PL238317B1 - Fosfonowe pochodne dekahydrochinoksaliny oraz sposób ich wytwarzania - Google Patents

Fosfonowe pochodne dekahydrochinoksaliny oraz sposób ich wytwarzania Download PDF

Info

Publication number
PL238317B1
PL238317B1 PL422768A PL42276817A PL238317B1 PL 238317 B1 PL238317 B1 PL 238317B1 PL 422768 A PL422768 A PL 422768A PL 42276817 A PL42276817 A PL 42276817A PL 238317 B1 PL238317 B1 PL 238317B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
decahydroquinoxaline
derivatives
formula
evaporated
general formula
Prior art date
Application number
PL422768A
Other languages
English (en)
Other versions
PL422768A1 (pl
Inventor
Tomasz Olszewski
Elżbieta Wojaczyńska
Jakub Iwanejko
Original Assignee
Politechnika Wroclawska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Wroclawska filed Critical Politechnika Wroclawska
Priority to PL422768A priority Critical patent/PL238317B1/pl
Publication of PL422768A1 publication Critical patent/PL422768A1/pl
Publication of PL238317B1 publication Critical patent/PL238317B1/pl

Links

Abstract

Przedmiotem zgłoszenia są fosfonowe pochodne dekahydrochinoksaliny o wzorze ogólnym 1, w którym R1 i R2 oznaczają: grupę alkoksylową, aryloksylową, grupę C3-C12 cykloalkoksylową, grupę C6-C14 arylową, grupę OH lub R1 oznacza grupę alkoksylową a R2 oznacza grupę C6-C14 arylową, znajdujące zastosowanie w chemii medycznej jako bloki budulcowe w procesie projektowania nowych leków. Przedmiotem zgłoszenia jest także sposób wytwarzania fosfonowych pochodnych dekahydrochinoksaliny w postaci fosfonianów o wzorze ogólnym 1, według ww. opisu, który to sposób charakteryzuje się tym, że H-fosfonian dialkilowy [(HP(O)(OAlkil)2] lub diarylowy [(HP(O)(OAryl)2], H-fosfonian analog TADDOL-u o wzorze 3 lub ester alkilowy kwasu arylofosfinowego [(HP(O)(OAlkil)Aryl)] poddaje się reakcji z cykliczną iminą o wzorze 2 w obecności trietyloaminy jako zasady, następnie odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny i pozostałość oczyszcza się na kolumnie chromatograficznej z użyciem żelu krzemionkowego. Zgłoszenie obejmuje też sposób wytwarzania fosfonowych pochodnych dekahydrochinoksaliny w postaci fosfinotlenków o wzorze ogólnym 1, w którym R1 i R2 oznaczają grupę C6-C14 arylową charakteryzujący się tym, że fosfonotlenek diarylowy [(HP(O)Aryl2)] poddaje się reakcji z cykliczną iminą o wzorze 2 w obecności trietyloaminy. Następnie, odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny i pozostałość oczyszcza się na kolumnie chromatograficznej z użyciem żelu krzemionkowego. Zgłoszenie dotyczy też sposobu wytwarzania fosfonowych pochodnych dekahydrochinoksaliny w postaci kwasów fosfonowych o wzorze ogólnym 1, w którym R1 i R2 oznaczają grupę OH. Sposób ten charakteryzuje się tym, że fosforyn tris(trimetylosilylowy) [P(OSiMe3)3] poddaje się reakcji z cykliczną iminą o wzorze 2, następnie, odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny i pozostałość rozpuszcza się w alkoholu metylowym i kontynuuje reakcję przez kolejne 2 h, po tym czasie odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny i czysty produkt izoluje w postaci krystalicznej na drodze krystalizacji.

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku są fosfonowe pochodne dekahydrochinoksaliny, w postaci fosfonianów, fosfinotlenków i kwasów fosfonowych oraz sposób ich wytwarzania. Fosfonowe pochodne dekahydrochinoksaliny, będące przedmiotem wynalazku znajdują zastosowanie w chemii medycznej jako bloki budulcowe w procesie projektowania nowych leków, w szczególności w terapii przeciwnowotworowej, selektywnych inhibitorów enzymów czy antybiotyków.
Z artykułów naukowych (S. Demkowicz, J. Rachoń, M. Daśko, W. Kozak RSC Adv., 2016, 6, 7101-7112 oraz A, Mucha, P. Kafarski, Ł. Berlicki J. Med. Chem., 2011, 54, 5955-5980 a także C. S. Demmer, N. Krogsgaard-Larsen, L. Bunch Chem. Rev., 2011, 111, 7981-8006) wiadomo, że kwasy fosfonowe oraz ich estry (fosfoniany) wykazują pożądaną aktywność biologiczną i znajdują szerokie zastosowanie w chemii medycznej.
Ponadto, z artykułów naukowych (M. Garcia-Castro, S. Zimmermann, M. G. Sankar, K. Kumar, Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 2-22 oraz M. Baumann, I. R. Baxendale Beilstein J. Org. Chem., 2013, 9, 2265-2319) znane jest to, że układy heterocykliczne a w szczególności 6-członowe pierścienie zawierające przynajmniej jeden atom azotu często występują w strukturach związków powszechnie stosowanych jako leki.
W artykule przeglądowym (K. Moonen, I. Laureyn, C. V. Stevens Chem. Rev., 2004, 104, 6177-6216) opisano, że połączenie fragmentu heterocyklicznego z grupą zawierającą atom fosforu prowadzi do związków o szerokim spektrum aktywności biologicznej, a w szczególności kandydatów do syntezy leków mogących znaleźć zastosowanie w terapii przeciwnowotworowej, selektywnych inhibitorów enzymów czy antybiotyków. Poszukiwanie nowych heterocyklicznych fosfonianów oraz sposobów ich wytwarzania jest więc tematem bardzo aktualnym i ważnym z punktu widzenia ich potencjalnego zastosowania w chemii medycznej.
Ponadto, wykazano, że fenolowe pochodne dekahydrochinoksaliny A, gdzie R1, R2 = alkil, posiadają udowodnioną aktywność antyproliferacyjną wobec linii komórek gruczolakoraka jelita grubego, gruczolakoraka okrężnicy opornego na doksorubicynę oraz ludzkich komórek białaczki szpikowej (J. Iwanejko E. Wojaczynska, J. Trynda, M. Maciejewska, J. Wietrzyk, A. Kochel, J. Wojaczynski, Tetrahedron, 2017, 73, 2276-2282 oraz polskie zgłoszenie patentowe nr P416805). Pożądanej aktywności biologicznej towarzyszy selektywność względem zdrowych komórek, co zostało udowodnione w testach in vivo na mysich fibroblastach. Wprowadzenie do struktur dekahydrochinoksalin fosforowych grup funkcyjnych wpłynie na znaczące polepszenie właściwości antyproliferacyjne tych związków.
Istotą wynalazku są fosfonowe pochodne dekahydrochinoksaliny o wzorze ogólnym 1, w którym R1 i R2 oznaczają grupę OPh, OCH2Ph, (-)(4R,5R)-2,2-dimetylo-a,a,a’,a’-tetrafenylo-1,3-dioksolano-4,5dimetanol (TADDOL), OMe, Ph, OH lub R1 oznacza grupę OEt a R2 oznacza grupę Ph.
Sposób wytwarzania fosfonowych pochodnych dekahydrochinoksaliny w postaci fosfonianów o wzorze ogólnym 1, w którym R1 i R2 oznaczają grupę OPh, OCH2Ph, (-)(4R,5R)-2,2-dimetylo-a,a,a’,a’-tetrafenylo-1,3-dioksolano-4,5-dimetanol (TADDOL), OMe lub R1 oznacza grupę OEt a R2 oznacza grupę Ph polega na tym, że H-fosfonian dimetylowy [(HP(O)(OMe)2], difenylowy [(HP(O)(OPh)2], dibenzylowy [(HP(O)(OCH2Ph)2, H-fosfonian analog TADDOL-u o wzorze 3 lub ester etylowy kwasu fenylofosfinowego [(HP(O)(OEt)Ph)] poddaje się reakcji z cykliczną iminą o wzorze 2 w obecności trietyloaminy jako zasady, następnie odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny i pozostałość oczyszcza się na kolumnie chromatograficznej z użyciem żelu krzemionkowego. Po zebraniu frakcji zawierających pożądany produkt eluent odparowuje się na próżniowej wyparce rotacyjnej uzyskując czysty produkt w postaci ciała stałego.
Korzystnie reakcję prowadzi się w temperaturze 80°C (353 K) przez 1 h w toluenie.
Sposób wytwarzania fosfonowych pochodnych dekahydrochinoksaliny w postaci fosfinotlenków o wzorze ogólnym 1, w którym R1 i R2 oznaczają grupę Ph polega na tym, że fosfonotlenek diarylowy [(HP(O)Ph2)] poddaje się reakcji z cykliczną iminą o wzorze 2 w obecności trietyloaminy jako zasady. Następnie, odparowuje się rozpuszczalnik z mieszaniny reakcyjnej i pozostałość oczyszcza się na kolumnie chromatograficznej z użyciem żelu krzemionkowego jako wypełnienia kolumny. Po zebraniu frakcji zawierających oczekiwany produkt eluent odparowuje się na próżniowej wyparce rotacyjnej uzyskując czysty produkt w postaci ciała stałego.
Korzystnie reakcję prowadzi się w temperaturze 80°C (353 K) przez 1 h i w toluenie.
Sposób wytwarzania fosfonowych pochodnych dekahydrochinoksaliny w postaci kwasów fosfonowych o wzorze ogólnym 1, w którym R1 i R2 oznaczają grupę OH polega na tym, że fosforyn tris(trimetylosilylowy) [P(OSiMes)3] poddaje się reakcji z cykliczną iminą o wzorze 2. Następnie, odparowuje
PL 238 317 B1 się rozpuszczalnik reakcyjny i pozostałość rozpuszcza się w alkoholu metylowym i kontynuuje reakcję przez kolejne 2 h. Po tym czasie odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny i czysty produkt izoluje w postaci krystalicznej na drodze krystalizacji.
Korzystnie reakcję addycji fosforynu tris(trimetylosilylowy) [P(OSiMe3)3] z cykliczną iminą o wzorze 2 prowadzi się w temperaturze pokojowej przez 12 h i w rozpuszczalniku aprotycznym: CH2CI2 lub CHCI3.
Korzystnie otrzymane kwasy fosfonowe pochodne dekahydrochinoksaliny oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny absolutny alkohol etylowy - eter dietylowy.
Zaletą sposobów według wynalazku jest stosunkowo krótki czas reakcji, brak konieczności stosowania katalizatora reakcji oraz możliwość użycia stosunkowo niedrogich i handlowo dostępnych reagentów.
Dodatkową zaletą sposobów według wynalazku jest możliwość prowadzenia reakcji bez konieczności stosowania atmosfery gazu inertnego oraz w specjalnie osuszanym, bezwodnym rozpuszczalniku.
Zasadniczą zaletą sposobu otrzymywania fosfonianów według wynalazku jest fakt, że stosując jako nukleofid fosforowy H-fosfonian analog TADDOL-u o wzorze 3 otrzymuje się oczekiwany fosfonian w postaci mieszaniny diastereoizomerów (Przykład III), z której można łatwo wydzielić główny diastereoizomer stosując chromatografię kolumnową. Pomiar rentgenograficzny wykonany dla kryształów uzyskanych z większościowego diastereoizomeru pozwolił na określenie konfiguracji absolutnej na nowo utworzonym centrum stereogenicznym na atomie węgla sąsiadującym bezpośrednio z atomem fosforu jako S, co pokazano na fig. 1.
Zasadniczą zaletą sposobu wytwarzania kwasów fosfonowych pochodnych dekahydrochinoksaliny jest fakt, że prowadzony jest w temperaturze pokojowej (293 K). Dodatkową zaletą sposobu według wynalazku jest fakt, że jego zastosowanie pozwala na otrzymanie bezpośrednio kwasów fosfonowych bez konieczności stosowania etapu kwaśnej hydrolizy.
Przedmiot wynalazku przedstawiony jest bliżej w przykładach wykonania, na załączonych wzorach oraz na rys., który przedstawia strukturę rentgenograficzną czystego diastereoizomeru fosfonianu opisanego w przykładzie III o konfiguracji S na atomie węgla sąsiadującym bezpośrednio z atomem fosforu.
P r z y k ł a d I
W kolbie okrągłodennej o pojemności 100 ml umieszcza się cykliczną iminę o wzorze 2 (1 mmol) i dodaje się 25 ml toluenu. Następnie dodaje się H-fosfonian difenylowy [(HP(O)(OPh)2] (1 mmol) oraz trietyloaminę (1 mmol) i całość ogrzewa w temperaturze 80°C przez 1 h. Po tym czasie odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny na próżniowej wyparce rotacyjnej uzyskując surowy fosfonian, który oczyszcza się na kolumnie chromatograficznej z użyciem żelu krzemionkowego i eluentu CH2CI2 / MeOH (97/3). Fosfonian o wzorze ogólnym 1 w którym R1 = R2= OPh otrzymuje się z wydajnością = 69% jako białe ciało stałe; IR (KBr): 505, 690, 765, 776, 932, 945, 1191, 1215, 1263, 1492, 1592, 1668, 1874, 1946, 2859, 2937, 3072, 3187, 3306, 3317, 3430 cm-1; 1H NMR (400 MHz, DMSO-d6): δ 8.15 (br. s, 1H), 8.13 (br. s, 1H), 7.31-7.37 (m, 8H), 7.14-7.20 (m, 12H), 4.34 (d, J = 17.7 Hz, 1H), 4.25 (d, J = 25.1 Hz, 1H), 2.95 (br. s, 2H), 2.83-2.89 (m, 2H), 2.58-2.63 (m, 1H), 2.36-2.40 (m, 1H), 1.77-1.80 (m, 3H), 1.59-1.63 (m, 5H), 0.98-1.28 (m, 8H); 13C NMR (100 MHz, DMSO-d6): δ 164.7 (d, J = 4.8 Hz), 164.3 (d, J = 4.8 Hz), 151.4 (d, J = 9.6 Hz), 150.9 (d, J = 3.9 Hz), 150.8 (d, J = 3.9 Hz), 150.7 (d, J = 10.1 Hz), 130.2, 130.2, 130.1, 125.6, 125.4, 121.4, 121.2, 121.1, 59.0, 58.1, 58.0, 57.3, 56.6, 31.3, 30.8, 30.5 (d, J = 7.7 Hz), 25.2, 24.5, 23.9; 31P NMR (162 MHz, DMSO-d6): δ 15.6, 14.6; HRMS (ESI-TOF) obliczono dla C20H23N2O4P [M+H]+ m/z: 387.1474, oznaczono: 387.1457.
P r z y k ł a d II
W kolbie okrągłodennej o pojemności 100 ml umieszcza się cykliczną iminę o wzorze 2 (1 mmol) i dodaje się 25 ml toluenu. Następnie dodaje się H-fosfonian dibenzylowy [(HP(O)(CH2Ph)2] (1 mmol) oraz trietyloaminę (1 mmol) i całość ogrzewa w temperaturze 80°C przez 1 h. Po tym czasie odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny na próżniowej wyparce rotacyjnej uzyskując surowy fosfonian, który oczyszcza się na kolumnie chromatograficznej z użyciem żelu krzemionkowego i eluentu CH2CI2 / MeOH (97/3). Fosfonian o wzorze ogólnym 1, w którym R1 = R2 = OCH2Ph otrzymuje się z wydajnością = 67% jako jasno żółte ciało stałe; IR (KBr): 458, 696, 738, 997,1045, 1241, 1369, 1419, 1458, 1668, 2859, 2934, 3034, 3169, 3287, 3334, 3435 cm-1; 1H NMR (400 MHz, CDCI3): δ 7.27-7.38 (m, 20H), 6.16 (br. s, 1H), 6.10 (br. s, 1H), 5.03-5.28 (m, 8H), 4.13 (d, J = 19.6 Hz, 1H), 4.06 (d, J = 20.8 Hz, 1H), 2.94-2.99 (m, 2H), 2.82-2.88 (m, 1H), 2.35-2.42 (m, 1H), 1.87 (br. s, 2H), 1.62-1.79 (m, 8H), 1.08-1.39 (m, 8H); 13C NMR (100 MHz, CDCI3): δ 166.0, 165.9, 158.2, 156,6, 136.3-136.7 (m),
PL 238 317 B1
128.0-128.6 (m), 69.1 (d, J = 6.3 Hz), 68.5 (d, J = 6.7 Hz), 68.3 (d, J = 6.7 Hz), 59.5, 58.9, 58.4, 58.3, 57.9, 57.7, 57.6, 57.1,54.8, 30.6 (q, J = 15.4 Hz), 24.4 (d, J = 10.6 Hz), 23.7 (d, J = 4.8 Hz); 31P NMR (162 MHz, CDCI3): δ 22.8, 20.6; HRMS (ESI-TOF) obliczono dla C22H27N2O4P [M+H]+ m/z: 415.1787, oznaczono: 415.1796.
P r z y k ł a d III
W kolbie okrągłodennej o pojemności 100 ml umieszcza się cykliczną iminę o wzorze 2 (1 mmol) i dodaje się 25 ml toluenu. Następnie dodaje się H-fosfonian TADDOL-u o wzorze 3(1 mmol) oraz trietyloaminę (1 mmol) i całość ogrzewa w temperaturze 80°C przez 1 h. Po tym czasie odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny na próżniowej wyparce rotacyjnej uzyskując surowy fosfonian, który oczyszcza się na kolumnie chromatograficznej z użyciem żelu krzemionkowego i eluentu CH2CI2 / MeOH (97/3). Fosfonian o wzorze ogólnym 1 w którym R1 i R2 tworzą układ cykliczny w postaci TADDOL-u otrzymuje się z wydajnością = 72% jako białe ciało stałe; IR (KBr): 697, 726, 743, 924, 939, 995, 1021, 1040, 1054, 1090, 1166, 1216, 1256, 1351, 1372, 1383, 1448, 1496, 1676, 1816, 1904, 1958, 2859, 2934, 2991, 3062, 3204, 3394 cm-1; 1H NMR (400 MHz, CDCI3): δ 7.43-7.72 (m, 16H), 7.22-7.38 (m, 24H), 7.13 (br. s, 1H), 5.97 (br. s, 1H), 5.68 (d, J = 8.0 Hz, 1H), 5.47 (d, J = 7.6 Hz, 1H), 5.38 (d, J = 8.0 Hz, 1H), 5.09 (d, J = 8.3 Hz, 1H), 4.26 (d, J = 18.0 Hz, 1H), 4.12 (d, J = 19.9 Hz, 1H), 2.96-3.00 (m, 1H), 2.82-2.87 (m, 2H), 2.35-2.39 (m, 1H), 2.13 (br. s, 2H), 1.58-1.70 (m, 8H), 1.21-1.33 (m, 8H), 1.07 (s, 3H), 0.77 (s, 3H), 0.47 (s, 3H), 0.38 (s, 3H); 13C NMR (100 MHz, CDCI3): δ 165.5 (d, J = 2.4 Hz), 165.1 (d, J = 7.7 Hz), 144.4 (d, J = 7.7 Hz), 144.2 (d, J = 4.8 Hz), 144.1, 143.9,
140.3 (d, J = 9.6 Hz), 140.1 (d, J = 10.6 Hz), 139.9, 139.8, 129.8, 129.4, 129.3, 129.1, 128.3, 128.25,
128.2, 128.1, 128.0, 127.9, 127.8, 127.7, 127.6, 127.5, 127.4, 127.38, 127.3, 127.2, 127.0, 114.2, 113.4,
90.7 (d, J = 13.5 Hz), 89.4 (d, J = 13.0 Hz), 88.2 (d, J = 9.2 Hz), 87.8 (d, J = 10.6 Hz), 81.0, 79.7, 79.0,
78.8, 60.1, 58.8, 58.7, 58.6, 58.3, 57.4, 55.1, 53.6, 31.0 (d, J = 22.2 Hz), 30.3 (d, J = 24.6 Hz), 27.3 (d, J = 14.9 Hz), 26.2 (d, J = 30.3 Hz), 24.5, 23.9; 31P NMR (162 MHz, CDCI3): δ 17.4, 11.3; HRMS (ESI-TOF) obliczono dla C39H41N2O6P [M+H]+ m/z: 665.2781, oznaczono: 665.2787.
P r z y k ł a d IV
W kolbie okrągłodennej o pojemności 100 ml umieszcza się cykliczną iminę o wzorze 2 (1 mmol) i dodaje się 25 ml toluenu. Następnie dodaje się H-fosfonian dimetylowy [HP(O)OMe2] (1 mmol) oraz trietyloaminę (1 mmol) i całość ogrzewa w temperaturze 80°C przez 1 h. Po tym czasie odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny na próżniowej wyparce rotacyjnej uzyskując surowy fosfonian, który oczyszcza się na kolumnie chromatograficznej z użyciem żelu krzemionkowego i eluentu CH2CI2 / MeOH (97/3). Fosfonian o wzorze ogólnym 1 w którym R1 = R2 = OMe otrzymuje się z wydajnością = 65% jako jasno żółte ciało stałe; IR (KBr): 771, 823, 1030, 1066, 1251, 1367, 1416, 1452, 1666, 1714, 2858, 2936, 3072, 3192, 3298 cm-1; 1H NMR (500 MHz, CDCI3): δ 6.76 (br. s, 1H), 6.68 (br. s, 1H), 4.12 (d, J = 19.8 Hz, 1H), 4.04 (d, J = 21.7 Hz, 1H), 3.89 (d, J = 10.7 Hz, 3H), 3.85 (d, J = 10.7 Hz, 6H), 3.84 (d, J = 11.1 Hz, 3H), 3.08-3.12 (m, 1H), 2.99-3.03 (m, 1H), 2.88-2.92 (m, 1H), 2.44-2.48 (m, 1H), 1.99-2.04 (m, 2H), 1.74-1.87 (m, 8H), 1.18-1.42 (m, 8H); 13C NMR (125 MHz, CDCI3): δ 165.8, 165.7 (d, J = 5.5 Hz), 58.8, 58.5, 58.4, 58.1, 57.8, 57.5, 57.4, 57.0, 55.8,. 55.0, 54.5 (d, J = 6.4 Hz), 53.8 (d, J = 7.3 Hz), 53.5 (t, J = 7.3 Hz), 30.9 (d, J = 16.4 Hz), 30.5 (d, J = 28.2 Hz), 24.4 (d, J = 10.9 Hz), 23.7 (d, J = 10.0 Hz), 23.4; 31P NMR (202 MHz, CDCI3): δ 23.7, 21.8; HRMS (ESI-TOF) obliczono dla C10H19N2O4P [M+H]+ m/z: 263.1161; oznaczono: 263.1155.
P r z y k ł a d V
W kolbie okrągłodennej o pojemności 100 ml umieszcza się cykliczną iminę o wzorze 2 (1 mmol) i dodaje się 25 ml toluenu. Następnie dodaje się ester etylowy kwasu fenylofosfinowego [HP(O)(OEt)Ph] (1 mmol) oraz trietyloaminę (1 mmol) i całość ogrzewa w temperaturze 80°C przez 1 h. Po tym czasie odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny na próżniowej wyparce rotacyjnej uzyskując surowy fosfonian, który oczyszcza się na kolumnie chromatograficznej z użyciem żelu krzemionkowego i eluentu CH2CI2 / MeOH (97/3). Fosfonian o wzorze ogólnym 1 w którym R1 = OEt; R2 = Ph otrzymuje się z wydajnością = 54% jako białe ciało stałe; IR (KBr): 696, 752, 959, 1036, 1122, 1213, 1351, 1366, 1439, 1592, 1668, 2862, 2934, 3080, 3209, 3441 cm-1; 1H NMR (400 MHz, CDCI3): δ 7.87-7.92 (m, 4H), 7.76-7.85 (m, 4H), 7.37-7.52 (m, 12H), 6.76 (br. s, 1H), 6.65 (br. s, 1H), 6.60 (br. s, 1H), 6.38 (br. s, 1H), 4.05-4.27 (m, 10H), 3.91-4.01 (m, 2H), 2.88-3.14 (m, 4H), 2.57-2.75 (m, 2H), 2.55 (br. s, 4H),
2.38-2.42 (m, 2H), 1.57-1.77 (m, 16H), 1.20-1.36 (m, 28H); 13C NMR (100 MHz, CDCI3): δ 166.4, 166.24, 166.20, 166.1, 133.1, 133.0, 132.9, 132.8, 132.76, 132.71, 132.64, 132.62, 132.54, 132.51, 132.48, 130.7, 130.38, 130.35, 129.5, 129.3, 129.1, 129.0, 128.6 (d, J = 3.9 Hz), 128.4 (d, J = 2.9Hz), 128.2 (d, J = 6.7 Hz), 128.1 (d, J = 6.7 Hz), 62.2 (d, J = 6.7 Hz), 62.0 (d, J = 6.7 Hz), 61.9 (d, J = 6.7 Hz),
PL 238 317 B1
61.6, 61.1 (d, J = 10.6 Hz), 60.5, 60.3 (d, J = 10.6 Hz), 59.4, 58.5 (d, J = 10.6 Hz), 58.2 (d, J = 11.6 Hz), 57.6, 57.3 (d, J = 6.7 Hz), 56.9, 55.3, 55.2, 31.1,30.9, 30.85, 30.83, 30.6, 30.5, 30.4, 24.5, 24.46, 24.42, 24.3, 23.9, 23.73, 23.70, 23.6, 16.7, 16.67, 16.63, 16.6; 31P NMR (162 MHz, CDCI3): δ 39.0, 38.0, 35.8, 35.3; HRMS (ESI-TOF) obliczono dla C16H23N2O3P [M+H]+ m/z: 323.1525; oznaczono: 323.1526.
P r z y k ł a d VI
W kolbie okrągłodennej o pojemności 100 ml umieszcza się cykliczną iminę o wzorze 2 (1 mmol) i dodaje się 25 ml toluenu. Następnie dodaje się fosfinotlenek difenylowy [(HP(O)(OPh)2] (1 mmol) oraz trietyloaminę (1 mmol) i całość ogrzewa w temperaturze 80°C przez 1 h. Po tym czasie odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny na próżniowej wyparce rotacyjnej uzyskując surowy fosfinotlenek, który oczyszcza się na kolumnie chromatograficznej z użyciem żelu krzemionkowego i eluentu CH2CI2 / MeOH (97/3). Fosfinotlenek o wzorze ogólnym 1 w którym R1 = R2 = Ph otrzymuje się z wydajnością = 64% jako białe ciało stałe; IR (KBr): 697, 1119, 1166, 1368, 1437, 1692, 2861,2935, 3093, 3197, 3432; 1H NMR (600 MHz, CDCI3): δ 8.00-8.07 (m, 4H), 7.77-7.86 (m, 4H), 7.37-7.51 (m, 12H), 7.04 (br. s, 1H), 7.02 (br. s, 1H), 4.58 (d, J = 13.8 Hz, 1H), 4.50 (d, J = 11.4 Hz, 1H), 2.90-2.94 (m, 1H), 2.85 (br. s, 2H), 2.75-2.83 (m, 1H), 2.56-2.62 (m, 1H), 2.41-2.45 (m, 1H), 1.51-1.80 (m, 8H), 1.10-1.27 (m, 8H); 13C NMR (151 MHz, CDCI3): δ 166.8 (d, J = 4.2 Hz), 166.7 (d, J = 2.1 Hz), 132.8, 132.4 (d, J = 9.0 Hz), 132.2 (d, J = 9.7 Hz), 132.0 (d, J = 9.7 Hz), 131.9, 131.79, 131.77, 131.6 (d, J = 9.7 Hz), 131.4, 131.2, 130.0,128.5 (d, J = 12.5 Hz), 128.2 (d, J = 12.5 Hz), 128.1, 128.0, 61.6, 61.1 (d, J = 27.1 Hz), 60.5, 58.6 (d, J = 10.4 Hz), 57.1 (d, J = 29.1 Hz), 55.3, 30.7, 30.3 (d, J =19.4 Hz), 24.4 (d, J = 20.1 Hz), 23.7 (d, J = 10.4 Hz); 31P NMR (243 MHz, CDCI3): δ 31.6, 29.0; HRMS (ESI-TOF) obliczono dla C20H23N2O2P [M+H]+ m/z: 355.1575; oznaczono: 355.1580.
P r z y k ł a d VII
W kolbie okrągłodennej o pojemności 100 ml umieszcza się cykliczną iminę o wzorze 2 (1 mmol) i dodaje się 25 ml chlorku metylenu (CH2CI2). Następnie dodaje się fosforyn tris(trimetylosilylowy) [P(OSiMe3)3] (1 mmol) i całość miesza w temperaturze pokojowej przez 12 h. Po tym czasie odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny na próżniowej wyparce rotacyjnej i pozostałość zadaje się metanolem (25 ml) i miesza w temperaturze pokojowej przez 2 h. Po tym czasie rozpuszczalnik reakcyjny odparowuje się na próżniowej wyparce rotacyjnej. Kwas fosfonowy o wzorze ogólnym 1, w którym R1 = R2 = OH otrzymuje się z wydajnością = 76% jako białe ciało stałe na drodze krystalizacji z mieszaniny absolutny alkohol etylowy - eter dietylowy; 1H NMR (600 MHz, D2O): δ 4.10 (d, J = 19.2 Hz, 1H), 4.06 (d, J = 18.9 Hz, 1H), 3.35-3.32 (m, 1H), 3.29-3.27 (m, 1H), 3.04-2.99 (m, 1H), 2.04-2.02 (m, 1H), 1.96-85 (m, 4H), 1.71-1.69 (m, 2H), 1.63-1.60 (m, 2H), 1.43-1.18 (m, 8H); 13C NMR (151 MHz, D2O): δ 164.9 (d, J = 3.5 Hz), 164.5 (d, J = 3.4 Hz), 57.5, 54.9, 53.0 (d, J = 121 Hz), 30.3, 26.7, 23.5, 22.4; 31P NMR (243 MHz, D2O): δ 5.3, 5.0; HRMS (ESI-TOF) obliczono dla C8H16N2O4P [M+H]+ m/z: 235.0848; oznaczono: 235.0851.

Claims (8)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Fosfonowe pochodne dekahydrochinoksaliny o wzorze ogólnym 1, w którym R1 i R2 oznaczają: grupę OPh, OCH2Ph, (-)(4R,5R)-2,2-dimetylo-a,a,a’,a’-tetrafenylo-1,3-dioksolano-4,5-dimetanol (TADDOL], OMe, Ph, OH lub R1 oznacza grupę OEt a R2 oznacza grupę Ph.
  2. 2. Sposób wytwarzania fosfonowych pochodnych dekahydrochinoksaliny w postaci fosfonianów o wzorze ogólnym 1, w którym R1 i R2 oznaczają grupę OPh, OCH2Ph, (-)(4R,5R)-2,2-dimetylo-a,a,a’,a’-tetrafenylo-1,3-dioksolano-4,5-dimetanol (TADDOL], OMe lub R1 oznacza grupę OEt a R2 oznacza grupę Ph, znamienny tym, że H-fosfonian dimetylowy [(HP(O)(OMe)2], difenylowy [(HP(O)(OPh)2], dibenzylowy [(HP(O)(OCH2Ph)2, H-fosfonian analog TADDOL-u o wzorze 3 lub ester etylowy kwasu fenylofosfinowego [(HP(O)(OEt)Ph)] poddaje się reakcji z cykliczną iminą o wzorze 2 w obecności trietyloaminy jako zasady, następnie odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny i pozostałość oczyszcza się na kolumnie chromatograficznej z użyciem żelu krzemionkowego.
  3. 3. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że reakcję addycji prowadzi się w temperaturze 80°C przez 1 h, w toluenie.
  4. 4. Sposób wytwarzania fosfonowych pochodnych dekahydrochinoksaliny w postaci fosfinotlenków o wzorze ogólnym 1, w którym R1 i R2 oznaczają grupę Ph, znamienny tym, że fosfonotlenek difenylowy [(HP(O)Ph2)] poddaje się reakcji z cykliczną iminą wzorze 2 w obecności
    PL 238 317 B1 trietyloaminy, a następnie, odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny i pozostałość oczyszcza się na kolumnie chromatograficznej z użyciem żelu krzemionkowego.
  5. 5. Sposób według zastrz. 4, znamienny tym, że reakcję prowadzi się w temperaturze 80°C przez 1 h i w toluenie.
  6. 6. Sposób wytwarzania fosfonowych pochodnych dekahydrochinoksaliny w postaci kwasów fosfonowych o wzorze ogólnym 1, w którym R1 i R2 oznaczają grupę OH, znamienny tym, że fosforyn tris(trimetylosilylowy) [P(OSiMe3)3] poddaje się reakcji z cykliczną iminą o wzorze 2, następnie, odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny i pozostałość rozpuszcza się w alkoholu metylowym i kontynuuje reakcję przez kolejne 2 h, po tym czasie odparowuje się rozpuszczalnik reakcyjny i czysty produkt izoluje w postaci krystalicznej na drodze krystalizacji.
  7. 7. Sposób według zastrz. 6, znamienny tym, że reakcję addycji prowadzi się w temperaturze pokojowej przez 12 h, w roztworze rozpuszczalnika aprotonowanego: CH2CI2 lub CHCI3.
  8. 8. Sposób według zastrz. 6, znamienny tym, że otrzymane kwasy fosfonowe pochodne dekahydrochinoksaliny oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny absolutny alkohol etylowy eter dietylowy.
PL422768A 2017-09-07 2017-09-07 Fosfonowe pochodne dekahydrochinoksaliny oraz sposób ich wytwarzania PL238317B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL422768A PL238317B1 (pl) 2017-09-07 2017-09-07 Fosfonowe pochodne dekahydrochinoksaliny oraz sposób ich wytwarzania

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL422768A PL238317B1 (pl) 2017-09-07 2017-09-07 Fosfonowe pochodne dekahydrochinoksaliny oraz sposób ich wytwarzania

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL422768A1 PL422768A1 (pl) 2018-06-04
PL238317B1 true PL238317B1 (pl) 2021-08-09

Family

ID=62223425

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL422768A PL238317B1 (pl) 2017-09-07 2017-09-07 Fosfonowe pochodne dekahydrochinoksaliny oraz sposób ich wytwarzania

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL238317B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL422768A1 (pl) 2018-06-04

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP1504014B1 (en) Process for preparation of cyclic prodrugs of pmea and pmpa
Kiran et al. Synthesis and anticancer activity of new class of bisphosphonates/phosphanamidates
Trush et al. Evaluation of inhibition of protein tyrosine phosphatase 1B by calixarene-based α-ketophosphonic acids
Iwanejko et al. Hydrophosphonylation of chiral hexahydroquinoxalin-2 (1H)-one derivatives as an effective route to new bicyclic compounds: Aminophosphonates, enamines and imines
Solovyov et al. Calix [4] arenes bearing α‐amino‐or α‐hydroxyphosphonic acid fragments at the upper rim
Ash et al. Metal-and chloride reagent-free synthesis of mixed thiophosphates
Li et al. Asymmetric Pudovik Reaction of Chiral Fluoroalkyl α, β‐Unsaturated Ketimines and Diphenyl Phosphite
PL238317B1 (pl) Fosfonowe pochodne dekahydrochinoksaliny oraz sposób ich wytwarzania
Alfonsov et al. Stereoselective synthesis of enantiopure cyclic α‐aminophosphonic acids: Direct observation of inversion at phosphorus in phosphonate ester silyldealkylation by bromotrimethylsilane
Liu et al. Synthesis of novel chiral 2‐oxo‐and 2‐thio‐1, 3, 2‐oxazaphospholidines via asymmetric cyclization of l‐methionol with (thio) phosphoryl dichlorides
US20210317158A1 (en) Optically active segment for use in synthesis of stereocontrolled oligonucleotide, method for producing the same, and method for synthesizing stereocontrolled oligonucleotide using the same
Commare et al. Determination of the absolute configuration of phosphinic analogues of glutamate
CN110804069B (zh) 一种硫代膦(磷)酸酯取代的联烯化合物制备方法
Perlman et al. Synthesis, molecular symmetry, and chemical reactivity of C-aryl-substituted phosphoraziridines
Miao et al. An improved route to the synthetic of diphenyl α-(diethoxythiophosphorylamino) methylphosphonates
Fang et al. Asymmetric Mannich‐Type Synthesis of N‐Phosphinyl α‐Aminophosphonic Acid Monoesters
Kolodyazhnaya et al. Organic catalysis of phospha-aldol condensation
PL244023B1 (pl) Sposób wytwarzania aminofosfonianów
US11891409B2 (en) Trifluoromethyl alkenylphosphonate and preparation method therefor
Cardellicchio et al. A convenient route to the phosphorus and sulfur stereoisomers of ethyl menthyl (methylsulfinyl) methylphosphonate
Naidu et al. A facile catalyst-free Pudovik reaction for the synthesis of α-amino phosphonates
PL236945B1 (pl) Bicykliczne czwartorzędowe pochodne fosfonowe oraz sposób ich wytwarzania
Goumain et al. Attempts at asymmetric electrosynthesis of α-fluorinated cyclopropylphosphonamides
SU1250566A1 (ru) 1,2 @ ,4 @ -Оксадифосфоланы и способ их получени
SU755793A1 (ru) Способ получения n-дйалкилфосфорилтиобензамидоб 1 2