RU2131151C1

RU2131151C1 - Reactor for catalytic decontamination of organic wastes containing radionuclides

Info

Publication number: RU2131151C1
Application number: RU97119766A
Authority: RU
Inventors: З.Р. Исмагилов; М.А. Керженцев; В.Н. Коротких; Б.И. Лунюшкин; Ю.В. Островский
Original assignee: Институт катализа им.Г.К.Борескова СО РАН
Priority date: 1997-11-27
Filing date: 1997-11-27
Publication date: 1999-05-27

Abstract

FIELD: decontamination by burning mixed wastes containing organic substances, soot, radioactive materials, and ample amount of water. SUBSTANCE: reactor is built up of two coaxially arranged hollow cylinders with annular working space; catalyst fluidized bed is placed between them ; neutron-absorbing insert is placed in internal cylinder. Bottom part of reactor accommodates annular header for air admission, gas distribution lattice, electric heater, and device for introducing organic wastes; low-heat packing divides reactor through height into two regions and limits free circulation of catalyst; top part of reactor houses heat exchanger and pipe connection for discharging steam-gas mixture. External vessel of reactor has flanged joint to provide access to heat exchanger and low-heat packing. Hydraulic cyclone may be installed upstream of injector to deliver wastes to reactor. EFFECT: improved radiation safety and provision for effective heat removal from reaction space. 4 cl, 1 dwg

Description

Изобретение относится к устройствам для обезвреживания смешанных органических радиоактивных отходов, содержащих делящиеся изотопы, например U-235 или Pu-239, путем каталитического сжигания. Изобретение также относится к устройствам для нагрева или испарения жидкостей или газов или осуществления эндотермических процессов за счет тепла, выделяющегося при каталитическом сжигании отходов. Изобретение предназначено для использования на предприятиях ядерного топливного цикла для переработки отходов растворителей, экстрагентов, масел и других отходов, загрязненных изотопами урана, плутония и продуктами деления. The invention relates to a device for the disposal of mixed organic radioactive waste containing fissile isotopes, for example U-235 or Pu-239, by catalytic combustion. The invention also relates to devices for heating or evaporating liquids or gases or performing endothermic processes due to the heat generated by the catalytic burning of waste. The invention is intended for use in enterprises of the nuclear fuel cycle for the processing of waste solvents, extractants, oils and other waste contaminated with isotopes of uranium, plutonium and fission products.

Известен аппарат (Боресков Г. К., Левицкий Э.А., Исмагилов З.Р. Журн. Всесоюзн, хим.об-ва им. Д.И.Менделеева, 1984, т. 29, с. 379) для каталитического сжигания топлив и отходов различного типа, в частности загрязненных органических растворителей, жидких отходов химической промышленности, азотсодержащих отходов, радиоактивных отходов сцинтилляторов. A known apparatus (Boreskov G.K., Levitsky E.A., Ismagilov Z.R. Zhurn. All-Union, Chemical Engineering named after D.I. Mendeleev, 1984, v. 29, p. 379) for catalytic combustion fuels and wastes of various types, in particular contaminated organic solvents, liquid wastes from the chemical industry, nitrogen-containing wastes, radioactive wastes from scintillators.

Известный аппарат представляет собой реактор кипящего слоя, в который загружают специально разработанные катализаторы в виде прочных сферических гранул. Реактор содержит цилиндрический корпус, в нижней части которого расположены коллектор для ввода воздуха, газораспределительная решетка, устройства для ввода топлива (или органических отходов) в слой катализатора, неизотермическую насадку, ограничивающую свободную циркуляцию катализатора и разделяющую аппарат по высоте на две зоны: нижнюю с температурой 600-750^oC, обеспечивающую полное сжигание органики, и верхнюю зону, в которой расположен теплообменник, температура которой определяется условиями теплоотвода и может быть снижена до 250-300^oC. В верхней части реактора расположен патрубок вывода парогазовой смеси. Известный аппарат является наиболее близким по технической сущности к заявляемому и принимается в качестве прототипа.The known apparatus is a fluidized bed reactor into which specially designed catalysts are loaded in the form of strong spherical granules. The reactor contains a cylindrical body, in the lower part of which there is a manifold for air inlet, a gas distribution grill, devices for introducing fuel (or organic waste) into the catalyst layer, a non-isothermal nozzle restricting the free circulation of the catalyst and separating the apparatus in height into two zones: the lower one with temperature 600-750 ^o C, providing complete combustion of organics, and the upper zone, in which the heat exchanger is located, the temperature of which is determined by the conditions of heat removal and can be reduced to 250-300 ^o C. In the upper part of the reactor is located the outlet pipe of the gas mixture. The known apparatus is the closest in technical essence to the claimed and is adopted as a prototype.

Задача, решаемая изобретением. Изобретение решает задачу создания производительного реактора, удовлетворяющего требованиям ядерной безопасности. Кроме того, в изобретении реализуется эффективный отвод тепла из реакционного объема. The problem solved by the invention. The invention solves the problem of creating a productive reactor that meets the requirements of nuclear safety. In addition, the invention implements efficient heat removal from the reaction volume.

Поставленные задачи достигаются тем, что реактор выполнен в виде двух коаксиально расположенных полых цилиндров с рабочим кольцевым пространством между их стенками. Кроме того, для уменьшения опасности возникновения самоподдерживающейся цепной реакции во внутренний цилиндр может помещаться вставка из нейтронпоглощающего материала, например карбида бора. Это позволяет увеличить ширину реакционного пространства и тем самым уменьшить габариты (внешний диаметр) реактора. The tasks are achieved in that the reactor is made in the form of two coaxially arranged hollow cylinders with a working annular space between their walls. In addition, to reduce the risk of a self-sustaining chain reaction, an insert of a neutron-absorbing material, such as boron carbide, can be placed in the inner cylinder. This allows you to increase the width of the reaction space and thereby reduce the dimensions (outer diameter) of the reactor.

Для уменьшения габаритов реактора необходимо сжигать отходы при минимальном избытке воздуха: 100-120% от стехиометрического количества. Вследствие того, что в этих условиях адиабатический разогрев достигает 2100^oC, для снижения температуры псевдоожиженного слоя до рабочих температур 600-750^oC необходима реализация эффективного отвода тепла из реакционного пространства.To reduce the dimensions of the reactor, it is necessary to burn waste with a minimum excess of air: 100-120% of the stoichiometric amount. Due to the fact that under these conditions adiabatic heating reaches 2100 ^o C, the implementation of effective heat removal from the reaction space is necessary to reduce the temperature of the fluidized bed to operating temperatures of 600-750 ^o C.

Для эффективного отвода тепла из слоя катализатора в верхнюю часть псевдоожиженного слоя катализатора помещен трубчатый теплообменник, в который подают воду. Избыточное тепло отводится за счет нагрева или испарения воды. Перед теплообменником установлена неизотермическая насадка, ограничивающая свободную циркуляцию катализатора и разделяющая аппарат по высоте на две зоны: нижнюю с температурой 600-750^oC, обеспечивающей полное сжигание органики, и верхнюю зону, в которой расположен теплообменник, температура которой определяется условиям теплоотвода и может быть снижена до 250-400^oC. Снижение температуры обеспечивает уменьшение линейной скорости газов в верхней части слоя и, следовательно, уменьшает унос катализатора с дымовыми газами.To effectively remove heat from the catalyst bed, a tubular heat exchanger is placed in the upper part of the fluidized bed of the catalyst, into which water is supplied. Excessive heat is removed by heating or evaporating water. A non-isothermal nozzle is installed in front of the heat exchanger, restricting the free circulation of the catalyst and dividing the apparatus in height into two zones: the lower one with a temperature of 600-750 ^o C, which ensures complete combustion of organic matter, and the upper zone, in which the heat exchanger is located, the temperature of which is determined by the conditions of heat removal and can be reduced to 250-400 ^o C. the Lowering the temperature reduces the linear velocity of the gases in the upper part of the layer and, therefore, reduces the entrainment of the catalyst with flue gases.

На чертеже схематично изображено продольное сечение реактора. The drawing schematically shows a longitudinal section of a reactor.

Реактор образован двумя цилиндрическими корпусами 1 и 2, соединенными между собой фланцами 16, 17, 20, 21, 23 и 24. Реакционное пространство реактора заключено между внутренней 2 и наружной 1 цилиндрическими обечайками реактора. The reactor is formed by two cylindrical bodies 1 and 2, interconnected by flanges 16, 17, 20, 21, 23 and 24. The reaction space of the reactor is enclosed between the inner 2 and outer 1 cylindrical shells of the reactor.

Снизу реактор оборудован коллектором для подачи воздуха, включающим корпус 25, сильфон 13, кольцевой коллектор 10, диффузор 22, фланцы для крепления коллектора 14, 15, 20, 21, патрубки для ввода воздуха 18, 19. Между фланцами 14, 15 закреплена кольцевая газораспределительная решетка 12. Выше размещаются штуцер для выгрузки катализатора из аппарата 6, форсунки для подачи отходов 3, термопарные карманы 4, расположенные по окружности кольцевого сечения реактора. Для подачи жидких отходов, содержащих твердые примеси, перед форсункой установлен гидроциклон 26. Жидкая фаза из верхней части гидроциклона поступает на пневматические форсунки 3, а отделенная твердая фаза из нижней части гидроциклона поступает в реактор на переработку через узлы ввода 29, например, с помощью шнековой подачи. Такая конструкция предотвращает забивание форсунок твердыми частицами. The bottom of the reactor is equipped with a manifold for air supply, including a housing 25, a bellows 13, an annular manifold 10, a diffuser 22, flanges for mounting the manifold 14, 15, 20, 21, nozzles for air inlet 18, 19. An annular gas distribution is fixed between the flanges 14, 15 lattice 12. Above are the fitting for unloading the catalyst from the apparatus 6, nozzles for feeding waste 3, thermocouple pockets 4 located around the circumference of the annular section of the reactor. To supply liquid waste containing solid impurities, a hydrocyclone 26 is installed in front of the nozzle. The liquid phase from the upper part of the hydrocyclone enters the pneumatic nozzles 3, and the separated solid phase from the lower part of the hydrocyclone enters the reactor for processing through input units 29, for example, using a screw filing. This design prevents nozzles from clogging with solid particles.

Реактор разделен по высоте на две зоны: зону тепловыделения (нижнюю) и зону теплосъема (верхнюю), между которыми расположена неизотермическая насадка 5 - объемная конструкция из проволочных решеток. В верхней зоне реактора расположена теплообменная секция 7, состоящая из нескольких рядов труб в виде колец, по которым прокачивают воду. В верхней части реактор оборудован штуцером для загрузки катализатора 9 и патрубками для отвода дымовых газов 11. Применение двух (или более) патрубков обеспечивает более равномерное распределение газового потока по сечению реактора и увеличивает однородность псевдоожиженного слоя. Для обеспечения доступа к теплообменнику и неизотермической насадке внешний корпус реактора разрывается фланцевым соединением, расположенным по окружности реактора 16, 17. Для уменьшения тепловых потерь и снижения температуры внешней поверхности реактора на внешний цилиндр реактора установлена теплоизоляция 8. Для уменьшения опасности возникновения самоподдерживающейся цепной реакции во внутренний цилиндр реактора может помещаться вставка 27 из нейтронпоглощающего материала, например карбида бора. Эта вставка позволяет увеличить ширину реакционного пространства и тем самым уменьшить габариты реактора. Во внутреннем цилиндре также размещен кольцевой или цилиндрический реактор 28 с сотовым катализатором. The reactor is divided in height into two zones: a heat release zone (lower) and a heat removal zone (upper), between which a non-isothermal nozzle 5 is located - a three-dimensional structure of wire gratings. In the upper zone of the reactor is a heat exchange section 7, consisting of several rows of pipes in the form of rings, through which water is pumped. In the upper part, the reactor is equipped with a fitting for loading the catalyst 9 and nozzles for the removal of flue gases 11. The use of two (or more) nozzles ensures a more uniform distribution of the gas flow over the cross section of the reactor and increases the uniformity of the fluidized bed. To provide access to the heat exchanger and the non-isothermal nozzle, the outer reactor vessel is torn apart by a flange connection located around the circumference of the reactor 16, 17. To reduce heat loss and lower the temperature of the outer surface of the reactor, thermal insulation is installed on the outer cylinder of the reactor 8. To reduce the risk of a self-sustaining chain reaction in the inner the reactor cylinder may fit an insert 27 of a neutron-absorbing material, such as boron carbide. This insert allows you to increase the width of the reaction space and thereby reduce the dimensions of the reactor. An annular or cylindrical reactor 28 with a honeycomb catalyst is also located in the inner cylinder.

Реактор работает следующим образом. В слой катализатора, предварительно разогретый горячим воздухом до 300^oC с помощью выносного электронагревателя, подают воздух и дизельное топливо в соотношении, близком к стехиометрическому. В течение 10-20 минут происходит рост температуры в слое катализатора. При достижении температуры 600-700^oC расход топлива снижают и температурный режим стабилизируется на уровне 700^oC. Реактор работает в течение 10-15 минут до прогрева реактора и установления стабильного режима.The reactor operates as follows. In the catalyst bed, preheated with hot air to 300 ^o C using an external electric heater, air and diesel fuel are supplied in a ratio close to stoichiometric. Within 10-20 minutes, the temperature in the catalyst bed increases. When the temperature reaches 600-700 ^o C, fuel consumption is reduced and the temperature regime is stabilized at 700 ^o C. The reactor operates for 10-15 minutes until the reactor is warm and stable.

После стабилизации температурного режима слоя катализатора дизельное топливо заменяют на органические отходы, и реактор выводят на рабочий режим. Температура в зоне сжигания в рабочем режиме должна быть на уровне 600-750^oC, в зоне теплосъема - 200-400^oC. Дымовые газы из реактора направляются в систему пылеотделения и охлаждения. Степень окисления органических отходов контролируют анализом дымовых газов на содержание углеводородов и CO.After stabilization of the temperature regime of the catalyst layer, diesel fuel is replaced with organic waste, and the reactor is put into operation. The temperature in the combustion zone in the operating mode should be at the level of 600-750 ^o C, in the heat removal zone - 200-400 ^o C. The flue gases from the reactor are sent to the dust separation and cooling system. The degree of oxidation of organic waste is controlled by analysis of flue gases for the content of hydrocarbons and CO.

Геометрическая конфигурация и размеры реакционной зоны реактора исключают возможность возникновения самоподдерживающейся цепной реакции при накоплении делящихся изотопов урана и плутония в реакционном объеме, которое может происходить, в частности, в результате накопления этих радионуклидов в пористой структуре катализатора или при осмолении и накоплении осмоленных отходов в застойных зонах в результате нарушения режима псевдоожижения или значительной дезактивации катализатора. The geometric configuration and dimensions of the reaction zone of the reactor exclude the possibility of a self-sustaining chain reaction during the accumulation of fissile isotopes of uranium and plutonium in the reaction volume, which can occur, in particular, as a result of the accumulation of these radionuclides in the porous structure of the catalyst or during the resinification and accumulation of tarred waste in stagnant zones as a result of a violation of the fluidization regime or a significant deactivation of the catalyst.

Claims

1. A reactor for the disposal of organic waste containing radionuclides by burning waste in a fluidized bed of catalyst, including a vertical cylindrical body, in the lower part of which there is a manifold for air inlet and a gas distribution grill equipped with a heat exchanger located in the upper part of the catalyst layer, a non-isothermal nozzle, devices for input of organic waste and pipes for the output of combustion products, characterized in that the reactor vessel is made in the form of two coaxial races positioned cylinders so that the working space with a fluidized bed of catalyst is located between the walls of the cylinders, an insert of a neutron-absorbing material is placed in the inner cylinder.

2. The reactor according to claim 1, characterized in that the insert is made of boron carbide.

3. The reactor according to claims 1 and 2, characterized in that the nozzles for the output of combustion products are installed diametrically opposite.

4. The reactor according to claims 1 to 3, characterized in that a hydrocyclone is installed in front of the nozzle to supply waste to the reactor.