; doi:10.3390/photonics5020010]. Sample preparation consisted in introducing and diluting group III-V semiconductors, for example, GaAs with nitrogen N, moving it into a vacuum chamber, where it was maintained at a constant temperature of 190°C and exposed to a flow of hydrogen ions. The introduction and dilution of semiconductors III-V groups with nitrogen and the introduction of hydrogen is carried out by known methods [Giorgio Pettinari, Loris Angelo Labbate, Mayank Shekhar Sharma, Silvia Rubini, Antonio Polimeni and Marco Felici. Plasmon-assisted bandgap engineering in dilute nitrides // Nanophotonics 2019; 8(9): 1465–1476; Giorgio Pettinari , Marco Felici , Francesco Biccari , Mario Capizzi and Antonio Polimeni. Site-Controlled Quantum Emitters in Dilute Nitrides and their Integration in Photonic Crystal Cavities // Photonics 2018, 5, 10; doi:10.3390/photonics5020010].

Введение и разбавление полупроводников III-V групп, например, GaAs азотом N приводит к уменьшению запрещенной зоны полупроводника. Последующее введение водорода Н приводит к образованию стабильных комплексов N–H в полупроводнике. Контроль диффузии водорода внутри нитрида осуществляется за счет разрыва связей N–H при освещении поверхности полупроводника сфокусированным лазерным излучением. Сфокусированное излучение в субволновой области на поверхности полупроводника создается за счет расположения на его поверхности сферической однородной диэлектрической частицы, генерирующей фотонную струю в условии суперрезонанса мод Ми высокого порядка и освещающей материал полупроводника.The introduction and dilution of semiconductors III-V groups, for example, GaAs nitrogen N leads to a decrease in the band gap of the semiconductor. The subsequent introduction of hydrogen H leads to the formation of stable N–H complexes in the semiconductor. Hydrogen diffusion inside the nitride is controlled by breaking the N–H bonds when the semiconductor surface is illuminated with focused laser radiation. Focused radiation in the subwavelength region on the surface of a semiconductor is created due to the location of a spherical homogeneous dielectric particle on its surface, which generates a photon jet in the condition of high-order Mie mode superresonance and illuminates the semiconductor material.

Особенностью процесса является его обратимость, так как при повторном гидрировании квантовой точки происходит «стирание» старой квантовой точки. A feature of the process is its reversibility, since the repeated hydrogenation of a quantum dot results in the "erasing" of the old quantum dot.

Анализ характерных спектральных характеристик резонансов при рассеянии плоской волны на сферической частице показал, что для выбранного оптического материала с умеренным значением показателя преломления 1,5≤n<2, интерес представляет диапазон значений q ≈ 20 … 60. Следовательно, для получения эффектов суперрезонанса в видимой области спектра, необходимы сферические частицы с размером примерно от трех до двадцати микрометров (D/λ<60).An analysis of the characteristic spectral characteristics of resonances during scattering of a plane wave by a spherical particle showed that for the selected optical material with a moderate refractive index of 1.5≤ n< 2, the range of values q ≈ 20 ... 60 is of interest. Therefore, to obtain superresonance effects in the visible spectral region, spherical particles with a size of about three to twenty micrometers ( D/λ <60) are needed.

В результате проведенных исследований было установлено, что эффект суперрезонанса для непоглощающей мезомасштабной частицы с параметром размера q=21,8401542641 (D/λ~7), где D диаметр сферы и показателем преломления n _s=1,9, погруженной в воздух с показателем преломления n=1,000241307, поперечное разрешение в фотонной струе достигает субволновых значений порядка 0,17λ, что в 1,76 раз выше, чем у прототипа. Эти параметры соответствуют резонансной моде, возбуждаемой внутри частицы с модой l=35. As a result of the research, it was found that the superresonance effect for a non-absorbing mesoscale particle with a size parameter q =21.8401542641 (D/λ~7), where D is the sphere diameter and refractive index n _s =1.9, immersed in air with a refractive index n =1.000241307, the transverse resolution in the photonic jet reaches subwavelength values of the order of 0.17λ, which is 1.76 times higher than that of the prototype. These parameters correspond to the resonant mode excited inside the particle with the mode l =35.

Моделирование, проведенное на основе теории Ми при рассеянии линейно поляризованной плоской волны на мезоразмерной сфере из боросиликатного стекла ВК7 со следующими параметрами: длина волны излучения λ=532 нм, комплексный показатель преломления материала частицы n=n _s +ik, где n _s=1,5195, k=7,7608·10^-9 и для резонансного значения размера частицы q=36,0782 (радиус частицы около 3 микрон на длине волны λ=532 нм) показало, что достигается пространственное разрешение в области фотонной струи около λ/4,76, что в 1,6 раз лучше чем у прототипа. Simulation based on the Mie theory for the scattering of a linearly polarized plane wave on a mesoscale sphere made of borosilicate glass VK7 with the following parameters: radiation wavelength λ=532 nm, complex refractive index of the particle material n=n _s +ik , where n _s =1, 5195, k =7.7608 10 ^-9 and for the resonant value of the particle size q =36.0782 (particle radius of about 3 microns at a wavelength of λ=532 nm) showed that a spatial resolution is achieved in the region of the photonic jet of about λ/4 .76, which is 1.6 times better than the prototype.

При уменьшении поперечного размера фотонной струи, соответственно, увеличивается плотность интенсивности излучения в фокальной области и возможно уменьшение мощности источника электромагнитного излучения.With a decrease in the transverse size of the photonic jet, the intensity density of the radiation in the focal region increases accordingly, and the power of the source of electromagnetic radiation may decrease.

Сферическая мезоразмерная линза может быть изготовлена в оптическом диапазоне, например, из минеральных стекл с показателем преломления вплоть до 1,9, двойного экстраплотного флинта с показателем преломления 1,927, оксида циркония (1,95), андрадита (гранат) – (1,880 – 1,940), оксидов редкоземельных элементов (La₂O₃, Pr₆O₁₁, Nd₂O₃, Sc₂O₃, Y₂O₃) имеющих показатель преломления от 1,9 до 2,1 [Яковлев П.П., Мешков Б.Б. Проектирование интерференционных покрытий / Серия: Библиотека приборостроителя. – М.: Машиностроение, 1987 – 185 с.], оксида индия – коэффициент преломления 1,95 – 2,10.A spherical mesoscale lens can be made in the optical range, for example, from mineral glasses with a refractive index up to 1.9, a double extradense flint with a refractive index of 1.927, zirconium oxide (1.95), andradite (garnet) - (1.880 - 1.940) , oxides of rare earth elements (La ₂ O ₃ , Pr ₆ O ₁₁ , Nd ₂ O ₃ , Sc ₂ O ₃ , Y ₂ O ₃ ) having a refractive index from 1.9 to 2.1 [Yakovlev P.P., Meshkov B .B. Design of interference coatings / Series: Library of the instrument maker. - M .: Mashinostroenie, 1987 - 185 p.], indium oxide - refractive index 1.95 - 2.10.

Анализ литературных источников показал, что в видимом диапазоне наиболее подходящим может быть сферическая частица из боросиликатного стекла BK7 [Su, L, Chen, Y, Yi, A, Klocke, F. and Pongs, G. Refractive index variation in compression molding of precision glass optical components // Appl. Opt. 2008. 47, N 10. P.1662-1667; Rocha, A, Silva, J, Lima, S, Nunes, L. and Andrade, L. Measurements of refractive indices and thermo-optical coefficients using a white-light Michelson interferometer // Appl. Opt. 2016. 55, N 24. P.6639-6643], обладающего наименьшим показателем поглощения и весьма слабой линейной зависимостью показателя преломления от температуры. Сферические частицы из такого материала используются в настоящее время в оптической микроскопии [Agbana, T, Diehl, J, van Pul, F, Khan, S, Patlan, V, Verhaegen, M, Vdovin, G. Imaging & identification of malaria parasites using cellphone microscope with a ball lens // PLoS ONE 2018. 13, N 10. P. e0205020]. An analysis of literature sources has shown that in the visible range, a spherical particle made of BK7 borosilicate glass may be the most suitable [Su, L, Chen, Y, Yi, A, Klocke, F. and Pongs, G. Refractive index variation in compression molding of precision glass optical components // Appl. Opt. 2008. 47, N 10. P.1662-1667; Rocha, A, Silva, J, Lima, S, Nunes, L. and Andrade, L. Measurements of refractive indices and thermo-optical coefficients using a white-light Michelson interferometer // Appl. Opt. 2016. 55, N 24. P.6639-6643], which has the lowest absorption index and a very weak linear dependence of the refractive index on temperature. Spherical particles made of this material are currently used in optical microscopy [Agbana, T, Diehl, J, van Pul, F, Khan, S, Patlan, V, Verhaegen, M, Vdovin, G. Imaging & identification of malaria parasites using cellphone microscope with a ball lens // PLoS ONE 2018. 13, N 10. P. e0205020].

Claims

1. A method for the formation of quantum dots based on the effect of high-order superresonant Mie modes, including the stages of introducing and diluting semiconductors of groups III-V, for example GaAs, with nitrogen N, reducing the band gap, followed by the introduction of hydrogen H to form stable N–H complexes, and diffusion control hydrogen inside the nitride due to the breaking of the N–H bonds, due to the location of a spherical homogeneous dielectric particle on the surface of the semiconductor, which generates a photonic jet in the semiconductor material when it is irradiated with electromagnetic radiation with a flat or Gaussian wave front, characterized in that the spherical homogeneous mesoscale particle is made of material with a relative refractive index, relative to the refractive index of the environment, in the range equal to 1.5

n

2, and a relative diameter of about

, excitation of high-order superresonance Mie modes in it when it is irradiated with electromagnetic radiation with a change in the frequency of the incident wave.

2. A method for the formation of quantum dots based on the effect of high-order superresonant Mie modes according to claim 1, characterized in that a monolayer of two or more spherical homogeneous mesoscale particles is placed on the semiconductor surface, in which high-order superresonant Mie modes are excited while simultaneously irradiating them with electromagnetic radiation.