RU2091876C1 - Способ дезактивации оборудования реакторов с натриевым теплоносителем - Google Patents

Abstract

Использование: ядерная энергетика, а именно дезактивация оборудования реакторов с натриевым теплоносителем. Сущность изобретения: оборудование нагревают до температуры дистилляции натрия при вакуумировании, а пары натрия пропускают через поглотитель примесных радионуклидов, например цезия, при температуре 360-420^oС, после чего пары натрия конденсируют. В качестве поглотителя преимущественно используют графит в виде сферических гранул диаметром 2,5-4 мм. Достигаемый результат: повышение безопасности процесса дезактивации, возможность выделить из натрия и собрать в минимальном объеме примесные радионуклиды. 3 з.п.ф-лы, 1 ил.

Description

Изобретение относится к ядерной энергетике, в частности к использованию жидкометаллических теплоносителей.

Известен способ очистки натриевого теплоносителя ядерного реактора от Сs-137 путем хемосорбционного поглощения цезия из жидкого натрия графитом. В частности на остановленном реакторе рекомендован режим очистки теплоносителя при температуре 200-230^oС, а для более глубокой очистки две стадии: вначале 240-320^oС, затем 160-220^oС.

Данный способ дает хорошие результаты по очистке теплоносителя и частично оборудования реактора, омываемого теплоносителем. С использованием этого способа выполнена очистка теплоносителя реактора БОР-60, БН-350, БН-600 от цезия, дающего наибольший вклад в активность. Достигалось снижение мощности дозы в 1,4-3,4 раза после каждой процедуры ("Krasnoyarov N.V. Polykov V.I. Sobolev A.M. Yakshin E.K. The removal of cesium from the fast primary sodium coolant/ 3 Int. Conf. on Liquid Metal Enqineering and Technologi, 9-13 apr 1984, Oxford. London: BNES, N 135, p.185-191).

Способ эффективен для предварительного снижения активности натрия в контуре перед удалением оборудования из него для ремонта. Но этот способ не позволяет окончательно очистить оборудование с остатками натрия и радиоактивными отложениями мощностью гамма-дозы до 10 мР/с (оборудование становится доступным для монтажных работ при мощности дозы менее 50 мкР/с). Особенно трудно дезактивировать крупногабаритное оборудование теплообменник, насос, холодную ловушку примесей.

Известен способ регенерации холодной ловушки натриевого контура ядерного реактора после заполнения ее примесями до предельной емкости [2] Производят разогрев ловушки до 500-550^oС и при остаточном давлении 5•10^-2 мм рт.ст. удаляют пары натрия из внутренней полости ловушки, и их конденсируют. После завершения процесса подают в ловушку небольшими порциями смесь спирта и воды до растворения окиси натрия. Затем заполняют ловушку дистиллированной водой и выдерживают в течение 20 ч при 100-150^oС.

Этот способ позволяет эффективно очищать крупногабаритные элементы от радиоактивного натрия с низким уровнем загрязнения (до 1-10 МБк/л).

При очистке оборудования с высоким уровнем активности продуктов деления (0,01-1 ГБк/л) его использование нецелесообразно из-за высоких дозовых нагрузок на обслуживающий персонал и большого объема высокоактивных жидких отходов, переработка которых также представляет сложную задачу.

В настоящее время очистку элементов оборудования реактора ЕВR-11 от остатков натрия осуществляют с помощью МЕDEC процесса (Liquid metal engineering and technology. Vol. 2, BNES, London, 1984, c.165). Элементы оборудования, подлежащие очистке, нагревают до 204^oС в герметичном контейнере в среде инертного газа. Расплавляющийся и стекающий натрий удаляют. Затем нагревают оборудование до 480^oС при вакуумировании, что обеспечивает интенсивный процесс дистилляции Na. Пары натрия удаляют с последующей их конденсацией. Собранный после предыдущих операций натрий окисляют до Na₂O путем инжектирования вводят его порциями по 40 л в барабан окислитель, туда же инжектируется кислород.

Данный способ эффективен при очистке малогабаритных элементов контура реактора или крупногабаритных, но с низким уровнем активности.

В случае очистки крупногабаритных элементов с высоким уровнем активности возрастают дозовые нагрузки персонала, так как натрий, содержащий Сs-137 и Cs-134, высокоактивен и, соответственно, высокоактивны его пары и все соединения. Радиоактивность распределяется по всей установке очистки оборудования, загрязняя трубопроводы, арматуру, дренажные баки.

Заявленный способ позволяет повысить безопасность процесса дезактивации оборудования реакторной установки, выделить из натрия и собрать в минимальном объеме радионуклиды цезия.

Заявленный способ дезактивации оборудования реактора с натриевым теплоносителем заключается в том, что дезактивируемое оборудование нагревают до температуры выше плавления натрия и дренируют расплавившийся натрий, затем оборудование нагревают до температуры дистилляции натрия при вакуумировании и образовавшиеся пары пропускают при температуре 360-420^oС через поглотитель радионуклидов, состоящий из сферических гранул графита диаметром 2,5-4 мм, после этого конденсируют натрий. Закачивают дезактивацию водно-вакуумной отмывкой оборудования.

Пропускание паров через поглотитель радионуклидов позволяет выделить из них наиболее радиационно опасные радионуклиды цезия Сs-137 и Cs-134, собрав их в минимальном объеме в тысячи раз меньше, чем дезактивируемое оборудование. Радиационная защита при минимальной массе обеспечивает проведение всех процедур при минимуме облучения персонала.

Выбор графита в качестве поглотителя произведен на основании опытов, показавших высокую эффективность улавливания радионуклидов. Обычно применяемый для очистки газов и паров активированный уголь не дает желаемого эффекта, так как при низких температурах сконденсированные пары натрия "закрывают" пористую структуру угля, а при высоких он рассыпается в порошок под воздействием натрия. Все другие исследованные поглотители (фосфат циркония, термоксид, цеолиты, металлокерамики) в 100-10000 раз менее эффективны по сравнению с углеродными материалами.

Условия поглощения цезия из паровой фазы принципиально отличаются от поглощения в потоке натрия, и для обеспечения необходимых динамических характеристик доставки и поглощения потребовался экспериментальный подбор параметров, обеспечивающих оптимизацию процесса.

Дистилляционный способ удаления натрия из оборудования требует его разогрева до температуры выше 420^oС (при увеличении температуры на 100^oС давление паров натрия возрастает примерно в 15 раз). С другой стороны при росте температуры резко снижается (примерно на порядок на каждые 100^oС) поглощающая способность графита. Повышение температуры графитовых гранул свыше 420^oС желательно для увеличения скорости дистилляции, но недопустимо из-за увеличения "проскока" цезия. Таким образом, рабочий диапазон температур в поглотителе радионуклидов оказался ниже, чем температура дистилляции натрия. Для эффективного улавливания цезия в результате экспериментов выбран узкий диапазон температур в графитовом поглотителе: 360-420^oС.

При превышении температуры в этом диапазоне количество хемосорбированного цезия в графите снижалось в 10 раз, и поэтому требовалась большая масса графита для улавливания цезия. Это значительно усложняло защиту, транспортировку и захоронение поглотителя радионуклидов. При снижении температуры в этом диапазоне давление паров натрия понижалось на порядок, и дистилляция при температуре менее 360^oС прекращалась, так как давление неконденсирующихся газов, растворенных в натрии, становилось выше давления пара.

Выбор размера гранул графита (диаметр 2,5-4 мм) был выполнен исходя из требований увеличения его поверхности (поглощательной способности) с одной стороны и уменьшения аэродинамического сопротивления парам в поглотителе радионуклидов с другой. Сферичность гранул необходимое условие обеспечения пористости и высокой насыпной плотности в засыпке гранул.

После очистки от цезия пар натрия конденсируется при 100-120^oС. Поглотитель радионуклидов, в котором компактно сконцентрированы практически все радионуклиды цезия, заливается расплавленным свинцом и отправляется на захоронение.

Активность отходов данного способа дезактивации определяется остаточной активностью нуклида Na-22 в сконденсированном натрии, активностью в малогабаритном поглотителе радионуклидов и остаточной активностью продуктов коррозии и нелетучих продуктов деления в отложениях на оборудовании. Активность последних после 2-3 мес выдержки незначительна, и поэтому после проведения дезактивации по данному способу оборудование доступно для проведения работ, а мощность дозы не превышает 50 мкР/с, даже от оборудования, работавшего при большом количестве поврежденных твэлов в реакторе.

Новыми существенными признаками заявляемого решения являются операция пропускания паров натрия перед конденсацией через поглотитель радионуклидов, температура поглотителя, использование в качестве поглотителя графита в виде сферических гранул.

Эти признаки в научной и технической литературе не обнаружены, предложенное решение не следует явным образом из уровня техники, совокупность признаков обеспечивает новые свойства, что позволяет сделать вывод, что заявляемое решение соответствует критерию изобретательский уровень.

Осуществление способа дезактивации сильно загрязненного оборудования 1 контура натриевого реактора, поясняется с помощью устройства, представленного на чертеже.

Элемент оборудования 1 помещают в устройство, содержащее поглотитель радионуклидов 2, дренажный бак 3, конденсатор 4, бак сбора конденсата 5, ловушку паров 6, трубопровод жидкого натрия 7, трубопровод газообразных продуктов 8, электрическую печь 9, радиационную защиту 10, вакуумный насос 11, электронагреватель 12, разборную свинцовую защиту 13.

Способ реализуется в данном устройстве. Холодную ловушку (ХЛ) 1, демонтированную из натриевого контура реактора, разместили в электрической печи 9, расположенной в радиационной защите 10, подсоединили к выходному патрубку ХЛ поглотитель радионуклидов 2 как можно ближе к ХЛ, предусмотрев линии подачи реагентов и газов. ХЛ трубопроводом жидкого натрия 7 соединили с дренажным баком 3, а поглотитель радионуклидов трубопроводом газообразных продуктов 8 с конденсатором 4. Конденсатор трубопроводом жидкого натрия соединили с баком сбора конденсата 5, и трубопроводом газообразных продуктов соединили с ловушкой паров 6, вакуумным насосом 11 и системой удержания трития. Трубопроводы и оборудование, кроме находящегося за конденсатором по газовой линии, оснастили электрообогревателями 12. Поглотитель радионуклидов окружили разборной свинцовой радиационной защитой 13 для безопасного демонтажа, транспортировки и захоронения.

С помощью такого устройства была очищена холодная ловушка (ХЛ), демонтированная из 1 контура реактора БОР-60. Из ловушки был дренирован натрий, но она имеет большой недренируемый объем около 250 л, и поэтому в ней осталось значительное количество радиоактивного натрия и его соединений с кислородом и водородом. Мощность дозы от ХЛ в момент демонтажа составляла до 10⁴ мкР/с вплотную к поверхности.

Результаты измерений и расчетов показали, что суммарная активность Сs-137 составляла 1 ГБк 95% от общей активности. Около половины цезия находится в объеме натрия, остальная часть в фильтрующем слое и на стенках, мощность дозы на поверхности ХЛ составляла от 500 до 8000 мкР/с.

Для дезактивации ХЛ, после сборки устройства, ХЛ 1, дренажный бак 3 и соединяющий их трубопровод жидкого натрия 7 разогрели до температуры 210^oС и передавали часть натрия в дренажный бак, освободив при этом патрубок ХЛ от натрия до последующего вакуумирования.

Затем ХЛ разогрели в электрической печи до 450^oС, поглотитель радионуклидов 2 и трубопровод газообразных продуктов 8, ведущий к нему, разогрели электронагревателем 12 до 400^oС, конденсатор, трубопровод газообразных продуктов, трубопровод жидкого натрия и бак сбора конденсата 5 - до 120-150^oС. Пары цезия в вакууме обладают высокой летучестью. Но поскольку массовая концентрация цезия в натрии составляла около 4•10^-6 кг/кг, то его равновесное давление над натрием в соответствии с законом Дальтона было примерно в 10⁵ раз ниже давления насыщенных паров и на три порядка ниже давления, которое может создать форвакуумный насос (1-2 Па). Поэтому переход цезия и его окислов в паровую фазу возможен только захватом их потоком пара натрия. Продолжая разогрев, осуществляли процесс непрерывного вакуумирования. Пар натрия сначала был направлен в поглотитель радионуклидов, содержащий 0,35 л сферических гранул графита ГМЗ диаметром 3-4 мм.

При повышении температуры поглотителя радионуклидов свыше 420^oС наблюдался "проскок" цезия, увеличение мощности дозы от трубопроводов за поглотителем.

При разогреве ХЛ до 450^oС и непрерывном вакуумировании все водородсодержащие соединения диссоциируют и удаляются вместе с паром. Выделяющийся водород содержал значительное количество трития (удельная активность в начале процесса составила около 0,3 ГБк/л), поэтому парогазовую смесь сначала пропускали через конденсатор, где отделяли натрий, а затем водород направляли на установку удержания трития. В поглотителе радионуклидов уже через сутки вакуумирования было накоплено около 0,7 ГБк цезия.

В результате дистилляции максимальная мощность дозы от ХЛ снизилась до 90 мкР/с, в поглотителе радионуклидов было накоплено 0,8 ГБк. После завершения процесса дистилляции была проведена водно-вакуумная отмывка ХЛ от остатков натрия. Для поддержания низкого давления в ХЛ при реакции натрия с водой производилось вакуумирование с помощью форвакуумного насоса. Удельная активность образовавшегося раствора гидроксида в воде (объем 350 л), подлежащего переработке для захоронения, около 0,7 ГБк/л. После завершения очистки поглотитель радионуклидов объемом 0,5 л был залит расплавом свинца и отправлен на захоронение. Мощность дозы от ХЛ не превышала 40 мкР/с.

Claims (4)

1. Способ дезактивации оборудования реакторов с натриевым теплоносителем, включающий нагрев до температуры дистилляции натрия при вакуумировании и конденсацию паров натрия, отличающийся тем, что перед конденсацией пары пропускают через поглотитель радионуклидов.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что температуру в поглотителе радионуклидов поддерживают в диапазоне 360 420^oС.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве поглотителя радионуклидов используют графит.

4. Способ по п.1 или 3, отличающийся тем, что графит используют в виде сферических гранул диаметром 2,5 4,0 мм.