PL218455B1 - Sposób nanofiltracyjnego rozdziału kwasu fumarowego od glicerolu - Google Patents

Sposób nanofiltracyjnego rozdziału kwasu fumarowego od glicerolu

Info

Publication number
PL218455B1
PL218455B1 PL398566A PL39856612A PL218455B1 PL 218455 B1 PL218455 B1 PL 218455B1 PL 398566 A PL398566 A PL 398566A PL 39856612 A PL39856612 A PL 39856612A PL 218455 B1 PL218455 B1 PL 218455B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
glycerol
nanofiltration
fumaric acid
acid
membranes
Prior art date
Application number
PL398566A
Other languages
English (en)
Other versions
PL398566A1 (pl
Inventor
Krystyna Prochaska
Katarzyna Staszak
Marta Woźniak
Original Assignee
Politechnika Poznanska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Poznanska filed Critical Politechnika Poznanska
Priority to PL398566A priority Critical patent/PL218455B1/pl
Publication of PL398566A1 publication Critical patent/PL398566A1/pl
Publication of PL218455B1 publication Critical patent/PL218455B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Separation Using Semi-Permeable Membranes (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób nanofiltracyjnego rozdziału kwasu fumarowego (kwasu trans but-2-enodiowego) od glicerolu (propano-1,2,3-triolu) z roztworów wodnych z użyciem nanofiltacyjnych membran ceramicznych, mający zastosowanie w oczyszczaniu brzeczek fermentacyjnych powstałych w procesie biotechnologicznej konwersji odpadowego glicerolu.
Pogłębiający się problem zanieczyszczenia środowiska naturalnego wywołał wzrost zainteresowania alternatywnymi źródłami energii, tj. energią słoneczną, siłą pływów, czy wiatru. Dużą popularność zyskały również przyjazne dla ekosystemu technologie produkcji biopaliw (głównie ciekłych), powstałych w wyniku przerobu naturalnych surowców odpadowych, takich jak: posmażalnicze oleje roślinne i zwierzęce, czy też niezdatne do dalszego przerobu ziarna zbóż, co opisano w Gradziuk P., Grzybek A., Kowalczyk K., Biopaliwa, Wyd. Wieś Jutra, 2002 oraz Kuciński K., Energia w czasach kryzysu, Wyd. Difin, 2006.
Spośród wielu przykładów biopaliw płynnych, tj. oleje roślinne, bioetanol, zdecydowanie największym zainteresowaniem cieszy się biodiesel (ester metylowy kwasów tłuszczowych), pozyskiwany na drodze fermentacji biomasy. Zastąpienie diesla proekologicznym biodieslem pozwala na zmniejszenie emisji tlenku węgla i całkowitą eliminację tlenków siarki do atmosfery, jak podaje Lewandowski W. M., Proelkologiczne odnawialne źródła energii, Wydawnictwo Naukowo-Techniczne, Warszawa 2004. Istotny jest również fakt, że biodiesel jest produktem biodegradowalnym, dlatego nie stanowi zagrożenia dla środowiska, a także zdrowia ludzi i zwierząt. Ponadto, powstały podczas jego produkcji odpad - frakcja glicerynowa jest surowcem, który znalazł zastosowanie w wielu gałęziach przemysłu chemicznego. Temat ten stał się głównym wątkiem wielu prac naukowych: Tudorache M., Protesescu T., Vasile S. C, Parvulescu I., Green Chem. 14, 478-482, 2012, Ramirez-Lopez C. A., Ochoa-Gómez J. R., Fernandez-Santos M., Gomez-Jimenez-Aberasturi O., Alonso-Vicario A., Torrecilla-Soria J., Ind. Eng. Chem. Res. 49 (14), 6270-6278, 2010, Gonzalez-Pajuelo M., Meynial-Salles I., Mendes F., Soucaille P., Vasconcelos I., Appl. Environ. Microbiol. 72, 96-101, 2006, Dasari M. A., Pim-Pahn K., Sutterlin W. R., Suppes G. J., Applied Catalysis A: General 281, 225-231, 2005.
Odpadowa frakcja glicerolu znalazła zastosowanie w przemyśle kosmetycznym, farmaceutycznym i chemicznym, obecnie jednak jedną z najpopularniejszych metod przerobu glicerolu jest biokonwersja do małocząsteczkowych związków organicznych, tj. poliol, czy kwasów organicznych, jak opisują: Clomburg J. M., Gonzalez R., Biotechnol. Bioeng. 108, 867-879, 2010, 1263-1270, 2007. Przez wzgląd na obecne w brzeczce pofermentacyjnej zanieczyszczenia, tj. pozostałości glicerolu, niewielkie ilości protein, soli nieorganicznych oraz powstałe w trakcie fermentacji inne kwasy organiczne: głównie octowy, mrówkowy i mlekowy o całkowitym sukcesie procesu biokonwersji decyduje etap oczyszczania. Zgodnie z dostępn ym i danymi literaturowymi: Lopes F. L. G., Junior B. S., Rodrigues de Souza R.; Ehrhardt D. D., Santana J. C. C., Tambourgi E. B., Brazilian Archives Biol. Technol. 52, 2, 457-464, 2009, Buczkowski R., Igliński B., Cichosz M., Przem. Chem. 86, 1051- 1055, 2007, Lee G. E., Moon S.H., Chang Y. K., Yoo I. K., Chang H. N., J. Membrane Sci., 145, 53-66,1998, istnieje wiele technik pozwalających na separację i zatężanie małocząsteczkowych związków organicznych z brzeczek fermentacyjnych, np. strącanie, destylacja (EP nr 1232137/2000), ekstrakcja ciecz-ciecz (Kumar S., Babu B. V., J. Future Eng, Technol. 3, 21-27, 2008, US nr 20110028759/2011), wymiana jonowa (patent PCT/US nr 2010/062635, Takahashi H., Ohba K., Kikuchi K., J. Membrane Sei. 222, 103-111, 2003, EP nr 2294060/2011, US nr 20100317891/2010), adsorpcja (Davison B. H., Nghiem N. P., Richardson G. P., Applied Biochem. Biotechnol., 7, 113-116, 2004, EP nr 1630228/2012), czy krystalizacja (Li Q., Wang D., Wu Y., Li W., Zhang Y., Xing J., Su Z., Sep. Puryf. Technol. 72, 294-300, 2010, EP nr 2246319/2009, EP nr 405707/1991). Jednak ze względu na duże koszty związane ze zużyciem energii i surowców oraz utylizacją uciążliwych dla środowiska naturalnego odpadów, techniki te nie spełniają zasad „zielonej chemii, dlatego cieszą się coraz mniejszą popularnością. Alternatywą dla tradycyjnych metod oczyszczania są techniki rozdziału, w których o możliwości separacji decyduje selektywna przegroda - zwana membraną. Przykładem takiej techniki jest nanofiltracja.
Nanofiltracja obok mikrofiltracji, ultrafiltracji i odwróconej osmozy jest przykładem ciśnieniowego procesu filtracji membranowej. Proces ten prowadzi się przy ciśnieniu transmembranowym w zakresie 0,3 do 3 MPa (3-30 bar). Generalnie, w procesie nanofiltracji na membranie zatrzymywane są związki o masie cząsteczkowej powyżej 200 g/mol oraz sole dwu- i więcej wartościowe, a przepuszczane są w dużym stopniu sole jednowartościowe. Procesy nanofiltracyjne znajdują zastosowanie do uzdatniania wody (zmiękczanie, odsalanie, dekarbonizacja) oraz w odczyszczaniu ścieków. Omawiany proces
PL 218 455 B1 jest stosowany również do odsalania i zagęszczania produktów spożywczych, mlecznych, napojów, lub półproduktów, a także do częściowego odsalania serwatki, permeatu lub retentatu pochodzącego z procesu ultrafiltracji. Zagadnienie to było przedmiotem licznych publikacji naukowych: Bodzek M., Bohdziewicz J., Konieczny K., Techniki membranowe w ochronie środowiska; Wydawnictwo Politechniki Śląskiej, 1997, Rautenbach R., Procesy membranowe, Wydawnictwa Naukowo-Techniczne, Warszawa, 1996, Schafer A. I., Fane A. G., Waite T. D. Nanofiltration: Principles and Applications; Elsevier 2005, Cheremisinoff N. P., Handbook of Water and Wastewater Treatment Technologies; Butterworth-Heinemann, 2001, Van der Bruggen B., Schaep J., Wilms D., Vandecasteele C, J. Membrane Sei., 156, 29-41, 1999, Rautenbach R., Groschl A., Desalination, 77, 73-84,1990, Raman L. P., Cheryan M., Rajagopalan N., Chem. Eng. Prog., 90, 68-74, 1994.
W literaturze naukowej można znaleźć doniesienia dotyczące wydzielania kwasów karboksylowych z brzeczki fermentacyjnej glicerolu. Wydzielanie kwasu 1,4-butanodiowego (bursztynowego) z brzeczki fermentacyjnej gliceryny przy użyciu nanofiltracji było przedmiotem badań prowadzonych przez Kang S. H., Chang Y. K., J. Membrane Science, 246, 49-57, 2005. Głównym celem badań było wybranie odpowiedniej membrany oraz wykazanie możliwości zastosowania nanofiltracji do separacji kwasu bursztynowego z bulionu fermentacyjnego, gdzie produktem ubocznym był mrówczan sodu, octan sodu oraz mleczan sodu. Badano pięć różnych membran nanofiltracyjnych - asymetryczne, kompozytowe membrany polimerowe. Usuwanie kwasów organicznych z roztworów wodnych na drodze nanofiltracji było przedmiotem badań prowadzonych również przez Choi J.-H., Fukushi K., Yamamoto K., Sep. Purification Technol., 59, 17-25, 2008. W omawianej pracy wydzielaniu poddano następujące kwasy: kwas metanowy (kwas mrówkowy), kwas etanowy (octowy lub metanokarboksylowy), kwas propanowy, kwas 1,4-butanodiowy (bursztynowy), kwas 2-hydroksy-1,2,3-propanotrikarboksylowy (cytrynowy) stosując polimerowe membrany kompozytowe na bazie poliamidu i poliestru. Istnieje ponadto możliwość rozdziału kwasu 2-hydroksypropanowego (mlekowego) z brzeczek fermentacyjnych w procesie nanofiltracji z zastosowaniem membran polimerowych, co zostało przedstawione w Lee E. G., Kang S. H., Kim H. H., Chang Y. K., Biotechnol. Bioprocess Eng, 11, 313-318, 2006, Gonzalez I., Alvarez S., Riera F. A., Alvarez R., Desalination 228, 84-96, 2008, Kang S. H., Chang Y. K., Chang, H. N., Biotechnology Progress, 20, 764-770, 2004, Umpuch C, Galier S., Kanchanatawee S., Sunthorn; Roux-de Balmann H., Process Biochem., 45, 1763-1768, 2010, patent US nr 5250182. Nanofiltracyjny rozdział kwasów organicznych opisano ponadto w patentach EP nr 781 264 (kwas cytrynowy), EP nr 2 374 895 (kwas mlekowy), EP nr 959 137 (kwas asparaginowy czyli kwas 2-aminobutanodiowy) i US nr 5 681 728.
Jednakże, stosowane dotąd w procesie nanofitracyjnego wydzielania kwasów karboksylowych membrany polimerowe mogą ulegać zniszczeniu podczas procesu, co wyklucza ich wielokrotne zastosowanie. Badania Othman R., Mohammad A. W., Ismail M., Salimon J., J. Membrane Sci., 348, 287-297, 2010 nad zastosowaniem polimerowych membran nanofiltracyjnych do produkcji biodiesla potwierdzają problem trwałego uszkodzenia membran polimerowych w trakcie filtracji mieszaniny
m. in. biodiesla, glicerolu i metanolu. W powyżej wspomnianych badaniach stosowano membrany polimerowe wykonane z takich materiałów jak: octan celulozy, polietylen, poliamid czy polisulfon. Ze względu na różnorodność materiałów, selektywność, a także dostateczne rezultaty podczas transportu tego typu membrany znalazły szerokie zastosowanie w wielu dziedzinach. Ich zasadniczą wadą jest jednak ograniczona stabilność chemiczna w układach agresywnych, do których należą roztwory zawierające rozpuszczalniki organiczne oraz roztwory wodne o wysokim lub niskim pH.
Alternatywą zatem jest zastosowanie membran ceramicznych. Membrany te łączą w sobie zalety takie jak wysoka odporność chemiczna, termiczna oraz mechaniczna, co opisano w Lobo A., Cambiella A., Benito J. M., Pazos C, Coca J., J. Membrane Sci., 278, 328-334, 2006, Wang Y., Wang X., Liu Y., Ou S., Tan Y., Tang S., Fuel Process. Technol., 90, 422-427, 2008, Weber R., Chmiel H., Mavrov V., Desalination, 157, 113-125, 2003; Majewska-Nowak K., Kawiecka-Skowron J., Ochrona Środowiska, 31, 55-60, 2009, Kabsch-Korbutowicz M., Urbanowska A., Ochrona Środowiska, 31,15-19, 2009. Cechy te dają im przewagę nad komercyjnymi membranami polimerowymi i są one proponowane do separacji i zatężenia związków organicznych, co zostało przedstawione w patentach: US nr 20060237361, EP nr 1603663 US nr 20010001453 i US nr 20110003355.
Istotą wynalazku jest sposób nanofiltracyjnego rozdziału kwasu fumarowego od glicerolu z roztworów wodnych z zastosowaniem nanofiltracyjnych membran ceramicznych, o stężeniu kwasu fuma3 rowego do 3,0 g/dm3, szczególnie w zakresie niskich stężeń kwasu, z dodatkiem glicerolu o stężeniu 3 nie przekraczającym 2,50 g/dm3, w temperaturze w zakresie 22 do 36°C, korzystnie 30°C. Proces
PL 218 455 B1 rozdziału polega na tym, że wodny roztwór kwasu fumarowego z glicerolem poddaje się nanofiltracji przez nanofiltracyjną membranę ceramiczną o granicznej masie molowej (ang. cut off) w zakresie 450-1000 Da, przy przyłożonym ciśnieniu transmembranowym w zakresie 0,4 do 0,8 MPa, przy pH 8-13 regulowanym dodatkiem wodorotlenku sodu.
Dzięki zastosowaniu sposobu według wynalazku uzyskano następujące efekty technicznoużytkowe:
- rozdział kwasu fumarowego od glicerolu jest bardzo wydajny,
- zastąpienie powszechnie stosowanych w procesie nanofiltracji membran polimerowych membranami ceramicznymi poprawia właściwości użytkowe. Membrany te nie ulegają blokowaniu i uszkadzaniu w trakcie procesu, dzięki czemu mogą być wielokrotnie stosowane.
Wynalazek w przykładowym wykonaniu został zilustrowany na rysunkach, gdzie fig. 1 przedstawia stopień zatrzymania fumaranu sodu i glicerolu, fig. 2 przedstawia wykres stopnia zatrzymania fumaranu sodu i glicerolu przy pH 11 i pokojowej temperaturze, tabela 1 przedstawia stopień zatrzymania fumaranu sodu i glicerolu przy pH 11 i pokojowej temperaturze.
Wynalazek ilustrują następujące przykłady.
P r z y k ł a d 1
Nanofiltracja mieszaniny kwasu fumarowego z glicerolem w zakresie ciśnień 0,4-0,8 MPa i pH 11 prowadzona w pokojowej temperaturze
Nanofiltracji poddano modelowy roztwór wodny zawierający kwas fumarowy o wyjściowym stę33 żeniu od 0,3 do 3,0 g/dm3 z dodatkiem glicerolu o stężeniu 2,50 g/dm3 i pH 11 regulowanym wodorotlenkiem sodu.
Proces prowadzono w zakresie ciśnień transmembranowych 0,4-0,8 MPa przez 30 minut w pokojowej temperaturze, wykorzystując ceramiczne membrany o granicznej masie molowej 450 i 1000 Da. Uzyskaną selektywność procesu oraz stopień retencji przedstawiono na rys. 1.
fig.l. Stopień zatrzymania fu mara nu sodu i glicerolu w zależności od ciśnienia transmembranowego z zastosowaniem ceramicznych membranach o granicznej masie molowej 450 Da (0,8 MPa) i 1000 Da (0,4 MPa).
• : Θ glicerol
... · \ / Hfumaran sodu
100 -i
80 1 70 1 60 1 50 1 40 d
0,8 Mpa
0,4 MPa
PL 218 455 B1
P r z y k ł a d 2
Nanofiltracja mieszaniny kwasu fumarowego z glicerolem przy przyłożonym ciśnieniu transmembranowym 0,4 MPa i pH 11 prowadzona w temperaturach w zakresie 22-36°C
Nanofiltracji poddano modelowy roztwór wodny zawierający kwas fumarowy o wyjściowym stę33 żeniu od 0,3 do 3,0 g/dm3 z dodatkiem glicerolu o stężeniu 2,50 g/dm3 i pH 11 regulowanym wodorotlenkiem sodu.
Proces prowadzono przy ciśnieniu transmembranowym 0,4 MPa przez 30 minut w temperaturach od 22 do 36°C, wykorzystując ceramiczną membranę o granicznej masie molowej 1000 Da. Uzyskaną selektywność procesu oraz stopień retencji zestawiono w tabeli 1.
T a b e l a 1
Stopień zatrzymania fumaranu sodu i glicerolu przy pH 11 i pokojowej temperaturze w zależności od temperatury prowadzenia nanofiltracji mieszaniny fumaranu sodu o wyjściowym stężeniu 0,6 g/dm3 glicerolem 2,50 g/dm3 przy pH 11
T [°C] R [%] S [-]
22 53 0,51
30 87 0,84
36 61 0,57
P r z y k ł a d 3
Nanofiltracja mieszaniny kwasu fumarowego z glicerolem przy przyłożonym ciśnieniu transmembranowym 0,4 MPa i pH 11 prowadzona w pokojowej temperaturze
Nanofiltracji poddano modelowy roztwór wodny zawierający kwas fumarowy o wyjściowy stęże33 niu od 0,3 do 3,0 g/dm3 z dodatkiem gliceroluo stężeniu 2,50 g/dm3 i pH 11 regulowanym wodorotlenkiem sodu.
Proces prowadzono przy ciśnieniu transmembranowym 0,4 MPa przez 60 minut w pokojowej temperaturze, wykorzystując ceramiczną membranę o granicznej masie molowej 1000 Da. Uzyskane wyniki przedstawiono na rys. 2.
fig.2. Stopień zatrzymania fumaranu sodu i glicerolu przy pH 11 i pokojowej temperaturze.
100 □glicerol fumsran sodu

Claims (2)

  1. Sposób nanofiltracyjnego rozdziału kwasu fumarowego od glicerolu, znamienny tym, że do 3 wodnego roztworu kwasu fumarowego o stężeniu do 3,0 g/dm3 dodaje się glicerol o stężeniu do 3
  2. 2,5 g/dm3, miesza się i w trakcie mieszania reguluje się pH roztworu wodorotlenkiem sodu do pH 8-13, korzystnie 11, a następnie mieszaninę rozdziela się w procesie nanofiltracji z wykorzystaniem membran ceramicznych o granicznej masie molowej w zakresie 450-1000 Da w temperaturze 22-36°C, korzystnie 30°C i przyłożonym ciśnieniu transmembranowym 0,4-0,8 MPa.
PL398566A 2012-03-22 2012-03-22 Sposób nanofiltracyjnego rozdziału kwasu fumarowego od glicerolu PL218455B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL398566A PL218455B1 (pl) 2012-03-22 2012-03-22 Sposób nanofiltracyjnego rozdziału kwasu fumarowego od glicerolu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL398566A PL218455B1 (pl) 2012-03-22 2012-03-22 Sposób nanofiltracyjnego rozdziału kwasu fumarowego od glicerolu

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL398566A1 PL398566A1 (pl) 2013-09-30
PL218455B1 true PL218455B1 (pl) 2014-12-31

Family

ID=49231041

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL398566A PL218455B1 (pl) 2012-03-22 2012-03-22 Sposób nanofiltracyjnego rozdziału kwasu fumarowego od glicerolu

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL218455B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL398566A1 (pl) 2013-09-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Buchanan et al. Recent advances in whey processing and valorisation: Technological and environmental perspectives
Pal et al. Acetic acid production and purification: critical review towards process intensification
Valerio et al. Improved utilization of crude glycerol from biodiesel industries: Synthesis and characterization of sustainable biobased polyesters
Xiong et al. Integrated acidogenic digestion and carboxylic acid separation by nanofiltration membranes for the lignocellulosic carboxylate platform
KR102535278B1 (ko) 바이오폴리머 매트릭스 복합체의 제조 방법
Vecino et al. Integration of monopolar and bipolar electrodialysis processes for tartaric acid recovery from residues of the winery industry
JP2019151659A (ja) 部分精製された廃グリセロールの製造
Elhami et al. Recovery techniques enabling circular chemistry from wastewater
US9885069B2 (en) Process for the production of lipids from biomass
Fernandes et al. Brewing by-products: Source, nature, and handling in the dawn of a circular economy age
Pais-Chanfrau et al. Cheese Whey to Organic Acids
PL218455B1 (pl) Sposób nanofiltracyjnego rozdziału kwasu fumarowego od glicerolu
CN106414754B (zh) 用于应用产油酵母从生物质产生脂质的方法
Novalin et al. Renewable resources–green biorefinery: separation of valuable substances from fluid–fractions by means of membrane technology
PL218459B1 (pl) Sposób zatężania kwasu fumarowego
Chandukishore et al. Downstream techniques for lactic acid purification produced from the biorefinery approach
Özışık et al. Peynir Altı Suyunun İşlemesi ve Değerlendirilmesindeki Son Gelişmeler
Rzelewska-Piekut et al. Technology of large volume alcohols, carboxylic acidsand esters<? index value=" carboxylic acids"?>
ES2319604B2 (es) Metodo de obtencion de biocombustible.
US9469586B2 (en) Production of partially refined waste glycerol
Dhume et al. Membrane Technology for Green Engineering
Li et al. Recovery of concentrated saccharide solution from microalgal residue via combined hot compressed water treatment and membrane separation
Antony et al. Application of Non-Conventional Methods in Food for Obtaining Bioactive
Chakrabortty et al. Application of Non-Conventional Methods in Food for Obtaining Bioactive Components
dos Santos et al. Fermentation process and physicochemical treatment applied to dairy industry: an approach for waste management (production and use) and new perspectives in the transformation of these residues in value-added products