PL52585B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL52585B1
PL52585B1 PL105885A PL10588564A PL52585B1 PL 52585 B1 PL52585 B1 PL 52585B1 PL 105885 A PL105885 A PL 105885A PL 10588564 A PL10588564 A PL 10588564A PL 52585 B1 PL52585 B1 PL 52585B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
methyl
thieno
benzothiapyrane
addition salt
piperidyl
Prior art date
Application number
PL105885A
Other languages
English (en)
Inventor
Jany Renz dr
Jean-Pierre Bourauin dr
Le(T*^^^yr^%/u^Ruesch
^ GustavSchwarb
Original Assignee
Sandoz A G Bazyleja
Filing date
Publication date
Application filed by Sandoz A G Bazyleja filed Critical Sandoz A G Bazyleja
Publication of PL52585B1 publication Critical patent/PL52585B1/pl

Links

Description

Przyklad III. 7-bromo-4-(l-metylo-piperydy- lideno-4)-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran. a) kwas S-(2-tienylo)-4-bromo-tiosalicylowy.Mieszanine zlozona z 154,3 g soli potasowej 2-mer- kaptotiofenu, 318,1 g soli sodowej kwasu 2,4 dwu- bromobenzoesowego, 20,0 g jodku potasu i 10 g brazu miedziowego ogrzewa sie do wrzenia z 1600 ml eteru monometylowego glikolu dwuetylenowego podczas mieszania w ciagu 12 godzin pod chlodnica zwrotna przy temperaturze lazni 220°. Nastepnie zageszcza sie mieszanine reakcyjna w prózni przy temperaturze lazni 150°. Pozostalosc zadaje sie na cieplo 1600 ml wody, saczy i zakwasza wobec czer¬ wieni kongo za pomoca 100 ml stezonego kwasu solnego. Wytracona substancje saczy sie na pom¬ pie prózniowej, suszy i krystalizuje kolejno, z bez¬ wodnika kwasu octowego, chlorobenzenu i metylo- izobutyloketonu. Analitycznie czysty kwas S-(2-tie- nylo)-4-bromotio-salicylowy wykazuje temperature topnienia 238—240°. b) 7-bromo-4-keto-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran.Mieszanine zlozona z 113,5 g kwasu S-(2-tienylo-4- bromo-tiosalicylowego i 245 ml stezonego kwasu sol¬ nego ogrzewa sie mieszajac w temperaturze 110° w ciagu 2 godzin. Nastepnie wylewa sie mieszanine reakcyjna do 700 g lodu, odsacza pozostalosc po- filtracyjna, miesza }4 godziny, wylugowuje z 170 ml 10"7o roztworu wodorotlenku sodu i 2800 ml wody, ponownie saczy i dobrze przemywa woda. Po wy¬ suszeniu krystalizuje sie z ksylenu, a nastepnie dwukrotnie z chlorku etylenu. Analitycznie czysty 7-bromo-4-keto-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran top¬ nieje w temperaturze 217—220°. c) 7-bromo-4-hydroksy-4-(l-metylo-piperydylo-4)- tieno [2,3-b] [1] bezotiapiran.W dobrze wysuszonym naczyniu zalewa sie 2,58 g wiórków magnezowych czescia z ogólnej ilosci 60 ml czterohydrofuranu i zadaje krysztalkiem jodu i kil¬ ku kroplami bromku etylenu. Nastepnie wkrapla sie przy temperaturze lazni 65°, 14,15 g l-metylo-4- chloro-piperydyny rozpuszczonej w pozostalej ilo¬ sci czterohydrofuranu, w taki sposób aby podtrzy¬ mac reakcje. Calosc miesza sie w dalszym ciagu przy temperaturze lazni 100°, chlodzi mieszanine reakcyjna do temperatury 40°, dodaje porcjami w ciagu \% godziny 21.0 g 7-bromo-4-keto-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiranu i utrzymuje w ciagu 1 go¬ dziny w temperaturze lazni 65° w celu zakonczenia reakcji. Po ochlodzeniu rozklada sie zwiazek ma- gnezoorganiczny wprowadzajac go do mieszaniny zlozonej z 20 g chlorku amonu, 100 ml wody i 100 g lodu. Wydzielona substancje krystaliczna odsacza sie i suszy. Po dwukrotnej krystalizacji z dwudziesto¬ krotnej ilosci absolutnego etanolu otrzymuje sie czysty 7-bromo-4-hydr'oksy-4-(l-metylo-piperydylo- 4)-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran o temperaturze topnienia 203—205°. d) 7-bromo-4-(1-metylo-piperydylideno-4)-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran. 19,9.7 g 7-bromo-4-hydroksy-4-(l-metylo-piperydy- lo-4)-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran ogrzewa sie do wrzenia z 21,4 ml bezwodnika octowego i 2,2 bez¬ wodnego octanu sodu w ciagu 5 godzin pod chlodni¬ ca zwrotna przy temperaturze lazni 170°. Wieksza czesc bezwodnika octowego oddestylowuje sie 5 w prózni, pozostalosc z destylacji rozpuszcza w 100 ml chloroformu i wprowadza do mieszaniny 30 ml stezonego roztworu wodorotlenku sodowego i 110 g lodu. Po oddzieleniu warstwy chloroformowej prze¬ mywa sie ja woda w ilosci lacznej 60 ml, suszy nad io weglanem sodowym i odparowuje rozpuszczalnik.Pozostalosc po odparowaniu przekrystalizowuje sie dwukrotnie przy uzyciu wegla aktywowanego z 20- krotnej ilosci acetonu. Tak otrzymany czysty 7-bro- mo-4-(l-metylo-piperydylideno-4)-tieno [2,3-b] [1] 15 benzotiapiran topnieje w temperaturze 143—145°.Przyklad IV. 7-metoksy-4-(l-metylo-pipery- dylideno-4)-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran. a) kwas S-(2-tienylo)-4-m,etoksy-tiosalicylowy.Reakcje kondensacji prowadzi sie jak w przykla- 20 dzie I pod a) stosuje sie przy tym nastepujace ilosci: 190 g soli potasowej 2-merkaptotiofenu, 332 g soli potasowej kwasu 2-bromo-4-metoksybenzoesowego, 25 g jodku potasu, 125 g brazu miedziowego i 1200 ml eteru monoetylowego glikolu dwuetyleno. Otrzy- 25 mana substancje oczyszcza sie przez dwukrotna kry¬ stalizacje z etanolu. Analitycznie czysty kwas S-(2- tienyro)-4-metoksy-tiosalicylowy topnieje w tempe¬ raturze 238—240°. b) 7-metoksy-4-keto-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran. 30 Mieszanine skladajaca sie z 203,5 g kwasu S-(2- tienylo)-4-metoksy-tiosalicylowego i 2200 g kwasu polifosforowego ogrzewa sie mieszajac w ciagu 5A godziny przy temperaturze lazni 110°. Nastepnie wy¬ lewa sie mieszanine reakcyjna na mieszanine 5700 g 35 lodu i 5700 ml wody, odsacza i pozostalosc pofiltra- cyjna miesza sie w ciagu 15 minut z roztworem ze 100 g weglanu sodu i 5000 ml wody, ponownie saczy i osad przemywa woda. Po wysuszeniu poddaje sie otrzymany produkt dwukrotnej krystalizacji z ety- 40 lometyloketonu. Analitycznie czysty 7-metoksy-4- keto-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran topnieje w tem¬ peraturze 148—150°. c) 7-metoksy-4-hydroksy-4-(1-metylo-piperydylo-4)- tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran. 45 Reakcje prowadzi sie jak w przykladzie 1 pod c) stosujac 4,41 g wtorków magnezowych, 110 ml czte¬ rohydrofuranu, 24,2 g l-metylo-4-chloro-piperydyny i 30,0 g 7-metoksy-4-keto-tieno [2,3-b] [1] benzo¬ tiapiranu. Surowy zwiazek hydroksylowy przekry- 50 stalizowuje sie dwukrotnie z 12-krotnej ilosci estru kwasu octowego. Analitycznie czysty 7-metoksy-4- hydroksy-4-(l-metylo-piperydylo-4)-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran topnieje w temperaturze 177—179°. d) 7-metoksy-4-(l-metylo-piperydylideno-4)-tieno 55 [2,3-b] [1] benzotiapiran.Odszczepienie wody prowadzi sie jak w przykla¬ dzie I pod d) przy czym stosuje sie 33,8 g 7-metoksy- 4-hydroksy-4-(l-metylo-piperydylo-4)-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiranu, 41,3 ml bezwodnika octowego 6o i 3,7 g bezwodnego octanu sodu. Traktowana chloro¬ formem pozostalosc po odparowaniu krystalizuje sie dwukrotnie z czterokrotnej ilosci acetonu z dodat¬ kiem wegla odbarwiajacego. Analitycznie czysty 7-metoksy-4-(metylo-piperydylideno-4)-tieno [2,3-b] 65 [1] benzotiapiran topnieje w temperaturze 135—137°.52585 s Przyklad V. 7-metylomerkapto-4-(l-metylo- piperydylideno-4)-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran. a) kwas 2-bromo-4-metylomerkapto-benzoesowy.Otrzymany przez dwuazowanie kwasu 2-bromo-4- aminobenzoesowego w roztworze kwasu siarkowego zwiazek dwuazowy poddaje sie reakcji z równo- czasteczkowa iloscia etyloksantogenianu potasu. Po zadaniu produktu reakcji lugiem sodowym mie¬ szanine reakcyjna ogrzewa sie w ciagu 2 godzin do wrzenia i nastepnie zakwasza kwasem solnym do kwasnej reakcji wobec czerwieni kongo, przy czym wydziela sie surowy kwas 2-bromo-4-merkapto- benzoesowy. Temperatura topnienia czystego kwasu 2-bromo-4-merkapto-benzoesowego wynosi 182— 184° (z 40°/o etanolu).Metylowanie prowadzi sie w wodnym roztworze za pomoca siarczanu dwumetylowego, przy czym do roztworu oprócz lugu sodowego dodaje sie siarczek sodowy w celu rozszczepienia ewentualnie utwo¬ rzonego dwusiarczku. Otrzymany kwas 2-bromo-4- metylomerkapto-benzoesowy wykazuje po dwukrot¬ nej krystalizacji z 50%-owego etanolu temperature topnienia 181—183°. b) kwas S-2(2-tienylo)-4-metylomerkapto-tiosalicy- lowy.Reakcje kondensacji prowadzi sie jak w przykla¬ dzie I pod a) stosujac nastepujace ilosci skladni¬ ków: 153,5 g soli potasowej, 2-merkaptotiofenu, 286 g soli potasowej kwasu 2-bromo-4-metylomerkapto- benzoesowego, 20 g jodku potasu, 10 g brazu mie¬ dziowego i 1400 ml eteru moriometylowego glikolu dwuetylenowego. Surowy produkt oczyszcza sie przez dwukrotna krystalizacje z kwasu octowego lodowatego. Analitycznie czysty kwas S-(2-tienylo)- 4-metylomerkapto-tiosalicylowy wykazuje tempera- turk topnienia 201—203°. c) 7-metylomerkapto-4-keto-tieno [2,3-b] [1] benzo¬ tiapiran.Zamkniecie pierscienia przeprowadza sie analo¬ gicznie jak w przykladzie II pod b), przy czym sto¬ suje sie: 79 g kwasu S-(2-tienylo)-4-metylomerkapto- tiosalicylowegb i 825 g kwasu polifosforowego. Otrzy¬ many surowy produkt przekrystalizowuje sie dwu¬ krotnie z wrzacego chlorku etylenu. Analitycznie czysty 7-metylomerkapto-4-keto-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran wykazuje temperature topnienia 155— 157°. d) 7-metylo-merkapto-4-hydroksy-4-(l-metylo-pipe- rydylo-4)-tierio [2,3-b] [1] benzotiapiran.Reakcje prowadzi sie jak podano w przykladzie I pod c), stosujac 3,44 g wiórków magnezowych, 100 ml czterohydrofuranu, 18,9 g 1-metylo-4-chloro- piperydyny i 25,0 g 7-metylo-merkapto-4-keto-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran. W celu oczyszczenia suro¬ wego zwiazku hydroksylowego, poddaje sie go dwu¬ krotnej krystalizacji kazdorazowo z szesciokrotnej ilosci acetonu. Analitycznie czysty 7-metylo-mer- kapto-4-hydroksy-4- (l-metylo-piperydylo-4) - tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran topnieje w temperaturze 154—156°. e) 7-merkapto-4-( 1 -metylo-piperydylideno-4)-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran.Odszczepienie wody prowadzi sie analogicznie jak w przykladzie I pod d), przy czym stosuje sie J8,26 g 7-metylo-merkapto-4-hydroksy-4-(l-metylo- 25 piperydylo-4)-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiranu, 21,3 ml bezwodnika octowego i 2,0 bezwodnika octanu sodowego. Po oddestylowaniu bezwodnika i trakto¬ waniu chloroformem 8,3 g pozostalosci po odparo- 5 waniu chloroformu i 2,93 kwasu maleinowego roz¬ puszcza sie w 40 ml absolutnego etanolu przez ogrze¬ wanie do wrzenia i pozostawia do krystalizacji.Otrzymana sól poddaje sie z dodatkiem wegla od¬ barwiajacego dwukrotnej krystalizacji, kazdorazowo 10 z 40 ml absolutnego etanolu. Czysty maleinian 7-me- tylo-merkapto-4- (l-metylo-piperydylideno-4)-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiranu topnieje w temperaturze 157—159°. 15 PL

Claims (8)

  1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania pochodnych tieno-benzo- tiapiranu o ogólnym wzorze 1, w którym Ri oznacza chlorowiec, grupe alkoksylowa lub gru- 20 pe alkilomerkapto o 1—4 atmach wegla, a R2 oznacza grupe alkilowa o 1—4 atomach wegla, znamienny tym, ze zwiazek o ogólnym wzorze 3, w którym Ri i R2 maja wyzej podane znacze¬ nie, poddaje sie odszczepianiu wody za pomoca bezwodnika kwasu octowego lub tlenochlorku fosforu i otrzymany zwiazek o ogólnym wzorze 1 ewentualnie przeprowadza sie w sól addycyjna z kwasem organicznym lub nieorganicznym.
  2. 2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze ja- 30 ko produkt wyjsciowy stosuje sie zwiazek o ogólnym wzorze 3, w którym A i R2 maja wyzej podane znaczenie, otrzymany przez re¬ akcje zwiazku o wzorze 2, w którym Ri ma wyzej podane znaczenie z zwiazkiem Grignar- da l-alkilo-4-chlorowcopiperydyny, przy czym chlorowcem jest chlor, brom albo jod i hydro¬ lize otrzymanego produktu reakcji, 'oraz ewen¬ tualne przeprowadzenie w sól addycyjna z kwa¬ sem organicznym lub nieorganicznym.
  3. 3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze 7-chloro-4-hydroksy-4-l-metylo - piperydylo-4- tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran poddaje sie od- szczepieniu wody i otrzymany 7-chloro-4-(l-me- tylo-piperydylideno-4)-tieno [2,3-b] [1] benzotia¬ piran ewentualnie przeprowadza sie w sól ad¬ dycyjna z kwasem organicznym lub nieorga¬ nicznym.
  4. 4. Sposób wedlug zastrz. 2, znamienny tym, ze 7-chloro-4-keto-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran wprowadza sie w reakcje ze zwiazkiem magne¬ zu 1-metylo-4-chloropiperydyny, prbdukt reakcji poddaje sie hydrolizie i otrzymany 7-chloro-4- hydroksy-4-(l-metylo-piperydylo-4)-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran ewentualnie przeprowadza 55 w sól addycyjna z kwasem.
  5. 5. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze 7-bromo-4-hydroksy-4-(l-metylo-piperydylo -4)- tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran poddaje sie od¬ szczepianiu wody i otrzymany 7-bromo-4-(l- 60 metylo-piperydylideno-4)-tieno [2,3-b] [1] benzo¬ tiapiran ewentualnie przeprowadza w sól ad¬ dycyjna z kwasem.
  6. 6. Sposób wedlug zastrz. 2, znamienny tym, ze 7-bromo-4-keto-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran 65 wprowadza sie w reakcje ze zwiazkiem magne- 35 40 45 5052585 zowym l-metylo-4-chloropiperydyny, produkt reakcji poddaje sie hydrolizie i otrzymany 7- bromo-4-hydroksy-4- (1-metylo - piperydylo-4)- tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran ewentualnie prze¬ prowadza w sól addycyjna z kwasem.
  7. 7. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze 7-metoksy-4-hydroksy-4-(1-metylo - piperydylo- 4)-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran poddaje sie od- szczepieniu wody i otrzymany 7-metoksy-4-(l- metylo-piperydylideno-4)-tieno [2,3-b] [1] ben¬ zotiapiran ewentualnie przeprowadza w sól ad¬ dycyjna z kwasem.
  8. 8. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze 7- metoksy-4-keto-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran wprowadza sie w reakcje ze zwiazkiem magne¬ zowym l-metylo-4-chloro-piperydyny, prbdukt reakcji poddaje sie hydrolizie i otrzymany 7- -metoksy-4-hydroksy-4-(l-metylo-piperydylo)-4)- 10 16 10. 10 -tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran ewentualnie przeprowadza w sól addycyjna z kwasem. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze 7-metylo-merkapto-4-hydroksy-4- (1-metylo-pi- perydylo-4)-tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran pod¬ daje sie odszczepieniu wody i otrzymany 7-me- tylo-merkapto-4- (1-metylo - piperydylideno-4)- tieno [2,3-b] [1] benzotiapiran, ewentualnie prze¬ prowadza w sól addycyjna z kwasem. Sposób wedlug zastrz. 2, znamienny tym, ze 7-metylo-merkapto-4-keto-tieno [2,3-b] [1] ben¬ zotiapiran wprowadza sie w reakcje ze zwiaz¬ kiem magnezowym l-metylo-4-chloropiperydy¬ ny, produkt reakcji poddaje sie hydrolizie i otrzymany 7-metylo-merkapto-4-hydroksy-4- (l-metylo-piperydylo-4)-tieno [2,3-b] [1] benzo¬ tiapiran ewentualnie przeprowadza w sól addy¬ cyjna z kwasem. cccr cm* o HZÓrZ dCO"' HO uzórZ PL
PL105885A 1964-10-03 PL52585B1 (pl)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL52585B1 true PL52585B1 (pl) 1966-12-25

Family

ID=

Similar Documents

Publication Publication Date Title
SU841588A3 (ru) Способ получени -окси- - - бЕНзОТиАзиН- -КАРбОКСАМид- -диОК-СидОВ или иХ СОлЕй C НЕОРгАНи-чЕСКиМи или ОРгАНичЕСКиМи OCHO-ВАНи Ми
US4230873A (en) Thiophene derivatives
SU603338A3 (ru) Способ получени производных тиенотиазина
EP0049099A2 (en) Synthetic method and intermediate for piroxicam
US2423709A (en) X-aryl thiazole
US3080364A (en) 3, 6, 8-triketopyrimido [5, 4-] 1, 4-thiazines and process
PL52585B1 (pl)
PL145873B1 (en) Method of obtaining novel 2-oxindole-1-carbonamides
Carrington et al. 1, 2-Benzisothiazoles. Part II. Reactions of 3-chloro-1, 2-benzisothiazole with carbanions
NO121896B (pl)
JPS6031823B2 (ja) カルバゾ−ル誘導体の製造方法
US4549026A (en) Process for the preparation of condensed triazoles
NO743135L (pl)
US2513574A (en) Halogen thiophanthraquinones
KR860001312B1 (ko) 말론산 유도체의 제조방법
SU437284A1 (ru) Способ получени производных индено-пиридина
Perkin CVII.—Brazilin and hæmatoxylin. Part VI. The oxidation of tetramethylhæmatoxylin with chromic acid
SU232843A1 (ru) Способ получения производных тиенобензотиопирана
Barco et al. Concerning the synthesis of 4-methoxyindan-1-one
JPS634546B2 (pl)
EP0151423A2 (de) Verfahren zur Herstellung eines Carbazolderivates
Sammis The Action of Mercaptides on Quinones.
NO743556L (pl)
KR850000430B1 (ko) 6-치환 피라논 화합물의 제조방법
PL60794B1 (pl)