RU2155399C1 - Strontium-89 radioisotope production process - Google Patents
Strontium-89 radioisotope production process Download PDFInfo
- Publication number
- RU2155399C1 RU2155399C1 RU99107410A RU99107410A RU2155399C1 RU 2155399 C1 RU2155399 C1 RU 2155399C1 RU 99107410 A RU99107410 A RU 99107410A RU 99107410 A RU99107410 A RU 99107410A RU 2155399 C1 RU2155399 C1 RU 2155399C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- strontium
- krypton
- radioisotope
- fuel
- solution
- Prior art date
Links
Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
Description
Область техники. The field of technology.
Изобретение относится к реакторной технологии получения радиоизотопов. The invention relates to a reactor technology for producing radioisotopes.
Настоящее изобретение может быть использовано для производства радиоизотопа стронций-89, нашедшего широкое применение в ядерной медицине при терапии онкологических заболеваний. The present invention can be used for the production of the strontium-89 radioisotope, which has found wide application in nuclear medicine in the treatment of cancer.
Предшествующий уровень техники. The prior art.
Более чем полувековой опыт применения радиоизотопов в ядерной медицине для диагностики и терапии позволил определить ее место и основные показания, при которых использование радиофармпрепаратов для лечения онкологических и других заболеваний является эффективным. Производство медицинских радиоизотопов превратилось в важную отрасль индустрии, на которую приходится более 50% годового производства радиоизотопов во всем мире. Сегодня с помощью ядерных реакторов и ускорителей заряженных частиц выпускается более 160 радиоизотопов 80 химических элементов. More than half a century of experience in the use of radioisotopes in nuclear medicine for diagnosis and therapy has made it possible to determine its place and main indications in which the use of radiopharmaceuticals for the treatment of cancer and other diseases is effective. The production of medical radioisotopes has become an important industry sector, which accounts for more than 50% of the annual production of radioisotopes worldwide. Today, with the help of nuclear reactors and charged particle accelerators, more than 160 radioisotopes of 80 chemical elements are produced.
Стремительное развитие радиоизотопной диагностики и терапии в мировой практике обусловлено продолжающимися разработками новых модификаций регистрирующей аппаратуры и особенно новых радиофармпрепаратов. Вновь создаваемые препараты ориентируются на все более избирательное воздействие на пораженные органы. The rapid development of radioisotope diagnostics and therapy in world practice is due to the ongoing development of new modifications of recording equipment and especially new radiopharmaceuticals. Newly created drugs focus on an increasingly selective effect on the affected organs.
Одним из наиболее современных и эффективных терапевтических радиоизотопов является стронций-89. Он используется в онкологии для обезболивания, позволяя отказаться от наркотических веществ. Препарат, содержащий стронций-89, вводится в организм, сорбируется и распространяется по костным метастазам, обеспечивая длительный обезболивающий эффект, в результате чего отпадает необходимость в частом введении наркотиков, избавляя больного от эффекта привыкания. One of the most modern and effective therapeutic radioisotopes is strontium-89. It is used in oncology for pain relief, allowing you to abandon narcotic substances. A drug containing strontium-89 is introduced into the body, absorbed and distributed through bone metastases, providing a long-lasting analgesic effect, as a result of which there is no need for frequent drug administration, relieving the patient of the addictive effect.
Радиоизотоп стронций-89 имеет следующие радиационные характеристики:
период полураспада Т1/2 = 50,5 сут;
способ распада - β- (распадается в стабильный изотоп 89Y);
максимальная энергия β- - частиц Eβ = 583,3 кэВ;
энергия сопутствующего γ- излучения Eγ = 909,1 кэВ;
выход γ- квантов - 9,30 • 10-5 (Бк•с)-1.The strontium-89 radioisotope has the following radiation characteristics:
half-life T 1/2 = 50.5 days;
the decay method is β - (decays into the stable isotope 89 Y);
maximum energy of β - - particles E β = 583.3 keV;
energy of the accompanying γ-radiation E γ = 909.1 keV;
the output of gamma rays is 9.30 • 10 -5 (Bq • s) -1 .
Известен реакторный способ получения радиоизотопа стронций-89, заключающийся в облучении нейтронами природного стронция [В.И. Левин "Получение радиоактивных изотопов" // М., Атомиздат, 1972, с. 169]. A known reactor method for producing a radioisotope of strontium-89, which consists in irradiating natural strontium with neutrons [V.I. Levin "Obtaining radioactive isotopes" // M., Atomizdat, 1972, p. 169].
В этом способе мишень из металлического стронция облучают в нейтронном потоке ядерного реактора с тепловым спектром нейтронов. Природный стронций имеет следующий изотопный состав: 84Sr - 0.56%, 86Sr - 9.9%, 87Sr - 7.0%, 88Sr - 82.6%. В результате реакции радиационного захвата на одном из изотопов стронция 88Sr(n,γ)89 Sr в мишени образуется целевой радиоизотоп стронций-89. Способ удобен тем, что он реализуется в обычном исследовательском ядерном реакторе. Однако сечение (n,γ) реакции составляет всего 6•10-27 см2, что ограничивает производительность этого способа. Для облучения используют высокообогащенную мишень с содержанием 88Sr > 99.9%. Применение обогащенного стронция связано с необходимостью подавления образования стронция-85 по реакции 84Sr(n,γ)85 Sr, являющегося в данном случае нежелательной примесью, и стремлением увеличить наработку стронция-89.In this method, a strontium metal target is irradiated in a neutron flux of a nuclear reactor with a thermal neutron spectrum. Natural strontium has the following isotopic composition: 84 Sr - 0.56%, 86 Sr - 9.9%, 87 Sr - 7.0%, 88 Sr - 82.6%. As a result of the radiation capture reaction on one of the strontium isotopes 88 Sr (n, γ) 89 Sr, the target strontium-89 radioisotope is formed in the target. The method is convenient in that it is implemented in a conventional research nuclear reactor. However, the cross section (n, γ) of the reaction is only 6 • 10 -27 cm 2 , which limits the performance of this method. A highly enriched target with a content of 88 Sr> 99.9% is used for irradiation. The use of enriched strontium is associated with the need to suppress the formation of strontium-85 by the reaction 84 Sr (n, γ) 85 Sr, which in this case is an undesirable impurity, and the desire to increase the production of strontium-89.
За прототип выбран реакторный способ получения стронция-89, основанный на пороговой реакции захвата нейтрона с вылетом заряженной частицы 89Y(n, p)89Sr [Звонарев А.В., Матвеенко И.П., Павлович В.Б. и др. "Получение стронция-89 в быстрых реакторах" // Атомная энергия, т. 82, вып. 5, май 1997, стр. 396-399.].For the prototype, a reactor method for producing strontium-89 was selected based on the threshold neutron capture reaction with the release of a charged particle 89 Y (n, p) 89 Sr [Zvonarev A.V., Matveenko I.P., Pavlovich VB and others. "Obtaining strontium-89 in fast reactors" // Atomic energy, v. 82, no. 5, May 1997, pp. 396-399.].
В этом способе мишень, содержащую природный моноизотоп иттрий-89, облучают в потоке нейтронов ядерного реактора с быстрым спектром нейтронов, а затем подвергают радиохимической переработке экстракционным методом. При оптимальных условиях облучения выход стронция-89 может составлять ~10 Ки на килограмм иттрия. Мишень представляет собой таблетированный оксид иттрия Y2O3 высокой чистоты, спрессованный и прокаленный при 1600oC. Способ удобен тем, что при его реализации практически отсутствуют радиоактивные отходы, а конечный продукт не содержит вредных примесей - количество сопутствующего стронция-90 менее 2•10-4 ат.%.In this method, a target containing the natural yttrium-89 monoisotope is irradiated in a neutron flux of a fast neutron nuclear reactor, and then subjected to radiochemical processing by extraction method. Under optimal irradiation conditions, the yield of strontium-89 can be ~ 10 Ci per kilogram of yttrium. The target is a tablet of high purity yttrium oxide Y 2 O 3 , compressed and calcined at 1600 o C. The method is convenient because during its implementation there are practically no radioactive waste, and the final product does not contain harmful impurities - the amount of concomitant strontium-90 is less than 2 • 10 -4 at.%.
Однако этот способ имеет крайне низкую производительность из-за малого сечения (n, p)-реакции на 89Y, значение которого для нейтронов спектра деления не превышает величины 0,3•10-27 см2, а его осуществление возможно только в реакторах с быстрым спектром нейтронов, количество которых очень незначительно как в нашей стране, так и за рубежом. Кроме того, для облучения в ядерном реакторе необходимо использовать иттрий, прошедший глубокую очистку от примесного урана (содержание урана в таблетках Y2O3 не должно превышать 10-5% по массе).However, this method has an extremely low productivity due to the small cross section of the (n, p) reaction at 89 Y, the value of which for neutrons in the fission spectrum does not exceed 0.3 • 10 -27 cm 2 , and its implementation is possible only in reactors with a fast spectrum of neutrons, the number of which is very small both in our country and abroad. In addition, for irradiation in a nuclear reactor, it is necessary to use yttrium, which has undergone deep purification from impurity uranium (the uranium content in Y 2 O 3 tablets should not exceed 10 -5 % by weight).
Малая производительность и необходимость использования реакторов с быстрым спектром нейтронов являются главными сдерживающими факторами при расширенном производстве радиоизотопа стронций-89 указанным способом. Low productivity and the need to use reactors with a fast neutron spectrum are the main constraints in the expanded production of the strontium-89 radioisotope in this way.
Раскрытие изобретения. Disclosure of the invention.
В основу изобретения положены требования повышения производительности и технологичности нового способа получения радиоизотопа стронций-89 при сохранении высокой удельной активности и радиоизотопной чистоты, возможность использования для его производства реакторов относительно небольшой мощности (десятки киловатт). The invention is based on the requirements of increasing the productivity and manufacturability of a new method for producing the strontium-89 radioisotope while maintaining high specific activity and radioisotope purity, the possibility of using relatively small reactors (tens of kilowatts) for its production.
Поставленная задача решена тем, что в способе получения радиоизотопа стронций-89, включающем облучение мишени в ядерном реакторе и последующее удаление из нее целевого радиоизотопа, в качестве мишени используют активную зону ядерного реактора с топливом в виде водного раствора уранил-сульфата (UO2SO4), в которой в результате деления ядер урана образуются осколочные элементы, один из которых - радиоизотоп инертного газа криптон-89, являющийся предшественником стронция-89 в цепочке распада осколочных элементов с атомной массой 89, выделяют из водного раствора, накапливают в свободном объеме над поверхностью раствора, а затем транспортируют в систему предварительной выдержки, где криптон-89 очищают за счет естественного распада от сопутствующих ему радиоизотопов криптона, в том числе и криптона-90, предшественника долгоживущего радиоизотопа стронций-90, а затем криптон-89 направляют в систему улавливания, где его выдерживают до полного распада в целевой радиоизотоп стронций-89.The problem is solved in that in the method for producing the strontium-89 radioisotope, which includes irradiating the target in a nuclear reactor and then removing the target radioisotope from it, the core of the nuclear reactor with fuel in the form of an aqueous solution of uranyl sulfate (UO 2 SO 4 ), in which fission elements are formed as a result of fission of uranium nuclei, one of which is the inert gas radioisotope krypton-89, which is the precursor of strontium-89 in the decay chain of fragmentation elements with an atomic mass of 89, isolated from one solution, accumulate in free volume above the surface of the solution, and then transported to the pre-exposure system, where krypton-89 is purified by natural decay of the accompanying radioisotopes of krypton, including krypton-90, the precursor of the long-lived radioisotope of strontium-90, and then krypton-89 is sent to the capture system, where it is kept until complete decay into the target strontium-89 radioisotope.
В качестве делящегося материала в топливном растворе уранил-сульфата может быть использован уран-235 и/или уран-233. Uranium-235 and / or uranium-233 can be used as fissile material in a fuel solution of uranyl sulfate.
Для интенсификации процесса выведения стронция-89 из водного раствора уранил-сульфата ведут барботирование раствора инертным газом, например гелием, аргоном или азотом, с последующим выносом газовой фракции из свободного объема над поверхностью водного раствора. To intensify the process of removing strontium-89 from an aqueous solution of uranyl sulfate, the solution is sparged with an inert gas, for example helium, argon or nitrogen, followed by removal of the gas fraction from the free volume above the surface of the aqueous solution.
В основу предлагаемого способа производства радиоизотопа стронций-89 положена уникальная возможность в процессе цепной реакции деления жидкого ядерного топлива растворного реактора воздействовать не только на целевой радиоизотоп, но и на его генетические предшественники, образующиеся в результате ядерных превращений осколков в цепочке распада элементов с массовым числом 89 89Se ---> 89Br ---> 89Kr ---> 89Rb ---> 89Sr. Как видно из этой схемы, одним из элементов цепочки распада является 89Kr - радиоактивный изотоп инертного газа криптона. Не вступая в химическое взаимодействие, он покидает топливный раствор уранил-сульфата, накапливаясь в свободном пространстве над зеркалом раствора. Процесс удаления осколочного криптона из топлива при необходимости может быть интенсифицирован с помощью барботирования через водный раствор инертного газа, например гелия, аргона или азота. Этот же газ используется для последующей транспортировки криптона из реактора. Время жизни 89Kr - 190,7 с вполне достаточно для реализации этого процесса. Выдержка осколочного криптона в специальных емкостях, изолированных от нейтронного излучения, организованная в два этапа, обеспечивает не только полный распад криптона-89 в целевой радиоизотоп стронций-89, но и его очистку от сопутствующих радиоизотопов криптона, в том числе и от криптона-90, дающего при распаде наиболее регламентируемый примесный радиоизотоп стронций-90. В активной зоне обычного ядерного реактора, где делящийся материал находится в виде твердого окисла или металла, зачехленного в герметичные оболочки ТВЭЛов, такая возможность отсутствует.The proposed method for the production of the strontium-89 radioisotope is based on the unique opportunity in the chain reaction of fission of liquid nuclear fuel of a solution reactor to influence not only the target radioisotope, but also its genetic predecessors resulting from nuclear transformations of fragments in the decay chain of elements with a mass number of 89 89 Se ---> 89 Br ---> 89 Kr ---> 89 Rb ---> 89 Sr. As can be seen from this scheme, one of the elements of the decay chain is 89 Kr, the radioactive isotope of the inert gas of krypton. Without entering into chemical interaction, he leaves the fuel solution of uranyl sulfate, accumulating in the free space above the mirror of the solution. The process of removing fragmented krypton from the fuel, if necessary, can be intensified by sparging through an aqueous solution of an inert gas, such as helium, argon or nitrogen. The same gas is used for subsequent transportation of krypton from the reactor. The lifetime of 89 Kr - 190.7 s is quite enough for the implementation of this process. The exposure of fragmentation krypton in special containers isolated from neutron radiation, organized in two stages, provides not only the complete decay of krypton-89 into the target radioisotope of strontium-89, but also its purification from the accompanying radioisotopes of krypton, including krypton-90, giving during decay the most regulated impurity radioisotope of strontium-90. In the active zone of a conventional nuclear reactor, where the fissile material is in the form of solid oxide or a metal sheathed in sealed fuel rod claddings, this is not possible.
Большая производительность предложенного способа получения радиоизотопа стронций-89 обусловлена высоким сечением реакции деления (n, f) на таких ядрах, как 235U, 233U или 239Pu, достигающим величины 600 - 800•10-24 см2 для тепловых нейтронов, и кумулятивным выходом осколка криптон-89 в акте деления - около 4-5%. Согласно оценкам производительность нового способа, нормированная на единицу массы мишени, будет в 1000 и более раз выше чем в способе, выбранном в качестве прототипа. Существенное отличие периодов полураспада радиоизотопов криптон-89 и криптон-90, составляющих соответственно 190,7 и 32,2 с, позволяет за счет выдержки газовой фазы, удаленной из топливного раствора, снизить содержание примеси стропция-90 в целевом радиоизотопе до уровня ~10-4 ат.% и таким образом обеспечить высокую радиоизотопную чистоту стронция-89.The high productivity of the proposed method for producing the strontium-89 radioisotope is due to the high cross section of the fission reaction (n, f) on such nuclei as 235 U, 233 U or 239 Pu, reaching a value of 600 - 800 • 10 -24 cm 2 for thermal neutrons, and cumulative the output of the krypton-89 fragment in the act of fission is about 4-5%. According to estimates, the performance of the new method, normalized to the unit mass of the target, will be 1000 or more times higher than in the method selected as a prototype. A significant difference in the half-lives of the krypton-89 and krypton-90 radioisotopes, which are 190.7 and 32.2 s, respectively, allows the content of the stropium-90 impurity in the target radioisotope to be reduced to ~ 10 - due to the exposure of the gas phase removed from the fuel solution 4 at.% And thus ensure high radioisotope purity of strontium-89.
Возможность использования в ядерных реакторах гомогенного жидкого топлива была успешно продемонстрирована еще в 50-60-х годах. По публикациям тех лет известно, что в мире действовало более 20 исследовательских реакторов с топливом на основе водных растворов солей урана. К ним относятся реакторы: HRE-I, HRE-2, LOPO, HYPO, SUPO и др. [Тищенко В.А., Смирнов Ю.В., Раевский И.И. Исследовательские реакторы США: обзорная информация АИНФ, 588, М., ЦнииАтоминформ, 1984. ]. Все эти реакторы в качестве топлива используют водный раствор уранил-сульфата UO2SO4 с различным обогащением по изотопу 235U, активная зона у них выполнена в виде сферы диаметром ~30 см, отражателем служит графит, замедлителем и теплоносителем - вода. Водный раствор уранил-сульфата отличается лучшей химической, термической и радиационной стойкостью по сравнению с растворами других урановых соединений.The possibility of using homogeneous liquid fuels in nuclear reactors was successfully demonstrated back in the 1950s and 1960s. According to publications of those years, it is known that more than 20 research reactors with fuel based on aqueous solutions of uranium salts operated in the world. These include reactors: HRE-I, HRE-2, LOPO, HYPO, SUPO, etc. [Tishchenko VA, Smirnov Yu.V., Raevsky II. US Research Reactors: AINF Review, 588, M., ZniAtominform, 1984.]. All these reactors use an aqueous solution of uranyl sulfate UO 2 SO 4 with various enrichment according to the 235 U isotope, their active zone is made in the form of a sphere with a diameter of ~ 30 cm, graphite is a reflector, water is a moderator and a coolant. An aqueous solution of uranyl sulfate has better chemical, thermal and radiation resistance compared to solutions of other uranium compounds.
Реакторы с гомогенным растворным топливом имеют ряд неоспоримых преимуществ по сравнению с реакторами с твердым топливом. Они обладают отрицательным температурным и мощностным эффектами реактивности, что обеспечивает их высокую ядерную безопасность. Значительно упрощается конструкция активной зоны: отсутствуют оболочки ТВЭЛов, дистанционирующие и другие детали, ухудшающие нейтронные характеристики реактора. Процедура приготовления раствора существенно дешевле изготовления ТВЭЛов. Загрузка (заливка) растворного топлива также намного проще, что позволяет при необходимости изменять концентрацию делящегося материала в топливе или объем раствора. В активной зоне растворного реактора благодаря хорошим условиям переноса тепла невозможно образование локальных перегревов, вызываемых перекосом полей энерговыделения. Эти реакторы просты и надежны в эксплуатации, не требуют для обслуживания многочисленного персонала. Низкая стоимость реакторов с растворным топливом обеспечивает возможность их широкого внедрения в качестве нейтронных источников для ядерно-физических методов анализа и контроля. Reactors with homogeneous solution fuels have a number of undeniable advantages over reactors with solid fuels. They have negative temperature and power effects of reactivity, which ensures their high nuclear safety. The design of the core is greatly simplified: there are no claddings of fuel elements, spacers and other parts that degrade the neutron characteristics of the reactor. The procedure for preparing the solution is significantly cheaper than the manufacture of fuel rods. Loading (pouring) mortar fuel is also much simpler, which allows you to change the concentration of fissile material in the fuel or the volume of the solution if necessary. In the active zone of the solution reactor, due to the good heat transfer conditions, it is impossible to form local overheating caused by the distortion of the energy release fields. These reactors are simple and reliable in operation, do not require numerous personnel to service. The low cost of liquid fuel reactors provides the possibility of their widespread introduction as neutron sources for nuclear-physical methods of analysis and control.
По сравнению с другими видами гомогенного жидкого ядерного топлива, такими, например, как расплавы фтористых или хлористых солей, водный раствор урананил-сульфата обладает такими важными достоинствами, как:
низкая температура топливного раствора в реакторе (T < 100oC);
высокая растворимость солей урана в воде, обеспечивающая возможность создания компактной активной зоны реактора;
низкая коррозионная активность топливного раствора и наличие конструкционных материалов, работающих в этих условиях.Compared with other types of homogeneous liquid nuclear fuel, such as, for example, molten fluoride or chloride salts, an aqueous solution of uranyl sulfate has such important advantages as:
low temperature of the fuel solution in the reactor (T <100 o C);
high solubility of uranium salts in water, which makes it possible to create a compact reactor core;
low corrosiveness of the fuel solution and the presence of structural materials working in these conditions.
Длительная эксплуатация исследовательских реакторов с растворным топливом позволила накопить необходимый опыт обращения с этим видом топлива, решить многочисленные научно-технические проблемы обеспечения надежной и безопасной работы растворных реакторов. В качестве конструкционного материала растворного реактора выбрана нержавеющая сталь марки ОХ18Н10Т, показавшая достаточную коррозионную стойкость и отсутствие склонности к межкристаллитной коррозии самой стали и сварных швов из нее в условиях работы реактора. Long-term operation of research reactors with solution fuel allowed to accumulate the necessary experience in handling this type of fuel, to solve numerous scientific and technical problems of ensuring reliable and safe operation of solution reactors. Stainless steel of the ОХ18Н10Т grade was selected as the structural material of the mortar reactor, which showed sufficient corrosion resistance and the absence of a tendency to intergranular corrosion of the steel itself and welds from it under the operating conditions of the reactor.
В России развитие растворных реакторов проводилось в двух направлениях:
создание импульсных растворных реакторов, предназначенных для исследования динамики, импульсного воздействия излучения на материалы и оборудование, наработки короткоживущих изотопов, активационного анализа;
разработка и создание исследовательских миниреакторов стационарной мощностью 20-50 кВт.In Russia, the development of mortar reactors was carried out in two directions:
creation of pulsed solution reactors designed to study dynamics, pulsed radiation effects on materials and equipment, operating time of short-lived isotopes, activation analysis;
development and creation of research mini-reactors with a stationary power of 20-50 kW.
Сегодня в России действуют несколько реакторов с растворным топливом - ИИН, ВИР, ИГРИК, "Аргус". Наиболее мощный среди них, работающий в стационарном режиме, исследовательский растворный реактор "Аргус", мощностью 20 кВт, разработанный и пущенный в эксплуатацию в Российском научном центре "Курчатовский институт" в 1981 г. [Афанасьев H.M., Беневоленский А.М., Венцель О. В. и др. Реактор "Аргус" для лабораторий ядерно-физических методов анализа и контроля. // Атомная энергия, т.61, вып. 1, июль 1986, стр. 7-9]. Today in Russia there are several reactors with solution fuel - IIN, VIR, IGRIC, Argus. The most powerful among them, operating in the stationary mode, is the Argus research solution reactor with a capacity of 20 kW, developed and put into operation at the Kurchatov Institute Russian Science Center in 1981 [Afanasyev HM, Benevolensky AM, Wentsel O V. et al. Argus reactor for laboratories of nuclear-physical methods of analysis and control. // Atomic energy, vol. 61, no. 1, July 1986, pp. 7-9].
Из опыта работы растворного реактора "Аргус" известно, что радиоактивные инертные газы не образуют в растворном топливе устойчивых химических соединений и большей частью выходят из раствора, оставаясь в газовой фазе над поверхностью жидкости [Лобода С.В., Петрунин Н.В., Хвостионов В.Е., Чарнко В.Е. Вынос продуктов деления из топлива растворного реактора // Атомная энергия, т. 67, вып. 6, декабрь 1989, стр. 432-433]. Измерения показали, что коэффициент выноса радиоактивных инертных газов из водного раствора уранил-сульфата составляет величину (0.7 ± 0.2). Механизм выноса инертных газов осколочного происхождения из топливного раствора связан с так называемым "радиолитическим кипением" в растворных реакторных системах, которое предполагает образование зародышей газовых пузырьков на треках осколков деления. Согласно этой модели, подтвержденной экспериментально, вначале на треках осколков деления зарождаются паровые пузырьки, которые, остывая и сжимаясь, переходят в газовые, содержащие продукты радиолитического разложения воды - водород и кислород. Атомы радиоактивных газов, попадая в газовые пузырьки, выносятся из топливного раствора. Время выхода пузырьков радиолитического газа составляет всего несколько секунд [Атомная энергия, т.67, вып. 6, декабрь 1989, стр. 432-433], что обеспечивает возможность выноса и относительно короткоживущих радиоизотопов, в том числе и таких, как криптон-89. Оказавшись в газовой оболочке криптон-89 "всплывает" к границе раздела жидкость - газ и переходит в свободный объем над поверхностью растворного топлива. It is known from the experience of the Argus mortar reactor that radioactive inert gases do not form stable chemical compounds in mortar fuel and, for the most part, leave the solution while remaining in the gas phase above the liquid surface [Loboda SV, Petrunin NV, Khvostionov V.E., Charnko V.E. Removal of fission products from the fuel of a solution reactor // Atomic Energy, vol. 67, no. 6, December 1989, pp. 432-433]. Measurements showed that the coefficient of removal of radioactive inert gases from an aqueous solution of uranyl sulfate is (0.7 ± 0.2). The mechanism of the removal of inert gases of fragmentation origin from the fuel solution is associated with the so-called "radiolytic boiling" in solution reactor systems, which involves the formation of gas bubble nuclei on the tracks of fission fragments. According to this model, which was confirmed experimentally, initially vapor bubbles form on the tracks of fission fragments, which, cooling and contracting, pass into gas bubbles containing the products of radiolytic decomposition of water - hydrogen and oxygen. Atoms of radioactive gases, falling into gas bubbles, are removed from the fuel solution. The release time of the bubbles of radiolytic gas is only a few seconds [Atomic energy, vol. 67, no. 6, December 1989, pp. 432-433], which makes it possible to carry out relatively short-lived radioisotopes, including such as krypton-89. Once in the gas envelope, krypton-89 “pops up” to the liquid – gas interface and passes into the free volume above the surface of the solution fuel.
Процесс выхода осколочных газов из раствора при необходимости может быть интенсифицирован с помощью барботажа топлива гелием или аргоном. Потоком инертного газа, барботирующего топливный раствор, криптон может быть удален за пределы реактора или мишени ускорителя, а затем в системе выдержки и очистки доведен до кондиционного качества. Улавливание примесей осколочных элементов, образующихся при делении одновременно с криптоном и переходящих в малых количествах в газовую фазу, осуществляют с помощью фильтрации и сорбции на активированном угле и химических сорбентах. Предложенный способ производства радиоизотопа стронция-89 может быть осуществлен следующим образом. The process of escape of fragmentation gases from a solution, if necessary, can be intensified by sparging fuel with helium or argon. A stream of inert gas sparging the fuel solution, krypton can be removed outside the reactor or the target of the accelerator, and then brought to a conditional quality in the holding and purification system. The capture of impurities of fragmentation elements generated during fission simultaneously with krypton and passing in small quantities into the gas phase is carried out by filtration and sorption on activated carbon and chemical sorbents. The proposed method for the production of a strontium-89 radioisotope can be carried out as follows.
Варианты осуществления изобретения. Embodiments of the invention.
Водный раствор уранил-сульфата UO2SO4 заливают в активную зону ядерного реактора, в которой поддерживают условия протекания цепной реакции деления в растворном топливе, герметизируют и присоединяют к газовому контуру. В результате реакции деления урана-235 или ядер других расщепляющихся материалов в растворном топливе нарабатывается радиоизотоп криптон-89, который, не вступая в химические реакции с топливным раствором или осколочными элементами, поступает в газовую фазу над поверхностью жидкости, отделившись от топливной композиции, содержащей основную массу осколков деления и делящихся материалов. Процесс выведения криптона-89 при необходимости может быть интенсифицирован за счет барботирования через топливный раствор инертного газа (гелий, аргон). Удаление газовой фракции из свободного объема над зеркалом жидкости осуществляют с помощью того же инертного газа. С газовым потоком радиоизотоп криптон-89 по герметичному контуру направляют в систему предварительной выдержки, где его очищают от сопутствующего ему криптона-90 за счет естественного распада последнего и дающего долгоживущий радиоизотоп стронций-90, а затем криптон-89 направляют в систему улавливания, где он остается до полного распада в целевой радиоизотоп стронций-89. Система улавливания представляет собой набор газовых ловушек, объем которых достаточен для накопления криптона в течение нескольких десятков минут. Образовавшийся в результате распада криптона-89 радиоизотоп стронций-89 удаляют из транспортного инертного газа с помощью сорбции в угольной ловушке или химического взаимодействия в кислотной среде. Очищенный от целевого радиоизотопа транспортный инертный газ рециркулируют в активную зону растворного реактора или мишенное устройство ускорителя. После удаления из угольных ловушек или химического реактора радиоизотоп стронций-89 подвергают окончательной радиохимической очистке и переводят в товарную форму.An aqueous solution of uranyl sulfate UO 2 SO 4 is poured into the active zone of a nuclear reactor, in which the conditions for the chain reaction of fission in solution fuel are maintained, sealed and connected to the gas circuit. As a result of the fission reaction of uranium-235 or the nuclei of other fissile materials in solution fuel, a krypton-89 radioisotope is produced, which, without entering into chemical reactions with the fuel solution or fragmentation elements, enters the gas phase above the surface of the liquid, separating from the fuel composition containing the main mass of fission fragments and fissile materials. The process of removing krypton-89, if necessary, can be intensified by sparging an inert gas (helium, argon) through a fuel solution. Removing the gas fraction from the free volume above the liquid mirror is carried out using the same inert gas. With the gas stream, the krypton-89 radioisotope is sent through a sealed circuit to the pre-exposure system, where it is cleaned of the krypton-90 accompanying it due to the natural decay of the latter and giving the long-lived radioisotope strontium-90, and then the krypton-89 is sent to the capture system, where it remains until complete decay of the strontium-89 radioisotope into the target. The capture system is a set of gas traps, the volume of which is sufficient for the accumulation of krypton for several tens of minutes. The strontium-89 radioisotope resulting from the decay of krypton-89 is removed from a transport inert gas by sorption in a coal trap or by chemical interaction in an acidic medium. Purified from the target radioisotope transport inert gas is recycled to the active zone of the solution reactor or target device of the accelerator. After removal from coal traps or a chemical reactor, the strontium-89 radioisotope is subjected to final radiochemical purification and transferred to a commodity form.
В качестве примера реализации предложенного способа рассмотрим следующий вариант ядерно-физической установки. As an example of the implementation of the proposed method, we consider the following version of a nuclear physical installation.
Пример. Растворный ядерный реактор. За прототип реакторной установки выбран исследовательский растворный реактор "Аргус". Активная зона реактора представляет собой цельнометаллический сварной корпус цилиндрической формы с полусферическим дном и толщиной стенки 5 мм, который соединен с газовым контуром, содержащим насос, теплообменник и систему газоочистки. Диаметр и высота корпуса составляют ≈ 300 мм. Внутри корпуса также расположен змеевик охлаждения. Элементы активной зоны, находящиеся в длительном контакте с топливным раствором, выполнены из нержавеющей стали марки ОХ18Н10Т. Корпус реактора окружен боковым и нижним торцевым графитовым отражателем. Example. Solution nuclear reactor. For the prototype reactor installation, the Argus research solution reactor was selected. The reactor core is an all-metal welded shell of cylindrical shape with a hemispherical bottom and a wall thickness of 5 mm, which is connected to a gas circuit containing a pump, heat exchanger and gas purification system. The diameter and height of the casing are ≈ 300 mm. A cooling coil is also located inside the housing. Elements of the active zone that are in continuous contact with the fuel solution are made of stainless steel grade OX18H10T. The reactor vessel is surrounded by a lateral and lower end graphite reflector.
Топливом реактора служит водный раствор уранил-сульфата, обогащенный по изотопу 235U от 20% до 90%, концентрацией урана-235 до 73.2 г/л. Объем топливного раствора 22 - 25 л. Номинальная мощность реактора 25 - 50 кВт.The reactor fuel is an aqueous solution of uranyl sulfate enriched in the 235 U isotope from 20% to 90%, and the concentration of uranium-235 to 73.2 g / l. The volume of the fuel solution is 22 - 25 liters. The rated power of the reactor is 25-50 kW.
Газообразные продукты радиолиза топливного раствора регенерируются с помощью устройства, включающего каталитический рекомбинатор, теплообменник и трубопроводы, которые вместе с корпусом реактора образуют герметичную систему. Gaseous products of radiolysis of the fuel solution are regenerated using a device including a catalytic recombiner, a heat exchanger and pipelines, which together with the reactor vessel form a sealed system.
В результате деления ядер 235U при работе реактора на мощности в активной зоне нарабатывают радиоизотоп криптон-89, поступающий в газовое пространство над поверхностью раствора. Газообразные продукты деления удаляют из объема над зеркалом жидкости с помощью продувки свободных полостей аргоном и направляют газовый поток на химический сорбент для удаления аэрозолей. Затем газовый поток подают в систему промежуточной выдержки, после чего направляют в емкость для окончательного распада криптона-89 в целевой радиоизотоп стронций-89. После очистки аргон рециркулируют в активную зону реактора.As a result of the fission of 235 U nuclei during operation of the reactor at power in the active zone, a krypton-89 radioisotope is produced, which enters the gas space above the solution surface. Gaseous fission products are removed from the volume above the liquid mirror by purging the free cavities with argon and the gas stream is directed to a chemical sorbent to remove aerosols. Then the gas stream is fed into the intermediate exposure system, and then sent to the tank for the final decay of krypton-89 in the target radioisotope strontium-89. After purification, argon is recycled to the reactor core.
Предложенный способ получения радиоизотопа стронций-89 позволяет более чем в тысячу раз, по сравнению со способом, выбранным за прототип, повысить производительность процесса и использовать для получения этого радиоизотопа исследовательский ядерный реактор с растворным топливом и тепловым спектром нейтронов. The proposed method for producing the radioisotope of strontium-89 allows more than a thousand times, compared with the method selected for the prototype, to increase the productivity of the process and use a research nuclear reactor with solution fuel and thermal neutron spectrum to obtain this radioisotope.
Claims (3)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU99107410A RU2155399C1 (en) | 1999-04-01 | 1999-04-01 | Strontium-89 radioisotope production process |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU99107410A RU2155399C1 (en) | 1999-04-01 | 1999-04-01 | Strontium-89 radioisotope production process |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2155399C1 true RU2155399C1 (en) | 2000-08-27 |
Family
ID=20218372
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU99107410A RU2155399C1 (en) | 1999-04-01 | 1999-04-01 | Strontium-89 radioisotope production process |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2155399C1 (en) |
-
1999
- 1999-04-01 RU RU99107410A patent/RU2155399C1/en not_active IP Right Cessation
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| ЗВОНАРЕВ А.В. и др. Получение 89 Sr в быстрых реакторах, Атомная энергия, т.82, вып.5, май 1997, с.396 - 399. * |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP6279656B2 (en) | Method and apparatus for producing radioisotopes | |
| US6456680B1 (en) | Method of strontium-89 radioisotope production | |
| US9076561B2 (en) | Methods and apparatus for selective gaseous extraction of molybdenum-99 and other fission product radioisotopes | |
| JP5461435B2 (en) | Method and apparatus for producing radioisotopes or treating nuclear waste | |
| Sameh | Production Cycle for Large Scale Fission Mo‐99 Separation by the Processing of Irradiated LEU Uranium Silicide Fuel Element Targets | |
| RU2430440C1 (en) | Bismuth-212 radionuclide obtaining method | |
| RU2155399C1 (en) | Strontium-89 radioisotope production process | |
| Chuvilin et al. | Production of 89Sr in solution reactor | |
| RU2276816C2 (en) | Method for producing strontium-89 radioisotope | |
| Shikata et al. | Production of 99 Mo and its application in nuclear medicine | |
| Mushtaq et al. | Management of radioactive waste from molybdenum-99 production using low enriched uranium foil target and modified CINTICHEM process | |
| RU2155398C1 (en) | Radioisotope strontium-89 production process | |
| RU2498434C1 (en) | Method to produce radionuclide bismuth-212 | |
| Uda et al. | Preliminary tritium safety analysis and problems with obtaining public consent to deuterium plasma experiments in the LHD | |
| RU2270488C2 (en) | Method for radiation treatment of parts and materials by hard gamma-rays | |
| RU2276817C2 (en) | Method for producing strontium-89 radioisotope | |
| RU2145127C1 (en) | Method for producing and separating fission molybdenum-99 from uranium-containing homogeneous liquid phase | |
| Zabaluev | Management of radionuclides from reprocessing plant gaseous effluents | |
| RU2181914C1 (en) | Radioisotope production process | |
| US20240120120A1 (en) | Modular, integrated, automated, compact, and proliferation-hardened method to chemically recycle used nuclear fuel (unf) originating from nuclear reactors to recover a mixture of transuranic (tru) elements for advanced reactor fuel, and to recycle uranium and zirconium | |
| Zvonarev et al. | 89Sr production in fast reactors | |
| Vereshchagin et al. | 89 Sr production in a reactor with solution fuel | |
| Ball | Use of LEU in the aqueous homogeneous medical isotope production reactor | |
| Ferguson | Chemical reprocessing of nuclear fuel | |
| JPH1048390A (en) | Method for extinguishing radioactivity of radioactive iodine and neutron irradiation device therefor |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20140402 |