PL93969B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL93969B1
PL93969B1 PL1974171516A PL17151674A PL93969B1 PL 93969 B1 PL93969 B1 PL 93969B1 PL 1974171516 A PL1974171516 A PL 1974171516A PL 17151674 A PL17151674 A PL 17151674A PL 93969 B1 PL93969 B1 PL 93969B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
methyl
chloride
mixture
aromatic
formula
Prior art date
Application number
PL1974171516A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL93969B1 publication Critical patent/PL93969B1/pl

Links

Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N37/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom having three bonds to hetero atoms with at the most two bonds to halogen, e.g. carboxylic acids
    • A01N37/52Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing organic compounds containing a carbon atom having three bonds to hetero atoms with at the most two bonds to halogen, e.g. carboxylic acids containing groups, e.g. carboxylic acid amidines

Landscapes

  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Dentistry (AREA)
  • Pest Control & Pesticides (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Agronomy & Crop Science (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Environmental Sciences (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarza¬ nia nowych pochodnych N-sulfenylowych N-alkilo^ -N'-aryloformamidyn o ogólnym wzorze 1, w któ¬ rym A oznacza chlorowiec, nizszy alkil, o 1—4 ato¬ mach wegla nizszy alkil podstawiony chlorowcem, nizszy alkoksyl o 1—4 atomach C lub nizszy tioal- kil, B,C,D i E oznaczaja atom wodoru lub maja znaczenie podane wyzej dla A, R oznacza nizszy alkil o 1—4 atomach wegla a Y oznacza rodnik we¬ glowodorowy o 1 — 10 atomach wegla, taki jak alkil, alkenyl o 2 — 10 atomach wegla, aryl o 6 — atomach wegla, cykloalkil o 5 — 10 atomach wegla lub aryloalkil o 7 — 10 atomach wegla, pod¬ stawiony chlorowcem rodnik weglowodorowy o po¬ przednio podanym znaczeniu, fenyl podstawiony nizszym alkilem o 1 — 4 atomach wegla lub fe¬ nyl podstawiony nizszym akloksylem o 1 — 4 ato¬ mach wegla oraz ich soli addycyjnych z kwasami.Przykladami rodników alkilowych zawierajacych 1 — 10 atomów wegla sa metyl, etyl, propyl, bu¬ tyl, pentyl, heksyl, heptyl, oktyl, nonyl, decyl oraz ich postacie izomeryczne. Do przykladowych rodni¬ ków alkenylowych zawierajacych 2 — 10 atomów wegla naleza winyl, allil, butenyl, pentenyl, he- ksenyl, heptenyl, oktenyl, nonenyl, decenyl i ich postacie izomeryczne a do przykladowych rodni¬ ków arylowych zawierajacych 6 — 10 atomów aregla naleza fenyl, tolil, ksylil, etylofenyl, izopror pylofenyl, naftyl i podobne. Przykladowymi rodni¬ kami cykloalkilowymi zawierajacymi 5 — 10 ato- mów wegla sa cyklopentyl, cykloheksyl, metylo- cykloheksyl, etylocykloheksyl, propylocykloheksyl, butylocykloheksyl i podobne, a rodnikami arylo- alkilowymi zawierajacymi 7 — 10 atomów wegla sa benzyl, fenetyl, fenylopropyl, fenylobutyl i po¬ dobne.Okreslenie chlorowiec jest tu zastosowane w znaczeniu konwencjonalnym i oznacza chlor, brom, jod, i fluor.Okreslenie „podstawiony chlorowcem rodnik we¬ glowodorowy oznacza rodnik weglowodorowy o po¬ przednio podanym znaczeniu, w którym jeden lub wiecej atomów wodoru zastapiono atomem chlo¬ rowca. Przykladami podstawionych chlorowcem rodników weglowodorowych sa chlorometyl, dwu- chlorometyl, trójchlorometyl, 1,2-dwubromoetyl, 1,2- -dwujodobutyl, 1,1,2,2-czterochloroetyl, trójfluoro- metyl, 1,1,2,2,3,3,- szesciofluorodecyl, 1,2-dwubro- moallil, l,l,l-trójchloro-2-butenyl- chlorofenyl, bro- motolil, chlorocykloheksyl, jodobenzyl i podobne.Okreslenie „nizszy alkil" stosuje sie tu w od¬ niesieniu do alkilu opisanego powyzej zawieraja¬ cego 1 — 4 atomów wegla.Okreslenie „podstawiony chlorowcem nizszy al¬ kil" oznacza nizszy alkil jak opisano powyzej, w którym jeden lub wiecej atomów wodoru zostalo zastapionych atomem chlorowca.Okreslenie „nizszy alkoksyl" oznacza jednowar- tosciowa grupe o wzorze -0- nizszy alkil, w której nizszy alkil zostal okreslony powyzej. Przykladowo 93 9693 93 969 4 nizszymi grupami alkoksylowymi sa grupy meto- ksy, etoksy, propoksy, butoksy i ich postacie izo¬ meryczne.Okreslenie „nizszy tiolkil" jest zastosowane w odniesieniu do grupy tioalkilowej zawierajacej 1 — 4 atomów wegla, takiej jak tiometylowa, tio- etylowa, tiopropylowa, tiobutylowa i ich postacie izomeryczne.Okreslenie „fenyl podstawiony nizszym alkilem" oznacza fenyl, w którym atom wodoru zastapiono nizsza grupa alkilowa uprzednio opisana.Okreslenie „fenyl podstawiony nizszym alkoksy- lem" jest zastosowane w opisie i PL

Claims (2)

1. zastrzezeniach w odniesieniu do fenylu, w którym atom wodoru zastapiony nizsza grupa alkoksylowa uprzednio opisana. Sposobem wedlug wynalazku zwiazki o ogólnym wzorze 1, w którym A,B,C,D,E,R i Y maja poprzed¬ nio poidiane zmaiczenie, otrzymuje sie przez reakcje równomolowych ilosci N-alkilo-N'-fenylo-forma- midyny o wzorze 3, w którym A,B,C,D,E i R okre¬ slone powyzej z chlorkiem sulfenylu o wzorze Y-S-Cl, w którym Y okreslono powyzej w srodo¬ wisku obojetnego rozpuszczalnika organicznego. Reakcja przebiega wedlug schematu przedstawio¬ nego na rysunku. Jako obojetny rozpuszczalnik or¬ ganiczny reakcji stosuje sie taki rozpuszczalnik, który nie wchodzi w reakcje ze skladnikami mie¬ szaniny i w zadnym wypadku nie wplywa na prze¬ bieg reakcji. Jako obojetne rozpuszczalniki orga¬ niczne stosuje sie tetrahydrofuran, benzen, dwu- etyloester i chlorek metylenu. Korzystnym roz¬ puszczalnikiem jest tetrahydrofuran. Ilosc zastosowanego rozpuszczalnika nie jest is¬ totna, lecz korzystna jest ilosc dostateczna do roz¬ puszczenia formamidyny. Podczas przebiegu powyzej opisanej reakcji jako produkt uboczny powstaje chlorowodór. Korzystne jest usuwanie go ze srodowiska reakcji. Mozna to przeprowadzic konwencjonalnymi i znanymi me¬ todami, np. przez dodanie do srodowiska reakcji zwiazków wiazacych kwas. Przykladami akcepto¬ ra kwasu sa trzeciorzedowe aminy, takie jak trój- metyloamina, trójetyloamina, trójpropyloamina, trójbutyloamina, pirydyna i podobne. Jakkolwiek powyzsza reakcje mozna przepro¬ wadzic w szerokich granicach temperatur, tj. od okolo —30°C do okolo temperatury wrzenia mie¬ szaniny pod chlodnica zwrotna, korzystnie prowa¬ dzi sie ja w temperaturze okolo 0°C. Przebieg po¬ wyzszej reakcji moze byc kontrolowany konwen¬ cjonalnymi metodami analitycznymi, takimi jak np. magnetycznego rezonansu jadrowego, który wy¬ kazuje charakterystyke spektralna, otrzymanych zwiazków o wzorze 1 lub za pomoca chromatografii cienkowarstwowej. Po zakonczeniu reakcji otrzy¬ many produkt wydziela sie z mieszaniny reakcyj¬ nej konwencjonalnymi metodami, takimi jak od¬ saczenie stalej pozostalosci, badz oddestylowanie rozpuszczalnika. Formamidyny o wzorze ogólnym 3 sa zwiazkami powszechnie znanymi jak równiez znane sa sposo¬ by ich otrzymywania. Otrzymuje sie je na ogól przez kondensacje odpowiedniej aminy o wzorze ogólnym 4, w którym A,B,C,D,E sa okreslone po¬ wyzej z odpowiednim formamidem o wzorze ogól¬ nym 5, w którym R zostalo okreslone powyzej. Proces kondensacji jest procesem powszechnie zna¬ nym, np. z opisu patentowego Republiki Poludnio- 5 wej Afryki nr 7000020, zwlaszcza przykladu I i belgijskiego nr 760 141 z 10 czerwca 1971. Zwiazki aniliny o wzorze 4 sa znane. Przykla¬ dem sa 2-metyloanilina, 2-etyloaniliny, 2-izopropy- loanilina, 2-n-butyloanilina, 2-chloroanilina, 2-jo- io doanilina, 2-fluoroanilina, 2-trójchlorometylcanili- na, 2-(bromoetylo)anilina, 2-metoksyanilina, 2-eto- ksyanilina, 2-propoksyanilina, 2-butoksyanilina. 2-tiometylcanilina, 2-tioetyloanilina, 2-tiopropylo- anilina, 2-tiobutyloanilina, 2-chloro-3-metyloanili- 15 na, 2-etylo-3-metyloanilina, 2-metylo-3-metoksyani- lina, 2,3-dwutiometyloanilina, 4-chloro-2-metyloani- lina, 2,4-dwumetyloanilina, 2,4-dwumetoksyanilina 2-etylo-4-tioetyloanilina, 2-metylo-4-trój chlorome- tyloanilina, 2,5-dwumetyloanilina, 2,5-dwumeto- 20 ksyanilina, 2,5-dwubromoanilina, 2,5-dwutiobutylo- anilina, 2,6-dwumetyloanilina, 2-chloro-6-metoksy- anilina, 2,6-dwumetoksyanilina, 2,6-dwujodoanilina, 2,6-dwutrójchlorometyloanilina, 4-chloro-2,6-dwu- metyloanilina, 4-etoksy-2,6-trójchloroanilina, 2,4,6- 25 -trójtiometyloanilina i aniliny podobne. Formamidy o wzorze 5 sa zwiazkami znanymi i sa dostepne na rynku. Przedstawicielami tych zwiazków sa N-metyloformamid, N-etylofcrmamid i N-IIIrzed.-butyloformamid. Chlorki sulfonylu jak 30 i sposób ich otrzymywania sa równiez powszech¬ nie znane. Przedstawicielami znanych chlorków alkanosulfenylu sa chlorek metanosulfenylu, chlo¬ rek etanosulfenylu, chlorek 1-propanosulfenylu, chlorek 2-propanosulfenylu, chlorek 1-n-butanosul- 35 fenylu i chlorek trójmetylometanosulfenylu. Wyz¬ sze chlorki alkanosulfenylu, takie jak chlorek 1- -heksanosulfenylu i chlorek 1-dekanosulfenylu mozna otrzymac przez chlorowanie odpowiedniego alkanodwusiarczku, takiego jak heksanodwusiar- 40 czek i dekanodwusiarczek, wzglednie (patrz np. Hubacker, Org.Syn.Coll., tom II, 455,) 1943; Fuson i inni, J.Org.Chem., 11,469(1945); Rheinbolet i inni, Chem. Ber., 72,657 i 668(1939); Douglass Org.Sulfur Compounds wyd. przez Kharasch, tom I, Perga- 45 mon Press, N.Y.(1961) str. 350). Chlorowco-podsta- wione alkanosulfenylowe halogenki otrzymuje sie na ogól w ten sam sposób np. jak chlorek dwu- chlorometanosulfenylu, chlorek trójchlorometano- sulfenylu, chlorek 2-chloroetanosulfenylu, chlorek 50 l-chloropropano-2-sulfenylu, chlorek trójfluorome- tanosulfenylu i podobne. Halogenki cykloalkanosulfenylu o wzorze ogól¬ nym Y—S—Cl, takie jak chlorek cykloheksanosul- fenylu i chlorek dwuetylocykloheksanosulfenylu 55 otrzymuje sie równiez przez chlorowanie odpowied¬ nich dwusiarczków (Douglass, supra,). Nienasycone, alifatyczne halogenki sulfenylu o wzorze Y—S—Cl otrzymuje sie na ogól ta sama metoda Douglassa, suprs., np. opisana w opisie pa- 60 tentowym St. Zjedn. Ameryki nr 3.155.720, 3.489.766 i Bartona i innych J.Org.Chem., 35 1729(1970). Przykladami takich zwiazków sa chlorek 1,2-dwu- chlorowinylosulfenylu, chlorek 2,2-dwuchlorowiny- losulfenylu, chlorek l-bromo-2-dwuchlorowinylosul- 65 fenylu i chlorek trójchlorowinylosulfenylu.5 93 969 6 Halogenki arylosulfenylu o wzorze Y—S—Cl, ta¬ kie jak chlorek benzenosulfenylu, chlorek p-tolu- enosulfenylu, chlorek 2-naftalenosulfenylu, chlorek p-chlorO'fenylosulfenylu, chlorek l-chloro-2-nafta- lenosulfenylu i podobne sa dobrze znane jak rów¬ niez metody ich otrzymywania, np. z publikacji Kharasch i inni Chem. Rer. 39, 269 (1946). Halogenki aryloalkanosulfenylu o wzorze Y—S—Cl mozna otrzymac metoda opisana w opi¬ sie patentowym RFN nr 804 572. Przykladem ta¬ kich halogenków jest znany chlorek a-toluenosul- fenylu. Halogenki alkoksypodstawionego benzenosulfeny¬ lu sa otrzymywane zazwyczaj metoda Montanari, Gazz.Chim. ital. 86, 406 (1975). Przykladem takich halogenków jest p-metoksyfenylosulfenyl i po¬ dobne. Sole addycyjne z kwasami zwiazków o wzorze ogólnym 1 otrzymuje sie poprzez reakcje wolnej zasady o wzorze 1 ze stechiometryczna iloscia od¬ powiedniego kwasu, takiego jak kwas solny, w srodowisku wodnym lub niewodnym takim jak etanol, octan etylu i podobne. Przykladowo solami addycyjnymi sa sole utworzone przez reakcje zwiazku o wzorze 1 z kwasem bromowodorowym, siarkowym, fosforowym, octowym, mlekowym, cy¬ trynowym, bursztynowym, benzoesowym, salicylo¬ wym i podobnymi. Sole addycyjne z kwasami sa stosowane w tych samych celach i w ten sam sposób jak wolne za¬ sady. Zwiazki otrzymane sposobem wedlug wynalazku nadaja sie do zwalczania szkodników bezkrego¬ wych i sa stosowane w postaci srodków szkodni- kobójczych zawierajacych odpowiednie dla pesty¬ cydów nosniki oraz zwiazek o wzorze 1, w sku¬ tecznie dzialajacych ilosciach. Takie srodki szkód- nikobójcze stosuje sie w postaci granulatów roz¬ tworów do rozpylania koncentratów do emulgowa¬ nia, aerozoli. Zwiazki otrzymane sposobem wg wynalazku sto¬ suje sie do ochrony roslin takich jak rosliny ozdob¬ ne, rosliny spozywcze, drzewa owocowe, rosliny wytwarzajace wlókna, krzewy jagodowe, lasy prze¬ znaczone na budulec oraz na dziedzincach farm, w pomieszczeniach dla zwierzat, budynkach tere¬ nowych, sanitarnych powierzchniach uzytkowych i podobnych terenach, które sa zainfekowane lub moga byc miejscami zainfekowane szkodnikami bezkregowymi zwalczanymi zwiazkami o wzorze 1, otrzymanymi sposobem wedlug wynalazku. Nowe zwiazki o wzorze 1 sa uzyteczne przy zwalczaniu populacji szkodników bezkregowych, to jest doroslych i jaj bezkregowych szkodników lub zwierzecych typu stawonogów, np. z gromady owadów takich jak rzad kdeoptyli, reprezentowa¬ nych przez kwieciaka bawelnowca (Authenamus grandis Baheman), rzad Lipideptera reprezentowa¬ ny przez Pradenia eridania Cramer, gromada Arachnida, której rzad roztocze reprezentowany przez 2-plamiastego pajeczaka przedziorkowatego (Tetranychus telasius Linascus lub Tetranychus urtical Koch.). Ze zwiazków o wzorze 1 szczególnie cenny ze wzgledu na jego dzialanie roztoczobójcze oraz jego stabilnosc chemiczna okazal sie zwiazek o wzorze 2 i jego sole addycyjne z kwasami, w których Rx oznacza nizszy alkil, R2 oznacza wodór, chlorowiec, nizszy alkil, R3 oznacza nizszy alkil, fenyl, fenyl 5 podstawiony chlorowcem, fenyl podstawiony niz¬ szym alkilem, fenyl podstawiony nizszym alkoksy- lem i .podstawiony chlorowcem nizszy alkil. Szczególnie cennymi zwiazkami o dzialaniu roz- toczobójczym sa zwiazki o wzorze 2, w których Ri io i R2 oznaczaja nizszy alkil zwlaszcza metyl, a R3 oznacza metyl, fenyl, fenyl podstawiony metylem i trójchlorometyl. Na ogól efektywnosc zwiazku o wzorze 1 i jego soli addycyjnych z kwasami przeciwko bezkrego- 15 wym szkodnikom jest widoczna przy stezeniach 1000, 500, 100, 50 i nawet 30 ppm w zaleznosci od wlasciwosci tepionego szkodnika. Niektóre szkod¬ niki bezkregowe sa bardziej wrazliwe na zwiazki o wzorze 1 niz inne. Metody oznaczania stezenia 20 dajacego maksimum efektywnosci przy tepieniu szkodników bezkregowych sa powszechnie znane, np. z opisów patentowych St. Zjedn. Am. nr nr 3 474170, 3 476 836 i 3 478 029. Na ogól dobre wy¬ niki w tepieniu szkodników uzyskuje sie stosujac 25 zwiazek o wzorze 1 lub jego sole w stezeniach od okolo 30—6000 ppm, zwlaszcza 100—4000 ppm. Nastepujace przyklady ilustruja dokladniej spo¬ sób wedlug wynalazku nie ograniczajac jego za¬ kresu. 30 Przyklad I. Wytwarzanie N-metylo-N-(feny- lotio)-N'-2,4-ksyliloformamidyny. Do 3,24 g (0,02 m) N-metylo-N'-2,4-ksyliloforma- midyny (otrzymanej wedlug belgijskiego opisu pat. nr 760 141) w 50 ml czterohydrofuranu dodaje sie 2,02 g (0,02 m) trójetyloaminy. Otrzymana miesza¬ nine oziebia sie na lazni z lodem i dodaje 2,89 g (0,02 m) chlorem benzenosulfenylu podczas mie¬ szania. Nastepnie otrzymana mieszanine miesza sie w temperaturze pokojowej w ciagu 1/2 godziny. Mieszanine przesacza sie, odpedza rozpuszczalnik z przesaczu uzyskujac 4,6 g (85,5°/o wydajnosci teoretycznej (N-metylo-N-(Fenylotio)-N'-2,4-ksyli- loformamidyny w postaci bezbarwnego oleju. Analiza: 45 Obliczono (%) dla 016H18N2S: C—71,07 H—6,71 N—10,36; Znaleziono: C—71,13 H—6,60 N—10,09. Widmo' HNMR otrzymanego zwiazku (CDCL3)t 2,2) s,l, metin), 3,0 (m, 8, aromatyczny H), 6,65 (s, 50 3, N—CH3), 7,75 (s, 8, aromatyczny CH3). Przyklad II. Wytwarzanie N-metylo-N-(feny- iitio)-N'-(2-metylo-4-chlorofenylo)-formamidyny. Do 3,66 g (0,02 m) N-metylo-N'-(2-metylo-4-chlo- 55 rofenylo)-formiamidyny (opis patentowy Republiki Poludniowej Afryki nr 7 000 020) w 100 ml cztero- wodorofuranu dodaje sie 2,02 g (0,02 m) trójetyloa¬ miny. Mieszanine oziebia sie na lazni wodnej i pod¬ czas mieszania dodaje sie 2,89 g (0,02 m) chlorku 60 benzenosulfenylu. Nastepnie miesza sie mieszanine w ciagu 1/2 godz. w temperaturze pokojowej, prze¬ sacza, odpedza rozpuszczalnik z przesaczu i otrzy¬ muje 5,0 g (86,5% teoret.) N-metylo-N-(fenylotio)- -N'-(2-metylo-4-chlorofenylo)-formamidyny w po- 65 staci bezbarwnego oleju.93 969 7 8 Analiza: Obliczono dla C15H15C1N2S (°/o): C—61,95 H—5,20 N—9,63; Znaleziono: C—61,80 H—5,04 N—9,54. Widmo 'H NMR otrzymanego zwiazku (CDC13)t 2,2 (s, 1, metin), 3,0 (m, 8, aromatyczny H) 6,65 (s, 3, N—CH3), 7,75 (s, 3, aromatyczny CH3). Przyklad III. Wytwarzanie N-metylo-N-(me- toksyfenylotio)-N'-2,4-ksyliloformamidyny. Do 1,62 g (0,01 m) N-metylo-N'-2,4-ksyliloforma- midyny w 50 ml czterowodorofuranu dodaje sie 1.01 g (0,01 m) trójetyloaminy. Mieszanine oziebia sie na lazni z lodem i podczas mieszania dodaje 1,75 g (0,01 m) chlorku p-metoksyfenylosulfenylu. Mieszanine reakcyjna miesza sie w temperaturze pokojowej w ciagu 1/2 godz. Po odpedzeniu roz¬ puszczalnika z przesaczu otrzymuje sie 2,7 g (90% wydajnosci teoretycznej) N-metylo-N-(4-metoksyfe- nylotio)-N'-2,4-ksyliloformamidyny w postaci bez¬ barwnego oleju. Analiza: Obliczono dla C17H20N2CS (%): C—67,97 H—6,71 N—9,32; Znaleziono: C—67,61 H—6,68 N—9,26. Widmo 'H NMR otrzymanego zwiazku (COCL3) t 2,2 (s, 1 metin), 3,0 (m, 8, aromatyczny H), 6,65 s, 3, N—CH3), 7,75 (s, 3, aromatyczny CH3). Przyklad IV. Wytwarzanie N-metylo-N-(feny- lotio)-N'-o-toliloformamidyny. Do 2,96 g (0,02 m) N-metylo-N'-o-toliloformami- dyny (otrzymanej wg belgijskiego opisu patento¬ wego nr 760 141 przez reakcje N-metyloformamidu z 2-metyloaminilina) w 50 ml czterowodorofuranu dodaje sie 2,02 g (0,02 m) trójetyloaminy. Miesza¬ nine oziebia sie na lazni z lodem i podczas mie¬ szania dodaje sie 2,89 g (0,02 m) chlorku benze- nosulfenylu. Nastepnie mieszanine reakcyjna mie¬ sza sie w ciagu 1/2 godz. w temperaturze pokojo¬ wej i przesacza. Z przesaczu odpedza sie rozpusz¬ czalnik uzyskujac 4,0 g (78% teoret). N-N-metylo- N-(fenylotio)-N'-o-toliloformamidyny w postaci jas- nobursztynowego oleju. Analiza: Obliczono dla C15H16N2S (%): C—70,27 H—6,29 N—10,93; Znaleziono: C—69,47 H—6,22 N—10,68. Widmo 'H NMR (CDC13) otrzymanego zwiazku: 2.2 (s, 1, metin), 3,0 (m, 9, aromatyczny H), 6,65 (s, 3, N—CH3), 7,7 (s, 3, aromatyczny CH3). Przyklad V. Wytwarzanie N-metylo-N-(4-me- toksyfenylotio)-N'-(2-metylo-4-chlorofenylo)-forma- midyny. Do 1,82 g (0,01 m) N-metylo-N,(2-metylo-4-chlo- rofenylo) (-formamidyny) patrz opis patentowy Re¬ publiki Poludniowej Afryki nr 7 000 020) w 50 ml czterowodorofuranu dodaje sie 1,01 g (0,01 m) trój¬ etyloaminy. Mieszanine oziebia sie na lazni z lo¬ dem i podczas mieszania dodaje 1,75 g (0,01 m) chlorku p-metoksyfenylosulfenylu. Mieszanine re¬ akcyjna miesza sie w ciagu 1/2 godz. w tempe¬ raturze pokojowej, przesacza, z przesaczu odpedza rozpuszczalnik i otrzymuje 2,8 g (87,5% teoret. N-metylo-N- (4-metoksyfenylotio) -N'-(2-metylo- 4-chlorofenylo)-formamidyny w postaci czerwonego oleju. Analiza: Obliczono dla C16H17ClN2OS (%): C—59,89 H—5,34 N—8,73; Znaleziono: C—58,67 H—5,36 N—8,37. Widmo 'H NMR (CDC13) otrzymanego zwiazku: 2,15 (s, 1, metin), 3,0 (m, 7, aromatyczny H), 6,25 (s, 3, OCH3), 6,7 (s, 3, N—CH3), 7,8 (s, 3, aroma¬ tyczny CH3). Przyklad VI. Wytwarzanie N-metylo-N-(trój- chlorometylotio)-N,-2,4-ksyliloformamidyny. Do 3,24 g (0,02 m) N-metylo-N,-2,4-ksyliloforma- midyny w 50 ml czterowodorofuranu dodaje sie 2,02 g (0,02 m) trójetyloaminy. Mieszanine oziebia sie na lazni z lodem i podczas mieszania dodaje 3,71 g (0,02 m) chlorku trójchlorometanosulfenylu. Otrzymana mieszanine miesza sie w temperaturze pokojowej w ciagu 1/2 godziny, przesacza, z prze¬ saczu odpedza rozpuszczalnik uzyskujac 6,0 g (96% wydajnosci teoretycznej surowej N-metylo-N-(trój- chlorometylotio)-N'-2,4-ksyliloformamidyny w po¬ staci zabarwionego na czerwono-pomaranczowo oleju. Olej mozna ewentualnie oczyszczac metodami chromatograficznymi na zelu krzemionkowym, elu- ujac mieszanine benzen-octam etylu 9:1. Analiza: Obliczono dla CnH13Cl3N2S (%): C—42,39 H—4,20 Cl—34,13; N—8,99; Znaleziono: C^l2,23 H—4,27 Cl—34,07 N—9,21. Widmo 'H NMR (CDC13) otrzymanego zwiazku: t 2,15 (s, 1, metin), 3,1 (m, 3, aromatyczny H), 6,4 (s, 3, N—CH3), 7,7 (s, 6, aromatyczny CH3). Przyklad VII. Wytwarzanie N-metylo-N-(p- tolilotio)-N'-2,4-ksyliloformaliny. Do 1,62 g (0,01 m) N-metylo-N'-2,4-ksyliloforma- midyny w 50 ml czterowodorofuranu dodaje sie 1,01 g (0,01 m) trójetyloaminy. Mieszanine oziebia sie na lazni z lodem i podczas mieszania dodaje 1,6 g (0,01 m) chlorku p-toluenosulfenylu. Miesza¬ nine reakcyjna miesza sie w temperaturze poko¬ jowej w ciagu 1/2 godz., przesacza, z przesaczu odpedza rozpuszczalnik otrzymujac 2,6 g (91,5% teoret.) N-metylo-N- (p-tolilotio)-N'-2,4-ksylilofor- mamidyny w postaci bezbarwnego oleju. Analiza: Obliczono dla C17H22N2S (%): C—71,79 H—7,09 H—9,85; Znaleziono: C—72,26 H—7,23 N—10,24. Widmo 'H NMR (CDC13) otrzymanego produktu: t 2,2 (s, 1, metin), 3,1 (m, 7, aromatyczny H), 6,7 (s, 3, N—CH3), 7,75 (s, 9, aromatyczny CH3). Przyklad VIII. Wytwarzanie N-metylo-N- (trójchlorometylotio)-N'-(2-metylo-4-chlorofenylo)- formamidyny. Do 5,38 g (0,03 m) N-metylo-N'-(2-metylo-4-chlo- rofenylo)-formamidyny w 100 ml czterowodorofu¬ ranu dodaje sie 3,03 g (0,03 m) trójetyloaminy. Mieszanine oziebia sie na lazni z lodem i podczas mieszania dodaje 5,58 g (0,03 m) chlorku trójchlo¬ rometanosulfenylu. Mieszanine miesza sie w tem¬ peraturze pokojowej w ciagu 1/2 godz., przesacza, z przesaczu odpedza rozpuszczalnik otrzymujac 8,5 g produktu (85% teor.) w postaci zóltego oleju. Olej chromatografuje sie przez 30 g zelu krze- 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 6093 969 9 10 mionkowego stosujac benzen jako eluant. Otrzy¬ muje sie 7,0 g N-metylo-N-(trójchlorometylotio)- N'-(2-metylo-4-chlorofenylo)-formamidyna w posta¬ ci zóltego oleju. Analiza: Obliczono dla C10H10CL4H2S (%): C—36,17 H—3,04 N—8,43; Znaleziono: C—36,42 H—3,00 N—9,06. Widmo 'H NMR (CDC13) otrzymanego produktu: t 2,2 (s, 1, metin), 3,0 (m, 3, aromatyczny H), 6,4 (s, 3, N—CH3), 7,75 (s, 3, aromatyczny CH3). Przyklad IX. Wytwarzanie N-metylo-N-(p- tolilotio)-N'-(2-metylo-4-chlorofenylo)-formamidyny. Do 4,56 g (0,025 m) N-metylo-N'(2-metylo-4-chlo- rofenylo-formamidyny w 100 ml czterowodorofuranu dodaje sie 2,25 g (0,025 m) trójetyloaminy. Miesza¬ nine oziebia sie na lazni z lodem i podczas mie¬ szania dodaje sie 3,97 g (0,025 m) chlorku p-tolue- nosulfenylu. Mieszanine reakcyjna miesza sie w temperaturze pokojowej w ciagu 1/2 godz., przesa- sza, z przesaczu odpedza rozpuszczalnik otrzymu¬ jac 7,0 g (92% teor.) N-metylo-N-(p-tolilotio)-N'- (2-metylo-4-chlorofenylo)-formamidyny w postaci bialych krysztalów. Po przekrystalizowaniu z roz¬ puszczalnika Skellysolve F (produkt destylacji ropy naftowej o temperaturze wrzenia 30—60°C, skla¬ dajacy sie glównie z pentanów i heksanów) otrzy¬ muje sie próbke analityczna o temperaturze top¬ nienia 49—50,5°C. Widmo 'H NMR (CDC13) otrzymanego produktu: t 2,2 (s, 1, metin), 3,0 (m, 7, aromatyczny H), 6,7 (s, 3, N—CH3), 7,7 (s, 3, p—CH3), 7,8 (s, 3, c—CHJ. Przyklad X. Wytwarzanie N-metylo-N-(me- tylotio)-N'-2,4-ksyliloformamidyny. Do 3,24 g (0,02 m) N-metylo-N'-2,4-ksyliloforma- midyny w 100 ml czterowodorofuranu dodaje sie 2.02 g (0,02 m) trójetyloaminy. Mieszanine ozie¬ bia sie na lazni z lodem i podczas mieszania do¬ daje 1,65 g (0,02 m) chlorku metanosulfenylu. Mie¬ szanine miesza sie w temperaturze pokojowej w ciagu 1/2 godz., przesacza, z przesaczu odpedza roz¬ puszczalnik. Otrzymany olej oczyszcza sie przez szybka filtracje przez 10 g zelu krzemionkowego stosujac jako eluant octan etylu. Otrzymuje sie 2,0 g (48,5% teor.) N-metylo-N-(metylotio)-N'-2,4- ksyliloformamidyny w postaci jasnobursztynowego oleju. Analiza: Obliczono dla CnH16N2S (%): C—63,42 H—7,74 N—13,45; Znaleziono: C—63,47 H—7,69 N—12,85. Widmo 'H NMR (CDC13) otrzymanego produktu:
2.3 (s, 1, metin), 3,2 (m, 3, aromatyczny H), 6,75 (s, 3, N—CH3), 7,65 (s, 3, S—CH3), 7,75 (s, 6, aro¬ matyczny CH3). Przyklad XI. Wytwarzanie N-metylo-N-me- tylotio)-N'-(2-metylo-4-chlorofenylo)-formamidyny. Do 3,65 g (0,02 m) N-metylo-N'-(2-metylo-4-chlo- rofenylo)-formamidyny w 100 ml czterowodorofu- ranu dodaje sie 2,02 g (0,02 m) trójetyloaminy. Mie¬ szanine oziebia sie na lazni z lodem i podczas mieszania dodaje 1,65 g (0,02 m) chlorku metano¬ sulfenylu. Mieszanine miesza sie w temperaturze pokojowej w ciagu 1/2 godz., przesacza i z przesa¬ czu odpedza rozpuszczalnik. Otrzymany olej oczysz¬ cza sie przez przesaczanie przez 10 g zelu krze¬ mionkowego stosujac jako eluant octan etylu. Uzyskuje sie 1,8 g (39% teor.) N-metylo-N-(metylc- tio)-N'-(2-metylo-4-chlorofenylo)-formamidyne w 5 postaci jasnobursztynowego oleju. Analiza: Obliczono dla C10H13C1N2S (%): C—52,51 H—5,73 N—12,25; Znaleziono: C—52,38 H—5,84 N—12,12. io Widmo 'H NMR (CDC13) otrzymanego produktu: t 2,3 (s, 1, metin), 3,2 (m, 3, aromatyczny H), 6,75 (s, 3, H—CH3), 7,6 (s, 3, S—CH3), 7,8 (s, 3, aroma¬ tyczny CH3). Przyklad XII. Wytwarzanie N-metylo-N-trój- 15 chlorometylotio-N'-o-toliloformamidyny. Do 1,48 g (0,01 m) N-metylo-N'-o-toliloformami- dyny w 50 ml czterowodorofuranu dodaje sie 0,01 g (0,01 m) trójetyloaminy. Mieszanine oziebia sie na lazni z lodem i podczas mieszania dodaje 20 1,85 g (0,01 m) chlorku trójchlorometanosulfenylu. Mieszanine miesza sie w temperaturze pokojowej w ciagu 1/2 godz., przesacza, z przesaczu odpedza rozpuszczalnik. Otrzymany olej szybko przesacza przez 20 g zelu krzemionkowego stosujac jako elu- 25 ant benzen. Uzyskuje sie 2,0 g (67% teor.) N-mety- lo-N- (trój chlorometylotio)-N'-o-tolilo-formamidy- ne w postaci zóltego oleju. Analiza: Obliczono dla C10HnCl3N2S (%): 30 C--l0,36 H—3,73 N—9,41; Znaleziono: C^10,30 H—3,74 N—9,46. Widmo 'H NMR (CDC13) otrzymanego produktu: x 2,2 (s, 3, metin), 3,2 (m, 4, aromatyczny H), 6,4 (s, 3, N—CH3), 7,7 (s, 3, aromatyczny CH3) 35 Przyklad XIII. Wytwarzanie N-metylo-N-(4- -chlorofenylotio)-N'-2,4-ksyliloformamidyny. Do 3,24 g (0,02 m) N-metylo-N'-2,4-ksyliloforma- midyny w 100 ml czterowodorofuranu dodaje sie 2,02 g (0,02 m) trójetyloaminy. Mieszanine oziebia 40 sie na lazni z lodem i podczas mieszania dodaje 3,58 g (0,02 m) chlorku 4-chlorofenylosulfenylu. Mieszanine reakcyjna miesza sie w temperaturze pokojowej w ciagu 1/2 godz., przesacza, z przesa¬ czu odpedza rozpuszczalnik otrzymujac 5,8 g (95% 45 teor.) N-metylo-N-(4-chlorofenylotio)-N'-2,4-ksylilo- formamidyny w postaci bezbarwnego oleju. Analiza: Obliczono dla C16H17C1N2S (%): C—63,04 H—5,62 N—9,19; 50 Znaleziono: C—63,20 H—5,68 N—9,17. Widmo 'H NMR (CDC13) otrzymanego produktu: t 2,25 (s, 1, metin), 3,0 (m, 7, aromatyczny H), 6,65 (s, 3, N—CH3), 7,75 (s, 6, aromatyczny CH3). Przyklad XIV. Wytwarzanie N-metylo-N-(4- 55 -chlorofenylofio)-N'- (2-metylo-4-chlorofenylo)-for- mamidyny. Do 3,65 g (0,02 m) N-metylo-N'-(2-metylo-4-chlo- rofenylo)-formamidyny w 100 ml czterowodorofura¬ nu dodaje sie 3,58 g (0,02 m) chlorku 4-chlorofeny- 60 losulfenylu. Mieszanine miesza sie w temperaturze pokojowej w ciagu 1/2 godz., przesacza z przesaczu odpedza rozpuszczalnik otrzymujac 6,0 g (92,5% teor.) N-metylo-N-(4-chlorofenylotio)-N'-(2-metylo- -4-chlorofenylo)-formamidyny w postaci bezbarw- 65 nego oleju.11 93 969 12 Analiza: Obliczono dla C15H14C12N2S (%): C—55,39 H--l,34 Tl—8,61; Znaleziono: C—55,25 H^,47 N—8,56. Widmo 'H NMR (CDC13) otrzymanego produktu: t 2,25 (s, 1, metin), 3,0 (m, 7, aromatyczny H), 6,65 (s, 3, N—CH3), 7,75 (s, 3, aromatyczny CH3). Przyklad XV. Wytwarzanie chlorowodorku N-metylo-N-(trójchlorometylotio)rN'-2,4-ksylilo-for- mamidyny. Odpowiednie naczynie reakcyjne napelnia sie 30 ml eteru nasyconego rozpuszczonym chlorowodo¬ rem. Roztwór oziebia sie do okolo 10°C i podczas mieszania wkrapla sie roztwór 4 g N-metylo-N- -(trójchlorometylotio) -N'-2,4-ksyliló-formamidyny (przyklad VI) w 10 ml eteru dwuetylowego. W mie¬ szaninie reakcyjnej pojawia sie bialy osad. Gdy przestanie sie juz wydzielac, mieszanine przesacza sie eterem i suszy uzyskujac 3,2 g chlorowodorku N-metylo-N- (trójchlorometylotio)-N'-2,4-ksylilofor- mamidyny w postaci bialego ciala stalego w tem¬ peraturze topnienia 82—83°C, Postepujac podobnie jak opisano powyzej lecz zastepuj ac N-metylo-N-(trójchlorometylotio)-2,4- -ksyliloformamidyne jakimkolwiek innym zwiaz¬ kiem o wzorze 1 otrzymuje sie odpowiedni chloro¬ wodorek. Zastrzezenie patentowe Sposób wytwarzania nowych pochodnych N-sul- fenylowych N-alkilo-N'-aryloformamidyn o ogól- 5 nym wzorze 1, w którym A oznacza chlorowiec, niz¬ szy alkil o 1—4 atomach wegla, nizszy alkil o 1—4 atomach wegla podstawiony chlorowcem, nizszy alkoksyl o 1—4 atomach wegla lub nizszy tioalkil o 1—4 atomów wegla, B, C, D i E oznaczaja arbom 10 wodoru lub maja znaczenie podane poprzednio dla A, R oznacza nizszy alkil o 1—4 atomach wegla a Y oznacza rodnik weglowodorowy o 1—10 ato¬ mach wegla, taki jak alkil, alkenyl o 2—10 ato¬ mów wegla, aryl o 6—10 atomach wegla, cykloalkil 15 o 5—10 atomach wegla lub aryloalkil o 7—10 ato¬ mach wegla, podstawiony chlorowcem rodnik we¬ glowodorowy o poprzednio podanym znaczeniu, fe¬ nyl podstawiony nizszym alkilem o 1—4 atomach wegla lub fenyl podstawiony nizszym alkoksylem 20 o 1—4 atomach wegla, oraz ich soli addycyjnych z kwasami, znamienny tym, ze N-alkilo-N-fenylo- formamidyne o ogólnym wzorze 3, w którym A, B, C, D, E i R maja wyzej podane znaczenie, pod¬ daje sie reakcji z chlorkiem sulfenylu o ogólnym wzorze Y—S—Cl, w którym Y ma poprzednio po¬ dane znaczenie, przy czym reakcje prowadzi sie w srodowisku obojetnego rozpuszczalnika organiczne¬ go w temperaturze od —30°C do temperatury wrze¬ nia mieszaniny pod chlodnica zwrotna, a otrzyma- 30 ny produkt w postaci wolnej zasady ewentualnie przeprowadza sie w sól addycyjna z kwasem.93 969 B A H R CH j^N-C-N-SY D E Wzór i R< 1^ CHS N-C-^-S-R, Wzór 2 B A H R C \J N=C-NH D E Wzór J NH,£ INzór 4 Wzór 593 969 B A H R N-C-N-H + Y-S-Cl D E B A H R N=C-N-SY +HCI Schemat OZGraf. Zam. 1709 (110+25 egz.) Cena 10 zl PL
PL1974171516A 1973-06-01 1974-05-30 PL93969B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US366999A US3887619A (en) 1973-06-01 1973-06-01 N-hydrocarbylsulfenyl-N-alkyl-N{40 -arylformamidines

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL93969B1 true PL93969B1 (pl) 1977-07-30

Family

ID=23445520

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1974191562A PL100507B1 (pl) 1973-06-01 1974-05-30 Srodek szkodnikobojczy
PL1974171516A PL93969B1 (pl) 1973-06-01 1974-05-30

Family Applications Before (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1974191562A PL100507B1 (pl) 1973-06-01 1974-05-30 Srodek szkodnikobojczy

Country Status (17)

Country Link
US (1) US3887619A (pl)
JP (1) JPS5019724A (pl)
AR (1) AR217227A1 (pl)
BE (1) BE815810A (pl)
BR (1) BR7404396D0 (pl)
CA (1) CA1013363A (pl)
DE (1) DE2425748A1 (pl)
DK (1) DK293074A (pl)
ES (1) ES426698A1 (pl)
FR (1) FR2231670B1 (pl)
GB (1) GB1415139A (pl)
IT (1) IT1047052B (pl)
NL (1) NL7406735A (pl)
PL (2) PL100507B1 (pl)
RO (1) RO70293A (pl)
YU (1) YU142674A (pl)
ZA (1) ZA742947B (pl)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4040811A (en) * 1974-02-25 1977-08-09 Ciba-Geigy Corporation Method for the cultivation of plants employing N-alkyl-N-phenylsulfenyl-N'-p
US3947591A (en) * 1975-05-07 1976-03-30 The Upjohn Company Pesticidal N,N"-thio and dithio bis(substituted phenyl formamidines)
US4076837A (en) * 1975-11-20 1978-02-28 Ciba-Geigy Corporation Pesticidal formamidine compounds
NL7712749A (nl) * 1976-11-30 1978-06-01 Ciba Geigy Werkwijze voor het bereiden van nieuwe amidinen en de toepassing van deze verbindingen bij de bestrijding van schadelijke organismen.

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
IL36404A (en) * 1970-03-18 1976-03-31 Hokko Chem Ind Co N-(substituted methyl)-n'-phenylformamidine derivatives and compositions containing them

Also Published As

Publication number Publication date
BE815810A (fr) 1974-12-02
CA1013363A (en) 1977-07-05
DK293074A (pl) 1975-02-03
RO70293A (ro) 1980-08-15
YU142674A (en) 1982-05-31
JPS5019724A (pl) 1975-03-01
US3887619A (en) 1975-06-03
PL100507B1 (pl) 1978-10-31
GB1415139A (en) 1975-11-26
BR7404396D0 (pt) 1975-09-23
IT1047052B (it) 1980-09-10
AU6876274A (en) 1975-11-13
ZA742947B (en) 1975-05-28
AR217227A1 (es) 1980-03-14
FR2231670B1 (pl) 1977-09-30
FR2231670A1 (pl) 1974-12-27
DE2425748A1 (de) 1975-01-16
ES426698A1 (es) 1976-07-16
NL7406735A (pl) 1974-12-03

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2045520C1 (ru) Производные 2-анилино-пиримидина или их соли, проявляющие фунгицидную активность
EP0363818B1 (de) Oximether-Derivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende Fungizide
EP0203606B1 (de) Stilbenderivate und Fungizide, die diese Verbindungen enthalten
DK164904B (da) Hydantoinderivater, fremgangsmaade til fremstilling deraf, herbicidt praeparat indeholdende forbindelserne samt anvendelse af forbindelserne ved bekaempelse af ukrudt
JPS6310762A (ja) 新規アルキレンジアミン類
DE3904931A1 (de) Pyridyl-substituierte acrylsaeureester
CS215138B2 (en) Insecticide means
US5134145A (en) Pesticidal pyrimidinyl benzoic acids and esters
EP0046467B1 (en) Quinoxaline derivatives and herbicidal composition
US4609669A (en) Carbamoylimidazole derivatives and fungicidal use thereof
US4804762A (en) N-cyanoalkylisonicotinamide derivatives
HUT58690A (en) Fungicide compositions containing 2-/methoxy-imino/-carboxylic acid -methyl-ester derivatives as active component, and process for producing the active components
PL93969B1 (pl)
US3361752A (en) Preparation of benzothiazolyl dithio carbamates
RU2475490C1 (ru) N-АЦИЛИРОВАННЫЕ 3-АМИНО-4,6-ДИМЕТИЛТИЕНО[2,3-b]ПИРИДИН-2-КАРБОКСАМИДЫ В КАЧЕСТВЕ АНТИДОТОВ 2,4-Д НА ПОДСОЛНЕЧНИКЕ
JP4478854B2 (ja) 2−アニリノピリミジノン誘導体及び製造中間体、それらの製造方法並びにそれらを有効成分として含有する農薬
US3714177A (en) Urea derivatives of2-aminobenzothiazoles
DD209718A5 (de) Schaedlingsbekaempfungsmittel
DD283614A5 (de) Verfahren zur herstellung von substituierten acrylsaeureestern
US4897415A (en) 2-imino-1,3-dithietanes, their use as pesticides
US3835128A (en) Cinnamanilides
CZ133697A3 (en) Benzizoxazole derivatives, process of their preparation, pesticidal agents in which the derivatives are comprised and their use for pest control
US5086177A (en) Preparation of oxyguanidines
JPH013161A (ja) (2−シアノ−2−オキシイミノアセチル)−アミノ酸誘導体
US4710509A (en) Substituted phenylsulfonylazoles