RU2276816C2 - Method for producing strontium-89 radioisotope - Google Patents
Method for producing strontium-89 radioisotope Download PDFInfo
- Publication number
- RU2276816C2 RU2276816C2 RU2004121204/06A RU2004121204A RU2276816C2 RU 2276816 C2 RU2276816 C2 RU 2276816C2 RU 2004121204/06 A RU2004121204/06 A RU 2004121204/06A RU 2004121204 A RU2004121204 A RU 2004121204A RU 2276816 C2 RU2276816 C2 RU 2276816C2
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- krypton
- strontium
- reactor
- solution
- radioisotope
- Prior art date
Links
Abstract
Description
Область техники, к которой относится изобретение.The technical field to which the invention relates.
Изобретение относится к реакторной технологии получения радиоизотопов.The invention relates to a reactor technology for producing radioisotopes.
Настоящее изобретение может быть использовано для производства радиоизотопа стронций-89, нашедшего широкое применение в ядерной медицине при терапии онкологических заболеваний.The present invention can be used for the production of the strontium-89 radioisotope, which has found wide application in nuclear medicine in the treatment of cancer.
Уровень техникиState of the art
Более чем полувековой опыт применения радиоизотопов в ядерной медицине для диагностики и терапии позволил определить их место и основные показания, при которых использование радиофармпрепаратов (РФП) для лечения онкологических и других заболеваний является эффективным. Производство медицинских радиоизотопов превратилось в важную отрасль индустрии, на которую приходится более 50% годового производства радиоизотопов во всем мире. О масштабах использования радиоизотопов в медицине говорит, например, тот факт, что сегодня каждый четвертый пациент, обращающийся в США в поликлинику, и каждый третий, поступающий в больницу, направляется на диагностические и терапевтические процедуры с использованием радиоактивных изотопов. Общее число таких процедур составляет десятки миллионов в год.More than half a century of experience in the use of radioisotopes in nuclear medicine for diagnosis and therapy has made it possible to determine their place and main indications in which the use of radiopharmaceuticals (RFP) for the treatment of cancer and other diseases is effective. The production of medical radioisotopes has become an important industry sector, which accounts for more than 50% of the annual production of radioisotopes worldwide. The scale of the use of radioisotopes in medicine is evidenced, for example, by the fact that today, one in four patients who go to the polyclinic in the United States and one in three who go to the hospital are referred for diagnostic and therapeutic procedures using radioactive isotopes. The total number of such procedures is tens of millions per year.
Стремительное развитие радиоизотопной диагностики и терапии в медицинской практике обусловлено продолжающимися разработками новых модификаций регистрирующей аппаратуры и особенно новых радиофармпрепаратов.The rapid development of radioisotope diagnostics and therapy in medical practice is due to the ongoing development of new modifications of recording equipment and especially new radiopharmaceuticals.
Одним из наиболее эффективных терапевтических радиоизотопов является стронций-89. Он применяется как альтернативный метод или дополнение к наружной лучевой терапии для лечения болевого синдрома при костных метастазах. Стронций-89 имеет следующие радиационные характеристики:One of the most effective therapeutic radioisotopes is strontium-89. It is used as an alternative method or addition to external radiation therapy for the treatment of pain in bone metastases. Strontium-89 has the following radiation characteristics:
период полураспада T1/2=50,5 сут;half-life T 1/2 = 50.5 days;
способ распада - β- (распадается в стабильный изотоп 89Y);the decay method is β - (decays into a stable isotope 89 Y);
максимальная энергия β--частиц Еβ=1463 кэВ;maximum energy of β - particles E β = 1463 keV;
энергия сопутствующего γ-излучения Еγ=909,1 кэВ;energy of concomitant γ-radiation E γ = 909.1 keV;
выход γ-квантов - 9,30·10-5 (Бк·с)-1.the output of γ-quanta is 9.30 · 10 -5 (Bq · s) -1 .
Впервые стронций-89 был применен для обезболивания еще в начале 40-х годов прошлого века [Pecher С. Biological investigations with radioactive calcium and strontium: preliminary report on the use of radioactive strontium in the treatment of metastatic bone cancer. // Univ. Calif. Publ. Pharmacol. 1942; 2, pp.1117-1149]. Стронций, являясь биохимическим аналогом кальция, имеет тот же механизм переноса в организме человека. При внутривенном введение хлорида стронция его накопление идет преимущественно в костных метастазах, где происходят активные остеобластные процессы. В настоящее время радиофармпрепарат на его основе - "Раствор хлорида стронция-89 изотонический для инъекций", используется в медицинских целях при паллиативном лечении больных, страдающих от сильных болей из-за метастазов опухолей в костную систему. К числу злокачественных новообразований, имеющих тенденцию к метастазированию в скелет, относятся: рак молочной железы, толстой кишки, легкого, щитовидной железы, почки, предстательной железы и кожи. Максимальный пробег β--частиц стронция-89 в костной ткани не превышает 7 мм, что позволяет локализовать его радиационное воздействие в достаточно малой области скелета, снижая дозовую нагрузку на костный мозг и соседние участки мягких тканей.Strontium-89 was first used for pain relief in the early 1940s [Pecher C. Biological investigations with radioactive calcium and strontium: preliminary report on the use of radioactive strontium in the treatment of metastatic bone cancer. // Univ. Calif. Publ. Pharmacol 1942; 2, pp. 1117-1149]. Strontium, being a biochemical analogue of calcium, has the same transport mechanism in the human body. With intravenous administration of strontium chloride, its accumulation occurs mainly in bone metastases, where active osteoblastic processes occur. At present, a radiopharmaceutical based on it, “Strontium-89 Chloride Solution Isotonic for Injection,” is used for medical purposes in the palliative treatment of patients suffering from severe pain due to tumor metastases in the skeletal system. Malignant neoplasms with a tendency to metastasize to the skeleton include: breast, colon, lung, thyroid, kidney, prostate and skin cancers. The maximum range of β - particles of strontium-89 in bone tissue does not exceed 7 mm, which makes it possible to localize its radiation exposure in a rather small region of the skeleton, reducing the dose load on the bone marrow and adjacent areas of soft tissues.
Фракция препарата, остающаяся в костях, пропорциональна объему костного метастазного поражения и составляет от 20 до 80% от введенной активности. Будучи встроенным в минеральную структуру пораженного участка, стронций-89 не метаболизирует и остается в ней около 100 дней. Нормальная же кость включает незначительную часть введенной дозы и интенсивно теряет ее в течение первых 14 дней. Проведенные клинические испытания препарата показали, что 65÷75% пациентов сообщают о значительном уменьшении болевого эффекта, а в 20% случаев речь идет о полном обезболивании. Более того, медики считают, что хлорид стронция-89 оказывает терапевтическое действие, то есть не только блокирует метастазы, но и подавляет их.The fraction of the drug remaining in the bones is proportional to the volume of bone metastatic lesion and ranges from 20 to 80% of the administered activity. Being embedded in the mineral structure of the affected area, strontium-89 does not metabolize and remains in it for about 100 days. Normal bone includes an insignificant part of the administered dose and intensively loses it during the first 14 days. Clinical trials of the drug showed that 65 ÷ 75% of patients report a significant decrease in pain effect, and in 20% of cases we are talking about complete pain relief. Moreover, doctors believe that strontium chloride-89 has a therapeutic effect, that is, it not only blocks metastases, but also suppresses them.
Известен реакторный способ получения стронция-89, основанный на пороговой реакции захвата нейтрона с вылетом заряженной частицы 89Y(n,p)89Sr [Звонарев А.В., Матвеенко И.П., Павлович В.Б. и др. Получение стронция-89 в быстрых реакторах // Атомная энергия, т.82, вып.5, май 1997, стр.396-399; Toporov Yu.G., Filiminov V.T., Kuznetsov R.A. et. all. Production of 89Sr Using (n,γ)- and (n,p)-Reactions. // Proc. Third Int. Confer. "On Isotopes Isotope Production and Applications in the 21st Century", Vancouver, Canada, September 6-10, 1999].A known reactor method for producing strontium-89, based on a threshold neutron capture reaction with the release of a charged particle 89 Y (n, p) 89 Sr [Zvonarev A.V., Matveenko I.P., Pavlovich VB and others. Obtaining strontium-89 in fast reactors // Atomic energy, vol. 82, issue 5, May 1997, pp. 396-399; Toporov Yu.G., Filiminov VT, Kuznetsov RA et. all. Production of 89 Sr Using (n, γ) - and (n, p) -Reactions. // Proc. Third Int. Conffer. "On Isotopes Isotope Production and Applications in the 21 st Century", Vancouver, Canada, September 6-10, 1999].
В этом способе мишень, содержащую природный моноизотоп иттрий-89, облучают в потоке нейтронов ядерного реактора с быстрым спектром нейтронов, а затем подвергают радиохимической переработке экстракционным методом. При оптимальных условиях облучения выход стронция-89 может составлять ~10-15 мКи на грамм иттрия. Мишень представляет собой оксид иттрия Y2O3 высокой чистоты, спрессованный и прокаленный при температуре 1600°С. Способ удобен тем, что при его реализации практически отсутствуют радиоактивные отходы, а конечный продукт не содержит вредных примесей - количество сопутствующего радиоизотопа стронций-90 менее 2·10-4 ат.%.In this method, a target containing the natural yttrium-89 monoisotope is irradiated in a neutron flux of a fast neutron nuclear reactor, and then subjected to radiochemical processing by extraction method. Under optimal irradiation conditions, the yield of strontium-89 can be ~ 10-15 mCi per gram of yttrium. The target is high purity yttrium oxide Y 2 O 3 , compressed and calcined at a temperature of 1600 ° C. The method is convenient because during its implementation there is practically no radioactive waste, and the final product does not contain harmful impurities - the amount of the accompanying radioisotope of strontium-90 is less than 2 · 10 -4 at.%.
Однако этот способ имеет крайне низкую производительность из-за малого сечения (n,р)-реакции на 89Y, значение которого для нейтронов спектра деления не превышает величины 0.3·10-27 см2, а осуществление этого способа возможно только в реакторах с быстрым спектром нейтронов, число которых незначительно. Кроме того, для облучения необходимо использовать иттрий, прошедший глубокую очистку от примесного урана (содержание урана в таблетках Y2О3 не должно превышать 10-5% по массе).However, this method has an extremely low productivity due to the small cross section of the (n, p) reaction at 89 Y, the value of which for neutrons in the fission spectrum does not exceed 0.3 · 10 -27 cm 2 , and the implementation of this method is possible only in reactors with fast neutron spectrum, the number of which is insignificant. In addition, for irradiation, it is necessary to use yttrium, which has undergone deep purification from impurity uranium (the uranium content in Y 2 O 3 tablets should not exceed 10 -5% by weight).
За прототип выбран способ получения радиоизотопа стронций-89 в растворном ядерном реакторе [Патент РФ №2155399, МПК G 21 G 1/08, БИ №24, 2000 г.]. Топливо в виде водного раствора уранил-сульфата UO2SO4 облучают в нейтронном потоке ядерного реактора. В результате деления урана образуются осколки, один из которых - криптон-89, являющийся предшественником стронция-89 в цепочке распада осколков деления с атомной массой 89, выделяют из топливного раствора реактора и транспортируют в систему предварительной выдержки, где криптон-89 очищают за счет естественного распада от сопутствующих ему короткоживущих радиоизотопов криптона, а затем криптон-89 направляют в систему улавливания, где его выдерживают до полного распада в целевой радиоизотоп стронций-89.For the prototype, a method was chosen for producing the strontium-89 radioisotope in a solution nuclear reactor [RF Patent No. 2155399, IPC G 21 G 1/08, BI No. 24, 2000]. Fuel in the form of an aqueous solution of uranyl sulfate UO 2 SO 4 is irradiated in the neutron flux of a nuclear reactor. As a result of the fission of uranium, fragments are formed, one of which is krypton-89, which is the precursor of strontium-89 in the decay chain of fission fragments with an atomic mass of 89, is separated from the reactor fuel solution and transported to the pre-exposure system, where krypton-89 is purified by natural decay from the accompanying short-lived krypton radioisotopes, and then krypton-89 is sent to the capture system, where it is kept until complete decay to the target strontium-89 radioisotope.
В качестве делящегося материала в топливном растворе может быть использован уран-233, и/или уран-235, и/или уран-238.Uranium-233, and / or uranium-235, and / or uranium-238 can be used as fissile material in the fuel solution.
В указанном способе производства стронция-89 используется возможность в процессе нейтронного облучения растворного ядерного топлива воздействовать не только на целевой радиоизотоп, но и на его генетические предшественники, образующиеся в результате ядерных превращений осколков в цепочке распада элементов с массовым числом 89 89Se→89Br→89Kr→89Rb→89Sr. Одним из элементов цепочки распада осколков с А=89 является 89Kr - радиоактивный изотоп инертного газа криптона. В результате "радиолитического кипения" топливного раствора под действием осколков деления осколочный криптон, не вступая в химическое взаимодействие с топливом, покидает раствор, накапливаясь в свободном пространстве над зеркалом жидкости. Транспортировка криптона в специальные емкости, изолированные от нейтронного облучения и выдержка, организованная в два этапа, обеспечивает не только полный распад криптона-89 в целевой радиоизотоп стронций-89, но и его очистку от сопутствующих радиоизотопов криптона, в том числе и от криптона-90, дающего при распаде наиболее регламентируемый примесный радиоизотоп стронций-90. Существенное отличие периодов полураспада радиоизотопов криптон-89 и криптон-90, составляющих соответственно 190,7 и 32,2 сек, позволяет за счет выдержки газовой фазы, удаленной из топливного раствора, снизить содержание примеси стронция-90 в целевом радиоизотопе до уровня ~10-4 ат.% и, таким образом, обеспечить высокую радиоизотопную чистоту стронция-89.In this method of production of strontium-89, the possibility is used in the process of neutron irradiation of solution nuclear fuel to influence not only the target radioisotope, but also its genetic predecessors, resulting from nuclear transformations of fragments in the decay chain of elements with a mass number of 89 89 Se → 89 Br → 89 Kr → 89 Rb → 89 Sr. One of the elements of the fragment decay chain with A = 89 is 89 Kr, the radioactive isotope of the inert gas of krypton. As a result of the "radiolytic boiling" of the fuel solution under the influence of fission fragments, the fragmentation krypton, without entering into chemical interaction with the fuel, leaves the solution, accumulating in free space above the liquid mirror. Transportation of krypton to special containers isolated from neutron irradiation and shuttering organized in two stages ensures not only the complete decay of krypton-89 into the target radioisotope of strontium-89, but also its purification from associated radioisotopes of krypton, including krypton-90 giving during decay the most regulated impurity radioisotope strontium-90. A significant difference in the half-lives of the krypton-89 and krypton-90 radioisotopes, which are 190.7 and 32.2 sec, respectively, allows the content of strontium-90 impurity in the target radioisotope to be reduced to ~ 10 - due to the exposure of the gas phase removed from the fuel solution 4 at.% And, thus, to ensure high radioisotope purity of strontium-89.
Большая производительность рассматриваемого способа получения радиоизотопа стронций-89 обусловлена высоким сечением реакции деления на таких ядрах, как 235U, 233U или 239Pu, достигающим величины (600-800)·10-24 см2 для тепловых нейтронов, и значительным выходом осколка криптон-89 в акте деления - около 5%.The high productivity of the considered method for producing the strontium-89 radioisotope is due to the high cross section of the fission reaction on such nuclei as 235 U, 233 U or 239 Pu, reaching a value of (600-800) · 10 -24 cm 2 for thermal neutrons, and a significant yield of the krypton fragment -89 in the act of division - about 5%.
Возможность использования в ядерных реакторах гомогенного жидкого топлива была успешно продемонстрирована еще в 50-60-х годах прошлого века. По публикациям тех лет известно, что в мире действовало более 20 исследовательских реакторов с топливом на основе водных растворов солей урана. К ним относятся реакторы: HRE-1, HRE-2, LOPO, HYPO, SUPO и др. [Тищенко В.А., Смирнов Ю.В., Раевский И.И. Исследовательские реакторы США: обзорная информация АИНФ, 588, М., ЦнииАтоминформ, 1984.]. Все эти реакторы в качестве топлива используют водный раствор уранил-сульфата UO2SO4 с различным обогащением по изотопу 235U, отражателем служит графит, замедлителем и теплоносителем - вода.The possibility of using homogeneous liquid fuel in nuclear reactors was successfully demonstrated as far back as the 1950s and 1960s. According to publications of those years, it is known that more than 20 research reactors with fuel based on aqueous solutions of uranium salts operated in the world. These include reactors: HRE-1, HRE-2, LOPO, HYPO, SUPO, etc. [Tishchenko VA, Smirnov Yu.V., Raevsky II US Research Reactors: AINF Review, 588, M., ZniAtominform, 1984.]. All these reactors use an aqueous solution of uranyl sulfate UO 2 SO 4 with various enrichment in the 235 U isotope as fuel, graphite is a reflector, water is a moderator and a coolant.
Реакторы с гомогенным растворным топливом имеют ряд преимуществ по сравнению с реакторами на твердом топливе. Они обладают отрицательным температурным и мощностным эффектами реактивности, что обеспечивает их высокую ядерную безопасность. Значительно упрощается конструкция активной зоны: отсутствуют оболочки ТЭВЛов, дистанционирующие решетки и другие детали, ухудшающие нейтронные характеристики реактора. Процедура приготовления раствора существенно дешевле изготовления ТЭВЛов. Загрузка (заливка) растворного топлива также намного проще, что позволяет при необходимости изменять концентрацию делящегося материала в топливе или объем раствора. В активной зоне растворного реактора благодаря хорошим условиям переноса тепла невозможно образование локальных перегревов, вызываемых перекосом полей энерговыделения. Растворные реакторы просты и надежны в эксплуатации, не требуют для обслуживания многочисленного персонала.Homogeneous liquid fuel reactors have several advantages over solid fuel reactors. They have negative temperature and power effects of reactivity, which ensures their high nuclear safety. The design of the core is greatly simplified: there are no TEVL shells, spacer grids and other parts that degrade the neutron characteristics of the reactor. The procedure for preparing the solution is significantly cheaper than the manufacture of TEVLs. Loading (pouring) mortar fuel is also much simpler, which allows you to change the concentration of fissile material in the fuel or the volume of the solution if necessary. In the active zone of the solution reactor, due to the good heat transfer conditions, it is impossible to form local overheating caused by the distortion of the energy release fields. Mortar reactors are simple and reliable in operation, do not require numerous personnel for maintenance.
По сравнению с другими видами гомогенного жидкого ядерного топлива, такими, например, как расплавы фтористых или хлористых солей, водный раствор солей урана обладает рядом достоинств:Compared with other types of homogeneous liquid nuclear fuel, such as, for example, melts of fluoride or chloride salts, an aqueous solution of uranium salts has several advantages:
низкая температура топливного раствора в реакторе (Т<100°С);low temperature of the fuel solution in the reactor (T <100 ° C);
высокая растворимость солей урана в воде, обеспечивающая возможность создание компактной активной зоны реактора;high solubility of uranium salts in water, which makes it possible to create a compact reactor core;
низкая коррозионная активность топливного раствора и наличие конструкционных материалов, работающих в этих условиях.low corrosiveness of the fuel solution and the presence of structural materials working in these conditions.
Развитие растворных реакторов проводилось в двух направлениях:The development of mortar reactors was carried out in two directions:
создание импульсных растворных реакторов, предназначенных для исследования динамики, импульсного воздействия излучения на материалы и оборудование, наработки короткоживущих изотопов, активационного анализа;creation of pulsed solution reactors designed to study dynamics, pulsed radiation effects on materials and equipment, operating time of short-lived isotopes, activation analysis;
разработка и создание исследовательских мини-реакторов стационарной мощности 20-50 кВт.development and creation of research mini-reactors of stationary power of 20-50 kW.
Сегодня в России действуют несколько реакторов с растворным топливом - "Гидра", ВИР-2М, ИГРИК, "Аргус". Наиболее мощный среди них - исследовательский растворный реактор "Аргус", работающий в стационарном режиме. Мощность реактор 20 кВт. Он разработан и запущен в эксплуатацию в 1981 г. в Российском научном центре "Курчатовский институт" [Афанасьев Н.М., Беневоленский A.M., Венцель О.В. и др. Реактор "Аргус" для лабораторий ядерно-физических методов анализа и контроля. // Атомная энергия, т.61, вып.1, июль 1986, стр.7-9].Today in Russia there are several reactors with solution fuel - Hydra, VIR-2M, IGRIC, Argus. The most powerful among them is the Argus research mortar reactor operating in a stationary mode. Power reactor 20 kW. It was developed and put into operation in 1981 at the Russian Research Center "Kurchatov Institute" [Afanasyev N.M., Benevolensky A.M., Wenzel O.V. and others. Argus reactor for laboratories of nuclear physical methods of analysis and control. // Atomic energy, t.61, issue 1, July 1986, pp. 7-9].
Однако реализация способа, выбранного за прототип, возможна только на растворном реакторе, работающем в стационарном режиме, процедура получения целевого радиоизотопа стронций-89 достаточно сложна и многостадийна, а эффективность технологии в целом не превышает 70%.However, the implementation of the method selected for the prototype is possible only on a solution reactor operating in a stationary mode, the procedure for obtaining the target radioisotope of strontium-89 is quite complex and multi-stage, and the efficiency of the technology as a whole does not exceed 70%.
Раскрытие изобретенияDisclosure of invention
В основу нового способа производства радиоизотопа стронций-89 положены требования увеличения выхода целевого радиоизотопа из водного раствора солей урана и расширения технологических возможностей за счет использования исследовательских ядерных реакторов с растворным топливом, работающих как в стационарном, так и в импульсном режимах.The new method for the production of the strontium-89 radioisotope is based on the requirements of increasing the yield of the target radioisotope from an aqueous solution of uranium salts and expanding technological capabilities through the use of research nuclear reactors with solution fuel operating in both stationary and pulsed modes.
Поставленная задача решена тем, что в способе получения радиоизотопа стронций-89, включающем облучение водного раствора солей урана в ядерном реакторе и последующее удаление целевого радиоизотопа, топливо переводят в другое агрегатное состояние - парообразное, капельно-аэрозольное, мелкодисперсное, развивая поверхность обмена с газовой средой и обеспечивая интенсивное выделение криптона-89 из топливного раствора в свободный объем реактора, путем генерации импульса энерговыделения, носящего взрывной характер, за счет быстрого введения в активную зону растворного реактора положительной реактивности.The problem is solved in that in the method for producing a strontium-89 radioisotope, including irradiating an aqueous solution of uranium salts in a nuclear reactor and subsequent removal of the target radioisotope, the fuel is transferred to another aggregate state - vaporous, droplet-aerosol, finely dispersed, developing a surface of exchange with the gaseous medium and ensuring the intense release of krypton-89 from the fuel solution into the free volume of the reactor, by generating an energy release pulse of an explosive nature due to the rapid introduction into the active zone of a positive reactivity mortar reactor.
Из опыта работы стационарного растворного реактора "Аргус" известно, что радиоактивные благородные газы (РБГ) не образуют в растворном топливе устойчивых химических соединений и большей частью выходят из раствора, накапливаясь в газовой объеме над поверхностью топлива [Лобода С.В., Петрунин Н.В., Чарнко В.Е., Хвостионов В.Е. Вынос продуктов деления из топлива растворного реактора // Атомная энергия, т.67, вып.6, декабрь 1989, стр.432-433]. Механизм выноса благородных газов осколочного происхождения из топливного раствора связан с "радиолитическим кипением" раствора, которое предполагает образование зародышей газовых пузырьков на треках осколков деления. Согласно этой модели, подтвержденной экспериментально, вначале на треках осколков деления зарождаются паровые пузырьки, которые, остывая и сжимаясь, переходят в газовые, содержащие продукты радиолитического разложения воды - водород и кислород. Атомы радиоактивных газов, попадая в газовые пузырьки, выносятся из топливного раствора. Время выхода пузырьков радиолитического газа составляет всего несколько секунд [Атомная энергия, т.67, вып.6, декабрь 1989, стр.432-433], что обеспечивает возможность выноса и относительно короткоживущих радиоизотопов, в том числе и таких, как криптон-89. Оказавшись в газовой оболочке криптон-89 "всплывает" к границе раздела жидкость-газ и переходит в свободный объем над поверхностью растворного топлива. Измерения показали, что коэффициент выноса РБГ из водного раствора уранил-сульфата составляет величину 70±20%.It is known from the operating experience of the Argus stationary mortar reactor that radioactive noble gases (RBGs) do not form stable chemical compounds in mortar fuel and mostly leave the solution, accumulating in the gaseous volume above the fuel surface [N. Loboda, N. Petrunin N. V., Charnko V.E., Khvostionov V.E. Removal of fission products from the fuel of a solution reactor // Atomic Energy, vol. 67, issue 6, December 1989, pp. 434-433]. The mechanism for the removal of noble gases of fragmentation origin from the fuel solution is associated with the “radiolytic boiling” of the solution, which involves the formation of nuclei of gas bubbles on the tracks of fission fragments. According to this model, which was confirmed experimentally, first vapor bubbles form on the tracks of fission fragments, which, cooling and contracting, pass into gas bubbles containing the products of radiolytic decomposition of water - hydrogen and oxygen. Atoms of radioactive gases, falling into gas bubbles, are carried out from the fuel solution. The release time of radiolytic gas bubbles is only a few seconds [Atomic Energy, Vol. 67, Issue 6, December 1989, pp. 424-433], which makes it possible to carry out relatively short-lived radioisotopes, including such as krypton-89 . Once in the gas shell, krypton-89 “pops up” to the liquid-gas interface and passes into the free volume above the surface of the solution fuel. Measurements showed that the coefficient of RBH removal from an aqueous solution of uranyl sulfate is 70 ± 20%.
Механизм образования в топливном растворе газообразных осколков деления, как в стационарном, так и в импульсном растворном реакторе одинаков по характеру происходящих физических процессов. Однако экспериментально установлено, что коэффициент выноса РБГ в импульсном реакторе выше и составляет не менее 98% [Воинов A.M., Колесов В.Ф., Матвеенко А.С. и др. Водный импульсный реактор ВИР-2М и его предшественники. // В сборнике Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика ядерных реакторов, 1990, вып.3, стр.3-15].The mechanism of formation of gaseous fission fragments in a fuel solution, both in a stationary and in a pulsed solution reactor, is identical in nature to the physical processes taking place. However, it was experimentally established that the coefficient of RBH removal in a pulsed reactor is higher and is not less than 98% [Voinov A.M., Kolesov V.F., Matveenko A.S. et al. Water pulse reactor VIR-2M and its predecessors. // In the collection Questions of atomic science and technology. Ser. Physics of Nuclear Reactors, 1990, issue 3, pp. 3-15].
На чертеже представлена структурная схема импульсного растворного реактора с газовым стендом для реализации способа получения радиоизотопа стронций 89.The drawing shows a structural diagram of a pulsed mortar reactor with a gas stand for implementing the method of producing a radioisotope of strontium 89.
В качестве корпуса реактора 1 применен баллон высокого давления. Он представляет собой цилиндрический сварной сосуд, у которого силовая часть выполнена из высокопрочной стали 20 ХМ, а изнутри стенка плакирована нержавеющей сталью ОХ18Н10Е, толщиной 3 мм. Внутренний диаметр силового цилиндра 392 мм, толщина стенки 30 мм. Корпус рассчитан на рабочее импульсное давление 200 атмосфер.As the reactor vessel 1, a high pressure cylinder is used. It is a cylindrical welded vessel, in which the power part is made of high-strength steel 20 XM, and from the inside the wall is clad with stainless steel OX18H10E, 3 mm thick. The inner diameter of the master cylinder is 392 mm, the wall thickness is 30 mm. The casing is designed for a working pulse pressure of 200 atmospheres.
В крышку корпуса вертикально вварены пять труб. В центральной трубе 2 находится кольцевой пусковой стержень из карбида бора. В четырех периферийных трубах размещаются компенсирующие стержни из карбида бора.Five pipes are vertically welded into the housing cover. In the Central tube 2 is an annular launch rod of boron carbide. In four peripheral tubes, boron carbide compensation rods are placed.
Активная зона в корпусе реактора состоит из водного раствора уранил-сульфата объемом 40 литров с концентрацией урана-235 в растворе 79,2 г/литр и обогащением до 90%. Заполнение осуществляется с помощью устройства загрузки топлива 3. Количество заливаемого раствора достаточно для создания положительной реактивности до 6 βэфф. и производства импульса мощности с энерговыделением в активной зоне до 30 МДж.The active zone in the reactor vessel consists of an aqueous solution of uranyl sulfate with a volume of 40 liters with a concentration of uranium-235 in the solution of 79.2 g / liter and enrichment up to 90%. Filling is carried out using a fuel loading device 3. The amount of the filled solution is sufficient to create a positive reactivity of up to 6 β eff. and production of a power pulse with energy release in the core up to 30 MJ.
Система управления и контроля реакторной установки с комплектом исполнительных механизмов рабочих органов компенсации 4, 5 обеспечивает безопасное подкритическое состояние реактора, регулируемый режим работы установки, контроль регистрацию и представление информации о параметрах установки, контролируемую и плановую экстренную остановку реактора.The control and monitoring system of the reactor installation with a set of executive mechanisms of the working compensation elements 4, 5 ensures a safe subcritical state of the reactor, an adjustable operating mode of the installation, monitoring the registration and presentation of information about the installation parameters, and a controlled and scheduled emergency shutdown of the reactor.
Для контроля реактора в подкритическом состоянии имеется пусковой источник нейтронов интенсивностью ~106 нейтр./сек.To control the reactor in a subcritical state, there is a starting neutron source with an intensity of ~ 10 6 neutrons / sec.
Реализация заданного "скачка" реактивности, превышающей эффективную долю запаздывающих нейтронов, осуществляется с помощью пускового устройства реактора.The implementation of a given "jump" in reactivity, exceeding the effective fraction of delayed neutrons, is carried out using a reactor launcher.
Быстрое извлечение пускового стержня 2 из активной зоны обеспечивает пневмопривод, который автоматически через заданное время возвращает пусковой стержень в активную зону. Время извлечения пускового стержня 2,5 сек.Quick removal of the launch rod 2 from the active zone provides a pneumatic actuator, which automatically after a specified time returns the launch rod to the active zone. Retrieval time of the launch rod 2.5 sec.
Регенерация продуктов радиолиза осуществляется в устройстве 6. Поджиг гремучей смеси проводится в камере объемом 2 л, соединенный с корпусом реактора трубопроводом, путем нагрева электрическим током платиновой проволоки до температуры 600°С. В крышке камеры смонтированы три свечи с платиновыми электродами, две из которых резервные.The regeneration of radiolysis products is carried out in device 6. Ignition of the explosive mixture is carried out in a 2-liter chamber connected to the reactor vessel by a pipeline by heating the platinum wire with electric current to a temperature of 600 ° C. Three candles with platinum electrodes are mounted in the chamber lid, two of which are backup.
При инициировании импульса мощности реактора в результате деления ядер урана-235 в активной зоне нарабатывают радиоизотоп криптон-89, поступающий в газовое пространство корпуса реактора. Газообразные продукты деления выдерживают 5-10 мин в объеме над зеркалом жидкости, а затем удаляют с помощью устройства откачки газов 7,8, входящего в комплекс реакторной установки, для последующей выдержки криптона-89 в специальной емкости 9 и осаждения стронция-89, образовавшегося в результате естественного распада. При этом газообразные продукты деления до поступления в емкость выдержки и осаждения криптона-89 проходят через систему фильтров 10 и ловушек 11. На газовых магистралях установлены клапаны с дистанционным управлением 12, 13, 14.Upon initiation of a reactor power pulse as a result of fission of uranium-235 nuclei in the core, a krypton-89 radioisotope is produced, which enters the gas space of the reactor vessel. Gaseous fission products are kept for 5-10 minutes in volume above the liquid mirror, and then removed using a gas evacuation device 7.8, which is part of the reactor complex, for subsequent exposure of krypton-89 in a special tank 9 and deposition of strontium-89 formed in the result of natural decay. In this case, the gaseous fission products before entering the holding tank and precipitating krypton-89 pass through a system of filters 10 and traps 11. Remote control valves 12, 13, 14 are installed on the gas lines.
Пример осуществления способа.An example implementation of the method.
Импульсный растворный ядерный реактор с газовым контуром.Pulse solution nuclear reactor with a gas circuit.
Топливо в виде водного раствора солей урана, например, уранил-сульфата UO2SO4, с помощью устройства 3 закачивают в активную зону импульсного ядерного реактора 1.Fuel in the form of an aqueous solution of uranium salts, for example, uranyl sulfate UO 2 SO 4 , is pumped into the active zone of a pulsed nuclear reactor 1 using a device 3.
После введения в активную зону реактора большой положительной реактивности путем быстрого извлечения стержня 2, в жидком топливе протекает бурный процесс энерговыделения, носящий взрывной характер, в результате которого топливо переходит в другое агрегатное состояние - парообразное, капельно-аэрозольное и мелкодисперсное, что создает условия для интенсивного выделение газообразных осколков деления в свободный объем реактора, в том числе криптона-89. После завершения переходных процессов в реакторе и накопления газообразных осколков деления в свободном объеме реактора работа газового стенда проводятся следующим образом.After introducing a large positive reactivity into the reactor core by quickly removing rod 2, a turbulent energy release process takes place in liquid fuel, which is explosive in nature, as a result of which the fuel goes into another aggregate state - vaporous, droplet-aerosol and finely dispersed, which creates conditions for intense emission of gaseous fission fragments into the free volume of the reactor, including krypton-89. After the completion of transient processes in the reactor and the accumulation of gaseous fission fragments in the free volume of the reactor, the gas stand is operated as follows.
Газ, скопившийся над зеркалом топливного раствора, выдерживают в течение 5-10 минут в реакторе 1. Это время необходимо для распада основного примесного радионуклида криптон-90 и снижения его концентрации до допустимого уровня.The gas accumulated above the mirror of the fuel solution is kept for 5-10 minutes in reactor 1. This time is necessary for the decay of the main impurity radionuclide krypton-90 and its concentration to an acceptable level.
Открывают клапаны с дистанционным управлением 12, 13 и газ из реактора поступает в емкость выдержки 9, предварительно откаченную с помощью насоса 7. Для исключения попадания в емкость 9 изотопов рубидия и стронция установлен фильтр 10.The valves with remote control 12, 13 are opened and the gas from the reactor enters the holding tank 9, previously evacuated using pump 7. To prevent rubidium and strontium isotopes from entering the tank 9, a filter 10 is installed.
С помощью ловушки 11 задерживаются возможные пары воды и капельки топливного раствора.Using a trap 11, possible water vapor and droplets of the fuel solution are delayed.
Заполненную газом емкость 9 отсекают с помощью клапанов 13, 14 от остальных коммуникаций на время ~20 минут, необходимое для естественного распада криптона-89 в стронций-89.The gas-filled container 9 is cut off with the help of valves 13, 14 from the remaining communications for a time of ~ 20 minutes, which is necessary for the natural decay of krypton-89 into strontium-89.
После окончания цикла наработки стронция-89 открывают клапан 14. Оставшиеся газы стравливают через фильтр 10 в емкость 8, где выдерживают необходимое для распада время.After the end of the operating time, strontium-89 opens the valve 14. The remaining gases are vented through the filter 10 into the container 8, where they withstand the time required for decay.
В реальной технологической схеме может быть использовано несколько независимых емкостей выдержки 9, установленных в газовом стенде параллельно.In a real technological scheme, several independent holding tanks 9 can be used installed in parallel in a gas stand.
Регенерация продуктов радиолиза проводится в камере 6. Контроль и управление реактором с газовым стендом осуществляется с помощью систем 4, 5.The regeneration of radiolysis products is carried out in chamber 6. Monitoring and control of a reactor with a gas stand is carried out using systems 4, 5.
Стронций-89, осажденный в емкости выдержки 9, извлекают на радиохимическом участке, где ему придают кондиционные качества.Strontium-89, deposited in holding tank 9, is recovered at the radiochemical site, where it is given conditional qualities.
Предложенный способ производства радиоизотопа стронций-89 позволяет увеличить реальный выход радиоизотопа из водного раствора солей урана после облучения топлива и расширить технологические возможности за счет использования исследовательских ядерных реакторов с растворным топливом, работающих как в стационарном, так и импульсном режимах.The proposed method for the production of the strontium-89 radioisotope makes it possible to increase the actual yield of the radioisotope from an aqueous solution of uranium salts after fuel irradiation and to expand technological capabilities through the use of research nuclear reactors with solution fuel operating in both stationary and pulsed modes.
Claims (2)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2004121204/06A RU2276816C2 (en) | 2004-07-13 | 2004-07-13 | Method for producing strontium-89 radioisotope |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2004121204/06A RU2276816C2 (en) | 2004-07-13 | 2004-07-13 | Method for producing strontium-89 radioisotope |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2004121204A RU2004121204A (en) | 2006-01-10 |
| RU2276816C2 true RU2276816C2 (en) | 2006-05-20 |
Family
ID=35872184
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2004121204/06A RU2276816C2 (en) | 2004-07-13 | 2004-07-13 | Method for producing strontium-89 radioisotope |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2276816C2 (en) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN106384615B (en) * | 2016-10-18 | 2018-03-13 | 中国核动力研究设计院 | Save the Medical isotope production reactor of uranium fuel |
| CN106384616B (en) * | 2016-10-18 | 2018-07-24 | 中国核动力研究设计院 | The Medical isotope production reactor of uncompensated stick |
-
2004
- 2004-07-13 RU RU2004121204/06A patent/RU2276816C2/en not_active IP Right Cessation
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| RU2004121204A (en) | 2006-01-10 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP6279656B2 (en) | Method and apparatus for producing radioisotopes | |
| US6456680B1 (en) | Method of strontium-89 radioisotope production | |
| JP4317269B2 (en) | Method of exposure to neutron flux, method of generating useful isotopes, and method of converting long-lived isotopes | |
| AU749626B2 (en) | Method and apparatus for the production and extraction of molybdenum-99 | |
| US9076561B2 (en) | Methods and apparatus for selective gaseous extraction of molybdenum-99 and other fission product radioisotopes | |
| KR101353730B1 (en) | Radioisotope production and treatment of solution of target material | |
| RU2276816C2 (en) | Method for producing strontium-89 radioisotope | |
| RU2200997C2 (en) | Method for producing molybdenum radioisotope | |
| RU2276817C2 (en) | Method for producing strontium-89 radioisotope | |
| RU2155399C1 (en) | Strontium-89 radioisotope production process | |
| RU2270488C2 (en) | Method for radiation treatment of parts and materials by hard gamma-rays | |
| Lee et al. | Progress of Kijang Research Reactor Construction for the Mo-99 Production | |
| RU2181914C1 (en) | Radioisotope production process | |
| RU2155398C1 (en) | Radioisotope strontium-89 production process | |
| Malikov et al. | Prospects for the application of nuclear reactor with homogeneous solution fuel for the production of medical radioisotopes | |
| Hayes | Applications of Fission | |
| CN115171942A (en) | System and method for producing helium-3 from tritium-containing heavy water of heavy water reactor | |
| Vereshchagin et al. | 89 Sr production in a reactor with solution fuel | |
| Gurko et al. | Analysis of Radioactive Wastes Formed as a Result of the Production of 99 m Tc on the Basis of Irradiated Molybdenum Trioxide Using a Centralized Generator as a Base | |
| Copulos | Nuclear Energy and Nuclear Waste | |
| JPH1048390A (en) | Method for extinguishing radioactivity of radioactive iodine and neutron irradiation device therefor |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20070714 |
|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20090714 |