RU2579753C1 - Method of processing irradiated nuclear fuel - Google Patents
Method of processing irradiated nuclear fuel Download PDFInfo
- Publication number
- RU2579753C1 RU2579753C1 RU2015100955/07A RU2015100955A RU2579753C1 RU 2579753 C1 RU2579753 C1 RU 2579753C1 RU 2015100955/07 A RU2015100955/07 A RU 2015100955/07A RU 2015100955 A RU2015100955 A RU 2015100955A RU 2579753 C1 RU2579753 C1 RU 2579753C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- stage
- snf
- treatment
- temperature
- gas
- Prior art date
Links
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
- G21F9/28—Treating solids
- G21F9/30—Processing
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к способам переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ) реакторов ВВЭР-1000 с целью локализации трития, являющегося бета-активным излучающим нуклидом, на головных операциях переработки ОЯТ и может быть использовано в атомной энергетике при переработке ОЯТ ядерных реакторов.The invention relates to methods for processing irradiated nuclear fuel (SNF) of VVER-1000 reactors in order to localize tritium, which is a beta-active emitting nuclide, in the head operations of SNF processing and can be used in nuclear energy for reprocessing SNF of nuclear reactors.
В настоящее время для переработки ОЯТ используют водно-экстракционные технологии, наиболее острой проблемой которых является наличие больших объемов тритийсодержащих растворов на всех этапах переработки, что существенно усложняет и удорожает переработку жидких радиоактивных отходов (ЖРО). Поэтому до проведения основной водно-экстракционной переработки целесообразно проводить предварительную обработку ОЯТ для локализации трития и других летучих продуктов деления. Предварительная обработка ОЯТ проводится различными окислительными высокотемпературными способами.Currently, water-extraction technologies are used for SNF reprocessing, the most acute problem of which is the presence of large volumes of tritium-containing solutions at all stages of reprocessing, which significantly complicates and increases the cost of reprocessing liquid radioactive waste (LRW). Therefore, prior to carrying out the main water-extraction processing, it is advisable to pretreat SNF to localize tritium and other volatile fission products. Pretreatment of spent nuclear fuel is carried out by various oxidative high-temperature methods.
Известны способы высокотемпературной окислительной обработки фрагментов с ОЯТ при температуре от 480 до 600°C в присутствии воздуха или кислорода. При этом степень удаления трития из ОЯТ составляет 99% (G.D. DelCui, R.D. Hunt, J.A. Jonsonandother. Advanced head end for the treatment of LWR fuel. OECD Nuclear Energy Agency. 11-th Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation Hyatt at Fisherman′s Wharf, San Francisco, California, 1-5 November 2010).Known methods for high-temperature oxidative treatment of fragments with SNF at a temperature of from 480 to 600 ° C in the presence of air or oxygen. At the same time, the degree of tritium removal from SNF is 99% (GD DelCui, RD Hunt, JA Jonsonandother. Advanced head end for the treatment of LWR fuel. OECD Nuclear Energy Agency. 11th Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation Hyatt at Fisherman′s Wharf, San Francisco, California, 1-5 November 2010).
Известен способ двухстадийной высокотемпературной окислительной обработки фрагментов ОЯТ, по которому первую стадию проводят при температуре 400÷650°C в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ в количестве 1÷4 об.%, в течение 60÷360 минут, вторую стадию проводят при температуре 350÷450°C в воздушной или обогащенной по кислороду среде, содержащей водяной пар в количестве, соответствующему точке росы парогазовой смеси при температуре 30÷40°C, в течение 30÷120 минут (Патент RU 2459299, МПК G21F 9/30, 2006.01, «СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА»).A known method of two-stage high-temperature oxidation treatment of SNF fragments, in which the first stage is carried out at a temperature of 400 ÷ 650 ° C in air, additionally containing carbon dioxide in an amount of 1 ÷ 4 vol.%, For 60 ÷ 360 minutes, the second stage is carried out at a temperature 350 ÷ 450 ° C in an air or oxygen-enriched medium containing water vapor in an amount corresponding to the dew point of the steam-gas mixture at a temperature of 30 ÷ 40 ° C, for 30 ÷ 120 minutes (Patent RU 2459299, IPC G21F 9/30, 2006.01 , “METHOD FOR PROCESSING IRRADIATED NUCLEAR FUEL ").
По технической сущности и достигаемому положительному эффекту этот способ является наиболее близким к заявляемому способу и выбран в качестве прототипа.According to the technical nature and the achieved positive effect, this method is the closest to the claimed method and is selected as a prototype.
Недостаток прототипа заключается в повышенной возгонке цезия на первой стадии процесса высокотемпературной окислительной обработки ОЯТ, значительном уносе из топливной композиции высокоактивного изотопа Cs137, что приводит к дополнительным проблемам дезактивации используемого оборудования, а также к значительной нагрузке на систему улавливания трития из газовой фазы, осуществляемую с помощью цеолитов NaA с последующей изоляцией цеолитов.The disadvantage of the prototype is the increased sublimation of cesium in the first stage of the process of high-temperature oxidative treatment of spent nuclear fuel, significant ablation of the highly active isotope Cs 137 from the fuel composition, which leads to additional problems of decontamination of the equipment used, as well as to a significant load on the system for trapping tritium from the gas phase, carried out with using NaA zeolites followed by isolation of zeolites.
Техническим результатом предлагаемого изобретения является снижение уноса цезия из волоксидируемого ОЯТ, снижение нагрузки на систему улавливания трития из газового потока и снижение количества тритийсодержащих твердых радиоактивных отходов (ТРО).The technical result of the invention is to reduce the entrainment of cesium from voloxidable SNF, reduce the load on the system for trapping tritium from the gas stream and reduce the amount of tritium-containing solid radioactive waste (SRW).
Технический результат достигается предложенным способом, который включает двустадийную волоксидацию ОЯТ с обработкой ОЯТ на первой стадии воздухом, дополнительно содержащим углекислый газ, в течение 60÷360 минут при температуре 400÷650°C и обработкой на второй стадии воздухом или кислородно-воздушной смесью, содержащей дополнительно пары воды в количестве, соответствующему точке росы при температуре 30÷40°C, при температуре 350÷450°C и постоянной механоактивации реакционной массы на каждой из стадий, при этом содержание углекислого газа в газовой смеси первой стадии составляет 4÷10 об.%, время обработки ОЯТ на второй стадии составляет 60÷360 минут, выводимый из реакционной камеры газовый поток охлаждают, конденсат отделяют и направляют на получение цементного компаунда, а неконденсируемый газовый поток направляют в систему газоочистки.The technical result is achieved by the proposed method, which includes two-stage SNF voloxidation with SNF treatment in the first stage with air, additionally containing carbon dioxide, for 60 ÷ 360 minutes at a temperature of 400 ÷ 650 ° C and processing in the second stage with air or an oxygen-air mixture containing additionally water vapor in an amount corresponding to the dew point at a temperature of 30 ÷ 40 ° C, at a temperature of 350 ÷ 450 ° C and constant mechanical activation of the reaction mass at each stage, while the carbon dioxide content in the gas oh mixture of the first step is 4 ÷ 10 vol.%, the time spent fuel treatment in the second step is 60 ÷ 360 minutes outputted from the reaction chamber the gas flow is cooled, the condensate is separated and fed to the cement compound, and noncondensable gas stream is directed into the gas cleaning system.
В частном варианте газовый поток охлаждают до температуры 0-5°C.In a particular embodiment, the gas stream is cooled to a temperature of 0-5 ° C.
В другом частном варианте на охлаждение и конденсацию направляют только газовый поток второй стадии.In another particular embodiment, only the second stage gas stream is directed to cooling and condensation.
На первой стадии происходит разрушение структуры диоксида урана, окисление трития до тритиевой воды и удаление основной массы трития, включая удаление из третированного гидроксида цезия по реакции:At the first stage, the structure of uranium dioxide is destroyed, tritium is oxidized to tritium water and the bulk of tritium is removed, including the removal of cesium hydroxide from the reaction by the reaction:
На второй стадии удаляется особо прочно адсорбированная тритиевая вода (T2O; НТО), удерживаемая на дефектах и дислокациях решетки окисленных форм по реакциям изотопного обмена типа:At the second stage, especially strongly adsorbed tritium water (T2O; NTO) is retained, which is retained on defects and dislocations of the lattice of oxidized forms by isotopic exchange reactions of the type:
Обе стадии проводят при постоянной механоактивации реакционной массы, обеспечивающей улучшенный доступ газа-реагента к топливу за счет обновления поверхности. Расход газового потока на каждой стадии соответствует 10÷50 полным обменам объема реакционной камеры в час. Для уменьшения общей продолжительности обработки и достижения требуемой степени волоксидации ОЯТ газовый поток перед входом в реакционную камеру подогревается до температуры внутреннего объема камеры, т.е. до 400÷650°C - на первой стадии и до 350÷450°C - на второй стадии соответственно.Both stages are carried out with constant mechanical activation of the reaction mass, which provides improved access of the reagent gas to the fuel by updating the surface. The gas flow rate at each stage corresponds to 10 ÷ 50 full exchanges of the volume of the reaction chamber per hour. To reduce the total processing time and achieve the required degree of SNF voloxidation, the gas stream is heated to the temperature of the chamber’s internal volume before entering the reaction chamber, i.e. up to 400 ÷ 650 ° C - in the first stage and up to 350 ÷ 450 ° C - in the second stage, respectively.
Пример осуществления способа.An example implementation of the method.
Проверку режимов волоксидации облученного топлива проводили с использованием фрагментов тепловыделяющих элементов (твэлов) длиной 32 мм ОТВС ВВЭР-1000 Балаковской АЭС с выгоранием 51,89 ГВт·сут/т урана после 10-летней выдержки. Степень волоксидации определяли весовым методом, определяя массу разрушенного топлива. Определение концентрации трития выполняли с использованием жидкосцинтилляционного комплекса СКС-07П-Б11. Определение концентрации цезия выполняли с использованием гамма-спектрометрического комплекса СКС-07П-Г7.Voloxidation modes of irradiated fuel were tested using fragments of fuel elements (fuel rods) 32 mm long VVER-1000 SFAs of the Balakovo NPP with a burnup of 51.89 GW · day / t of uranium after 10 years of exposure. The degree of voloxidation was determined by the gravimetric method, determining the mass of the destroyed fuel. The determination of tritium concentration was performed using the SCS-07P-B11 liquid scintillation complex. Determination of cesium concentration was performed using a gamma-ray spectrometric complex SKS-07P-G7.
Для сравнения прототипа и заявленного способа проведено два опыта при одинаковой продолжительности стадий обработки в течение 360 мин.To compare the prototype and the claimed method, two experiments were carried out with the same duration of the processing stages for 360 minutes.
В первом опыте волоксидацию фрагментов твэлов проводили по следующему режиму: первая стадия проводилась при температуре 550±50°C в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ в количестве 1÷4 об.%, в течение 360 минут, при предварительном подогреве смеси воздуха и углекислого газа до 550±50°C, вторая стадия проводилась при температуре 350÷450°C в воздушной среде, содержащей водяной пар в количестве, соответствующем точке росы парогазовой смеси при температуре 30÷40°C, в течение 360 минут, на второй стадии парогазовую смесь подогревали перед вводом в реакционную камеру до 350÷450°C. Расход газового потока на каждой стадии поддерживали около 30 полных обменов объема реакционной камеры в час.In the first experiment, the voloxidation of fuel rod fragments was carried out according to the following regime: the first stage was carried out at a temperature of 550 ± 50 ° C in an air medium additionally containing carbon dioxide in an amount of 1–4 vol.% For 360 minutes, while preheating the mixture of air and carbon dioxide gas up to 550 ± 50 ° C, the second stage was carried out at a temperature of 350 ÷ 450 ° C in air containing water vapor in an amount corresponding to the dew point of the gas mixture at a temperature of 30 ÷ 40 ° C, for 360 minutes, in the second stage the gas-vapor the mixture was heated re d entering into the reaction chamber up to 350 ÷ 450 ° C. The gas flow rate at each stage was supported by about 30 complete exchanges of the volume of the reaction chamber per hour.
Во втором опыте волоксидацию фрагментов твэлов проводили по следующему режиму: первая стадия проводилась при температуре 550±50°C в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ в количестве 4÷10 об.%, в течение 360 минут, при предварительном подогреве смеси воздуха и углекислого газа до 550±50°C, вторая стадия проводилась в тех же условиях, что и в первом опыте. Расход газового потока на каждой стадии поддерживали около 30 полных обменов объема реакционной камеры в час.In the second experiment, the voloxidation of fuel rod fragments was carried out according to the following regime: the first stage was carried out at a temperature of 550 ± 50 ° C in an air medium additionally containing carbon dioxide in an amount of 4–10 vol% for 360 minutes, with a preliminary heating of the mixture of air and carbon dioxide gas up to 550 ± 50 ° C, the second stage was carried out under the same conditions as in the first experiment. The gas flow rate at each stage was supported by about 30 complete exchanges of the volume of the reaction chamber per hour.
Масса ОЯТ как в первом, так и во втором опыте составляла 250 г.The mass of spent fuel in both the first and second experiments was 250 g.
Объем реакционной камеры как в первом, так и во втором опыте был равен 0,75 л.The volume of the reaction chamber in both the first and second experiments was 0.75 L.
Как в первом, так и во втором опыте горячий газовый поток после волоксидации пропускали через металлотканевый фильтр для очистки потока от аэрозольного уноса.Both in the first and in the second experiment, the hot gas stream after voloxidation was passed through a metal filter to clean the stream from aerosol entrainment.
Далее, в опыте 1 газовый поток пропускали через охлаждаемый слой цеолита NaA, после чего направляли в систему газоочистки.Further, in experiment 1, a gas stream was passed through a cooled layer of zeolite NaA, and then sent to a gas purification system.
В опыте 2 газовый поток предварительно охлаждали до 0°C, отделяли образующийся конденсат, а неконденсируемый газовый поток пропускали через свежий слой цеолита, после чего направляли в систему газоочистки.In experiment 2, the gas stream was pre-cooled to 0 ° C, the condensate formed was separated, and the non-condensable gas stream was passed through a fresh layer of zeolite, and then sent to the gas purification system.
Результаты опытов были следующими.The results of the experiments were as follows.
Степень волоксидации ОЯТ в обоих опытах составила не менее 99%. Извлечение трития в обоих опытах составило не менее 99,97%. Унос цезия в опыте 1 составил 0,1%, в опыте 2 - 0,01%. Привес слоя цеолита, обусловленный поглощением воды, составил 5,5 г в опыте 1 и 0,67 г в опыте 2. Соответственно, объем конденсата в опыте 2 составил ~6 мл.The degree of SNF voloxidation in both experiments was at least 99%. The extraction of tritium in both experiments was not less than 99.97%. The ablation of cesium in experiment 1 was 0.1%, in experiment 2 - 0.01%. The weight gain of the zeolite layer due to the absorption of water was 5.5 g in experiment 1 and 0.67 g in experiment 2. Accordingly, the volume of condensate in experiment 2 was ~ 6 ml.
Таким образом, проведение окислительной обработки по предлагаемому способу позволяет понизить унос цезия в 10 раз, снизить нагрузку на систему улавливания трития и, соответственно, снизить количество тритийсодержащих ТРО более чем в 8 раз.Thus, the oxidative treatment according to the proposed method allows to reduce the cesium ablation by 10 times, reduce the load on the tritium capture system and, accordingly, reduce the amount of tritium-containing SRW by more than 8 times.
Claims (3)
Priority Applications (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2015100955/07A RU2579753C1 (en) | 2015-01-12 | 2015-01-12 | Method of processing irradiated nuclear fuel |
PCT/RU2015/000623 WO2016114685A1 (en) | 2015-01-12 | 2015-09-29 | Method for reprocessing irradiated nuclear fuel |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2015100955/07A RU2579753C1 (en) | 2015-01-12 | 2015-01-12 | Method of processing irradiated nuclear fuel |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
RU2579753C1 true RU2579753C1 (en) | 2016-04-10 |
Family
ID=55793688
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
RU2015100955/07A RU2579753C1 (en) | 2015-01-12 | 2015-01-12 | Method of processing irradiated nuclear fuel |
Country Status (2)
Country | Link |
---|---|
RU (1) | RU2579753C1 (en) |
WO (1) | WO2016114685A1 (en) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2716137C1 (en) * | 2019-10-18 | 2020-03-06 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (ФГУП "ГХК") | Spent nuclear fuel voloxidation unit |
RU2775563C1 (en) * | 2021-12-21 | 2022-07-04 | Российская Федерация от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" (Госкорпорация "Росатом") | Method for oxidative treatment of spent nitride nuclear fuel |
Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP1054413A2 (en) * | 1999-05-13 | 2000-11-22 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Method of chemically decontaminating components of radioactive material handling facility and system for carrying out the same |
JP2001318194A (en) * | 2000-05-09 | 2001-11-16 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | Melting method for radioactive waste |
RU2268515C1 (en) * | 2004-05-11 | 2006-01-20 | Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" | Method of processing of the metallic waste containing radionuclides |
RU2459299C1 (en) * | 2011-04-20 | 2012-08-20 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" | Method of processing irradiated fuel |
Family Cites Families (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US8993826B2 (en) * | 2012-02-01 | 2015-03-31 | Dimitre S. Assenov | Nano flex HLW/spent fuel rods recycling and permanent disposal |
-
2015
- 2015-01-12 RU RU2015100955/07A patent/RU2579753C1/en not_active IP Right Cessation
- 2015-09-29 WO PCT/RU2015/000623 patent/WO2016114685A1/en active Application Filing
Patent Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP1054413A2 (en) * | 1999-05-13 | 2000-11-22 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Method of chemically decontaminating components of radioactive material handling facility and system for carrying out the same |
JP2001318194A (en) * | 2000-05-09 | 2001-11-16 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | Melting method for radioactive waste |
RU2268515C1 (en) * | 2004-05-11 | 2006-01-20 | Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" | Method of processing of the metallic waste containing radionuclides |
RU2459299C1 (en) * | 2011-04-20 | 2012-08-20 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" | Method of processing irradiated fuel |
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2716137C1 (en) * | 2019-10-18 | 2020-03-06 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (ФГУП "ГХК") | Spent nuclear fuel voloxidation unit |
RU2775564C1 (en) * | 2021-11-29 | 2022-07-04 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" (Госкорпорация "Росатом") | Method for high-temperature treatment of spent nitride nuclear fuel |
RU2775563C1 (en) * | 2021-12-21 | 2022-07-04 | Российская Федерация от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" (Госкорпорация "Росатом") | Method for oxidative treatment of spent nitride nuclear fuel |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
WO2016114685A1 (en) | 2016-07-21 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
Hou | Liquid scintillation counting for determination of radionuclides in environmental and nuclear application | |
Vasaru | Tritium isotope separation | |
RU2687842C1 (en) | Method for complex control of radionuclides in emissions of nuclear power plants | |
Austin et al. | A batch process for the production of 13N-labelled nitrogen gas | |
RU2459299C1 (en) | Method of processing irradiated fuel | |
RU2579753C1 (en) | Method of processing irradiated nuclear fuel | |
Paviet-Hartmann et al. | Treatment of gaseous effluents issued from recycling–A review of the current practices and prospective improvements | |
Chuvilin et al. | Production of 89Sr in solution reactor | |
RU2212074C2 (en) | Method for carbon extraction from neutron- irradiated graphite | |
JP3945757B2 (en) | Method for separating and recovering radionuclide carbon 14 adsorbed on graphite structural material | |
Jubin et al. | Testing of an iodine and tritium removal system for advanced tritium pretreatment off-gas | |
Uda et al. | Preliminary tritium safety analysis and problems with obtaining public consent to deuterium plasma experiments in the LHD | |
Bucur et al. | 14C content in candu spent ion exchange resins and its release under alkaline conditions | |
CA2098560A1 (en) | Medical isotope production reactor | |
Leudet et al. | Balance and behavior of gaseous radionuclides released during initial PWR fuel reprocessing operations | |
Jia et al. | Generation and Distribution of Tritium in HTGRs and Review on the Tritiated Water Treatment Technologies | |
Zvonarev et al. | 89Sr production in fast reactors | |
Kino et al. | Investigation of C-14 in the CRUD collected on the coolant filter of commercial PWR (I)-thermal decomposition characteristics and C-14 release behavior under various gas atmospheres | |
RU2155399C1 (en) | Strontium-89 radioisotope production process | |
US9147502B2 (en) | Method of recycling spent nuclear fuel | |
Saraceno | Control of technetium at the Portsmouth Gaseous Diffusion Plant | |
Wilson et al. | Preparation of xenon-133 radiography sources from spent fuel | |
Carter | ICP-MS analysis of fission product diffusion in graphite for High-Temperature Gas-Cooled Reactors | |
Tsuji et al. | C-14 release behavior and thermal decomposition characteristics of crud particles collected from the coolant filter of commercial PWR | |
Pelletier | PERMISSIBLE WEIGHT CONCENTRATIONS FOR ENRICHED URANIUM |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
MZ4A | Patent is void |
Effective date: 20200819 |