RU2476942C1 - Method of obtaining rhenium-188 radionuclide without carrier and apparatus for realising said method - Google Patents

Method of obtaining rhenium-188 radionuclide without carrier and apparatus for realising said method Download PDF

Info

Publication number
RU2476942C1
RU2476942C1 RU2012100553/07A RU2012100553A RU2476942C1 RU 2476942 C1 RU2476942 C1 RU 2476942C1 RU 2012100553/07 A RU2012100553/07 A RU 2012100553/07A RU 2012100553 A RU2012100553 A RU 2012100553A RU 2476942 C1 RU2476942 C1 RU 2476942C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
rhenium
tungsten oxide
tungsten
matrix
radionuclide
Prior art date
Application number
RU2012100553/07A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Виктор Георгиевич Меркулов
Евгений Владимирович Чибисов
Александр Олегович Павлюк
Юрий Сергеевич Масленников
Валерий Викторович Зукау
Денис Викторович Кабанов
Original Assignee
Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Национальный исследовательский Томский политехнический университет"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Национальный исследовательский Томский политехнический университет" filed Critical Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Национальный исследовательский Томский политехнический университет"
Priority to RU2012100553/07A priority Critical patent/RU2476942C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2476942C1 publication Critical patent/RU2476942C1/en

Links

Images

Landscapes

  • Medicines Containing Antibodies Or Antigens For Use As Internal Diagnostic Agents (AREA)
  • Particle Accelerators (AREA)

Abstract

FIELD: physics.
SUBSTANCE: method involves reactor neutron exposure of a matrix of tungsten oxide, heat treatment of said matrix in a medium of oxygen until turning to gas phase and condensation of the desired isotope, which is then extracted by a reagent. The tungsten oxide matrix is in form of a hollow cylinder whose wall thickness is not more than 3 mm. The apparatus has a container in form of two coaxial cylinders between the walls of which there is a cavity for placing the exposed tungsten oxide, which is closed on one side, and a sublimation apparatus, having a condenser and a heated part with a pipe for feeding oxygen, over which diaphragm is placed. In the top part of the coaxial cylinders there is a through-pipe for passage of the exposure medium.
EFFECT: increase in specific activity of the parent tungsten-188 isotope, specific activity of rhenium-188 daughter isotope by increasing its chemical output and quantitative deposition on a limited surface.
3 cl, 2 dwg

Description

Изобретение относится к области получения радиоактивных изотопов медицинского и научного назначения без носителя в радиохимически чистом виде, а также для создания радиоизотопных генераторов.The invention relates to the field of producing radioactive isotopes for medical and scientific purposes without a carrier in a radiochemically pure form, as well as for creating radioisotope generators.

Известны способы получения радиоактивного изотопа рений-188 из облученного нейтронами оксида вольфрама (WO3) или порошка металлического вольфрама с последующим разделением материнского вольфрам-188 и дочернего целевого рений-188.Known methods for producing the radioactive isotope rhenium-188 from neutron-irradiated tungsten oxide (WO 3 ) or tungsten metal powder, followed by separation of mother tungsten-188 and daughter target rhenium-188.

В большинстве вариантов разделения используют либо экстракционные, либо сорбционные методы [Зыков М.П., Романовский В.Н., Филяшин А.Т. и др. «Экстракционный генератор рения-188» / Труды Радиевого института им.В.Г.Хлопина, т.XII, 2007, с.86-95; Патент RU №2091878, публ. 27.09.1997; Патент US №7329400, публ. 12.02.2008]. Общим недостатком всех этих способов является необходимость проведения длительных и сложных процедур растворения облученных нейтронами образцов вольфрама или его оксида, что приводит к увеличению объемов радиоактивных отходов, загрязнению нежелательными примесями, привнесенными с использованными реагентами, а также повышению себестоимости целевого изотопа за счет применения реагентов. При этом для экстракционных генераторов, использующих органические реагенты, характерно образование продуктов радиолиза, при возможном образовании третьей фазы за счет радиационной полимеризации. В целом это приводит к снижению фактора разделения генераторной пары. Недостатком является и необходимость размещения экстракционных генераторов с блоком растворения в боксах с мощной биологической защитой значительных объемов со сложной системой транспортных и управляющих коммуникаций для подачи реагентов для растворения и экстракции, полученных радиоактивных растворов в экстракторы и отбора рений-содержащих фракций.In most separation options, either extraction or sorption methods are used [Zykov M.P., Romanovsky V.N., Filyashin A.T. et al. “Extraction generator of rhenium-188” / Proceedings of the Radium Institute named after VG Khlopin, vol. XII, 2007, p. 86-95; Patent RU No. 2091878, publ. 09/27/1997; US patent No. 7329400, publ. 02/12/2008]. A common drawback of all these methods is the need for lengthy and complex procedures for dissolving neutron-irradiated samples of tungsten or its oxide, which leads to an increase in the volume of radioactive waste, contamination with undesirable impurities introduced with used reagents, and also an increase in the cost of the target isotope due to the use of reagents. Moreover, extraction generators using organic reagents are characterized by the formation of radiolysis products, with the possible formation of a third phase due to radiation polymerization. In general, this leads to a decrease in the separation factor of the generator pair. A drawback is the need to place extraction generators with a dissolution unit in boxes with powerful biological protection of significant volumes with a complex system of transport and control communications for supplying reagents for dissolution and extraction of the resulting radioactive solutions into the extractors and selection of rhenium-containing fractions.

Другим известным способом разделения генераторной пары вольфрам-188/рений-188 и получения радиофармацевтического рения-188 без носителя, является термосублимационный метод, основанный на летучести высшего оксида рения (VII) - Re2O7.Another well-known method for separating a generator pair of tungsten-188 / rhenium-188 and obtaining radiopharmaceutical rhenium-188 without a carrier is a thermosublimation method based on the volatility of higher rhenium (VII) oxide - Re 2 O 7 .

Известен способ получения радионуклида рений-188, включающего наработку материнского вольфрам-188 в процессе облучения нейтронами мишени из металлического вольфрама, обогащенного по вольфрам-186 с последующим термохроматографическим выделением рений-188. В данном способе, с целью обеспечения высокой удельной активности целевого радионуклида, используют мишень, обогащенную до 97% по вольфраму-186, что, несмотря на повышение в 3,4 раза выхода целевого рений-188, в десятки раз повышает его себестоимость. При этом каждый раз перед проведением процедуры выделения рения-188 требуется проведение процесса восстановления водородом исходной вольфрамовой мишени до металла [SU №1498288 «Способ получения радионуклида рений-188», публ. 10.05.2000].There is a method of producing a rhenium-188 radionuclide, including the production of mother tungsten-188 in the process of neutron irradiation of a target from metal tungsten enriched in tungsten-186, followed by thermochromatographic separation of rhenium-188. In this method, in order to ensure a high specific activity of the target radionuclide, a target enriched up to 97% in tungsten-186 is used, which, despite a 3.4-fold increase in the yield of target rhenium-188, increases its cost tenfold. Moreover, each time before the procedure for the separation of rhenium-188, the process of hydrogen reduction of the initial tungsten target to a metal is required [SU No. 1498288 "Method for the production of rhenium-188 radionuclide", publ. 05/10/2000].

Известно устройство, которое было использовано для сублимационного выделения таллия-199 из облученных альфа-частицами золотых мишеней [SU №1468274, публ. 10.10.1996], содержащее нагреваемую кварцевую печь, на дно печи помещают мишень облученной стороной вверх, а над ней устанавливают охлаждаемый водой конденсатор, выполненный из стекла в виде цилиндра. Полученный на стенках конденсатора конденсат таллия смывают физиологическим раствором хлорида натрия. Такая конструкция сублимационного аппарата не подходит для выделения целевого изотопа из мишеней, где радионуклид распределен в массе мишени, а не в поверхностном слое, как в известном способе.A device is known that was used for the freeze-drying of thallium-199 from gold targets irradiated with alpha particles [SU No. 1468274, publ. 10.10.1996], containing a heated quartz furnace, the target is placed on the bottom of the furnace with the irradiated side up, and a condenser cooled by water made of glass in the form of a cylinder is installed above it. The thallium condensate obtained on the walls of the condenser is washed off with a physiological solution of sodium chloride. This design of the sublimation apparatus is not suitable for isolating the target isotope from targets where the radionuclide is distributed in the mass of the target, and not in the surface layer, as in the known method.

Известен способ получения рений-188 [Патент RU №2102809 «Способ получения радионуклида без носителя», публ. 20.01.1998], выбранный в качестве прототипа, включающий реакторное облучение оксидно-вольфрамовой матрицы нейтронами, ее термическую обработку при температуре полиморфного превращения в течение времени, достаточного для выхода целевого изотопа в газовую фазу, его конденсации и извлечение посредством реагента. В этом способе также используется обогащенная вольфрамом-186 мишень, но восстановитель добавлен непосредственно к материалу мишени. Это делает весьма проблематичным ее повторное использование (облучение, особенно весьма дорогостоящих мишеней из обогащенного вольфрама), поскольку необходимо полное отделение вещества-восстановителя от активируемой матрицы, а при сжигании возможно образование карбидов и загрязнение вольфрама примесями, находящимися в восстановителе, с последующей их активацией. При этом несомненным является тот факт, что происходит частичное восстановление возгоняемого Re2O7 до нелетучих низших окислов снижающего степень выделения рений-188 из мишени.A known method of producing rhenium-188 [Patent RU No. 2102809 "Method for producing a radionuclide without a carrier", publ. 01/20/1998], selected as a prototype, including reactor irradiation of a tungsten oxide matrix with neutrons, its thermal treatment at a polymorphic transformation temperature for a time sufficient to allow the target isotope to enter the gas phase, condensate it and extract it using a reagent. This method also uses a tungsten-186 enriched target, but a reducing agent is added directly to the target material. This makes reusing it very difficult (irradiation, especially of very expensive targets from enriched tungsten), since it is necessary to completely separate the reducing agent from the activated matrix, and when burning, carbides can be formed and tungsten can be contaminated with impurities in the reducing agent, followed by their activation. In this case, it is undoubtedly the fact that a partial reduction of the sublimated Re 2 O 7 to nonvolatile lower oxides reduces the degree of separation of rhenium-188 from the target.

Устройство для проведения процесса выделения дочернего радиоизотопа [Патент RU №2102809, публ. 20.01.1998], взятое за прототип, содержит контейнер для размещения облучаемого оксида вольфрама, выполненный в виде ампулы, и сублимационный аппарат, выполненный в виде ампулы из кварцевого стекла, открытой с одного конца, другой конец запаян. Запаянным концом ампулу вставляют в трубчатую печь примерно до половины длины. После термической обработки и выхода в газовую фазу радиоактивных атомов они могут быть собраны с помощью холодного предмета - конденсора. Возгоняемый рений-188 в химической форме Re2O7 будет осаждаться на внутренних стенках в части ампулы, имеющей более низкую температуру не компактно, а довольно широким фронтом, так как упругость паров Re2O7 изменяется от 3 мм рт.ст. при 230°С до 711 мм рт.ст. при 360°С [Л.В.Борисова, A.M.Ермаков. Аналитическая химия рения. М.: Наука, 1974, с.20]. При этом весьма затруднителен смыв целевого нуклида требуемым количеством физиологического раствора и невозможность получения радиофармацевтического препарата, свободного от материнского изотопа вольфрам-188, поскольку сублимат и материнский изотоп находятся в одной ампуле.A device for conducting the process of separation of a daughter radioisotope [Patent RU No. 2102809, publ. 01/20/1998], taken as a prototype, contains a container for accommodating irradiated tungsten oxide, made in the form of an ampoule, and a sublimation apparatus made in the form of an ampoule of quartz glass, open at one end, the other end is sealed. The sealed end of the ampoule is inserted into the tube furnace to about half the length. After heat treatment and the release of radioactive atoms into the gas phase, they can be collected using a cold object - a condenser. Sublimated rhenium-188 in the chemical form of Re 2 O 7 will be deposited on the inner walls in the part of the ampoule having a lower temperature not compactly, but rather by a wide front, since the vapor pressure of Re 2 O 7 varies from 3 mmHg. at 230 ° C to 711 mm Hg at 360 ° С [L.V. Borisova, AMermakov. Analytical chemistry of rhenium. M .: Nauka, 1974, p.20]. In this case, it is very difficult to wash off the target nuclide with the required amount of physiological saline and the inability to obtain a radiopharmaceutical that is free of the maternal isotope tungsten-188, since the sublimate and the maternal isotope are in the same ampoule.

С другой стороны в прототипе совершенно не учитывается другой важный фактор, непосредственно влияющий на радиоактивность выделяемого целевого нуклида, а именно - эффект самоэкранирования, который характеризует уменьшение плотности потока нейтронов в облучаемой мишени по мере проникновения активирующих нейтронов от поверхности в ее глубину. Расчеты показывают, что на глубине 1 см от поверхности мишени поток активирующих нейтронов практически равен нулю как по тепловой, и тем более по резонансной составляющей нейтронного спектра. В целом это приводит к значительному снижению эффективного сечения активации и, как следствие, активности материнского вольфрам-188.On the other hand, the prototype completely does not take into account another important factor that directly affects the radioactivity of the emitted target nuclide, namely, the self-screening effect, which characterizes the decrease in the neutron flux density in the irradiated target as the penetrating neutrons from the surface penetrate into its depth. Calculations show that, at a depth of 1 cm from the target surface, the flux of activating neutrons is practically zero both in the thermal and, especially, in the resonance component of the neutron spectrum. In general, this leads to a significant decrease in the effective activation cross section and, as a consequence, the activity of maternal tungsten-188.

Задачей предлагаемого изобретения является создание способа и устройства, обеспечивающих повышение радиационного и химического выхода рения-188 из облученных вольфрамовых матриц.The objective of the invention is to provide a method and device that increase the radiation and chemical yield of rhenium-188 from irradiated tungsten matrices.

Технический результат заключается в повышении удельной активности материнского изотопа вольфрам-188, удельной активности дочернего рений-188 путем повышения его химического выхода и количественного осаждения на ограниченной поверхности.The technical result consists in increasing the specific activity of the maternal isotope tungsten-188, the specific activity of daughter rhenium-188 by increasing its chemical yield and quantitative deposition on a limited surface.

Указанный технический результат достигается тем, что в способе получения радионуклида рений-188 без носителя, включающем, как и прототип, реакторное облучение вольфрамсодержащей матрицы нейтронами, ее термическую обработку при температуре полиморфного превращения в течение времени, достаточного для выхода в газовую фазу и конденсации целевого изотопа, извлекаемого затем посредством реагента, в отличие от прототипа матрицу из оксида вольфрама формируют в виде полого цилиндра, толщина стенки которого составляет не более 3 мм, а термическую обработку проводят в среде кислорода.The specified technical result is achieved in that in a method for producing a rhenium-188 radionuclide without a carrier, including, like the prototype, reactor irradiation of a tungsten-containing matrix with neutrons, its thermal treatment at a polymorphic transformation temperature for a time sufficient to exit into the gas phase and condense the target isotope , then extracted by means of a reagent, in contrast to the prototype, a matrix of tungsten oxide is formed in the form of a hollow cylinder, the wall thickness of which is not more than 3 mm, and thermally w treatment is carried out in an oxygen environment.

Технический результат достигается также тем, что в устройстве для осуществления способа, содержащем, как и прототип, контейнер для размещения облучаемого оксида вольфрама и сублимационный аппарат, включающий нагреваемую часть и конденсор, в отличие от прототипа контейнер выполнен в виде двух соосных цилиндров, между стенками которых расположена полость для размещения облучаемого оксида вольфрама, закрытая с одной стороны, при этом расстояние между стенками цилиндров не превышает 3 мм, а в нагреваемой части сублимационного аппарата расположен патрубок для подачи кислорода, над которым размещена мембрана.The technical result is also achieved by the fact that in the device for implementing the method, containing, like the prototype, a container for placing irradiated tungsten oxide and a sublimation apparatus including a heated part and a condenser, in contrast to the prototype, the container is made in the form of two coaxial cylinders, between the walls of which there is a cavity for accommodating the irradiated tungsten oxide, closed on one side, while the distance between the walls of the cylinders does not exceed 3 mm, and in the heated part of the sublimation apparatus olozhen pipe for supplying oxygen, which is placed over the membrane.

Целесообразно, чтобы в верхней части соосных цилиндров была расположена сквозная трубка для прохождения среды облучения.It is advisable that in the upper part of the coaxial cylinders was located a through tube for the passage of the irradiation medium.

В предлагаемом способе термосублимационного выделения рения-188, включающем облучение оксида вольфрама природного изотопного состава нейтронами, размещение облученной мишени в устройстве для термической обработки, ее нагревание при температуре изомерного перехода (720-730°С) в атмосфере кислорода. Кислородная среда необходима для доокисления рения и повышения химического выхода возгоняемой формы, так как в материнской матрице вольфрам находится в степени окисления +6, а рений возгоняется в степени окисления +7 (Re2O7).In the proposed method, thermosublimation separation of rhenium-188, including irradiation of natural isotopic tungsten oxide with neutrons, placing the irradiated target in a heat treatment device, heating it at an isomeric transition temperature (720-730 ° C) in an oxygen atmosphere. An oxygen medium is necessary to oxidize rhenium and increase the chemical yield of the sublimated form, since tungsten is in the oxidation state +6 in the mother matrix and rhenium is sublimated in the oxidation state +7 (Re 2 O 7 ).

Изобретение поясняется чертежами. На фиг.1 приведена конструкция контейнера для размещения облучаемого оксида вольфрама, на фиг.2 - сублимационный аппарат.The invention is illustrated by drawings. Figure 1 shows the design of the container to accommodate the irradiated tungsten oxide, figure 2 - sublimation apparatus.

Контейнер для размещения облучаемого оксида вольфрама (фиг.1) состоит из двух соосных цилиндров 1, 2, выполненных из кварцевых трубок разного диаметра и высоты. При этом внешний диаметр внутреннего цилиндра 1 должен быть как максимум на 3 мм меньше внутреннего диаметра внешнего цилиндра 2. Верхняя часть внутреннего цилиндра 1 герметично запаяна, в нижней части контейнера герметично устанавливается кварцевое кольцо 3, которое припаивается к внешнему и внутреннему цилиндрам 2, 1. В верхней части внутреннего цилиндра 1 расположен герметичный патрубок 4, соединяющий внутреннюю полость внутреннего цилиндра с внешней поверхностью внешнего цилиндра 2. Данный патрубок 4 необходим для прохождения среды облучения. Через открытую верхнюю часть ампулы проводят заполнение оксидом вольфрама полости между внутренней стенкой внешнего кварцевого цилиндра 2 и внешней стенкой внутреннего цилиндра 1. После заполнения верхняя часть внешнего цилиндра 2 контейнера герметично запаивается. Заполненный и запаянный контейнер помещается в экспериментальный канал реактора для облучения.The container for accommodating the irradiated tungsten oxide (figure 1) consists of two coaxial cylinders 1, 2, made of quartz tubes of different diameters and heights. In this case, the outer diameter of the inner cylinder 1 should be at least 3 mm smaller than the inner diameter of the outer cylinder 2. The upper part of the inner cylinder 1 is hermetically sealed, a quartz ring 3 is sealed in the lower part of the container, which is soldered to the outer and inner cylinders 2, 1 . In the upper part of the inner cylinder 1 there is a sealed nozzle 4 connecting the inner cavity of the inner cylinder with the outer surface of the outer cylinder 2. This nozzle 4 is necessary for the passage of the irradiation medium. Through the open upper part of the ampoule, tungsten oxide is filled into the cavity between the inner wall of the outer quartz cylinder 2 and the outer wall of the inner cylinder 1. After filling, the upper part of the outer cylinder 2 of the container is hermetically sealed. A filled and sealed container is placed in the experimental channel of the reactor for irradiation.

Сублимационный аппарат (фиг.2) состоит из внешнего кварцевого стакана 5, съемного охлаждаемого конденсора 6, выполненного из кварца и пористой кварцевой мембраны 7, которая герметично припаяна к внутренним стенкам в нижней части кварцевого стакана 5. В нижней части стакана 5 под мембраной 7 расположен патрубок 8 для подачи кислорода. Мембрана 7 обеспечивает равномерную подачу кислорода по объему облученного материала.The sublimation apparatus (figure 2) consists of an external quartz glass 5, a removable cooled condenser 6 made of quartz and a porous quartz membrane 7, which is hermetically soldered to the inner walls in the lower part of the quartz glass 5. In the lower part of the glass 5 under the membrane 7 is located pipe 8 for supplying oxygen. The membrane 7 provides a uniform supply of oxygen throughout the volume of the irradiated material.

Предлагаемый способ получения целевого радионуклида с более высокой удельной активностью заключается в следующем. Образец из оксида вольфрама помещают в кварцевый контейнер (фиг.1), в котором облучаемый материал формируется в виде полого цилиндра. Это позволяет значительно снизить, как показывают расчеты и данные экспериментов, влияние эффекта самоэкранирования нейтронного потока (эффект поглощения тепловых и резонансных нейтронов веществом облучаемого объекта особенно с большим, более 1 барн, сечением поглощения) и получить более высокие значения удельных активностей при одинаковом интегральном потоке нейтронов и массе образца.The proposed method for producing the target radionuclide with higher specific activity is as follows. A tungsten oxide sample is placed in a quartz container (FIG. 1), in which the irradiated material is formed as a hollow cylinder. This allows one to significantly reduce, as calculations and experimental data show, the effect of the neutron flux self-screening (the effect of absorption of thermal and resonant neutrons by the material of the irradiated object, especially with a large absorption cross section greater than 1 bar) and to obtain higher specific activities for the same integral neutron flux and sample weight.

После вскрытия контейнера с облученным оксидом вольфрама его содержимое переносят внутрь кварцевого стакана 5, установленного в нагревательном устройстве, и равномерно распределяют по поверхности мембраны 7. Затем в стакан 5 помещают конденсор 6 на расстоянии 10-12 мм над поверхностью облученного WO3 и фиксируют. Затем включают нагреватель и начинают процесс термосублимации, во время которого поступающий поток кислорода обеспечивает доокисление рения-188 до возгоняемой химической формы Re2O7. После проведения процесса отключают нагревательное устройство, вынимают конденсор 6 и смывают рений-188 0,9% водным раствором хлорида натрия, аликвотную часть которого берут для измерения удельной активности.After opening the container with irradiated tungsten oxide, its contents are transferred inside the quartz glass 5 installed in the heating device and evenly distributed on the surface of the membrane 7. Then, a capacitor 6 is placed in the glass 5 at a distance of 10-12 mm above the surface of the irradiated WO 3 and fixed. Then the heater is turned on and the process of thermal sublimation is started, during which the incoming oxygen stream provides the oxidation of rhenium-188 to the sublimated chemical form of Re 2 O 7 . After the process, the heating device is turned off, the condenser 6 is removed and rhenium-188 is washed off with a 0.9% aqueous solution of sodium chloride, an aliquot of which is taken to measure specific activity.

Предлагаемый способ выделения радиоизотопа, основанный на термическом воздействии на облученную матрицу из оксида вольфрама и на явлении термической сублимации образующегося в процессе радиоактивного распада вольфрама-188, дочернего изотопа рений-188, в виде высшего оксида, не предусматривает сложных и длительных многостадийных физико-химических процедур растворения облученной матрицы и операции с радиоактивными растворами. При этом практически полностью отсутствуют радиоактивные отходы и выбросы радионуклида в атмосферу.The proposed method for isolating a radioisotope, based on the thermal effect on an irradiated matrix of tungsten oxide and on the phenomenon of thermal sublimation of tungsten-188, a daughter isotope of rhenium-188 formed during radioactive decay, in the form of a higher oxide, does not provide complex and lengthy multi-stage physicochemical procedures dissolving the irradiated matrix; and operations with radioactive solutions. At the same time, radioactive waste and radionuclide emissions into the atmosphere are almost completely absent.

Использование предложенного устройства обеспечивает компактное осаждение целевого радионуклида на ограниченной поверхности и, следовательно, его более высокой удельной активности.Using the proposed device provides a compact deposition of the target radionuclide on a limited surface and, therefore, its higher specific activity.

Преимуществом заявляемой группы изобретений является и то, что в сравнении с прототипом используется дешевый исходный материал в виде оксида вольфрама, содержащего только природную смесь изотопов, а более высокая удельная активность получаемого материнского изотопа обеспечивается конструкцией ампулы для облучения, формирующей необходимую конфигурацию мишеней из оксида вольфрама и обеспечивающей снижение влияния эффекта самопоглощения нейтронов.An advantage of the claimed group of inventions is that, in comparison with the prototype, a cheap starting material in the form of tungsten oxide containing only a natural mixture of isotopes is used, and a higher specific activity of the resulting mother isotope is provided by the design of an ampoule for irradiation, which forms the necessary configuration of tungsten oxide targets and providing a reduction in the effect of the neutron self-absorption effect.

Сущность предлагаемого изобретения подтверждается следующими примерами.The essence of the invention is confirmed by the following examples.

Пример 1. Облученный, в обычной кварцевой ампуле, потоком нейтронов оксид вольфрама, массой 25 г, природного изотопного состава помещали в устройство для термосублимационного выделения рения-188 и отгоняли целевой изотоп, без продувки кислородом, в течение одного часа при температуре полиморфного перехода около 730-735°С. Конденсор вынимали из устройства и смывали рений-188 0,9% раствором хлорида натрия. В результате проведения процесса было выделено около 75% атомов рений-188 от исходного равновесного количества, накопленного в мишени. При этом остаточная активность рения-188 на конденсоре составила менее 0,5%.Example 1. Irradiated, in a conventional quartz ampoule, with a neutron flux of tungsten oxide, weighing 25 g, of a natural isotopic composition was placed in a device for thermosublimation separation of rhenium-188 and the target isotope was distilled without oxygen purging for one hour at a polymorphic transition temperature of about 730 -735 ° C. The capacitor was removed from the device and rhenium-188 was washed off with 0.9% sodium chloride solution. As a result of the process, about 75% of the rhenium-188 atoms of the initial equilibrium amount accumulated in the target were isolated. In this case, the residual activity of rhenium-188 at the condenser was less than 0.5%.

Пример 2. Облученный в контейнере, позволяющем сформировать облучаемый материал в виде полого цилиндра с толщиной слоя 5 мм, тем же потоком нейтронов и массой 25 г оксид вольфрама природного изотопного состава помещали в устройство для термосублимационного выделения рения-188 и отгоняли целевой изотоп в течение того же времени и при условиях, что и в примере 1. Смыв рения-188 с конденсора осуществляли тем же объемом 0,9% раствора хлорида натрия. Полученная удельная активность на 18% превышала соответствующее значение, полученное в предыдущем примере, при том же химическом и радионуклидном выходе.Example 2. Irradiated in a container, allowing to form the irradiated material in the form of a hollow cylinder with a layer thickness of 5 mm, the same neutron flux and a mass of 25 g of natural isotopic composition tungsten oxide was placed in a device for thermosublimation separation of rhenium-188 and the target isotope was distilled off during that same time and under the conditions as in example 1. The rhenium-188 was washed off the condenser with the same volume of a 0.9% sodium chloride solution. The resulting specific activity was 18% higher than the corresponding value obtained in the previous example, with the same chemical and radionuclide yield.

Пример 3. Облученный в разработанной специальном контейнере тем же потоком нейтронов и массой 25 г оксид вольфрама природного изотопного состава, сформированный в виде полого цилиндра с толщиной слоя облучаемого материала 3 мм, помещали в устройство для термосублимационного выделения рения-188 и отгоняли целевой изотоп в течение того же времени и условиях, что и в примере 1. Смыв рения-188 с конденсора осуществляли тем же объемом 0,9% раствора хлорида натрия. Полученная удельная активность на 36% превышала соответствующее значение, полученное в предыдущем примере, при том же химическом и радионуклидном выходе.Example 3. Irradiated in a special container with the same neutron flux and a mass of 25 g of natural isotopic tungsten oxide formed in the form of a hollow cylinder with a layer thickness of 3 mm of irradiated material was placed in a device for thermosublimation separation of rhenium-188 and the target isotope was distilled for the same time and conditions as in example 1. Rhenium-188 was washed off the condenser with the same volume of a 0.9% sodium chloride solution. The resulting specific activity was 36% higher than the corresponding value obtained in the previous example, with the same chemical and radionuclide yield.

Пример 4. Облученный в контейнере, изготовленном по заявляемой конструкции, теми же потоком нейтронов и массой 25 г оксид вольфрама природного изотопного состава помещали в устройство для термосублимационного выделения рения и отгоняли целевой изотоп в атмосфере кислорода при температуре около 735°С в течение времени, что и в примере 1. Конденсор вынимали и смывали целевой рений-188 двумя миллилитрами 0,9% раствора хлорида натрия. В результате проведения процесса было выделено около 90% атомов рений-188 от исходного равновесного количества, накопленного в мишени, т.е. повысился радиохимический выход целевого изотопа на величину около 15%.Example 4. Irradiated in a container manufactured according to the claimed design, the same neutron flux and a mass of 25 g of natural tungsten oxide was placed in a device for thermosublimation separation of rhenium and the target isotope was distilled off in an oxygen atmosphere at a temperature of about 735 ° C for a time that and in example 1. The capacitor was removed and washed off the target rhenium-188 with two milliliters of a 0.9% solution of sodium chloride. As a result of the process, about 90% of rhenium-188 atoms were isolated from the initial equilibrium amount accumulated in the target, i.e. the radiochemical yield of the target isotope increased by about 15%.

Таким образом, предлагаемый способ позволяет значительно повысить радиационный выход (т.е. активность) материнского изотопа вольфрам-188 за счет облучения вольфрамовой мишени, сформированной в виде полого цилиндра толщиной не более 3 мм, а за счет продувки кислорода во время процесса термической обработки повысить эффективность выделения рения-188 из облученных вольфрамовых матриц.Thus, the proposed method can significantly increase the radiation yield (i.e., activity) of the mother tungsten-188 isotope by irradiating a tungsten target formed as a hollow cylinder with a thickness of not more than 3 mm, and by blowing oxygen during the heat treatment process, increase the efficiency of the separation of rhenium-188 from irradiated tungsten matrices.

Claims (3)

1. Способ получения радионуклида рений-188 без носителя, включающий реакторное облучение матрицы из оксида вольфрама нейтронами, ее термическую обработку при температуре полиморфного превращения в течение времени, достаточного для выхода в газовую фазу и конденсации целевого радионуклида, извлекаемого затем посредством реагента, отличающийся тем, что матрицу из оксида вольфрама формируют в виде полого цилиндра, толщина стенки которого составляет не более 3 мм, а термическую обработку проводят в среде кислорода.1. A method of producing a rhenium-188 radionuclide without a carrier, including reactor irradiation of a matrix of tungsten oxide with neutrons, its heat treatment at a polymorphic transformation temperature for a time sufficient to exit into the gas phase and condense the target radionuclide, which is then extracted by means of a reagent, characterized in that the matrix of tungsten oxide is formed in the form of a hollow cylinder, the wall thickness of which is not more than 3 mm, and the heat treatment is carried out in an oxygen environment. 2. Устройство для получения радионуклида рений-188 без носителя способом по п.1, содержащее контейнер для размещения облучаемого оксида вольфрама и сублимационный аппарат, включающий нагреваемую часть и конденсор, отличающееся тем, что контейнер выполнен в виде двух соосных цилиндров, между стенками которых расположена полость для размещения облучаемого оксида вольфрама, закрытая с одной стороны, при этом расстояние между стенками цилиндров не превышает 3 мм, а в нагреваемой части сублимационного аппарата расположен патрубок для подачи кислорода, над которым установлена мембрана.2. A device for producing a rhenium-188 radionuclide without a carrier according to claim 1, comprising a container for placing irradiated tungsten oxide and a sublimation apparatus comprising a heated part and a condenser, characterized in that the container is made in the form of two coaxial cylinders, between whose walls is located the cavity for accommodating the irradiated tungsten oxide, closed on one side, while the distance between the walls of the cylinders does not exceed 3 mm, and in the heated part of the sublimation apparatus there is a pipe for supplying oxygens, on which the membrane is installed. 3. Устройство по п.2, отличающееся тем, что в верхней части соосных цилиндров расположена сквозная трубка для прохождения среды облучения. 3. The device according to claim 2, characterized in that in the upper part of the coaxial cylinders there is a through tube for passing the irradiation medium.
RU2012100553/07A 2012-01-10 2012-01-10 Method of obtaining rhenium-188 radionuclide without carrier and apparatus for realising said method RU2476942C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2012100553/07A RU2476942C1 (en) 2012-01-10 2012-01-10 Method of obtaining rhenium-188 radionuclide without carrier and apparatus for realising said method

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2012100553/07A RU2476942C1 (en) 2012-01-10 2012-01-10 Method of obtaining rhenium-188 radionuclide without carrier and apparatus for realising said method

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2476942C1 true RU2476942C1 (en) 2013-02-27

Family

ID=49121622

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2012100553/07A RU2476942C1 (en) 2012-01-10 2012-01-10 Method of obtaining rhenium-188 radionuclide without carrier and apparatus for realising said method

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2476942C1 (en)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2749141C2 (en) * 2016-10-10 2021-06-07 Онкобета Интернэшнл Гмбх OBTAINING Re-188/186 PARTICLES

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US933385A (en) * 1908-05-25 1909-09-07 Benjamin H King Lamp.
US5145636A (en) * 1989-10-02 1992-09-08 Neorx Corporation Soluble irradiation targets and methods for the production of radiorhenium
RU2091878C1 (en) * 1991-11-04 1997-09-27 Институт ядерной физики АН Республики Узбекистан Rhenium generator production process
SU1498288A1 (en) * 1987-08-31 2000-05-10 Объединенный Институт Ядерных Исследований Method of producing rhenium-188 radionuclide

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US933385A (en) * 1908-05-25 1909-09-07 Benjamin H King Lamp.
SU1498288A1 (en) * 1987-08-31 2000-05-10 Объединенный Институт Ядерных Исследований Method of producing rhenium-188 radionuclide
US5145636A (en) * 1989-10-02 1992-09-08 Neorx Corporation Soluble irradiation targets and methods for the production of radiorhenium
RU2091878C1 (en) * 1991-11-04 1997-09-27 Институт ядерной физики АН Республики Узбекистан Rhenium generator production process

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2749141C2 (en) * 2016-10-10 2021-06-07 Онкобета Интернэшнл Гмбх OBTAINING Re-188/186 PARTICLES
US11135323B2 (en) 2016-10-10 2021-10-05 Oncobeta International Gmbh Production of Re-188/186 particles

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP3996396B2 (en) System and method for production of 18F fluoride
US4664869A (en) Method for the simultaneous preparation of Radon-211, Xenon-125, Xenon-123, Astatine-211, Iodine-125 and Iodine-123
KR100728703B1 (en) Internal Circulating Irradiation Capsule for I-125 Production and Method of I-125 Production Using This Capsule
US20210158987A1 (en) System and method for metallic isotope separation by a combined thermal-vacuum distillation process
AU2001239816A1 (en) System and method for the production of 18F-fluoride
US3833469A (en) Process for the production of technetium-99m from neutron irradiated molybdenum trioxide
JP7372706B2 (en) Wet preparation of radiotherapy sources
WO2019112034A1 (en) Method for producing astatine
Wada et al. Nuclear fusion in solid
Sadeghi et al. Production of 122 Sb for the study of environmental pollution
EP3157577A1 (en) AUTOMATIC PROCESS PLATFORM FOR THE PRODUCTION OF ASTATINE-211 [At-211]-RADIOPHARMACEUTICALS
RU2476942C1 (en) Method of obtaining rhenium-188 radionuclide without carrier and apparatus for realising said method
WO2014057900A1 (en) Ri isolation device
US20080187489A1 (en) Generator and Method for Production of Technetium-99m
RU2430440C1 (en) Bismuth-212 radionuclide obtaining method
RU2666552C1 (en) Method of producing nanostructured target for production of molybdenum-99
US4894208A (en) System for separating radioactive NA from Al
Chuvilin et al. Production of 89Sr in solution reactor
JP6636478B2 (en) Radioactive cesium processing system and radioactive cesium processing method
RU2598089C1 (en) Method of producing strontium-82 radionuclide
US5875220A (en) Process for production of radiostrontium
KR101590941B1 (en) The method of adsorption and recovery of gas phase iodine generated in fission molybdenum production process
RU2361303C2 (en) Method of obtaining isotopes of gold without carrier
Zhuikov et al. Sorption of radiostrontium from liquid rubidium metal
RU2813760C1 (en) Wet method of obtaining sources for radiation therapy

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20190111