RU2687842C1 - Method for complex control of radionuclides in emissions of nuclear power plants - Google Patents
Method for complex control of radionuclides in emissions of nuclear power plants Download PDFInfo
- Publication number
- RU2687842C1 RU2687842C1 RU2018130691A RU2018130691A RU2687842C1 RU 2687842 C1 RU2687842 C1 RU 2687842C1 RU 2018130691 A RU2018130691 A RU 2018130691A RU 2018130691 A RU2018130691 A RU 2018130691A RU 2687842 C1 RU2687842 C1 RU 2687842C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- activity
- filter
- radionuclides
- emissions
- aerosol
- Prior art date
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims description 26
- 230000000694 effects Effects 0.000 claims abstract description 52
- 239000000443 aerosol Substances 0.000 claims abstract description 50
- YZCKVEUIGOORGS-NJFSPNSNSA-N Tritium Chemical compound [3H] YZCKVEUIGOORGS-NJFSPNSNSA-N 0.000 claims abstract description 28
- 239000007789 gas Substances 0.000 claims abstract description 28
- 229910052722 tritium Inorganic materials 0.000 claims abstract description 28
- 238000005259 measurement Methods 0.000 claims abstract description 21
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 claims abstract description 17
- OKTJSMMVPCPJKN-NJFSPNSNSA-N Carbon-14 Chemical compound [14C] OKTJSMMVPCPJKN-NJFSPNSNSA-N 0.000 claims abstract description 16
- 239000002594 sorbent Substances 0.000 claims abstract description 16
- 229910052500 inorganic mineral Inorganic materials 0.000 claims abstract description 11
- 239000011707 mineral Substances 0.000 claims abstract description 11
- 239000003054 catalyst Substances 0.000 claims abstract description 9
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 claims abstract description 9
- 230000003647 oxidation Effects 0.000 claims abstract description 9
- 238000007254 oxidation reaction Methods 0.000 claims abstract description 9
- 229910052709 silver Inorganic materials 0.000 claims abstract description 9
- 239000004332 silver Substances 0.000 claims abstract description 9
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 8
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 claims abstract description 8
- 239000003513 alkali Substances 0.000 claims abstract description 6
- 238000009423 ventilation Methods 0.000 claims abstract description 5
- PNDPGZBMCMUPRI-HVTJNCQCSA-N 10043-66-0 Chemical compound [131I][131I] PNDPGZBMCMUPRI-HVTJNCQCSA-N 0.000 claims description 11
- 238000004140 cleaning Methods 0.000 claims description 8
- 230000004992 fission Effects 0.000 claims description 7
- 230000008569 process Effects 0.000 claims description 7
- GUTLYIVDDKVIGB-OUBTZVSYSA-N Cobalt-60 Chemical compound [60Co] GUTLYIVDDKVIGB-OUBTZVSYSA-N 0.000 claims description 5
- 230000004913 activation Effects 0.000 claims description 5
- TVFDJXOCXUVLDH-OUBTZVSYSA-N cesium-134 Chemical compound [134Cs] TVFDJXOCXUVLDH-OUBTZVSYSA-N 0.000 claims description 5
- 238000005070 sampling Methods 0.000 claims description 3
- 229910052740 iodine Inorganic materials 0.000 abstract description 11
- 239000011630 iodine Substances 0.000 abstract description 10
- 238000012544 monitoring process Methods 0.000 abstract description 7
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 2
- ZCYVEMRRCGMTRW-UHFFFAOYSA-N 7553-56-2 Chemical compound [I] ZCYVEMRRCGMTRW-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract 1
- PNDPGZBMCMUPRI-UHFFFAOYSA-N iodine Chemical compound II PNDPGZBMCMUPRI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 13
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 9
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- BQCADISMDOOEFD-UHFFFAOYSA-N Silver Chemical compound [Ag] BQCADISMDOOEFD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 6
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 6
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 description 5
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 229910052792 caesium Inorganic materials 0.000 description 4
- TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N caesium atom Chemical compound [Cs] TVFDJXOCXUVLDH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 229910017052 cobalt Inorganic materials 0.000 description 4
- 239000010941 cobalt Substances 0.000 description 4
- GUTLYIVDDKVIGB-UHFFFAOYSA-N cobalt atom Chemical compound [Co] GUTLYIVDDKVIGB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 238000003795 desorption Methods 0.000 description 4
- DNNSSWSSYDEUBZ-OUBTZVSYSA-N krypton-85 Chemical compound [85Kr] DNNSSWSSYDEUBZ-OUBTZVSYSA-N 0.000 description 4
- 238000011160 research Methods 0.000 description 4
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- TVFDJXOCXUVLDH-RNFDNDRNSA-N cesium-137 Chemical compound [137Cs] TVFDJXOCXUVLDH-RNFDNDRNSA-N 0.000 description 3
- FHNFHKCVQCLJFQ-NJFSPNSNSA-N Xenon-133 Chemical compound [133Xe] FHNFHKCVQCLJFQ-NJFSPNSNSA-N 0.000 description 2
- 229910021536 Zeolite Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910002091 carbon monoxide Inorganic materials 0.000 description 2
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 2
- 238000009833 condensation Methods 0.000 description 2
- 230000005494 condensation Effects 0.000 description 2
- 238000001816 cooling Methods 0.000 description 2
- 238000013461 design Methods 0.000 description 2
- HNPSIPDUKPIQMN-UHFFFAOYSA-N dioxosilane;oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Si]=O.O=[Al]O[Al]=O HNPSIPDUKPIQMN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 230000007717 exclusion Effects 0.000 description 2
- 230000036541 health Effects 0.000 description 2
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 2
- 238000009434 installation Methods 0.000 description 2
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 2
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 description 2
- 230000001590 oxidative effect Effects 0.000 description 2
- BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N platinum Chemical compound [Pt] BASFCYQUMIYNBI-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 2
- 229940106670 xenon-133 Drugs 0.000 description 2
- 239000010457 zeolite Substances 0.000 description 2
- YZCKVEUIGOORGS-OUBTZVSYSA-N Deuterium Chemical compound [2H] YZCKVEUIGOORGS-OUBTZVSYSA-N 0.000 description 1
- 239000012670 alkaline solution Substances 0.000 description 1
- 230000033228 biological regulation Effects 0.000 description 1
- 150000004649 carbonic acid derivatives Chemical class 0.000 description 1
- 230000003197 catalytic effect Effects 0.000 description 1
- 230000008859 change Effects 0.000 description 1
- 238000005253 cladding Methods 0.000 description 1
- 239000003245 coal Substances 0.000 description 1
- 238000005260 corrosion Methods 0.000 description 1
- 230000007797 corrosion Effects 0.000 description 1
- 229910052805 deuterium Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 1
- 238000007710 freezing Methods 0.000 description 1
- 230000008014 freezing Effects 0.000 description 1
- 239000000446 fuel Substances 0.000 description 1
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 description 1
- 230000002452 interceptive effect Effects 0.000 description 1
- XMBWDFGMSWQBCA-RNFDNDRNSA-M iodine-131(1-) Chemical compound [131I-] XMBWDFGMSWQBCA-RNFDNDRNSA-M 0.000 description 1
- 239000000463 material Substances 0.000 description 1
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 1
- 238000012856 packing Methods 0.000 description 1
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 1
- 229910052697 platinum Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000000746 purification Methods 0.000 description 1
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 238000004055 radioactive waste management Methods 0.000 description 1
- 230000001105 regulatory effect Effects 0.000 description 1
- 230000035945 sensitivity Effects 0.000 description 1
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 description 1
- 238000002336 sorption--desorption measurement Methods 0.000 description 1
- 238000010561 standard procedure Methods 0.000 description 1
- 230000001629 suppression Effects 0.000 description 1
- 238000012360 testing method Methods 0.000 description 1
- 229910052724 xenon Inorganic materials 0.000 description 1
Images
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
- G01T1/00—Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
- G01T1/16—Measuring radiation intensity
- G01T1/167—Measuring radioactive content of objects, e.g. contamination
Landscapes
- Physics & Mathematics (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- General Physics & Mathematics (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Molecular Biology (AREA)
- Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
- Measurement Of Radiation (AREA)
Abstract
Description
Техническое решение относится к области аналитической радиохимии и предназначено для контроля радионуклидов в газообразных радиоактивных выбросах судовых ядерных энергетических установок (ЯЭУ) и АЭС.The technical solution relates to the field of analytical radiochemistry and is intended to control radionuclides in gaseous radioactive emissions of shipboard nuclear power plants (NPI) and nuclear power plants.
При эксплуатации судовых ЯЭУ и АЭС образуются более десятка летучих биологически значимых радионуклидов Ar, Kr, Хе и соединений Н, С, I, а также твердых продуктов деления и продуктов активации, которые образуют газоаэрозольные системы. Все они составляют газообразные радиоактивные выбросы. Концентрации этих радионуклидов могут колебаться в широких пределах и определяются состоянием оболочек твэлов, коррозией конструкционных материалов реактора, величиной организованных и неорганизованных протечек из технологического оборудования.During the operation of shipboard NPPs and NPPs, more than a dozen volatile, biologically significant radionuclides Ar, Kr, Xe and compounds H, C, I, as well as solid fission products and activation products, which form aerosol systems, are formed. All of them make up gaseous radioactive emissions. Concentrations of these radionuclides can vary widely and are determined by the state of the fuel claddings, corrosion of the structural materials of the reactor, the magnitude of organized and unorganized leaks from the process equipment.
Из аэрозолей твердых продуктов делений и продуктов активации наибольшую опасность в выбросах представляют долгоживущие гамма-излучающие радионуклиды цезия и кобальта. Это кобальт-60 с периодом полураспада Т1/2=5,27 лет и энергиями излучения Еγ=1,33 и 1,17 МэВ, а также цезий-134 с Т1/2=2,1 лет, Еγ=0,86 МэВ и Еβ=0,65 МэВ и цезий-137 с T1/2=30 лет, Еγ=0,66 МэВ и. Еβ=1,2 МэВ.Among the aerosols of solid fission products and activation products, the greatest danger in emissions is represented by long-lived gamma-emitting radionuclides of cesium and cobalt. This is cobalt-60 with a half-life of T 1/2 = 5.27 years and radiation energies Eγ = 1.33 and 1.17 MeV, as well as cesium-134 with T 1/2 = 2.1 years, Eγ = 0, 86 MeV and E β = 0.65 MeV and cesium-137 with T 1/2 = 30 years, E γ = 0.66 MeV and. E β = 1.2 MeV.
Из летучих радионуклидов водород-3 - тритий (Т) (Т1/2=12,26 лет, Еβ=0,0186 МэВ) может находиться в в газообразном (Н2), в виде аэрозолей и в окисленных формах НТО или Т2О (тритиевой воды). Углерод-14 (Т1/2=5730 лет, Еβ=0,156 МэВ) также существует как в виде газов СО и СО2, так и в виде различных аэрозолей. Из инертных радиоактивных газов (ИРГ), которые и определяют активность выбросов, основной интерес представляют долгоживущие ксенон-133 (Т1/2=5,27 сут, Еβ=0,346 МэВ, Еγ=0,081 МэВ) и криптон-85 (Т1/2=10,76 лет, Еβ=0,67 МэВ, Еγ=0,514 МэВ). Радиойод занимает особое положение вследствие его высокой химической активности и радиационной опасности. Он может присутствовать в виде аэрозолей, молекулярного йода (I2), соединений HI, CH3I и др. Как источник облучения наиболее важным радионуклидом йода является йод-131 (Т1/2=8,05 сут, Еβ=0,806 МэВ, Еγ=0,723 МэВ), на который приходится до 99% всего выхода йода.Of the volatile radionuclides hydrogen-3 - tritium (T) (T 1/2 = 12.26 years, E β = 0.0186 MeV) can be found in gaseous (H 2 ), in the form of aerosols, and in oxidized forms of NTO or T 2 O (tritium water). Carbon-14 (T 1/2 = 5730 years, E β = 0.156 MeV) also exists in the form of gases CO and CO 2 , and in the form of various aerosols. Of the inert radioactive gases (IRG), which determine the activity of emissions, the main interest are long-lived xenon-133 (T 1/2 = 5.27 days, E β = 0.346 MeV, E γ = 0.081 MeV) and krypton-85 (T 1 / 2 = 10.76 years, E β = 0.67 MeV, E γ = 0.514 MeV). Radioiodine occupies a special position due to its high chemical activity and radiation hazard. It can be present in the form of aerosols, molecular iodine (I 2 ), compounds HI, CH 3 I, etc. As a source of radiation, the most important iodine radionuclide is iodine-131 (T 1/2 = 8.05 days, Е β = 0.806 MeV , Eγ = 0.723 MeV), which accounts for up to 99% of the total output of iodine.
При очистке технологических газов АЭС наибольшее распространение получила технологическая схема, включающая очистку от дейтерия вместе с тритием (путем окисления их до D2O или Т2О [Чечеткин Ю.В., Грачев А.Ф. Обращение с радиоактивными отходами. - Самара: Самарский дом печати, 2000. - С. 33-48], очистку на аэрозольных и йодных фильтрах, а также очистку от ИРГ на активированном угле. В литературе установки, использующие этот способ, называют радиохроматографическими газовыми системами (РХГС), а отечественные установки получили название систем очистки газов (СОГ) или установок подавления активности (УПАК). Благодаря очистке, в окружающую среду попадают лишь сотые доли процентов радиоактивных газов АЭС.When cleaning process gases of nuclear power plants, the most widely used technological scheme, including cleaning from deuterium together with tritium (by oxidizing them to D 2 O or T 2 O [Chechetkin YV, Grachev AF. Radioactive waste management. - Samara: Samara Printing House, 2000. — pp. 33-48], cleaning on aerosol and iodine filters, as well as purification from IRG on activated carbon. In the literature, installations using this method are called radiochromatographic gas systems (RHGS), and domestic installations received system name cleared and gases (SOG) or suppression systems activity (packing). Due to cleaning, a few hundredths of a percent of the NPP radioactive gas into the environment.
Соответственно согласно СП АС-03 [Санитарные правила проектирования и эксплуатации атомных станций СП АС-03, М., Минздрав России, 2003] контрольными уровнями (КУ) выбросов радиоактивных газов и аэрозолей АЭС в атмосферу лимитируется лишь суммарный выход ИРГ и йода-131 (газовая + аэрозольная формы), а также цезия-134, 137 и кобальта-60.Accordingly, according to the joint venture AS-03 [Sanitary rules for the design and operation of nuclear power stations SP AS-03, M., Ministry of Health of Russia, 2003], the control levels of radioactive gases and aerosols of nuclear power plants to the atmosphere are limited only by the total release of IRG and iodine-131 ( gas + aerosol forms), as well as cesium-134, 137 and cobalt-60.
Практическое применение нашли способы определения в газоаэрозольных выбросах АЭС радионуклидов йода, цезия и кобальта с использованием гамма-спектрометра и ИРГ с использованием бета-радиометров с ионизационными камерами. Способы включают сорбцию аэрозольной составляющей газовых выбросов, содержащей радионуклиды йода, цезия и кобальта, на аэрозольных фильтрах с последующим определением в лабораторных условиях их объемной активности непосредственно измерением фильтра на гамма-спектрометре, а также определение в очищенном от аэрозолей газе активности ИРГ на бета-радиометре с ионизационной камерой [Фертман Д.Е, Чебышев С.Б. Радиометрия сред. - М., АО ФИД «Деловой экспресс», 2017, с. 83-193].Methods of determining iodine, cesium and cobalt radionuclides in gas-aerosol emissions of nuclear power plants using a gamma-spectrometer and an IWG using beta-radiometers with ionization chambers have found practical application. The methods include the sorption of the aerosol component of gaseous emissions containing iodine, cesium and cobalt radionuclides on aerosol filters with subsequent determination of their volumetric activity in laboratory conditions directly by measuring the filter on a gamma spectrometer, as well as determining the activity of IGH on a beta radiometer purified from aerosol gas with an ionization chamber [Fertman D.E., Chebyshev S.B. Radiometry n - - M., PID “Business Express” JSC, 2017, p. 83-193].
Недостатком данного ряда способов является то, что аэрозольные фильтры не выводят из газовой пробы бета-излучающие радионуклиды - тритий и углерод-14, что затрудняет определение суммарной бета-активности ИРГ. При этом контроль содержания трития в газоаэрозольных выбросах радиационноопасных объектов предусмотрен в нормативных документах ОСПОРБ 99/2010 [Основные санитарные правила обеспечения радиационной безопасности (ОСПОРБ 99/2010), Государственные санитарно-эпидемиологические правила и нормы - М., Федеральный центр гигиены и эпидемиологии Роспотребнадзора, 2010, 33 с.] и СПОРО-2002 [Санитарные правила обращения с радиоактивными отходами (СПОРО-2002). Государственные санитарно-эпидемиологические правила и нормы - М., Федеральный центр гигиены и эпидемиологии Роспотребнадзора, 2014, 41 с.].The disadvantage of this series of methods is that aerosol filters do not remove beta-emitting radionuclides, tritium and carbon-14, from the gas sample, which makes it difficult to determine the total beta activity of the IRG. At the same time, the monitoring of tritium content in gas-aerosol emissions of radiation-hazardous objects is provided for in the regulatory documents OSPORB 99/2010 [Basic Sanitary Rules for Ensuring Radiation Safety (OSPORB 99/2010), State Sanitary-Epidemiological Rules and Norms - Moscow, Federal Center for Hygiene and Epidemiology of the Federal Service for Supervision 2010, 33 p.] And SPORO-2002 [Sanitary rules for the management of radioactive waste (SPORO-2002). State sanitary and epidemiological rules and regulations - Moscow, Federal Center for Hygiene and Epidemiology of Rospotrebnadzor, 2014, 41 p.].
В дополнение к стандартной методике контроля газоаэрозольных выбросов известен разработанный в АО «ГНЦ НИИАР» способ контроля газообразных форм трития в газоаэрозольных выбросах, включающий отбор пробы из вентиляционной системы в вакуумную линию контроля, очистку пробы на аэрозольном фильтре (от аэрозольной составляющей газовых выбросов, содержащей радионуклиды продуктов деления (йода, цезия) и продуктов активации (кобальта)), окисление содержащегося в пробе радиолитического водорода и его изотопов на нагретом до температуры не более 300°С катализаторе, пропускание полученных паров через фильтр с селективным минеральным сорбентом (адсорбером) с последующим измерением активности продуктов деления на фильтре с селективным сорбентом и измерение суммарной β-активности радионуклидов продуктов деления в газе после фильтра [Рыбкин А.А., Барышников С.Г, Ряскова М.В. Эксперименты по контролю газообразных форм трития в газоаэрозольных выбросах // Научный годовой отчет «Об основных исследовательских работах, выполненных в 2015 году» АО «ГНЦ НИИАР», Димитровград, 2016, с. 259-261]. Данный способ по своей сущности и достигаемому техническому результату наиболее близок к заявляемому и выбран в качестве прототипа.In addition to the standard method of monitoring gas-aerosol emissions, a method developed by JSC SSC RIAR for monitoring gas-emission forms of tritium in gas-aerosol emissions, including sampling from a ventilation system to a vacuum control line, cleaning a sample on an aerosol filter (from an aerosol component of gas emissions containing radionuclides). fission products (iodine, cesium) and activation products (cobalt)), the oxidation of radiolytic hydrogen and its isotopes in the sample is heated to a temperature not higher than 300 ° C catalyst, passing the resulting vapor through a filter with a selective mineral sorbent (adsorber), followed by measuring the activity of fission products on a filter with a selective sorbent and measuring the total β-activity of fission products radionuclides in the gas after the filter [Rybkin AA, Baryshnikov S .G, Ryaskova M.V. Experiments on the control of gaseous forms of tritium in gas and aerosol emissions // Scientific annual report "On the main research work carried out in 2015" JSC "SSC RIAR", Dimitrovgrad, 2016, p. 259-261]. This method in its essence and the achieved technical result is closest to the claimed and selected as a prototype.
Основным недостатком данного способа является то, что он не учитывает измерение углерода-14, а при выделении из пробы газоаэрозольных выбросов трития в виде тритиевой воды на минеральном (цеолитовом) адсорбере крайне трудоемкой операцией является процесс последующей термовакуумной десорбции тритиевой влаги с использованием вымораживания жидким азотом [Гончар А.А., Муралев С.А. Автоматизация процесса десорбции тритиевой влаги при осуществлении радиационного контроля // Научный годовой отчет «Об основных исследовательских работах, выполненных в 2015 году» АО «ГНЦ НИИАР», Димитровград, 2016, с. 261-263]. Кроме того, согласно этому способу из выбросов выводится только тритий и при последующем обязательном контроле суммы ИРГ и йода-131 последний будет мешать определению криптона-85 из-за близости энергий их бета-излучения (0,6 и 0,67 МэВ).The main disadvantage of this method is that it does not take into account the measurement of carbon-14, and when gas-aerosol emissions of tritium in the form of tritium water on the mineral (zeolite) adsorber are extracted, the process of subsequent thermal vacuum desorption of tritium moisture using free-cooling with liquid nitrogen is extremely labor-intensive [ Gonchar A.A., Muralev S.A. Automation of the process of desorption of tritium moisture in the implementation of radiation monitoring // Scientific annual report "On the main research work carried out in 2015" JSC "SSC RIAR", Dimitrovgrad, 2016, p. 261-263]. In addition, according to this method, only tritium is deduced from emissions, and with subsequent mandatory control of the amount of IRG and iodine-131, the latter will interfere with the determination of krypton-85 due to the proximity of their beta radiation energies (0.6 and 0.67 MeV).
В то же время для исследовательских ЯЭУ научных центров, часто меняющих регламент эксплуатации реакторов и производящих их внеплановые остановы и пуски, требуется более расширенный контроль выбросов, включая и углерод-14. При этом нет данных по выбросам с ЯЭУ после очистки (на угольных фильтрах), а также непосредственно с реактора. Тем более, что по данным НКДАР ООН углерод-14 (из-за фиксации его практически во всем теле человека на всю его жизнь) дает половину всей дозы на критическую группу населения от радиоактивных выбросов АЭС [Крючкова Л.М. Непрерывный автоматизированный контроль трития и углерода в воздухе и воде // Сборник докладов Десятой международной конференции «Безопасность и экономика атомной энергетики» - Москва 25-27 мая 2016 г., с. 515-518].At the same time, research centers that often change the rules of operating the reactors and make unplanned shutdowns and startups for research nuclear power plants require more advanced control of emissions, including carbon-14. However, there are no data on emissions from nuclear power plants after cleaning (on coal filters), as well as directly from the reactor. Moreover, according to UNSCEAR, carbon-14 (due to its fixation in virtually the entire body of a person for the rest of his life) gives half of the entire dose to a critical group of the population from radioactive releases of nuclear power plants [Kryuchkova LM Continuous automated control of tritium and carbon in the air and water // Collection of reports of the Tenth International Conference "Safety and Economics of Atomic Energy" - Moscow May 25-27, 2016, p. 515-518].
Проблема, решаемая созданием заявляемого технического решения, заключается в возможности проведения комплексного контроля радионуклидов в газообразных радиоактивных выбросах ЯЭУ с выполнением измерений суммарной активности инертных радиоактивных газов и активности радионуклидов трития и углерода-14.The problem solved by the creation of the proposed technical solution is the possibility of carrying out integrated control of radionuclides in gaseous radioactive emissions of nuclear power plants with measurements of the total activity of inert radioactive gases and the activity of radionuclides of tritium and carbon-14.
Техническим результатом заявляемого решения является не только снижение погрешности определения содержания ИРГ при осуществлении способа, но и определение активности радионуклидов трития и углерода-14, что существенно повышает точность и надежность контроля выбросов ЯЭУ. Кроме того, при реализации данного способа сокращаются сроки проведения работ, что является следствием исключения трудоемкой и продолжительной операции термовакуумной десорбции тритиевой влаги с использованием вымораживания жидким азотом.The technical result of the proposed solution is not only reducing the error in determining the content of IRG in the process, but also determining the activity of tritium and carbon-14 radionuclides, which significantly improves the accuracy and reliability of monitoring emissions of nuclear power plants. In addition, the implementation of this method reduces the time of work, which is a consequence of the exclusion of time-consuming and lengthy operation of thermal vacuum desorption of tritium moisture using freezing with liquid nitrogen.
Сущность изобретения заключается в том, что в способе контроля радионуклидов в газообразных радиоактивных выбросах ЯЭУ, включающем отбор пробы выбросов из вентиляционной системы в вакуумную линию контроля, очистку на аэрозольном фильтре, подачу пробы на нагретый до 300°С катализатор для окисления находящегося в ней радиолитического водорода и его изотопов, пропускание полученных паров через фильтр-адсорбер с минеральным селективным сорбентом и измерение активности продуктов деления и продуктов активации, согласно изобретению фильтр-адсорбер с минеральным селективным сорбентом импрегнируют серебром и перед подачей на нагретый до 300°С катализатор пробу, очищенную на аэрозольном фильтре, пропускают через указанный фильтр-адсорбер с последующим направлением в первый бета-радиометр для определения суммарной активности оставшихся летучих радионуклидов; затем газ, полученный после окисления находящегося в пробе радиолитического водорода и его изотопов, охлаждают, выделяя конденсат, и пропускают через барботер, заполненный раствором щелочи с величиной рН не менее 8,5, после чего доочищают на втором аэрозольном фильтре и выполняют на втором бета-радиометре измерения суммарной активности инертных радиоактивных газов с одновременным определением активности радионуклидов трития и углерода-14.The essence of the invention lies in the fact that in the method of control of radionuclides in gaseous radioactive emissions of NPI, including the sampling of emissions from the ventilation system to the vacuum control line, cleaning by an aerosol filter, feeding the sample to the heated up to 300 ° C catalyst for the oxidation of radiolytic hydrogen in it and its isotopes, passing the resulting vapor through a filter adsorber with a mineral selective sorbent and measuring the activity of fission products and activation products, according to the invention; dsorber mineral-selective sorbent is impregnated with silver and before being fed to the heated to 300 ° C, the catalyst sample was purified on the aerosol filter is passed through said filter-adsorber followed direction in the first beta-radiometer for determining total activity remaining volatile radionuclides; then the gas obtained after oxidation of the radiolytic hydrogen and its isotopes in the sample is cooled, evolving condensate, and passed through a bubbler filled with an alkali solution with a pH value of at least 8.5, after which it is purified on the second aerosol filter radiometer measurement of the total activity of inert radioactive gases with simultaneous determination of the activity of tritium and carbon-14 radionuclides.
Кроме того, в процессе осуществления контроля выполняют промежуточные измерения активности йода-131, кобальта-60 и цезия-134, 137 на первом аэрозольном фильтре, активности йода-131 в газообразной форме - на фильтре-адсорбере с селективным сорбентом, импрегнированным серебром, и суммарной активности трития и углерода-14 - в конденсате и в растворе барботера.In addition, in the process of monitoring, intermediate measurements of the activity of iodine-131, cobalt-60 and cesium-134, 137 are performed on the first aerosol filter, the activity of iodine-131 in gaseous form on the adsorber filter with a selective sorbent impregnated with silver, and total tritium and carbon-14 activity in the condensate and in the bubbler solution.
По сравнению с прототипом выполнение, согласно изобретению, пропускания газа через селективный для йода фильтр (фильтр-адсорбер с селективным сорбентом, импрегнированный серебром), а также конденсация паров и барботаж через раствор щелочи позволяет проводить точное измерение суммарной бета-активности криптона-85 и ксенона-133 в газе без мешающего влияния примесей бета-излучающих радионуклидов йода-131 (что повышает точность определения суммы ИРГ), а также определять форму нахождения в выбросах йода-131 и содержание углерода-14 во всех его формах, что не следует явным образом из уровня техники, так как в выбросах ЯЭУ АЭС, согласно СП АС-03, изотоп йода-131 нормируется без указания, какая часть находится в газовой, а какая - в аэрозольной форме [Санитарные правила проектирования и эксплуатации атомных станций СП АС-03. - М.: Минздрав России, 2003. С. 7]. Кроме того, исключается трудоемкая операция сорбции-десорбции трития на селективных минеральных сорбентах, что сокращает время проведения контроля.Compared with the prototype, the implementation, according to the invention, of passing gas through an iodine selective filter (adsorber filter with selective sorbent impregnated with silver), as well as vapor condensation and sparging through an alkali solution allows accurate measurement of the total beta activity of krypton-85 and xenon -133 in gas without the interfering influence of impurities of beta-emitting radionuclides iodine-131 (which improves the accuracy of determining the amount of IRG), as well as determine the form of iodine-131 emission and carbon-14 in all its forms oh, which is not obvious from the prior art, as in NPP emissions of NPP, according to AC-03, iodine-131 isotope is normalized without specifying which part is in gas and which is in aerosol form [Sanitary rules for design and operation NPP AC-03 nuclear power plants. - M .: Ministry of Health of Russia, 2003. p. 7]. In addition, the time-consuming sorption-desorption operation of tritium on selective mineral sorbents is eliminated, which reduces the time for testing.
Заявляемое техническое решение, возможность его технической реализации и достижение указанного технического результата поясняется фигурой, на которой приведена технологическая схема проведения контроля. На фигуре позициями обозначены:The claimed technical solution, the possibility of its technical implementation and the achievement of the technical result is illustrated by the figure, which shows the flow chart of the control. In the figure, the positions are indicated:
1 - реактор ЯЭУ,1 - reactor NPP,
2 - вакуумная линия контроля,2 - vacuum control line,
3 - первый аэрозольный фильтр,3 - the first aerosol filter,
4 - минеральный селективный сорбент, импрегнированный серебром,4 - mineral selective sorbent impregnated with silver,
5 - первый бета-радиометр,5 - the first beta radiometer,
6 - окислительная колонка с катализатором,6 - oxidation column with a catalyst,
7 - электропечь для обогрева окислительной колонки 6,7 - electric furnace for heating the
8 - теплообменник,8 - heat exchanger
9 - сборник конденсата,9 - condensate collector,
10 - барботер,10 - bubbler
11 - второй аэрозольный фильтр,11 - the second aerosol filter,
12 - второй бета-радиометр.12 - second beta radiometer.
Контроль радионуклидов производили следующим образом. Через линию отбора воздуха из вентсистемы реактора 1 ЯЭУ отбирали пробу выбросов в вакуумную линию контроля 2. Далее подавали пробу на первый аэрозольный фильтр 3 для удаления аэрозолей и затем - на минеральный селективный сорбент 4, импрегнированный серебром, для удаления летучих форм йода. Затем очищенную от аэрозолей и йода пробу направляли в ионизационную камеру первого бета-радиометра 5 для определения суммарной бета-активности оставшихся летучих радионуклидов. Далее проба поступала на размещенную в трубчатой электропечи 7 окислительную колонку 6 с катализатором, нагреваемым до температуры 300°С. После каталитического окисления водорода и углерода пробу направляли в теплообменник 8 для охлаждения и конденсации паров в сборнике конденсата 9. Охлажденную и очищенную от паров пробу подавали в барботер 10, заполненный раствором щелочи с величиной рН более 8,5 для выделения углерода в виде карбонатов и доочищали от аэрозолей на втором аэрозольном фильтре 11, после чего направляли в ионизационную камеру второго бета-радиометра 12 для измерения суммарной активности ИРГ. При этом оперативно определялась не только активность ИРГ, но и по разнице показаний первого бета-радиометра 5 и второго бета-радиометра 12 - суммарная активность радионуклидов трития и 14С. В процессе измерения аэрозольного фильтра на гамма-спектрометре определяли активность аэрозолей кобальта-60, цезия-134, 137 и йода-131, а на фильтре с минеральным селективным сорбентом, импрегнированным серебром определяли активность летучих форм йода (гамма-идентификация смеси этих изотопов является штатной для АЭС и не вызывает затруднений). Бета-спектрометрические измерения трития и углерода-14 производили в конденсате и щелочном растворе барботера в лабораторных условиях. Измерение суммарного количества криптона-85 в очищенном газе проводили бета-радиометром. При необходимости можно проводить и бета-спектрометрическое измерение (в связи с тем, что энергии бета-частиц отличаются в разы и их идентификация не вызывает затруднений).Control of radionuclides produced as follows. Through the air intake line from the ventilation system of
Эффективность предлагаемого способа иллюстрируется примером реализации устройства по предлагаемому способу.The effectiveness of the proposed method is illustrated by an example of the implementation of the device according to the proposed method.
Пример 1 (Прототип). Пробу газообразных радиоактивных выбросов ЯЭУ с суммарной бета-активностью 1 ТБк/м3 направляли на аэрозольные фильтры для выделения радиоактивных аэрозолей. Измерение активности фильтров показало, что суммарная объемная активность аэрозолей в выбросах составила 0,1 ТБк/м3. Затем пробу нагревали в присутствии платинового катализатора до температуры 300°С для окисления изотопов водорода и пропускали через цеолитовый сорбент. Измерение бета-активности показало, что объемная активность трития в выбросах составила 0,55 ТБк/м3. Измерение охлажденного газа на бета-радиометре показало объемную активность ИРГ с углеродом-14 0,35 ТБк/м3.Example 1 (Prototype). A sample of gaseous radioactive emissions of nuclear power plants with a total beta activity of 1 TBq / m 3 was sent to aerosol filters for the release of radioactive aerosols. Measurement of the filter activity showed that the total volumetric activity of aerosols in emissions was 0.1 TBq / m 3 . Then the sample was heated in the presence of a platinum catalyst to a temperature of 300 ° C to oxidize hydrogen isotopes and passed through a zeolite sorbent. Measurement of beta activity showed that the volume activity of tritium in emissions was 0.55 TBq / m 3 . Measurement of the cooled gas on a beta radiometer showed a volumetric activity of an IGH with carbon-14 0.35 TBq / m 3 .
Пример 2 (Заявляемый способ) отличается от примера 1 тем, что пробу выбросов после аэрозольного фильтра пропускали через фильтр с селективным серебросодержащим сорбентом «Силоксид», измеряли суммарную активность в бета-радиометре с ионизационной камерой, после термокаталитического окисления газ охлаждали, выделяли конденсат и пропускали через барботер, заполненный раствором щелочи с величиной рН более 8,5 и доочищали на втором аэрозольном фильтре.Example 2 (inventive method) differs from example 1 in that a sample of emissions after an aerosol filter was passed through a filter with a selective Sioxide oxide silver-containing sorbent; through a bubbler filled with an alkali solution with a pH value of more than 8.5 and was purified on a second aerosol filter.
Измерение активности аэрозольных фильтров показало, что суммарная объемная активность аэрозолей в выбросах составила 0,1 ТБк/м3. Измерение активности «Силоксида» показало, что объемная активность летучих форм йода в выбросах составила 0,01 ТБк/м3. Измерение активности газа после аэрозольного и йодного фильтра бета-радиометром показало, что объемная активность трития и углерода в выбросах составила 0,65 ТБк/м3. Измерение очищенного газа на бета-радиометре показало объемную активность ИРГ без примесей 0,24 ТБк/м3.Measurement of the activity of aerosol filters showed that the total volumetric activity of aerosols in emissions was 0.1 TBq / m 3 . Measuring the activity of Siloxide showed that the volatile activity of volatile forms of iodine in emissions was 0.01 TBq / m 3 . Measurement of gas activity after an aerosol and iodine filter with a beta radiometer showed that the volume activity of tritium and carbon in emissions was 0.65 TBq / m 3 . Measurement of the purified gas on a beta radiometer showed a volumetric activity of IGH without impurities of 0.24 TBq / m 3 .
Таким образом, заявляемый способ по сравнению с прототипом позволил в 1,5 раза повысить чувствительность контроля ИРГ. Лабораторный анализ воды из конденсатора и барботера позволил установить не только объемную активность трития, равную 0,55 ТБк/м3, но и углерода-14-0,1 ТБк/м3.Thus, the inventive method compared with the prototype allowed a 1.5-fold increase in the sensitivity of the IRG control. Laboratory analysis of water from the condenser and the bubbler allowed to establish not only the volume activity of tritium, equal to 0.55 TBq / m 3 , but also carbon-14-0.1 TBq / m 3 .
Предлагаемый способ позволяет проводить комплексный контроль радионуклидов в газообразных радиоактивных выбросах ЯЭУ с выполнением измерений суммарной активности инертных радиоактивных газов и оперативным проведением промежуточных измерений активности радионуклидов трития и углерода-14. Кроме того, при реализации данного способа в результате исключения операции термовакуумной десорбции значительно сокращены сроки проведения работ.The proposed method allows for the integrated control of radionuclides in gaseous radioactive emissions of nuclear power plants with the measurement of the total activity of inert radioactive gases and the rapid conduct of intermediate measurements of the activity of tritium and carbon-14 radionuclides. In addition, when implementing this method as a result of the exclusion of the operation of thermal vacuum desorption, the terms of work are significantly reduced.
Claims (9)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2018130691A RU2687842C1 (en) | 2018-08-23 | 2018-08-23 | Method for complex control of radionuclides in emissions of nuclear power plants |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2018130691A RU2687842C1 (en) | 2018-08-23 | 2018-08-23 | Method for complex control of radionuclides in emissions of nuclear power plants |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2687842C1 true RU2687842C1 (en) | 2019-05-16 |
Family
ID=66578955
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2018130691A RU2687842C1 (en) | 2018-08-23 | 2018-08-23 | Method for complex control of radionuclides in emissions of nuclear power plants |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2687842C1 (en) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2755054C1 (en) * | 2021-03-22 | 2021-09-14 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" (Госкорпорация "Росатом") | Method for removing radioactive iodine and its isotopes from a nuclear reactor system |
| CN113856586A (en) * | 2021-08-20 | 2021-12-31 | 中国原子能科学研究院 | Device for gas-liquid conversion and gas-liquid two-phase online sampling of iodine |
| CN116525166A (en) * | 2023-04-28 | 2023-08-01 | 华能山东石岛湾核电有限公司 | High temperature gas cooled reactor primary loop coolant multi-form 3 H、 14 C activity concentration calculation method and device |
| RU2801870C1 (en) * | 2022-06-28 | 2023-08-17 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Производственное объединение "Маяк" | Plant for measuring the activity of tritium, carbon-14, inert radioactive gases in gaseous emissions |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SU1123390A1 (en) * | 1982-07-02 | 1992-01-23 | Предприятие П/Я М-5301 | Method of working radionucludes in aerosol emissions |
| DE4121232A1 (en) * | 1991-06-27 | 1993-01-07 | Kugelfischer G Schaefer & Co | Automatic radionuclide concn. monitoring appts. - comprises sample changer, evaporator, detector(s) and storage magazine |
| US5574758A (en) * | 1994-02-03 | 1996-11-12 | Nuclear Engineering, Ltd. | Method for measuring gamma-rays of radionuclides, particularly in primary water of nuclear reactor |
| RU2355055C1 (en) * | 2007-07-30 | 2009-05-10 | Открытое акционерное общество "Сибирский химический комбинат" | Method of controlling air-tightness of fuel element can of nuclear reactor |
-
2018
- 2018-08-23 RU RU2018130691A patent/RU2687842C1/en active
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SU1123390A1 (en) * | 1982-07-02 | 1992-01-23 | Предприятие П/Я М-5301 | Method of working radionucludes in aerosol emissions |
| DE4121232A1 (en) * | 1991-06-27 | 1993-01-07 | Kugelfischer G Schaefer & Co | Automatic radionuclide concn. monitoring appts. - comprises sample changer, evaporator, detector(s) and storage magazine |
| US5574758A (en) * | 1994-02-03 | 1996-11-12 | Nuclear Engineering, Ltd. | Method for measuring gamma-rays of radionuclides, particularly in primary water of nuclear reactor |
| RU2355055C1 (en) * | 2007-07-30 | 2009-05-10 | Открытое акционерное общество "Сибирский химический комбинат" | Method of controlling air-tightness of fuel element can of nuclear reactor |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2755054C1 (en) * | 2021-03-22 | 2021-09-14 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" (Госкорпорация "Росатом") | Method for removing radioactive iodine and its isotopes from a nuclear reactor system |
| CN113856586A (en) * | 2021-08-20 | 2021-12-31 | 中国原子能科学研究院 | Device for gas-liquid conversion and gas-liquid two-phase online sampling of iodine |
| CN113856586B (en) * | 2021-08-20 | 2022-12-13 | 中国原子能科学研究院 | Device for gas-liquid conversion and gas-liquid two-phase online sampling of iodine |
| RU2801870C1 (en) * | 2022-06-28 | 2023-08-17 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Производственное объединение "Маяк" | Plant for measuring the activity of tritium, carbon-14, inert radioactive gases in gaseous emissions |
| CN116525166A (en) * | 2023-04-28 | 2023-08-01 | 华能山东石岛湾核电有限公司 | High temperature gas cooled reactor primary loop coolant multi-form 3 H、 14 C activity concentration calculation method and device |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| RU2687842C1 (en) | Method for complex control of radionuclides in emissions of nuclear power plants | |
| Vasaru | Tritium isotope separation | |
| Uchrin et al. | 14C release from a Soviet-designed pressurized water reactor nuclear power plant | |
| Veres et al. | Concentration of radiocarbon and its chemical forms in gaseous effluents, environmental air, nuclear waste and primary water of a pressurized water reactor power plant in Hungary | |
| Magnusson et al. | 14 C in spent ion-exchange resins and process water from nuclear reactors: A method for quantitative determination of organic and inorganic fractions | |
| Heydorn | Aspects of precision and accuracy in neutron activation analysis | |
| Wichner et al. | Distribution and transport of tritium in the Peach Bottom HTGR | |
| Martin | Carbon-14 in low-level radioactive waste from two nuclear power plants | |
| Keller et al. | A selectiveadsorbentSft. Mpling system for differentiating airborne iodine species | |
| Hellborg et al. | Development of accelerator mass spectrometry at the Lund Pelletron | |
| Bucur et al. | 14C content in candu spent ion exchange resins and its release under alkaline conditions | |
| Vagner et al. | Reproducibility of CO2 Absorption Method for measurement of Radiocarbon using a PARR Bomb and LSC | |
| RU2622107C1 (en) | Method of inspection of the fuel collision of the shells of fuels of the worked heat-fuel assembly of transport nuclear energy installations | |
| RU2579753C1 (en) | Method of processing irradiated nuclear fuel | |
| Kunz et al. | C-14 gaseous effluent from pressurized water reactors | |
| Snellman | Sampling and monitoring of carbon-14 in gaseous effluents from nuclear facilities-a literature survey | |
| Fernandez et al. | Methods evaluation for the continuous monitoring of carbon-14, krypton-85, and iodine-129 in nuclear fuel reprocessing and waste solidification facility off-gas | |
| Koarashi et al. | A simple and reliable monitoring system for 3 H and 14 C in radioactive airborne effluent | |
| KR20120078061A (en) | Device for separation of radiocarbon and separation method of radiocarbon using thereof | |
| Epimakhov et al. | Improvement of the Procedure for Monitoring Iodine Radionuclides in Off-Gases from Nuclear Power Facilities | |
| Molnar et al. | Measurement of beta-emitters in the air around the Paks NPP, Hungary | |
| Maslov et al. | Low level measurements of thorium and neptunium in environmental samples using the (γ, f) reaction | |
| Moskvin et al. | Radiochemical monitoring of water and air media in nuclear power industry | |
| Scheele et al. | Adequacy of Radioiodine Control and Monitoring at nuclear fuels reprocessing plants | |
| Spencer et al. | Milestone Report-M4FT-17OR030107025-Design of a tritium and iodine removal system for use with advanced TPOG |