RU2050320C1 - Method of synthesis of monosilane - Google Patents
Method of synthesis of monosilane Download PDFInfo
- Publication number
- RU2050320C1 RU2050320C1 SU5062967A RU2050320C1 RU 2050320 C1 RU2050320 C1 RU 2050320C1 SU 5062967 A SU5062967 A SU 5062967A RU 2050320 C1 RU2050320 C1 RU 2050320C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- hydrogen
- mixture
- temperature
- fluoride
- sodium fluoride
- Prior art date
Links
Landscapes
- Silicon Compounds (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к способам получения соединений кремний, а именно моносилана, используемого в микроэлектронной промышленности как сырье для производства поликристаллического кремния высокой чистоты. The invention relates to methods for producing silicon compounds, namely monosilane used in the microelectronic industry as a raw material for the production of high-purity polycrystalline silicon.
Наиболее близким к изобретению является способ конверсии тетрафторида кремния в моносилан и фторид водорода. Способ реализуется путем плазменно-водородной обработки тетрафторида кремния с образованием смеси фторсиланов общей формулы SiHxF4-x, в котором основная масса кремния содержится в виде SiF3H с небольшим количеством SiF2H2, SiFH3 и SiH4. Полученную смесь SiHxF4-x, HF и H2 пропускают через колонку с фторидом натрия при температуре 200-250оС. При этом протекают химические реакции, описываемые следующими уравнениями:
4SiF3H+6NaF __→ 3Na2SiF6+SiH4 (1)
2SiF2H2+2NaF __→ Na2SiF6+SiH4 (2)
4SiH3F+2NaF __→ Na2SiF6+3SiH4 (3)
NaF+HF __→ NaHF2 (4) Выход моносилана в первой, второй и третьей реакциях составляет 25, 50 и 75% от всего кремния, вступающего в процесс соответственно.Closest to the invention is a method for the conversion of silicon tetrafluoride to monosilane and hydrogen fluoride. The method is implemented by plasma-hydrogen treatment of silicon tetrafluoride with the formation of a mixture of fluorosilanes of the general formula SiH x F 4-x , in which the bulk of the silicon is contained in the form of SiF 3 H with a small amount of SiF 2 H 2 , SiFH 3 and SiH 4 . The resulting mixture of SiH x F 4-x , HF and H 2 is passed through a column of sodium fluoride at a temperature of 200-250 about C. In this case, chemical reactions proceed, described by the following equations:
4SiF 3 H + 6NaF __ → 3Na 2 SiF 6 + SiH 4 (1)
2SiF 2 H 2 + 2NaF __ → Na 2 SiF 6 + SiH 4 (2)
4SiH 3 F + 2NaF __ → Na 2 SiF 6 + 3SiH 4 (3)
NaF + HF __ → NaHF 2 (4) The yield of monosilane in the first, second and third reactions is 25, 50 and 75% of all silicon entering the process, respectively.
Фторид водорода, сорбированный фторидом натрия в виде гидрофторида натрия NaF ˙HF, выделяют нагреванием колонки до 400-650оС при пониженном давлении.Hydrogen fluoride, sodium fluoride sorbed as sodium hydrofluoride NaF ˙HF, column isolated by heating to 400-650 ° C under reduced pressure.
Известный способ имеет ряд недостатков, препятствующих его широкой промышленной реализации. The known method has several disadvantages that impede its widespread industrial implementation.
Невысокая степень конверсии тетрафторида кремния во фторсиланы (преимущественно получается SiF3H) из-за конкурирующей рекомбинации водорода. Поэтому за один цикл только 25% SiF4 конвертируется в SiH4. Следовательно 75% исходного сырья возвращается в виде Na2SiF6 на последующую переработку, заключающуюся в разложении на SiF4 и NaF и последующей конверсии SiF4 по вышеизложенному способу. Следовательно интегральная производительность процесса по конечному продукту SiH4составляет около 25% от теоретического.The low degree of conversion of silicon tetrafluoride to fluorosilanes (mainly SiF 3 H is obtained) due to competing hydrogen recombination. Therefore, in one cycle, only 25% of SiF 4 is converted to SiH 4 . Therefore, 75% of the feedstock is returned in the form of Na 2 SiF 6 for subsequent processing, which consists in decomposition into SiF 4 and NaF and the subsequent conversion of SiF 4 according to the above method. Therefore, the integral productivity of the process for the final product SiH 4 is about 25% of theoretical.
При пропускании смеси SiHxF4-х и HF через слой таблеток NaF при температуре 200-250оС протекают реакции (1-4). При этом постепенно происходит, во-первых, снижение емкости колонны по фторсиланам, а во-вторых, при взаимодействии фторсиланов с фтористым водородом, сорбированным на NaF, могут протекать побочные реакции, описываемые уравнением типа (для одного их фторсиланов SiF2H2)
2NaF·HF+SiF2H2__→ SiF4+2H2+2NaF (5) из-за которых уменьшаются выход целевого продукта силана и производительность процесса.By passing a mixture of SiH x F 4-x HF and NaF pellets through the bed at a temperature of 200-250 ° C reactions of (1-4). In this case, firstly, the column capacity decreases with respect to fluorosilanes, and secondly, the interaction of fluorosilanes with hydrogen fluoride sorbed on NaF can lead to side reactions described by the equation of the type (for one of the fluorosilanes SiF 2 H 2 )
2NaF · HF + SiF 2 H 2 __ → SiF 4 + 2H 2 + 2NaF (5) due to which the yield of the target product of silane and the productivity of the process are reduced.
Режим сорбционной конверсии фторсиланов на NaF в моносилан при 200-250оС характеризуется сравнительно низкой производительностью как из-за низкой скорости собственно конверсии, так и из-за конкурирующей сорбции HF. Это уменьшает производительность процесса и приводит к повышению затрат на производство моносилана.The mode of sorption conversion of fluorosilanes on NaF to monosilane at 200-250 о С is characterized by relatively low productivity both due to the low conversion rate itself and due to competing sorption of HF. This reduces the productivity of the process and leads to higher costs for the production of monosilane.
Предлагаемый способ заключается в том, что смесь SiF4 с водородом превращают в неравновесную плазму неконтрагированного сверхвысокочастотного разряда, характеризующуюся высокой электронной (Те) и колебательной (Tv) температурами и сравнительно низкой температурой газа (Тg), так что Te > Tv > Tg. При этом Те достигает величин около 8000-10000оС, Tv около 4000оС, а температура газа в зависимости от давления находится в диапазоне 300-3000оС.The proposed method consists in the fact that a mixture of SiF 4 with hydrogen is converted into a nonequilibrium plasma of an uncontrolled microwave discharge, characterized by a high electron (T e ) and vibrational (T v ) temperatures and a relatively low gas temperature (T g ), so that T e > T v > T g . In this case, T e reaches values of about 8000-10000 о С, T v about 4000 о С, and the gas temperature depending on pressure is in the range of 300-3000 о С.
В этих условиях SiF4 при взаимодействии с атомарным водородом конвертируется преимущественно в смесь SiF2H2 и SiFH3. Это позволяет на стадии сорбционной конверсии фторсиланов в моносилан (реакции 1-3) увеличить выход моносилана до 50-70% от теоретического, т.е. в 2-3 раза.Under these conditions, SiF 4, when interacting with atomic hydrogen, is converted predominantly into a mixture of SiF 2 H 2 and SiFH 3 . This allows us to increase the yield of monosilane up to 50-70% of the theoretical, i.e. 2-3 times.
Продукты реакции в неравновесной плазме, представляющие собой смесь преимущественно SiF2H2 и SiFH3, избыточный водород, следы SiF4 и SiH4, направляют в теплообменник, где газовая смесь релаксирует к состоянию обычной газовой смеси с температурой 400-600оС. Образовавшуюся газовую смесь направляют в первую колонну, наполненную пористым фторидом натрия. Температура в первой колонне поддерживается в диапазоне 280-350оС. Эта температура обеспечивает приемлемые полноту и скорость сорбционной конверсии фторсиланов в моносилан по реакциям (1-3) и подавляет конкурирующий процесс сорбции фторида водорода. В результате устраняется побочная реакция (5). Время контакта фторсиланов с фторидом натрия в первой колонне составляет не менее 1 с, затем смесь SiH4, HF и Н2 направляют во вторую колонну с NaF, температуру в которой поддерживают на уровне 100-150оС. Здесь происходит количественная сорбция фторида водорода. Указанный диапазон температур обеспечивает оптимальную полноту сорбции фторида водорода.The reaction products in a non-equilibrium plasma, which are a mixture mainly of SiF 2 H 2 and SiFH 3 , excess hydrogen, traces of SiF 4 and SiH 4 , are sent to a heat exchanger, where the gas mixture relaxes to the state of an ordinary gas mixture with a temperature of 400-600 о С. the gas mixture is sent to a first column filled with porous sodium fluoride. The temperature in the first column is maintained in the range of 280-350 о С. This temperature provides acceptable completeness and speed of sorption conversion of fluorosilanes to monosilane according to reactions (1-3) and suppresses the competing process of sorption of hydrogen fluoride. As a result, the adverse reaction is eliminated (5). The contact time fluorosilane with sodium fluoride in the first column is not less than 1 sec, then the mixture is SiH 4, HF and H 2 fed to the second column with NaF, wherein the temperature is maintained at 100-150 C. There occurs quantitative sorption of hydrogen fluoride. The indicated temperature range provides the optimum completeness of sorption of hydrogen fluoride.
На заключительной стадии процесса смесь моносилана и водорода направляют в стержневую печь для получения кремния. At the final stage of the process, a mixture of monosilane and hydrogen is sent to a core furnace to produce silicon.
Первую колонну с NaF после насыщения тетрафторидом кремния и образование Na2SiF6 отключают от системы и переводят в режим регенерации при температуре 550-600оС и пониженном давлении производят разложение Na2SiF6, при этом регенерируют NaF и освобождают SiF4 для последующего включения в цикл конверсии.The first column of NaF after saturation of Na 2 SiF 6 and formation of silicon tetrafluoride is disconnected from the system and transferred to the regeneration mode at a temperature of 550-600 C under reduced pressure to produce decomposition of Na 2 SiF 6 NaF thus regenerated and freed SiF 4 for inclusion into the conversion cycle.
Вторую колонну с NaF, на которой улавливают HF, после насыщения фторидом водорода отключают от системы и переводят в режим регенерации ее нагревают до температуры 350-450оС при пониженном давлении. При этом протекает десорбция HF. Выделившийся фторид водорода конденсируют в баллон с запорной аппаратурой.A second column with NaF, which catch HF, after saturation with hydrogen fluoride is disconnected from the system and transferred to regeneration mode it is heated to a temperature of 350-450 C under reduced pressure. In this case, desorption of HF proceeds. The released hydrogen fluoride is condensed into a cylinder with shut-off equipment.
П р и м е р. 0,25 кг (57,7 нл) SiF4 смешивают с водородом в зоне сверхвысокочастотного разряда (частота 2400 МГц). Тетрафторид кремния, содержащий 99,99% SiF4, H2O 5˙10-4% HF 3˙10-3% CO2 10-3% H2SiF65˙10-3% CF4 2˙10-4% SO2 10-3% Мольное соотношение SiF4/H2 1/5. Давление в зоне образования (Si-F-H)-плазмы составляет 150 Торр. Разряд имеет ярко выраженную неконтрагированную форму. Колебательная мощность 4 кВт. Разряды такого типа в молекулярных газах характеризуются неравномерностью плазмы (Те ≈10000оС, Tv ≈4000оС, Tg ≈1000оС).PRI me R. 0.25 kg (57.7 nl) of SiF 4 is mixed with hydrogen in the microwave discharge zone (frequency 2400 MHz). Silicon tetrafluoride containing 99.99% SiF 4 , H 2 O 5˙10 -4 % HF 3˙10 -3 % CO 2 10 -3 % H 2 SiF 6 5˙10 -3 % CF 4 2˙10 -4 % SO 2 10 -3 % The molar ratio of SiF 4 / H 2 1/5. The pressure in the formation zone of the (Si-FH) plasma is 150 Torr. The discharge has a pronounced uncontracted shape. Vibrational power 4 kW. Bits of this type are characterized by a molecular gas plasma nonuniformity (T e ≈10000 C, T v ≈4000 ° C, T g ≈1000 ° C).
Смесь на выходе из реактора содержит смесь фторсиланов брутто-формулы SiH1,8F2,2. Эту смесь направляют в колонну с NaF, нагретым до температуры 330оС. Линейная скорость движения смеси SiH1,8F2,2, HF и H2 через колонну диаметром 0,2 м составляет при расходе 0,026 нм3/с около 7,05 м/с. Время контакта фторсилана с фторидом натрия составляет не менее 1 с. Выход SiH4 составляет 40,3% от теоретического.The mixture at the outlet of the reactor contains a mixture of gross fluorosilanes of the formula SiH 1.8 F 2.2 . This mixture was fed into the column with NaF, heated to a temperature of 330 C. The linear velocity of the mixture of SiH 1,8 F 2,2, HF and H 2 over a column diameter of 0.2 m at a flow rate of 0,026 Nm 3 / s of about 7, 05 m / s. The contact time of fluorosilane with sodium fluoride is at least 1 s. The output of SiH 4 is 40.3% of theoretical.
Чистота SiH1,8F2,2 составляет по данным масс-спектрометрического анализа, B 7˙10-5, O 2˙10-4, Na 8˙10-5, F 9˙10-6, S 4˙10-6, Cl 4˙10-5, K 2˙10-5, Ca 3˙10-5, Sc 2˙10-5, Cr 6˙10-5, P 9 ˙10-6, Fe 5 ˙10-5, Ni 3 ˙10-5, Cu 9 ˙10-5, Zr 6 ˙10-5, As 4 ˙10-5, Ag 5 ˙10-7, Ba 2 ˙10-6, Hf 5 ˙10-6, W 9˙10-6.The purity of SiH 1.8 F 2.2 is according to mass spectrometric analysis, B 7˙10 -5 , O 2˙10 -4 , Na 8˙10 -5 , F 9˙10 -6 , S 4˙10 - 6 , Cl 4˙10 -5 , K 2˙10 -5 , Ca 3˙10 -5 , Sc 2˙10 -5 , Cr 6˙10 -5 , P 9 ˙10 -6 , Fe 5 ˙10 -5 , Ni 3 ˙ 10 -5 , Cu 9 ˙ 10 -5 , Zr 6 ˙ 10 -5 , As 4 ˙ 10 -5 , Ag 5 ˙ 10 -7 , Ba 2 ˙ 10 -6 , Hf 5 ˙ 10 -6 , W 9˙10 -6 .
Содержание ряда примесей (Fe, J, Cs, La, Pr, Na, Sm, Eu, Ca, Tb, Ho, Er, Tm, Yb, Lu, Re, Os, Yr, Pt, Au, Hg, Te, Bi, Th) меньше 10-6(условный нуль).The content of a number of impurities (Fe, J, Cs, La, Pr, Na, Sm, Eu, Ca, Tb, Ho, Er, Tm, Yb, Lu, Re , Os, Yr, Pt, Au, Hg, Te, Bi , Th) less than 10 -6 (conditional zero).
Чистота полученного силана по данным масс-спектрометрических исследований, B 3˙ 10-6, C ˙10-5, O 2 ˙10-5% P 5˙ 10-5, S 6 ˙10-6, Cl ˙10-5, K 2 ˙10-6, Ca 3 ˙10-6, Ge 7 ˙10-5, As 4˙ 10-5, Sc 2 ˙10-6, Zr 6 ˙10-6, Sn 5 ˙10-6. По остальным примесям содержание < 10-.The purity of the obtained silane according to mass spectrometric studies, B 3 ˙ 10 -6 , C ˙ 10 -5 , O 2 ˙ 10 -5 % P 5 ˙ 10 -5 , S 6 ˙ 10 -6 , Cl ˙ 10 -5 , K 2 ˙ 10 -6 , Ca 3 ˙ 10 -6 , Ge 7 ˙ 10 -5 , As 4 ˙ 10 -5 , Sc 2 ˙ 10 -6 , Zr 6 ˙ 10 -6 , Sn 5 ˙ 10 -6 . For other impurities, the content is <10-.
Затем смесь SiH4, HF и H2 направляют во вторую колонну с фторидом натрия, температура которой 100оС, здесь происходит количественная сорбция фторида водорода.The mixture was then SiH 4, HF and H 2 fed to the second column with sodium fluoride, the temperature is 100 ° C, there takes place the quantitative sorption of hydrogen fluoride.
После насыщения тетрафторидом кремния и образования Na2SiF6 первую колонну с NaF отключают от системы и переводят в режим регенерации при температуре 575оС и давлении меньше 1 Торр производят разложение Na2SiF6, при этом регенерируют NaF и освобождают SiF4 для последующего включения в цикл конверсии.After silicon tetrafluoride saturation and the formation of Na 2 SiF 6, a first column with NaF disconnected from the system and transferred to the regeneration mode at a temperature of 575 C and a pressure less than 1 Torr produce decomposition of Na 2 SiF 6, wherein the regenerated NaF and release SiF 4 for inclusion into the conversion cycle.
Вторую колонну с NaF, на которой улавливают Hf, после насыщения фторидом водорода отключают от системы и переводят в режим регенерации, ее нагревают до температуры 400оС при пониженном давлении. При этом протекает десорбция фторида водорода. Выделяющийся фторид водорода конденсируют в баллон с запорной арматурой. Температура в диапазоне 280-350оС является оптимальной для осуществления процесса сорбционной конверсии фторсиланов в моносилан на фториде натрия. При температуре ниже 280оС выход моносилана уменьшается вследствие протекания конкурирующей сорбции фторида водорода (реакция 4) и побочной реакции (5) взаимодействия фторсиланов с фторидом водорода, сорбированным на фториде натрия. При повышении температуры фторида натрия выше 350оС начинает протекать реакция разложения моносилана на водород и кремний.A second column with NaF, which catch Hf, disconnected from the system after saturation with hydrogen fluoride and transferred to regeneration mode, it is heated to a temperature of 400 ° C under reduced pressure. In this case, hydrogen fluoride desorption proceeds. The released hydrogen fluoride is condensed into a cylinder with shutoff valves. Temperature in the range of 280-350 ° C is optimal for the sorption of the conversion process in fluorosilane monosilane over sodium fluoride. At temperatures below 280 C. monosilane output flow decreases due to the competing hydrogen fluoride sorption (reaction 4) and the side reaction (5) reacting a fluorosilane with hydrogen fluoride, adsorbed into sodium fluoride. With increasing temperature sodium fluoride above 350 ° C begins to flow silane decomposition reaction with hydrogen and silicon.
Не c NaF обеспечивает полноту сорбции фторида водорода. Как ниже, так и выше этой температуры процесс хемосорбции фторида водорода протекает с выходом, меньшим чем 99% от теоретического. Ниже 100оС образуются легкоплавкие полигидрофториды натрия NaF ˙nHF (n 2-4), разрушающие сорбент.Not with NaF provides complete sorption of hydrogen fluoride. Both below and above this temperature, the process of chemisorption of hydrogen fluoride proceeds with a yield of less than 99% of theoretical. Below 100 ° C formed fusible poligidroftoridy sodium NaF ˙nHF (n 2-4), destroying the sorbent.
Процессы регенерации фторида натрия в первой колонне, как показывают экспериментальные результаты, наиболее полно протекают при температуре 550-580оС и давлении ≅1 Торр. При более высокой температуре наблюдаются спекание гранул фторида натрия и ухудшение его сорбционных свойств в последующих циклах, а при температурах ниже 550оС значительно увеличивается продолжительность десорбции SiF4.The regeneration of sodium fluoride in the first column, as shown by the experimental results, most fully proceed at a temperature of 550-580 C and a pressure ≅1 Torr. At higher temperatures observed sintering granules of sodium fluoride and deterioration of its sorption properties in subsequent cycles, while at temperatures below 550 ° C considerably increases the duration of SiF 4 desorption.
Предлагаемый режим регенерации фторида натрия во второй колонне 350-450оС обеспечивает высокую скорость и полноту десорбции фторида водорода. При температуре ниже 350оС значительно возрастает продолжительность десорбции, а более высокая температура нежелательна из-за дополнительных энергозатрат.The proposed mode of regeneration of sodium fluoride in the second column 350-450 about With provides a high speed and completeness of desorption of hydrogen fluoride. At temperatures below 350 ° C greatly increases the desorption duration and higher temperature is undesirable because of the additional energy.
Реализация предлагаемого способа позволяет устранить эти недостатки, то есть повысить выход моносилана и увеличить производительность процесса. The implementation of the proposed method allows to eliminate these disadvantages, that is, to increase the yield of monosilane and increase the productivity of the process.
Claims (2)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| SU5062967 RU2050320C1 (en) | 1992-09-24 | 1992-09-24 | Method of synthesis of monosilane |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| SU5062967 RU2050320C1 (en) | 1992-09-24 | 1992-09-24 | Method of synthesis of monosilane |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2050320C1 true RU2050320C1 (en) | 1995-12-20 |
Family
ID=21613656
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| SU5062967 RU2050320C1 (en) | 1992-09-24 | 1992-09-24 | Method of synthesis of monosilane |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2050320C1 (en) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2466089C1 (en) * | 2011-04-20 | 2012-11-10 | Владимир Александрович Ольшанский | Method of producing monosilane |
| RU2599659C1 (en) * | 2015-04-06 | 2016-10-10 | Федеральное государственное автономное образовательное учреждение ысшего профессионального образования "Национальный исследовательский ядерный университет "МИФИ" (НИЯУ МИФИ) | Method of monosilane formation |
-
1992
- 1992-09-24 RU SU5062967 patent/RU2050320C1/en active
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| Патент США N 2933374, кл. C 01B 33/04, 1968. * |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2466089C1 (en) * | 2011-04-20 | 2012-11-10 | Владимир Александрович Ольшанский | Method of producing monosilane |
| RU2599659C1 (en) * | 2015-04-06 | 2016-10-10 | Федеральное государственное автономное образовательное учреждение ысшего профессионального образования "Национальный исследовательский ядерный университет "МИФИ" (НИЯУ МИФИ) | Method of monosilane formation |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US20090060820A1 (en) | Method for producing trichlorosilane and method for producing polycrystalline silicon | |
| RU2125019C1 (en) | Method of treatment of dissociated zircon | |
| Ernst et al. | Co‐synthesis of H2 and ZnO by in‐situ Zn aerosol formation and hydrolysis | |
| EP3061727B1 (en) | Method for manufacturing polycrystalline silicon | |
| GB2146978A (en) | Process of preparing nitrogen trifluoride by gas-solid reaction | |
| JPH01261208A (en) | Method for purifying nitrogen trifluoride gas | |
| CN105110344A (en) | Method and apparatus for preparing fumed silica from coal gangue | |
| US4206189A (en) | Method of producing hydrogen fluoride and silicon dioxide from silicon tetra-fluoride | |
| RU2050320C1 (en) | Method of synthesis of monosilane | |
| JPH0222004B2 (en) | ||
| US3674431A (en) | Generation of silicon tetrafluoride | |
| EP0077138A2 (en) | Production process of silion tetrachloride | |
| JP4014451B2 (en) | Method for producing silicon tetrafluoride | |
| JP4695069B2 (en) | Production of 3,6-dichloro-2-trichloromethylpyridine by gas phase chlorination of 6-chloro-2-trichloromethylpyridine | |
| RU2274602C1 (en) | Trichlorosilane production process | |
| KR20100087270A (en) | Improved process of silicon tetrafluoride gas synthesis | |
| CN215540754U (en) | Reaction device for high-purity chlorine trifluoride | |
| US4788049A (en) | Method for controlling the crystal morphology of silicon nitride | |
| RU2041194C1 (en) | Method of synthesis of octafluoropropane and a reactor for its realization | |
| McFeaters et al. | Numerical modeling of titanium carbide synthesis in thermal plasma reactors | |
| US5693306A (en) | Production process for refined hydrogen iodide | |
| JP2517854B2 (en) | Fibrous silicon compound continuous production method | |
| JPH107413A (en) | Production of highly pure carbon monoxide | |
| JPS638207A (en) | Hydrogenation of silicon tetrachloride | |
| CN115557503B (en) | Method for producing polycrystalline silicon and silane coupling agent in multiple-compensation multiple rows |